JP2921517B2 - 窒素酸化物分解触媒 - Google Patents
窒素酸化物分解触媒Info
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- JP2921517B2 JP2921517B2 JP9178786A JP17878697A JP2921517B2 JP 2921517 B2 JP2921517 B2 JP 2921517B2 JP 9178786 A JP9178786 A JP 9178786A JP 17878697 A JP17878697 A JP 17878697A JP 2921517 B2 JP2921517 B2 JP 2921517B2
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- catalyst
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- nitrogen oxides
- metal
- nitrogen oxide
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、排ガス中に含まれ
る窒素酸化物を分解除去するための触媒に関する。
る窒素酸化物を分解除去するための触媒に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、排ガス中に含まれる窒素酸化物
は、窒素酸化物を酸化した後、アルカリに吸収させる
方法や、窒素酸化物をアンモニア、水素、一酸化炭素
等の還元剤を用いて、窒素に変換する方法等によって除
去されている。しかしながら、前者の方法によれば、
廃水処理が必要であり、他方、後者の方法によれば、
アンモニア等の還元剤が必要であるので、処理コストが
高い問題のほか、これらの硫黄酸化物との反応による塩
類の生成による触媒活性の低下がある等の問題もある。
そこで、還元剤を添加することなく、窒素酸化物を直接
に分解することができる触媒も提案されているが、しか
し、従来知られているそのような触媒は、窒素酸化物の
分解活性が低いために実用に供し得ないという問題があ
る。
は、窒素酸化物を酸化した後、アルカリに吸収させる
方法や、窒素酸化物をアンモニア、水素、一酸化炭素
等の還元剤を用いて、窒素に変換する方法等によって除
去されている。しかしながら、前者の方法によれば、
廃水処理が必要であり、他方、後者の方法によれば、
アンモニア等の還元剤が必要であるので、処理コストが
高い問題のほか、これらの硫黄酸化物との反応による塩
類の生成による触媒活性の低下がある等の問題もある。
そこで、還元剤を添加することなく、窒素酸化物を直接
に分解することができる触媒も提案されているが、しか
し、従来知られているそのような触媒は、窒素酸化物の
分解活性が低いために実用に供し得ないという問題があ
る。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上述したよ
うな事情に鑑みてなされたものであって、その目的とす
るところは、還元剤を添加することなく、窒素酸化物を
高効率にて直接に分解することができる触媒を提供する
にある。
うな事情に鑑みてなされたものであって、その目的とす
るところは、還元剤を添加することなく、窒素酸化物を
高効率にて直接に分解することができる触媒を提供する
にある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、窒素酸化物を
含有する排ガスと接触して、窒素酸化物を分解除去する
触媒において、（ａ）マグネシアと、（ｂ）Ａｌ
２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ｆｅ２Ｏ３、ＴｉＯ２か
ら選択される１種以上の金属酸化物と、（ｃ）Ｒｕ、Ｒ
ｈ，Ｐｄ、Ａｇ、Ｐｔ及びＡｕから選択される１種以上
