JP2005183213A - 有機ｅｌ素子及びその形成方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニットが直列に接続されてなる有機ＥＬ素子において、各発光ユニットの発光色の混色によって得られる色を所望の色度に設定する。
【解決手段】 有機ＥＬ素子は、基板１上に配線電極１１が形成され、この上に、単層又は多層の有機材料層からなる有機発光機能層Ａ，…，Ｂ１，Ｂ２，…Ｂｎと、導電層１３が交互に積層され、発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎが直列に接続されて、最上部に配線電極１２が形成されている。複数の発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎは、少なくとも２色以上の異なる発光色を呈する発光ユニットを有し、少なくとも一つの色を呈する発光ユニット１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎを多段に形成し、発光面から異なる発光色を合成した所望の混色を得る。
【選択図】 図３

Description

本発明は、有機ＥＬ素子及びその形成方法に関するものである。

有機ＥＬ（Electroluminescence）素子は、基板上に下部電極を形成し、その上に発光層を含む有機材料層を単層又は多層に形成し、更にその上に上部電極を形成することで、一対の電極で有機材料層を挟持した基本構造を有しており、上部電極，下部電極のうち、一方を陽極とすると共に他方を陰極として、両電極間に電圧を印加することによって、陰極側から有機材料層内に注入・輸送された電子が陽極側から注入・輸送された正孔と再結合して発光が得られるものである。この有機ＥＬ素子は、面発光が得られる薄型の発光素子であり、各種用途の光源や自発光の薄型表示装置の表示単位を構成するものとして、近年注目されている。

下記特許文献１では、前述した基本構造を有する有機ＥＬ素子を更に発展させて、高輝度発光が得られ且つ長寿命化が可能な有機ＥＬ素子を提案している。図１は、この従来技術を説明する説明図である。この従来技術に係る有機ＥＬ素子は、基板１上に、対向する陽極２と陰極５の間に複数個の発光ユニット（3-1,3-2,…,3-n）を有し、各発光ユニットがそれぞれ１層の等電位面を形成する層（4-1,4-2,…,4-(n-1)）によって仕切られたものである。

この有機ＥＬ素子では、発光ユニット（3-1,3-2,…,3-n）を仕切る各層（4-1,4-2,…,4-(n-1)）が、その層の陰極側に隣接する発光ユニットに対しては正孔を発生させ、その層の陽極側に隣接する発光ユニットに対しては電子を発生させる機能を有する層になって、発光ユニット毎に前述した基本構造を形成し、これを直列に接続した構造を備えている。

この有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニットが直列に接続されたものであって、駆動電圧は各発光ユニットによって消費される電位分の総和になるものの、各発光ユニットで生じる複数の発光を合成して取り出すことができるので、発光ユニットの数に応じた高輝度を得ることができる。

また一般に、有機ＥＬ素子の輝度は電流密度にほぼ比例するため、高輝度を得ようとすれば必然的に高い電流密度が必要であり、電流密度を高くすると素子寿命が短くなってしまうという不都合がある。これに対して、下記特許文献１に記載の有機ＥＬ素子によると、高輝度を得たい場合には発光ユニットの数を増やせば良く、この際に各発光ユニットを流れる電流の電流密度は変わらないので、素子寿命を犠牲にすることなく高輝度を実現することが可能になる。

このように、複数の発光ユニットを、電荷を発生する機能を有する導電層を介して直列に接続し、各発光ユニットから得られる発光を重ね合わせて合成光を得る方法は、下記特許文献１の他に下記の非特許文献１によっても報告されている。また、複数の発光ユニットを異なる色の発光色が得られるものにして、これを重ね合わせることで合成色を得ることが、下記の非特許文献２に記載されている。

特開２００３−４５６７６号公報 第４９回応用物理学関連連合講演会講演予稿集ｐ１３０８（２７ｐ−ＹＬ−３） 第６３回応用物理学会学術講演会講演予稿集ｐ１１６５（２７ａ−ＺＬ−１２）

このように、有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニットが直列に接続された有機ＥＬ素子では、直列接続された発光ユニットを流れる電流は等しく、発光ユニット毎に電流密度を調整することができないので、全ての発光ユニットに流れる共通の電流密度に対する各発光ユニットの輝度効率（電流輝度効率）によって、自動的に全体の有機ＥＬ素子から出力される混色の色度が決まってしまうことになる。

