JP2021156851A - 高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法 - Google Patents

Abstract

【課題】プロセス負荷を低減し、かつ、高い作業性で、マイナーアクチノイドを抽出することができる。
【解決手段】マイナーアクチノイドを含有する高レベル放射性物質を処理する高レベル放射性物質処理装置であって、高レベル放射性物質を含有する液体を供給する液体供給部と、有機相の抽出剤を供給する抽出剤供給部と、希釈液を供給する希釈液供給部と、液体と、抽出剤と、希釈液とを混合し、高レベル放射性物質に含まれるマイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を抽出剤に抽出するＭＡ抽出液生成部と、を含み、希釈液は、沸点が１００℃以下である。
【選択図】図１

Description

本開示は、高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法に関する。

高レベル放射性廃棄物の処理として、高レベル放射性物質から放射性物質であるマイナーアクチノイドを抽出する方法がある（例えば特許文献１、特許文献２）。

特開２０１８−６３１９８号公報 特開２０１９−１５５３３号公報

高レベル放射性物質からマイナーアクチノイドを抽出することで、抽出したマイナーアクチノイドを高速増殖炉等の燃料として再利用することができる。また、マイナーアクチノイドを除去することで廃棄物の処理負荷を低減することが可能となる。ここで、引用文献１、２の処理装置では、希釈液として引火点を有する（引火性液体である）オクタノールやドデカンを使用するため、マイナーアクチノイドの処理の際に、安全性の観点から処理装置内を掃気若しくは減圧し、燃焼範囲外で処理する必要があるなど、プロセス負荷、作業負荷が高くなる。また、希釈液を回収し再利用する際やマイナーアクチノイドを固体として分離する際も同様に、安全性の観点から引火性雰囲気外で処理を行う必要があるため、掃気や減圧を伴う、若しくは低温での回収・固化処理が必要となり、プロセス負荷、作業負荷が高くなる。

本開示は、上記に鑑みてなされたものであって、プロセス負荷を低減し、かつ、高い作業性で、マイナーアクチノイドを抽出し、希釈液の再利用及びマイナーアクチノイドの固体化をすることができる高レベル放射性物質処理システム及び高レベル放射性物質処理方法を提供することを目的とする。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本開示は、マイナーアクチノイドを含有する高レベル放射性物質を処理する高レベル放射性物質処理装置であって、高レベル放射性物質を含有する液体を供給する液体供給部と、有機相の抽出剤を供給する抽出剤供給部と、希釈液を供給する希釈液供給部と、前記液体と、前記抽出剤と、前記希釈液とを混合し、前記高レベル放射性物質に含まれるマイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を前記抽出剤に抽出するＭＡ抽出液生成部と、を含み、前記希釈液は、沸点が１００℃以下である。また、前記希釈液は、引火点を有していないまたは引火点が１５０℃以上であることが好ましい。

上述した課題を解決し、目的を達成するために、本開示は、マイナーアクチノイドを含有する高レベル放射性物質を処理する高レベル放射性物質処理方法であって、高レベル放射性物質を含有する液体に対して、有機相の抽出剤と、沸点が１００℃以下であり、引火点を有していないまたは１５０℃以上である希釈液と投入するステップと、前記液体と、前記抽出剤と、前記希釈液とを混合し、前記高レベル放射性物質に含まれるマイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を前記抽出剤に抽出するステップと、を含む。

本開示によれば、プロセス負荷を低減し、かつ、高い作業性で、マイナーアクチノイドを抽出し，希釈液の再利用及びマイナーアクチノイドの固体化をすることができる。

図１は、本実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。

以下に、本開示にかかる高レベル放射性物質処理装置の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。本開示の高レベル放射性物質処理装置は、高レベル放射性物質からＭＡ（マイナーアクチノイド）を抽出し、ガラス固化して安定化する。また、高レベル放射性物質処理装置は、高レベル放射性物質にランタノイドが含まれる場合、マイナーアクチノイドとともにランタノイドも抽出する。本開示において、「ＭＡ（マイナーアクチノイド）」とは、アクチノイドに属する超ウラン元素のうちＰｕを除いた元素である。「アクチノイド」とは、原子番号８９から１０３までの元素の総称である。マイナーアクチノイドには、例えば、Ｎｐ（ネプツニウム）、Ａｍ（アメリシウム）、Ｃｍ（キュリウム）が含まれる。「Ｌｎ（ランタノイド）」とは、原子番号５７から７１までの元素の総称である。

