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JP2003531936A - 天然繊維と熱可塑性ポリマーとの組み合わせに基づく成形用ペレット - Google Patents

天然繊維と熱可塑性ポリマーとの組み合わせに基づく成形用ペレット

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JP2003531936A
JP2003531936A JP2001580216A JP2001580216A JP2003531936A JP 2003531936 A JP2003531936 A JP 2003531936A JP 2001580216 A JP2001580216 A JP 2001580216A JP 2001580216 A JP2001580216 A JP 2001580216A JP 2003531936 A JP2003531936 A JP 2003531936A
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JP
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natural fiber
thermoplastic material
fiber
thermoplastic
molding
Prior art date
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JP2001580216A
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レオナルド ジェイ アジマ
リュアン イー バーソッティ
リュク ジ エル ブラント
テリー エル チェニー
サンジェイ ピー カシカル
ラジ エス マイケル
ジェイムス エル トマソン
フレデリック エイチ ポン
Original Assignee
オウェンス コーニング
オウェンス コーニング コンポジッツ エスピーアールエル
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Abstract

(57)【要約】 成形用材料であって、サイジングされた天然繊維（１）を含み、熱可塑性材料（１０）のシースに収められた連続天然繊維を形成し、ペレット（１４）へ適宜裁断される材料。サイジングされた天然繊維製品、天然繊維含有製品並びに天然繊維含有製品及び繊維強化複合材料物品を製造する方法が更に開示される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】技術分野及び産業上の利用可能性 本発明は、一般的に、繊維強化複合材料を成形するための現在の技術における
使用に適した成形用材料（moldable material）に関する。更に本発明は、天然
繊維と熱可塑性ポリマー材料との組み合わせに基づく成形用ペレットに関する。
より詳細には、本発明は熱可塑性材料のシースでコーティングされた天然繊維の
コアを含む成形用ペレットに関する。得られたペレットは、成形工程のあいだ高
いレベルで繊維長を保持し、かつ高いレベルの機械的性能を付与する。発明の背景 繊維強化プラスチック又は複合材料は、軽量、一般的に非金属性かつ非常に丈
夫な材料として周知である。したがって、これらの材料は、金属（重い又は大気
分解、例えば腐食に感受性である）等の材料の使用における欠点なしに、衝撃耐
性、高い耐荷力及び弾性が要求される種々の応用において使用される。 多数の繊維強化複合材料の製造方法が利用可能である。典型的には、前記複合
材料の製造は、ある長さの繊維強化材及びポリマー成形材料を含む適切な成形基
材を所望の形状に成形又は造形（shape）する工程、造形された材料を硬化させ
て、硬質の繊維強化物品へと硬化又は固化させる工程を含んでいる。異なる種類
の成形基材並びに成形及び硬化工程を利用する多数の方法が開発されているが、
一般的にこれら全ての方法は、繊維強化材が得られた製品の強度特性を強化する
ように、繊維強化材とポリマー成形材料とを組み合わせて成形用混合物を形成す
ることを要求する。更に、全ての複合体製造方法は、ポリマーの全体への繊維強
化材の分散を最大化し、これにより成形複合材を形成したときに当該成形複合材
が繊維の分散が低い領域（複合材料の性能不足、例えば破裂又は割れへの直面を
引き起こす）を含まないことを保証するという目標を共有している。
【０００２】 繊維強化材が複合材料マトリックスの全体へ均一に分散することが望ましいが
、この目標を達成することはしばしば困難であることが見出されている。したが
って、繊維強化材と成形用ポリマーとを混合する工程は、典型的にはこれらの成
分を混合する工程を要求する。その結果、この工程は、繊維強化材の長さを短く
する剪断又は切断を引き起こす。幾つかの点で短い繊維長は、その長さの繊維強
化材の複合材料マトリックス中での織り合わせが少なく、耐荷力及び衝撃耐性が
低下するため、複合材料の物理的強度を低下する。それゆえ、最大長さの繊維強
化材を含む、複合材料を製造するための成形用材料が望ましく、更に前記成形用
材料は成形工程のあいだ繊維長の保持することが望ましい。 複合材料マトリックス中での繊維強化材の分散を増強する１つの方法は、サイ
ジング（sizing）の薄層を繊維強化材表面へ適用することである。典型的には、
サイジングは、繊維強化材の表面を化学的に修飾して分散を助けかつ繊維強化材
と成形用ポリマーとの間の結合及び接着を促進する成分を含んでいる。この関連
で、繊維強化材と成形用ポリマーとのより安定な組み合わせが達成される。更に
、サイジングは繊維強化材に保護を与え、短い長さへ切断されにくくする。分散
性の補助及び繊維強化材切断の減少に効果的なサイジング剤の開発に多大な努力
がなされてきた。 成形のあいだの繊維長の保持を促進する成形用材料及びサイジングを開発する
ニーズに加えて、環境的にフレンドリーでありかつ費用効率がよい、従来の繊維
強化材（例えばガラス繊維）の代替物に対するニーズが存在する。金属性強化材
よりも軽くかつ腐食に対する感受性が低いガラス繊維は、幾つかの固有の困難性
を有している。例えば、ガラス繊維の機械的加工のあいだ、ファズ（fuzz）とし
て知られる遊離した繊維又は繊維断片は風媒性になるだろう。これらの遊離した
繊維又は断片は、加工環境中で細かく分散するか、又は、装置表面上に集まるだ
ろう。更に、ガラス繊維は金属性強化材よりも軽いけれども、代替の強化材、例
えばポリマー繊維又は天然繊維よりも複合材料へ質量を与える。したがって、こ
れらの代替強化材、特に天然繊維は、複合材料製造における繊維強化材としての
使用に対する非常に望ましい選択肢である。
【０００３】 しかしながら、複合材料の製造で天然繊維を使用する試みは幾つかの困難性と
遭遇している。従来の成型工程、例えば押し出し成形又は圧縮成形は、繊維強化