の金属又は金属酸化物とからなり、組成比が原子比で
（ａ）：（ｂ）群：（ｃ）群が９０〜５０：５〜５０：
０．０１〜１０であることを特徴とする。
含有する排ガスと接触して、窒素酸化物を分解除去する
触媒において、（ａ）マグネシアと、（ｂ）Ａｌ
２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ｆｅ２Ｏ３、ＴｉＯ２か
ら選択される１種以上の金属酸化物と、（ｃ）Ｒｕ、Ｒ
ｈ，Ｐｄ、Ａｇ、Ｐｔ及びＡｕから選択される１種以上
の金属又は金属酸化物とからなり、組成比が原子比で
（ａ）：（ｂ）群：（ｃ）群が９０〜５０：５〜５０：
０．０１〜１０であることを特徴とする。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明による窒素酸化物分解触媒
は、上記（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）から選択される触媒
成分又は前駆体を用いて、従来より知られている方法に
よって調製することができる。例えば、（１）（ａ）マ
グネシアと（ｂ）群から選択される酸化物を予め混合
し、押出成形、打錠成形、球状成形等、任意の成形方法
によって成形し、その後、これを３００℃〜８００℃の
温度条件で焼成し、これを（ｃ）群から選択される金属
塩の水溶液に漬漬し、更に必要に応じて、還元雰囲気中
で焼成する。
は、上記（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）から選択される触媒
成分又は前駆体を用いて、従来より知られている方法に
よって調製することができる。例えば、（１）（ａ）マ
グネシアと（ｂ）群から選択される酸化物を予め混合
し、押出成形、打錠成形、球状成形等、任意の成形方法
によって成形し、その後、これを３００℃〜８００℃の
温度条件で焼成し、これを（ｃ）群から選択される金属
塩の水溶液に漬漬し、更に必要に応じて、還元雰囲気中
で焼成する。
【０００６】（２）（ａ）のマグネシアと（ｂ）から選
択される金属の塩を水等に溶解し、これにアンモニア、
水酸化ナトリウム等のアルカリのような沈殿剤を加えて
生成させ、これを乾燥し、３００℃〜８００℃の温度条
件で焼成した後、粉砕し、押出成形、打錠成形、球状成
形等の任意の成形方法によって成形し、更に、必要に応
じて３００℃〜８００℃の温度条件で焼成し、これを
（ｃ）群から選択される金属塩の水溶液に浸漬し、乾燥
した後、３００℃〜８００℃の温度条件で焼成し、更
に、必要に応じて、還元雰囲気中で焼成する。
択される金属の塩を水等に溶解し、これにアンモニア、
水酸化ナトリウム等のアルカリのような沈殿剤を加えて
生成させ、これを乾燥し、３００℃〜８００℃の温度条
件で焼成した後、粉砕し、押出成形、打錠成形、球状成
形等の任意の成形方法によって成形し、更に、必要に応
じて３００℃〜８００℃の温度条件で焼成し、これを
（ｃ）群から選択される金属塩の水溶液に浸漬し、乾燥
した後、３００℃〜８００℃の温度条件で焼成し、更
に、必要に応じて、還元雰囲気中で焼成する。
【０００７】上記は、本発明による触媒の調製方法を例
示したものであり、これに限定されるものではない。
示したものであり、これに限定されるものではない。
【０００８】本発明において用いることができるマグネ
シアの前駆体としては水酸化マグネシウム、硝酸マグネ
シウム、等の水溶性塩類を例示することができる。尚、
これらの沈殿剤としては炭酸ナトリウムや水酸化ナトリ
ウム等のアルカリが好ましい。（ａ）のマグネシアは酸
化ナトリウムのようなアルカリ金属酸化物を含有してい
てもよい。
シアの前駆体としては水酸化マグネシウム、硝酸マグネ
シウム、等の水溶性塩類を例示することができる。尚、
これらの沈殿剤としては炭酸ナトリウムや水酸化ナトリ
ウム等のアルカリが好ましい。（ａ）のマグネシアは酸
化ナトリウムのようなアルカリ金属酸化物を含有してい
てもよい。