図１は、本実施形態の高レベル放射性物質処理装置の概略構成を示す模式図である。図１に示す高レベル放射性物質処理装置（処理装置）１０は、抽出装置１２と、固化装置１４と、安定化装置１６と、保管装置１８と、を含む。本実施形態の処理装置は、高レベル放射性物質として、高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）を用いた場合として説明する。廃液は、例えば、軽水炉から排出される使用済み核燃料の再処理で、使用済み核燃料の溶液からＵ（ウラン）及びＰｕ（プルトニウム）を回収した後の液体である。廃液に含まれる高レベル放射性廃棄物には、核分裂生成物（以下、「ＦＰ」とも記す。）のほか、ＭＡ、ランタノイドが含まれる。高レベル放射性廃棄物（以下、「ＨＡＬＷ」とも記す。）は、具体的には、ピューレックス（ＰＵＲＥＸ）法による再処理で生成する廃液が挙げられる。ピューレックス法では、ＵやＰｕを含む硝酸溶液と、トリブチルリン酸（ＴＢＰ）と、ドデカン等の有機溶媒とを接触混合する。これにより、硝酸溶液中のＵやＰｕがＴＢＰと錯体を形成して有機溶媒側へ移動する。一方、ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎは硝酸溶液（廃液）側に残る。ＦＰ、ＭＡ、Ｌｎを含有する硝酸溶液が、処理対象の廃液となる。

抽出装置１２は、廃液からＭＡ成分を抽出する。抽出装置１２は、廃液供給部２２と、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、ＭＡ抽出液生成部２８と、を含む。廃液供給部２２は、液体の高レベル放射性廃棄物であるＨＡＬＷを貯留し、ＭＡ抽出液生成部２８に供給する。本実施形態では、抽出剤供給部２４と、希釈液供給部２６と、を設けたが、抽出剤供給部２４と希釈液供給部２６とを１つの装置として、抽出剤が溶解した液相の有機溶媒を供給してもよい。

抽出剤供給部２４は、抽出剤をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。抽出剤は、ＭＡ及びＬｎを捕捉する。また、抽出剤は、希釈液に移行、均一混合する液体である。抽出剤としては、例えば、ＭＡやＬｎと錯体を形成する錯化剤を用いることができる。錯化剤は、選択的にＭＡと錯体を形成する錯化剤に比べて安価であることが好ましい。抽出剤の一例としては、ｎ−オクチル（フェニル）−Ｎ，Ｎ’−ジイソブチルカルバモイルメチルフォスフィンオキシド−トリブチルリン酸混合物（ＣＭＰＯ−ＴＢＰ混合物）、ジイソデシルリン酸、６，６’−ビス（５，５，８，８−テトラメチル−５，６，７，８−テトラヒドロ−１，２，４−ベンゾトリアジン−３−イル）−２，２’−ビピリジン（ＢＴＢＰ）、Ｎ，Ｎ’−ジブチル−Ｎ，Ｎ’−ジメチルテトラデシルマロナミド（ＤＭＤＢＴＤＭＡ）がある、抽出剤としては、ジグリコールアミド（ＤＧＡ）系の材料（錯化剤）を用いることが好ましい。錯化剤の具体例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラオクチル−３−オキサペンタンジアミド（ＴＯＤＧＡ）、２−エチルヘキシルジグリコールアミド（２ＥＨＤＧＡ）等が挙げられる。抽出剤は１種を単独で用いてもよく２種以上を組み合わせて用いてもよい。

希釈液供給部２６は、希釈液をＭＡ抽出液生成部２８に供給する。希釈液は、廃液の液体成分に不溶な有機相の材料である。希釈液は、廃液の液体から抽出剤を溶離する特性を備える。希釈液は、沸点が１００℃以下である。また、希釈液は、引火点を有していないまたは引火点が１５０℃以上であることが好ましい。また、希釈液は、再利用しても熱や放射線による劣化が少ない材料であることが好ましく、再利用しても熱や放射線による劣化が少ない炭化水素系の構造を有する溶媒であることが好ましい。ここで、再利用しても熱や放射線による劣化が少ないとは、熱や放射線のエネルギーを受けて、低分子量の構造になったとしても、金属イオンと錯体を形成し難い性質をもつことである。また、希釈液は、地球温暖化係数やオゾン破壊係数等の環境負荷が低いことが好ましい。具体的には、希釈液は、地球温暖化係数が２０００以下、オゾン破壊係数０．０１以下であることが好ましい。希釈液としては、例えば、ハイドロフルオロカーボン（ＨＦＣ）、ハイドロフルオロオレフィン（ＨＦＯ）等を用いることができる。