複合材料の製造においてガラス製強化材及び更にはポリマー製強化材を首尾よく
使用してきたが、高温での混合及び配合をルーチン的に要求するプレ成形（pre-
molding）条件は、使用する材料に重大な要求を置いた。特に天然繊維は、複合
材料成形工程における使用から一般的に除外されてきた。なぜなら、天然繊維は
高温加工条件に適切に耐えず、切断に対して非常に感受性があるからである。更
に、押出、配合及び成形は、天然繊維の長さを減少させ、その化学組成を分解す
る。一方、圧縮成形は、高速かつ高生産性の成形工程により加工することができ
ない、望ましくないフェルト又はマット型の製品を生じる。 当該技術分野で欠けているものを考慮すると、本発明の目的は、複合材料成形
工程で使用する成形用材料を提供することであって、環境的及び経済的に望まし
い天然繊維を繊維強化材として組み込む利点、及び、成形工程のあいだに繊維長
を重大に減少させることなしに容易に加工することを許容する形状の成形用材料
を生成する利点を有する成形用材料を提供することである。その製造方法は、高
温へ長期間暴露することによる天然繊維の物理的特性又は加工可能性の喪失を全
く引き起こすことなく、複合材料の形成に適した成形用材料を天然繊維から製造
することができなければならない。更に前記の方法は、天然繊維を含む成形用製
品を迅速かつ費用効率を高く製造することを保証するために高速かつ高生産性で
なければならない。更に、良好な繊維分散品質を有し、成形用材料の性能の改良
を補助する天然繊維強化成形用材料に対するニーズが存在する。更に、繊維成分
が天然起源であるため易生分解性でありかつリサイクル可能であるという点で環
境影響が低く、少ないエネルギーを要求する方法により形成され、加工装置に集
積するガラスのファズの問題を排除する天然繊維強化成形用材料に対するニーズ
が存在する。更に、成形用材料形成工程の間の天然繊維の分解により一般的に生
ずる不快な臭いを最小化する又は除去する態様で製造される天然繊維強化成形用
材料に対するニーズも存在する。
【０００４】発明の概要 繊維強化複合材料の製造における使用に適した材料を、天然繊維強化材を使用
して製造することができることが見出された。 一つの側面において、本発明は、熱可塑性材料のシースに納められた天然繊維
ストランドを形成する天然繊維のコアを含む成型用材料である。成形用材料を、
複合材料成形における使用のためにペレットへ適宜細断してもよい。 別の側面において、本発明は、天然繊維強化材のストランド及び当該ストラン
ドの繊維の表面に配置（dispose）されたサイジング組成物のコーティングを含
むマルチフィラメント繊維強化製品を含んでいる。サイジング組成物は水性又は
非水性であってよく、いずれの場合も熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリマー及び
炭化水素油又はワックスから選ばれるコーティング成分を含み、更にカップリン
グ剤、潤滑剤及びその他の通常の添加剤から選ばれる１種以上の成分を含んでい
てもよい。サイジングされた天然繊維ストランドは熱可塑性材料のシースに納め
られ、本発明の成形用材料を形成するだろう。 更に本発明は、成形用天然繊維含有材料の製造方法であって、 ａ）マルチフィラメント天然繊維ストランドを提供する工程、及び ｂ）該天然繊維ストランドを熱可塑性材料のシースに収める工程 を含むことを特徴とする方法を含んでいる。 更に本発明は、繊維強化複合材料物品の製造方法であって、 ａ）熱可塑性材料のシースに収められた天然繊維ストランドを含む成形用材料を
提供する工程、 ｂ）該熱可塑性材料を加熱して融解する工程、 ｃ）該材料を働かせ（work）て該ストランドをフィラメント化（filamentaize）
し、該フィラメントを該熱可塑性材料中に分散させる工程、 ｄ）該成形用材料を成形して物品を形成する工程、及び ｅ）該物品を冷却して繊維強化複合材料物品を形成する工程 を含むことを特徴とする方法を含んでいる。 本発明の発明思想は前記の方法に従い形成する繊維強化物品にまで拡張する。 環境影響が低くかつ十分にリサイクル可能な本発明は、繊維を過度の高温に暴
露することを最小限に抑え、化学的分解及び関連するいかなる臭いをも実質的に
除去することにより、従来の方法の制限を克服する。更に、複合材料マトリック
ス中での天然繊維の不十分な分散により引き起こされる制限は克服された。むし
ろ、サイジング組成物の天然繊維表面への適用により、繊維分散の改善及び複合
材料部品の性能の向上が得られた。更に本発明は、以前は妨げられていた又は制
限されていた、複合材料の成形における強化材としての天然繊維の使用の制限、
特に天然繊維材料の成形用強化材料への転換のあいだの繊維構造の機械的分解を
克服する。対照的に、本発明は、長くかつ無傷の繊維を含み、成形して高品質の
複合材料を形成することができるペレットを提供する。
【０００５】発明の詳細な説明及び好ましい態様 本発明は、天然繊維ストランドを形成し、続いて成形用材料を形成するために
熱可塑性材料が配置される基材として作用する天然繊維を利用する。したがって
、一つの態様において、本発明の成形用材料は、熱可塑性材料が天然繊維ストラ
ンド周りのシースとして形成されるように、熱可塑性材料と組み合わせたマルチ
フィラメント天然繊維ストランドを含んでいる。更に天然繊維ストランドは、ス
トランド中のフィラメントを保護し、かつ、フィラメント表面とシースの熱可塑
性材料との適合性を改善するサイジングを適宜含んでいてもよい。得られた、シ
ースに収められたストランドは、繊維強化複合材料を形成するための成形工程に
おいて、連続形状又は細断したセグメントとして使用されるだろう。 本発明に関連して使用する用語「天然繊維」とは、茎、種子、葉、根又は靭皮
を含む植物の任意の部分から抽出したセルロース植物繊維を意味する。本明細書
に記載の製造方法の条件に適合する任意の天然繊維を本発明で使用できるだろう
。適切な天然繊維にはジュート、竹、ラミー、綿、バガス、麻、コイア、リネン
、ケナフ、サイザル、フラックス、ヘネッケン又はこれらの任意の組み合わせが
含まれるが、これらに限定されるものではない。更に用語「基材」は、サイジン
グ組成物及び／又は熱可塑性材料が配置される、本発明の基本要素として機能す
る能力における天然繊維ストランドに関連して使用される。 マルチフィラメントストランドを形成する、集められた複数の天然繊維フィラ
メントの任意の配置を、本発明の基材として使用してもよい。フィラメントを平
行に並んだ収集物として直線的に配置してもよく、１以上の撚り（ply）からな
るツイストストランド（twisted strand）として形成してもよい。好ましくは、
天然繊維フィラメントは一撚りツイストストランド形状である。しかしながら、
異なる種類の天然繊維は異なる形状又は構造及び異なる密度を有するので、適切
なストランドを形成するために必要な繊維の数は広範囲であろう。したがって、
天然繊維の寸法の特徴は豊富であるため、天然繊維ストランドの特徴は、撚りの
