JP2014214078A - 結晶成長方法 - Google Patents

Abstract

【課題】垂直ブリッジマン法や垂直温度勾配凝固法で、結晶特性の均一な結晶を歩留まりよく製造するための結晶製造方法を提供する。【解決手段】鉛直方向に上高下低の軸方向温度分布２５を形成し、溶融原料２２を冷却することにより、るつぼ２１の下方より上方に向かって結晶２３を成長させる結晶成長方法であり、かつ、結晶成長を開始する前に溶融原料２２を結晶化温度より高温の温度で、一定時間保持する過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を行う結晶成長方法において、過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を終了した後に、溶融原料２２を冷却し、るつぼ２１の底部に設置された種子結晶設置位置２９が固液平衡温度になった時点で、るつぼ２１上方より種子結晶粒２４を投入することにより、種子結晶を種子結晶設置位置２９に運搬し、溶融原料２２をさらに冷却することで種子結晶粒２４を核として結晶２３を成長させる。【選択図】図２

Description

本発明は、結晶成長方法に関し、より詳細には、垂直ブリッジマン法、垂直温度勾配凝固法による結晶成長において、結晶成長前に溶融原料の元になる素原料を加熱中に生成した中間化合物を完全に分解し、素原料に含まれる不要成分を脱気する過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を付与するも、種子結晶粒により成長結晶の方位を制御し、単結晶を製造するための結晶成長方法に関する。

従来、酸化物結晶材料の作製方法として、成長容器内の溶融した原料をるつぼ壁に設置した種子結晶から水平方向に徐々に固化させる水平ブリッジマン法または水平温度勾配凝固法、成長容器を垂直に設置して温度勾配を与え、 成長容器を低温度側に移動させて結晶を固化する垂直ブリッジマン法（例えば、特許文献１参照）、成長容器を垂直に固定して温度勾配を一定に保持しながら炉全体の温度を冷却させて結晶を固化する垂直温度勾配凝固法などが知られている。

図１を参照して、従来の垂直ブリッジマン法による結晶の作製方法について説明する。 るつぼ１内に種子結晶棒４と原料を充填し、結晶製造炉に設置する。原料は、素原料である単元素、酸化物、炭化物を所望の組成比となるよう秤量し、るつぼ１に充填する。溶媒として、結晶の構成成分である元素、酸化物、炭化物を過剰に追加したり、結晶の構成成分と異なる元素、酸化物、炭化物を追加して充填することもある。加熱ヒータ６により、 原料を加熱溶融して溶融原料２とする。結晶製造炉は、るつぼ１の下方が結晶化温度より低い低温領域であり、るつぼ１の上方が結晶化温度より高い高温領域である軸方向温度分布５を有する。加熱ヒータ６の出力を一定のままで、るつぼ１を低温領域へ、すなわち下部へ移動させることにより、溶融原料２を下方から徐々に冷却する。るつぼ１の移動により、結晶化温度に達した成長結晶３は、種子結晶棒４を核として結晶成長する。

このとき、成長結晶３は、種子結晶棒４を核として順次成長するから、種子結晶棒４の結晶方位を継承し、種子結晶棒４の結晶方位と同じ結晶方位を有する成長結晶３として成長させることができる。なお、種子結晶棒４がない場合には、るつぼ１の底部から自然発生した成長核を核として順次結晶が成長する。

加熱ヒータ６の出力を一定のままで、るつぼを下部へ移動させることに代えて、加熱ヒータ６の軸方向温度分布５の形状を変えない様に調整しながら加熱ヒータ６の出力を調整し冷却するのが垂直温度勾配凝固法である。詳しくは、図１において、軸方向温度分布５の形状を変えないで軸方向温度分布７に冷却する。結晶化温度に到達する領域は、るつぼ下方から上方に移動して行くので、垂直ブリッジマン法と同様に、成長結晶３は、種子結晶棒４を核として下方から順次成長するから、種子結晶棒４の結晶方位を継承し、種子結晶棒４の結晶方位と同じ結晶方位を有する成長結晶３として成長させることができる。

米国特許第５３４２４７５号明細書

A. Reisman et al.,"Phase Diagram of the System KNbO3-KTaO3 by the Methods of Differential Thermal and Resistance Analysis", J. American Ceramic Society, Vol.77, (1955) J. R. Carruthers et al., " Nonstoichiometry and Crystal Growth of Lithium Niobate", J. Appl. Phys., Vol.42, No.5, pp1846-1851 (1971)