ＭＡ抽出液生成部２８は、廃液と抽出剤と希釈液が供給される。ＭＡ抽出液生成部２８は、溶媒抽出法により、廃液中のＭＡ及びＬｎと抽出剤とを接触すると、ＭＡ及びＬｎが抽出剤側に移行する。ＭＡ及びＬｎを捕捉した抽出剤は、希釈液に内包される。ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出処理後、廃液に対して、希釈液を分離することで、希釈液中にＭＡ及びＬｎを捕集した抽出剤が内包されたＭＡ抽出液を生成する。ＭＡ抽出液生成部２８は、連続的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成する連続式でも、間欠的に各材料が供給され、ＭＡ抽出液を生成するバッチ式でもよい。また、ＭＡ抽出液生成部２８は、抽出剤でＭＡを選択的に捕捉する、あるいは、ＭＡ及びＬｎを同時に捕捉して処理してもよい。

固化装置１４は、ＭＡ抽出液の液体成分を除去し、固化体を生成する。固化装置１４は、固化処理部４０と、回収処理部４２と、を含む。固化処理部４０は、ＭＡ抽出液を蒸留して、希釈液成分を除去する。固化処理部４０は、希釈液を蒸留することで、抽出剤とＭＡを含む固化残留物が、錯体として残留する。残留物が固化体となる。固化体は、ＭＡを含む物質と抽出剤の有機金属錯体である。固化処理部４０は、蒸留処理として回分式、連続式（棚段塔や充填塔）等の公知の蒸発方式を用いることができる。回収処理部４２は、固化処理部４０で蒸留された希釈液を捕集し、冷却して、液化することで、希釈液を回収する。回収処理部４２は、回収した規約液を希釈液供給部２６に供給する。回収処理部４２は、希釈液に不純物が混入している場合は、除去処理をするようにしてもよい。

安定化装置１６は、固化体から炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去する安定化処理を行う。安定化装置１６は、安定化処理部５０を有する。安定化処理部５０は、固化体を加熱し、か焼、焼結することで、処理対象物を酸化物化させる。安定化装置１６は、保管時にガス化する可能性がある成分である炭素、水素、酸素、窒素成分の一部又は全部を除去することで、固化体を安定化させる。

保管装置１８は、安定化処理した処理物を保管する。保管装置１８は、保管部６０を含む。保管部６０は、安定化処理したＭＡを含む物質を固体の状態で保管する。保管部６０は、例えば、キャスクである。また、保管部６０を地中に設け、安定化処理した処理物を地中に埋設してもよい。

処理システム１０の保管部６０で保管しているＭＡを含む物質は、原子力発電システムの燃料として使用することができる。ＭＡを燃料として燃焼させる場合、保管している酸化物固化体を溶解させ、ＭＡ及びＬｎを含む溶液を生成する（固化体溶解）。次に、得られた溶液に対してＭＡの精製処理を行う（ＭＡ精製）。ＭＡ精製では、例えば、得られた溶液中のＭＡとＬｎとを分離し、必要に応じてＭＡから高発熱性のＭＡを分離する。次に、得られたＭＡ（Ｎｐ、Ａｍ等）をＵ、Ｐｕと混合し、混合酸化物を得ることにより、燃料を製造する（ＭＡ燃料製造）。得られた燃料は高速増殖炉等で燃焼させる（ＭＡ燃焼）。

本実施形態の処理装置１０は、抽出装置１２で、廃液に、抽出剤、希釈液を投入し、混合することで、廃液からＬｎの同伴を許容してＭＡを分離する分離処理を行い、ＭＡ抽出液を生成する。次に、処理装置１０は、固化装置１４で、ＭＡ抽出液から希釈液を蒸留することで、ＭＡを含有する固化体を生成する。次に、処理装置１０は、安定化装置１６で、ＭＡを含有する固化体から、有機成分（ＣＨＯＮ）を除去して、安定化させる。処理装置１０は、保管装置１８で、安定化した処理物を保管する。

処理装置１０は、ＬｎとともにＭＡを分離し、固化し、安定化させる。これにより、液体の高レベル放射性廃棄物からＭＡを効率よく抽出することができ、廃棄物の処分負荷を小さくすることができ、固体化することができる。また、ＭＡ及びＬｎを抽出し、安定化させた物質とすることで、ＭＡを燃料として再利用するために保管する場合も、安定して保管することができる。

また、ＭＡとＬｎを分離せずに処理することで、ＭＡとＬｎとを分離する処理が不要になり、処理負荷を小さくすることができる。

また、本実施形態の処理装置１０は、希釈液として、沸点が１００℃以下である有機溶媒を用いることで、固化処理部４０で希釈液を蒸留する処理の負荷を小さくすることができる。これにより、プロセス負荷を低減することができる。

また、希釈液は、引火点を有していないまたは引火点が１５０℃以上であることが好ましい。引火点を上記範囲とすることで、固化処理部４０の作業条件を緩和することができ、作業時に希釈液の発火や燃焼等が生じる可能性を低減できる。これにより、処理システム１０での処理を高い作業性でより安定して行うことができる。

