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JP2786562B2 - 燃焼排ガスの処理方法 - Google Patents

燃焼排ガスの処理方法

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JP2786562B2
JP2786562B2 JP4045246A JP4524692A JP2786562B2 JP 2786562 B2 JP2786562 B2 JP 2786562B2 JP 4045246 A JP4045246 A JP 4045246A JP 4524692 A JP4524692 A JP 4524692A JP 2786562 B2 JP2786562 B2 JP 2786562B2
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善次 堀田
賢治 小林
邦彦 吉田
繁 下條
耕一 北村
雅己 川崎
睦範 唐崎
正樹 飯島
徹 瀬戸
薫明 光岡
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Kansai Electric Power Co Inc
Mitsubishi Heavy Industries Ltd
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Mitsubishi Heavy Industries Ltd
Kansai Denryoku KK
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    • Y02C—CAPTURE, STORAGE, SEQUESTRATION OR DISPOSAL OF GREENHOUSE GASES [GHG]
    • Y02C20/00—Capture or disposal of greenhouse gases
    • Y02C20/40—Capture or disposal of greenhouse gases of CO2

Landscapes

  • Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
  • Treating Waste Gases (AREA)

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は燃焼排ガスの処理方法に
関する。さらに詳しくは燃焼排ガス中に含まれるＮＯｘ
（窒素酸化物）を除去する脱硝工程およびアルカノール
アミン水溶液によってＣＯ2 （二酸化炭素）を除去する
脱ＣＯ2 工程を有する燃焼排ガスの処理工程において、
脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス中に含まれるアンモニア（ＮＨ
3 ）を回収して脱硝工程の還元剤として用いることを特
徴とする燃焼排ガスの処理方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、地球の温暖化現象の原因の一つと
して、ＣＯ2 による温室効果が指摘され、地球環境を守
る上で国際的にもその対策が急務となってきた。ＣＯ2
の発生源としては、化石燃料を燃焼させるあらゆる人間
の活動分野に及び、その排出抑制への要求が一層強まる
傾向にある。これに伴い大量の化石燃料を使用する火力
発電所などの動力発生設備を対象に、ボイラの燃焼排ガ
スをアルカノールアミン水溶液などと接触させ、燃焼排
ガス中のＣＯ2 を除去して回収する方法および回収され
たＣＯ2 を大気へ放出することなく貯蔵する方法が精力
的に研究されている。
【０００３】また、化石燃料はその種類により程度の差
はあるものの、燃焼によりＮＯｘ（窒素酸化物）やＳＯ
ｘ（硫黄酸化物）などの汚染物質を発生させる。これら
は大気汚染や酸性雨の原因とされ、その排出基準が強化
される傾向にある。これに伴い、ボイラの燃焼排ガスを
脱硝工程や脱硫工程で処理する対策が採られている。そ
れらの内、脱硝工程としてはＮＨ3 を還元剤として用
い、触媒の存在下にＮＯｘを還元して窒素と水に分解す
るものが知られている。ＮＨ3 は燃焼排ガス中のＮＯｘ