一方、軸方向温度分布が上方で低く下方で高く、垂直ブリッジマン法や垂直温度勾配凝固法と逆の軸方向温度分布を有するＣＺ法やＴＳＳＧ法による結晶製造が、広く普及している。ＣＺ法やＴＳＳＧ法の場合、引き上げ軸の先端に取り付けられた種子結晶棒を、上方から溶融原料に浸して、成長結晶を育成する。種子結晶棒を核とした結晶成長を開始する前に、結晶化温度より高温の温度で、一定時間保持し、溶融原料の元になる素原料を加熱中に生成した中間化合物を完全に分解し、素原料に含まれる不要成分を脱気する過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を行うことがある。これらの工程を行うことによって、製造したい結晶以外の化合物の析出を抑制したり、成長結晶内に含まれる不純物を低減する効果があるからである。

垂直ブリッジマン法や垂直温度勾配凝固法でも同様に、種子結晶棒を核とした結晶成長を開始する前に、過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を行えば、同様の効果が期待できる。しかしながら、垂直ブリッジマン法や垂直温度勾配凝固法では、加熱前にあらかじめるつぼ内に種子結晶棒が充填してあるので、結晶化温度より高温の温度に加熱することが難しい。なぜなら、結晶化温度より高温の温度に加熱すると、あらかじめ充填した種子結晶棒が溶融してしまうからである。

従って、垂直ブリッジマン法や垂直温度勾配凝固法による結晶製造で、過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を併用する場合、種子結晶棒をあらかじめ充填せず、るつぼ内で最も温度が低く最初に結晶成長が開始するるつぼの底部で自然発生した成長核を核として結晶成長する方法しか選択することができなかった。種子結晶棒がないので、成長結晶の成長方位はまちまちであり、方位制御の歩留まりに課題があった。

本発明は、このような課題を克服するためになされたもので、その目的とするところは、垂直ブリッジマン法や垂直温度勾配凝固法で過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を併用しながら種子結晶による方位制御を可能にし、結晶特性の均一な結晶を歩留まりよく製造するための結晶製造方法を提供することにある。

このような目的を達成するために、本発明の一実施態様は、炉内に設置されたるつぼ内の溶融原料に対して、鉛直方向に上高下低の軸方向温度分布を形成し、前記溶融原料を冷却することにより、前記るつぼの下方より上方に向かって結晶を成長させる結晶成長方法であり、かつ、結晶成長を開始する前に前記溶融原料を結晶化温度より高温の温度で、一定時間保持する過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を行う結晶成長方法において、前記過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を終了した後に、前記溶融原料を冷却し、るつぼの底部に設置された種子結晶設置位置が結晶成長を開始する温度になった時点で、るつぼ上方より種子結晶粒を投入することにより、前記種子結晶粒が前記種子結晶粒設置位置に運搬され、溶融原料をさらに冷却することで前記種子結晶粒を核として結晶を成長させることを特徴とする。

本発明によれば、垂直ブリッジマン法や垂直温度勾配凝固法において、過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を行った後に、種子結晶粒を投入設置し成長結晶の成長方位を制御できるので、結晶品質に優れ、かつ成長方位のそろった結晶を歩留まりよく製造することが可能となる。

従来の垂直ブリッジマン法または垂直温度勾配凝固法による結晶成長を説明する図である。 実施例１にかかる垂直温度勾配凝固法による結晶成長を説明する図である。 実施例２にかかる垂直ブリッジマン法による結晶成長を説明する図である。 実施例１および２にかかる種子結晶粒を説明する図であり、（ａ）は正方晶＜００１＞方向成長を、（ｂ）および（ｃ）は正方晶＜１１０＞方向成長を、（ｄ）は正方晶＜１１１＞方向成長を示す図である。

［実施例１］
図２（ａ）および（ｂ）を用いて、温度勾配凝固法による＜００１＞方向成長のＫＴａ_xＮｂ_1-xＯ₃（０≦ｘ≦１）単結晶の製造方法を説明する。

結晶製造装置は、ヒータ２６によって炉内温度ならびに軸方向温度分布が制御可能な電気炉を有し、電気炉内のるつぼ設置台２８に白金製のるつぼ２１を設置している。るつぼ２１の底部にはテーパーが設けてあり、かつ最下部には水平平坦部が設けてある。テーパー角度を４５°とし、水平平坦部は５ｍｍφの円盤状とした。この水平平坦部は種子結晶設置位置２９であり、熱電対を下から熱接触させて設置することで、その温度を計測できる様にしてある。

