JP3062749B1 - 排ガス浄化触媒の製造方法 - Google Patents
排ガス浄化触媒の製造方法Info
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Abstract
【要約】
【課題】 難還元性酸化ロジウムを保持する母体の酸化
物の組成を最適化して、より高性能でＮＯｘを浄化でき
る排ガス浄化触媒の提供。 【解決手段】周期率表 IIIａ族、 IIIｂ族元素の内少な
くとも１種類の元素とロジウム、アルミニウム、ジルコ
ニウム、ガリウムを含んでなることを特徴とする排ガス
浄化触媒およびその製造方法。
物の組成を最適化して、より高性能でＮＯｘを浄化でき
る排ガス浄化触媒の提供。 【解決手段】周期率表 IIIａ族、 IIIｂ族元素の内少な
くとも１種類の元素とロジウム、アルミニウム、ジルコ
ニウム、ガリウムを含んでなることを特徴とする排ガス
浄化触媒およびその製造方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、酸素過剰存在下
においても窒素酸化物を選択的に除去することができる
ようにした排ガス浄化触媒の製造方法に関する。
においても窒素酸化物を選択的に除去することができる
ようにした排ガス浄化触媒の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来よりアルミナに代表される金属酸化
物担体に、ロジウムを分散担持した触媒が酸素過剰存在
下においても窒素酸化物を除去することができる事が知
られている。
物担体に、ロジウムを分散担持した触媒が酸素過剰存在
下においても窒素酸化物を除去することができる事が知
られている。
【０００３】このような従来から知られている金属酸化
物担持ロジウム触媒は、酸素過剰存在下においても窒素
酸化物を除去することができる事が知られているが、窒
素酸化物の除去性能に限界があり、より高い効率で窒素
酸化物を除去できる触媒が望まれている。窒素酸化物除
去性能に限界があるのは、窒素酸化物を還元除去するの
に必要な排ガス中の炭化水素が過剰に存在する酸素によ
って燃焼して消費されてしまい、窒素酸化物の還元除去
に寄与する炭化水素が減少するためである。
物担持ロジウム触媒は、酸素過剰存在下においても窒素
酸化物を除去することができる事が知られているが、窒
素酸化物の除去性能に限界があり、より高い効率で窒素
酸化物を除去できる触媒が望まれている。窒素酸化物除
去性能に限界があるのは、窒素酸化物を還元除去するの
に必要な排ガス中の炭化水素が過剰に存在する酸素によ
って燃焼して消費されてしまい、窒素酸化物の還元除去
に寄与する炭化水素が減少するためである。
【０００４】この問題を解決するためには、酸化物担体
上にロジウムを保持する触媒とは異なり、特定の酸化物
中にロジウムを安定に固定することにより、通常のロジ
ウム触媒では実現することが困難な難還元性の酸化ロジ
ウムを形成させ、酸化ロジウムと金属ロジウム間の酸化
−還元反応を経由した炭化水素の酸素による酸化反応を
抑制する事により、炭化水素を窒素酸化物の還元除去に
有効に利用し、よって窒素酸化物除去効率を向上させる
ことができる触媒を得ることが必要となってくる。
上にロジウムを保持する触媒とは異なり、特定の酸化物
中にロジウムを安定に固定することにより、通常のロジ
ウム触媒では実現することが困難な難還元性の酸化ロジ
ウムを形成させ、酸化ロジウムと金属ロジウム間の酸化
−還元反応を経由した炭化水素の酸素による酸化反応を
抑制する事により、炭化水素を窒素酸化物の還元除去に
有効に利用し、よって窒素酸化物除去効率を向上させる
ことができる触媒を得ることが必要となってくる。
【０００５】以上の問題点を解決する方法として、本発
明者は先に、上記の特徴を持ったロジウム、アルミニウ
ム、ジルコニウムおよびガリウムを含んでなる触媒とそ
の製造方法を特開平１１−９９９８号公報および特願平
９−３１０４９８号において発明した。
明者は先に、上記の特徴を持ったロジウム、アルミニウ
ム、ジルコニウムおよびガリウムを含んでなる触媒とそ
の製造方法を特開平１１−９９９８号公報および特願平
９−３１０４９８号において発明した。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】先に本発明者が提案し
た上述の特開平１１−９９９８号公報および、特願平９
−３１０４９８号による触媒は、触媒性能としては優れ
たものであるが、より高い性能を要求される排気ガス浄
化システムに、適用するには、未だ問題がある。
た上述の特開平１１−９９９８号公報および、特願平９
−３１０４９８号による触媒は、触媒性能としては優れ
たものであるが、より高い性能を要求される排気ガス浄
化システムに、適用するには、未だ問題がある。
【０００７】この発明は叙上の点に着目して成されたも
ので、難還元性酸化ロジウムを保持する母体の酸化物の
組成を最適化してより高性能でＮＯｘを浄化できる排ガ
ス浄化触媒の製造法を得ることを目的とする。
ので、難還元性酸化ロジウムを保持する母体の酸化物の
組成を最適化してより高性能でＮＯｘを浄化できる排ガ
ス浄化触媒の製造法を得ることを目的とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】すなわち、この発明は、
