JP2016541090A - 高級炭化水素の選択的改質のための予備改質器 - Google Patents

Abstract

燃料電池システム用アノード復熱装置および燃料電池システムのアノード復熱装置を運転する方法が提供される。燃料電池システム用アノード復熱装置が第１の環状燃料流路、環状予備改質器、環状アノード排気流路を備え、燃料電池システムが環状予備改質器をアノード復熱装置の一部として一体化する。

Description

本発明は、燃料電池システム用アノード復熱装置および燃料電池システムのアノード復熱装置を運転する方法に関する。

関連出願の相互参照
本願は、その全体が本願明細書において参照により援用されている、２０１３年１０月２３日に出願された米国仮特許出願第６１／８９４，４８５号の優先権を主張するものである。

固体酸化物燃料電池などの燃料電池は、燃料中に貯蔵されたエネルギーを電気エネルギーに高効率で変換することができる電気化学的装置である。高温燃料電池として、固体酸化物燃料電池や溶融炭酸塩燃料電池などが挙げられる。これらの燃料電池は、水素および／または炭化水素燃料を用いて運転することができる。この操作を逆にして、電気エネルギーを入力として利用して酸化燃料を非酸化燃料に還元することもできる固体酸化物再生形燃料電池などの燃料電池クラスもある。

図１〜９は、（米国特許出願第１２／４５８，１７１号として出願され、その全体が本願明細書において参照により援用されている）２０１０年１月１４日に公開された米国特許出願公開第２０１０／０００９２２１号（引用文献１）に記載された先行技術の燃料電池システムである。特に、図１、２Ａ、２Ｂ、３Ａを参照すると、一体型燃料電池ユニット１０は、略円筒構造の一体型固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）／燃料処理装置１０の形式で示されている。ユニット１０は、中心軸１６を囲む８個の燃料電池スタック１４の環状アレイ１２を備え、燃料電池スタック１４の各々は、積層方向が中心軸１６に平行であり、スタックの各々は、半径方向外向きの面１７と半径方向内向きの面１８を有する。図３Ａに最もよく示されているように、燃料電池スタック１４は、互いに一定角度で配置され、軸１６の周りに環状構造を形成するように配列されている。燃料電池スタック１４は８個であるので、環状アレイ１２は、軸１６の周りに八角形構造を形成すると特徴づけることもできる。８個の燃料電池スタック１４が示されているが、引用文献１に記載された発明が、８個を超えるかまたは８個未満の燃料電池スタックを含むことができる環状アレイ１２も企図することを理解すべきである。

図１を参照すると、ユニット１０は、さらに、燃料電池スタック１４のアレイ１２から半径方向外側に位置する環状カソード復熱装置２０、環状アレイ１２から半径方向内側に位置する環状アノード復熱装置２２、やはり環状アレイ１２の半径方向内側に位置する改質器２４、および環状アノード排気冷却器／カソード予熱器２６も含む。これらはすべて単一のハウジング構造体２８内に一体化されている。ハウジング構造体２８は、アノード供給口３０、アノード排気口３２、カソード供給口３４、カソード排気口３６およびアノード燃焼ガス入口３７を備える。３８で模式的に示された（一般に、アノードテールガス酸化（ＡＴＯ）燃焼器の形式の）アノード排気燃焼器は、一体型ユニット１０から分離した部品であり、アノード排気流３９を排気口３２から受けて、アノード燃焼ガス入口３７に送られるアノード燃焼ガス流４０を生成する。運転開始中に、燃焼器３８は、矢印４１で模式的に示された燃料流（一般に天然ガス）も受ける。さらに、矢印４２で示されるように、アノード排気流の一部をアノード供給口３０に再循環することができる。なお、アノード排気流を燃焼器３８またはアノード供給口３０に送るのを選択的に制御するために適切な弁４３を設置することができる。さらに、図に示されてはいないが、再循環アノード排気流４２を十分加圧するために、ブロワが必要な場合もある。図１、２Ａ、２Ｂは断面図であるが、この後の図では、一体型ユニット１０の部品および機能部分が、カソード供給口３４、カソード排気口３６およびアノード燃焼ガス入口３７を除いて、軸１６に関して対称であることが見てわかる。

図１、２Ａを参照して、カソード流をさらに詳細に説明する。図１に示されているように、矢印４４で模式的に示されたカソード供給材料（一般に、空気）は、供給口３４からユニット１０に入り、環状流路４６を通過した後、放射状流路４８に入る。なお、本願明細書では「放射状流路」という用語は、流れが半径方向内向きまたは半径方向外向きにほぼ対称な３６０度のパターンで向かう流路を指すものとする。カソード供給材料４４は、半径方向外向きに流路４８を通って、アレイ１２を囲む環状流路５０に流れ、カソード復熱装置２０を通過する。カソード供給材料４４は、環状流路５０を流下し、次いで半径方向内向きに環状供給多岐管体積部５２に流れる。体積部５２は、環状アレイ１２を囲み、カソード供給材料４４を燃料電池スタック１４の各々に分配する。カソード供給材料は、燃料電池スタック１４における反応に酸素イオンを供給し、カソード排気５６として燃料電池スタック１４を出る。カソード排気５６は、次いで、改質器２４を横切って、環状排気多岐管領域５８に入り、燃焼ガス流４０と混ざり、環状流路６０を通って多岐管５８に向かう。なお、燃焼ガス流４０は、燃料電池スタック１４における酸素輸送に起因するカソード排気流５６の減量を埋め合わせるのに役立つことに注目すべきである。燃焼ガス流４０によって供給されるこの追加のマスフローは、カソード復熱装置２０のサイズを最小化するのに役立つ。矢印６２で模式的に示された混合された燃焼ガス流４０とカソード排気５６は、多岐管５８を出て、中央開口部６４を通り、放射状流路６６に入る。混合排気６２は、流路６６を半径方向外向きに通って、環状排気流路６８に流れる。環状排気流路６８は、流路５０と熱交換関係にあるカソード復熱装置２０を通過して、混合排気６２からカソード供給材料４４に熱を伝える。混合排気６２は、環状流路６８を上向きに通って放射状流路７０に流れる。放射状流路７０は、混合排気６２を半径方向内向きに最終環状流路７２に導き、混合排気６２は、排気口３６を通ってユニット１０から出る。

図１、２Ｂを参照すると、矢印８０で模式的に示されたアノード供給材料は、好ましくは再循環アノード排気４２とメタンの混合物の形で、アノード供給材料入口３０からユニット１０に入る。アノード供給材料８０は、アノード復熱装置２２を通る環状流路８２に導かれる。アノード供給材料８０は、次いで、放射状流路８４に流れ、アノード供給材料を改質器２４に導く環状多岐管またはプレナム８６へと半径方向外向きに流れる。改質器２４における改質後、アノード供給材料８０は、改質器２４の底部から改質物として出て、一体型圧力板／アノード供給多岐管９０に導かれる。供給多岐管９０は、アノード供給材料８０を複数の積層供給口９２に導く。供給口９２の１個は、燃料電池スタック１４の各々と対応している。供給口９２の各々は、アノード供給材料８０を対応するアノード送り／戻り組立品９４に導く。アノード送り／戻り組立品９４は、アノード供給材料８０を対応する燃料電池スタック１４に導き、アノード供給材料がスタック１４中で反応した後に、矢印９６で模式的に示されるように、対応するスタック１４からアノード排気を収集する。アノード送り／戻り組立品９４の各々は、アノード排気９６を圧力板／多岐管９０中の複数の積層口９８のうちの対応する１個に戻す（やはり、燃料電池スタック１４の各々に対して１個の積層口９８）。多岐管９０は、圧力板／多岐管９０に形成された８個のアノード排気口１００（やはり、各スタック１４に対して１個）にアノード排気９６を半径方向内向きに導く。アノード排気９６は、排気口１００を通って、アノード排気９６を放射状アノード排気流路１０４に導く複数の対応するアノード排気管１０２に流入する。アノード排気９６は、流路１０４を通って半径方向内向きに環状流路１０６に流れる。環状流路１０６は、流路８２と熱交換関係にあるアノード復熱装置２２を下方に通過する。アノード排気９６は、次いで、好ましくはドーム状である、バッフル／カバー１１０によって、環状流路１０６から上向きに管状流路１０８に導かれる。アノード排気９６は、流路１０８を上向きに流れ、やはり好ましくはドーム状である、バッフル／カバー１１４によって、別の環状流路１１２に導かれる。環状流路１１２は、環状カソード供給流路４６と熱交換関係にあるアノード冷却器２６を通る。アノード排気９６は、熱をカソード供給材料４４に伝えた後、環状流路１１２を出て、好ましくは円錐形である、バッフル１１６によってアノード排気口３２に導かれる。