るつぼ２１の中に粉末原料を充填する。ＫＴａ_xＮｂ_1-xＯ₃（０≦ｘ≦１）溶質原料は、素原料粉末であるＫ₂ＣＯ₃とＴａ₂Ｏ₅とＮｂ₂Ｏ₅とを所望の組成比となるように秤量する。溶媒としてＫを選択し過剰のＫ₂ＣＯ₃も併せて秤量する。秤量した粉末原料は、混合後るつぼ２１に充填する。粉末原料は、ヒータ２６を加熱することで溶融し、溶融原料２２となる。結晶成長開始前に、結晶化温度より１００℃高い高温の炉内温度で２４時間保持し、ソーキング処理の工程を行った。

ソーキング処理後、ヒータ２６の出力を調整し、予め決められた結晶成長に用いる上高下低の軸方向温度分布を実現する。軸方向温度分布の形状を保持しながらさらにヒータ２６の出力を調整することで、るつぼ全体の温度を徐々に冷却して行く。種子結晶設置位置２９の下に設置した熱電対により温度を測定し、結晶が溶融せずかつ結晶成長も生じない平衡液相線温度まで冷却する。この平衡液相線温度に達したら、あらかじめ準備しておいたＫＴａ_xＮｂ_1-xＯ₃単結晶で作製した種子結晶粒２４をるつぼ上方より投下する。図４（ａ）に種子結晶粒の形状を示す。種子結晶粒２４には、８つの｛００１｝面で構成された一辺２ｍｍの立方体を用いた。ここで、｛００１｝面は、高温の結晶化温度での立方晶構造における結晶面である。投入はるつぼ中心軸の延長線上の電気炉上部より行った。種子結晶粒２４の投下により、溶融原料２２の表面に波立ちが発生し、種子結晶粒２４が溶融原料２２内に運搬されたことが確認できた。さらに、種子結晶設置位置２９の下に設置した熱電対に２〜５℃の温度低下が観測された。結晶の成長は、平衡液相線温度より低い温度まで冷却し過飽和状態を実現した結晶化温度から開始する為、２〜５℃の温度低下では結晶の成長は開始しない。種子結晶粒２４投入後、引き続き、軸方向温度分布の形状を保持しながらヒータ２６の出力を調整することで、るつぼ全体の温度を徐々に冷却して行く。この冷却によって、溶融原料２２の過飽和状態が実現し、結晶化温度まで結晶２３がるつぼ上方へ成長する。

種子結晶粒２４は室温から１０００℃以上の温度まで、数秒で急加熱されるが、欠陥の少ない高品質な単結晶材から作製した種子結晶粒を用いると、割れることがなく、種子結晶として機能した。種子結晶粒が小さい為に、急加熱しても粒内外に温度差が生じ難く、熱ショックに耐性があったと考えられる。組成が不均一であったり、結晶欠陥が含まれたりする種子結晶粒は２０回に１回の頻度で二分に割れることもあった。るつぼ２１の底部に角度４５°のテーパーを設けた場合、投入した一辺２ｍｍの立方体の種子結晶粒２４は、１０回に９回の頻度で５ｍｍφの水平平坦部に運搬でき、種子結晶粒２４の｛００１｝面が種子結晶設置位置２９の水平平坦面に接して位置した。成長結晶２３は種子結晶粒２４を継承し成長しており、成長方位が制御されていることが確認できた。

比較例として、ソーキング処理の工程を行わずに、結晶が溶融せずかつ結晶成長も生じない平衡液相線温度まで加熱し、種子結晶粒２４をるつぼ上方より投下し、結晶を成長してみた。成長結晶に目視で確認できる空孔が発見できる結晶があった。また、成長過程で多結晶化する結晶もあった。空孔や多結晶化は、成長開始前にソーキング処理をした後に製造した結晶には認められない。ソーキング処理によって、粉末原料の加熱中に生成する中間化合物の溶融や、残留素原料に含まれる不要成分の脱気が十分にでき、結晶品質を向上できる効果を確認できた。