すなわち、このような有機ＥＬ素子では、各発光ユニットの混色として得られる発光色を所望の色度に設定しようとしても、発光ユニット毎に各色の輝度を調整することができないので、選択された発光材料の電流輝度効率によって混色の色度が決められてしまい、得られた混色が所望の色度にならないという問題がある。

特に、この有機ＥＬ素子をＲ（赤），Ｇ（緑），Ｂ（青）３色混色の白色光源として用いることを考えてみると、有機ＥＬ発光材料は、Ｒ（赤），Ｇ（緑），Ｂ（青）の各色で電流輝度効率が異なり、また、発光材料の選択のみによっては、混色によって白色を得るために必要なＲＧＢ３色の輝度加算比（Ｒ：Ｇ：Ｂ＝３：６：１）を得ることはできないので、各発光ユニットの混色として白色を得ることができないという問題がある。

更には、発光ユニットに用いられる発光材料としては、１重項励起状態から基底状態に戻る際の発光（蛍光発光性）を呈するものと、３重項励起状態から基底状態に戻る際の発光（燐光発光性）を呈するものとがあるが、一般に、蛍光発光は燐光発光の１／３〜１／４の量子効率になるので、これらを混在させてＲＧＢの混色を得ようとすると、色味がかった白色になってしまうという問題がある。

本発明は、このような問題に対処することを課題の一例とするものである。すなわち、有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニットが直列に接続されてなる有機ＥＬ素子において、各発光ユニットの発光色の混色によって得られる色を所望の色度に設定すること、或いは、前述の混色として白色を得ること等を目的とする。

このような目的を達成するために、本発明による有機ＥＬ素子及びその形成方法は、以下の各独立請求項に係る構成を少なくとも具備するものである。

［請求項１］有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニットが直列に接続されてなり、該複数の発光ユニットの発光面の一部又は全部が重ねられて発光面を形成する有機ＥＬ素子であって、前記複数の発光ユニットは、少なくとも２色以上の異なる発光色を呈する発光ユニットを有し、少なくとも一つの色を呈する前記発光ユニットを多段に形成し、前記発光面から前記異なる発光色を合成した所望の混色を得ることを特徴とする有機ＥＬ素子。

［請求項４］有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニットが直列に接続されてなり、該複数の発光ユニットの発光面の一部又は全部が重ねられて発光面を形成する有機ＥＬ素子の形成方法であって、前記複数の発光ユニットは、少なくとも２色以上の異なる発光色を呈する発光ユニットを有し、少なくとも一つの色を呈する前記発光ユニットを多段に形成し、前記発光面から前記異なる発光色を合成した所望の混色を得ることを特徴とする有機ＥＬ素子の形成方法。

以下、本発明の実施形態を図面を参照して説明する。図２及び図３は、本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子及びその形成方法を説明する説明図である。

先ず、本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子は、図２（ａ）に示すように、有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎが直列に接続されてなり、この発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎの発光面の一部又は全部が重ねられて発光面１０Ｓを形成するものが前提になっている。

ここで発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎとは、有機発光機能層Ａ，…，Ｂ１，Ｂ２，…，Ｂｎをそれぞれ備え、それらが導電層ｐ，ｎによって挟持されて、有機発光機能層Ａ，…，Ｂ１，Ｂ２，…，Ｂｎと導電層ｎとの界面に陰極機能界面ｎ_０が形成され、有機発光機能層Ａ，…，Ｂ１，Ｂ２，…，Ｂｎと導電層ｐとの界面に陽極機能界面ｐ_０が形成されるものである。したがって、直列に接続された各発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎに配線電極１１，１２を介して電圧Ｖを印加すると、各有機発光機能層Ａ，…，Ｂ１，Ｂ２，…，Ｂｎに、陰極機能界面ｎ_０から電子が注入され、陽極機能界面ｐ_０から正孔が注入されることになり、この電子と正孔の再結合によって各発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎから有機ＥＬ発光が得られることになる。また、その再結合によって、各発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎ間に共通の電流が流れることになる。

