JP2003317545A

JP2003317545A - 表面被覆導電性粒子、それを用いた回路用接続部材、接続方法及び接続構造体

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Publication number: JP2003317545A
Application number: JP2002126548A
Authority: JP
Inventors: Masami Yusa; 正己湯佐; Yasuo Miyadera; 康夫宮寺
Original assignee: Hitachi Chemical Co Ltd
Current assignee: Resonac Corp
Priority date: 2002-04-26
Filing date: 2002-04-26
Publication date: 2003-11-07
Anticipated expiration: 2022-04-26
Also published as: JP4032345B2

Abstract

(57)【要約】【課題】電極の間隔や電極幅が非常に狭くなっても必
要な導電性粒子数を確保し、電極の間隔方向の絶縁性の
低下がなく、電極の接続方向の接続抵抗が低く、しかも
接続信頼性に優れる表面被覆導電性粒子、それを用いた
回路用接続部材、接続方法及び接続構造体を提供する。【解決手段】式（Ｉ）で表されるポリフタリドを含む
組成物で導電性粒子表面を被覆した表面被覆導電性粒
子。加熱により流動性を有する絶縁性接着剤と、導電性
粒子の表面を絶縁性物質で覆った被覆粒子からなる回路
用接続部材において、前記被覆粒子は前記の表面被覆導
電性粒子である回路用接続部材。【化１】（式（１）中、Ｒは、二価の芳香族炭化水素基または二
価の複素環含有芳香族基を示し、Ｒ_１は、水素、アルキ
ル基、フッ素化アルキル基、アルコキシ基またはハロゲ
ンで、これは複数個（２〜４個）であってもよく、Ｘ
は、ＯまたはＮ−Ｒ _３（但し、Ｒ_３は次ぎの基を示
す。）を示し、Ｙは、ＳＯ_２またはＣＯを示し、ｎはポ
リマの繰り返し単位の数を示す。）

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、感圧導電ポリマ
（ポリフタリド）を含む組成物で導電性粒子表面を被覆
した表面被覆導電性粒子に関し、それを用いた回路用接
続部材、回路接続方法、回路接続構造体に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、液晶ディスプレイとＴＣＰ又はＦ
ＰＣとＴＣＰとの接続、ＦＰＣとプリント配線板との接
続には接着剤中に導電性粒子を分散させた異方導電性接
着剤が使用されている。また、最近では、半導体シリコ
ンチップを基板に実装する場合でも、従来のワイヤーボ
ンドではなく、半導体シリコンチップをフェイスダウン
で基板に直接実装するいわゆるフリップチップ実装が行
われており、ここでも異方導電性接着剤の適用が開始さ
れている（特開昭５９−１２０４３６号、特開昭６０−
１９１２２８号、特開平１−２５１７８７号、特開平７
−９０２３７号公報）。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】近年、電子機器の小型
化、薄型化に伴い、回路の高密度化が進んでおり、電極
の間隔や電極幅が非常に狭くなっている。また、半導体
チップの接続に関して接続に用いられるバンプが小さく
なりバンプ間も非常に狭くなってきている。一般に導電
性粒子を含む接着剤を使用して、相対向する回路を接続
する場合、接続抵抗を小さくするためには、回路または
バンプ上には導電性粒子が３個以上好ましくは５個以上
あることが必要である。しかしながら、回路間の幅やバ
ンプ間の間隔が狭くなった場合には、回路上に必要数の
導電性粒子を配置するために、接着剤中に含まれる導電
性粒子数を多くする必要があるが、回路間に存在する導
電性粒子数も増えてしまうために、絶縁性が低下する問
題がある。このような問題を解決するために、導電性粒
子の周りを絶縁性樹脂で被覆して粒子同士が回路間で接
触しても絶縁性が保たれるような工夫がなされている
（特開昭６２-４０１８３号公報）。しかしながら、こ
れらの導電性粒子を絶縁樹脂で被覆する方法では完全に
被覆することが困難で、導電性部分が露出しているため
回路スペース間が狭くなったときに絶縁性の確保が困難
になっている。これを克服するために被覆する絶縁樹脂
層の厚さを厚くすると回路スペース間の絶縁性は確保さ
れるが接続抵抗が高くなる問題点がある。本発明は、電
子機器の小型化、薄型化に伴う回路の高密度化による電
極の間隔や電極幅が非常に狭くなっても必要な導電性粒
子数を確保し、電極の間隔方向の絶縁性の低下がなく、
電極の接続方向の接続抵抗が低く、しかも接続信頼性に
優れる表面被覆導電性粒子、それを用いた回路用接続部
材、接続方法及び接続構造体を提供することを目的とす
る。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者等は、以上のよ
うな状況で導電性粒子の周辺を効率よく被覆する方法を
検討した結果、式（１）で表されるポリフタリドを含む
組成物で処理することで、接続部の接続抵抗と回路スペ
ース間の絶縁性とが両立できることがわかり、本発明に
いたった。本発明は、［１］感圧導電ポリマを含む組成
物で導電性粒子表面を被覆した表面被覆導電性粒子であ
る。また、本発明は、［２］感圧導電ポリマが、式
（１）で表されるポリフタリドである請求項１に記載の
表面被覆導電性粒子である。

【０００５】

【化３】（式（１）中、Ｒは、二価の芳香族炭化水素基または二
価の複素環含有芳香族基を示し、Ｒ_１は、水素、アルキ
ル基、フッ素化アルキル基、アルコキシ基またはハロゲ
ンで、これは複数個（２〜４個）であってもよく、Ｘ
は、ＯまたはＮ−Ｒ _３（但し、Ｒ_３は次ぎの基を示
す。）を示し、Ｙは、ＳＯ_２またはＣＯを示し、ｎはポ
リマの繰り返し単位の数を示す。）

【化４】また、本発明は、［３］加熱により流動性を有する絶
縁性接着剤と、導電性粒子の表面を絶縁性物質で覆った
被覆粒子からなる回路用接続部材において、前記被覆粒
子は上記［１］または［２］に記載の表面被覆導電性粒
子である回路用接続部材である。また、本発明は、
［４］回路用接続部材を相対向する回路電極を有する
基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する基板を
加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する接続方法
であって、前記回路接続用部材が上記［３］に記載の回
路接続用部材である回路接続方法である。また、本発明
は、［５］回路用接続部材を相対向する回路電極を有
する基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する基
板を加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続した接続
構造体であって、前記回路用接続部材が上記［３］に記
載の回路接続用部材である回路接続構造体である。