図３Ａ、３Ｂを参照すると、改質器２４は、８個の管セット２８２の環状アレイ２８０の形であり、各管セット２８２は、燃料電池スタック１４の１個に対応し、へん平管２８４の列を含む。なお、管セット２８２中の管２８４の数は、各用途の特定のパラメータに大きく左右され、その特定のパラメータに応じてユニット１０ごとに異なり得ることに留意すべきである。

図３Ｃは、カソード復熱装置２０、アノード復熱装置２２およびアノード冷却器２６に共通したある構成の詳細を説明するための一般的な図として意図したものである。これらの３種の熱交換器の各々の構成は、基本的に、３個の同心円筒壁Ａ、Ｂ、Ｃからなり、円筒壁Ａ、Ｂ、Ｃは、２個の別々の流路ＤおよびＥを画定し、波形または蛇行したフィン構造体ＧおよびＨがそれぞれ流路ＤおよびＥに設けられて、それぞれの流路の表面積を増加させている。熱伝達は円筒壁Ｂを介するので、フィンＧおよびＨは、良好な熱伝導度を得るために、ろう付けなどによって、壁Ｂに接合されていることが好ましい。一方、組立および／または熱膨張差を許容するために、フィンＧおよびＨは、円筒壁ＡおよびＣに接合されていないことが好ましい。熱交換器２０、２２および２６の各々は、熱交換器からの所望の出口温度および許容圧力降下を達成するために、流路ＤおよびＥの各々におけるフィンＧおよびＨの長軸方向の長さおよび具体的形状を個々の用途に対して必要に応じて調節できることを理解すべきである。

ここで図４Ａ〜Ｄを見ると、アノード冷却器２６は、流路１１２におけるアノード排気９６に対する表面積を増大させる波形または蛇行したフィン構造体３００と、流路４６におけるカソード供給流４４に対する表面積を増大させる波形または蛇行したフィン構造体３０２と、フィン３００および３０２が好ましくはろう付けによって接合され、流路４６を流路１１２から分離するのに役立つ円筒壁または管３０４とを備える。図４Ｂで最もよく見えるように、円筒フローバッフル３０６が波形フィン３００の内側に設けられ、円筒フローバッフル３０６は、流路１１２の内部を画定するためにドーム状バッフル１１４をその端部に備える。ドーナツ状フローバッフル３０８も設けられて、流路４６から出た後のカソード供給材料４４を半径方向外向きに導く。円錐形バッフル１１６は、排気口３２と一緒に管３０４の最上部に取り付けられ、ろう付けや溶接などの適切な接合方法によって排気口３２に構造上固定されたボルトフランジ３１０を備える。排気口３２は、ハウジング２８と、フランジ３１０を介して接続された部品との熱膨張を考慮した蛇腹３１１も備える。図４Ｃに見られるように、前述した部品は、ろう付けなどによって接合されたさらに別の部分組立品として組み立てることができる。

図１、４Ｄを参照すると、アノード復熱装置２２が、アノード供給材料８０に対する表面積を増大させる波形または蛇行したフィン構造体３１２を環状流路８２内に備えていることがわかる。図１に最もよく示されているように、アノード復熱装置２２は、さらに、アノード排気９６の表面積を増大させる別の波形または蛇行したフィン構造体３１４も環状流路１０６内に備える。

図４Ｄに最もよく示されているように、波形フィン３１２および３１４は、好ましくは、流路８２と１０６を分離するのに役立つ管の円筒壁３１６に接合され、ドーム状バッフル１１０が壁３１６の下端に接続されている。別の円筒壁または管３２０は、（図４Ｄには示されていないが、図４Ｂで見られる円筒３０４におけるフィン３００に相当する位置の）波形フィン３１４の半径方向内側に設けられて、図４Ｄに最もよく示されているように、環状流路１０６の内側を画定する。図２Ａに見られるように、遮蔽スリーブ３２２が円筒壁３２０内に設けられ、円筒排気管３２４が遮蔽スリーブ３２２内に設けられて、アノード排気９６に対する流路１０８を画定している。好ましくは、排気管３２４は、円筒壁３２０の下端に設けられた円錐形フランジ３２８に連結される。図４Ｄを参照すると、別の円筒壁または管３３０が波形フィン３１２を囲んで、流路８２の半径方向外側の境界を画定し、円錐形バッフル３３２によって入口３０に接続されている。多岐円板３３４は、壁３１６の上端に設けられ、円筒壁３２０を受ける中央開口部３３６と、アノード排気管１０２の端部を密封状態で受けるための８個のアノード排気管受け穴３３８とを備える。板３０８は、組み立てられた状態の多岐板３３４の上部域を閉鎖するのに役立つ。

図２Ｂ、４Ｅを参照すると、遮熱組立品３５０が示され、その遮熱組立品３５０は、（図２Ｂに示された）内側円筒シェル３５２、外側円筒シェル３５４、内側シェル３５２と外側シェル３５４との間に位置する（図２Ｂに示された）遮蔽スリーブ３５６、並びに外側シェル３５４の開口端を閉じる円板状カバー３５８を備える。カバー３５８は、電極スリーブ２１１を通すための８個の電極クリアランス開口部３６０を備える。図４Ｅに見られるように、遮熱組立品３５０は、燃料電池１４の組立アレイ１２の外周の遮蔽円板３６１上に組み立てられ、カソード供給多岐管５２の外側区域を画定する。遮熱部３５０は、それが囲む部品に付随する熱を保持するのに役立つ。図５に、スタック１４上に置かれた遮熱組立品３５０を示す。

図１、６を参照すると、カソード復熱装置２０は、混合排気６２に対して環状流路６８における表面を増強する波形または蛇行したフィン構造体３６２と、カソード供給材料４４に対して環状流路５０における表面を増強する波形または蛇行したフィン構造体３６４と、流路５０と６８を分離し、フィン３６２および３６４が接合された円筒管または壁３６６とを備える。円板状カバー板３６８は、円筒壁３６６の上部開口部を閉じるために設けられ、中央開口部３７０と、電極スリーブ２１１を通すための複数の電極クリアランス開口部３７２とを備える。円筒管またはスリーブ３７６がカバー３６８に取り付けられて、アノード冷却器２６の外側スリーブとして働き、上部環状ボルトフランジ３７８がスリーブ３７６の最上部に取り付けられている。図１、６に最もよく示されているように、下部環状ボルトフランジ３８０および遮蔽スリーブ３８２がスリーブ３７６の外面に取り付けられ、円筒壁または遮蔽物３８４が遮蔽スリーブ３８２を囲み、流路７２の内壁を画定している。

図７を参照すると、次いで、図６の部品を図５に示された部品上で組み立て、フランジ３７８をフランジ３１０にボルト締めする。
図４Ａを参照すると、外側ハウジング２８をユニット１０の残部の上で組み立て、フランジ３８０とハウジング２８のフランジ４００において、さらに、組立品２３７のフランジ４０２とハウジング２８のフランジ４０４において、好ましくはフランジ接続間の接続を密封する適切なガスケットを用いて、残部にボルト締めする。

図９は、前述した一体型ユニット１０の略図であって、一体型ユニット１０の主な部品の各々に関して一体型ユニット１０を通る様々な流れを示す。図９は、アノード排気流３９を冷却し、排気流３９が燃焼器３８に入る前にそこから水を凝縮するのに好ましくは使用される、任意に選択できる空冷アノード凝縮器４６０も示す。凝縮器は、必要に応じて省略することができる。図９は、空気流を燃焼器３８に供給するブロワ４６２、カソード供給材料４４を供給するブロワ４６４、およびアノード再循環流４２を加圧するブロワ４６６も示す。図９に示されたユニット１０の別の一実施形態において、必要に応じて、混合排気６２からの廃熱を利用して、運転開始中に蒸気を発生させるために、任意に選択できる蒸気発生装置（水／混合排気熱交換器）４４０が追加された点でも、図１に示されたような前述した実施形態とは異なる。なお、水流４４２は、熱交換器４４０の水入口４４４に供給され、蒸気出口は、蒸気流４４８がアノード供給材料８０と混合するように導き、アノード供給材料入口３０に送る。

米国特許出願公開第２０１０／０００９２２１号

本発明の実施形態は、燃料電池システムのアノード復熱装置の一部として環状予備改質器を一体化するシステムおよび方法を提供する。一実施形態において、燃料電池システム用アノード復熱装置は、第１の環状燃料流路、第１の環状燃料流路に連結された環状予備改質器であって、第１の環状燃料流路から未改質燃料流を受け、未改質燃料流を少なくとも部分的に改質して、改質燃料流を生成するように構成される環状予備改質器、および第１の環状燃料流路および環状予備改質器の少なくとも一部を囲む環状アノード排気流路を備えることができる。ここで、第１の環状燃料流路の内壁は、第１の環状燃料流路に囲まれた上部プレナムを形成するように構成され、環状予備改質器は第１の環状燃料流路の軸方向内側に位置し、環状アノード排気流路は、環状アノード排気流路内のアノード排気流が第１の環状燃料流路内の未改質燃料流に熱を供給するように、第１の環状燃料流路に熱的に連結され、環状予備改質器は環状アノード排気流路から分離している。