また、各発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎの発光面は、導電層ｎ，ｐの一方又は両方の外側に形成されることになるが、この発光面の一部又は全部が重ねられて、上下の一方又は両方の最外面に有機ＥＬ素子の発光面１０Ｓが形成されることになる。したがって、この発光面１０Ｓの発光領域Ｓは、各発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎの発光面の重なり部分ということになる。したがって、光を取り出す側に重ねられた各発光ユニットは透明又は半透明に形成されるが、光を取り出す側とは反対側の最外に位置する発光ユニットは非透光性であってもよい。また、上下両方から光を取り出す場合には、全ての発光ユニットが透光性を有するものに形成されることになる。

更に、この有機ＥＬ素子における複数の発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎは、少なくとも２色以上の異なる発光色を呈する発光ユニットを有している。ここでは、Ａ色とＢ色の２色を例にしているが、これに限らず３色以上であってもよい。また、少なくとも一つの色を呈する発光ユニット１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎを多段に形成している。ここでは、Ｂ色の発光ユニットのみを多段にしているが、複数の色の発光ユニットを多段にしてもよい。そして、前述の発光面１０Ｓからは、各発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎからの異なる発光色を合成した所望の混色が得られるようにしている。

ここで、発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎの形態としては、図２（ａ）に示すように、各発光ユニットが例えば異なる基板に形成される等して分離している形態、同図（ｂ）のように、各発光ユニットが積層され、導電層ｐと導電層ｎが密着している形態、同図（ｃ）に示すように、各発光ユニットが積層され、導電層ｐと導電層ｎが単一の導電層１３によって形成されて、その導電層１３の上下の界面に陽極機能界面ｐ_０と陰極機能界面ｎ_０が形成されるような形態の何れであってもよく、要するに、前述した各発光ユニットが直列に接続されているものであればよい。

また、より具体的な有機ＥＬ素子の形態としては、図３に示すように、基板１上に配線電極１１（下部電極）を形成し、これが陽極機能界面ｐ_０を形成する導電層を兼ねるようにし、その上に前述した発光ユニット１０_Ｂｎ，…，１０_Ｂ２，１０_Ｂ１，…，１０_Ａを順次積層させ、最上部に配線電極１２を積層させて、これが陰極機構界面ｎ_０を形成する導電層を兼ねるようにしてもよい。

このような有機ＥＬ素子によると、各発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎから複数の発光が生じることになり、駆動電圧Ｖは各発光ユニットによって消費される電位分の総和になるものの、各発光ユニットで生じる複数の発光を合成して取り出すことができるので、発光ユニットの層数に応じた高輝度を得ることができる。また、この際に各発光ユニットを流れる共通の電流は発光ユニットの層数には依らないので、素子寿命を犠牲にすることなく高輝度を実現することが可能になる。

図３（ａ）〜（ｃ）は、このような有機ＥＬ素子における光の取り出し形態を示したものである。同図（ａ）に示す例は、配線電極１２或いは最上の発光ユニット１０_Ａを非透光性にすると共に、他の発光ユニット、配線電極１１、基板１を透光性にして基板１側から光を取り出す方式（ボトムエミッション方式）、同図（ｂ）に示す例は、基板１、配線電極１１、最下の発光ユニット１０_Ｂｎのいずれか又は全てを非透光性にすると共に、他の発光ユニット、配線電極１２を透光性にして上面から光を取り出す方式（トップエミッション方式）、同図（ｃ）に示す例は、配線電極１１，１２、全ての発光ユニット、基板１を透光性にして上下両面から光を取り出す方式（ＴＯＬＥＤ方式）をそれぞれ示している。

このような有機ＥＬ素子では、Ａ色の各発光ユニットとＢ色の各発光ユニットから出力される光の輝度は、それぞれに共通の電流密度によって決まり、各色の輝度を発光ユニット単位で独立して調整することはできないので、Ａ色の発光ユニット１層とＢ色の発光ユニット１層とからなる有機ＥＬ素子では、その混色の色度は、各々の発光ユニットにおける電流輝度効率によって決まってしまうことになり、有機ＥＬ素子の発光面から得られる混色を所望の色度に設定することができない。

そこで、本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子では、少なくとの一つの色を呈する発光ユニットを多段にして、その段数を調整することで、有機ＥＬ素子の発光面１０ｓから得られる混色を所望の色度に設定できるようにした。