以下の構成を備えることによって上記課題を解決するこ
とができた。
以下の構成を備えることによって上記課題を解決するこ
とができた。
【０００９】
【００１０】
【００１１】（１）周期率表 IIIａ族あるいは IIIｂ族
元素とロジウム、アルミニウム、ジルコニウム、ガリウ
ムを含む水溶液にアルカリ性化合物を添加する共沈法に
より得た沈澱を８０℃以上で熟成処理を行うことを特徴
とする排ガス浄化触媒の製造方法。
元素とロジウム、アルミニウム、ジルコニウム、ガリウ
ムを含む水溶液にアルカリ性化合物を添加する共沈法に
より得た沈澱を８０℃以上で熟成処理を行うことを特徴
とする排ガス浄化触媒の製造方法。
【００１２】すなわち、この発明に係わる排ガス浄化触
媒の製造方法は、酸化物の特定のサイトにロジウムを固
定することにより、通常の担持ロジウム触媒では得られ
ない難還元性の酸化酸化ロジウムを生成する特徴を有す
るものであって、そのためには難還元性のロジウムを保
持する酸化物が安定な状態で存在することが重要であ
る。触媒材料を構成する成分としては、難還元性酸化ロ
ジウムを安定化保持する母体酸化物の主成分であるアル
ミニウム酸化物の構造を安定化させ、かつロジウム酸化
物に悪影響を与えず、かつ炭化水素の酸素による酸化反
応を促進しない元素を用いる必要がある。この発明で
は、触媒の成分として周期率表 IIIａ族あるいは IIIｂ
族元素を用いかつ共沈法によって得られる沈澱を熟成処
理することによって上記目的を達成することに成功し
た。
媒の製造方法は、酸化物の特定のサイトにロジウムを固
定することにより、通常の担持ロジウム触媒では得られ
ない難還元性の酸化酸化ロジウムを生成する特徴を有す
るものであって、そのためには難還元性のロジウムを保
持する酸化物が安定な状態で存在することが重要であ
る。触媒材料を構成する成分としては、難還元性酸化ロ
ジウムを安定化保持する母体酸化物の主成分であるアル
ミニウム酸化物の構造を安定化させ、かつロジウム酸化
物に悪影響を与えず、かつ炭化水素の酸素による酸化反
応を促進しない元素を用いる必要がある。この発明で
は、触媒の成分として周期率表 IIIａ族あるいは IIIｂ
族元素を用いかつ共沈法によって得られる沈澱を熟成処
理することによって上記目的を達成することに成功し
た。
【００１３】
【発明の実施の形態】以下、この発明の実施の形態を実
施例により詳細に説明する。
施例により詳細に説明する。
【００１４】（実施例１）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ−
Ｙ酸化物触媒の合成法） ロジウムとガリウムとジルコニウムとアルミニウムと周
期率表 IIIａ族元素のイットリウムの原子数比が１：２
０：６０：８０：１となるように硝酸ロジウムと硝酸ガ
リウムと硝酸ジルコニウムと硝酸アルミニウムと硝酸イ
ットリウムを混合した水溶液を作成する。
Ｙ酸化物触媒の合成法） ロジウムとガリウムとジルコニウムとアルミニウムと周
期率表 IIIａ族元素のイットリウムの原子数比が１：２
０：６０：８０：１となるように硝酸ロジウムと硝酸ガ
リウムと硝酸ジルコニウムと硝酸アルミニウムと硝酸イ
ットリウムを混合した水溶液を作成する。
【００１５】この水溶液を攪拌しながらアンモニア水を
滴下する。アンモニア水の滴下は水溶液のｐＨを測定し
ながら行い、ｐＨが９．０となったところで滴下を停止
する。このとき、生成したロジウムとガリウムとアルミ
ニウムとジルコニウムの共沈物を含む水溶液を室温で１
７時間放置する。その後、その水溶液を８０℃に加熱し
て攪拌しながら５時間の温熱処理を行う。ここで得られ
た溶液を吸引ろ過することにより、ゲル状の共沈物質を
得る。このゲルを２リットルの純水で洗浄した後、１１
０℃で１７時間乾燥し、乳鉢で粉砕することにより微粉
末を得る。この粉末を８００℃で５時間焼成することに
より求めるロジウム−ガリウム−ジルコニウム−アルミ
ニウム−イットリウム酸化物触媒を合成した。
滴下する。アンモニア水の滴下は水溶液のｐＨを測定し
ながら行い、ｐＨが９．０となったところで滴下を停止
する。このとき、生成したロジウムとガリウムとアルミ
ニウムとジルコニウムの共沈物を含む水溶液を室温で１
７時間放置する。その後、その水溶液を８０℃に加熱し
て攪拌しながら５時間の温熱処理を行う。ここで得られ
た溶液を吸引ろ過することにより、ゲル状の共沈物質を
得る。このゲルを２リットルの純水で洗浄した後、１１
０℃で１７時間乾燥し、乳鉢で粉砕することにより微粉
末を得る。この粉末を８００℃で５時間焼成することに
より求めるロジウム−ガリウム−ジルコニウム−アルミ
ニウム−イットリウム酸化物触媒を合成した。
【００１６】（実施例２）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ−
Ｌａ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のランタンを用いた以外
は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも硝
酸イットリムに代えて硝酸ランタンを用いた以外も全く
同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム−アル
ミニウム−ランタン酸化物触媒を合成した。