【０００９】また、本発明において用いることができる
（ｂ）群の金属酸化物はＡｌ ２ Ｏ ３ 、ＳｉＯ ２ 、ＺｒＯ
２ 、Ｆｅ ２ Ｏ ３ 、及びＴｉＯ ２ から選択される１種以上
の金属酸化物である。これら（ｂ）群の金属酸化物の好
ましい前駆体としては、例えば、水酸化物や硝酸塩等の
ような水溶性塩を挙げることができる。更に、（ｃ）群
の金属又は金属酸化物としては、前駆体を用いることが
好ましく、そのような前駆体としては、塩化ルテニウ
ム、硝酸ロジウム、塩化パラジウム、硝酸銀、塩化白金
酸、塩化金酸等の水溶性塩を例示することができる。ま
たこれらの成分以外に、チタニア、アルミナ、シリカ等
の従来知られている担体成分、粘土等の成形助剤成分、
ガラス繊維等の補助材を添加してもよい。しかし、これ
らの成分の総量は、触媒成分中の５０％以下とすること
が好ましい。
（ｂ）群の金属酸化物はＡｌ ２ Ｏ ３ 、ＳｉＯ ２ 、ＺｒＯ
２ 、Ｆｅ ２ Ｏ ３ 、及びＴｉＯ ２ から選択される１種以上
の金属酸化物である。これら（ｂ）群の金属酸化物の好
ましい前駆体としては、例えば、水酸化物や硝酸塩等の
ような水溶性塩を挙げることができる。更に、（ｃ）群
の金属又は金属酸化物としては、前駆体を用いることが
好ましく、そのような前駆体としては、塩化ルテニウ
ム、硝酸ロジウム、塩化パラジウム、硝酸銀、塩化白金
酸、塩化金酸等の水溶性塩を例示することができる。ま
たこれらの成分以外に、チタニア、アルミナ、シリカ等
の従来知られている担体成分、粘土等の成形助剤成分、
ガラス繊維等の補助材を添加してもよい。しかし、これ
らの成分の総量は、触媒成分中の５０％以下とすること
が好ましい。
【００１０】本発明にかかる触媒は、（ａ）、（ｂ）群
及び（ｃ）群からなるが、これらの好ましい組成比は、
原子比で（ａ）：（ｂ）群：（ｃ）群が９０〜５０：５
〜５０：０．０１〜１０であり、より好ましくは９０〜
７５：１０〜２５：０．１〜５である。
及び（ｃ）群からなるが、これらの好ましい組成比は、
原子比で（ａ）：（ｂ）群：（ｃ）群が９０〜５０：５
〜５０：０．０１〜１０であり、より好ましくは９０〜
７５：１０〜２５：０．１〜５である。
【００１１】本発明者らによれば窒素酸化物、ＮＯｘの
接触分解の素反応は ２ＮＯ＋２ｅ→２ＮＯ − （１）２ＮＯ − →Ｎ２＋２Ｏ （２） ２Ｏ →Ｏ２＋２ｅ （３） Ｏ２ →Ｏ２↑ （４） からなり、（ａ）は（１）と（２）の反応に、（ｂ）群
は（３）の反応に、（ｃ）群は（４）の反応にそれぞれ
関与していると考えられる。これらのそれぞれの反応速
度への寄与は定かではないが、上記原子比において、最
も高い分解活性を示す結果を得た。
接触分解の素反応は ２ＮＯ＋２ｅ→２ＮＯ − （１）２ＮＯ − →Ｎ２＋２Ｏ （２） ２Ｏ →Ｏ２＋２ｅ （３） Ｏ２ →Ｏ２↑ （４） からなり、（ａ）は（１）と（２）の反応に、（ｂ）群
は（３）の反応に、（ｃ）群は（４）の反応にそれぞれ
関与していると考えられる。これらのそれぞれの反応速
度への寄与は定かではないが、上記原子比において、最
も高い分解活性を示す結果を得た。
【００１２】本発明による触媒が分解活性を示す温度
は、３００℃〜８００℃の範囲である。特に、好ましい
温度は、４００〜６００℃の範囲である。このような範
囲の温度において、本発明による触媒は、空間速度（Ｓ
Ｖ）が５００〜５００００ｈｒ−１の範囲において好適
に用いることができる。
は、３００℃〜８００℃の範囲である。特に、好ましい
温度は、４００〜６００℃の範囲である。このような範
囲の温度において、本発明による触媒は、空間速度（Ｓ
Ｖ）が５００〜５００００ｈｒ−１の範囲において好適
に用いることができる。
【００１３】
【発明の効果】以上のように、本発明によれば、
（ａ）、（ｂ）群及び（ｃ）群より選ばれた触媒成分を
含有する触媒成分を用いることによって、排ガス温度が
３００℃〜８００℃の温度域において、排ガスに還元剤
