JP2002193606A - 超伝導材料及びその製造方法 - Google Patents
超伝導材料及びその製造方法Info
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- B82B—NANOSTRUCTURES FORMED BY MANIPULATION OF INDIVIDUAL ATOMS, MOLECULES, OR LIMITED COLLECTIONS OF ATOMS OR MOLECULES AS DISCRETE UNITS; MANUFACTURE OR TREATMENT THEREOF
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 従来のフラーレン超伝導体は、その超伝導転
移温度が４０Ｋ程度と低く、また、液体窒素温度で超伝
導を発現する酸化物超伝導体は、その化学的安定性に乏
しかったので、比較的高温の転移温度を有し、化学的安
定性の高い炭素系フラーレン分子で構成される超伝導材
料を提供する。 【解決手段】 フラーレンとしてＣ60よりも電子格子相
互作用の強いＣ20フラーレンを採用し、このＣ20フラー
レン分子を一次元鎖状に重合するために、価電子帯と伝
導帯とのバンドギャップの大きな物質の隙間にＣ20を取
り込む。その後、電界印加により、電子または正孔を注
入し超伝導体に相転移させる。こうして得られた超伝導
材料の化学的安定性は酸化物超伝導物質に勝っており、
超伝導転移温度が高く、化学的安定性に優れた超伝導材
料を得ることができる。
移温度が４０Ｋ程度と低く、また、液体窒素温度で超伝
導を発現する酸化物超伝導体は、その化学的安定性に乏
しかったので、比較的高温の転移温度を有し、化学的安
定性の高い炭素系フラーレン分子で構成される超伝導材
料を提供する。 【解決手段】 フラーレンとしてＣ60よりも電子格子相
互作用の強いＣ20フラーレンを採用し、このＣ20フラー
レン分子を一次元鎖状に重合するために、価電子帯と伝
導帯とのバンドギャップの大きな物質の隙間にＣ20を取
り込む。その後、電界印加により、電子または正孔を注
入し超伝導体に相転移させる。こうして得られた超伝導
材料の化学的安定性は酸化物超伝導物質に勝っており、
超伝導転移温度が高く、化学的安定性に優れた超伝導材
料を得ることができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、超伝導材料、特に
炭素系フラーレン超伝導材料及びその製造方法に関す
る。
炭素系フラーレン超伝導材料及びその製造方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】フラーレンとは、内部に空洞を持ち炭素
原子から成るサッカーボール状の分子である。従来の炭
素系フラーレン超伝導材料としては、Ｃ60フラーレン分
子にアルカリドーピングすることにより、超伝導が発現
する材料が知られている。また、高温超伝導材料として
は酸化物超伝導体が知られている。
原子から成るサッカーボール状の分子である。従来の炭
素系フラーレン超伝導材料としては、Ｃ60フラーレン分
子にアルカリドーピングすることにより、超伝導が発現
する材料が知られている。また、高温超伝導材料として
は酸化物超伝導体が知られている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、アルカ
リドープされたＣ60フラーレン超伝導体は、その超伝導
転移温度が最高で４０Ｋと低く、比較的高温下での実用
には不向きであった。また、液体窒素温度で超伝導を発
現する酸化物超伝導体は、その化学的安定性に乏しく、
微細加工を要する電子回路材料への実用に余り適さない
材料であった。一方Ｃ60より小さな炭素系フラーレン分
子で構成される超伝導材料は実現していなかった。
リドープされたＣ60フラーレン超伝導体は、その超伝導
転移温度が最高で４０Ｋと低く、比較的高温下での実用
には不向きであった。また、液体窒素温度で超伝導を発
現する酸化物超伝導体は、その化学的安定性に乏しく、
微細加工を要する電子回路材料への実用に余り適さない
材料であった。一方Ｃ60より小さな炭素系フラーレン分
子で構成される超伝導材料は実現していなかった。
【０００４】そこで本発明は、Ｃ20フラーレン分子が一
次元鎖状に重合した構造を有する超伝導材料、更に、Ｃ
20フラーレン分子同士の接合部分がｓｐ3型結合である