の量にもよるが、通常濃度が５０〜１５０ｐｐｍとなる
ように用いられる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】燃焼排ガスの脱硝工程
には、前記のようにＮＨ3 がＮＯｘの還元剤として用い
られる。従って燃焼排ガスの脱硝装置には、通常液体Ｎ
Ｈ3 の貯蔵タンクを設けられる。しかし液体ＮＨ3 の貯
蔵には、低温で、かつ高圧を保持しなければならない
上、ＮＨ3 自体は有毒であり、また空気と混合すると爆
発性混合ガスとなる可燃性物質であり、消防法をはじめ
高圧ガス取締法、悪臭防止法などの種々の法規で規制さ
れている。このように、燃焼ガスからＮＯｘを除去する
脱硝工程には、取扱いがやっかいなＮＨ3 の貯蔵・供給
設備を必要とする。
【０００５】一方、前記脱ＣＯ2 工程において、脱ＣＯ
2 処理燃焼排ガス中には微量ではあるがＮＨ3 が検出さ
れる。このＮＨ3 の由来としては、アルカノールアミン
の一部がプロセス系内で分解するためであると推測され
る。微量とはいえ、ＮＨ3 がそのまま脱ＣＯ2 処理燃焼
排ガスと共に大気へ放出されると、新たな環境問題とな
りうるので、これを回収し、回収したＮＨ3 を無害化し
て廃棄しなければならないという問題がある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、従来から
行われている燃焼排ガスの脱硝工程に関連する前記ＮＨ
3 の問題点と、近年重要視されるようになった脱ＣＯ2
工程で生じる前記ＮＨ 3 の問題について鋭意検討した結
果、脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス中に含まれるＮＨ 3 を回収
して脱硝工程で用いることにより、これらの問題を一挙
に解決できるとの知見を得て、本発明を完成させること
ができた。
【０００７】すなわち、本発明は還元剤としてＮＨ3 を
用いる燃焼排ガスの脱硝工程および燃焼排ガスとアルカ
ノールアミン水溶液を接触させ燃焼排ガス中に含まれる
ＣＯ 2 を除去する脱ＣＯ2 工程を有する燃焼排ガスの処
理工程において、アルカノールアミン水溶液と接触させ
た脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス中に含まれるアンモニアを回
収して前記脱硝工程の還元剤として用いることを特徴と
する燃焼排ガスの処理方法である。以下、本発明を詳細
に説明する。
【０００８】
【作用】本発明が適用される燃焼排ガスの処理工程の一
例を図１に示す。図１において、Ａは石炭、ナフサ、重
油などを燃料とするボイラ、Ｂは脱硝工程、Ｃは電気集
塵機などの集塵工程、Ｄは脱硝工程、Ｅは脱ＣＯ2 工
程、Ｆは煙突、Ｇは回収ＮＨ3 の移送ラインである。
【０００９】なお、脱硝工程に導かれる燃焼排ガスの温
度は燃料やボイラの種類などによって異なるが、通常２
００〜４００℃である。また燃焼排ガス中に含まれるＮ
ＯｘとしてはＮＯ、ＮＯ2 およびＮ2 Ｏがあるが、主成
分はＮＯであり、燃料や燃焼条件によって燃焼排ガス中
の濃度が異なる。ＬＮＧ焚きではＮＯ濃度は通常５０〜
１００ｐｐｍ、重油焚きでは１００〜１５０ｐｐｍ、石
炭焚きでは２００〜５００ｐｐｍである。脱硝工程で除
去されるＮＯの割合は、通常５０〜８０％程度で稼働さ
れる。脱硝工程で使用される触媒としては、酸化チタン
を担体とし、五酸化バナジウム等の遷移金属酸化物を活
性体として用いるものなどを例示することができる。還
元剤として用いられるＮＨ3 の供給は目標とする脱硝率
によっても異なるが、ＮＯｘ濃度の約５〜８割程度にな
るように脱硝工程に注入される。ＮＨ3 の注入開始最適
温度は燃料の種類によって異なるが、ＬＮＧ焚きの場合
は２００〜４００℃である。本発明では脱ＣＯ2 工程の
稼働条件にもよるが、通常脱硝工程で必要なＮＨ3 は脱
ＣＯ2 工程で回収されるＮＨ3 で賄うことができる。
【００１０】本発明が適用される燃焼排ガスの処理工程
においては、通常図１に示すように燃焼排ガスを脱硫工
程により脱硫処理した後、脱ＣＯ2 工程によりアルカノ
ールアミン水溶液と接触させてＣＯ2 を除去する。この
脱硫工程としては、従来より各種の乾式法や湿式法が提
