JP2689147B2 - 窒素酸化物除去用触媒 - Google Patents
窒素酸化物除去用触媒Info
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、排ガス中に含まれる窒素酸化物を除去する
方法に関する。
方法に関する。
従来の技術 従来排ガス中に含まれる窒素酸化物は、窒素酸化物
を酸化しアルカリ吸収させる方法、窒素酸化物をN
H3、H2、CO等の還元剤により、N2とする方法などにより
除去されてきた。これらの方法はの場合排水処理が必
要となり、の場合NH3等の還元剤が必要であるため処
理コストが高く、特にNH3とSOxとの反応による塩類生成
による活性低下があるなどの問題を有してきた。またCO
を還元剤とする場合これらの問題はないが、O2の存在下
では、COとO2が反応し、効率的に還元することができな
いという問題点を有してきた。
を酸化しアルカリ吸収させる方法、窒素酸化物をN
H3、H2、CO等の還元剤により、N2とする方法などにより
除去されてきた。これらの方法はの場合排水処理が必
要となり、の場合NH3等の還元剤が必要であるため処
理コストが高く、特にNH3とSOxとの反応による塩類生成
による活性低下があるなどの問題を有してきた。またCO
を還元剤とする場合これらの問題はないが、O2の存在下
では、COとO2が反応し、効率的に還元することができな
いという問題点を有してきた。
発明が解決しようとする問題点 本発明は、上記の欠点を解決し、還元剤COを添加し窒
素酸化物を高効率に選択分解することができる触媒にか
かるものである。
素酸化物を高効率に選択分解することができる触媒にか
かるものである。
問題点を解決するための手段 本発明にかかる触媒は、排ガス中に含有する窒素酸化
物をCOの共存下で （ａ）アルカリ土類金属酸化物と （ｂ）ZrO2、Fe2O3、WO3、MoO3、SnO2、Bi2O3、ZnOから
選択される１種以上の金属酸化物と （ｃ）Rh、Ag、Auから選択される１種以上の金属もしく
は、金属酸化物とからなる触媒と接触させ、窒素酸化物
をN2とCO2に分解することができる触媒である。
物をCOの共存下で （ａ）アルカリ土類金属酸化物と （ｂ）ZrO2、Fe2O3、WO3、MoO3、SnO2、Bi2O3、ZnOから
選択される１種以上の金属酸化物と （ｃ）Rh、Ag、Auから選択される１種以上の金属もしく
は、金属酸化物とからなる触媒と接触させ、窒素酸化物
をN2とCO2に分解することができる触媒である。
本触媒は（ａ）（ｂ）と（ｃ）から選択される触媒成
分もしくはそれらの前駆体を用いて、公知の方法により
調整することができる。
分もしくはそれらの前駆体を用いて、公知の方法により
調整することができる。
例えば （１）アルカリ土類金属酸化物（マグネシア、カルシ
ア、酸化ストロンチウムなど）と（ｂ）群から選択され
る酸化物を予め混合し、任意の成形方法（押出成形、打
錠成形、球状成形など）により成形しその後300℃〜800
℃の温度条件で焼成し、これを（ｃ）群から選択される
金属及びもしくはアルカリ金属塩水溶液に浸漬し、乾燥
後300℃〜800℃の温度条件で焼成する。さらに必要に応
じて還元雰囲気中で焼成する。
ア、酸化ストロンチウムなど）と（ｂ）群から選択され
る酸化物を予め混合し、任意の成形方法（押出成形、打
錠成形、球状成形など）により成形しその後300℃〜800
℃の温度条件で焼成し、これを（ｃ）群から選択される
金属及びもしくはアルカリ金属塩水溶液に浸漬し、乾燥
後300℃〜800℃の温度条件で焼成する。さらに必要に応
じて還元雰囲気中で焼成する。
（２）アルカリ土類金属塩と（ｂ）群から選択される金
属の塩を水などに溶解しこれにアルカリ（アンモニア、
水酸化ナトリウムなど）など沈澱剤を加え沈澱を生成
し、これを乾燥し、その後300℃〜800℃の温度条件で焼
成し粉砕し、任意の成形方法（押出成形、打錠成形、球
状成形など）により成形し、さらに必要に応じて300℃
〜800℃の温度条件で焼成し、これを（ｃ）群から選択
される金属及びもしくはアルカリ金属塩水溶液に浸漬
し、乾燥後300℃〜800℃の温度条件で焼成する。さらに
必要に応じて還元雰囲気中で焼成する。
属の塩を水などに溶解しこれにアルカリ（アンモニア、
水酸化ナトリウムなど）など沈澱剤を加え沈澱を生成
し、これを乾燥し、その後300℃〜800℃の温度条件で焼
成し粉砕し、任意の成形方法（押出成形、打錠成形、球
状成形など）により成形し、さらに必要に応じて300℃
〜800℃の温度条件で焼成し、これを（ｃ）群から選択
される金属及びもしくはアルカリ金属塩水溶液に浸漬
し、乾燥後300℃〜800℃の温度条件で焼成する。さらに