【０００６】

【発明の実施の形態】本発明で用いる感圧導電ポリマ
は、具体的には、式（Ｉ）のポリフタリドが好ましく、
これについて説明する。式（Ｉ）で示したポリフタリド
（以下総称してポリフタリドという）は厚みが１０ｎｍ
〜５００００ｎｍ程度の厚みのときに、厚み方向に圧力
を加えると、厚み方向の電気抵抗が大きく変化し導電性
を発揮する特徴（感圧導電性）が最近見出された。この
ときの圧力は電極形状などの影響を受けるので一概に言
えないが、４．９ＫＰａ（０．０５ｋｇ／ｃｍ^２）以上
と比較的低圧で相対的に加圧前後で、厚さ方向の電気抵
抗が６桁以上の変化（通常は、大気圧で絶縁性を示し、
加圧すると導電性を示す。）を発現させることが可能と
なる。ここで、電気抵抗が６桁以上の変化とは、所定電
圧の印加条件で測定するとき加圧前後で電気抵抗（又は
電流）の変化が６桁以上になることを意味する。更に具
体的には、所定電圧での電流値が１０^-12Ａのオーダー
（絶縁物）から１０^-6Ａオーダー以上の導電性物質に変
化することを意味する。

【０００７】式（Ｉ）中のＲ（二価の芳香族炭化水素基
又は二価の複素環含有芳香族基）としては、次の基など
が挙げられる。

【化５】

【０００８】ここで、Ｒ₂は、前記Ｒ₁と同様で_、水素、
アルキル基、フッ素化アルキル基、アルコキシ基又はハ
ロゲン（フッ素や塩素など）で、これは複数個（２〜４
個）であってもよい。また、Ａｒ₁は、次の基などであ
る。

【化６】

【０００９】また、Ａｒ₂は、次の基などである。

【化７】

【００１０】ポリフタリドは、単独重合物であっても、
共重合物であっても、あるいは、これらのブレンド物で
あってもよい。また、感度や接着性等の諸特性を向上さ
せるために、フタリド環を有するフェノール樹脂やフタ
リド環を有するエポキシ樹脂を添加することができる。
フタリド環を有するフェノール樹脂としては、フェノー
ルフタレイン、フェノールレッド、ｏ−クレゾールフタ
レイン、チモールフタレイン、クレゾールレッド等とホ
ルムアルデヒドとを反応させて得られる樹脂で、通常、
反応に際してフェノールやクレゾール等を加えてコオリ
ゴマーとしたもの（生成物）を用いることができる。

【００１１】フタリド環を有するエポキシ樹脂として
は、式（Ｉ）で示されたフタリド環（又はスルホフタリ
ド環）を有するフェノール化合物とエピクロルヒドリン
とを反応させて得られた樹脂を用いることができる。

【００１２】フタリド環を有するフェノール樹脂やフタ
リド環を有するエポキシ樹脂は、５０重量％を超えない
範囲で配合することができる。５０重量％を超えて使用
すると、成形後の皮膜がもろくなりやすい。なお、ここ
で重量％とは、溶媒を除く不揮発成分の量を１００とし
たときの百分率である。また、スチレン-ブタジエン-ス
チレン共重合体、スチレン-イソプレン-スチレン共重合
体などの熱可塑性樹脂や、エポキシ樹脂、（メタ）アク
リル樹脂、マレイミド樹脂、シトラコンイミド樹脂、ナ
ジイミド樹脂、フェノール樹脂などの熱硬化性樹脂など
を特性がそこなわない範囲で使用することができる。さ
らに促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃剤、カップリン
グ剤等の添加剤を添加しても良い。

【００１３】本発明で使用する導電性粒子は、電気的接
続を得ることができる導電性を有していればとくに制限
はないが、金、銀、ニッケル、銅、コバルト、はんだな
どの金属粒子やカーボン、または、セラミックス、プラ
スチックなどを前記した導電物質で被覆したものも使用
できる。さらにその前記導電性物質を被覆した粒子を
金、銀で被覆したものも使用できる。このとき、被覆す
る金属層の厚さは十分な導電性を得るためには１００Å
以上が好ましい。本発明で使用する導電性粒子をポリフ
タリドで表面を被覆する方法としては、表面をほぼ均一
な状態で被覆できれば特にその方法に制限はないが、通
常はポリフタリドを溶解した溶液中に前記導電性粒子を
浸漬、撹拌後、ろ過等の方法で導電粒子を分離する方法
が好ましい。

【００１４】溶媒としては、式（Ｉ）のポリフタリドを
溶解させることができれば特に制限はなく、例えば、シ
クロヘキサノン、ニトロベンゼン、ベンゾニトリル、３
−ヒドロキシベンゾトリフルオリド、テトラクロルエタ
ン、クレゾール、クロロホルム、ジメチルホルムアミ
ド、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルア
セトアミド、スルホラン、ｓｙｍ−テトラクロルエタ
ン、メチレンクロライドなどの有機溶媒が使用できる。
処理液中に含まれるポリフタリドの濃度としては、０．
０５重量％〜２０重量％が好ましい。０．０５重量％以
下であると表面処理が有効に行われず、２０重量％以上
になると導電性粒子表面に被覆されるポリフタリドの量
が多くなり、接続抵抗が高くなってしまう。処理をする
場合の温度時間は特に制限はないが、おおむね処理温度
２０〜１００℃、処理時間１０秒〜１時間の範囲である
また、処理した導電粒子はろ過後乾燥して使用する。乾
燥条件は使用する有機溶媒により適宜選択されるが、室
温〜２５０℃で行う。前記導電性粒子としてプラスチッ
クなどを前記導電物質で被覆したものを用いるときは、
プラスチックの耐熱性にも考慮し、乾燥温度は２００℃
以下で行うことが好ましい。

【００１５】被覆する膜の厚さはを１０ｎｍ〜５０，０
００ｎｍ（すなわち、０．０１μｍ〜５０μｍ）が好ま
しい。厚さ方向に加圧するとき、加圧前後で、厚さ方向
の電気抵抗が６桁以上に変化させるためにはこの厚みが
好ましいからである。言いかえれば、被覆の厚さが１０
ｎｍ未満では加圧前（常圧）における絶縁性が十分でな
く、５０，０００ｎｍを超えると、加圧しても電気抵抗
が大きく変化しないからである。また、前記ポリフタリ
ドで表面を被覆した導電性粒子のほかに、被覆していな
い導電性粒子を混合して使用することもできる。被覆し
ていない導電性粒子としては、金、銀、ニッケル、銅、
コバルト、はんだなどの金属粒子やカーボン、または、
セラミックス、プラスチックなどを前記した導電物質で
被覆したものである。

【００１６】本発明に使用する加熱により流動性を有す
る絶縁性接着剤は、熱硬化系接着剤、ラジカル硬化系接
着剤、光硬化系接着剤、熱可塑系接着剤（ホットメル
ト）を用いることができる。加熱により流動性を有する
とは、加熱することで流動性を示すものである。熱硬化
系接着剤は、エポキシ樹脂、潜在性硬化剤を含み、フィ
ルム状接着剤とする場合にはフィルム形成材を含むこと
が好ましい。エポキシ樹脂は、エピクロルヒドリンとビ
スフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＡ
Ｄ、ビスフェノールＳ等から誘導されるビスフェノール
型エポキシ樹脂、エピクロルヒドリンとフェノールノボ
ラックやクレゾールノボラックから誘導されるエポキシ
ノボラック樹脂やナフタレン環を含んだ骨格を有するナ
フタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジ
ルエーテル、ビフェニル、脂環式等の１分子内に２個以
上のグリシジル基を有する各種のエポキシ化合物等を単
独にあるいは２種以上を混合して用いることが可能であ
る。これらのエポキシ樹脂は、不純物イオン（Ｎａ⁺、
Ｃｌ^-等）や、加水分解性塩素等を３００ｐｐｍ以下に
低減した高純度品を用いることがエレクトロンマイグレ
ーション防止のために好ましい。