案されているが、石灰石（炭酸カルシウム）粉末の水ス
ラリにＳＯｘを吸収させ、石こうにして回収するいわゆ
る湿式石灰−石こう法を代表的なものとして挙げること
ができる。
【００１１】脱ＣＯ2 工程において、ＣＯ2 を吸収する
アルカノールアミン水溶液としてはモノエタノールアミ
ン、ジエタノールアミン、トリエタノールアミン、メチ
ルジエタノールアミン、ジイソプロパノールアミン、ジ
グリコールアミンなどの水溶液、あるいはこれらの混合
水溶液を挙げることができるが、通常モノエタノールア
ミン（ＭＥＡ）水溶液が好んで用いられる。
【００１２】燃焼排ガス中に含まれるＣＯ2 をアルカノ
ールアミン水溶液、中でもＭＥＡ水溶液を用いて除去す
るプロセスは特に限定されないが、その好ましい一例に
ついて図２によって説明する。図２では主要設備のみ示
し、付属設備は省略した。図２において、２０１は脱Ｃ
Ｏ2 塔、２０２は下部充填部、２０３は上部充填部また
はトレイ、２０４は脱ＣＯ2 塔燃焼排ガス供給口、２０
５は脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス排出口、２０６はＭＥＡ水
溶液供給口、２０７は第１ノズル、２０８は必要に応じ
て設けられる燃焼排ガス冷却器、２０９はノズル、２１
０は充填部、２１１は加湿冷却水循環ポンプ、２１２は
補給水供給ライン、２１３はＣＯ2 吸収ＭＥＡ水溶液排
出ポンプ、２１４は熱交換器、２１５はＭＥＡ水溶液再
生塔（以下、「再生塔」とも略称）、２１６は第１ノズ
ル、２１７は下部充填部、２１８は再生加熱器（リボイ
ラ）、２１９は上部充填部、２２０は還流水ポンプ、２
２１はＣＯ2 分離器、２２２は回収ＣＯ2 排出ライン、
２２３は再生塔還流冷却器、２２４は第２ノズル、２２
５は再生塔還流水供給ライン、２２６は燃焼排ガス供給
ブロア、２２７は冷却器、２２８はリクレーマ（蓄積熱
安定塩除去装置）である。
【００１３】さらに２２９は脱ＣＯ2 塔２０１の第２ノ
ズル、２３０はＮＨ3 除去用充填部、２３１はトレイ、
２３８は第３ノズル、２３２はＮＨ3 分離ドラム、２３
３はスチーム供給ライン、２３４は冷却水供給ライン、
２３５は冷却器、２３６はＣＯ2 供給ライン、２３７は
ＣＯ2 混合器、Ｇは図１におけるＮＨ3 移送ラインであ
る。
【００１４】図２において、脱硫工程を経た燃焼排ガス
は燃焼排ガス供給ブロア２２６により燃焼排ガス冷却器
２０８に押込められ、ノズル２０９からの加湿冷却水と
充填部２１０で接触して加湿冷却され、脱ＣＯ2 塔燃焼
排ガス供給口２０４を通って脱ＣＯ2 塔２０１へ導かれ
る。燃焼排ガスと接触した加湿冷却水は燃焼排ガス冷却
器２０８の下部に溜り、ポンプ２１１によりノズル２０
９へ循環使用される。加湿冷却水は燃焼排ガスを加湿冷
却することにより徐々に失われるので、補給水供給ライ
ン２１２により補充される。
【００１５】脱ＣＯ2 塔２０１に押し込められた燃焼排
ガスは、第１ノズル２０７から供給される一定濃度のＭ
ＥＡ水溶液と下部充填部２０２で向流接触させられ、燃
焼排ガス中のＣＯ2 はＭＥＡ水溶液により吸収除去さ
れ、脱ＣＯ2 処理燃焼排ガスは上部充填部２０３へと向
う。脱ＣＯ2 塔２０１に供給されるＭＥＡ水溶液はＣＯ
2 を吸収し、その吸収による反応熱のため、供給口２０
６における温度よりも高温となり、ＣＯ2 吸収ＭＥＡ水
溶液排出ポンプ２１３により熱交換器２１４に送られ、
加熱され、第１ノズル２１６より再生塔２１５へ導かれ
る。
【００１６】再生塔２１５では、その下部充填部２１７
で再生加熱器２１８による加熱でＭＥＡ水溶液が再生さ
れ、再生されたＭＥＡ水溶液は熱交換器２１４により冷
却され、さらに必要に応じて熱交換器２１４とＭＥＡ水
溶液供給口２０６の間に設けられる冷却器２２７を経由
して脱ＣＯ2 塔２０１へ戻される。
【００１７】再生塔２１５の上部において、ＭＥＡ水溶
液から分離されたＣＯ2 は第２ノズル２２４より供給さ
れる還流水と接触し、再生塔還流冷却器２２３により冷
却され、ＣＯ2 分離器２２１にてＣＯ2 に同伴した水蒸
気が凝縮した還流水と分離され、回収ＣＯ2 排出ライン
２２２よりＣＯ2 回収工程へ導かれる。なお脱ＣＯ2工
程の稼働を続けると、ＭＥＡの一部が安定塩を形成して
系内に蓄積される。このため定期的に図２のリクレーマ