一実施形態において、燃料電池システムのアノード復熱装置を運転する方法は、未改質燃料流を７５０℃以下の温度で予備改質して、未改質燃料流内の高級炭化水素を未改質燃料流内のメタンよりも選択的に改質して、改質燃料流を生成することを含むことができる。

本願明細書に組み入れられ、本願明細書の一部を構成する添付図面は、本発明の例示的な実施形態を示すものであり、前述した概略説明および後述する詳細な説明と一緒に、本発明の特徴を説明するのに役立つものである。

ＳＯＦＣおよび燃料処理装置と一体化された先行技術の燃料電池ユニットの断面図である。 図１の先行技術の燃料電池ユニットの半分を示す断面図であり、カソード供給材料および排ガスの流れを示す。 図１の先行技術の燃料電池ユニットの半分を示す断面図であり、アノード供給材料および排ガスの流れを示す。 図１の線３Ａ−３Ａに沿った断面図であるが、燃料電池ユニットの選択された部品のみを示す。 図３Ａの線３Ｂ−３Ｂに沿ったやや模式的な拡大図である。 図１の一体型ユニットに含まれるいくつかの熱交換器に共通した構成の詳細を示す部分断面図である。 図１の一体型ユニットのアノード排気冷却器の部品の分解斜視図である。 図１の一体型ユニットのアノード排気冷却器の部品の分解斜視図である。 組み立てられた状態の図４Ａ、４Ｂの部品を示す斜視図である。 組み立てられた部品を図１の一体型ユニットのアノード復熱装置と一緒に示した分解斜視図である。 燃料電池スタック、アノード復熱装置およびアノード冷却器の部品を図１の一体型ユニットの遮蔽円板および遮熱ハウジングと一緒に示した分解斜視図である。 図４Ｅの部品の組み立てられた状態を示した斜視図である。 カソード復熱装置組立品を図１の一体型ユニットの別の部品と一緒に示した分解斜視図である。 図６の組み立てられた部品を図４の組み立てられた部品と一緒に示した分解斜視図である。 図７の組み立てられた部品を図１の一体型ユニットの外側ハウジングと一緒に示した分解斜視図である。 図１の燃料電池ユニットの略図である。 一実施形態によるアノード復熱装置の側断面図である。 図１０に示したアノード復熱装置の斜視断面図である。 図１０に示したアノード復熱装置の上面断面図である。 図１０に示したアノード復熱装置の別の上面断面図である。 第２の実施形態によるアノード復熱装置の側断面図である。 第３の実施形態によるアノード復熱装置の側断面図である。 第４の実施形態によるアノード復熱装置の側断面図である。 第５の実施形態によるアノード復熱装置の側断面図である。 第６の実施形態によるアノード復熱装置の側断面図である。 第７の実施形態によるアノード復熱装置の側断面図である。 第８の実施形態によるアノード復熱装置の側断面図である。 図１８Ａに示したアノード復熱装置と一緒に使用するのに適したアノード送り／戻り多岐管の上面断面図である。 図１８Ｂに示したアノード送り／戻り多岐管の側断面図である。 図１８Ａに示したアノード復熱装置の上面断面図である。 第９の実施形態によるアノード復熱装置の等角断面図である。 第１０の実施形態によるアノード復熱装置の等角断面図である。

種々の実施形態を添付図面を参照して詳述する。図面を通して同じまたは類似の部品を指すのに、できる限り同じ参照番号を使用する。特定の実施例および実施についての記載は説明のためのものであり、本発明の範囲または請求範囲を限定することを意図したものではない。

メタンの吸熱オンセル改質は、発電中に燃料電池スタックを冷却するのに役立ち得るので、燃料電池システムの燃料電池スタック上でのメタン改質は、燃料電池スタックより前の燃料電池システムの燃料供給システム内に置かれた改質器または予備改質器におけるメタン改質よりも好ましい場合がある。

種々の実施形態のシステム、方法および装置は、燃料電池システムのアノード復熱装置の一部として一体化された環状予備改質器を設ける。予備改質器は、燃料入口流内の高い割合の高級炭化水素を転化するが、燃料入口流内のメタンを水素に転化することはあまりない。一実施形態において、燃料電池システムのより低温のセクションに環状予備改質器を設置すると、環状予備改質器は、高級炭化水素が燃料電池スタックなどの燃料電池システムの高温部分に達する前に高級炭化水素を除去し（すなわち、高級炭化水素を水素、一酸化炭素および二酸化炭素に改質し）、燃料電池スタック内の燃料電池のアノード電極をコークスで覆う可能性がある。

一実施形態において、環状予備改質器を、燃料電池システムの発電運転中に３５０〜７５０℃、３５０〜５００℃、３５０〜４５０℃、４５０〜５００℃、５００〜５５０℃、５５０〜６００℃、６００〜６５０℃、６５０〜７００℃、７００〜７５０℃、６００〜７５０℃などの７５０℃以下の温度で維持される燃料電池システムの一セクションに置くことができる。例えば、環状予備改質器をアノード復熱装置の水平部に置くことができる。アノード復熱装置における燃料排気は、６００〜７５０℃の温度であり得る。一方、環状予備改質器は、（より高温である可能性がある燃料入口温度を除いて）温度６７５℃未満のアノード復熱装置の一部に置くことができる。アノード復熱装置の水平部の温度は、３５０〜６７５℃、３５０〜５００℃、３５０〜４５０℃、４５０〜５００℃、５００〜５５０℃、５５０〜６００℃、６００〜６５０℃、６５０〜６７５℃などの図１〜３、９に示されているように６８０〜７４０℃で作動し得るアノード復熱装置の最後または後に置かれた改質器２４の場所よりも低い可能性がある。アノード復熱装置の水平部における環状予備改質器の温度が４５０〜５００℃などと低い場合、環状予備改質器内の予備改質触媒は、より高温の場所にある改質器と比べて活性が低くなる可能性があり、平衡のために、環状予備改質器におけるメタン転化は、１０〜５０％（例えば、１０〜２０％、２０〜３０％、３０〜４０％、４０〜５０％、２０〜５０％など）といった５０％に制限され得るものの、それでも、高級炭化水素の本質的に完全な転化（すなわち、水素、一酸化炭素および二酸化炭素への転化）に有利である。アノード復熱装置の水平部における環状予備改質器の温度が３５０〜４５０℃などとさらに低い場合、メタン改質はほぼゼロまたは負（すなわち、メタン化）に抑制され得るが、同時に、高級炭化水素の本質的に完全な転化が可能である。アノード復熱装置内に置かれた環状予備改質器の追加によって、環状予備改質器と併用される改質器の長さを、環状予備改質器なしで用いられる改質器よりも短くできる可能性がある。アノード復熱装置内に置かれた環状予備改質器の追加によって、図１〜３、９の改質器２４を除去できる可能性があり、改質器が環状予備改質器と燃料電池スタックの間に存在しない可能性がある。これは、環状予備改質器と燃料電池スタックの間のさらなるメタン転化を防止し得る。一実施形態において、アノード復熱装置内の熱交換器の長さは、環状予備改質器の目標温度および／または温度範囲に基づいて選択することができる。熱交換器の長さおよび／またはアノード復熱装置の設計は、燃料電池システムの発電運転中に環状予備改質器を目標温度および／または温度範囲に維持するように選択することができる。目標温度および／または温度範囲は、環状予備改質器内に置かれた触媒の諸性質（例えば、有効性、価格など）および／または予想される入口燃料流組成に基づいて選択することができる。一例として、有効性の低い触媒（例えば、すべてニッケル）によって高級炭化水素の転化を維持するにはより高い目標温度を選択することができ、より有効な触媒（例えば、すべてロジウムまたはすべて白金）と一緒に使用する場合にはより低い目標温度を選択することができる。目標温度および／または温度範囲は、環状予備改質器においてメタンの改質よりも高級炭化水素の改質に有利になるように選択することができる。一実施形態において、環状予備改質器は、アノード復熱装置内に置くことができるが、アノード復熱装置の環状アノード排気流路からは１個以上の燃料入口導管分だけ半径方向に引き離すことができる。このようにして、環状予備改質器の周囲温度を、アノード復熱装置の燃料入口流路から環状予備改質器に入る燃料入口流よりも低く、かつアノード排気流路におけるアノード排気温度よりも低い温度で維持することができる。一実施形態において、改質燃料流が環状予備改質器を出た後に、追加の熱を改質燃料流に加えることができる。