【００１７】潜在性硬化剤は、イミダゾール系、ヒドラ
ジド系、アミンイミド、ジシアンジアミド等が挙げられ
る。これらは、単独または混合して使用することがで
き、分解促進剤、抑制剤等を混合して用いてもよい。ま
た、これらの硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系
の高分子物質等で被覆してマイクロカプセル化したもの
は、可使時間が延長されるために好ましい。潜在性硬化
剤の配合量は充分な反応率を得るために、フィルム形成
材とエポキシ樹脂の合計１００重量部に対して、０.１
〜６０重量部とするのが好ましく１〜２０重量部がより
好ましい。潜在性硬化剤の配合量が０.１重量部未満で
は、充分な反応率を得ることができず良好な接着強度や
小さな接続抵抗が得られにくくなる傾向にある。潜在性
硬化剤の配合量が６０重量部を超えると、接着剤の流動
性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、接着剤のポッ
トライフが短くなる傾向にある。

【００１８】フィルム形成材は、液状物を固形化し、構
成組成物をフィルム形状とした場合に、そのフィルムの
取り扱いが容易で、容易に裂けたり、割れたり、ベたつ
いたりしない機械特性等を付与するものであり、通常の
状態でフィルムとしての取り扱いができるものである。
フィルム形成材は、フィルム形成性の他に接着性、硬化
時の応力緩和性を付与するためにも配合することができ
る。フィルム形成材としては、フェノキシ樹脂、ポリビ
ニルホルマール樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリビニルブ
チラール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、キ
シレン樹脂、ポリウレタン樹脂等が挙げられる。フィル
ム形成材の中でも接着性、相溶性、耐熱性、機械強度に
優れることからフェノキシ樹脂が好ましい。フェノキシ
樹脂は２官能フェノール類とエピハロヒドリンを高分子
量まで反応させるか、又は２官能エポキシ樹脂と２官能
フェノール類を重付加させることにより得られる樹脂で
ある。具体的には、２官能フェノール類１モルとエピハ
ロヒドリン０．９８５〜１．０１５とをアルカリ金属水
酸化物の存在下で非反応性溶媒中で４０〜１２０℃の温
度で反応させることにより得ることができる。また、樹
脂の機械的特性や熱的特性の点からは、特に２官能性エ
ポキシ樹脂と２官能性フェノール類の配合当量比をエポ
キシ基／フェノール水酸基＝１／０．９〜１／１．１と
しアルカリ金属化合物、有機リン系化合物、環状アミン
系化合物等の触媒の存在下で沸点が１２０℃以上のアミ
ド系、エーテル系、ケトン系、ラクトン系、アルコール
系等の有機溶剤中で反応固形分が５０重量部以下で５０
〜２００℃に加熱して重付加反応させて得たものが好ま
しい。２官能エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ
型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビ
スフェノールＡＤ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型
エポキシ樹脂などが挙げられる。２官能フェノール類は
２個のフェノール性水酸基を持つもので、例えば、ハイ
ドロキノン類、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、
ビスフェノールＡＤ、ビスフェノールＳ等のビスフェノ
ール類などが挙げられる。フェノキシ樹脂は、ラジカル
重合性の官能基やエポキシ基，カルボキシル基などで変
成されていても良く、この場合耐熱性が向上する。ま
た、フェノキシ樹脂は、その分子内に多環芳香族化合物
に起因する分子構造を有するものでもよい。例えばナフ
タレン、ビフェニル、アセナフテン、フルオレン、ジベ
ンゾフラン、アントラセン、フェナンスレン等のジヒド
ロキシ化合物であり、特に好ましくは９，９’−ビス
（４−ヒドロキシフェニル）フルオレンである。フィル
ム形成材の配合量は、２〜８０重量％であり、５〜７０
重量％が好ましく、１０〜６０重量％が特に好ましい。
２重量％未満では、応力緩和や接着力が十分でなく、８
０重量％を超えると流動性が低下する。フィルム形成材
は、接着剤をフィルム化する際に必要であるが、ワニ
ス、ペースト状で使用する場合はなくてもよい。

【００１９】ラジカル硬化系接着剤は、ラジカル重合性
化合物、重合開始剤を含み、フィルム化する場合はフィ
ルム形成性を含有することが好ましい。ラジカル重合性
化合物は、ラジカルにより重合する官能基を有する化合
物で、（メタ）アクリレート樹脂、マレイミド樹脂、シ
トラコンイミド樹脂、ナジイミド樹脂などがあり、２種
類以上を混合して使用してもよい。またラジカル重合性
化合物は、モノマー、オリゴマーいずれの状態でも使用
することができ、モノマーとオリゴマーを混合して用い
てもよい。（メタ）アクリレート樹脂としては、（メ
タ）アクリレートをラジカル重合させることで得られる
もので、（メタ）アクリレートとしてはメチル（メタ）
アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、イソプロ
ピル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリ
レート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、
ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメ
チロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメ
チレングリコールテトラ（メタ）アクリレート、２−ヒ
ドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−
ビス[４−（アクリロキシメトキシ）フェニル]プロパ
ン、２，２−ビス[４−（アクリロキシエトキシ）フェ
ニル]プロパン、ジシクロペンテニル（メタ）アクリレ
ート、トリシクロデカニル（メタ）アクリレート、トリ
ス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、ウレタン
（メタ）アクリレート、イソシアヌール酸エチレンオキ
シド変性ジアクリレートなどが挙げられ、単独または２
種類以上を混合して用いても良い。また、必要によって
は、ハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン等
のラジカル重合禁止剤を硬化性が損なわれない範囲で使
用しても良い。

【００２０】さらに、ラジカル重合性化合物としてリン
酸エステル化合物を使用した場合、金属等無機物に対す
る接着力を向上することができる。このリン酸エステル
化合物の使用量は、０．１〜１０重量部であり、好まし
くは０．５〜５重量部である。リン酸エステル化合物
は、無水リン酸と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリ
レートの反応生成物として得られる。具体的には、モノ
（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッドホスフェ
ート、ジ（２−メタクリロイルオキシエチル）アシッド
ホスフェート等が有り、単独でも混合して使用しても良
い。