Ｌａ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のランタンを用いた以外
は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも硝
酸イットリムに代えて硝酸ランタンを用いた以外も全く
同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム−アル
ミニウム−ランタン酸化物触媒を合成した。
【００１７】（実施例３）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ−
Ｎｄ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のネオジウムを用いた以外
は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも硝
酸イットリムに代えて硝酸ネオジムを用いた以外も全く
同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム−アル
ミニウム−ネオジウム酸化物触媒を合成した。
Ｎｄ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のネオジウムを用いた以外
は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも硝
酸イットリムに代えて硝酸ネオジムを用いた以外も全く
同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム−アル
ミニウム−ネオジウム酸化物触媒を合成した。
【００１８】（実施例４）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ−
Ｓｍ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のサマリウムを用いた以外
は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも硝
酸イットリムに代えて硝酸サマリウムを用いた以外も全
く同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム−ア
ルミニウム−サマリウム酸化物触媒を合成した。
Ｓｍ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のサマリウムを用いた以外
は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも硝
酸イットリムに代えて硝酸サマリウムを用いた以外も全
く同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム−ア
ルミニウム−サマリウム酸化物触媒を合成した。
【００１９】（実施例５）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ−
Ｅｕ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のユーロピウムを用いた以
外は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも
硝酸イットリウムに代えて硝酸ユーロピウムを用いた以
外も全く同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウ
ム−アルミニウム−ユーロピウム酸化物触媒を合成し
た。
Ｅｕ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のユーロピウムを用いた以
外は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも
硝酸イットリウムに代えて硝酸ユーロピウムを用いた以
外も全く同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウ
ム−アルミニウム−ユーロピウム酸化物触媒を合成し
た。
【００２０】（実施例６）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ−
Ｇｄ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のガドリニウムを用いた以
外は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも
硝酸イットリムに代えて硝酸ガドリニウムを用いた以外
も全く同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム
−アルミニウム−ガドリニウム酸化物触媒を合成した。
Ｇｄ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のガドリニウムを用いた以
外は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも
硝酸イットリムに代えて硝酸ガドリニウムを用いた以外
も全く同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム
−アルミニウム−ガドリニウム酸化物触媒を合成した。
【００２１】（実施例７）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ−
Ｔｂ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のテルビウムを用いた以外
は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも硝
酸イットリムに代えて硝酸テルビウムを用いた以外も全
く同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム−ア
ルミニウム−テルビウム酸化物触媒を合成した。
Ｔｂ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに希土類のテルビウムを用いた以外
は、原子数比は、実施例１と全く同一であり、しかも硝
酸イットリムに代えて硝酸テルビウムを用いた以外も全
く同一の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニウム−ア
ルミニウム−テルビウム酸化物触媒を合成した。
【００２２】（実施例８）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ−
Ｉｎ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに周期率表 IIIｂ族のインジウムを
用いた以外は原子数比は実施例１と全く同一であり、し
かも硝酸イットリウムの変わりに硝酸インジウムを用い
た以外は、全く同じ方法でロジウム−ガリウム−ジルコ
ニウム−アルミニウム−インジウム酸化物触媒を合成し
た。
Ｉｎ酸化物触媒の合成法） イットリウムの代りに周期率表 IIIｂ族のインジウムを
用いた以外は原子数比は実施例１と全く同一であり、し
かも硝酸イットリウムの変わりに硝酸インジウムを用い
た以外は、全く同じ方法でロジウム−ガリウム−ジルコ
ニウム−アルミニウム−インジウム酸化物触媒を合成し
た。
【００２３】（実施例９，１０および１１）（Ｒｈ−Ｇ
ａ−Ｚｒ−Ａｌ−Ｎｄ酸化物触媒の合成法；ネオジム量
の影響） 実施例３と同様の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニ
ウム−アルミニウム−ネオジム酸化物触媒をネオジムを
以下のような原子比で変化させて合成した。
ａ−Ｚｒ−Ａｌ−Ｎｄ酸化物触媒の合成法；ネオジム量
の影響） 実施例３と同様の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニ
ウム−アルミニウム−ネオジム酸化物触媒をネオジムを
以下のような原子比で変化させて合成した。
【００２４】実施例９ Ｒｈ／Ｇａ／Ｚｒ／Ａｌ／Ｎ
ｄ＝１／２０／６０／８０／２ 実施例１０ Ｒｈ／Ｇａ／Ｚｒ／Ａｌ／Ｎｄ＝１／２０
／６０／８０／４ 実施例１１ Ｒｈ／Ｇａ／Ｚｒ／Ａｌ／Ｎｄ＝１／２０
／６０／８０／８ （比較例１）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ酸化物触媒の合
成法；特願平９−３１０４９８号の発明による触媒） 比較例として実施例１においてロジウムとガリウムとジ
ルコニウムとアルミニウムの原子数比が１：２０：６
０：８０（すなわちイットリウムを含まない）とした他
はまったく同様の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニ
ウム−アルミニウム複合酸化物触媒を合成した。
ｄ＝１／２０／６０／８０／２ 実施例１０ Ｒｈ／Ｇａ／Ｚｒ／Ａｌ／Ｎｄ＝１／２０
／６０／８０／４ 実施例１１ Ｒｈ／Ｇａ／Ｚｒ／Ａｌ／Ｎｄ＝１／２０
／６０／８０／８ （比較例１）（Ｒｈ−Ｇａ−Ｚｒ−Ａｌ酸化物触媒の合
成法；特願平９−３１０４９８号の発明による触媒） 比較例として実施例１においてロジウムとガリウムとジ
ルコニウムとアルミニウムの原子数比が１：２０：６
０：８０（すなわちイットリウムを含まない）とした他
はまったく同様の方法でロジウム−ガリウム−ジルコニ
ウム−アルミニウム複合酸化物触媒を合成した。
【００２５】以上の合成された触媒の性能試験は常圧固
定床流通式反応装置で行った。
定床流通式反応装置で行った。
【００２６】反応ガスは、ＮＯ：１０００ｐｐｍ、Ｃ3
Ｈ6 ：１０００ｐｐｍ、ＣＯ：１２００ｐｐｍ、Ｈ2 ：
４００ｐｐｍ、Ｏ2 ：６％、ＣＯ2 ：１０％、Ｈ2 Ｏ：
１０％の組成を持つＮ2 希釈のガスを用いて２．５リッ
トル／ｍｉｎの流速で顆粒状（０．５mm〜１mm）の触媒
で構成される体積１．５ミリリットルの触媒層に供給し
た。この時の空間速度は１００，０００ｈ-1である。こ
の組成の反応ガス流通下、６００℃において熱処理を行
った後、反応温度を段階的に変化させながら性能評価を
行った。その結果を表１において各触媒のＮＯｘの最大
浄化率として示した。なお、ＮＯｘ浄化率は以下の式に
よって定義される値である。
Ｈ6 ：１０００ｐｐｍ、ＣＯ：１２００ｐｐｍ、Ｈ2 ：
４００ｐｐｍ、Ｏ2 ：６％、ＣＯ2 ：１０％、Ｈ2 Ｏ：
１０％の組成を持つＮ2 希釈のガスを用いて２．５リッ
トル／ｍｉｎの流速で顆粒状（０．５mm〜１mm）の触媒