あるいは、予備改質器は、環状である必要はない。さらに、予備改質器（環状またはそれ以外）は、燃料電池システムの別の部分に置くことができ、そこの温度を７５０℃以下（例えば、３５０〜７５０℃、３５０〜５００℃、３５０〜４５０℃、４５０〜５００℃、５００〜５５０℃、５５０〜６００℃、６００〜６５０℃、６５０〜７００℃、７００〜７５０℃、６００〜７５０℃など）に維持する。

一実施形態において、環状予備改質器をアノード復熱装置内の挿入物とすることができる。一実施形態において、環状予備改質器をアノード復熱装置内の第１の環状燃料流路とアノード復熱装置内の第２の環状燃料流路の間に置くことができ、環状アノード排気流路は、第１の環状燃料流路、環状予備改質器および第２の環状燃料流路の少なくとも一部を囲むことができる。一実施形態において、環状予備改質器は、環状アノード排気流路の内壁と直接接触していてもよく、例えば、内壁にろう付けすることができ、かつ／またはもたせかけることができる。これは、環状アノード排気流路から環状予備改質器への熱伝達を促進するのに役立ち得る。別の一実施形態において、環状予備改質器は、環状アノード排気流路の内壁と直接接触していなくてもよい。そうではなく、環状予備改質器をアノード復熱装置の中央プレナム内に置くことができ、燃料を第１の環状燃料流路から中央プレナムおよび環状予備改質器に迂回させることができ、環状予備改質器および中央プレナムから第２の環状燃料流路に戻すことができる。

種々の実施形態において、環状予備改質器に使用される触媒および／または触媒担体の物理的特性は、触媒表面近くの境界層とバルク燃料流の間の撹乱および／または混合を促進することができる。これによって、環状予備改質器触媒は、本質的に燃料流全体とある点で接触することができ、高級炭化水素をほぼ完全に転化することができる。種々の実施形態において、環状予備改質器内の触媒は、触媒層（例えば、ニッケルおよび／またはロジウム）を有する金属／セラミック発泡体、触媒層がなく、発泡体の卑金属が触媒活性を有する（例えば、ニッケル）金属／セラミック発泡体、触媒層を有する多数の巻線、触媒ペレットの充填層、またはそれらの任意の組み合わせとすることができる。

種々の実施形態による環状予備改質器を燃料電池システムに使用すると、燃料電池スタックの劣化速度を抑制することができる。さらに、改質器と併用される環状予備改質器は、環状予備改質器のない燃料電池システムに比べて、改質器の動作寿命が延びる可能性がある。環状予備改質器は、低い蒸気／炭素比（Ｓ：Ｃ）、低い酸素／炭素比（Ｏ：Ｃ）、および／または燃料入口流に再循環されるアノード流れの低い百分率（％ＡＮＲ）で燃料電池システムを運転することを可能にし得る。それによって、燃料電池スタック電圧が上昇し、燃料電池スタックサイズが減少し、アノード側体積流量および背圧が減少し、その結果、アノード再循環ブロワからの寄生損失が減少し得る。環状予備改質器は、燃料が燃料電池スタックに入る前のメタン改質を抑えて燃料電池システムを運転することを可能にし得る。それによって、オンセル改質（すなわち、燃料電池自体におけるメタンから水素、一酸化炭素および二酸化炭素への改質）が増加し、それによって、燃料電池システムを通る空気流が減少し、背圧が減少し、体積空気流が減少し、主送風機からの寄生損失が減少し得る。さらに、環状予備改質器の利点の組み合わせによって、ホットボックスの寿命が延び得る。

種々の実施形態において、燃料入口流は、追加のメタンを含んでも含まなくても、高級炭化水素を含むことができる。本願明細書で考察するように、燃料入口流内の高級炭化水素として、エタン、エテン、プロパン、プロペン、ブタン、ペンタン、イソペンタン、ヘキサンなどのメタンよりも多い炭素原子を含む炭化水素が挙げられる。高級炭化水素を含む燃料として、（低硫黄ディーゼルおよび超低硫黄ディーゼルを含めた）ディーゼル燃料、（ＪＰ−５およびＪＰ−８ジェット燃料を含めた）ジェット燃料、（低硫黄ケロシンおよび超低硫黄ケロシンを含めた）ケロシン、天然ガス、高プロパンおよび高空気含有量のピークカット天然ガス、低プロパンおよび低空気含有量のピークカット天然ガス、製油所ガスを注入した天然ガス、高エタンおよびプロパン含有量の天然ガス、中エタンおよびプロパン含有量の天然ガス、他のロジスティクス燃料などが挙げられる。高級炭化水素を含む例示的な燃料は、ＣＯ、ＣＯ₂ 、Ｈ₂ Ｏ、Ｈ₂ 、Ｏ₂ 、Ｎ₂ 、Ａｒ、ＣＨ₄ 、Ｃ₂ Ｈ₆ 、Ｃ₂ Ｈ₄ 、Ｃ₃ Ｈ₈ 、Ｃ₃ Ｈ₆ 、ｎ−Ｃ₄ Ｈ₁₀（ｎ−ブタン）、ｉ−Ｃ₄ Ｈ₁₀（イソブタン）、Ｃ₅ Ｈ₁₂およびＣ₆ Ｈ₁₄を含めて、種々の分子の組み合わせで構成することができ、種々の分子は、燃料全体に対する分子割合（または百分率）が異なり得る。例として、ＣＨ₄ は燃料入口流内の燃料中の分子の９６％未満（例えば、分子の４０．４９６％〜９５．９９４％）を構成することができ、Ｃ₂ Ｈ₆ は燃料入口流内の燃料中の分子の１．２５０％〜８．００％を構成することができ、Ｃ₂ Ｈ₄ は燃料入口流内の燃料中の分子の０．０４０％〜８．００％を構成することができ、Ｃ₃ Ｈ₈ は燃料入口流内の燃料中の分子の０．３６０％〜３０．７６０％を構成することができ、Ｃ₃ Ｈ₆ は燃料入口流内の燃料中の分子の０．００１％〜１．６２０％を構成することができ、ｎ−Ｃ₄ Ｈ₁₀は燃料入口流内の燃料中の分子の０．００１％〜０．４００％を構成することができ、ｉ−Ｃ₄ Ｈ₁₀は燃料入口流内の燃料中の分子の０．００１％〜０．２００％を構成することができ、Ｃ₅ Ｈ₁₂は燃料入口流内の燃料中の分子の０．００１％〜０．０９０％を構成することができ、Ｃ₆ Ｈ₁₄は燃料入口流内の燃料中の分子の０．００１％〜０．０３０％を構成することができる。６つの例示的な燃料組成物を表１に示す。

図１０は、一実施形態によるアノード復熱装置１０００の側断面図である。アノード復熱装置１０００は、固体酸化物燃料電池システムのアノード復熱装置とすることができる。アノード復熱装置１０００は、環状予備改質器１００４に連結された環状燃料流路１００２であって、環状予備改質器１００４と流体連通する環状燃料流路１００２を備えることができる。環状予備改質器１００４は、未改質燃料流を第１の環状燃料流路１００２から受けるように構成することができる。環状予備改質器１００４は、環状予備改質器１００４の長さに沿ってニッケルおよび／またはロジウムなどの予備改質器触媒を支持することができる環状流路とすることができ、環状燃料流路１００２から受けた燃料流を改質して、改質燃料流を生成することができる。環状予備改質器１００４は、第２の環状燃料流路１００６に連結され、第２の環状燃料流路１００６と流体連通することができる。第２の環状燃料流路１００６は、改質燃料流を環状予備改質器１００４から受けるように構成することができる。一実施形態において、第１の環状燃料流路１００２、環状予備改質器１００４および第２の環状燃料流路１００６は、環状予備改質器部分１００４が触媒を含むことができることを除いて、１本の環状流路とすることができる。環状アノード排気流路１００８は、第１の環状燃料流路１００２、環状予備改質器１００４および第２の環状燃料流路１００６の少なくとも一部を囲むことができる。環状アノード排気流路１００８は、アノード排気流路１００８内のアノード排気流が、第１の環状燃料流路１００２内の未改質燃料流、予備改質器の流路１００４、および第２の環状燃料流路１００６内の改質燃料流に熱を供給することができるように、少なくとも第１の環状燃料流路１００２、予備改質器の流路１００４、および第２の環状燃料流路１００６に熱的に連結することができる。一実施形態において、環状予備改質器１００４内の触媒または触媒担体は、アノード排気流路１００８の内壁と直接接触していてもよい。例えば、環状予備改質器１００４内の触媒または触媒担体をアノード排気流路１００８にもたせかけることができ、かつ／またはアノード排気流路１００８にろう付けすることができる。一実施形態において、第１の環状燃料流路１００２の内壁は、第１の環状燃料流路１００２に囲まれたプレナムを形成するように構成することができ、第２の環状燃料流路１００６は、第２の環状燃料流路１００６に囲まれたプレナムを形成するように構成することができ、環状予備改質器１００４は、環状予備改質器１００４の内壁に囲まれたプレナムを形成するように構成することができる。３個のプレナムは流体連通とすることができ、それによって第１の環状燃料流路１００２に囲まれた上部プレナム部分、環状予備改質器１００４に囲まれた予備改質器プレナム部分、および第２の環状燃料流路１００６に囲まれた下部プレナム部分を有する中央プレナム１０１０を形成することができる。