すなわち、ある色度の発光色を複数の発光色（例えば、Ａ色とＢ色）の混色によって得ようとする場合、各色の必要輝度加算比（Ａ色：Ｂ色＝ａ：ｂ）に応じて発光色を合成しなければならないが、実際上は、各色の発光ユニットにおける電流輝度効率に応じて各色の輝度の比が決められてしまうことになるので、所望の色度を得ようとしてもその色にならない。そこで、必要輝度加算比からみて輝度を高める必要がある色に対して、その色の発光ユニットを多段にすることで輝度を補い、所望の色度を得るための必要輝度加算比に近づけるようにする。

このような本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の色度設定について、更に一般的な例を挙げて説明をする。

いま、ある一つの色をＡ、他の色をＢと表し、ＡとＢを輝度比ａ：ｂで混色して別の色Ｃが得られることを、下記（式０）で表すことにする。

その表記に従って、ｎ種類（ｎは自然数）の発光色を混色して得られる合成色Ｃ_０は、第ｋ（ｋは自然数）番目の発光色をＣ_ｋ、この発光色を呈する発光ユニット単体の電流輝度効率をφ_ｋとして、全体に占める発光色Ｃ_ｋの輝度比をａ_ｋとすると、下記（式１）で表すことができる。

例えば、ＣＩＥ色度図上で考えて、Ｃ_１＝Ｒ（赤）＝（0.67,0.33），Ｃ_２＝Ｇ（緑）＝（0.21,0.71），Ｃ_３＝Ｂ（青）＝（0.14,0.08）の３色を混色する際に、ａ_１＝0.299，ａ_２＝0.586，ａ_３＝0.115とすると、Ｃ_０＝Ｗ（ＮＴＳＣ白）＝（0.310,0.316）を得ることができる（すなわち、前述したＲＧＢ３色の混色で白色を得るための必要輝度加算比は、ａ_１：ａ_２：ａ_３ということになる。）。

したがって、逆にａ_ｋを変えることができれば、ｎ種類の発光色の混色として得られる範囲で、合成色の色度を自由に設定することが可能であるが、発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎを直列接続した本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子では、発光ユニット単位で輝度を調整することによってａ_ｋを変えることはできないので、ある発光色における発光ユニットの段数を調整することでａ_ｋを変更できるようにした。

今、第ｋ番目の発光色を呈する発光ユニットの段数をｍ_ｋ（ｍ_ｋは自然数）とすると、得られる合成色Ｃ_０は、

となり、ｍ_ｋを選択することで、離散的に合成色Ｃ_０を変更することが可能になる。

ここで、本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の形成方法では、色毎の発光ユニットの段数（同色の発光ユニットの数）を如何に設定するかが問題になる。この段数の設定は、各発光ユニットの発光色の混色として得られる有機ＥＬ素子の発光色が、所望の色度に近づくように設定されるものであり、各発光ユニットの電流輝度効率と、所望の色度を各発光ユニットの発光色の混色から得るのに必要な各色の輝度加算比（必要輝度加算比）とによって求められることになる。

ある色の発光ユニットの段数を求める手順について、図４を参照しながら更に具体的に説明する（ここでは、発光ユニットの選択色を３色以上の複数色（Ａ色，Ｂ色，Ｃ色，…）として説明する。）。

先ず、用途に応じて有機ＥＬ素子で得たい発光色の色度を設定する。例えば、白色照明光源として用いる場合には、白色の色度（ＮＴＳＣ白）が設定されることになる（Ｓ１）。次に、この設定された色度を混色によって得るために必要な複数の色を選択し、その色を発光する材料を発光ユニットの発光材料にする。例えば、白（ＮＴＳＣ白）を設定色度にしている場合には、赤，緑，青の３色を選択すればよい（Ｓ２）。他にも水色と橙色等を２色選択してもよく、選択する色数は４色以上であっても良い。そして、各色の色度から、これらの混色によって所望の色度を得るための必要輝度加算比を求める。すなわち、選択された発光ユニットの色を混色して得たい色度にするために、各色で必要な輝度の比を求める（Ｓ３）。