るつぼ２１底部のテーパー角度が種々に異なるるつぼを準備し、種子結晶粒２４が種子結晶設置位置２９に運搬できる頻度を検討した。テーパー角度が４５°以下の角度を有するるつぼを用いた場合、種子結晶設置位置２９の水平平坦面に運搬できる頻度が９０%であった。種子結晶設置位置２９の水平平坦部サイズに対する運搬頻度も検討したところ、種子結晶設置位置３９の水平平坦部口径を、種子結晶粒２４の最大径に対して１ｍｍ以上のマージンを取った場合、ほぼ１００%の頻度で、種子結晶粒２４の面が水平平坦面に接して位置した。

また、結晶成長方向を＜１１０＞方向にするため、４つの｛１１０｝平面で構成される種子結晶粒を準備し、結晶を製造した。図４（ｂ）に種子結晶粒の形状を示す。｛１１０｝平面ではその平面のみで構成される立方体は作製できないので、その他の方位に向かった部分は曲面に成形して、種子結晶設置位置２９の水平平坦部に静置しにくくした。本形状により、種子結晶粒２４の｛１１０｝面が種子結晶設置位置２９の水平平坦部に接する頻度を７０％から８０％に向上できた。図４（ｃ）に種子結晶粒の形状を示す。種子結晶粒２４の形状を立方体からその他の方位に向かった平面の面積が小さい直方体に変更することも、種子結晶粒２４の｛１１０｝面が種子結晶設置位置２９の水平平坦部に接する頻度を向上させる効果があった。図４（ｄ）に種子結晶粒の形状を示す。結晶成長方向を＜１１１＞方向にするため、８つの｛１１１｝平面で構成される正八面体の種子結晶粒を準備し、結晶を製造した。本形状により、種子結晶粒２４の｛１１１｝面が種子結晶設置位置２９の水平平坦部に接して静置でき、＜１１１＞方向に成長した結晶を製造することができた。

粉末原料に、元素置換やドーパント添加を行うことも可能である。例えば、溶質原料の炭酸カリウムに代えて、炭酸カリウムと炭酸リチウムまたは炭酸ナトリウムとの混合物とし、Ｋ_yＭ_1-yＴａ_xＮｂ_1-xＯ₃の置換型単結晶（Ｍ＝Ｌｉ、Ｎａ）を製造することができる。また、溶質原料にＩＩａ族のＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａを添加し、ＫＴａ_xＮｂ_1-xＯ₃のＩＩａ族ドープ単結晶を製造することもできる。

［実施例２］
図３（ａ）および（ｂ）を用いて、垂直ブリッジマン法による＜００１＞方向成長のＬｉＴａＯ₃単結晶の製造方法を説明する。

結晶製造装置は、ヒータ３６によって炉内温度ならびに軸方向温度分布が制御可能な電気炉を有し、電気炉内のるつぼ設置台３８に白金製のるつぼ３１を設置している。るつぼ３１の底部にはテーパーが設けてあり、かつ最下部には水平平坦部が設けてある。テーパー角度を３０°とし、６ｍｍφのパイプを設け、パイプ底部を水平平坦にした。この水平平坦部は種子結晶設置位置３９であり、熱電対を下から熱接触させて設置することで、その温度を計測できる様にしてある。

るつぼ３１の中に粉末原料を充填する。ＬｉＴａＯ₃原料は、素原料粉末であるＬｉ₂ＣＯ₃とＴａ₂Ｏ₅とを１：１の組成比となるように秤量する。秤量した粉末原料は、混合後るつぼ２１に充填する。粉末原料は、ヒータ３６を加熱することで溶融し、溶融原料３２となる。結晶成長開始前に、結晶化温度より１５０℃高い高温の炉内温度で１０時間保持し、過加熱処理の工程を行った。