また、希釈液は、沸点と引火点との温度差が５０℃以上であることが好ましい。これにより作業性を高くすることができる。

また、希釈液は、熱や放射線による劣化が少ない炭化水素系の構造を有することが好ましい。これにより、回収した希釈液を再利用することが可能となり、抽出処理の経済性を高くすることが出来る。また，希釈液は地球温暖化係数が２０００以下、オゾン破壊係数０．０１以下であることが好ましい。これにより、使用後の希釈液を処理する際の環境負荷を低減することができる。また、希釈液は上述したようにＨＦＣ及びＨＦＯの少なくとも一方を含有することがより好ましい。上記の物質を希釈液として用いることで、抽出剤と希釈液を容易に混合することができるため，廃液の液体成分に対して分離しやすくできる。なお、希釈液は、上記成分を主成分とすることが好ましいが、副成分として、沸点が上記範囲のアルコール等の有機溶媒を含めてもよい。

また、本実施形態の処理装置１０は、回収処理部４２を設け、固化処理部４０の処理で蒸発させた希釈液を回収し、希釈液供給部２６に供給することで、希釈液を再利用することができる。また、上述したように沸点が上記範囲の希釈液を用いることで、回収処理部４２での処理負荷を小さくすることができる。

また、処理装置１０は、抽出剤として、硝酸系の物質を含有する高放射性物質に対してＭＡ抽出液を生成する際に、第三相を形成しない抽出剤を用いることが好ましい。具体的には、ＤＧＡ系の材料を用いることが好ましい。一例としては、２ＥＨＤＧＡがある。また、抽出剤は、安定化装置１６での処理時に除去できる材料、具体的には、炭素，水素，窒素，酸素のみで構成された材料とすることが好ましい。また、抽出剤は、腐食性成分を含まないことが好ましい。

また、本実施形態の処理装置は、安定化処理を行ったが、安定化処理は行わず、保管してもよい。

以上、本発明について、実施形態を示して説明したが、本開示は上記実施形態に限定されない。上記実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、構成の付加、省略、置換、及びその他の変更が可能である。

１０ 処理システム（高レベル放射性物質処理システム）
１２ 抽出装置
１４ 固化装置
１６ 安定化装置
１８ 保管装置
２２ 廃液供給部
２４ 抽出剤供給部
２６ 希釈液供給部
２８ ＭＡ抽出液生成部
４０ 固化処理部
４２ 回収処理部
５０ 安定化処理部
６０ 保管部

Claims (8)

1. マイナーアクチノイドを含有する高レベル放射性物質を処理する高レベル放射性物質処理装置であって、
   前記高レベル放射性物質を含有する液体を供給する液体供給部と、
   有機相の抽出剤を供給する抽出剤供給部と、
   希釈液を供給する希釈液供給部と、
   前記液体と、前記抽出剤と、前記希釈液とを混合し、前記高レベル放射性物質に含まれる前記マイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を前記抽出剤に抽出するＭＡ抽出液生成部と、を含み、
   前記希釈液は、沸点が１００℃以下である高レベル放射性物質処理システム。
2. 前記希釈液は、引火点を有していないまたは１５０℃以上である請求項１に記載の高レベル放射性物質処理システム。
3. 前記希釈液は、熱や放射線による分解物が金属イオンと錯体を形成し難い性質をそなえる炭化水素系の構造を有する溶媒を含有する請求項１または２に記載の高レベル放射性物質処理システム。
4. 前記希釈液は、地球温暖化係数が２０００以下、オゾン破壊係数０．０１以下である請求項１または２に記載の高レベル放射性物質処理システム。
5. 前記希釈液は、ＨＦＣ及びＨＦＯの少なくとも一方を含有する請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
6. 前記抽出剤は、ＤＧＡ系材料である請求項１から請求項５のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
7. 前記ＭＡ抽出液生成部で生成したＭＡ抽出液から希釈液を蒸発させ、ＭＡの酸化物を生成する固化処理部と、
   前記固化処理部で蒸発させた希釈液を回収し、前記希釈液供給部に供給する回収処理部と、を有する固化装置をさらに備える請求項１から請求項６のいずれか一項に記載の高レベル放射性物質処理システム。
8. マイナーアクチノイドを含有する高レベル放射性物質を処理する高レベル放射性物質処理方法であって、
   高レベル放射性物質を含有する液体に対して、有機相の抽出剤と、沸点が１００℃以下であり，引火点を有していないまたは１５０℃以上である希釈液と投入するステップと、
   前記液体と、前記抽出剤と、前記希釈液とを混合し、前記高レベル放射性物質に含まれるマイナーアクチノイド及びランタノイドの少なくとも一方を前記抽出剤に抽出するステップと、を含む高レベル放射性物質処理方法。

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