超伝導材料であり、あるいは、Ｃ20フラーレン分子同士
の接合部以外の部分にｓｐ3型結合を含まない超伝導材
料であり、あるいは、電子あるいは正孔を注入して得ら
れる超伝導材料を提供することを目的とする。
次元鎖状に重合した構造を有する超伝導材料、更に、Ｃ
20フラーレン分子同士の接合部分がｓｐ3型結合である
超伝導材料であり、あるいは、Ｃ20フラーレン分子同士
の接合部以外の部分にｓｐ3型結合を含まない超伝導材
料であり、あるいは、電子あるいは正孔を注入して得ら
れる超伝導材料を提供することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上述の課題を解決するた
め、本発明は、Ｃ20フラーレン分子が一次元鎖状に重合
した構造を有する超伝導材料であることを特徴とする。
更に、Ｃ20フラーレン分子同士の接合部分がｓｐ3型結
合である超伝導材料であり、あるいは、Ｃ20フラーレン
分子同士の接合部以外の部分にｓｐ3型結合を含まない
超伝導材料であり、あるいは、電子あるいは正孔を注入
して得られる超伝導材料であることを特徴とする。
め、本発明は、Ｃ20フラーレン分子が一次元鎖状に重合
した構造を有する超伝導材料であることを特徴とする。
更に、Ｃ20フラーレン分子同士の接合部分がｓｐ3型結
合である超伝導材料であり、あるいは、Ｃ20フラーレン
分子同士の接合部以外の部分にｓｐ3型結合を含まない
超伝導材料であり、あるいは、電子あるいは正孔を注入
して得られる超伝導材料であることを特徴とする。
【０００６】そのため、本発明によれば、フラーレンと
してＣ60よりも電子格子相互作用の強いＣ20フラーレン
を採用し、そのＣ20フラーレン分子を一次元鎖状に重合
させた構造を多孔質材料中に作り、それに電子あるいは
正孔を注入することによって、転移温度１００Ｋ台の超
伝導体を実現できる。このＣ20フラーレンを多孔質中で
重合させた物質の化学的安定性は酸化物超伝導物質に勝
っており、超伝導転移温度が高く、化学的安定性に優れ
た超伝導材料を得ることができる。
してＣ60よりも電子格子相互作用の強いＣ20フラーレン
を採用し、そのＣ20フラーレン分子を一次元鎖状に重合
させた構造を多孔質材料中に作り、それに電子あるいは
正孔を注入することによって、転移温度１００Ｋ台の超
伝導体を実現できる。このＣ20フラーレンを多孔質中で
重合させた物質の化学的安定性は酸化物超伝導物質に勝
っており、超伝導転移温度が高く、化学的安定性に優れ
た超伝導材料を得ることができる。
【０００７】
【発明の実施の形態】次に、本発明の実施の形態につい
て図面を参照して説明する。
て図面を参照して説明する。
【０００８】Ｃ20フラーレン分子を一次元鎖状に重合す
るために、価電子帯と伝導帯とのバンドギャップの大き
な物質の隙間にＣ20を取り込む。その物質はＢＮナノチ
ューブかゼオライトが望ましい。ここでＢＮナノチュー
ブとは、カーボンの替わりに窒化ホウ素（ＢＮ）で蜂の
巣格子を構成する層状物質がチューブ状になった物質の
ことで、１９９７年頃より国内外で作成が可能になった
物質である。こうして生成した鎖状のＣ20フラーレン分
子の重合体に、電界印加によって、電子または正孔を注
入し超伝導体に相転移させる。以下その方法を詳細に述
べる。
るために、価電子帯と伝導帯とのバンドギャップの大き
な物質の隙間にＣ20を取り込む。その物質はＢＮナノチ
ューブかゼオライトが望ましい。ここでＢＮナノチュー
ブとは、カーボンの替わりに窒化ホウ素（ＢＮ）で蜂の
巣格子を構成する層状物質がチューブ状になった物質の
ことで、１９９７年頃より国内外で作成が可能になった
物質である。こうして生成した鎖状のＣ20フラーレン分
子の重合体に、電界印加によって、電子または正孔を注
入し超伝導体に相転移させる。以下その方法を詳細に述
べる。
【０００９】Ｃ20フラーレン分子は、五員環のみからな
る籠状の分子である。この分子は、第一原理計算による
解析によると活性化エネルギー０．８ｅＶ以下で一次元
的に重合することが出来る。図１には、２種類の異なる
Ｃ20フラーレン分子の一次元鎖の構造が示されている。
（ａ）では、炭素原子１から成るＣ20フラーレン分子
は、一本のＣ−Ｃ共有結合２でつながれている。一方
（ｂ）では、炭素原子１から成るＣ20フラーレン分子
は、二本のＣ−Ｃ共有結合２でつながれている。両方の
一次元鎖の構造において、各Ｃ20フラーレン分子の接合
部分を見ると、結合長さ１．５ÅのＣ−Ｃ一重結合でつ
ながっており、その結合部位の周辺結合角がダイアモン