過加熱処理後、ヒータ３６の出力を調整し、予め決められた結晶成長に用いる上高下低の軸方向温度分布を実現する。ヒータ３６の出力を一定とし、炉内温度と軸方向温度分布を保持し、るつぼ設置台３８を下方に下降して行くことで、るつぼ下部の温度を徐々に冷却して行く。種子結晶設置位置３９の下に設置した熱電対により温度を測定し、結晶が溶融せずかつ結晶成長も生じない固液平衡温度まで冷却する。この固液平衡温度に達したら、あらかじめ準備しておいたＬｉＴａＯ₃単結晶で作製した種子結晶粒３４をるつぼ上方より投下する。図４（ａ）に種子結晶粒の形状を示す。種子結晶粒３４には、８つの｛００１｝面で構成された一辺３ｍｍの立方体を用いた。ここで、｛００１｝面は、高温の結晶化温度での立方晶構造における結晶面である。投入はるつぼの軸中心を延長した電気炉上部より行った。種子結晶粒３４の投下により、溶融原料３２の表面に波立ちが発生し、種子結晶粒３４が溶融原料３２内に運搬されたことが確認できた。さらに、種子結晶設置位置３９の下に設置した熱電対に２〜５℃の温度低下が観測された。結晶の成長は、固液平衡温度より低い温度まで冷却し過冷却状態を実現した結晶化温度から開始する為、２〜５℃の温度低下では結晶の成長は開始しない。種子結晶粒３４投入後、引き続き、るつぼ設置台３８を下方に下降して行くことで、るつぼ下部の温度を徐々に冷却して行く。この冷却によって、溶融原料３２の過冷却状態が実現し、結晶化温度まで結晶３３がるつぼ上方へ成長する。

種子結晶粒３４は室温から１０００℃以上の温度まで、数秒で急加熱されるが、欠陥の少ない高品質な単結晶材から作製した種子結晶粒を用いると、割れることがなく、種子結晶として機能した。種子結晶粒が小さい為に、急加熱しても粒内外に温度差が生じ難く、熱ショックに耐性があったと考えられる。組成が不均一であったり、結晶欠陥が含まれたりする種子結晶粒は２０回に１回の頻度で二分に割れることもあった。るつぼ３１の底部に角度３０°のテーパーを設けた場合、投入した一辺３ｍｍの立方体の種子結晶粒３４は、１０回に１０回の頻度で６ｍｍφの水平平坦部に運搬でき、種子結晶粒３４の｛００１｝面が種子結晶設置位置２９の水平平坦面に接して位置した。成長結晶２３は種子結晶粒３４を継承し成長しており、成長方位が制御されていることが確認できた。

比較例として、過加熱処理の工程を行わずに、結晶が溶融せずかつ結晶成長も生じない固液平衡温度まで加熱し、種子結晶粒３４をるつぼ上方より投下し、結晶を成長してみた。成長結晶に目視で確認できる空孔が発見できる結晶があった。また、成長過程で多結晶化する結晶もあった。空孔や多結晶化は、成長開始前に過加熱処理をした後に製造した結晶には認められない。過加熱処理によって、粉末原料の加熱中に生成する中間化合物の溶融や、残留素原料に含まれる不要成分の脱気が十分にでき、結晶品質を向上できる効果を確認できた。

るつぼ３１底部のテーパー角度が種々に異なるるつぼを準備し、種子結晶粒３４が種子結晶設置位置３９に運搬できる頻度を検討した。テーパー角度が４５°以下の角度を有するるつぼを用いた場合、種子結晶設置位置３９の水平平坦面に運搬できる頻度が９０％であった。種子結晶設置位置３９の水平平坦部サイズに対する運搬頻度も検討したところ、種子結晶設置位置３９の水平平坦部口径を、種子結晶粒３４の最大径に対して１ｍｍ以上のマージンを取った場合、ほぼ１００％の頻度で、種子結晶粒３４の面が水平平坦面に接して位置した。

また、結晶成長方向を＜１１０＞方向にするため、4つの｛１１０｝平面で構成される種子結晶粒を準備し、結晶を製造した。図４（ｂ）に種子結晶粒の形状を示す。｛１１０｝平面ではその平面のみで構成される立方体は作製できないので、その他の方位に向かった部分は曲面に成形して、種子結晶設置位置３９の水平平坦部に静置しにくくした。本形状により、種子結晶粒２４の｛１１０｝面が種子結晶設置位置３９の水平平坦部に接する頻度を７０％から８０％に向上できた。図４（ｃ）に種子結晶粒の形状を示す。種子結晶粒３４の形状を立方体からその他の方位に向かった平面の面積が小さい直方体に変更することも、種子結晶粒３４の｛１１０｝面が種子結晶設置位置２９の水平平坦部に接する頻度を向上させる効果があった。図４（ｄ）に種子結晶粒の形状を示す。結晶成長方向を＜１１１＞方向にするため、８つの｛１１１｝平面で構成される正八面体の種子結晶粒を準備し、結晶を製造した。本形状により、種子結晶粒３４の｛１１１｝面が種子結晶設置位置３９の水平平坦部に接して静置でき、＜１１１＞方向に成長した結晶を製造することができた。