を添加することなく、排ガス中の窒素酸化物を分解除去
することができる。
（ａ）、（ｂ）群及び（ｃ）群より選ばれた触媒成分を
含有する触媒成分を用いることによって、排ガス温度が
３００℃〜８００℃の温度域において、排ガスに還元剤
を添加することなく、排ガス中の窒素酸化物を分解除去
することができる。
【００１４】
【実施例】以下に、実施例と共に比較例を挙げて、本発
明を説明するが、本発明はこれらによって何ら限定され
るものではない。
明を説明するが、本発明はこれらによって何ら限定され
るものではない。
【００１５】実施例１ 硝酸マグネシウムと硝酸アルミニウムをそれぞれ酸化物
換算で９０ｇと９ｇとを秤量し、これらをイオン交換水
１Ｌ中に溶解させた。この水溶液に十分に攪拌しなが
ら、炭酸ナトリウムをｐＨが７．０となるまで加えて、
中和反応を終了した。中和に要した時間は１時間であっ
た。
換算で９０ｇと９ｇとを秤量し、これらをイオン交換水
１Ｌ中に溶解させた。この水溶液に十分に攪拌しなが
ら、炭酸ナトリウムをｐＨが７．０となるまで加えて、
中和反応を終了した。中和に要した時間は１時間であっ
た。
【００１６】３０分間熟成した後、固形分を濾過し、水
洗し、１００℃で１８時間乾燥し、この後、５００℃に
て３時間焼成した。得られた焼成物をスクリーンが０．
５ｍｍφであるサンプルミルにて粉砕した。この粉砕物
５０ｇを水２００ｍＬ中に投入し、十分に攪拌し、かく
して、得られたスラリーに空隙率８１％、ピッチ４ｍｍ
のセラミックファイバー製コルゲート状ハニカムを浸漬
し、ＭｇＯ−Ａｌ２Ｏ３をこのハニカムに担持させた。
その担持率は１４３％であった。
洗し、１００℃で１８時間乾燥し、この後、５００℃に
て３時間焼成した。得られた焼成物をスクリーンが０．
５ｍｍφであるサンプルミルにて粉砕した。この粉砕物
５０ｇを水２００ｍＬ中に投入し、十分に攪拌し、かく
して、得られたスラリーに空隙率８１％、ピッチ４ｍｍ
のセラミックファイバー製コルゲート状ハニカムを浸漬
し、ＭｇＯ−Ａｌ２Ｏ３をこのハニカムに担持させた。
その担持率は１４３％であった。
【００１７】これを常温で通風乾燥後、１００℃で１８
時間乾燥した。得られた乾燥物を塩化金酸水溶液（Ａｕ
として３３ｇ／Ｌ）中に浸漬し、常温で通風乾燥後、１
００℃で１８時間乾燥し、５００℃で３時間焼成して、
触媒を得た。
時間乾燥した。得られた乾燥物を塩化金酸水溶液（Ａｕ
として３３ｇ／Ｌ）中に浸漬し、常温で通風乾燥後、１
００℃で１８時間乾燥し、５００℃で３時間焼成して、
触媒を得た。
【００１８】実施例２ 硝酸アルミニウムと硝酸チタニルをそれぞれ酸化物換算
で５０ｇずつ秤量し、これらをイオン交換水１Ｌ中に溶
解させた。この水溶液に十分に攪拌しながら、アンモニ
アを吹き込み、ｐＨ７．０として、中和反応を終了し
た。中和に要した時間は１時間であった。
で５０ｇずつ秤量し、これらをイオン交換水１Ｌ中に溶
解させた。この水溶液に十分に攪拌しながら、アンモニ
アを吹き込み、ｐＨ７．０として、中和反応を終了し
た。中和に要した時間は１時間であった。
【００１９】３０分間熟成した後、固形分を濾過し、水
洗し、１００℃で１８時間乾燥し、この後、６００℃に
て３時間焼成した。得られた焼成物をスクリーンが０．
５ｍｍφであるサンプルミルにて粉砕した。この粉砕物
５０ｇと、水酸化マグネシウムを６５０℃で１時間焼成
したマグネシア（比表面積５３ｍ２／ｇ）５０ｇとを水
４００ｍＬ中に投入し、遊星ミルにて３０分間湿式粉砕
した。かくして、得られたスラリーに空隙率８１％、ピ
ッチ４ｍｍのセラミックファイバー製コルゲート状ハニ
カムを浸漬し、ＭｇＯ−Ａｌ２Ｏ３−ＴｉＯ２をこのハ
ニカムに担持させた。その担持率は１５６％であった。
以下、実施例１と同様にして、触媒を得た。
洗し、１００℃で１８時間乾燥し、この後、６００℃に
て３時間焼成した。得られた焼成物をスクリーンが０．
５ｍｍφであるサンプルミルにて粉砕した。この粉砕物