因子（twist factor）及び単位長さあたりの質量で記載するのが最良であろう。
【０００６】 撚りの因子は、ストランドの長さに沿って与えられたらせん撚りの平均値の指
標である。撚りは本発明の重要な特徴である。なぜなら、撚りは、本発明にした
がいストランドにサイジング組成物及び／又は熱可塑性材料を適用するために使
用するコーティング工程のための基材として役立つのに十分な構造的完全性（st
ructural integrity）を維持する連続ストランドの形成を許容するからである。
天然繊維は長さが比較的短い、典型的には約２インチ（５．０８ｃｍ）から約６
フィート（１．８３ｍ）という点で不連続繊維又はステープル繊維である。連続
的なコーティング工程、例えば天然繊維ストランドを熱可塑性材料のシースに収
める工程は、連続ストランドを要求する。それゆえ、前記の工程を適切に利用す
るために、天然繊維を絡み合わせて最小限の構造的完全性を有するストランドを
形成しなければならない。しかしながら、撚りの量は繊維ストランドの強度を増
強することに加えて、続く成形工程における天然繊維の分散性を低下させること
もできる。したがって、撚りが増加する場合、適切な分散を達成するために、温
度を高くする又は繊維ストランドへ適用する剪断強さを増強することによる、よ
り厳格な繊維ストランドの加工が要求されるだろう。これらの加工条件のいずれ
か一つが増加することにより、典型的には繊維の分解が生ずる。したがって、１
インチ（２．５４ｃｍ）あたりの少ない撚りは繊維分散の容易性と関連している
ので、一般的にストランドの長さ１インチ（２．５４ｃｍ）につき約１の撚り〜
４インチ（１０．１６ｃｍ）につき約１の撚りが、サイジング工程及びストラン
ドをシースに収める（strand-sheathing）工程に耐えるのに十分な引っ張り強さ
を保持しつつ最適の分散を提供することを見いだした。 天然繊維ストランドの基本質量は、連続コーティング工程における使用を促進
するのに十分なものでなければならない。天然繊維ストランドの質量は、好まし
くは長さ１ヤードあたり約１ｇ（１ｍにつき１．０９３ｇ）〜長さ１ヤードあた
り約４ｇ（１ｍにつき４．３７２ｇ）の範囲内であるべきである。例えば、１ヤ
ードあたり約３ｇ（１ｍにつき３．２７９ｇ）の質量を有するサイザル撚糸が天
然繊維ストランドとして使用されるだろう。 本発明にしたがい熱可塑性材料のシースで収める基材として役立つ天然繊維ス
トランドは、当該熱可塑性材料を適用する前に適切なサイジング組成物により適
宜サイジングされていてもよい。サイジング組成物は、ストランド中のフィラメ
ントの表面にフィルム又は層を提供するコーティング成分を含んでいるだろう。
コーティング成分は、熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリマー及び炭化水素油又は
ワックスから選ばれるだろう。サイジング組成物中の各種コーティング成分の割
合は、使用する成分に依存して変化するだろう。コーティング成分の割合は、サ
イジングが水性又は非水性製剤であるかにも依存するだろう。
【０００７】 本発明の一つの態様において、コーティング成分は熱可塑性ポリマーであるだ
ろう。任意の適切な熱可塑性ポリマーが使用できるだろう。熱可塑性ポリマーは
、乳化した形態で水性サイジング組成物へ添加してもよく、非水性サイジング組
成物では事前の乳化なしに使用してもよい。前記のポリマーの例には、マレアー
ト化（maleated）ポリプロピレン、炭化水素、ワックス、ワックスエマルジョン
及びポリウレタンが含まれる。好ましくは、コーティング成分として機能する熱
可塑性ポリマーは、乳化された形態ではないマレアート化ポリプロピレンである
。前記のポリマーの例は、分子量が約９１００原子量単位であり、約１５３℃（
３０７°Ｆ）で軟化し、Eastman Chemicals Inc.から商業的に入手可能な「Ｅ−
４３」である。典型的には、コーティング成分が熱可塑性ポリマーであるとき、
当該熱可塑性ポリマーは、水性サイジング組成物中で、約０．１質量％〜約１０
質量％のサイジングされたストランドの質量割合（サイジングされた天然繊維ス
トランドの全質量を基準）を提供する濃度で使用されるだろう。当該熱可塑性ポ
リマーは、非水性サイジング組成物中で、約０．１質量％〜約２５質量％のサイ
ジングされたストランドの質量割合（サイジングされた天然繊維ストランドの全
質量を基準）を提供する濃度で使用されるだろう。 コーティング成分は、熱硬化性ポリマーからなる群より適切に選ばれるだろう
。前記の熱硬化性ポリマーの例には、不飽和ポリエステル、エポキシ樹脂及びポ
リウレタンが含まれる。コーティング成分を使用するとき、熱硬化性ポリマーは
、水性サイジング組成物中で、約０．１質量％〜約１０質量％のサイジングされ
たストランドの質量割合（サイジングされた天然繊維ストランドの全質量を基準
）を提供する濃度で使用されるだろう。熱硬化性ポリマーは非水性サイジング組
成物中で、約０．１質量％〜約２５％のサイジングされたストランドの質量割合
（サイジングされた天然繊維ストランドの全質量を基準）を提供する濃度で使用
されるだろう。 代りの態様において、コーティング成分は、例えば室温下で固体、非晶質又は
液体のいずれかであってよい液状炭化水素油及びワックスを含む炭化水素からな
る群より選ばれるだろう。炭化水素油は好ましくは鉱油、例えばMobil Chemical
sから商業的に入手可能な「WHITEREX 425」である。適切な炭化水素ワックスの
例は、Shell Chemical Coから商業的に入手可能な「SHELLWAX 100」である。炭
化水素コーティング成分は、水性サイジング組成物中、約０．１質量％〜約１０
質量％のサイジングされたストランドの質量割合（サイジングされた天然繊維ス
トランドの全質量を基準）を提供する濃度で使用されるだろう。炭化水素コーテ
ィング成分は、非水性サイジング組成物中、約０．１質量％〜約２５質量％のサ
イジングされたストランドの質量割合（サイジングされた天然繊維ストランドの
全質量を基準）を提供する濃度で使用されるだろう
【０００８】 好ましくは、本発明の水性又は非水性サイジング組成物中で使用するコーティ
ング成分は、約２５０〜約４０００原子量単位（amu）の分子量を有する炭化水
素油又はワックスである。天然繊維ストランドへ適用する前に水性サイジング組
成物へ組み込まれる炭化水素コーティング成分の量は、水性サイジング組成物の
全質量を基準にして約０．５質量％〜約１０質量％の範囲で変化するだろう。好
ましくは水性ベースのサイジングへの添加量は、水性サイジング組成物の全質量
を基準にして約１質量％〜約３質量％である。本発明にしたがう非水性サイジン
グ組成物では、炭化水素コーティング成分の量は、非水性サイジング組成物の全
質量を基準にして約０．５質量％〜約２５質量％、好ましくは約１０質量％〜約
１５質量％である。 サイジング組成物は、適切なカップリング剤を含んでいてもよい。カップリン