ドのそれ（約１０５°）に近づいている。このように、
Ｃ20フラーレン分子同士の接合部分が正四面体形のｓｐ
3型結合であり、Ｃ20フラーレン分子同士の接合部以外
の部分にはｓｐ3型結合を含まない構造となっている。
る籠状の分子である。この分子は、第一原理計算による
解析によると活性化エネルギー０．８ｅＶ以下で一次元
的に重合することが出来る。図１には、２種類の異なる
Ｃ20フラーレン分子の一次元鎖の構造が示されている。
（ａ）では、炭素原子１から成るＣ20フラーレン分子
は、一本のＣ−Ｃ共有結合２でつながれている。一方
（ｂ）では、炭素原子１から成るＣ20フラーレン分子
は、二本のＣ−Ｃ共有結合２でつながれている。両方の
一次元鎖の構造において、各Ｃ20フラーレン分子の接合
部分を見ると、結合長さ１．５ÅのＣ−Ｃ一重結合でつ
ながっており、その結合部位の周辺結合角がダイアモン
ドのそれ（約１０５°）に近づいている。このように、
Ｃ20フラーレン分子同士の接合部分が正四面体形のｓｐ
3型結合であり、Ｃ20フラーレン分子同士の接合部以外
の部分にはｓｐ3型結合を含まない構造となっている。
【００１０】このような構造のせいで、図１の一次元鎖
構造（ａ）においても（ｂ）においても、この材料の価
電子帯頂上と伝導帯下端の波動関数（π電子）は、図２
（ａ），（ｂ）に示すように、接合部分から離れたＣ20
フラーレン表面部位にのみ局在化している。なお、図２
（ａ），（ｂ）に示すπ電子の軌道３の分布は、図１に
示す構造（ａ），（ｂ）に対応している。この局在性の
ため電子や正孔がＣ20フラーレン分子から隣のＣ20フラ
ーレン分子へホッピングする確率が低くなるため、価電
子帯上端と伝導帯下端のエネルギーバンドの分散が小さ
くなり、高い状態密度を発生する。従って、これらのバ
ンドのエネルギー準位にフェルミ準位が一致すべく電子
あるいは正孔をドーピングすることによりフェルミ準位
での状態密度が高い金属状態を作り出すことが出来る。
この高い状態密度とＣ20フラーレン分子の内部の強い電
子格子相互作用の為に、転移温度１００ＫオーダーでＣ
20フラーレン分子の鎖状物質は超伝導を示す。
構造（ａ）においても（ｂ）においても、この材料の価
電子帯頂上と伝導帯下端の波動関数（π電子）は、図２
（ａ），（ｂ）に示すように、接合部分から離れたＣ20
フラーレン表面部位にのみ局在化している。なお、図２
（ａ），（ｂ）に示すπ電子の軌道３の分布は、図１に
示す構造（ａ），（ｂ）に対応している。この局在性の
ため電子や正孔がＣ20フラーレン分子から隣のＣ20フラ
ーレン分子へホッピングする確率が低くなるため、価電
子帯上端と伝導帯下端のエネルギーバンドの分散が小さ
くなり、高い状態密度を発生する。従って、これらのバ
ンドのエネルギー準位にフェルミ準位が一致すべく電子
あるいは正孔をドーピングすることによりフェルミ準位
での状態密度が高い金属状態を作り出すことが出来る。
この高い状態密度とＣ20フラーレン分子の内部の強い電
子格子相互作用の為に、転移温度１００ＫオーダーでＣ
20フラーレン分子の鎖状物質は超伝導を示す。
【００１１】DevosとLannooの理論予測(A.Devos and M.
Lannoo,Phys.Rev.B,Vol.58(No.13),p8236(2000).)によ
ればＣ20の電子格子相互作用はＣ60のおよそ３倍であ
る。これは、電子格子相互作用の大きさがフラーレン内
に含まれる炭素原子数に反比例するという簡単な物理で
説明されている。一方、第一原理計算によるシミュレー
ションによればドープ量はＣ20フラーレン分子１個あた
りに電子や正孔が１個以下としなくてはいけないので、
フェルミ準位付近の達成可能な状態密度はＣ60の場合の
約半分になる。ＢＣＳの超伝導理論によれば超伝導転移
温度は、電子格子相互作用とフェルミ準位での状態密度
の積のexponentialに比例するので、Ｃ60の超伝導転移
温度４０Ｋのｅ3/2倍、つまりおよそ４．５倍になるの
で、１８０Ｋと高温超伝導物質並みの転移温度が期待さ
れる。
Lannoo,Phys.Rev.B,Vol.58(No.13),p8236(2000).)によ
ればＣ20の電子格子相互作用はＣ60のおよそ３倍であ
る。これは、電子格子相互作用の大きさがフラーレン内
に含まれる炭素原子数に反比例するという簡単な物理で
説明されている。一方、第一原理計算によるシミュレー
ションによればドープ量はＣ20フラーレン分子１個あた
りに電子や正孔が１個以下としなくてはいけないので、