５０ｇと、水酸化マグネシウムを６５０℃で１時間焼成
したマグネシア（比表面積５３ｍ２／ｇ）５０ｇとを水
４００ｍＬ中に投入し、遊星ミルにて３０分間湿式粉砕
した。かくして、得られたスラリーに空隙率８１％、ピ
ッチ４ｍｍのセラミックファイバー製コルゲート状ハニ
カムを浸漬し、ＭｇＯ−Ａｌ２Ｏ３−ＴｉＯ２をこのハ
ニカムに担持させた。その担持率は１５６％であった。
以下、実施例１と同様にして、触媒を得た。
【００２０】実施例３ 実施例２において、ＭｇＯとＡｌ２Ｏ３−ＴｉＯ２をそ
れぞれ酸化物換算で７５ｇと２５ｇ（実施例３−１）及
び２５ｇと７５ｇ（実施例３−２）とした。
れぞれ酸化物換算で７５ｇと２５ｇ（実施例３−１）及
び２５ｇと７５ｇ（実施例３−２）とした。
【００２１】実施例４ 実施例２において、塩化金酸水溶液濃度をＡｕとして１
６５ｇ／Ｌとした。
６５ｇ／Ｌとした。
【００２２】実施例５ 実施例２において、塩化金酸水溶液に代えて、塩化白金
酸水溶液を用いた。ここに、Ｐｔ濃度を１６ｇ／Ｌ（実
施例５−１）、３３ｇ／Ｌ（実施例５−２）又は６６ｇ
／Ｌ（実施例５−３）とした。
酸水溶液を用いた。ここに、Ｐｔ濃度を１６ｇ／Ｌ（実
施例５−１）、３３ｇ／Ｌ（実施例５−２）又は６６ｇ
／Ｌ（実施例５−３）とした。
【００２３】実施例６ 実施例２において、塩化金酸水溶液に代えて、塩化ルテ
ニウム水溶液（Ｒｕとして３３ｇ／Ｌ）を用いた。
ニウム水溶液（Ｒｕとして３３ｇ／Ｌ）を用いた。
【００２４】実施例７ 実施例２において、塩化金酸水溶液に代えて、硝酸銀水
溶液（Ａｇ２Ｏとして７１ｇ／Ｌ）を用いた。
溶液（Ａｇ２Ｏとして７１ｇ／Ｌ）を用いた。
【００２５】
【００２６】
【００２７】
【００２８】実施例８ 実施例１において、硝酸アルミニウムに代えて硝酸鉄を
用いて、同様にして、触媒を得た。
用いて、同様にして、触媒を得た。
【００２９】実施例９ 実施例１において、塩化金酸水溶液に代えて、ナトリウ
ムを含有する塩化金酸水溶液（Ａｕとして３３ｇ／Ｌ、
Ｎａとして３ｇ／Ｌ）を用いて、同様にして、触媒を得
た。
ムを含有する塩化金酸水溶液（Ａｕとして３３ｇ／Ｌ、
Ｎａとして３ｇ／Ｌ）を用いて、同様にして、触媒を得
た。
【００３０】実施例１０ 実施例４において得た触媒を窒素−水素（容積比１：
１）の還元性ガス中、４００℃で１時間処理した。
１）の還元性ガス中、４００℃で１時間処理した。
【００３１】参考例１ モービル石油製ＺＳＭ−５の５０ｇを０．１規定濃度の
塩化第二銅水溶液に浸漬し、還流器付き三つ口フラスコ
中で９０℃〜１００℃で１２時間攪拌した後、濾過し
た。得られたケーキを用いて同様の操作を繰り返して、
銅の置換量を４．８重量％とした。以下、実施例１と同
様にして触媒を得た。
塩化第二銅水溶液に浸漬し、還流器付き三つ口フラスコ
中で９０℃〜１００℃で１２時間攪拌した後、濾過し
た。得られたケーキを用いて同様の操作を繰り返して、
銅の置換量を４．８重量％とした。以下、実施例１と同
様にして触媒を得た。
【００３２】（窒素酸化物の還元）実施例１〜１０及び
参考例１にて得た触媒を用いて、以下の試験条件にて排
ガス中の窒素酸化物の還元試験を行った。結果を表１に
示す。 （１）ガス組成 ＮＯ ２００ｐｐｍ Ｏ２ ２％ Ｈ２Ｏ １０％ Ｎ２ バランス （２）ＳＶ １０００ｈｒ−１ （３）反応器温度 ３００℃、４００℃、５００℃
参考例１にて得た触媒を用いて、以下の試験条件にて排
ガス中の窒素酸化物の還元試験を行った。結果を表１に
示す。 （１）ガス組成 ＮＯ ２００ｐｐｍ Ｏ２ ２％ Ｈ２Ｏ １０％ Ｎ２ バランス （２）ＳＶ １０００ｈｒ−１ （３）反応器温度 ３００℃、４００℃、５００℃
【００３３】
【表１】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) B01D 53/94 B01J 23/58 B01J 23/66 B01J 23/89
Claims (1)
- 【請求項１】窒素酸化物を含有する排ガスと接触して、