図１１Ａは、図１０を参照して前述したアノード復熱装置１０００の斜視断面図である。一実施形態において、環状予備改質器１００４をフィン付き予備改質器とすることができる。一実施形態において、第１の環状燃料流路１００２および第２の環状燃料流路１００６は、中央に挿入されて予備改質器として機能する１セットの触媒被覆フィンを含む連続環状流路とすることができる。環状予備改質器１００４は、個々の図においてフィン付き予備改質器およびフィン付き燃料流路として示されているが、フィンを内蔵しなくてもよい別の構成を有することもできる。別の一実施形態において、環状予備改質器１００４は、流路１００２および１００６が１本の連続流路を形成しない場合、第１の環状燃料流路１００２と第２の環状燃料流路１００６の間隙に配置することができる。

図１１Ｂは、図１０に示したアノード復熱装置１０００の別の一実施形態の上面断面図である。図１１Ｂは、環状アノード排気流路１００８が第１の環状燃料流路１００２および第２の環状燃料流路１００６（図１１Ｂでは見えない）を囲む（すなわち、取り囲む）ことを示している。一実施形態において、第１の環状燃料流路１００２の内壁１００３は、プレナム１０１０の上部を形成するように構成することができる。このようにして、第１の環状燃料流路１００２は、プレナム１０１０の上部を囲む（すなわち、取り囲む）ことができる。図１１Ｂでは見えないが、同様に、第２の環状燃料流路１００６の内壁は、プレナム１０１０の下部を形成するように構成することができる。環状予備改質器１００４は、第１の環状燃料流路１００２と環状アノード排気流路１００８の間に位置し、それらを分離する、その内面が触媒で被覆された共通壁として構成することができる。

図１１Ｃは、図１０に示したアノード復熱装置１０００の別の一実施形態の別の上面断面図である。図１１Ｃに示されているように、第１の環状燃料流路１００２と環状アノード排気流路１００８の間の共通壁１００４は、触媒被覆波形フィンとすることができ、アノード排気は環状アノード排気流路１００８を垂直上方に流れ、燃料は第１の環状燃料流路１００２を垂直下方に流れる。環状アノード排気流路１００８を流れるアノード排気は、第１の環状燃料流路１００２、環状予備改質器１００４および／または第２の環状燃料流路１００６に熱を供給することができ、任意の燃料がその中を流れる。

図１２は、一実施形態によるアノード復熱装置１２００の側断面図である。アノード復熱装置１２００は、図１０に示したアノード復熱装置１０００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１０００および１２００に共通する部品は、図１０と１２において同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１０００と１２００の一つの相違点は、アノード復熱装置１２００の環状予備改質器１２０１がアノード復熱装置１２００の中央プレナム１０１０内にあり、第１の環状燃料流路１００２および／または第２の環状燃料流路１００６によって環状アノード排気流路１００８の内壁から分離し得ることであり、第１の環状燃料流路１００２によって形成される中央プレナム１０１０の上部が、第２の環状燃料流路１００６によって形成される中央プレナム１０１０の下部と流体連通しなくてもよいように、環状予備改質器１２０１が中央プレナム１０１０を占めることができることである。環状予備改質器１２０１は、第１の環状燃料流路１００２および／または第２の環状燃料流路１００６の軸方向内側に位置することができ、環状予備改質器１２０１は、第１の環状燃料流路１００２および／または第２の環状燃料流路１００６によって環状アノード排気流路１００８から分離することができる。環状予備改質器１２０１は、第１の環状予備改質流路１２０４および第２の環状予備改質流路１２０２を備えることができる。第１の環状予備改質流路１２０４は、第２の環状予備改質流路１２０２を取り囲むことができる。第２の環状予備改質流路１２０２は、未改質燃料流を第１の環状燃料流路１００２から受けるように構成することができ、第１の環状予備改質流路１２０４は、改質燃料流を第２の環状燃料流路１００６に供給するように構成することができる。このようにして、未改質燃料流は、環状予備改質器１２０１の最上部において第１の環状燃料流路１００２から半径方向内向きに流れ、第２の環状予備改質流路１２０２を介して環状予備改質器１２０１を軸方向下方に流れ、環状予備改質器１２０１の外側に向かって半径方向に流れ、第１の環状予備改質流路１２０４を軸方向上方に戻るように導かれ、次いで第２の環状燃料流路１００６に向かって半径方向に流れ、次いで流路１００６を軸方向下方に流れることができる。一実施形態において、予備改質器触媒を第１の環状予備改質流路１２０４と第２の環状予備改質流路１２０２の両方に配置する（例えば、支持する）ことができる。予備改質器触媒は、触媒被覆フィン、触媒担持発泡体、触媒被覆撚線などの任意のタイプの構造体を用いて、第１の環状予備改質流路１２０４および／または第２の環状予備改質流路１２０２内に支持することができる。

図１３は、一実施形態によるアノード復熱装置１３００の側断面図である。アノード復熱装置１３００は、図１２に示したアノード復熱装置１２００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１２００および１３００に共通する部品は、図１２と１３において同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１２００と１３００の一つの相違点は、アノード復熱装置１３００の環状予備改質器１３０１は燃料の軸流方向が逆であることである。環状予備改質器１３０１は、第１の環状予備改質流路１３０２および第２の環状予備改質流路１３０４を備えることができる。第１の環状予備改質流路１３０２は、第２の環状予備改質流路１３０４を取り囲むことができる。第１の環状予備改質流路１３０２は、未改質燃料流を第１の環状燃料流路１００２から受けるように構成することができ、第２の環状予備改質流路１３０４は、改質燃料流を第２の環状燃料流路１００６に供給するように構成することができる。このようにして、未改質燃料流は、半径方向内向きに流れて、環状予備改質器１３０１の底部において第１の環状燃料流路１００２から環状予備改質器１３０１の外側部分に入り、第１の環状予備改質流路１３０２を介して環状予備改質器１３０１の外側部分を軸方向上方に流れ、環状予備改質器１３０１の中央に向かって半径方向内向きに流れ、第２の環状予備改質流路１３０４を軸方向下方に戻るように導かれ、第２の環状燃料流路１００６に向かって半径方向外向きに流れることができる。一実施形態において、予備改質器触媒を第１の環状予備改質流路１３０２と第２の環状予備改質流路１３０４の両方に配置する（例えば、支持する）ことができる。予備改質器触媒は、触媒被覆フィン、触媒担持発泡体、触媒被覆撚線などの任意のタイプの構造体を用いて、第１の環状予備改質流路１３０２および／または第２の環状予備改質流路１３０４内に支持することができる。

図１４は、一実施形態によるアノード復熱装置１４００の側断面図である。アノード復熱装置１４００は、図１２に示したアノード復熱装置１２００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１２００および１４００に共通する部品は、図１２と１４において同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１０００と１４００の一つの相違点は、アノード復熱装置１４００の環状予備改質器１４０１がプレナム１０１０を部分的にしか占めないことである。環状予備改質器１４０１は、第１の環状予備改質流路１４０４および第２の環状予備改質流路１４０２を備えることができる。第１の環状予備改質流路１４０４は、第２の環状予備改質流路１４０２を取り囲むことができる。第２の環状予備改質流路１４０２は、触媒が充填されていないプレナム１０１０の中空部分１０１０Ａを取り囲む内壁１４０３を含む。第２の環状予備改質流路１４０２は、未改質燃料流を第１の環状燃料流路１００２から受けるように構成され、第１の環状予備改質流路１４０４は、改質燃料流を第２の環状燃料流路１００６に供給するように構成することができる。このようにして、未改質燃料流は、第１の環状燃料流路１００２から半径方向内向きに流れ、軸方向下方に導かれて、環状予備改質器１４０１の最上部において環状予備改質器１４０１の中央環部に入り、第２の環状予備改質流路１４０２を介して環状予備改質器１４０１を軸方向下方に流れ、環状予備改質器１４０１の外側に向かって半径方向に流れ、第１の環状予備改質流路１４０４を軸方向上方に戻って流れるように導かれて、第２の環状燃料流路１００６に向かい、次いで半径方向外側に導かれ、次いで軸方向下向きに導かれ、第２の環状燃料流路１００６を軸方向下向きに流れることができる。一実施形態において、予備改質器触媒を第１の環状予備改質流路１４０４と第２の環状予備改質流路１４０２の両方に配置する（例えば、支持する）ことができる。予備改質器触媒は、触媒被覆フィン、触媒担持発泡体、触媒被覆撚線などの任意のタイプの構造体を用いて、第１の環状予備改質流路１４０４および／または第２の環状予備改質流路１４０２内に支持することができる。