グ剤は、天然繊維ストランドとサイジング組成物との間の連結を促進し、サイジ
ング組成物のストランド表面への良好な接着を可能にする。前記のカップリング
剤の例には、オルガノシラン、チタネート（titanate）、ジルコネート（zircon
ate）、アルミネート（aluminate）、ジルコ−アルミネート（zirco-aluminate
）及びクロミウムメタクリレート（chromium methacrylate）が含まれる。天然
繊維の存在下での使用の間に重合する特定のオルガノシランカップリング剤は、
天然繊維表面の濡れを促進し、繊維表面上の分子が互いに相互作用し接着するこ
とを引き起こすことによりある程度の接着性を示す。結果として、前記のオルガ
ノシラン使用について接着効果が観察される。この点に関して、前記のオルガノ
シランカップリング剤は、本発明のサイジング組成物中に含まれる熱硬化性コー
ティング成分に似た熱硬化性を示す。本発明の水性又は非水性サイジング組成物
中でカップリング剤として作用する適切なオルガノシランは、商品名「A-1100」
としてC. K. Witco Incから入手可能なアミノシランであるγ−アミノプロピル
トリエトキシシランである。カップリング剤は、サイジング組成物が天然繊維ス
トランド表面に接着するのに必要なカップリング作用を提供するのに有効な量で
使用する。
【０００９】 加工助剤、潤滑剤、粘度調節剤、界面活性剤、臭気抑制剤、芳香剤、殺菌剤、
殺生剤及びポリマー相溶化剤（polymeric compatibilizer）から選ばれる一種以
上の従来型の添加剤を更に含めてもよい。当業者は、サイジング組成物における
望ましい効果にふさわしい個々の添加剤の選択及びその量を決定するだろう。 サイジング組成物は、使用する場合には、当該サイジング組成物を用いて浸け
る又はコーティングする天然繊維強化材のストランドを含むマルチフィラメント
強化製品を形成するために適用されるだろう。サイジング組成物は、ディップ−
ドロウ浸積（dip-draw immersion）漕、ローラー、パッド又は噴霧器を含む慣習
的な手段により適用されるだろう。サイジング組成物は、連続工程においてイン
ラインアプリケータを使用して適用してもよく、オフラインで別々に適用しても
よい。好ましくは、サイジングは、使用する天然繊維の種類に依存して約１０℃
（５０°Ｆ）〜約２００℃（３９２°Ｆ）の温度下で適用する。しかしながら、
一般的に適用温度は長期間２００℃（３９２°Ｆ）を超えるべきではない。なぜ
なら、セルロース繊維の分解を引き起こすからである。サイジングは、例えば、
サイジング組成物で処理した後に集まってストランドへと撚られる独立した複数
のフィラメントへ適用してもよい。代りに、予め形成したストランドへ適用して
もよい。 後者の工程において、サイジング組成物は、天然繊維ストランド中の個々のフ
ィラメントの表面の実質的にすべてをコーティングするように、当該ストランド
中のフィラメントへ浸積又は浸透するための流動を許容する粘度でなければなら
ない。水性及び非水性のサイジング組成物について、粘度の範囲は約１ｃＰ（０
．００１Ｐａ・ｓ）〜約２００ｃＰｓ（０．２Ｐａ・ｓ）であろう。水性サイジ
ング組成物の粘度は、混合固形物の量に依存して好ましくは６０℃（１４０°Ｆ
）において約１ｃＰ（０．００１Ｐａ・ｓ）〜約２０ｃＰｓ（０．０２Ｐａ・ｓ
）、より好ましくは６０℃（１４０°Ｆ）において約１ｃＰ（０．００１Ｐａ・
ｓ）〜約１０ｃＰｓ（０．０１Ｐａ・ｓ）である。サイジング組成物が非水性の
場合、その粘度は６０℃（１４０°Ｆ）において約２０ｃＰｓ（０．０２Ｐａ・
ｓ）〜約２００ｃＰｓ（０．２Ｐａ・ｓ）、より好ましくは６０℃（１４０°Ｆ
）において６０℃（１４０°Ｆ）において約２０ｃＰｓ（０．０２Ｐａ・ｓ）〜
約６０ｃＰｓ（０．０６Ｐａ・ｓ）である。好ましい粘度は典型的に、サイジン
グ組成物による天然繊維中のフィラメントへの十分な浸透及びコーティングを促
進する。
【００１０】 前述の通り、本発明の一つの態様は、熱可塑性材料のケーシング（casing）中
に実質的に収められる、複数の天然繊維を含む連続天然繊維強化材のストランド
を含む成形用材料である。熱可塑性材料は、好ましくは繊維強化複合材料の形成
において成形マトリックス樹脂としての使用に適したものである。熱可塑性材料
は典型的には少なくとも約７０００原子量単位の分子量を有し、数十万原子量単
位までの分子量を有するものであり、ポリオレフィン、ポリアミド、熱可塑性ポ
リエステル、ビニルポリマー、ポリマー改質アスファルト及びこれらの混合物を
含む群（ただし、これらに限定されるものではない）から選ばれるだろう。前記
の熱可塑性材料の例には、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリプロピレン改質
アスファルト、再生ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレンテレフタレ
ート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレンコポリマー、ポリアミド及
びこれらの混合物が含まれる。 熱可塑性材料の量及び種類は、当該熱可塑性材料との組み合わせで形成した成
形用材料が、その他の成形用樹脂のさらなる添加なしに慣習的な成形工程におい
て繊維強化複合材料物品へと形成されるようなものであるだろう。成形用材料は
成形工程の間に慣習的な既知の成形用樹脂と適宜組み合わせてもよい。前記の追
加の成形用樹脂にはポリオレフィン、ポリアミド又は当業者に明らかである成形
目的に適したその他の任意の熱可塑性ポリマーが含まれる。 本発明の成形用材料を製造する方法は、マルチフィラメント天然繊維ストラン
ドを提供する工程及び該ストランドを熱可塑性材料のシースに収める工程を含ん
でいる。前述したように、熱可塑性材料のシースに収める前に、天然繊維をサイ
ジング組成物で適宜サイジングしてもよい。 図１は、本発明にしたがう非水性サイジングを使用した成形用材料の製造方法
の一態様の例である。図１にしたがうと、天然繊維ストランド１の１以上の端部
をコレット２から解き、１以上のローラー３を通し、その後天然繊維ストランド
の端部１を浸積漕４に浸積し、引き上げる。浸積漕４は、天然繊維ストランドの
端部１中のフィラメントへサイジング組成物が浸積し又は浸透することを許容す
るのに十分な粘度のサイジング組成物を含んでいる。前述したとおり、サイジン
グ組成物はコーティング成分、例えば炭化水素油及び１種以上のその他の慣習的
な添加剤を含んでいてもよい。浸積漕４を出た後、ストランドの端部１は１以上
のローラーバー５へ適宜引き出され、張力を与えられかつ集結させされ、複数の
フィラメントを含む強化された端部１を形成し、当該端部の周囲には熱可塑性材
料の層が適用されてシースが形成される。代りの態様において、水性サイジング
組成物を使用する場合、熱可塑性材料のコーティングを適用する前に、強化され
た端部１を１以上のオーブン（図示せず）を通過させてもよい。
【００１１】 シースを形成するために連続繊維材料の周囲へ熱可塑性材料を適用する特に好
ましい方法は米国特許第５，９７２，５０３号明細書に記載されている。この方
法にしたがうと、天然繊維ストランドは引っ張られるか又は別の方法で適切なコ
ーティング装置を通過する。コーティング装置は、ストランドをコーティングす
るための融解熱可塑性材料のソースを提供する手段、例えば押出機を適切に含ん
でいる。コーティングされたストランドは、ストランド表面上の融解熱可塑性材
料層の量及び厚さを調節し、融解熱可塑性材料をなめらかしてストランドを収め
るシースを形成するダイを通過するだろう。複数の、シースに収められたストラ
ンドは、コーティングした多数のストランドを引っ張る又はその他の方法により
対応する数のダイ（各ダイはコーティングを所望の厚さの熱可塑性シースへと形
成する寸法のオリフィスを有している）を通過させることにより形成することが
できる。コーティング装置は、好ましくは各ストランドに比較的均一な厚さのシ
ースを形成するために、１以上のストランドを熱可塑性材料でコーティングする
又はシースに収めることができる装置又は装置群であるワイヤコーター（wire c
oater）である。好ましくは、ワイヤコーターは、所望の均一な厚さ及び／又は
断面をシースへ与えるダイを更に含んでいる。 ストランドを、ワイヤコーターを通して当該ストランドを引っ張る適切な機械
装置、例えばプーラー（puller）を使用してコーティング装置を通してフィード
又は通過させる。プーラーは、ワイヤコーターから分離する又はその一部である
ことができる。ワイヤーコーティングされたストランドは、その後スプール又は
その同等物に巻き取られるか又はその他の方法によりチョッパー（chopper）を
通過させてペレットへと分割される。チョッパーは、プーラーとしての機能すり
ょうに適合していてもよく、又はワイヤコーターを通してストランドを引く場合
にプーラーを補助することに適合していてもよい。ワイヤコーターダイを通る天
然繊維ストランドの速度は１００〜３００フィート／分（０．５０８〜１．５２
４ｍ／秒）の間で変化するだろう。この速い処理速度は、天然繊維ストランドを
比較的高温下で熱可塑性材料に暴露するが、一方、天然繊維ストランド自体の温
度が当該繊維の分解が起こる温度まで上昇することを最小化することを許容する
。結果として、天然繊維ストランドは良好な熱履歴を有し、複合材料製造用の優
れた強化材を提供する成形用材料を良好に形成することができる。
【００１２】 この技術は図１に示されている。図１において、個別にサイジングされた天然
繊維の端部１を集めることにより形成した強化された端部１ａは、コーティング
装置としてのワイヤコーター６を通して引き出される。ワイヤコーター６は成形
加工されたダイ７を備えている。ダイは円形構造であるか、又はダイ７を出た後
のワイヤーコーティングされたストランドの所望の切断面プロフィールに依存し
て、その他の任意の所望の構造であることができるだろう。ワイヤコーター６に
は、固体の熱可塑性ソース材料、例えばヘッドボックス８中のペレットの融解に
由来する融解熱可塑性材料が供給される。融解した熱可塑性材料は押出機９へフ
ィードされる。融解熱可塑性材料の流動物は、押出機９からワイヤコーター６を
通過するときに、ノズル開口部（図示せず）を通して、強化された端部１ａへと
強制される。強化された端部１ａがダイ７を通して引き出されるとき、熱可塑性
材料は当該強化された端部１ａの周囲への流動を引き起こし、これにより熱可塑
性材料のシースに収められたストランド１０を形成する。ここで、天然繊維フィ
ラメントは一緒に束ねられて、熱可塑性材料の外層により取り囲まれたコアを形
成する。熱可塑性材料のシースに収められたストランド１０はワイヤコーター６
を出て、冷却手段として役立つ周囲温度の水槽１１を通して引き出される。任意
の適切な代替冷却手段、例えば空気乾燥機、冷却ユニット又は水噴霧器を使用し
てもよい。 冷却された熱可塑性材料のシースに収められたストランド１０は、続く成形の
ために連続形状で巻き取られて保管されるか、又はペレットへ細断され続く成形
適用における使用のために包装されるだろう。連続ストランドの非連続ペレット
への細断は、インライン又はオフライン工程により行われるだろう。この点に関
して、装置は、連続ストランドを複数の非連続ペレットへ分割するチョッパーな
どの手段を含むことができる。図１に示される態様において、熱可塑性材料のシ
ースに収められた端部１０は１以上のローラー１２により張力をかけられ、次い
でチョッパー１３を通して引き出され、ここでストランド１０はほぼ同じ長さで
ある所望の大きさへと分割されるだろう。好ましくは、熱可塑性材料のシースに
収められたストランド１０を、約０．２５インチ（０．６３５ｃｍ）〜約２イン
チ（５．０８ｃｍ）の長さのペレットへと細断する。熱可塑性材料のシースに収
められた端部１０を、ワイヤコーターの下流かつ細断手段の上流に位置するプー
ラー（図示せず）により、ワイヤコーターを通して引っ張ってもよい。代りに、
細断手段自体が、プーラーの機能を果たすこと、又はワイヤコーターを通してサ
イジングされた天然繊維ストランドを引っ張る場合のプーラーを補助することに
適合していてもよい。
【００１３】 得られたペレット１４の長さは、好ましくは約０．２５インチ（０．６３５ｃ
ｍ）〜約２インチ（５．０８ｃｍ）、特に好ましくは約０．５インチ（１．２７
ｃｍ）〜約１インチ（２．５４ｃｍ）の範囲で変化する。しかしながら、ペレッ
トの長さは、適切な用途に要求される長い又は短い長さへ適合させるだろう。し
たがって、ペレットの大きさは、適切な繊維長の保持を提供するため及び自動化
処理及び加工装置に最適なアスペクト比を提供するために選択されるだろう。図
１に示されるように、ペレット１４はビン１５に集められて将来の包装又は加工
のために保管されるか、又はインライン包装装置（図示せず）を形成操作に統合
することにより直接包装してもよい。 本発明にしたがい形成したペレットは、典型的には円筒形形状である。しかし
、熱可塑性材料のシースが適用された後に、ワイヤーコーティングされたストラ
ンドを通過させて引っ張るダイの構造を変更することにより、ペレットの形状は
修飾されるだろう。図２はほぼ円筒形形状であるペレット１４を示している。ペ
レット１４は、１以上の粗紡端部（roving end）に由来する複数の天然繊維フィ
ラメントを含むコア１７の周囲にケーシングを形成する熱可塑性材料の管状シー
スを含んでいる。図３に示される、本発明にしたがい形成するこの態様のペレッ
トの横断面は、天然繊維フィラメントのコア１７の周囲へ実質的に不変の厚さの
熱可塑性材料の層をシース１６を提供するように、シース１６がコア１７を取り
囲んでいることを示している。 ペレットは、熱可塑性シース材料を異なる質量割合で含んでいるだろう。一つ
の好ましい態様では、追加の成形用樹脂の成形前の添加を用いた配合が不必要に
なるように、熱可塑性シース材料が、複合材料物品を形成するために成形材料を
成形する間に、複合材マトリックスを形成するために使用するすべての成形用樹
脂を提供するだろう。したがって、成形用材料中の熱可塑性材料の割合を増加ま
たは減少させるために熱可塑性シースの厚さは変化するだろう。 さらに本発明は、射出成形、圧縮形成、押出−射出成形、圧縮−射出成形又は
これらの組合せから選ばれる成形工程を使用して、本発明の成形用材料から繊維
強化複合材料物品を製造する方法に関する。繊維強化複合材料物品を製造する好
ましい方法は、成形用材料を熱成形可能にし、ペレットのセグメントを熱可塑性
材料の全体にわたって分散させるための加熱及び／又は押出工程を含む、成形工
程で本発明のペレットを成形する工程を含んでいる。融解した熱可塑性材料及び
繊維の混合物を、慣習的な工程、例えば射出又は押出により適切な型へ導入して
もよく、又はそのほかの方法により物品を形成しもしくは成形して冷却してもよ
い。冷却工程の間に、融解熱可塑性材料と天然繊維セグメントの混合物は丈夫か
つ弾性のある複合材料へと固化する。
【００１４】実施例 実施例１：非水性サイジング法 １ヤードあたり約３．２ｇ（１ｍあたり３．５０ｇ）の質量及び１インチ（２
．５４ｃｍ）あたり約１の撚りを有する市販のサイザル撚糸（Ambraco 16000
未処理Baler Twine）を使用した。撚糸におけるサイザル繊維の数は約１２０で
あった。非水性サイジングとして３つのサンプルＡ〜Ｃを調製した。 Ａ．１０００ｇの鉱油（WHITEREX 425） Ｂ．７５０ｇの鉱油及び２５０ｇのマレアート化ＰＰワックス（EPOLENE E-43）
を組み合わせて、攪拌しながら約１５０℃（３０２°Ｆ）に加熱した。 Ｃ．６７５ｇの鉱油、２２５ｇのマレアート化ワックス及び１００ｇのステアリ
ン酸を組み合わせて、攪拌しながら約１７５℃（３４７°Ｆ）に加熱した。 サイザル撚糸のボールを内側から解き、各サイジングの浸積漕を使用して浸積
し、巻線機を使用して巻き直した。サイジングＡは室温下で適用した。サイジン
グ剤Ｂ及びＣはサイジング漕で加熱して、高温（１００±２０℃）（２１２±６
８°Ｆ）でサイザルへ適用した。サイザルにより獲得されたサイジング剤の量は
、サイジングされたストランドの総質量に基づいて約１５〜２０質量％であった
（別言しない限り、本明細書に記載する実施例のすべての割合は、サイジングさ
れたストランドの総質量に基づいて質量％で示される）。サイジングされたサイ
ザル撚糸の巻き取られた小さいパッケージを、次工程のワイヤーコーティングの
ために準備した。 サイジングされた天然繊維を、Killion２インチ（５．０８ｃｍ）押出機に取
り付けた直径３ｍｍの出口孔を有するクロス・ヘッド押出（ワイヤーコーティン
グ）ダイを通した。押出機の設定温度はすべて２２５℃（４３７℃）であった。
繊維がダイを通過するときに、押出機を使用して、２％Polybond 3200重合カッ
プリング剤であらかじめドライブレンドしたHuntsman P4C6Z-059 (MFI=35)ポリ
プロピレンを当該繊維の周囲にフィードした。ダイを出た後、コーティングした
ストランドを、１０℃（５０°Ｆ）に維持した長さ２ｍの水槽及びKillion 4-24
ダブルベルトプーラーへと直ちに通した。本実施例において、プーラーの速度は
１分あたり１００フィート（１秒あたり０．５０８ｍ）に設定した。押出機の出
力は、３０質量％の（乾燥）繊維含量を与えるように計算された、１ヤードあた
り１０ｇの質量を有するストランドを得るように設定した。本実施例でストラン
ドはプーラーからConair Jetro 2047チョッパーへ直接フィードし、ストランド
を射出成形機へのフィードに適した長さ１２ｍｍのペレットへ切断した。 サンプルＡ、Ｂ及びＣに由来する各ペレットを８８℃（１９０°Ｆ）で一晩プ
レ乾燥し、Van Dorn 300-RS-25成形機を使用して射出成形しディスクを形成した
。成形の設定温度は１５０〜１７１℃（３０２〜３４０°Ｆ）であり、スクリュ
ー速度は６０ｒｐｍ（１秒につき６．２８ラジアン）であり、背圧は８０ｐｓｉ
（５５１．５８ｋＰａ）であった。ダイ・キャビティは厚さ３ｍｍ、直径１７７
ｍｍであった。ダイ温度は８８℃（１９０°Ｆ）に設定した。成形したディスク
を外観検査により評価した。 低い成形温度に起因して、すべての成形ディスクが最小限の臭いを発した。し
たがって、サイザル繊維はその天然の明るい褐色を維持していた。このことは、
加工の間に最小レベルの分解が起こったにすぎないことを示している。 ディスクＡ（サンプルＡのペレットから成形）は、分配されていない繊維束の
集合物がＰＰマトリックス中に分配されていることを明らかに示した。目測に基
づくと、約１０％の繊維がマトリックスに分散していた。ディスクＢは高レベル
の分散を示した。約１０％未満の繊維束しかマトリックスに分散していないと推
定した。ディスクＣは実質的に完全な繊維分散を示した。繊維束は可視されなか
った。
【００１５】実施例２：水性サイジング法 ２１．５ｇのγ−アミノプロピルトリエトキシシラン及び１００ｇのマレアー
ト化ＰＰエマルジョン（CHEMCOR 43N40）から構成される水性サイジング剤を脱
塩水へ添加して、サイジング剤の最終量を８８２３ｇとした。混合物の固形分を
０．６質量％であると計算した。１１３５ｇのサイザル撚糸（実施例１と同型）
を５ガロン（１８．９３リットル）容量のプラスチックバケット中へ解いた。バ
ケット内へゆるやかに置いた。水性サイジング剤をサイザル撚糸の上部へ注ぎ、
１０分間の浸積を許容した。サイザルの末口（top end）を見出し、撚糸を手で
移動し、移動するときに過剰量のサイジング剤を搾り落とした。サイジングされ
たサイザルの質量は２８５３ｇであった。このことは、サイザルがサイジング組
成物中でその質量の約１５０％を獲得したことを示している。そのほかの実験は
、水に浸積したときにサイザルにより獲得される水の量がサイザルの質量の約１
５０％であることを示している。ペールを１０５℃（２２１°Ｆ）下で強制空気
オーブンに置き、約３０時間の乾燥時間後に水が除去された。乾燥したサイザル
中の乾燥サイジング組成物の量は約０．９質量％であった。次いでサイザルを実
施例１に記載されるようにしてワイヤーコーティングした。 本発明は、明細書に詳細に記載されていない多数のその他の態様を含んでいる
と考えられる。したがって、本発明が前述の実施例又は好ましい態様に限定され
るものとして明細書の開示を理解するべきではない。
【図面の簡単な説明】
【図１】 図１は、本発明にしたがう天然繊維ストランド材料及び熱可塑性シース材料を
含む成形用ペレットを製造する方法を示している。
【図２】 図２は、本発明にしたがい形成したペレットの三次元表示である。
【図３】 図３は、本発明にしたがい形成したペレットの横断面である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 7/02 Ｃ０８Ｌ 97/02 Ｃ０８Ｌ 97/02 Ｂ２９Ｋ 105:08 // Ｂ２９Ｋ 105:08 Ｂ２９Ｃ 67/14 Ｄ (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ，ＴＲ)，ＯＡ(ＢＦ ，ＢＪ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ， ＭＬ，ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，Ｇ Ｍ，ＫＥ，ＬＳ，ＭＷ，ＭＺ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ ，ＵＧ，ＺＷ)，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ， ＭＤ，ＲＵ，ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＧ，ＡＬ，ＡＭ， ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ，ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，Ｂ Ｚ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，ＣＲ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ ，ＤＭ，ＤＺ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ， ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ，ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，Ｊ Ｐ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，ＫＺ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＡ，ＭＤ，ＭＧ，ＭＫ， ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＭＺ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ，ＰＴ，Ｒ Ｏ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，ＳＬ，ＴＪ ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＳ，ＵＺ， ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ (72)発明者 バーソッティ リュアン イー アメリカ合衆国 オハイオ州 43023 グ ランヴィル イースト メイプル ストリ ート 344 (72)発明者 ブラント リュク ジ エル ベルギー ベー−4841 アンリ−シャペル リュ ド ラ ヴァレー 14 (72)発明者 チェニー テリー エル アメリカ合衆国 オハイオ州 43812 コ ショクトン カウンティー ロード 10 24782 (72)発明者 カシカル サンジェイ ピー ベルギー ベー−4720 ケルミス カルデ ンバッハ ２ (72)発明者 マイケル ラジ エス アメリカ合衆国 オハイオ州 43023 グ ランヴィル リヴァー ロード 1238 (72)発明者 トマソン ジェイムス エル アメリカ合衆国 オハイオ州 43055 ニ ューアーク アシュフォード レーン 1801 (72)発明者 ポン フレデリック エイチ アメリカ合衆国 オハイオ州 43055 ニ ューアーク ジェイムスタウン コート 1560 Ｆターム(参考） 4F072 AA02 AA08 AB03 AD04 AD06 AD37 AD44 AG01 AG02 AG12 4F201 AA49 AC01 AD05 AD15 AD16 AD34 AG03 AG14 AR17 BA02 BA03 BC03 BC13 BC19 BC21 BL08 BL29 BL33 BL44 BM06 BM13 BM14 BN18 BQ40 4F205 AA49 AC02 AD05 AD15 AD16 AD34 AG03 AG14 AR17 HA05 HA27 HA32 HA37 HA47 HB02 HB11 HC03 HC11 HF23 HG01 HK16 HK29 HM04 HM12 HT23 HW21 4J002 AG001 AH002 BB031 BB111 BB121 BD041 CF061 CF071 FA042 FB262

Claims (33)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 絡み合った複数の天然繊維を含む天然繊維ストランド及び熱
    可塑性材料のシースを含む成形用材料。
  2. 【請求項２】 前記天然繊維が、ジュート、綿、バガス、麻、コイア、リネ
    ン、竹、ラミー、ケナフ、サイザル、ヘネッケン、アバカ、フラックス及びこれ
    らの組み合わせからなる群より選ばれる、請求項１記載の成形用材料。
  3. 【請求項３】 前記熱可塑性材料がポリオレフィン、ポリアミド、熱可塑性
    ポリエステル、ビニルポリマー、ポリマー改質アスファルト及びこれらの混合物
    からなる群より選ばれる、請求項１記載の成形用材料。
  4. 【請求項４】 前記熱可塑性材料がポリプロピレン、ポリエチレン、ポリプ
    ロピレン改質アスファルト、再生ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチレ
    ンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレンコポリマー、
    ポリアミド及びこれらの混合物からなる群より選ばれる、請求項３記載の成形用
    材料。
  5. 【請求項５】 天然繊維ストランドの表面にサイジングを更に含む、請求項
    １記載の成形用材料。
  6. 【請求項６】 前記サイジングが熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリマー又は
    炭化水素をコーティング成分として含んでいる、請求項５記載の成形用材料。
  7. 【請求項７】 長さが約０．２５インチ（０．６３５ｃｍ）〜約２インチ（
    ５．０８ｃｍ）の長さのペレット形状である、請求項１記載のマルチフィラメン
    ト繊維強化製品。
  8. 【請求項８】 マルチフィラメント繊維強化製品であって、１以上の撚りへ
    と形成された複数の天然繊維フィラメントを含む天然繊維ストランド及び該フィ
    ラメントの表面に配置されたサイジング組成物のコーティングを含むことを特徴
    とする製品。
  9. 【請求項９】 前記天然繊維が、ジュート、綿、バガス、麻、コイア、リネ
    ン、竹、ラミー、ケナフ、サイザル、ヘネッケン、アバカ、フラックス及びこれ
    らの組み合わせからなる群より選ばれる、請求項８記載のマルチフィラメント繊
    維強化製品。
  10. 【請求項１０】 前記天然繊維繊維強化材が、ストランドの長さ１インチ（
    ２．５４ｃｍ）につき約１の撚り〜４インチ（１０．１６ｃｍ）につき約１の撚
    りを有し、かつストランドの長さ１ヤードにつき約１ｇ〜約４ｇの質量を有する
    一撚り強化材である、請求項８記載のマルチフィラメント繊維強化製品。
  11. 【請求項１１】 前記サイジング組成物が熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリ
    マー、炭化水素油及びワックスからなる群より選ばれるコーティング成分を含ん
    でいる、請求項８記載のマルチフィラメント繊維強化製品。
  12. 【請求項１２】 前記サイジング組成物が炭化水素油又はワックスを含んで
    いる、請求項１１記載のマルチフィラメント繊維強化製品。
  13. 【請求項１３】 前記サイジング組成物が、約２５０〜約４０００ａｍｕの
    範囲の分子量を有する炭化水素油又はワックスを含んでいる、請求項１２記載の
    マルチフィラメント繊維強化製品。
  14. 【請求項１４】 サイジング組成物が約６０℃（１４０°Ｆ）で約１ｃＰ（
    ０．００１Ｐａ・ｓ）〜約２００ｃＰｓ（０．２Ｐａ・ｓ）の粘度を有している
    、請求項１２記載のマルチフィラメント繊維強化製品。
  15. 【請求項１５】 前記サイジング組成物がオルガノシラン、チタネート、ジ
    ルコネート、アルミネート、ジルコ−アルミネート及びクロミウムメタクリレー
    トからなる群より選ばれるカップリング剤を更に含んでいる、請求項８記載のマ
    ルチフィラメント繊維強化製品。
  16. 【請求項１６】 前記サイジング組成物が加工助剤、潤滑剤、粘度調節剤、
    界面活性剤、臭気抑制剤、芳香剤、殺菌剤、殺生剤及びポリマー相溶化剤からな
    る群より選ばれる一種以上の化合物を更に含む、請求項８記載のマルチフィラメ
    ント繊維強化製品。
  17. 【請求項１７】 成形可能天然繊維含有材料の製造方法であって、 ａ）マルチフィラメント天然繊維ストランドを提供する工程、及び ｂ）該天然繊維ストランドを熱可塑性材料のシースに収める工程 を含むことを特徴とする方法。
  18. 【請求項１８】 前記天然繊維ストランドをシースに収める工程が、熱可塑
    性材料のシースに収められたストランドを形成するワイヤーコーティング工程で
    ある、請求項１６記載の方法。
  19. 【請求項１９】 前記熱可塑性材料のシースに収められた天然繊維ストラン
    ドをペレットへ切断する工程を更に含む、請求項１７記載の方法。
  20. 【請求項２０】 前記天然繊維ストランドをシースに収めるために使用する
    熱可塑性材料が少なくとも７０００ａｍｕの分子量を有する、請求項１７記載の
    方法。
  21. 【請求項２１】 前記熱可塑性材料がポリオレフィン、ポリアミド、熱可塑
    性ポリエステル、ビニルポリマー、ポリマー改質アスファルト及びこれらの混合
    物からなる群より選ばれる、請求項１７記載の方法。
  22. 【請求項２２】 前記熱可塑性材料がポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ
    プロピレン改質アスファルト、再生ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチ
    レンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレンコポリマー
    、ポリアミド及びこれらの混合物からなる群より選ばれる、請求項２１記載の方
    法。
  23. 【請求項２３】 天然繊維ストランドを、熱可塑性材料を用いてシースに収
    める前にサイジング組成物でサイジングする、請求項１７記載の方法。
  24. 【請求項２４】 前記サイジング組成物が熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリ
    マー、炭化水素油及びワックスからなる群より選ばれるコーティング成分を含ん
    でいる、請求項２３記載の方法。
  25. 【請求項２５】 前記サイジング組成物が室温下で固体の炭化水素油又はワ
    ックスを含んでいる、請求項２４記載の方法。
  26. 【請求項２６】 前記サイジング組成物が６０℃（１４０°Ｆ）において約
    １ｃＰ（０．００１Ｐａ・ｓ）〜約２００ｃＰｓ（０．２Ｐａ・ｓ）の粘度を有
    している、請求項２５記載の方法。
  27. 【請求項２７】 前記炭化水素油及びワックスが約２５０〜約４０００ａｍ
    ｕの範囲の分子量を有する、請求項２５記載の方法。
  28. 【請求項２８】 繊維強化複合材料物品の製造方法であって、 ａ）熱可塑性材料のシースに収められた天然繊維ストランドからなる成形用材料
    を提供する工程、 ｂ）該熱可塑性材料を加熱して融解する工程、 ｃ）該材料を働かせて該ストランドをフィラメント化し、該フィラメントを該熱
    可塑性材料中に分散させる工程、 ｄ）該成形用材料を成形して物品を形成する工程、及び ｅ）該物品を冷却して繊維強化複合材料物品を固化する工程 を含むことを特徴とする方法
  29. 【請求項２９】 前記成形用材料がペレットの形状である、請求項２８記載
    の方法。
  30. 【請求項３０】 前記ペレット成形工程がペレットと樹脂製マトリックス材
    料とを組み合わせる工程を更に含む、請求項２９記載の方法。
  31. 【請求項３１】 前記熱可塑性材料がポリオレフィン、ポリアミド、熱可塑
    性ポリエステル、ビニルポリマー、ポリマー改質アスファルト及びこれらの混合
    物からなる群より選ばれる、請求項２６記載の方法。
  32. 【請求項３２】 前記熱可塑性材料がポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ
    プロピレン改質アスファルト、再生ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリエチ
    レンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリプロピレンコポリマー
    、ポリアミド及びこれらの混合物からなる群より選ばれる、請求項３１記載の方
    法。
  33. 【請求項３３】 請求項２６記載の方法により製造される繊維強化複合材料
    物品。
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