窒素酸化物を分解除去する触媒において（ａ）マグネシ
アと、（ｂ）Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、Ｆｅ２
Ｏ３、ＴｉＯ２から選択される１種以上の金属又は金属
酸化物と（ｃ）Ｒｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｐｔ及びＡｕ
から選択される１種以上の金属又は金属酸化物とからな
り、組成比が原子比で（ａ）：（ｂ）群：（ｃ）群が９
０〜５０：５〜５０：０．０１〜１０であることを特徴
とする窒素酸化物分解触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9178786A JP2921517B2 (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 窒素酸化物分解触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9178786A JP2921517B2 (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 窒素酸化物分解触媒 |
Related Parent Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63253401A Division JP2691750B2 (ja) | 1988-10-05 | 1988-10-06 | 窒素酸化物分解触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1066869A JPH1066869A (ja) | 1998-03-10 |
| JP2921517B2 true JP2921517B2 (ja) | 1999-07-19 |
Family
ID=16054620
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9178786A Expired - Lifetime JP2921517B2 (ja) | 1997-05-30 | 1997-05-30 | 窒素酸化物分解触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2921517B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100408880B1 (ko) * | 2001-02-03 | 2003-12-11 | 김문찬 | 직접촉매환원방식의 질소산화물 제거 촉매 및 제조방법 |
| KR100962082B1 (ko) | 2008-07-31 | 2010-06-09 | 희성촉매 주식회사 | 수소를 이용한 질소산화물의 환원제거용 촉매 및 이를이용한 질소산화물의 환원제거 방법 |
| US8722001B2 (en) | 2008-10-17 | 2014-05-13 | Umicore Shokubai Japan Co., Ltd. | Catalyst for purification of exhaust gas and method for purification using the same |
| WO2011161834A1 (ja) * | 2010-06-25 | 2011-12-29 | トヨタ自動車株式会社 | ＮＯｘ浄化触媒 |
-
1997
- 1997-05-30 JP JP9178786A patent/JP2921517B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH1066869A (ja) | 1998-03-10 |
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