以上、ＬｉＴａＯ₃結晶の製造について記載したが、Ｔａに代えてＮｂを用いることで、ＬｉＮｂＯ₃結晶に適用できることは言うまでもない。

また、実施例１および２では、結晶化温度での結晶構造が立方晶である結晶について説明したが、他の結晶構造に対しても、種子結晶粒の所望の成長方向に鉛直な平面に関して、取り得る最大数に構成したり、その他の面より面積を大きくした平面にすることで、種子結晶設置位置の水平平坦部へ静置する確率を上げることで適用できることは言うまでもない。

１、２１、３１ るつぼ
２、２２、３２ 溶融原料
３、２３、３３ 結晶
４ 種子結晶棒
５、２５ 軸方向温度分布
６、２６、３６ 加熱ヒータ
７、２７ 垂直温度勾配凝固法での冷却後の軸方向温度分布
２４、３４ 種子結晶粒
２８、３８ るつぼ設置台
２９、３９ 種子結晶設置位置ならびに測温子

Claims (10)

1. 炉内に設置されたるつぼ内の溶融原料に対して、鉛直方向に上高下低の軸方向温度分布を形成し、前記溶融原料を冷却することにより、前記るつぼの下方より上方に向かって結晶を成長させる結晶成長方法であり、
   かつ、結晶成長を開始する前に前記溶融原料を結晶化温度より高温の温度で、一定時間保持する過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を行う結晶成長方法において、
   前記過加熱処理もしくはソーキング処理の工程を終了した後に、前記溶融原料を冷却し、前記るつぼの底部に設置された種子結晶設置位置が固液平衡温度になった時点で、前記るつぼ上方より種子結晶粒を投入することにより、前記種子結晶を前記種子結晶設置位置に運搬し、前記溶融原料をさらに冷却することで前記種子結晶粒を核として結晶を成長させることを特徴とする結晶成長方法。
2. 前記るつぼは、コーン状の形状と、前記コーン状の形状の最下部に水平平坦面とを具備し、前記種子結晶粒が重力により前記コーン状の形状をなす部位の内部を通って落下し、前記水平平坦面に落下静置し得ることを特徴とする請求項１に記載の結晶成長方法。
3. 前記るつぼは、コーン状の形状をなす部位と、前記コーン状の形状の最下部からさらにパイプが伸びた形状の部位と、前記パイプの底部に水平平坦面とを具備し、前記種子結晶粒が重力により前記コーン状の形状をなす部位の内部と前記パイプの内部とを通って落下し、前記水平平坦面に落下静置し得ることを特徴とする請求項１に記載の結晶成長方法。
4. 前記種子結晶粒は、前記種子結晶設置位置の口径より１ｍｍ以上小さい最大径であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の結晶成長方法。
5. 前記種子結晶粒は、所望の成長方向に対して鉛直な平面を有していることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の結晶成長方法。
6. 前記種子結晶粒は、結晶化温度での結晶構造が立方晶で、かつ前記所望の成長方向が＜００１＞方向の場合、
   8つの｛００１｝平面で構成されていることを特徴とする請求項４に記載の結晶成長方法。
7. 前記種子結晶粒は、結晶化温度での結晶構造が立方晶で、かつ前記所望の成長方向が＜１１０＞方向の場合、
   4つの｛１１０｝平面で構成され、＜１１０＞方向でない方位に向かった面は曲面とすることを特徴とする請求項４に記載の結晶成長方法。
8. 前記種子結晶粒は、結晶化温度での結晶構造が立方晶で、かつ前記所望の成長方向が＜１１０＞方向の場合、
   前記種子結晶粒の形状を直方体とし、４つの｛１１０｝平面で構成され、＜１１０＞方向でない方位に向かった面の面積は前記｛１１０｝平面より小さいことを特徴とする請求項４に記載の結晶成長方法。
9. 前記種子結晶粒は、結晶化温度での結晶構造が立方晶で、かつ前記所望の成長方向が＜１１１＞方向の場合、
   8つの｛１１１｝平面で構成されていることを特徴とする請求項４に記載の結晶成長方法。
10. 前記種子結晶は、結晶化温度での結晶構造が立方晶でない場合、
    前記所望の成長方向に鉛直な平面で構成されていることを特徴とする請求項４に記載の結晶成長方法。

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