で構成される体積１．５ミリリットルの触媒層に供給し
た。この時の空間速度は１００，０００ｈ-1である。こ
の組成の反応ガス流通下、６００℃において熱処理を行
った後、反応温度を段階的に変化させながら性能評価を
行った。その結果を表１において各触媒のＮＯｘの最大
浄化率として示した。なお、ＮＯｘ浄化率は以下の式に
よって定義される値である。
【００２７】
【数１】
【００２８】実施例１〜８で得られるの触媒はいずれ
も、周期率表 IIIａ族あるいは IIIｂ族を含まない比較
例１の触媒に比較してＮＯｘ除去率が高い。最も効果の
高かったネオジム添加触媒（実施例３）では６％以上も
のＮＯｘ浄化率の向上が観測された。以上のように本発
明の製造で得られる触媒は従来の触媒に比較して触媒性
能に優れる。
も、周期率表 IIIａ族あるいは IIIｂ族を含まない比較
例１の触媒に比較してＮＯｘ除去率が高い。最も効果の
高かったネオジム添加触媒（実施例３）では６％以上も
のＮＯｘ浄化率の向上が観測された。以上のように本発
明の製造で得られる触媒は従来の触媒に比較して触媒性
能に優れる。
【００２９】実施例９〜１０は周期率表 IIIａ族あるい
は IIIｂ族の添加量の影響を調べた結果である。実施例
９および１０は比較例１に比較して高い活性を示すが、
実施例１１の触媒は、やや活性が低下した。これは添加
物量に最適値があることを示しており、好ましくはＭ／
（Ｇａ＋Ｚｒ＋Ａｌ）（Ｍは IIIａ族あるいは IIIｂ族
元素）が原子比で４／１６０以下の組成が良いことが分
かる。
は IIIｂ族の添加量の影響を調べた結果である。実施例
９および１０は比較例１に比較して高い活性を示すが、
実施例１１の触媒は、やや活性が低下した。これは添加
物量に最適値があることを示しており、好ましくはＭ／
（Ｇａ＋Ｚｒ＋Ａｌ）（Ｍは IIIａ族あるいは IIIｂ族
元素）が原子比で４／１６０以下の組成が良いことが分
かる。
【００３０】
【表１】
【００３１】
【発明の効果】以上のように、この発明によれば、上述
のように難還元性の酸化ロジウムを保持するための酸化
物母体に周期率表の IIIａ族あるいは IIIｂ族元素を添
加することによってその性能を大幅に向上させることを
見出したので、これまでの触媒に比較して高い活性で窒
素酸化物を除去できる優れた排ガス浄化触媒を共沈法に
よって簡単に提供することができる。
のように難還元性の酸化ロジウムを保持するための酸化
物母体に周期率表の IIIａ族あるいは IIIｂ族元素を添
加することによってその性能を大幅に向上させることを
見出したので、これまでの触媒に比較して高い活性で窒
素酸化物を除去できる優れた排ガス浄化触媒を共沈法に
よって簡単に提供することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) B01J 21/00 - 38/74 B01D 53/94 B01D 53/86
Claims (1)
- 【請求項１】 周期率表 IIIａ族あるいは IIIｂ族元素
とロジウム、アルミニウム、ジルコニウム、ガリウムを
含む水溶液にアルカリ性化合物を添加する共沈法により
得た沈澱を８０℃以上で熟成処理を行うことを特徴とす
る排ガス浄化触媒の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11065040A JP3062749B1 (ja) | 1999-03-11 | 1999-03-11 | 排ガス浄化触媒の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP11065040A JP3062749B1 (ja) | 1999-03-11 | 1999-03-11 | 排ガス浄化触媒の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP3062749B1 true JP3062749B1 (ja) | 2000-07-12 |
| JP2000254503A JP2000254503A (ja) | 2000-09-19 |
Family
ID=13275462
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP11065040A Expired - Lifetime JP3062749B1 (ja) | 1999-03-11 | 1999-03-11 | 排ガス浄化触媒の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3062749B1 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP4622753B2 (ja) * | 2005-09-05 | 2011-02-02 | マツダ株式会社 | 触媒付きディーゼルパティキュレートフィルタ |
-
1999
- 1999-03-11 JP JP11065040A patent/JP3062749B1/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2000254503A (ja) | 2000-09-19 |
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