図１５は、一実施形態によるアノード復熱装置１５００の側断面図である。アノード復熱装置１５００は、図１４に示したアノード復熱装置１４００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１４００および１５００に共通する部品は、図１４と１５において同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１４００と１５００の一つの相違点は、燃料の軸流方向が逆であることである。環状予備改質器１５０１は、第１の環状予備改質流路１５０２および第２の環状予備改質流路１５０４を備えることができる。第１の環状予備改質流路１５０２は、第２の環状予備改質流路１５０４を取り囲むことができる。第２の環状予備改質流路１５０４は、触媒が充填されていないプレナム１０１０の中空部分１０１０Ｂを取り囲む内壁１５０３を含む。第１の環状予備改質流路１５０２は、未改質燃料流を第１の環状燃料流路１００２から受けるように構成することができ、第２の環状予備改質流路１５０４は、改質燃料流を第２の環状燃料流路１００６に供給するように構成することができる。このようにして、未改質燃料流は、第１の環状燃料流路１００２から半径方向内向きに流れ、環状予備改質器１５０１の底部において軸方向上方に導かれて環状予備改質器１５０１の外側部分に入り、第１の環状予備改質流路１５０２を介して環状予備改質器１５０１の外側部分を軸方向上方に流れ、半径方向内向きに導かれて、環状予備改質器１５０１の内側環部に流入し、次いで第２の環状予備改質流路１５０４を軸方向下方に戻って流れるように導かれて、第２の環状燃料流路１００６に向かい、半径方向外向きに流れ、次いで第２の環状燃料流路１００６を軸方向下方に流れることができる。一実施形態において、予備改質器触媒を第１の環状予備改質流路１５０２と第２の環状予備改質流路１５０４の両方に配置する（例えば、支持する）ことができる。予備改質器触媒は、触媒被覆フィン、触媒担持発泡体、触媒被覆撚線などの任意のタイプの構造体を用いて、第１の環状予備改質流路１５０２および／または第２の環状予備改質流路１５０４内に支持することができる。

図１６は、一実施形態によるアノード復熱装置１６００の側断面図である。アノード復熱装置１６００は、図１２に示したアノード復熱装置１２００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１２００および１６００に共通する部品は、図１２と１６において同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１２００と１６００の一つの相違点は、アノード復熱装置１６００の環状予備改質器１２０１が、第２の環状予備改質流路１２０２にしか予備改質器触媒を含むことができないことである。予備改質器触媒は、触媒被覆フィン、触媒担持発泡体、触媒被覆撚線などの任意のタイプの構造体を用いて、第２の環状予備改質流路１２０２内に支持することができる。予備改質器触媒を第１の環状流路１２０４内に配置（例えば、支持）しなくてもよく、第１の環状流路１２０４を空にすることができる。このようにして、燃料の予備改質は、第１の環状流路１２０４内で起こらなくてもよい。これによって、触媒を含む流路１２０２が流路１００６および１２０４によって流路１００８内のアノード排気から引き離されるので、予備改質器１２０１の温度を３５０〜４５０℃などの低レベルで維持することができる。

図１７は、一実施形態によるアノード復熱装置１７００の側断面図である。アノード復熱装置１７００は、図１３に示したアノード復熱装置１３００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１３００および１７００に共通する部品は、図１３と１７において同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１３００と１７００の一つの相違点は、アノード復熱装置１７００の環状予備改質器１３０１が、第２の環状予備改質流路１３０４にしか予備改質器触媒を含むことができないことである。予備改質器触媒は、触媒被覆フィン、触媒担持発泡体、触媒被覆撚線などの任意のタイプの構造体を用いて、第２の環状予備改質流路１３０４内に支持することができる。予備改質器触媒を第１の環状流路１３０２内に配置（例えば、支持）しなくてもよく、第１の環状流路１３０２を空にすることができる。このようにして、燃料の予備改質は、第１の環状流路１３０２内で起こらなくてもよい。これによって、触媒を含む流路１３０４が流路１００２および１３０２によって流路１００８内のアノード排気から引き離されるので、予備改質器１３０１の温度を３５０〜４５０℃などの低レベルで維持することができる。

図１８Ａは、一実施形態によるアノード復熱装置１８００の側断面図である。アノード復熱装置１８００は、図１７に示したアノード復熱装置１７００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１７００および１８００に共通する部品は、図１７と１８Ａにおいて同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１７００と１８００の一つの相違点は、第２の環状燃料流路１００６がアノード復熱装置１８００にないことである。したがって、第１の環状予備改質流路１３０２および第２の環状予備改質流路１３０４は、改質燃料流がアノード排気流路１００８の内壁１８０４に接触して流れないように、プレナム１０１０を占めることができる。第１の環状燃料流路１００２の内壁１８０３は、第１の環状予備改質流路１３０２を第１の環状燃料流路１００２から分離することができる。予備改質器触媒を第１の環状流路１３０２内に配置（例えば、支持）しなくてもよく、第１の環状流路１３０２を空にすることができる。このようにして、燃料の予備改質は、第１の環状流路１３０２内で起こらなくてもよい。これによって、触媒を含む流路１３０４が流路１００２および１３０２によって流路１００８内のアノード排気から引き離されるので、予備改質器１３０１を含む領域の温度を６７５℃未満（例えば、３５０〜４５０℃などの低レベル）で維持することができる。別の一実施形態において、図１８Ａに示した１段式アノード復熱装置１８００において環状予備改質器１３０１に入る未改質燃料流は、それぞれ図１０、１２〜１７に示した２段式アノード復熱装置１０００、１２００、１３００、１４００、１５００、１６００および１７００において環状予備改質器に入る未改質燃料流よりも高温にすることができる。というのは、未改質燃料流は、アノード復熱装置１８００においてはより長い熱交換器を移動することができるからである。一例として、図１８Ａに示した環状予備改質器１３０１を含むシステムの領域の温度は、３５０〜６７５℃、３５０〜５００℃、４５０〜５００℃などで維持することができ、未改質燃料流は、第１の環状燃料流路１００２から図１８Ａに示した環状予備改質器１３０１に６００〜７５０℃で導入することができる。

環状予備改質器１８００において、第２の環状予備改質流路１３０４は、改質燃料流をアノード送り／戻り多岐管１８０２に直接放出し、アノード送り／戻り多岐管１８０２は、改質燃料流を積層供給口９２を介して燃料電池スタックに導く。第２の環状予備改質流路１３０４は、プレナム１０１０の底部まで延在し、プレナム１０１０の軸方向長さの少なくとも７５％、ただし１００％未満（例えば、８０〜９０％）を占めることができ、燃料が入る空間を最上部に残す。アノード送り／戻り多岐管１８０２は、アノード排気流をアノード排気口９８からアノード排気流路１００８に導くこともできる。第２の環状予備改質流路１３０４からアノード送り／戻り多岐管１８０２への改質燃料流の直接放出は、図１７を参照して前述したように第２の環状燃料流路１００６に流入する改質燃料流と比べて、改質燃料流における復熱が制限され得る。これによって、アノード送り／戻り組立流路の温度を３５０〜４５０℃などの低レベルで維持することができる。というのは、改質燃料流は、共通壁を介してアノード排気流路１００８と直接接触した流路（例えば、１００２、１００６）を流れないからである。

図１８Ｂは、アノード送り／戻り多岐管１８０２の上面断面図であり、図１８Ｃは、図１８Ｂの線Ｃ−Ｃに沿ったアノード送り／戻り多岐管１８０２の側断面図である。アノード送り／戻り多岐管１８０２は、同心環部１８１０に囲まれた中空円筒空間１８１２を含み、同心環部１８１０は内壁１８１１によって中空円筒空間１８１２から分離されている。アノード供給管１８０６は、中空円筒空間１８１２から外側環部１８１０を通って延在し、積層供給口９２に接続している。アノード排気管１８０８は、アノード排気口９８を外側環部１８１０に接続し、外側環部１８１０に開口している。一実施形態において、内部空間１８１２、外側環部１８１０、アノード供給管１８０６、およびアノード排気管１８０８のすべてを、図１８Ｃに示した同じ面Ｐ−Ｐに対して整列させることができ、図１８Ｂはこの線Ｐ−Ｐに沿った断面図になる。一実施形態において、アノード供給管１８０６および／またはアノード排気管１８０８は、熱膨張差の応力を緩和する蛇腹を含むことができる。

図１８Ｄは、図１８Ａに示したアノード復熱装置１８００の上面断面図である。図１８Ｄに示されているように、第１の環状燃料流路１００２と環状アノード排気流路１００８の間の共通壁１８０４は環状波形フィン付き壁とすることができ、アノード排気は環状アノード排気流路１００８を垂直上方に流れ、燃料はフィン付き壁の溝に入った後に第１の環状燃料流路１００２を垂直下方に流れる。第１の環状燃料流路１００２と第１の環状予備改質流路１３０２の間の共通壁１８０３は、波形でなくてもよい。燃料は、第１の環状燃料流路１００２から軸方向に第１の環状予備改質流路１３０２に流入した後に、第１の環状予備改質流路１３０２を垂直上方に流れ、次いで軸方向に第２の環状予備改質流路１３０４に流入し、次いで第２の環状予備改質流路１３０４を垂直下方に流れ、アノード送り／戻り多岐管１８０２に流入することができる。

図１９は、一実施形態によるアノード復熱装置１９００の等角断面図である。アノード復熱装置１９００は、図１８Ａに示したアノード復熱装置１８００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１８００および１９００に共通する部品は、図１８Ａと１９において同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１８００と１９００の一つの相違点は、環状燃料流路１００２および環状アノード排気流路１００８のフィンを３つの区域１９０５Ａ、１９０５Ｂおよび１９０５Ｃなどの２つ以上の異なる垂直区域に分けることができることである。アノード復熱装置１９００において、予備改質器触媒を５つの充填セクション１９０１Ａ、１９０１Ｂ、１９０１Ｃ、１９０１Ｄおよび１９０１Ｅなどの予備改質触媒を含む一つ以上の充填セクションにおいて第２の環状予備改質流路１３０４内に支持することができる。

図２０は、一実施形態によるアノード復熱装置２０００の等角断面図である。アノード復熱装置２０００は、図１９に示したアノード復熱装置１９００と類似し、いくつかの部品を共通に含む。両方のアノード復熱装置１９００および２０００に共通する部品は、図１９と２０において同じ符号を付してあり、さらに記述することはしない。

アノード復熱装置１９００と２０００の一つの相違点は、環状燃料流路１００２および環状アノード排気流路１００８のフィンが、アノード復熱装置２０００の全長に沿って連続していることである。さらに、流路１００２と１００８が、アノード復熱装置２０００において、単一フィンセパレータ（すなわち、単一フィン熱交換器）によって分離される一方で、アノード復熱装置１９００は二重フィン熱交換器を含む。アノード復熱装置１９００と２０００のもう一つの相違点は、第２の環状予備改質流路１３０４がアノード送り／戻り多岐管１８０２に直接接続していないことである。その代わりに、アノード復熱装置２０００において、第２の環状予備改質流路１３０４および第２の環状燃料流路１００６を、第２の環状燃料流路１００６が触媒を含まなくてもよいことを除いて、アノード送り／戻り多岐管１８０２に接続された１本の環状流路とすることができる。

開示した態様の前述したような説明は、当業者が本発明を成すか、または使用できるようにするものである。これらの態様の種々の改変を当業者であれば容易に理解できるはずであり、本願明細書に定義された一般的原理を本発明の範囲から逸脱することなく別の態様にも適用することができる。したがって、本発明は、本願明細書に示した態様に限定されることを意図したものではなく、本願明細書に開示した原理および新規特徴と矛盾しない最も広い範囲が与えられるべきである。

Claims (37)