ここで、設定された色度を得るために、異なる色Ａ，Ｂ，Ｃ，…を選択してその色の発光ユニットを用い、必要な輝度加算比が下記（式３）である場合を考える。

各色発光ユニットの電流輝度効率（ｃｄ／Ａ）を求め（Ｓ４）、［各色の必要輝度］／［各色の電流輝度効率］を求めて（Ｓ５）、これを色毎の比で表して、更に整数比化（最も近い整数比を求める）する（Ｓ６）。これによって、色毎の発光ユニットの段数比が求められる（Ｓ７）。

具体的には、Ａ色のみが他のＢ色，Ｃ色と比較して、［必要輝度］／［電流輝度効率］がｎ倍である場合には、Ａ色の発光ユニットの段数を他の色の発光ユニットの数に比較してｎ倍にする。すなわち、下記（式４）が成り立つような一番近い整数比を段数比にすることで、設定された色度に近い色を有機ＥＬ素子の発光色として得ることができる。この際にも前述と同様に、消費電力を抑えるために全体の発光ユニットの数をできるだけ少なく設定する方が好ましい。

また、有機ＥＬ素子における複数の発光ユニットとして、１重項励起状態から基底状態に戻る際の発光（蛍光発光性）を呈する発光材料を用いたものと、３重項励起状態から基底状態に戻る際の発光（燐光発光性）を呈する発光材料を用いたものとを混在させた場合には、蛍光発光は燐光発光に対して１／３〜１／４の量子効率になるので、前述した［必要輝度］／［電流輝度効率］の差が大きくなることが多い。本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子は、このように蛍光発光性の発光ユニットと燐光発光性の発光ユニットとを混在させて、これらの発光ユニットの異なる発光色を合成させることによって所望の色度の混色を得る場合に有効である。すなわち、発光ユニットの少なくとも１つが燐光発光性の発光ユニットである場合には、その燐光発光性の発光ユニットを１層にして、他の蛍光発光性の発光ユニットを多段にすることで、各色の輝度比を所望の色度を得るために必要な輝度加算比に近づけることができる。

このように、発光ユニットの少なくとも１つが３重項励起状態からの燐光発光を呈する場合、或いは、発光ユニットが、燐光発光を呈するものと蛍光発光を呈するものとを含む場合であっても、色毎の発光ユニットの段数を多段にするという考え方を採用することで、有機ＥＬ素子の発光色として所望の色度を設定することが可能になる。

そして、本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子によれば、各色の発光ユニットに電流輝度効率の差があって、各色一つの発光ユニットでは混色によって白色を得る必要輝度加算比にならない場合であっても、発光ユニットの段数調整で、これらの混色によってＣＩＥｘｙ（ＪＩＳ Ｚ ８１１０）の白色領域を表現することができるようになる。

以下に、本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子の各構成要素について更に具体的に説明する。

ａ．有機発光機能層；
有機発光機能層Ａ，…，Ｂ１，Ｂ２，…，Ｂｎは、単層又は多層の有機化合物材料層からなるが、層構成はどのように形成されていても良い。一般には、陽極機能界面ｐ_０側から陰極機能界面ｎ_０側に向けて、正孔輸送層、発光層、電子輸送層を積層させたものを用いることができるが、発光層、正孔輸送層、電子輸送層はそれぞれ１層だけでなく複数層積層して設けても良く、正孔輸送層、電子輸送層についてはどちらかの層を省略しても、両方の層を省略しても構わない。また、正孔注入層、電子注入層、キャリアブロック層等の有機材料層を用途に応じて挿入することも可能である。前記正孔輸送層、前記発光層、前記電子輸送層は従来の使用されている材料（高分子材料、低分子材料を問わない）を発光色に応じて適宜選択して採用できる。

また、前述したように、発光層を形成する発光材料においては、１重項励起状態から基底状態に戻る際の発光（蛍光）と３重項励起状態から基底状態に戻る際の発光（りん光）のどちらを採用しても良く、蛍光とりん光の両方の発光が混在していてもよい。

ｂ．導電層；
導電層ｐ，ｎ，１３は、各発光ユニット１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎからの発光を合成するために、透明又は半透明の材料であることが好ましく、有機発光機能層Ａ，…，Ｂ１，Ｂ２，…，Ｂｎとの界面に陽極機能界面ｐ_０又は陰極機能界面ｎ_０を形成するものであればよい。ＩＴＯ、ＩＺＯ，Ｖ_２Ｏ_５等の導電性無機化合物を用いることができる。

ここで、陽極機能界面ｐ_０は、導電層から有機発光機能層へ正孔が有効に注入されるように、注入障壁を小さくするのがよく、そのためには仕事関数を４.０ｅＶ以上にすることが望ましい。

また、陰極機能界面ｎ_０は、導電層から有機発光機能層へ電子が有効に注入されるように、注入障壁を小さくするのがよく、そのためには仕事関数を３.５ｅＶ以下、望ましくは３.０ｅＶ以下に設定する。この陰極機能界面ｎ_０を形成するための導電層材料は、アルカリ金属（Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｂｅ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）、希土類金属等、仕事関数の低い金属、その化合物、又はそれらを含む合金で構成することができる。更には、有機発光機能層と前記導電層の間に前記仕事関数の低い金属、その化合物、又はそれらを含む合金を挟むか、有機発光機能層中或いは前記導電層中のいずれか又は両方にそれらを含有させてもよい。

ｃ．配線電極；
配線電極１１，１２は、それら自体が電荷注入機能を兼ねる場合には、一方が陰極側、他方が陽極側に設定されることになる。この際、陽極側は比較的仕事関数の高い材料で構成するのがよく、クロム（Ｃｒ）、モリブデン（Ｍｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、白金（Ｐｔ）等の金属膜やＩＴＯ、ＩＺＯ等の酸化金属膜等の透明導電膜が用いられる。また陰極側は比較的仕事関数の低い材料で構成するのがよいが、特に、アルカリ金属（Ｌｉ，Ｎａ，Ｋ，Ｒｂ，Ｃｓ）、アルカリ土類金属（Ｂｅ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）、希土類金属等、仕事関数の低い金属、その化合物、又はそれらを含む合金を用いることができる。また、有機発光機能層と前記導電層の間に前記仕事関数の低い金属、その化合物、又はそれらを含む合金を挟むか、有機発光機能層中或いは前記導電層中のいずれか又は両方にそれらを含有させてもよい。両配線電極１１，１２ともに透明な材料により構成した場合には、光の放出側と反対の電極側に反射膜を設けた構成にすることもできる。

ｄ．各種方式等；
本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子は、パッシブマトリクス型の表示パネルを形成することもできるし、或いは、アクティブマトリクス型の表示パネルを形成することもできる。また、カラー表示パネルを形成するためには、塗り分け方式、白色や青色等の単色の発光機能層にカラーフィルタや蛍光材料による色変換層を組み合わせた方式（ＣＦ方式、ＣＣＭ方式）等により、フルカラー有機ＥＬパネル、又はマルチカラー有機ＥＬパネルを形成することができる。また、本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子としては、基板１側から光を取り出すボトムエミッション方式にすることもできるし、或いは、基板１とは逆側から光を取り出すトップエミッション方式にすることもできる。
［実施形態の効果］
本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子又はその形成方法は、このように構成されるので、以下に示す効果が得られる。

一つには、各発光ユニットで生じる複数の発光を合成して取り出すことができ、発光ユニットの数に応じた高輝度を得ることができる。また、得られる高輝度は各発光ユニットを流れる電流密度の上昇を伴わないので、素子寿命を犠牲にすることなく高輝度を実現することが可能になる。更には、少なくとも一つの色の発光ユニットを多段にすることで、各発光ユニットの発光色の混色によって所望の色度の発光色を得ることができる。更には、発光ユニットの選択色とその段数の設定によって、各発光ユニットの発光色の混色から白色を得ることができる。

以下に、本発明の実施例について、図面を参照しながら説明する。図５は、本発明の実施例と比較例の構成を示す説明図であり、図６及び図７は実施例の評価を示す発光特性図である。
［実施例］図５（ａ）に本発明の実施例に係る有機ＥＬ素子を示す。ここでは、有機ＥＬ素子の発光色として白色（ＣＩＥｘｙ色度図（ＪＩＳ Ｚ ８１１０）の白領域）を得るために、発光ユニットの選択色をＲ（赤），Ｇ（緑），Ｂ（青）３色にして、Ｒ（赤），Ｇ（緑）の発光ユニットでは燐光発光性の発光材料を用い、Ｂ（青）の発光ユニットでは蛍光発光性の発光材料を用いたものである。基本構成は前述した実施形態に示すとおりであるが（同一部位には同一符号を付して重複した説明を省略する。）、ここでは、青に関して、有機発光機能層Ｂ_１と有機発光機能層Ｂ_２の２層からなる２段の発光ユニットを設け、緑に関しては有機発光機能層Ｇ、赤に関しては有機発光機能層Ｒの各１層としている。以下、更に具体的な製造方法を説明する。

先ず、ガラス製の基板１に下部の配線電極１１（陽極側）としてのＩＴＯをスパッタリングにより１５０ｎｍ成膜し、レジスト（東京応化製フォトレジストＡＺ６１１２）をＩＴＯ膜上にストライプ状にパターン形成する。すなわち、基板１を塩化第二鉄水溶液と塩酸の混合液に浸漬しレジストに覆われていないＩＴＯをエッチングし、アセトン中に含浸させてレジストを除去し、所定のＩＴＯパターンを有する基板１を作成する。

次いで、ＩＴＯ付きの基板１を、真空蒸着装置に搬入し、順次、正孔輸送層ａとしてＣｕＰｃを３０ｎｍの厚さに成膜、正孔注入層ｂとしてα-ＮＰＤを５０ｎｍの厚さに成膜、発光層ｃとしてｓｐｉｒｏ‐ＤＰＶＢｉを３０ｎｍの厚さに成膜、電子輸送層ｄとしてＡｌｑ_３を２０ｎｍの厚さに成膜、電子注入層ｅとしてＬｉ_２Ｏを１ｎｍの厚さに成膜して、各層を積層し、第１の青色有機発光機能層Ｂ_１を形成する。

この第１の青色有機発光機能層Ｂ_１上に導電層１３としてＶ_２Ｏ_５を真空蒸着によって厚さ３０ｎｍ成膜する。ついで、この導電層１３上に第２の青色有機発光機能層Ｂ_２を第１の青色有機発光機能層Ｂ_１と同様に順次積層する。そして、この第２の青色有機発光機能Ｂ_２上に導電層１３としてＶ_２Ｏ_５を真空蒸着にて３０ｎｍ成膜する。

次に、導電層１３上に、順次、正孔輸送層ａとしてＣｕＰｃを２０ｎｍの厚さに成膜、正孔注入層ｂとしてα-ＮＰＤを２０ｎｍの厚さに成膜、発光層ｃとしてホスト材：ＣＢＰ，ドーパント：Ｉｒ（ｐｐｙ）_３を３０ｎｍの厚さに成膜、ホールブロッキング層ｆとしてＢＣＰを１０ｎｍの厚さに成膜、電子輸送層ｄとしてＡｌｑ_３を４０ｎｍの厚さに成膜、電子注入層ｇとしてＬｉ_２Ｏを１ｎｍの厚さ成膜して各層を積層し、緑色有機発光機能層Ｇを形成する。

この緑色有機発光機能層Ｇ上に導電層１３としてＶ_２Ｏ_５を真空蒸着にて３０ｎｍ成膜する。

次に、導電層１３上に、順次、正孔輸送層ａとしてＣｕＰｃを２０ｎｍの厚さに成膜、正孔注入層ｂとしてα-ＮＰＤを６０ｎｍの厚さに成膜、発光層ｃとしてホスト材：ＣＢＰ，ドーパント：Ｂｔｐ₂Ｉｒ（ａｃａｃ）を３０ｎｍの厚さに成膜、ホールブロッキング層ｆとしてＢＣＰを１０ｎｍの厚さに成膜、電子輸送層ｄとしてＡｌｑ_３を２０ｎｍの厚さに成膜、電子注入層ｅとしてＬｉ_２Ｏを１ｎｍの厚さに成膜して各層を積層し、赤色有機発光機能層Ｒを形成する。

そして、赤色有機発光機能層Ｒ上に上部の配線電極１２（陰極側）としてＡｌを１００ｎｍの厚さに成膜する。

このようにして形成された有機ＥＬ素子に対して、その後Ｎ_２雰囲気中にて、ガラス製の封止基板（図示省略）を光硬化性樹脂等の接着剤にて接合封止して有機ＥＬパネルを作成した。封止基板は、プレス成形、エッチング、ブラスト処理等の加工によって封止凹部を形成し、この封止凹部にＢａＯ等の乾燥剤を貼りつけた。