必要に応じて還元雰囲気中で焼成する。
これらの方法は本発明触媒の調整方法を例示したもの
であり、これに特定されるものではなく、触媒成分が同
じものであれば同等の効果が得られる。
であり、これに特定されるものではなく、触媒成分が同
じものであれば同等の効果が得られる。
本発明に用いることができる（ａ）群の金属酸化物は
酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウ
ムであり、（ａ）群の前駆体は水酸化マグネシウ、水酸
化カルシウム、水酸化ストロンチウム、水酸化バリウム
などの水酸化物、硝酸マグネシウム、硝酸カルシウム、
硝酸ストロンチウム、硝酸バリウムなど水溶性塩などで
ある。なおこれらの沈澱剤としては炭酸塩あるいは水酸
化ナトリウムなどのアルカリが好ましい。
酸化マグネシウム、酸化カルシウム、酸化ストロンチウ
ムであり、（ａ）群の前駆体は水酸化マグネシウ、水酸
化カルシウム、水酸化ストロンチウム、水酸化バリウム
などの水酸化物、硝酸マグネシウム、硝酸カルシウム、
硝酸ストロンチウム、硝酸バリウムなど水溶性塩などで
ある。なおこれらの沈澱剤としては炭酸塩あるいは水酸
化ナトリウムなどのアルカリが好ましい。
また本発明に用いることができる（ｂ）群の金属酸化
物は、ZrO2、Fe2O3、TiO2、WO3、MoO3、SnO2、Bi2O3、Z
nOから選択される１種以上の金属酸化物であり、好まし
い原料である（ｂ）群の前駆体としては、水酸化物、硝
酸塩などの水溶性塩を挙げることができる。
物は、ZrO2、Fe2O3、TiO2、WO3、MoO3、SnO2、Bi2O3、Z
nOから選択される１種以上の金属酸化物であり、好まし
い原料である（ｂ）群の前駆体としては、水酸化物、硝
酸塩などの水溶性塩を挙げることができる。
さらに（ｃ）群の金属もしくは金属酸化物としては、
前躯体を用いることが好ましく硝酸ロジウム、硝酸銀、
塩化金酸などの水溶液を挙げることができる。またこれ
らの成分以外にチタニア、アルミナ、シリカなどの公知
の担体成分、粘土などの成形助剤成分、ガラスセンイな
どの補強剤を添加してもよい。しかしこれらの成分の総
量は触媒成分中の50％以下とすることが好ましい。
前躯体を用いることが好ましく硝酸ロジウム、硝酸銀、
塩化金酸などの水溶液を挙げることができる。またこれ
らの成分以外にチタニア、アルミナ、シリカなどの公知
の担体成分、粘土などの成形助剤成分、ガラスセンイな
どの補強剤を添加してもよい。しかしこれらの成分の総
量は触媒成分中の50％以下とすることが好ましい。
本発明にかかる触媒は、（ａ）群、（ｂ）群及び
（ｃ）群とからなるがこれらの好ましい組成比は原子比
で（ａ）群：（ｂ）群：（ｃ）群が90〜50:5〜50:0.01
〜10あり、より好ましくは90〜75:10〜25:0.1〜５であ
る。本発明者らはNOxの接触分解の素反応が 2NO＋2e→2NO- （１） 2NO-＋CO→N2＋2CO- （２） 2CO-→CO2＋2e （３） CO2→CO2↑ （４） からなり、（ａ）群は（１）（２）の反応に、（ｂ）群
は（３）の反応に、（ｃ）群は（４）の反応に関与して
いると考えている。これらのそれぞれの反応速度への寄
与は定かではないが、これらの原子比において、最も還
元分解活性を示す結果となった。
（ｃ）群とからなるがこれらの好ましい組成比は原子比
で（ａ）群：（ｂ）群：（ｃ）群が90〜50:5〜50:0.01
〜10あり、より好ましくは90〜75:10〜25:0.1〜５であ
る。本発明者らはNOxの接触分解の素反応が 2NO＋2e→2NO- （１） 2NO-＋CO→N2＋2CO- （２） 2CO-→CO2＋2e （３） CO2→CO2↑ （４） からなり、（ａ）群は（１）（２）の反応に、（ｂ）群
は（３）の反応に、（ｃ）群は（４）の反応に関与して
いると考えている。これらのそれぞれの反応速度への寄
与は定かではないが、これらの原子比において、最も還
元分解活性を示す結果となった。
本発明の触媒が還元分解活性を示す温度は300℃〜800
℃である。また好ましい温度は400〜600℃である。この
温度において本発明触媒は、SV＝500〜50000において使
用することができる。
℃である。また好ましい温度は400〜600℃である。この
温度において本発明触媒は、SV＝500〜50000において使
用することができる。
発明の効果 以上の様に本発明によれば（ａ）群（ｂ）群及び
（ｃ）群より選ばれた触媒成分を含有する触媒を用いる
ことによって、排ガス温度が300℃〜800℃の温度域にお
いて窒素酸化物を還元剤COを添加し、還元分解除去する
ことが可能となったのである。