1. 燃料電池システム用アノード復熱装置であって、
   第１の環状燃料流路であって、前記第１の環状燃料流路の内壁は、前記第１の環状燃料流路に囲まれた上部プレナムを形成するように構成される第１の環状燃料流路と、
   前記第１の環状燃料流路に連結された環状予備改質器であって、前記第１の環状燃料流路から未改質燃料流を受け、その未改質燃料流を少なくとも部分的に改質して改質燃料流を生成するように構成され、前記第１の環状燃料流路の軸方向内側に位置する環状予備改質器と、
   前記第１の環状燃料流路および前記環状予備改質器の少なくとも一部を囲む環状アノード排気流路であって、前記環状アノード排気流路内のアノード排気流が前記第１の環状燃料流路内の未改質燃料流に熱を供給するように、前記第１の環状燃料流路に熱的に連結される環状アノード排気流路と、を備え、
   前記環状予備改質器を前記環状アノード排気流路から分離するアノード復熱装置。
2. 請求項１記載のアノード復熱装置において、
   前記環状予備改質器に連結され、前記環状予備改質器から前記改質燃料流を受けるように構成される第２の環状燃料流路をさらに備え、
   前記第２の環状燃料流路の内壁は、前記第２の環状燃料流路に囲まれた下部プレナムを形成するように構成され、
   前記環状アノード排気流路が、前記第２の環状燃料流路の少なくとも一部を囲み、かつ前記環状アノード排気流路内のアノード排気流が前記第２の環状燃料流路内の改質燃料流に熱を供給するように、前記第２の環状燃料流路に熱的に連結され、
   前記第１の環状燃料流路または前記第２の環状燃料流路によって、前記環状予備改質器を前記環状アノード排気流路から分離するアノード復熱装置。
3. 請求項２記載のアノード復熱装置において、
   前記環状予備改質器が、第１の環状予備改質流路および第２の環状予備改質流路を備え、
   前記第１の環状予備改質流路が、前記第２の環状予備改質流路を取り囲み、
   前記第１の環状予備改質流路が未改質燃料流を前記第１の環状燃料流路から受けるように構成され、前記第２の環状予備改質流路が改質燃料流を前記第２の環状燃料流路に供給するように構成されるアノード復熱装置。
4. 請求項３記載のアノード復熱装置において、
   予備改質器触媒が、前記第１の環状予備改質流路と前記第２の環状予備改質流路の両方に置かれるアノード復熱装置。
5. 請求項４記載のアノード復熱装置において、
   前記第２の環状予備改質流路の内壁は、前記第２の環状予備改質流路に囲まれた中空プレナムを形成するように構成され、
   前記予備改質器触媒は、前記中空プレナム中にないアノード復熱装置。
6. 請求項３記載のアノード復熱装置において、
   予備改質器触媒は、前記第２の環状予備改質流路内にのみ置かれ、前記第１の環状予備改質流路内にないアノード復熱装置。
7. 請求項２記載のアノード復熱装置において、
   前記環状予備改質器が、第１の環状予備改質流路および第２の環状予備改質流路を備え、
   前記第１の環状予備改質流路が、前記第２の環状予備改質流路を取り囲み、
   前記第２の環状予備改質流路が未改質燃料流を前記第１の環状燃料流路から受けるように構成され、前記第１の環状予備改質流路が改質燃料流を前記第２の環状燃料流路に供給するように構成されるアノード復熱装置。
8. 請求項７記載のアノード復熱装置において、
   予備改質器触媒は、前記第１の環状予備改質流路と前記第２の環状予備改質流路の両方に置かれるアノード復熱装置。
9. 請求項８記載のアノード復熱装置において、
   前記第２の環状予備改質流路の内壁は、前記第２の環状予備改質流路に囲まれた中空プレナムを形成するように構成され、
   前記予備改質器触媒は、前記中空プレナム中にないアノード復熱装置。
10. 請求項７記載のアノード復熱装置において、
    予備改質器触媒は、前記第２の環状予備改質流路内にのみ置かれ、前記第１の環状予備改質流路内にないアノード復熱装置。
11. 請求項１記載のアノード復熱装置において、
    前記環状予備改質器が、第１の環状予備改質流路および第２の環状予備改質流路を備え、
    前記第１の環状予備改質流路が、前記第２の環状予備改質流路を取り囲み、
    前記第１の環状予備改質流路が未改質燃料流を前記第１の環状燃料流路から受けるように構成され、前記第２の環状予備改質流路が改質燃料流をアノード供給多岐管に供給するように構成され、
    予備改質器触媒は、前記第２の環状予備改質流路内にのみ置かれ、前記第１の環状予備改質流路内にないアノード復熱装置。
12. 請求項１１記載のアノード復熱装置において、
    前記アノード供給多岐管が、内部円筒空間および同じ面内で同心円状に並んだ外側環部を備え、前記内部円筒空間が改質燃料流を前記第２の環状予備改質流路から受けるように構成され、前記外側環部がアノード排気流を前記環状アノード排気流路に供給するように構成されるアノード復熱装置。
13. 請求項１２記載のアノード復熱装置において、
    前記環状アノード排気流路が、環状波形フィン付き壁であるアノード復熱装置。
14. 燃料電池システムのアノード復熱装置を運転する方法であって、
    未改質燃料流を７５０℃以下の温度で予備改質して、未改質燃料流内の高級炭化水素を未改質燃料流内のメタンよりも選択的に改質して、改質燃料流を生成するステップを含む方法。
15. 請求項１４記載の方法において、
    未改質燃料流を第１の環状燃料流路から環状予備改質器に供給するステップと、
    未改質燃料流を前記環状予備改質器内で少なくとも部分的に改質して、改質燃料流を生成するステップと、
    前記第１の環状燃料流路および前記環状予備改質器の少なくとも一部を囲む環状アノード排気流路内にアノード排気流を供給して、前記第１の環状燃料流路内の未改質燃料流に熱を供給するステップと、をさらに含み、
    前記第１の環状燃料流路の内壁は前記第１の環状燃料流路に囲まれた上部プレナムを形成するように構成され、前記環状予備改質器は前記第１の環状燃料流路に連結される方法。
16. 請求項１５記載の方法において、
    改質燃料流を前記環状予備改質器に連結された第２の環状燃料流路に供給するステップと、
    前記第２の環状燃料流路の少なくとも一部を囲む環状アノード排気流路内にアノード排気流を供給して、前記第２の環状燃料流路内の改質燃料流に熱を供給するステップと、をさらに含み、
    前記第２の環状燃料流路の内壁は、前記第２の環状燃料流路に囲まれた下部プレナムを形成するように構成される方法。
17. 請求項１６記載の方法において、
    前記環状予備改質器の内壁は、前記環状予備改質器に囲まれた予備改質器プレナムを形成するように構成され、
    前記上部プレナム、前記予備改質器プレナムおよび前記下部プレナムが流体連通する方法。
18. 請求項１７記載の方法において、
    前記環状予備改質器が、フィン付き予備改質器である方法。
19. 請求項１６記載の方法において、
    前記環状予備改質器が前記第１の環状燃料流路の軸方向内側に位置し、前記環状予備改質器が前記第１の環状燃料流路または前記第２の環状燃料流路によって前記環状アノード排気流路から分離される方法。
20. 請求項１９記載の方法において、
    前記環状予備改質器が、第１の環状予備改質流路および第２の環状予備改質流路を備え、
    前記第１の環状予備改質流路が、前記第２の環状予備改質流路を取り囲み、
    前記方法が、
    前記第１の環状燃料流路からの未改質燃料流を前記第１の環状予備改質流路において受けるステップと、
    改質燃料流を前記第２の環状予備改質流路から前記第２の環状燃料流路に供給するステップと、をさらにを含む方法。
21. 請求項２０記載の方法において、
    予備改質器触媒が、前記第１の環状予備改質流路と前記第２の環状予備改質流路の両方に置かれる方法。
22. 請求項２１記載の方法において、
    前記第２の環状予備改質流路の内壁は、前記第２の環状予備改質流路に囲まれた中空プレナムを形成し、
    前記予備改質器触媒は、前記中空プレナム中にない方法。
23. 請求項２０記載の方法において、
    予備改質器触媒は、前記第２の環状予備改質流路内に置かれ、前記第１の環状予備改質流路内にない方法。
24. 請求項１９記載の方法において、
    前記環状予備改質器が、第１の環状予備改質流路および第２の環状予備改質流路を備え、
    前記第１の環状予備改質流路が、前記第２の環状予備改質流路を取り囲み、
    前記方法が、
    前記第１の環状燃料流路からの未改質燃料流を前記第２の環状予備改質流路において受けるステップと、
    改質燃料流を前記第１の環状予備改質流路から前記第２の環状燃料流路に供給するステップと、をさらに含む方法。
25. 請求項２４記載の方法において、
    予備改質器触媒が、前記第１の環状予備改質流路と前記第２の環状予備改質流路の両方に置かれる方法。
26. 請求項２５記載の方法において、
    前記第２の環状予備改質流路の内壁は、前記第２の環状予備改質流路に囲まれた中空プレナムを形成し、
    前記予備改質器触媒は、前記中空プレナム中にない方法。
27. 請求項２４記載の方法において、
    予備改質器触媒は、前記第２の環状予備改質流路内に置かれ、前記第１の環状予備改質流路内にない方法。
28. 請求項１５記載の方法において、
    前記環状予備改質器が、前記第１の環状燃料流路の軸方向内側に位置し、
    前記環状予備改質器が、前記環状アノード排気流路から分離し、
    前記環状予備改質器が、第１の環状予備改質流路および第２の環状予備改質流路を備え、
    前記第１の環状予備改質流路が、前記第２の環状予備改質流路を取り囲み、
    前記方法が、
    前記第１の環状燃料流路からの未改質燃料流を前記第１の環状予備改質流路において受けるステップと、
    未改質燃料流を前記第２の環状予備改質流路において前記第１の環状予備改質流路から受けるステップと、
    未改質燃料流を前記第２の環状予備改質流路内で少なくとも部分的に改質して、改質燃料流を生成するステップと、
    改質燃料流を前記第２の環状予備改質流路からアノード供給多岐管に供給するステップと、をさらに含み、
    予備改質器触媒は、前記第２の環状予備改質流路内にのみ置かれ、前記第１の環状予備改質流路内にない方法。
29. 請求項２８記載の方法において、
    前記アノード供給多岐管が、内部空間および同じ面内で同心円状に並んだ外側環部を備え、
    前記方法が、
    改質燃料流を前記第２の環状予備改質流路から内部空間において受けるステップと、
    アノード排気流を前記外側環部から前記環状アノード排気流路に供給するステップと、をさらに含む方法。
30. 請求項１４記載の方法において、
    前記高級炭化水素の予備改質が、５００℃以下で行われる方法。
31. 請求項１４記載の方法において、
    改質燃料流中の残留メタンを燃料電池スタック内の燃料電池のアノード電極において水素、一酸化炭素および二酸化炭素に内部改質するステップをさらに含む方法。
32. 請求項３１記載の方法において、
    前記高級炭化水素が、エタン、エチレン、プロパン、プロペン、ブタン、イソブタン、ペンタン、イソペンタンおよびヘキサンからなる群から選択され、
    前記高級炭化水素が、未改質燃料流の予備改質中に水素、一酸化炭素および二酸化炭素に改質され、それらの水素、一酸化炭素および二酸化炭素が、改質燃料流中の未改質メタンと一緒に燃料入口流として前記燃料電池スタックに供給される方法。
33. 請求項３２記載の方法において、
    未改質燃料流中のメタンの５０パーセント未満が予備改質中に水素、一酸化炭素および二酸化炭素に改質される方法。
34. 請求項３３記載の方法において、
    未改質燃料流が、予備改質前に９６分子パーセント未満のメタンを含む方法。
35. 請求項３２記載の方法において、
    前記高級炭化水素の予備改質が、３５０〜５００℃で行われる方法。
36. 燃料電池システム用アノード復熱装置であって、
    第１の環状燃料流路であって、前記第１の環状燃料流路の内壁は、前記第１の環状燃料流路に囲まれた上部プレナムを形成するように構成される第１の環状燃料流路と、
    前記第１の環状燃料流路に連結された環状予備改質器であって、前記第１の環状燃料流路から未改質燃料流を受け、その未改質燃料流を少なくとも部分的に改質して、改質燃料流を生成するように構成される環状予備改質器と、
    前記予備改質器に連結され、改質燃料流を前記環状予備改質器から受けるように構成された第２の環状燃料流路であって、前記第２の環状燃料流路の内壁は、前記第２の環状燃料流路に囲まれた下部プレナムを形成するように構成される第２の環状燃料流路と、
    前記第１の環状燃料流路、前記環状予備改質器および前記第２の環状燃料流路の少なくとも一部を囲む環状アノード排気流路であって、前記環状アノード排気流路内のアノード排気流が前記第１の環状燃料流路内の未改質燃料流および前記第２の環状燃料流路内の改質燃料流に熱を供給するように、前記第１の環状燃料流路および前記第２の環状燃料流路に熱的に連結される環状アノード排気流路と、を備え、
    前記環状予備改質器の内壁は、前記環状予備改質器に囲まれた予備改質器プレナムを形成するように構成され、
    前記上部プレナム、前記予備改質器プレナムおよび前記下部プレナムが、流体連通するアノード復熱装置。
37. 請求項３６記載のアノード復熱装置において、
    前記環状予備改質器が、フィン付き予備改質器であるアノード復熱装置。

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