［比較例］前述した実施例に係る有機ＥＬパネルの青色発光機能層を１層とする以外は実施例と同様の構造及び製造方法にて有機ＥＬパネルを製造した。

［実施例の評価］図６に実施例、比較例の有機ＥＬパネルの発光スペクトルを示し、図７に、その各有機ＥＬ素子の発光面から得られた混色を色度図上に示した。図５において、青色有機発光機能層を２層（Ｂ_１，Ｂ_２）として、青色の発光ユニットを２段にした実施例は、実線で示し、青色発光ユニットを１層とした比較例は点線で示している。実施例の発光スペクトル（強度；a.u.）は、青色の波長４２０〜４８０ｎｍの範囲のピークが比較例の値の倍になっている。緑色の波長５００〜５６０ｎｍ、赤色の波長６１０〜７００ｎｍの範囲のピークは実施例及び比較例は同じ値になっている。図７の色度の比較においては、比較例の色度（△）（０．３４７，０．４３３）は、ＮＴＳＣ白（◎）（０．３１，０．３１６）から離れているが、本発明の実施例の色度（○）（０．３０７，０．３７１）はＮＴＳＣ白の色度に近い値になった。

従来技術の説明図である。 本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子を説明する説明図である。 本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子を説明する説明図である。 本発明の実施形態に係る有機ＥＬ素子において、色毎の発光ユニットの段数を決定する手順を説明する説明図である。 本発明の実施例に係る有機ＥＬ素子を説明する説明図である。 本発明の実施例に係る有機ＥＬ素子の評価を説明する説明図（発光スペクトルグラフ）である。 本発明の実施例に係る有機ＥＬ素子の評価を説明する説明図（色度図）である。

符号の説明

１０_Ａ，…，１０_Ｂ１，１０_Ｂ２，…，１０_Ｂｎ 発光ユニット
Ａ，…，Ｂ１，Ｂ２，…，Ｂｎ 有機発光機能層
１ 基板
１１，１２ 配線電極
１３，ｐ，ｎ 導電層
ｐ_０ 陽極機能界面
ｎ_０ 陰極機能界面
１０Ｓ 発光面

Claims (7)

1. 有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニットが直列に接続されてなり、該複数の発光ユニットの発光面の一部又は全部が重ねられて発光面を形成する有機ＥＬ素子であって、
   前記複数の発光ユニットは、少なくとも２色以上の異なる発光色を呈する発光ユニットを有し、
   少なくとも一つの色を呈する前記発光ユニットを多段に形成し、前記発光面から前記異なる発光色を合成した所望の混色を得ることを特徴とする有機ＥＬ素子。
2. 前記複数の発光ユニットは、蛍光発光性の発光ユニットと燐光発光性の発光ユニットを含み、前記蛍光発光性の発光ユニットを前記燐光発光性の発光ユニットに対して多段に形成したことを特徴とする請求項１に記載された有機ＥＬ素子。
3. 前記所望の混色を白色とすることを特徴とする請求項１又は２に記載された有機ＥＬ素子。
4. 有機ＥＬ発光を呈する複数の発光ユニットが直列に接続されてなり、該複数の発光ユニットの発光面の一部又は全部が重ねられて発光面を形成する有機ＥＬ素子の形成方法であって、
   前記複数の発光ユニットは、少なくとも２色以上の異なる発光色を呈する発光ユニットを有し、
   少なくとも一つの色を呈する前記発光ユニットを多段に形成し、前記発光面から前記異なる発光色を合成した所望の混色を得ることを特徴とする有機ＥＬ素子の形成方法。
5. 前記発光ユニットの段数は、前記異なる発光色を呈する発光ユニット毎の電流輝度効率と、前記異なる色から前記所望の混色を得るための必要輝度加算比とによって求められることを特徴とする請求項４に記載された有機ＥＬ素子の形成方法。
6. 前記複数の発光ユニットは、蛍光発光性の発光ユニットと燐光発光性の発光ユニットを含み、前記蛍光発光性の発光ユニットを前記燐光発光性の発光ユニットに対して多段に形成したことを特徴とする請求項４又は５に記載された有機ＥＬ素子の形成方法。
7. 前記所望の混色を白色とすることを特徴とする請求項４〜６のいずれかに記載された有機ＥＬ素子の形成方法。

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