（ｃ）群より選ばれた触媒成分を含有する触媒を用いる
ことによって、排ガス温度が300℃〜800℃の温度域にお
いて窒素酸化物を還元剤COを添加し、還元分解除去する
ことが可能となったのである。
以下に実施例とともに比較例を挙げて本発明を説明す
るが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるも
のではない。
るが、本発明はこれらの実施例により何ら限定されるも
のではない。
実施例1. 水酸化ジルコニウムとメタタングステン酸アンモニウ
ム水溶液酸化物基準で85gと15g秤量し、水を加え充分混
練後100℃で18時間乾燥し700℃にて３時間焼成した。こ
の粉砕物50gと水酸化マグネシウムを650℃１時間焼成し
たマグネシア（比表面積53m2/g）50gを水400mlに投入
し、遊星ミルにて30分間湿式粉砕を行った。このスラリ
ー中に空隙率81％ピッチ4mmのセラミックファイバー製
コルゲート状ハニカムを浸潰し、ZoO2−MgO−WO3を該ハ
ニカムに担持した。これを常温通風乾燥後100℃18時間
乾燥した。この乾燥物を塩化金酸水溶液（Auとして33g/
L）中に浸潰し、常温乾燥後100℃18時間乾燥し、500℃
３時間焼成して触媒を得た。
ム水溶液酸化物基準で85gと15g秤量し、水を加え充分混
練後100℃で18時間乾燥し700℃にて３時間焼成した。こ
の粉砕物50gと水酸化マグネシウムを650℃１時間焼成し
たマグネシア（比表面積53m2/g）50gを水400mlに投入
し、遊星ミルにて30分間湿式粉砕を行った。このスラリ
ー中に空隙率81％ピッチ4mmのセラミックファイバー製
コルゲート状ハニカムを浸潰し、ZoO2−MgO−WO3を該ハ
ニカムに担持した。これを常温通風乾燥後100℃18時間
乾燥した。この乾燥物を塩化金酸水溶液（Auとして33g/
L）中に浸潰し、常温乾燥後100℃18時間乾燥し、500℃
３時間焼成して触媒を得た。
実施例2. 日産化学製スノーテックスＯとメタチタン酸ゾル（メ
タチタン酸を硝酸により解膠したもの）とを酸化物基準
で50g、50g秤量し、充分混合した後100℃18時間乾燥し7
00℃３時間粉砕した。この粉砕物50gを塩基性炭酸カル
シウムを650℃１時間焼成したカルシア（比表面積46m2/
g）50gを用いて以下実施例１と同様にして触媒を得た。
タチタン酸を硝酸により解膠したもの）とを酸化物基準
で50g、50g秤量し、充分混合した後100℃18時間乾燥し7
00℃３時間粉砕した。この粉砕物50gを塩基性炭酸カル
シウムを650℃１時間焼成したカルシア（比表面積46m2/
g）50gを用いて以下実施例１と同様にして触媒を得た。
実施例3. 実施例２の方法において塩化金酸水溶液に替えて硝酸
ロジウム水溶液を用いた。
ロジウム水溶液を用いた。
実施例4. 硝酸ビスマス水溶液とモリブデン酸アンモニア水溶液
を酸化物基準で50g、50g秤量し、硝酸ビスマス水溶液に
モリブデン酸アンモニウムアンモニア水溶液を投入し、
中和反応を行った。（最終PH＝7.0）以下実施例１と同
様にして触媒を得た。
を酸化物基準で50g、50g秤量し、硝酸ビスマス水溶液に
モリブデン酸アンモニウムアンモニア水溶液を投入し、
中和反応を行った。（最終PH＝7.0）以下実施例１と同
様にして触媒を得た。
実施例5. 硝酸亜鉛、硝酸チタニルを各々酸化物基準で50g、50g
秤量し、これを1Lのイオン交換水中に溶解した。この水
溶液中に充分攪拌を行いながらアンモニアを吹き込みPH
7.0として中和反応を終了した。（中和時間１時間）そ
の後30分熟成後ろ過水洗を行い、100℃で18時間乾燥後6
00℃３時間焼成して触媒を得た。
秤量し、これを1Lのイオン交換水中に溶解した。この水
溶液中に充分攪拌を行いながらアンモニアを吹き込みPH
7.0として中和反応を終了した。（中和時間１時間）そ
の後30分熟成後ろ過水洗を行い、100℃で18時間乾燥後6
00℃３時間焼成して触媒を得た。
実施例6. 実施例５の方法において硝酸亜鉛に替えて塩化スズ
（II）を用いた。
（II）を用いた。
実施例7. 硝酸マグネシウム、硝酸鉄を各々酸化物基準で90g、9
g秤量しこれを1Lのイオン交換水中に溶解した。この水
溶液中に充分攪拌しながら、炭酸ソーダーをPH7.0とな
るまで添加して中和反応を終了した。（中和時間１時
間）その後30分熟成ろ過水洗を行い100℃18時間乾燥後5
00℃３時間焼成して触媒を得た。
g秤量しこれを1Lのイオン交換水中に溶解した。この水
溶液中に充分攪拌しながら、炭酸ソーダーをPH7.0とな
るまで添加して中和反応を終了した。（中和時間１時
間）その後30分熟成ろ過水洗を行い100℃18時間乾燥後5