２２８を稼働させ、例えば再生塔２１５の塔底液を処理
する。
【００１８】図２に示す脱ＣＯ2 工程において、前記の
ようにアルカノールアミン（ＭＥＡ）水溶液と接触させ
た脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス中にはＮＨ3 が含まれる。Ｎ
Ｈ3の含有量は脱ＣＯ2 工程の運転条件によって左右さ
れ一概に定まるものではないが、通常３０〜８０ｐｐｍ
である。本発明においては脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス中に
含まれるＮＨ3 を回収して、図１のＮＨ3 移送ラインＧ
により脱硝工程に移送する。
【００１９】脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス中のＮＨ3 の回収
方法としては、脱ＣＯ2 塔２０１において脱ＣＯ2 処理
後の燃焼排ガスとＣＯ2 を含む水とを接触させることが
好ましい。ＣＯ2 を含む水としては、図２の脱ＣＯ2 塔
２０１の最上部に示すようにＮＨ3 吸収用の水を第３ノ
ズル２３８、ＮＨ3 除去用充填部２３０、トレイ２３
１、ＮＨ3 分離ドラム２３２、第３ノズル２３８の間に
循環させ、その際ＣＯ2供給ライン２３６から供給され
るＣＯ2 をＣＯ2 混合器２３７で混合させたものを好ま
しいものとして挙げることができる。このほかのＣＯ2
を含む水としては、脱ＣＯ2 塔２０１の第２ノズル２２
９に供給される再生塔還流水を使用することもできる
し、燃焼排ガス冷却器２０８の加湿冷却水を用いること
も可能である。これらの水にはＣＯ2 がその温度におけ
る飽和状態またはそれに近い濃度で含ませることがで
き、例えば温度が４０℃前後の場合、約４００ｐｐｍ前
後のＣＯ 2 が含まれている。
【００２０】脱ＣＯ2 塔２０１の下部充填部２で脱ＣＯ
2 処理された燃焼排ガスは通常５０〜８０℃であり、そ
の温度における蒸気分圧相当の比較的多量のＭＥＡ蒸気
のほか微量のＮＨ3 及び水蒸気を含んで上方に流れ、再
生塔還流水供給ライン２２５により再生塔２１５から供
給される上記還流水と接触する。そしてＭＥＡやＮＨ 3
は弱塩基であるから、弱酸性のＣＯ2 をほぼ飽和状態で
含む再生塔還流水と脱ＣＯ2 処理燃焼排ガスとを上部接
触部２０３で接触させることにより、ＭＥＡやＮＨ3 は
容易に再生塔還流液に吸収される。しかしながらＮＨ3
はＭＥＡの分解・劣化生成物と考えられ、系内に蓄積さ
れて飽和となった状態以降は上部充填剤２０３の上部へ
蒸気として排出される。本発明の好ましい態様としては
このＮＨ 3 蒸気を前記のように脱ＣＯ2 塔々頂部におい
てＣＯ2 を含む水により吸収させ、系外へ取り出して図
１に示す脱硝工程Ｂに移送して利用するものである。
【００２１】脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス中のＮＨ3 は前記
ＣＯ2 を含む水中のＣＯ2 と反応することにより、次式
で示すいずれかの反応が起こり、炭酸アンモニウム塩類
として水に吸収される。 ＮＨ3 ＋ＣＯ2 ＋Ｈ2 Ｏ → ＮＨ4 ＨＣＯ3 ・・・・・式（１） ２ＮＨ3 ＋ＣＯ2 ＋Ｈ2 Ｏ →（ＮＨ4 ）2 ＣＯ3 ・・・・・式（２）
【００２２】上記反応式により生じる炭酸アンモニウム
塩類は何れも７０℃以上ではＮＨ3、水およびＣＯ2 に
分解するので、図２に例示するプロセスにおいては、脱
ＣＯ 2 塔２０１の外に取り出されたＮＨ3 を含む水にス
チーム供給ライン２３３より１００℃以上のスチームを
吹き込むなどの方法で、容易にＮＨ3 を再生させること
ができる。再生されたＮＨ3 は同じくガス状に再生され
るＣＯ2 などと共にＮＨ3 分離ドラム２３２で水と分離
され、ＮＨ3 移送ラインＧにより図１に示す脱硝工程Ｂ
に移送される。一方、ＮＨ3 を再生・除去された水は冷
却器２３５で冷却された後、再びＣＯ2 混合器２３７に
よってＣＯ2 供給ライン２３６より供給されるＣＯ2 を
溶解し、脱ＣＯ2 塔２０１塔々頂の第３ノズル２３８に
供給される。
【００２３】本発明により、脱硝工程には取扱いがやっ
かいなＮＨ3 の貯蔵設備てどが不要となり、一方脱ＣＯ
2 処理燃焼排ガス排出口２０５からＮＨ3 の系外への放