【００２１】マレイミド樹脂としては、分子中にマレイ
ミド基を少なくとも１個有しているもので、例えば、フ
ェニルマレイミド、１−メチル−２，４−ビスマレイミ
ドベンゼン、N,N'−m−フェニレンビスマレイミド、N,
N'−p−フェニレンビスマレイミド、N,N'−４，４−ビ
フェニレンビスマレイミド、N,N'−４，４−（３，３−
ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、N,N'−４，４
−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミ
ド、N,N'−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメタ
ン）ビスマレイミド、N,N'−４，４−ジフェニルメタン
ビスマレイミド、N,N'−４，４−ジフェニルプロパンビ
スマレイミド、N,N'−４，４−ジフェニルエーテルビス
マレイミド、N,N'−４，４−ジフェニルスルホンビスマ
レイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノ
キシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−s−ブ
チル−３，４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニ
ル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフ
ェノキシ）フェニル）デカン、４，４'−シクロヘキシ
リデン−ビス（１−（４−マレイミドフェノキシ）フェ
ノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス
（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサ
フルオロプロパンなどが挙げられ、単独でも２種類以上
を混合して使用しても良い。

【００２２】シトラコンイミド樹脂としては、分子中に
シトラコンイミド基を少なくとも１個有しているシトラ
コンイミド化合物を重合させたもので、シトラコンイミ
ド化合物としては、例えば、フェニルシトラコンイミ
ド、１−メチル−２，４−ビスシトラコンイミドベンゼ
ン、N,N'−m−フェニレンビスシトラコンイミド、N,N'
−p−フェニレンビスシトラコンイミド、N,N'−４，４
−ビフェニレンビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−
（３，３−ジメチルビフェニレン）ビスシトラコンイミ
ド、N,N'−４，４−（３，３−ジメチルジフェニルメタ
ン）ビスシトラコンイミド、N,N'−４，４−（３，３−
ジエチルジフェニルメタン）ビスシトラコンイミド、N,
N'−４，４−ジフェニルメタンビスシトラコンイミド、
N,N'−４，４−ジフェニルプロパンビスシトラコンイミ
ド、N,N'−４，４−ジフェニルエーテルビスシトラコン
イミド、N,N'−４，４−ジフェニルスルホンビスシトラ
コンイミド、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミ
ドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３
−s−ブチル−３，４−（４−シトラコンイミドフェノ
キシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−
シトラコンイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，
４'−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４−シトラコ
ンイミドフェノキシ）フェノキシ）−２−シクロヘキシ
ルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−シトラコンイミ
ドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパンなど
が有り、単独でも２種類以上を混合して使用しても良
い。

【００２３】ナジイミド樹脂としては、分子中にナジイ
ミド基を少なくとも１個有しているナジイミド化合物を
重合したもので、ナジイミド化合物としては、例えば、
フェニルナジイミド、１−メチル−２，４−ビスナジイ
ミドベンゼン、N,N'−m−フェニレンビスナジイミド、
N,N'−p−フェニレンビスナジイミド、N,N'−４，４−
ビフェニレンビスナジイミド、N,N'−４，４−（３，３
−ジメチルビフェニレン）ビスナジイミド、N,N'−４，
４−（３，３−ジメチルジフェニルメタン）ビスナジイ
ミド、N,N'−４，４−（３，３−ジエチルジフェニルメ
タン）ビスナジイミド、N,N'−４，４−ジフェニルメタ
ンビスナジイミド、N,N'−４，４−ジフェニルプロパン
ビスナジイミド、N,N'−４，４−ジフェニルエーテルビ
スナジイミド、N,N'−４，４−ジフェニルスルホンビス
ナジイミド、２，２−ビス（４−（４−ナジイミドフェ
ノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−s−
ブチル−３，４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニ
ル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−ナジイミドフ
ェノキシ）フェニル）デカン、４，４'−シクロヘキシ
リデン−ビス（１−（４−ナジイミドフェノキシ）フェ
ノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス
（４−（４−ナジイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサ
フルオロプロパンなどが有り、単独でも２種類以上を混
合して使用しても良い。

【００２４】上記ラジカル重合性化合物を使用した場合
には、重合開始剤を使用する。重合開始剤としては、光
または加熱によってラジカルを発生する化合物であれば
特に制限はなく、過酸化物、アゾ化合物などがあり、目
的とする接続温度、接続時間、保存安定性等を考慮し適
宜選択されるが、高反応性と保存安定性の点から、半減
期１０時間の温度が、４０℃以上かつ、半減期１分の温
度が１８０℃以下の有機過酸化物が好ましく、半減期１
０時間の温度が、５０℃以上かつ、半減期１分の温度が
１７０℃以下の有機過酸化物が特に好ましい。接続時間
を１０秒とした場合、十分な反応率を得るための重合開
始剤の配合量は、１〜２０重量％が好ましく、２〜１５
重量％が特に好ましい。使用される有機過酸化物の具体
的な化合物としては、ジアシルパーオキサイド、パーオ
キシジカーボネート、パーオキシエステル、パーオキシ
ケタール、ジアルキルパーオキサイド、ハイドロパーオ
キサイド、シリルパーオキサイドなどから選定できる
が、パーオキシエステル、ジアルキルパーオキサイド、
ハイドロパーオキサイド、シリルパーオキサイドは、開
始剤中の塩素イオンや有機酸が５０００ｐｐｍ以下であ
り、分解後に発生する有機酸が少なく、電極の腐食を抑
えることができるため特に好ましい。

【００２５】ジアシルパーオキサイド類としては、イソ
ブチルパーオキサイド、２，４−ジクロロベンゾイルパ
ーオキサイド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルパ
ーオキサイド、オクタノイルパーオキサイド、ラウロイ
ルパーオキサイド、ステアロイルパーオキサイド、スク
シニックパーオキサイド、ベンゾイルパーオキシトルエ
ン、ベンゾイルパーオキサイド等が挙げられる。

【００２６】パーオキシジカーボネート類としては、ジ
−n−プロピルパーオキシジカーボネート、ジイソプロ
ピルパーオキシジカーボネート、ビス（４−t−ブチル
シクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジ−２−
エトキシメトキシパーオキシジカーボネート、ジ（２−
エチルヘキシルパーオキシ）ジカーボネート、ジメトキ
シブチルパーオキシジカーボネート、ジ（３−メチル−
３−メトキシブチルパーオキシ）ジカーボネート等が挙
げられる。

【００２７】パーオキシエステル類としては、クミルパ
ーオキシネオデカノエート、１，１，３，３−テトラメ
チルブチルパーオキシネオデカノエート、１−シクロヘ
キシル−１−メチルエチルパーオキシノエデカノエー
ト、t−へキシルパーオキシネオデカノエート、t−ブチ
ルパーオキシピバレート、１，１，３，３−テトラメチ
ルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、２，
５−ジメチル−２，５−ジ(２−エチルヘキサノイルパ
ーオキシ)ヘキサン、１−シクロヘキシル−１−メチル
エチルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、t−へ
キシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、t−ブ
チルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート、ｔ−ブチ
ルパーオキシイソブチレート、１，１−ビス（t−ブチ
ルパーオキシ）シクロヘキサン、t−へキシルパーオキ
シイソプロピルモノカーボネート、t−ブチルパーオキ
シ−３，５，５−トリメチルヘキサノネート、t−ブチ
ルパーオキシラウレート、２，５−ジメチル−２，５−
ジ（m−トルオイルパーオキシ）ヘキサン、t−ブチルパ
ーオキシイソプロピルモノカーボネート、t−ブチルパ
ーオキシ−２−エチルヘキシルモノカーボネート、t−
へキシルパーオキシベンゾエート、t−ブチルパーオキ
シアセテート等を挙げることができる。

【００２８】パーオキシケタール類では、１，１−ビス
（t−ヘキシルパーオキシ）−３，３，５−トリメチル
シクロヘキサン、１，１−ビス（t−ヘキシルパーオキ
シ）シクロヘキサン、１，１−ビス（t−ブチルパーオ
キシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，
１−（t−ブチルパーオキシ）シクロドデカン、２，２
−ビス（t−ブチルパーオキシ）デカン等が挙げられ
る。

【００２９】ジアルキルパーオキサイド類では、α,
α’−ビス（t−ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベ
ンゼン、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−
２，５−ジ（t−ブチルパーオキシ）ヘキサン、t−ブチ
ルクミルパーオキサイド等が挙げられる。

【００３０】ハイドロパーオキサイド類では、ジイソプ
ロピルベンゼンハイドロパーオキサイド、クメンハイド
ロパーオキサイド等が挙げられる。

【００３１】シリルパーオキサイド類としては、t−ブ
チルトリメチルシリルパーオキサイド、ビス（t−ブチ
ル）ジメチルシリルパーオキサイド、t−ブチルトリビ
ニルシリルパーオキサイド、ビス（t−ブチル）ジビニ
ルシリルパーオキサイド、トリス（t−ブチル）ビニル
シリルパーオキサイド、t−ブチルトリアリルシリルパ
ーオキサイド、ビス（t−ブチル）ジアリルシリルパー
オキサイド、トリス（t−ブチル）アリルシリルパーオ
キサイド等が挙げられる。

【００３２】また、電極の腐食を抑えるために、硬化剤
中に含有される塩素イオンや有機酸は５０００ｐｐｍ以
下であることが好ましく、さらに、加熱分解後に発生す
る有機酸が少ないものがより好ましい。また、作製した
接着剤の安定性が向上することから室温（２５℃）、常
圧下で２４時間の開放放置後に２０重量％以上の重量保
持率を有することが好ましい。これらは適宜混合して用
いることができる。これらの遊離ラジカル発生剤は単独
または混合して使用することができ、分解促進剤、抑制
剤等を混合して用いても良い。また、これらの遊離ラジ
カル発生剤をポリウレタン系、ポリエステル系の高分子
物質等で被覆してマイクロカプセル化したものは、可使
時間が延長されるために好ましい。

【００３３】フィルム形成材は、上記と同様である。ラ
ジカル重合性化合物以外に熱硬化性樹脂として上記のエ
ポキシ樹脂を配合することもできる。これらのエポキシ
樹脂は、２種以上を併用してもよい。また、このエポキ
シ樹脂の硬化剤としては、アミン類、フェノール類、酸
無水物類、イミダゾール類、ジシアンジアミド等通常の
エポキシ樹脂の硬化剤として使用されているものが挙げ
られる。さらには、硬化促進剤として通常使用されてい
る３級アミン類、有機リン系化合物を適宜使用しても良
い。また、エポキシ樹脂を反応させる方法として、前記
硬化剤を使用する以外に、スルホニウム塩、ヨードニウ
ム塩等使用して、カチオン重合させても良い。

【００３４】光硬化系接着剤は、光カチオン重合性化合
物、主に１８０〜７５０ｎｍの波長成分を含む光照射ま
たは加熱によりカチオン種を発生する重合開始剤を含む
ことが好ましい。光カチオン重合性化合物として、エポ
キシ化合物、ビニルエーテル化合物、オキセタン化合物
及び環状エーテル化合物から１つ以上選ばれる。主に１
８０〜７５０ｎｍの波長成分を含む光照射または加熱に
よりカチオン種を発生する重合開始剤として、芳香族ス
ルホニウム塩、ヨードニウム塩、鉄−アレーン錯体、芳
香族スルホニウム塩、脂肪族スルホニウム塩などから選
ばれる少なくとも一種である。主に１８０〜７５０ｎｍ
の波長成分を含む光照射によりカチオン種を発生する重
合開始剤は、主として１８０〜７５０ｎｍの波長成分を
含む光照射によってカチオン種を発生する重合開始剤で
あり、光照射により発生するカチオン種を指すが、加熱
によって発生したカチオン種を含んでも良く、光照射に
より発生するカチオン種が多いとの意味である。また、
主に加熱によりカチオン種を発生する重合開始剤は、主
として加熱によってカチオン種を発生する重合開始剤で
あり、加熱により発生するカチオン種を指すが、光照射
によって発生したカチオン種を含んでも良く、加熱によ
り発生するカチオン種が多いとの意味である。光カチオ
ン重合性化合物としては、主に１８０〜７５０ｎｍの波
長成分を含む光照射、または主に加熱により発生したカ
チオン種によって重合する官能基を有する化合物であ
り、エポキシ化合物、ビニルエーテル化合物、オキセタ
ン化合物及び環状エーテル化合物等が挙げられる。

【００３５】エポキシ化合物としては、１分子中に２個
以上のエポキシ基を有するものであれば特に制限なく、
公知のものを使用しうる。例えば、エピクロルヒドリン
とビスフェノールＡやビスフェノールＦ等から誘導され
るビスフェノール型エポキシ樹脂や、ポリグリシジルエ
ーテル、ポリグリシジルエステル、芳香族エポキシ化合
物、脂環式エポキシ化合物、クレゾールノボラック型エ
ポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂等の
ノボラック型エポキシ化合物、グリシジルアミン系エポ
キシ化合物、グリシジルエステル系エポキシ化合物、ビ
フェニルジグリシジルエーテル、トリグリシジルイソシ
アヌレート、ポリグリシジルメタクリレート、グリシジ
ルメタクリレートとこれと共重合可能なビニル単量体と
の共重合体等が挙げられる。これらは単独又は２種以上
を組み合わせて使用される。

【００３６】ビニルエーテル化合物としては、アルキル
ビニルエーテル化合物、アルケニルビニルエーテル化合
物、アルキニルビニルエーテル化合物、アリールビニル
エーテル化合物等が挙げられる。

【００３７】オキセタン化合物としては、オキセタンア
ルコール、脂肪族オキセタン化合物、芳香族オキセタン
化合物等が挙げられる。環状エーテル化合物としては、
テトラヒドロフラン化合物、テトラヒドロピラン化合物
等が挙げられる。これらの中では、他の化合物と比較す
ると分子量の異なるグレードが広く入手可能で、接着性
や反応性、硬化特性等を任意に設定できる点から、エポ
キシ化合物が好ましい。

【００３８】光カチオン重合性化合物の含有量として
は、接着剤全体に対して１０〜９０重量％とするのが好
ましく、２５〜７５重量％とするのがより好ましい。含
有量が１０重量％未満の場合、硬化物の物性に乏しい接
着剤しか得ることができず、含有量が９０重量％を超え
ると、例えば硬化収縮率の大きな光カチオン重合性化合
物を使用した場合、これを他の配合成分によって緩和す
る等の手段を用いることが困難になる。

【００３９】エポキシ化合物のエポキシ当量は、４３〜
１０００が好ましく、５０〜８００がより好ましく、７
３〜６００が特に好ましい。エポキシ当量が４３未満又
は１０００を超えると、電極の接続時に、接着強度が低
下する傾向がある。これらのエポキシ化合物は、不純物
イオン（Ｎａ⁺、Ｃｌ^-等）や、加水分解性塩素等を３０
０ｐｐｍ以下に低減した高純度品を用いることが、エレ
クトロンマイグレーション防止のために好ましい。

【００４０】主に１８０〜７５０ｎｍの波長成分を含む
光照射によりカチオン種を発生する重合開始剤、主に加
熱によりカチオン種を発生する重合開始剤としては、芳
香族ジアゾニウム塩、芳香族スルホニウム塩、脂肪族ス
ルホニウム塩、芳香族ヨードニウム塩、ホスホニウム
塩、ピリジニウム塩、セレノニウム塩等のオニウム塩や
金属アレーン錯体、シラノール／アルミニウム錯体等の
錯体化合物、ベンゾイントシレート、ｏ−ニトロベンジ
ルトシレート等を用いることができる。また、塩を形成
する際の対アニオンとしてはヘキサフルオロアンチモネ
ート、ヘキサフルオロホスフェート、テトラフルオロボ
レート、テトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレー
ト等が反応性の点で好適に用いられる。主に加熱により
カチオン種を発生する重合開始剤としては、１００℃以
下の温度で熱触媒活性の低い化合物が、接着剤の保存安
定性を高める点で好ましい。また、主に１８０〜７５０
ｎｍの波長成分を含む光照射によりカチオン種を発生す
る重合開始剤が、主に加熱によりカチオン種を発生する
重合開始剤と同等の熱活性を有していたり、その反対
に、主に加熱によりカチオン種を発生する重合開始剤
が、主に１８０〜７５０ｎｍの波長成分を含む光照射に
よりカチオン種を発生する重合開始剤と同等の光活性を
有している化合物である場合は、接着剤の反応性が向上
する点で好ましい。

【００４１】主に１８０〜７５０ｎｍの波長成分を含む
光照射によりカチオン種を発生する重合開始剤として
は、分子内に芳香族環が１個以上含まれる化合物が好ま
しく、ビス［４−（ジフェニルスルホニオ）−フェニ
ル］スルフィド−ビス−ヘキサフルオロホスフェート、
ビス［４−ジ（４−（２−ヒドロキシエチル）フェニ
ル）スルホニオ−フェニル］スルフィドビス−ヘキサフ
ルオロホスフェート、ビス［４−ジ（４−（２−ヒドロ
キシエチル）フェニル）スルホニオ−フェニル］スルフ
ィドビス−ヘキサフルオロアンチモネート等といった芳
香族スルホニウム塩やη−５，２，４−（シクロペンタ
ジエニル）［（１，２，３，４，５，６−η）−（メチ
ルエチル）−ベンゼン］−鉄（ＩＩ）ヘキサフルオロホ
スフェート、（トリルクミル）ヨードニウムテトラキス
（ペンタフルオロペニル）ボレート、ジアリルヨードニ
ウムヘキサフルオロアンチモネート及びこれらの混合物
を用いることができ、アデカオプトマーＳＰ−１５０、
アデカオプトマーＳＰ−１７０（旭電化工業株式会社製
商品名）、サイラキュアＵＶＩ−６９９０（ユニオンカ
ーバイド社製商品名）、サンエイドＳＩ−６０Ｌ、サン
エイドＳＩ−８０Ｌ、サンエイドＳＩ−１００Ｌ（三新
化学工業株式会社製商品名）、イルガキュア２６１（チ
バ・スペシャルティ・ケミカルズ（Ciba Specialty Che
micals）社製商品名）、RHODORSIL PHOTOINITIATOR２０
７４（ローディアジャパン社製商品名）等といった市販
品としてこれらの化合物及びその溶液を用いることがで
きる。

【００４２】主に加熱によりカチオン種を発生する重合
開始剤としては、芳香族スルホニウム塩、脂肪族スルホ
ニウム塩やジアルキルフェナシルスルホニウム塩等の化
合物が好適に用いられ、サンエイドＳＩ−６０Ｌ、サン
エイドＳＩ−８０Ｌ、サンエイドＳＩ−１００Ｌ（三新
化学工業株式会社製商品名）、アデカオプトンＣＰ−６
６、アデカオプトンＣＰ−７７（旭電化工業株式会社製
商品名）、ＣＩ−２６２４（日本曹達株式会社製商品
名）等といった市販品としてこれらの化合物及びその溶
液を用いることができる。

【００４３】主に１８０〜７５０ｎｍの波長成分を含む
光照射によりカチオン種を発生する重合開始剤、及び、
主に加熱によりカチオン種を発生する重合開始剤を使用
する場合、各々、その使用量は、光カチオン重合性化合
物の１００重量％に対して０．０５〜３０重量％とする
ことが好ましく、０．１〜１５重量％とすることがより
好ましく、０．５〜１０重量％とすることが特に好まし
い。この量が、０．０５重量％未満では、硬化促進効果
が不十分となる傾向があり、３０重量％を超えると相溶
性が低下する傾向がある。

【００４４】また、主に１８０〜７５０ｎｍの波長成分
を含む光照射によりカチオン種を発生する重合開始剤の
含有量と主に加熱によりカチオン種を発生する重合開始
剤の含有量の重量比率は、１／５０〜５０／１であるの
が好ましい。この範囲外の比率の場合、他方の重合開始
剤の含有量が極端に少なくなるために、充分な硬化物が
得られなくなる恐れがある。

【００４５】主に１８０〜７５０ｎｍの波長成分を含む
光照射によりカチオン種を発生する重合開始剤、及び、
主に加熱によりカチオン種を発生する重合開始剤を使用
する場合、それぞれを単独あるいは複数種を併用するこ
ともできる。また、カチオン重合を促進して接着剤の硬
化性を高めるために、光増感剤を適宜組み合わせて使用
することもできる。光増感剤としては、用いる励起光の
吸収波長を有効に利用するためのものであれば特に制限
されるものではなく、公知の化合物を使用することがで
き、具体的には、アントラセン、フェノチアジン、ペリ
レン、カルバゾール、ベンゾフェノン、チオキサント
ン、フルオレノン、アントラキノン等の化合物及びこれ
らの誘導体等を用いることができる。

【００４６】接着剤には、さらにフィルム形成材を添加
してもよい。その使用量としては、光カチオン重合性化
合物１００重量部に対して２０〜３２０重量部とするこ
とが好ましい。この使用量が、２０重量部未満又は３２
０重量部を超える場合は、フィルム形成性が低下する傾
向がある。

【００４７】熱可塑系接着剤（ホットメルト）は、基本
的には絶縁性を示す通常の凝集力を付与するポリマと、
その他必要に応じて用いる粘着付与剤、粘着性調整剤、
架橋剤、老化防止剤、分散剤等を含むと好ましい。これ
らポリマ種としては、エチレン酢酸ビニル共重合体、エ
チレン−酢酸ビニル共重合体変性物、ポリエチレン、エ
チレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共
重合体、エチレン−アクリル酸エステル共重合体、エチ
レン−アクリル酸塩共重合体、アクリル酸エステル系ゴ
ム、ポリイソブチレン、アタクチックポリプロピレン、
ポリビニルブチラール、アクリロニトリル−ブタジエン
共重合体、スチレン−ブタジエンブロック共重合体、ス
チレン−イソプレンブロック共重合体、ポリブタジエ
ン、エチレンセルロース、ポリエステル、ポリアミド、
ポリウレタン、天然ゴム、シリコン系ゴム、ポリクロロ
プレン等の合成ゴム類、ポリビニルエーテルなどが適用
可能であり、単独あるいは２種以上併用して用いられ
る。

【００４８】粘着付与剤としては、ジシクロペンタジエ
ン樹脂、ロジン、変性ロジン、テルペン樹脂、キシレン
樹脂、テルペン−フェノール樹脂、アルキルフェノール
樹脂、クマロン−インデン樹脂等があり、これらを必要
に応じて、単独あるいは２種以上併用して用いる。粘着
性調整剤としてはたとえばジオクチルフタレートをはじ
めとする各種可塑剤類等が代表的である。架橋剤はポリ
マの凝集力を高めることが必要な場合に用いられ、ポリ
マの官能基と反応する多官能性物質であり、たとえばポ
リイソシアネート、メラミン樹脂尿素樹脂、フェノール
樹脂等があげられる。老化防止剤は、ポリマーバインダ
の熱、酸素、光等に対する安定性を高めることが必要な
場合に用いるものでたとえば金属石ケン類を代表とする
安定剤や、アルキルフェノール類などの酸化防止剤、ベ
ンゾフェノン系、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸
収剤等が挙げられ、やはり必要に応じて単独あるいは２
種以上併用して用いられる。分散剤は、粒子の分散性向
上のために用いる場合があり、この例としてたとえば界
面活性剤が挙げられ、ノニオン系、カチオン系、アニオ
ン系、両性のうち１種あるいは２種以上併用して用いる
ことができる。

【００４９】接着剤には、適宜充填剤、軟化剤、促進
剤、老化防止剤、着色剤、難燃剤、カップリング剤を添
加しても良い。

【００５０】また、本発明で用いる回路用接続部材を硬
化させて硬化物としたときのＴｇ（ガラス転移温度）が
５℃以上異なる２種類以上の層からなる多層構成として
も良い。本発明の回路用接続部材を使用して接着する基
板としては、電気的接続を必要とする電極が形成されて
いるものであれば特に制限はないが、液晶ディスプレイ
に用いられているＩＴＯ等で電極が形成されているガラ
スまたはプラスチック基板、プリント配線板、セラミッ
ク配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンチップ
などが有り、必要に応じて組み合わせて使用される。接
続する場合の条件としては特に制限はないが、接続温度
９０〜２５０℃、接続時間１秒〜１０分であり、使用す
る用途、接着剤、基板によって適宜選択され、必要に応
じて、後硬化を行っても良い。また、接続時は加熱加圧
により行われるが、必要に応じて熱以外のエネルギーた
とえば光、超音波、電磁波等を使用しても良い。

【００５１】

【実施例】以下、本発明を実施例にて具体的に説明する
が、本発明はこの実施例に制限されるものではない。（表面処理粒子Ａの作製）式（１）のポリフタリドにお
いて、Ｒ＝ビフェニル、Ｒ_１＝Ｈ、Ｘ＝Ｏ、Ｙ＝ＳＯ_２
であるポリ（４，４−ジフェニレンスルホフタリド）の
１重量％ジメチルホルムアミド溶液に、ポリスチレンを
核とする粒子の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を
設け、このニッケル層の外側に、厚み０．０４μｍの金
層を設けた平均粒径４μｍの導電性粒子をいれ、室温
（２５℃）で１０分間撹拌した。導電性粒子をろ別後、
１２０℃で１５分間乾燥し、表面処理粒子Ａ（表面被覆
導電性粒子Ａ）を得た。（表面処理粒子Ｂの作製）上記と同様のポリフタリドの
３重量％クロロホルム溶液に、ポリスチレンを核とする
粒子の表面に、平均粒径５μｍのニッケル粒子をいれ、
２５℃で３０分間撹拌した。導電性粒子をろ別後、８０
℃で５分間乾燥し、表面処理粒子Ｂ（表面被覆導電性粒
子Ｂ）を得た。（表面処理粒子Ｃの作製）上記と同様のポリフタリドの
０．１重量％シクロヘキサノン溶液に、ポリスチレンを
核とする粒子の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を
設け、このニッケル層の外側に、厚み０．０４μｍの金
層を設けた平均粒径５μｍの導電性粒子をいれ、４０℃
で３０分間撹拌した。導電性粒子をろ別後、１５０℃で
１０分間乾燥し、表面処理粒子Ｃ（表面被覆導電性粒子
Ｃ）を得た。

【００５２】（表面処理粒子Ｄの作製）上記と同様のポ
リフタリドの１重量％シクロヘキサノン溶液にγ―アミ
ノプロピルトリメトキシシランを５重量％加え、さらに
ポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚み０．２μｍ
のニッケル層を設け、このニッケル層の外側に、厚み
０．０４μｍの金層を設けた平均粒径４μｍの導電性粒
子をいれ、室温（２５℃）で３０分間撹拌した。導電性
粒子をろ別後、１５０℃で５分間乾燥し、表面処理粒子
Ｄ（表面被覆導電性粒子Ｄ）を得た。

【００５３】これら表面処理粒子（表面被覆導電性粒
子）Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄを用いて、以下に示す配合でフィル
ムを作製した。

【００５４】（実施例１）フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名ＰＫＨＣ、平均分子量４５，０００）５０ｇマイクロカプセル潜在性硬化剤（ＨＸ３９４１ＨＰ、旭化成エポキシ株式会社製商品名、熱活性温度１２０℃、ＤＳＣピーク温度、液状エポキシ樹脂にマイクロカプセル潜在性硬化剤を分散）４８ｇ γ―グリシドキシプロピルトリメトキシシラン２ｇをトルエン、酢酸エチルの混合溶媒（重量比５０/５
０）を溶媒として溶解配合し、さらに表面処理粒子Ａを
３体積％配合分散した。厚さ８０μｍの片面を表面処理
したポリエチレンテレフタレートフィルムに塗工装置を
用いて塗布し、７０℃、１０分間乾燥させ、厚み３０μ
ｍの回路用接続部材を得た。