00℃３時間焼成して触媒を得た。
実施例8. 実施例１−６によって得た触媒をN2−H2（1:1）の還
元性ガスで400℃１時間処理した。
元性ガスで400℃１時間処理した。
（Ａ）ガス組成 NO 200ppm O2 ２％ H2O 10％ CO2 200ppm N2 バランス （Ｂ）SV 1000 （Ｃ）反応温度 300、400、500℃ 試験結果を第１表に示した。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｊ 23/68 Ｂ０１Ｊ 23/89 Ａ 23/89 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０２Ｂ
Claims (1)
- 【請求項１】窒素酸化物を含有するガスをCOの共存下で
接触して、窒素酸化物を分解除する触媒において （ａ）アルカリ土類金属酸化物と （ｂ）ZrO2、Fe2O3、TiO2,WO3、MoO3、SnO2、Bi2O3、Zn
Oから選択される１種以上の金属酸化物と （ｃ）Rh、Ag、Auから選択される１種以上の金属もしく
は、金属酸化物とかなることを特徴とする窒素酸化物分
解触媒。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63277694A JP2689147B2 (ja) | 1988-11-02 | 1988-11-02 | 窒素酸化物除去用触媒 |
| EP89202496A EP0362960A3 (en) | 1988-10-05 | 1989-10-03 | Use of a catalyst composition for denitrization and denitrizing catalysts |
| US07/417,422 US5128305A (en) | 1988-10-05 | 1989-10-05 | Catalyst for denitrization |
| US07/518,560 US5049364A (en) | 1988-10-05 | 1990-06-06 | Methods for denitrization |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63277694A JP2689147B2 (ja) | 1988-11-02 | 1988-11-02 | 窒素酸化物除去用触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02122830A JPH02122830A (ja) | 1990-05-10 |
| JP2689147B2 true JP2689147B2 (ja) | 1997-12-10 |
Family
ID=17587002
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63277694A Expired - Fee Related JP2689147B2 (ja) | 1988-10-05 | 1988-11-02 | 窒素酸化物除去用触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2689147B2 (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2535763B2 (ja) * | 1993-09-28 | 1996-09-18 | 工業技術院長 | 窒素酸化物除去用触媒及び窒素酸化物除去方法 |
| JP4727140B2 (ja) * | 2003-11-28 | 2011-07-20 | 三菱重工業株式会社 | 排ガス処理触媒およびその製造方法 |
| JP4876644B2 (ja) * | 2006-03-13 | 2012-02-15 | 株式会社日立製作所 | 排ガス浄化方法 |
| JP5235686B2 (ja) * | 2007-02-08 | 2013-07-10 | ダイハツ工業株式会社 | 排ガス浄化用触媒 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5223340B2 (ja) * | 1972-06-20 | 1977-06-23 |
-
1988
- 1988-11-02 JP JP63277694A patent/JP2689147B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02122830A (ja) | 1990-05-10 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |