JP2002343377A - 燃料電池用電解質膜−電極接合体およびその製造方法 - Google Patents
燃料電池用電解質膜−電極接合体およびその製造方法Info
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- JP2002343377A JP2002343377A JP2001148218A JP2001148218A JP2002343377A JP 2002343377 A JP2002343377 A JP 2002343377A JP 2001148218 A JP2001148218 A JP 2001148218A JP 2001148218 A JP2001148218 A JP 2001148218A JP 2002343377 A JP2002343377 A JP 2002343377A
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- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高分子電解質膜に損傷を与えることなく、電
解質膜−触媒層接合体とガス拡散層を強固に接合し、低
加湿条件でも高出力が得られる燃料電池用電解質膜−電
極接合体を提供すること。 【解決手段】 触媒層とガス拡散層が、それらの接合界
面に部分的に形成された高分子電解質からなる接着剤層
により接着されている電解質膜−電極接合体とそれを用
いた燃料電池。電解質膜−触媒層接合体を形成する工
程、前記接着剤層をガス拡散層の片側の面に部分的に形
成する工程、および、前記電解質膜−触媒層接合体の触
媒層の外側の面に、前記ガス拡散層の接着剤層が形成さ
れた側の面を圧着して、電解質膜−電極接合体を形成す
る工程を有する電解質膜−電極接合体の製造方法。
解質膜−触媒層接合体とガス拡散層を強固に接合し、低
加湿条件でも高出力が得られる燃料電池用電解質膜−電
極接合体を提供すること。 【解決手段】 触媒層とガス拡散層が、それらの接合界
面に部分的に形成された高分子電解質からなる接着剤層
により接着されている電解質膜−電極接合体とそれを用
いた燃料電池。電解質膜−触媒層接合体を形成する工
程、前記接着剤層をガス拡散層の片側の面に部分的に形
成する工程、および、前記電解質膜−触媒層接合体の触
媒層の外側の面に、前記ガス拡散層の接着剤層が形成さ
れた側の面を圧着して、電解質膜−電極接合体を形成す
る工程を有する電解質膜−電極接合体の製造方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、固体高分子電解質
型燃料電池用の電解質膜−電極接合体とその製造方法、
およびその電解質膜−電極接合体を用いた燃料電池に関
するものである。
型燃料電池用の電解質膜−電極接合体とその製造方法、
およびその電解質膜−電極接合体を用いた燃料電池に関
するものである。
【０００２】
【従来の技術】高分子電解質を用いた燃料電池は、固体
高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）と呼ばれ、ポータ
ブル電源、電気自動車用電源、家庭用コージェネシステ
ムなどとして、すでに一部で使用されている。ＰＥＦＣ
は、水素を含有する燃料ガスと空気など酸素を含有する
酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることで電力と熱
とを同時に発生させる。
高分子電解質型燃料電池（ＰＥＦＣ）と呼ばれ、ポータ
ブル電源、電気自動車用電源、家庭用コージェネシステ
ムなどとして、すでに一部で使用されている。ＰＥＦＣ
は、水素を含有する燃料ガスと空気など酸素を含有する
酸化剤ガスとを電気化学的に反応させることで電力と熱
とを同時に発生させる。
【０００３】一般的に、ＰＥＦＣは次のように構成され
る。まず、高分子電解質膜の両側に、白金族の金属触媒
を担持したカーボン粉末と高分子電解質を含む一対の触
媒層が形成される。この高分子電解質膜は、水素イオン
を選択的に輸送するもので、パーフルオロスルホン酸か
らなる膜が一般的に用いられる。各触媒層の外側には、
燃料ガスあるいは酸化剤ガスを通気する電子伝導性を有
するガス拡散層が形成される。ガス拡散層には、カーボ
ンペーパーまたはカーボンクロスなどが用いられる。前
記の触媒層とガス拡散層とで電極が構成され、燃料ガス
が供給される側の電極はアノード、酸化剤ガスが供給さ
れる側の電極はカソードと呼ばれている。
る。まず、高分子電解質膜の両側に、白金族の金属触媒
を担持したカーボン粉末と高分子電解質を含む一対の触
媒層が形成される。この高分子電解質膜は、水素イオン
を選択的に輸送するもので、パーフルオロスルホン酸か
らなる膜が一般的に用いられる。各触媒層の外側には、
燃料ガスあるいは酸化剤ガスを通気する電子伝導性を有
するガス拡散層が形成される。ガス拡散層には、カーボ
ンペーパーまたはカーボンクロスなどが用いられる。前
記の触媒層とガス拡散層とで電極が構成され、燃料ガス
が供給される側の電極はアノード、酸化剤ガスが供給さ
れる側の電極はカソードと呼ばれている。
【０００４】各電極の周囲には、高分子電解質膜を挟ん
でガスシール材やガスケットが配置される。これによ
り、電極に供給される燃料ガスや酸化剤ガスのリーク、
およびこれら二種類の反応ガスの混合が防止される。上
記の高分子電解質膜の両側に電極を備えたもの、あるい
はこれとガスシール材やガスケットとを一体化したもの
が電解質膜−電極接合体（ＭＥＡ）と呼ばれている。Ｍ
ＥＡの両側には、導電性と気密性を有するセパレータが
それぞれ配置されている。これによりＭＥＡが機械的に
固定され、さらに隣接するＭＥＡと電気的に直列に接続
される。
でガスシール材やガスケットが配置される。これによ
り、電極に供給される燃料ガスや酸化剤ガスのリーク、
およびこれら二種類の反応ガスの混合が防止される。上
記の高分子電解質膜の両側に電極を備えたもの、あるい
はこれとガスシール材やガスケットとを一体化したもの
が電解質膜−電極接合体（ＭＥＡ）と呼ばれている。Ｍ
ＥＡの両側には、導電性と気密性を有するセパレータが
それぞれ配置されている。これによりＭＥＡが機械的に
固定され、さらに隣接するＭＥＡと電気的に直列に接続
される。
【０００５】各セパレータのＭＥＡとの接触部分には、
電極面に反応ガスを供給するとともに、生成水や余剰ガ
スを排出するためのガス流路が形成される。一般的に
は、セパレータに溝を設けてガス流路が形成されてい
る。このように一対のセパレータでＭＥＡを固定したも
のが、ＰＥＦＣの基本単位である単電池となる。この単
電池を直列に複数連結し、さらに、反応ガスを供給する
配管治具であるマニホールドを配置して、ＰＥＦＣの構
成電池が作製される。
電極面に反応ガスを供給するとともに、生成水や余剰ガ
スを排出するためのガス流路が形成される。一般的に
は、セパレータに溝を設けてガス流路が形成されてい
る。このように一対のセパレータでＭＥＡを固定したも
のが、ＰＥＦＣの基本単位である単電池となる。この単
電池を直列に複数連結し、さらに、反応ガスを供給する
配管治具であるマニホールドを配置して、ＰＥＦＣの構
成電池が作製される。
【０００６】ＭＥＡの製造方法としては、触媒用ペース
トを印刷法やスプレー法により、ガス拡散層上に塗布し
て乾燥する方法で触媒層を形成し、このガス拡散層をそ
の触媒層を内側にして、ホットプレスなどにより高分子
電解質膜と結合させる方法がある。しかし、この方法で
は、触媒用ペーストがガス拡散層に染み込むので、触媒
層の膜厚制御および均一性確保が困難である。他の製造
方法としては、触媒用ペーストを印刷法やスプレー法に
より高分子電解質膜上に塗布し、乾燥して触媒層を形成
する方法で電解質膜−触媒層接合体を形成した後、この
触媒層に、ホットプレスなどによりガス拡散層を圧着し
て一体化する方法がある。
トを印刷法やスプレー法により、ガス拡散層上に塗布し
て乾燥する方法で触媒層を形成し、このガス拡散層をそ
の触媒層を内側にして、ホットプレスなどにより高分子
電解質膜と結合させる方法がある。しかし、この方法で
は、触媒用ペーストがガス拡散層に染み込むので、触媒
層の膜厚制御および均一性確保が困難である。他の製造
方法としては、触媒用ペーストを印刷法やスプレー法に
より高分子電解質膜上に塗布し、乾燥して触媒層を形成
する方法で電解質膜−触媒層接合体を形成した後、この
触媒層に、ホットプレスなどによりガス拡散層を圧着し
て一体化する方法がある。
【０００７】さらに他の製造方法は、まず、触媒用ペー
ストをポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製、ポ
リエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製、あるいはポリ
プロピレン（ＰＰ）製などの基材フィルム上に塗布し、
乾燥して触媒層を形成する。次いで、この基材フィルム
上の触媒層を高分子電解質膜上に加熱圧着により転写
し、基材フィルムを剥離することで電解質膜−触媒層接
合体を形成する。さらにこの電解質膜−触媒層接合体の
触媒層側に、ホットプレスなどによりガス拡散層を圧着
する方法である。
ストをポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製、ポ
リエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製、あるいはポリ
プロピレン（ＰＰ）製などの基材フィルム上に塗布し、
乾燥して触媒層を形成する。次いで、この基材フィルム
上の触媒層を高分子電解質膜上に加熱圧着により転写
し、基材フィルムを剥離することで電解質膜−触媒層接
合体を形成する。さらにこの電解質膜−触媒層接合体の
触媒層側に、ホットプレスなどによりガス拡散層を圧着
する方法である。
【０００８】上記のＭＥＡの製造方法のうち、電解質膜
−触媒層接合体を形成したのち、ガス拡散層をホットプ
レスなどにより圧着する製造方法では、いずれも、触媒
層の膜厚制御および均一性確保が可能である。しかし、
ホットプレスなどの圧着工程での高分子電解質膜の熱膨
張と収縮により、ガス拡散層と電解質膜−触媒層接合体
との十分な結合性が得られず、著しい場合にはＭＥＡか
らガス拡散層が脱離するという問題が発生する。また、
これを回避するために圧力や温度を上げてホットプレス
を行うと、高分子電解質膜にピンホールなどの損傷が発
生し易いという問題がある。
−触媒層接合体を形成したのち、ガス拡散層をホットプ
レスなどにより圧着する製造方法では、いずれも、触媒
層の膜厚制御および均一性確保が可能である。しかし、
ホットプレスなどの圧着工程での高分子電解質膜の熱膨
張と収縮により、ガス拡散層と電解質膜−触媒層接合体
との十分な結合性が得られず、著しい場合にはＭＥＡか
らガス拡散層が脱離するという問題が発生する。また、
これを回避するために圧力や温度を上げてホットプレス
を行うと、高分子電解質膜にピンホールなどの損傷が発
生し易いという問題がある。
【０００９】ガス拡散層の結合強度が不十分な上記のＭ
ＥＡを用いて積層型燃料電池を構成する場合には、組立
などの作業時にガス拡散層の脱離による電極の位置ずれ
などの問題が発生するとともに作業性が低下する。ま
た、上記のＭＥＡは触媒層とガス拡散層の界面に空隙を
生じやすい。このＭＥＡを用いた燃料電池を高電流密度
で作動させると、電極反応により発生する多量の水が前
記の空隙に停滞し、この水が反応ガスの拡散を阻害する
現象、いわゆるフラッディングが発生する。また、この
電池を低加湿の反応ガスを用いて運転する場合には、高
分子電解質膜が乾燥されやすいので、水素イオン伝導性
を確保するための高分子電解質膜中の水分が不足する状
態、いわゆるドライアップの状態に陥る。このように、
従来のＭＥＡを用いた電池では、水分マネージメントが
適切に行われないために、フラッディングやドライアッ
プが発生し、電池性能が低下するという問題がある。
ＥＡを用いて積層型燃料電池を構成する場合には、組立
などの作業時にガス拡散層の脱離による電極の位置ずれ
などの問題が発生するとともに作業性が低下する。ま
た、上記のＭＥＡは触媒層とガス拡散層の界面に空隙を
生じやすい。このＭＥＡを用いた燃料電池を高電流密度
で作動させると、電極反応により発生する多量の水が前
記の空隙に停滞し、この水が反応ガスの拡散を阻害する
現象、いわゆるフラッディングが発生する。また、この
電池を低加湿の反応ガスを用いて運転する場合には、高
分子電解質膜が乾燥されやすいので、水素イオン伝導性
を確保するための高分子電解質膜中の水分が不足する状
態、いわゆるドライアップの状態に陥る。このように、
従来のＭＥＡを用いた電池では、水分マネージメントが
適切に行われないために、フラッディングやドライアッ
プが発生し、電池性能が低下するという問題がある。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記の従来
の問題を解決し、ガス拡散層が強固に結合された燃料電
池用電解質膜−電極接合体とその製造方法を提供するこ
とを目的とする。さらに、この電解質膜−電極接合体を
用いて、高性能の燃料電池を提供することを目的とす
る。
の問題を解決し、ガス拡散層が強固に結合された燃料電
池用電解質膜−電極接合体とその製造方法を提供するこ
とを目的とする。さらに、この電解質膜−電極接合体を
用いて、高性能の燃料電池を提供することを目的とす
る。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明の燃料電池用電解
質膜−電極接合体は、高分子電解質膜の両側に触媒層と
ガス拡散層からなる一対の電極が配置され、前記触媒層
とガス拡散層が、それらの接合界面に部分的に形成され
た高分子電解質からなる接着剤層により接着されている
ことを特徴とするものである。
質膜−電極接合体は、高分子電解質膜の両側に触媒層と
ガス拡散層からなる一対の電極が配置され、前記触媒層
とガス拡散層が、それらの接合界面に部分的に形成され
た高分子電解質からなる接着剤層により接着されている
ことを特徴とするものである。
【００１２】本発明の燃料電池用電解質膜−電極接合体
の製造方法は、高分子電解質膜の両側に一対の触媒層を
結合させて、電解質膜−触媒層接合体を形成する工程、
ガス拡散層の一方の面に、高分子電解質からなる接着剤
層を部分的に形成する工程、および、前記電解質膜−触
媒層接合体の各触媒層の外側のそれぞれに、前記ガス拡
散層の接着剤層が形成された側の面を圧着して、電解質
膜−電極接合体を形成する工程を有することを特徴とす
るものである。
の製造方法は、高分子電解質膜の両側に一対の触媒層を
結合させて、電解質膜−触媒層接合体を形成する工程、
ガス拡散層の一方の面に、高分子電解質からなる接着剤
層を部分的に形成する工程、および、前記電解質膜−触
媒層接合体の各触媒層の外側のそれぞれに、前記ガス拡
散層の接着剤層が形成された側の面を圧着して、電解質
膜−電極接合体を形成する工程を有することを特徴とす
るものである。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明のＭＥＡは、触媒層とガス
拡散層が、それらの接合界面に部分的に形成された高分
子電解質からなる接着剤層により接着されていることを
特徴とするものである。前記接着剤層は、ガス拡散層と
触媒層の接合界面のうちの一部分の箇所に形成するもの
とし、それ以外の箇所ではガス拡散層と触媒層を直接に
接触させる。これにより、ガス拡散層と触媒層の間の接
触抵抗を低減させて、電子伝導性を確保する。前記接着
剤層を構成する高分子電解質は、高分子電解質膜を構成
する高分子電解質と同じく、水素イオン伝導性および保
水性を有するものであり、パーフルオロスルホン酸イオ
ン交換樹脂であることが好ましい。
拡散層が、それらの接合界面に部分的に形成された高分
子電解質からなる接着剤層により接着されていることを
特徴とするものである。前記接着剤層は、ガス拡散層と
触媒層の接合界面のうちの一部分の箇所に形成するもの
とし、それ以外の箇所ではガス拡散層と触媒層を直接に
接触させる。これにより、ガス拡散層と触媒層の間の接
触抵抗を低減させて、電子伝導性を確保する。前記接着
剤層を構成する高分子電解質は、高分子電解質膜を構成
する高分子電解質と同じく、水素イオン伝導性および保
水性を有するものであり、パーフルオロスルホン酸イオ
ン交換樹脂であることが好ましい。
【００１４】本発明における接着剤層の働きにより、ガ
ス拡散層と触媒層を強固に結合させることができるの
で、前記のホットプレスなどによる圧着工程でのガス拡
散層の脱離の問題が解決できる。これに加えて、触媒層
とガス拡散層の界面が密に接合した状態のＭＥＡが得ら
れる。従って、本発明により、ガス拡散層と触媒層の間
の接触抵抗が効果的に低減されたＭＥＡが得られ、これ
を用いてＩＲ損による作動電圧の降下が低減された高出
力の燃料電池を提供することができる。
ス拡散層と触媒層を強固に結合させることができるの
で、前記のホットプレスなどによる圧着工程でのガス拡
散層の脱離の問題が解決できる。これに加えて、触媒層
とガス拡散層の界面が密に接合した状態のＭＥＡが得ら
れる。従って、本発明により、ガス拡散層と触媒層の間
の接触抵抗が効果的に低減されたＭＥＡが得られ、これ
を用いてＩＲ損による作動電圧の降下が低減された高出
力の燃料電池を提供することができる。
【００１５】また、本発明によるＭＥＡを用いた燃料電
池では、低加湿の反応ガスを用いて燃料電池を運転した
場合でも、水分マネージメントを適切に行うことが可能
となり、良好な作動特性が得られる。すなわち、本発明
のＭＥＡは、ガス拡散層と触媒層の界面に、保水性を有
する高分子電解質からなる接着剤層が存在しているの
で、ガス拡散層中に十分な水分を保持させることができ
る。これにより、前記のドライアップの状態を回避でき
る。また、本発明によるＭＥＡを用いた燃料電池では、
触媒層とガス拡散層の全面が緻密に結合しているので、
両者の接合界面に水が停滞する空隙が存在しない。これ
により前記のフラッディングの発生を防止でき、高電流
密度でも良好な作動特性が得られる。前記接着剤層の形
成箇所を、燃料ガス流路の出入り口に近い部分とするこ
とにより、その接着剤層の保水効果によって、燃料ガス
流路の入口から出口に亘って十分に加湿された状態の燃
料ガスが供給される効果が特に得られる。
池では、低加湿の反応ガスを用いて燃料電池を運転した
場合でも、水分マネージメントを適切に行うことが可能
となり、良好な作動特性が得られる。すなわち、本発明
のＭＥＡは、ガス拡散層と触媒層の界面に、保水性を有
する高分子電解質からなる接着剤層が存在しているの
で、ガス拡散層中に十分な水分を保持させることができ
る。これにより、前記のドライアップの状態を回避でき
る。また、本発明によるＭＥＡを用いた燃料電池では、
触媒層とガス拡散層の全面が緻密に結合しているので、
両者の接合界面に水が停滞する空隙が存在しない。これ
により前記のフラッディングの発生を防止でき、高電流
密度でも良好な作動特性が得られる。前記接着剤層の形
成箇所を、燃料ガス流路の出入り口に近い部分とするこ
とにより、その接着剤層の保水効果によって、燃料ガス
流路の入口から出口に亘って十分に加湿された状態の燃
料ガスが供給される効果が特に得られる。
【００１６】以上のように本発明により、ＭＥＡ中の触
媒層とガス拡散層との結合性が向上し、触媒層とガス拡
散層との接触抵抗が低減される。このＭＥＡを用いるこ
とで、内部抵抗が小さく、適切な水分マネージメントが
可能な高性能のＰＥＦＣを提供することができる。
媒層とガス拡散層との結合性が向上し、触媒層とガス拡
散層との接触抵抗が低減される。このＭＥＡを用いるこ
とで、内部抵抗が小さく、適切な水分マネージメントが
可能な高性能のＰＥＦＣを提供することができる。
【００１７】本発明のＭＥＡの製造方法は、上記本発明
のＭＥＡの好ましい製造方法を提供するものである。本
発明の製造方法では、まず、高分子電解質膜の両側にそ
れぞれ触媒層を結合させることで、電解質膜−触媒層接
合体を形成する。一方では、ガス拡散層の片側の面に高
分子電解質からなる接着剤層を部分的に形成しておく。
次いで、前記電解質膜−触媒層接合体の各触媒層のそれ
ぞれに、前記接着剤層が形成された側のガス拡散層を圧
着することで、ＭＥＡを作製するものである。これによ
り、電解質膜−触媒層接合体とガス拡散層とを強固に結
合させた本発明のＭＥＡを容易に製造することができ
る。
のＭＥＡの好ましい製造方法を提供するものである。本
発明の製造方法では、まず、高分子電解質膜の両側にそ
れぞれ触媒層を結合させることで、電解質膜−触媒層接
合体を形成する。一方では、ガス拡散層の片側の面に高
分子電解質からなる接着剤層を部分的に形成しておく。
次いで、前記電解質膜−触媒層接合体の各触媒層のそれ
ぞれに、前記接着剤層が形成された側のガス拡散層を圧
着することで、ＭＥＡを作製するものである。これによ
り、電解質膜−触媒層接合体とガス拡散層とを強固に結
合させた本発明のＭＥＡを容易に製造することができ
る。
【００１８】図１および図２に、ガス拡散層の片側の面
の一部分に高分子電解質からなる接着剤層を形成した一
例を示す。図１はその平面図、図２はその縦断面図であ
る。図３に、前記接着剤層を形成したガス拡散層を用い
てＭＥＡを構成する際の各要素の配列を示す。図１およ
び図２では、ガス拡散層１の撥水層２側の面の周縁部に
高分子電解質の分散液を塗布して乾燥し、枠状の接着剤
層３を形成した例を示している。
の一部分に高分子電解質からなる接着剤層を形成した一
例を示す。図１はその平面図、図２はその縦断面図であ
る。図３に、前記接着剤層を形成したガス拡散層を用い
てＭＥＡを構成する際の各要素の配列を示す。図１およ
び図２では、ガス拡散層１の撥水層２側の面の周縁部に
高分子電解質の分散液を塗布して乾燥し、枠状の接着剤
層３を形成した例を示している。
【００１９】撥水層２側の面に接着剤層３を形成した一
対のガス拡散層１およびガスケット４、ならびに触媒層
６と結合した高分子電解質膜５を、ホットプレス機の熱
板７、７間に図３のようにセットし、熱板７、７により
プレスする。これによって、触媒層６とガス拡散層１と
が接着剤層３で強固に接着されるので、高分子電解質膜
５の膨張と収縮によりガス拡散層１が離脱し易いという
従来の問題が解消される。
対のガス拡散層１およびガスケット４、ならびに触媒層
６と結合した高分子電解質膜５を、ホットプレス機の熱
板７、７間に図３のようにセットし、熱板７、７により
プレスする。これによって、触媒層６とガス拡散層１と
が接着剤層３で強固に接着されるので、高分子電解質膜
５の膨張と収縮によりガス拡散層１が離脱し易いという
従来の問題が解消される。
【００２０】図１および２では、接着剤層をガス拡散層
の撥水層側の面の周縁部に枠状で形成する方法を例示し
たが、これに限定することなく、ガス拡散層の片側の面
に、例えば線状、面状または点状で単数あるいは複数の
接着剤層を点在させて形成することもできる。なお、前
記接着剤層を形成する片側の面は、ガス拡散層に撥水層
を形成する場合は撥水層側の面であり、撥水層を形成し
ない場合はいずれか一方の面であればよい。撥水層を形
成しないガス拡散層には撥水処理を施す必要がある。
の撥水層側の面の周縁部に枠状で形成する方法を例示し
たが、これに限定することなく、ガス拡散層の片側の面
に、例えば線状、面状または点状で単数あるいは複数の
接着剤層を点在させて形成することもできる。なお、前
記接着剤層を形成する片側の面は、ガス拡散層に撥水層
を形成する場合は撥水層側の面であり、撥水層を形成し
ない場合はいずれか一方の面であればよい。撥水層を形
成しないガス拡散層には撥水処理を施す必要がある。
【００２１】
【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。
る。
【００２２】《実施例》本発明のＭＥＡを作製するにあ
たり、まず、以下のように支持体フィルム上に触媒層を
形成した。触媒粉末１０ｇ、水３５ｇ、およびパーフル
オロスルホン酸イオン交換樹脂のアルコール分散液（旭
硝子社製、商品名：９％ＦＦＳ）５９ｇを超音波攪拌機
を用いて混合し、触媒用ペーストを調製した。上記触媒
粉末には、比表面積が８００ｍ2／ｇで、ＤＢＰ吸油量
が３６０ｍｌ／１００ｇのケッチェンブラックＥＣ（ケ
ッチェンブラック・インターナショナル社製ファーネス
ブラック）に、白金を重量比で５０：５０の割合で担持
させたものを用いた。
たり、まず、以下のように支持体フィルム上に触媒層を
形成した。触媒粉末１０ｇ、水３５ｇ、およびパーフル
オロスルホン酸イオン交換樹脂のアルコール分散液（旭
硝子社製、商品名：９％ＦＦＳ）５９ｇを超音波攪拌機
を用いて混合し、触媒用ペーストを調製した。上記触媒
粉末には、比表面積が８００ｍ2／ｇで、ＤＢＰ吸油量
が３６０ｍｌ／１００ｇのケッチェンブラックＥＣ（ケ
ッチェンブラック・インターナショナル社製ファーネス
ブラック）に、白金を重量比で５０：５０の割合で担持
させたものを用いた。
【００２３】この触媒用ペーストを、塗工機器（ヒラノ
テクシード社製コンマコーターＭ２００Ｌ）により、膜
厚５０μｍのポリプロピレン製支持体フィルム（東レ社
製、商品名：トレファン５０−２５００）上に塗布し、
乾燥して触媒層を形成した。得られた触媒層中の白金量
は０．３ｍｇ／ｃｍ2であった。
テクシード社製コンマコーターＭ２００Ｌ）により、膜
厚５０μｍのポリプロピレン製支持体フィルム（東レ社
製、商品名：トレファン５０−２５００）上に塗布し、
乾燥して触媒層を形成した。得られた触媒層中の白金量
は０．３ｍｇ／ｃｍ2であった。
【００２４】次いで、ホットプレス機を用い、前記支持
体フィルム上に形成した６×６ｃｍ 2の触媒層を、１２
×１２ｃｍ2の高分子電解質膜の両側に温度１３０℃、
圧力５０ｋｇｆ／ｃｍ2で加熱圧着し、電解質膜−触媒
層接合体を作製した。この高分子電解質膜には、パーフ
ルオロスルホン酸イオン交換樹脂からなるＮａｆｉｏｎ
１１２（Ｄｕ−Ｐｏｎｔ社製、膜厚５０μｍ）を使用し
た。
体フィルム上に形成した６×６ｃｍ 2の触媒層を、１２
×１２ｃｍ2の高分子電解質膜の両側に温度１３０℃、
圧力５０ｋｇｆ／ｃｍ2で加熱圧着し、電解質膜−触媒
層接合体を作製した。この高分子電解質膜には、パーフ
ルオロスルホン酸イオン交換樹脂からなるＮａｆｉｏｎ
１１２（Ｄｕ−Ｐｏｎｔ社製、膜厚５０μｍ）を使用し
た。
【００２５】ガス拡散層には次のように撥水層を形成し
たものを用いた。炭素粒子（電気化学工業製、商品名：
デンカブラック）１５０ｇと、ポリテトラフルオロエチ
レンの分散液（ダイキン製、商品名：ルブロンＬＤＷ−
４０）３６ｇとを混合して撥水層用インクを調製した。
この撥水層用インクをカーボンペーパー（東レ製、商品
名：ＴＧＰ−Ｈ−０６０）上に塗布し、３５０℃で焼成
し撥水層を形成した。
たものを用いた。炭素粒子（電気化学工業製、商品名：
デンカブラック）１５０ｇと、ポリテトラフルオロエチ
レンの分散液（ダイキン製、商品名：ルブロンＬＤＷ−
４０）３６ｇとを混合して撥水層用インクを調製した。
この撥水層用インクをカーボンペーパー（東レ製、商品
名：ＴＧＰ−Ｈ−０６０）上に塗布し、３５０℃で焼成
し撥水層を形成した。
【００２６】前記電解質膜−触媒層接合体と６×６ｃｍ
2の前記ガス拡散層とを用いて、図１および図２に示し
た方法でＭＥＡを作製した。ガス拡散層１の撥水層２側
の面の周縁部に、パーフルオロスルホン酸イオン交換樹
脂の２０ｗｔ％アルコール分散液（Ｄｕ−Ｐｏｎｔ社
製）を幅１ｍｍで塗布し、これを６０℃で乾燥して高分
子電解質からなる枠状の接着剤層３を形成した。接着剤
層３を形成したガス拡散層１とガスケット４を、電解質
膜−触媒層接合体６にホットプレスにより圧着した。ホ
ットプレスの条件を、温度８０℃〜１４０℃、圧力１０
〜１００ｋｇｆ／ｃｍ2の範囲で変化させて各種のＭＥ
Ａを作製した。
2の前記ガス拡散層とを用いて、図１および図２に示し
た方法でＭＥＡを作製した。ガス拡散層１の撥水層２側
の面の周縁部に、パーフルオロスルホン酸イオン交換樹
脂の２０ｗｔ％アルコール分散液（Ｄｕ−Ｐｏｎｔ社
製）を幅１ｍｍで塗布し、これを６０℃で乾燥して高分
子電解質からなる枠状の接着剤層３を形成した。接着剤
層３を形成したガス拡散層１とガスケット４を、電解質
膜−触媒層接合体６にホットプレスにより圧着した。ホ
ットプレスの条件を、温度８０℃〜１４０℃、圧力１０
〜１００ｋｇｆ／ｃｍ2の範囲で変化させて各種のＭＥ
Ａを作製した。
【００２７】《比較例》ガス拡散層に接着剤層を形成し
ないものを用いた以外は、実施例と同様にしてＭＥＡを
作製した。
ないものを用いた以外は、実施例と同様にしてＭＥＡを
作製した。
【００２８】ホットプレス条件を変化させて作製した実
施例および比較例の各ＭＥＡについて、ガス拡散層の脱
離の有無を観察した。実施例についての観察結果を表１
に示し、比較例２についての観察結果を表２に示した。
なお、表中の圧力および温度はホットプレスの条件を示
す。また、×印はガス拡散層の脱離が観測されたものを
示し、〇印は脱離が観測されなかったものを示す。
施例および比較例の各ＭＥＡについて、ガス拡散層の脱
離の有無を観察した。実施例についての観察結果を表１
に示し、比較例２についての観察結果を表２に示した。
なお、表中の圧力および温度はホットプレスの条件を示
す。また、×印はガス拡散層の脱離が観測されたものを
示し、〇印は脱離が観測されなかったものを示す。
【００２９】
【表１】
【００３０】
【表２】
【００３１】表１および２から、実施例では、ホットプ
レスの温度および圧力が比較的低い条件においても、ガ
ス拡散層の脱離を生じることなくＭＥＡを作製できるこ
とが確認された。また、ホットプレスの温度と圧力を低
くしたものほど、高分子電解質膜の変形やピンホール発
生などの損傷が生じ難いことが確認された。
レスの温度および圧力が比較的低い条件においても、ガ
ス拡散層の脱離を生じることなくＭＥＡを作製できるこ
とが確認された。また、ホットプレスの温度と圧力を低
くしたものほど、高分子電解質膜の変形やピンホール発
生などの損傷が生じ難いことが確認された。
【００３２】次いで、上記の実施例および比較例で作製
したＭＥＡを用いて燃料電池の単電池を作製した。この
単電池は、ＭＥＡの両側に、導電性セパレータ、集電
板、ヒーター、端板の順に配置し、締結ロッドで圧力１
５ｋｇｆ／ｃｍ2で締結して作製した。この単電池のア
ノードに露点が７０℃になるように加温・加湿した純水
素ガスを、カソードに露点が４５℃になるように加温・
加湿した空気をそれぞれ供給し、電池温度７５℃、燃料
ガス利用率（Ｕｆ）７５％、空気利用率（Ｕｏ）４０％
の条件で放電試験を行った。
したＭＥＡを用いて燃料電池の単電池を作製した。この
単電池は、ＭＥＡの両側に、導電性セパレータ、集電
板、ヒーター、端板の順に配置し、締結ロッドで圧力１
５ｋｇｆ／ｃｍ2で締結して作製した。この単電池のア
ノードに露点が７０℃になるように加温・加湿した純水
素ガスを、カソードに露点が４５℃になるように加温・
加湿した空気をそれぞれ供給し、電池温度７５℃、燃料
ガス利用率（Ｕｆ）７５％、空気利用率（Ｕｏ）４０％
の条件で放電試験を行った。
【００３３】図４に温度１００℃、圧力１０ｋｇｆ／ｃ
ｍ2のホットプレス条件で作製した実施例のＭＥＡを用
いた単電池と、温度１２０℃、圧力１００ｋｇｆ／ｃｍ
2のホットプレス条件で作製した比較例のＭＥＡを用い
た単電池の放電特性を示した。実施例では、比較例より
も低温低圧のホットプレス条件でＭＥＡを作製したにも
拘わらず、実施例の単電池では電流変化に伴う電圧変化
が一段と少なく、極めて高い出力が得られることが確認
された。このことは、実施例の電池では、電解質膜−触
媒層接合体とガス拡散層との結合性が強固で、しかも、
露点４５℃という低湿の空気を供給して運転した場合で
も、適切に水分マネージメントが行われたことを裏付け
ている。
ｍ2のホットプレス条件で作製した実施例のＭＥＡを用
いた単電池と、温度１２０℃、圧力１００ｋｇｆ／ｃｍ
2のホットプレス条件で作製した比較例のＭＥＡを用い
た単電池の放電特性を示した。実施例では、比較例より
も低温低圧のホットプレス条件でＭＥＡを作製したにも
拘わらず、実施例の単電池では電流変化に伴う電圧変化
が一段と少なく、極めて高い出力が得られることが確認
された。このことは、実施例の電池では、電解質膜−触
媒層接合体とガス拡散層との結合性が強固で、しかも、
露点４５℃という低湿の空気を供給して運転した場合で
も、適切に水分マネージメントが行われたことを裏付け
ている。
【００３４】
【発明の効果】本発明により、電解質膜−触媒層接合体
とガス拡散層の結合性が強く、かつ、低加湿条件や高電
流密度の作動条件下でも適切な水分マネージメントがで
きる電解質膜−電極接合体、およびこれを用いた高性能
の燃料電池を提供することができる。
とガス拡散層の結合性が強く、かつ、低加湿条件や高電
流密度の作動条件下でも適切な水分マネージメントがで
きる電解質膜−電極接合体、およびこれを用いた高性能
の燃料電池を提供することができる。
【図１】本発明の実施例において、接着剤層を形成した
ガス拡散層の平面図である。
ガス拡散層の平面図である。
【図２】本発明の実施例において、接着剤層を形成した
ガス拡散層の縦断面図である。
ガス拡散層の縦断面図である。
【図３】電解質膜−電極接合体を形成する際の各要素の
配列を示す縦断面図である。
配列を示す縦断面図である。
【図４】本発明の実施例および比較例の電解質膜−電極
接合体を用いた各単電池の電圧−電流曲線を示す図であ
る。
接合体を用いた各単電池の電圧−電流曲線を示す図であ
る。
１ ガス拡散層 ２ 撥水層 ３ 接着剤層 ４ ガスケット ５ 高分子電解質膜 ６ 触媒層 ７ 熱板
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 安本 栄一 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 吉田 昭彦 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 菅原 靖 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 新倉 順二 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 神原 輝壽 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB00 BB02 CX05 CX07 EE19 5H027 AA06
Claims (4)
- 【請求項１】 高分子電解質膜の両側に触媒層とガス拡
散層からなる一対の電極が配置され、前記触媒層とガス
拡散層が、それらの接合界面に部分的に形成された高分
子電解質からなる接着剤層により接着されていることを
特徴とする燃料電池用電解質膜−電極接合体。 - 【請求項２】 高分子電解質膜の両側に一対の触媒層を
結合させて、電解質膜−触媒層接合体を形成する工程、
ガス拡散層の一方の面に、高分子電解質からなる接着剤
層を部分的に形成する工程、および、前記電解質膜−触
媒層接合体の各触媒層の外側のそれぞれに、前記ガス拡
散層の接着剤層が形成された側の面を圧着して、電解質
膜−電極接合体を形成する工程を有することを特徴とす
る燃料電池用電解質膜−電極接合体の製造方法。 - 【請求項３】 前記接着剤層が、パーフルオロスルホン
酸イオン交換樹脂からなる請求項２に記載の燃料電池用
電解質膜−電極接合体の製造方法。 - 【請求項４】 請求項１に記載の燃料電池用電解質膜−
電極接合体を用いた燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001148218A JP2002343377A (ja) | 2001-05-17 | 2001-05-17 | 燃料電池用電解質膜−電極接合体およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001148218A JP2002343377A (ja) | 2001-05-17 | 2001-05-17 | 燃料電池用電解質膜−電極接合体およびその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002343377A true JP2002343377A (ja) | 2002-11-29 |
Family
ID=18993586
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2001148218A Pending JP2002343377A (ja) | 2001-05-17 | 2001-05-17 | 燃料電池用電解質膜−電極接合体およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002343377A (ja) |
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004006369A (ja) * | 2002-05-31 | 2004-01-08 | Omg Ag & Co Kg | 触媒コーティングされた膜を用いる膜電極アセンブリの製造方法 |
| JP2004325346A (ja) * | 2003-04-25 | 2004-11-18 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | ピンホール検出方法及びメンブレインエレクトロードアッセンブリの生産方法 |
| WO2006041564A2 (en) * | 2004-10-07 | 2006-04-20 | General Motors Corporation | Manufacture of unitized electrode assembly for pem fuel cells |
| WO2007089860A2 (en) * | 2006-01-31 | 2007-08-09 | Bdf Ip Holdings Ltd. | Method of making membrane electrode assemblies |
| JP2008059826A (ja) * | 2006-08-30 | 2008-03-13 | Dainippon Printing Co Ltd | 触媒層転写フィルム及び触媒層−電解質膜積層体 |
| JP2009266578A (ja) * | 2008-04-24 | 2009-11-12 | Toyota Motor Corp | 燃料電池 |
| JP2012059503A (ja) * | 2010-09-08 | 2012-03-22 | Toshiba Fuel Cell Power Systems Corp | 燃料電池およびその製造方法並びに燃料電池用のカーボン多孔質層の製造方法およびその撥水性検査方法 |
| JP2012216416A (ja) * | 2011-03-31 | 2012-11-08 | Dainippon Printing Co Ltd | 膜−電極接合体、及びその製造方法 |
| JP2014157673A (ja) * | 2013-02-14 | 2014-08-28 | Honda Motor Co Ltd | 燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法 |
| CN115117407A (zh) * | 2021-03-19 | 2022-09-27 | 株式会社斯库林集团 | 带气体扩散层的膜电极接合体及其制造方法 |
-
2001
- 2001-05-17 JP JP2001148218A patent/JP2002343377A/ja active Pending
Cited By (16)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2004006369A (ja) * | 2002-05-31 | 2004-01-08 | Omg Ag & Co Kg | 触媒コーティングされた膜を用いる膜電極アセンブリの製造方法 |
| JP2004325346A (ja) * | 2003-04-25 | 2004-11-18 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | ピンホール検出方法及びメンブレインエレクトロードアッセンブリの生産方法 |
| JP4583722B2 (ja) * | 2003-04-25 | 2010-11-17 | パナソニック株式会社 | ピンホール検出方法及びメンブレインエレクトロードアッセンブリの生産方法 |
| US7569082B2 (en) * | 2004-10-07 | 2009-08-04 | Gm Global Technology Operations, Inc. | Manufacture of unitized electrode assembly for PEM fuel cells |
| WO2006041564A2 (en) * | 2004-10-07 | 2006-04-20 | General Motors Corporation | Manufacture of unitized electrode assembly for pem fuel cells |
| WO2006041564A3 (en) * | 2004-10-07 | 2007-04-19 | Gen Motors Corp | Manufacture of unitized electrode assembly for pem fuel cells |
| JP4869238B2 (ja) * | 2004-10-07 | 2012-02-08 | ゼネラル・モーターズ・コーポレーション | Ｐｅｍ燃料電池用のユニット化された電極集合体の製造 |
| JP2008516393A (ja) * | 2004-10-07 | 2008-05-15 | ゼネラル・モーターズ・コーポレーション | Ｐｅｍ燃料電池用のユニット化された電極集合体の製造 |
| WO2007089860A2 (en) * | 2006-01-31 | 2007-08-09 | Bdf Ip Holdings Ltd. | Method of making membrane electrode assemblies |
| WO2007089860A3 (en) * | 2006-01-31 | 2007-09-20 | Ballard Power Systems | Method of making membrane electrode assemblies |
| JP2008059826A (ja) * | 2006-08-30 | 2008-03-13 | Dainippon Printing Co Ltd | 触媒層転写フィルム及び触媒層−電解質膜積層体 |
| JP2009266578A (ja) * | 2008-04-24 | 2009-11-12 | Toyota Motor Corp | 燃料電池 |
| JP2012059503A (ja) * | 2010-09-08 | 2012-03-22 | Toshiba Fuel Cell Power Systems Corp | 燃料電池およびその製造方法並びに燃料電池用のカーボン多孔質層の製造方法およびその撥水性検査方法 |
| JP2012216416A (ja) * | 2011-03-31 | 2012-11-08 | Dainippon Printing Co Ltd | 膜−電極接合体、及びその製造方法 |
| JP2014157673A (ja) * | 2013-02-14 | 2014-08-28 | Honda Motor Co Ltd | 燃料電池用電解質膜・電極構造体の製造方法 |
| CN115117407A (zh) * | 2021-03-19 | 2022-09-27 | 株式会社斯库林集团 | 带气体扩散层的膜电极接合体及其制造方法 |
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