【００５５】（実施例２）フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名ＰＫＨＣ、平均分子量４５，０００）４０ｇアクリルゴム１０ｇマイクロカプセル型潜在性硬化剤（ＨＸ３９４１ＨＰ、旭化成エポキシ株式会社製商品名、熱活性温度１２０℃、ＤＳＣピーク温度、液状エポキシ樹脂にマイクロカプセル潜在性硬化剤を分散）４８ｇ γ―グリシドキシプロピルトリメトキシシラン２ｇをトルエン、酢酸エチルの混合溶媒（重量比５０/５
０）を溶媒として溶解配合し、さらに表面処理粒子Ｂを
３体積％配合分散した。厚さ８０μｍの片面を表面処理
したポリエチレンテレフタレートフィルムに塗工装置を
用いて塗布し、７０℃、１０分間乾燥させ、厚み３０μ
ｍの回路用接続部材を得た。

【００５６】（実施例３）フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名ＰＫＨＣ、平均分子量４５，０００）５０ｇイソシアヌール酸エチレンオキシド変性ジアクリレート４６ｇりん酸エステルアクリレート４ｇ２，５−ジメチル−２，５−ビス（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン３ｇをメチルエチルケトンを溶媒として溶解配合し、さらに
表面処理粒子Ｃを３体積％配合分散した。厚さ８０μｍ
の片面を表面処理したポリエチレンテレフタレートフィ
ルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃、１０分間乾燥
させ、厚み３０μｍの回路用接続部材を得た。

【００５７】（実施例４）フェノキシ樹脂（ユニオンカーバイド株式会社製、商品名ＰＫＨＣ、平均分子量４５，０００）２５ｇポリウレタン樹脂２５ｇジシクロヘキシルメタアクリレート４８ｇりん酸エステルアクリレート２ｇ２，５−ジメチル−２，５−ビス（２−エチルヘキサノイルパーオキシ）ヘキサン３ｇをメチルエチルケトンを溶媒として溶解配合し、さらに
表面処理粒子Ｄを３体積％配合分散した。厚さ８０μｍ
の片面を表面処理したポリエチレンテレフタレートフィ
ルムに塗工装置を用いて塗布し、７０℃、１０分間乾燥
させ、厚み３０μｍの回路用接続部材を得た。

【００５８】（比較例１〜４）実施例１〜４の配合で表
面処理粒子の代わりに処理前の未処理の導電性粒を用い
たこと以外、実施例１〜４と同様に行い回路用接続部材
をそれぞれ得た。

【００５９】（比較例５）ポリスチレンを核とする粒子
の表面に厚み０．２μｍのニッケル層を設け、このニッ
ケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を設けた平均粒
径４μｍの導電粒子の最表面にスチレン−ブタジエン共
重合体からなる絶縁性の表面層を約１μｍの厚さで形成
した。実施例１の表面処理粒子Ａの代わりに、上記の粒
子を用いて実施例１と同様にして回路用接続部材を得
た。

【００６０】（回路接続構造体の作製）上記回路用接続
部材を、１．５ｍｍ幅にスリットし、電極としてＩＴＯ
が形成されたガラス基板上に、８０℃、５秒、１ＭＰａ
の条件で、仮接続した。表面処理したポリエチレンテレ
フタレートフィルムを剥離し、これにバンプ面積５０μ
ｍｘ５０μｍ、ピッチ１００μｍ、高さ２０μｍの金バ
ンプを形成した半導体チップの電極を位置合わせして置
き、実施例１，２、比較例１，２、５では１９０℃、１
５秒、３ＭＰａの接続条件で、また実施例３、４、比較
例３、４では１６０℃、１０秒、３ＭＰａで本接続し回
路接続構造体を得た。各実施例及び比較例でそれぞれ１
０サンプル作製した。

【００６１】（特性評価方法）接続抵抗：株式会社ア
ドバンテスト製マルチメータＴＲ６８４８を用いて、４
端子法で接続抵抗を測定した。また、これらのサンプル
を、８５℃、８５％ＲＨの恒温恒湿試験機中に５００時
間放置しその後の接続抵抗も測定した。接続抵抗値は、
１０サンプルの平均値とした。絶縁抵抗：上記回路接続
構造体を用いて、水平回路間の絶縁抵抗を測定した。測
定は１０サンプル行い、ショート発生率として算出し
た。それらの結果を表１に纏めて示した。

【００６２】

【表１】

【００６３】本発明の実施例１〜４では、導電性粒子を
被覆する材料の濃度を０．１重量％〜１重量％変化させ
た表面被覆導電性粒子を用いているが、初期、耐湿後と
もに接続抵抗が低く良好であり、ショート発生率も０％
で良好である。これに対し、表面被覆導電性粒子を使用
していない比較例１〜４は、接続抵抗は小さく良好であ
るがショートが発生し、絶縁性が確保できていない。ま
た、比較例５では、表面層が絶縁性のため接続抵抗が高
い。

【００６４】

【発明の効果】本発明によれば、接続抵抗と絶縁性とを
両立した接続が可能である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続きＦターム(参考） 4J037 AA02 AA04 AA29 CA02 CA03 CC21 DD13 DD23 EE03 EE04 FF11 4J040 DA021 DA051 DA121 DD051 DF041 DF051 DG001 EC001 EE021 EH022 EH031 EJ002 EL032 HA026 HA066 HA076 JB01 JB02 JB08 JB09 KA03 KA07 KA32 LA09 NA20 PA32 PA33 5G307 AA08

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】感圧導電ポリマを含む組成物で導電性粒
子表面を被覆した表面被覆導電性粒子。
【請求項２】感圧導電ポリマが、式（Ｉ）で表される
ポリフタリドである請求項１に記載の表面被覆導電性粒
子。【化１】（式（１）中、Ｒは、二価の芳香族炭化水素基または二
価の複素環含有芳香族基を示し、Ｒ_１は、水素、アルキ
ル基、フッ素化アルキル基、アルコキシ基またはハロゲ
ンで、これは複数個（２〜４個）であってもよく、Ｘ
は、ＯまたはＮ−Ｒ _３（但し、Ｒ_３は次ぎの基を示
す。）を示し、Ｙは、ＳＯ_２またはＣＯを示し、ｎはポ
リマの繰り返し単位の数を示す。）【化２】
【請求項３】加熱により流動性を有する絶縁性接着剤
と、導電性粒子の表面を絶縁性物質で覆った被覆粒子か
らなる回路用接続部材において、前記被覆粒子は請求項
１または請求項２に記載の表面被覆導電性粒子である回
路用接続部材。
【請求項４】回路用接続部材を相対向する回路電極を
有する基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する
基板を加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する接
続方法であって、前記回路接続用部材が請求項３に記載
の回路接続用部材である回路接続方法。
【請求項５】回路用接続部材を相対向する回路電極を
有する基板間に介在させ、相対向する回路電極を有する
基板を加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続した接
続構造体であって、前記回路用接続部材が請求項３に記
載の回路接続用部材である回路接続構造体。