散は有効に防止され、脱ＣＯ2 工程より回収されるＮＨ
3 は脱硝工程の還元剤として有効に利用されることとな
る。
【００２４】
【実施例】以下、本発明を実施例により具体的に示す。 （実施例）図１および図２の工程、装置を用いて燃焼排
ガスの処理を行った。なお、脱硝工程Ｂでは、脱硝触媒
としてＴｉＯ2 を用い、脱硝温度３００℃で行った。そ
の際、還元剤として用いるＮＨ3 は全て脱ＣＯ2 工程か
ら再生塔還流水を用いて吸収・回収し、１ｋｇ／ｃｍ2
Ｇスチームで再生したものを全量用いた。諸条件を表１
に示す。
【表１】
【００２５】
【発明の効果】以上詳細に述べたように、本発明により
脱硝工程および脱ＣＯ2 工程を含む燃焼排ガスの処理工
程において、脱ＣＯ2 処理燃焼排ガス中に含まれるＮＨ
3 を回収し、脱硝工程の還元剤として用いることによ
り、脱硝工程における液体ＮＨ3の貯蔵設備などが不要
となった。また脱ＣＯ2 工程から排出される脱ＣＯ2 処
理燃焼排ガスに含まれるＮＨ3 は殆ど回収され、微量と
はいえ副次的に発生するＮＨ3 の環境問題を解決するこ
とができた。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明が適用される燃焼排ガスの処理工程の一
例を示す図。
【図２】本発明が適用される脱ＣＯ2 工程の一例を示す
図。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 堀田 善次 大阪府大阪市北区中之島３丁目３番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 小林 賢治 大阪府大阪市北区中之島３丁目３番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 吉田 邦彦 大阪府大阪市北区中之島３丁目３番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 下條 繁 大阪府大阪市北区中之島３丁目３番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 北村 耕一 大阪府大阪市北区中之島３丁目３番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 川崎 雅己 大阪府大阪市北区中之島３丁目３番22号 関西電力株式会社内 (72)発明者 唐崎 睦範 東京都千代田区丸の内２丁目５番１号 三菱重工業株式会社 本社内 (72)発明者 飯島 正樹 東京都千代田区丸の内２丁目５番１号 三菱重工業株式会社 本社内 (72)発明者 瀬戸 徹 広島県広島市西区観音新町４丁目６番22 号 三菱重工業株式会社 広島研究所内 (72)発明者 光岡 薫明 広島県広島市西区観音新町４丁目６番22 号 三菱重工業株式会社 広島研究所内 (56)参考文献 特開 平５−184866（ＪＰ，Ａ) 特開 昭50−143778（ＪＰ，Ａ) 特開 昭56−26529（ＪＰ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.6，ＤＢ名) B01D 53/62 B01D 53/56

Claims (1)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 還元剤としてＮＨ3 を用いる燃焼排ガス
    の脱硝工程および燃焼排ガスとアルカノールアミン水溶
    液を接触させ燃焼排ガス中に含まれるＣＯ2を除去する
    脱ＣＯ2 工程を有する燃焼排ガスの処理工程において、
    アルカノールアミン水溶液と接触させた脱ＣＯ2 処理燃
    焼排ガス中に含まれるアンモニアを回収して前記脱硝工
    程の還元剤として用いることを特徴とする燃焼排ガスの
    処理方法。
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US08/003,699 US5378442A (en) 1992-01-17 1993-01-13 Method for treating combustion exhaust gas
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