フェルミ準位付近の達成可能な状態密度はＣ60の場合の
約半分になる。ＢＣＳの超伝導理論によれば超伝導転移
温度は、電子格子相互作用とフェルミ準位での状態密度
の積のexponentialに比例するので、Ｃ60の超伝導転移
温度４０Ｋのｅ3/2倍、つまりおよそ４．５倍になるの
で、１８０Ｋと高温超伝導物質並みの転移温度が期待さ
れる。
【００１２】図３は、そのような考察に基づいた電気抵
抗の温度による変化のシミュレーション結果を示す。抵
抗値は絶対値ではなく、室温の抵抗値を１として正規化
している。第一原理計算により、Ｃ20フラーレン分子が
３次元的に重合した場合には、各々のＣ20フラーレン分
子が大きく緩和して閉じていた籠のような構造から開い
た構造へと相転移を起こすことが分かっている。このよ
うな相転移は電子格子相互作用を下げる働きをしてしま
うので３次元的な重合は避けなくてはいけない。
抗の温度による変化のシミュレーション結果を示す。抵
抗値は絶対値ではなく、室温の抵抗値を１として正規化
している。第一原理計算により、Ｃ20フラーレン分子が
３次元的に重合した場合には、各々のＣ20フラーレン分
子が大きく緩和して閉じていた籠のような構造から開い
た構造へと相転移を起こすことが分かっている。このよ
うな相転移は電子格子相互作用を下げる働きをしてしま
うので３次元的な重合は避けなくてはいけない。
【００１３】このような鎖状物質は以下の手順で作成す
ることが出来、先に懸念した３次元的重合を避けること
が出来る。まず、ガス状のＣ20フラーレン分子をPrinzb
ach等の手法で作成する。（参考文献：Prinzbach et a
l.Nature(London),Vol.407(2000)p60.）次に、このＣ20
フラーレン分子を例えばゼオライトあるいはＢＮナノチ
ューブのような、価電子帯と伝導帯とのバンドギャップ
の大きな多孔質材料に毛細管現象を利用して取り込む。
そこで、室温程度の温度で重合反応が自発的に進行し、
図４に示すように、多孔質物質４の中で鎖状のＣ20フラ
ーレン分子の重合体５が生成する。
ることが出来、先に懸念した３次元的重合を避けること
が出来る。まず、ガス状のＣ20フラーレン分子をPrinzb
ach等の手法で作成する。（参考文献：Prinzbach et a
l.Nature(London),Vol.407(2000)p60.）次に、このＣ20
フラーレン分子を例えばゼオライトあるいはＢＮナノチ
ューブのような、価電子帯と伝導帯とのバンドギャップ
の大きな多孔質材料に毛細管現象を利用して取り込む。
そこで、室温程度の温度で重合反応が自発的に進行し、
図４に示すように、多孔質物質４の中で鎖状のＣ20フラ
ーレン分子の重合体５が生成する。
【００１４】このような多孔質材料中に生成したＣ20フ
ラーレン分子の鎖状物質に電子あるいは正孔を注入する
為に、電界印加の技術を利用する。多孔質内にもともと
あった隙間にＣ20フラーレン分子の鎖が出来たことで、
新たな分子の入り込む余地がなくなるので、Ｃ20フラー
レン分子の鎖は化学的に安定である。サンプル全体を、
例えば高濃度にホウ素（アクセプタ）でドープしたシリ
コン基板の上に載せ強電界を掛ける。サンプル側をプラ
スにすれば電子を、マイナスにすれば正孔のドーピング
を実行できる。また、ドナーをドープしたシリコン基板
を用いることもできる。ただし、電界の大きさを調節す
ることによりドープ量をコントロールしなくてはならな
い。
ラーレン分子の鎖状物質に電子あるいは正孔を注入する
為に、電界印加の技術を利用する。多孔質内にもともと
あった隙間にＣ20フラーレン分子の鎖が出来たことで、
新たな分子の入り込む余地がなくなるので、Ｃ20フラー
レン分子の鎖は化学的に安定である。サンプル全体を、
例えば高濃度にホウ素（アクセプタ）でドープしたシリ
コン基板の上に載せ強電界を掛ける。サンプル側をプラ
スにすれば電子を、マイナスにすれば正孔のドーピング
を実行できる。また、ドナーをドープしたシリコン基板
を用いることもできる。ただし、電界の大きさを調節す
ることによりドープ量をコントロールしなくてはならな
い。
【００１５】第一原理計算による安定性の検討により、
ドープ量はＣ20フラーレン分子１個あたり１電子（また
は１正孔）未満に抑えると超伝導転移温度が最高になる
が、それをこえると超伝導が発現しないことが分かって
いる。このために、Ｃ20フラーレン分子よりなる鎖状物
質にかかるシリコン基板との有効電位差は０．５ｅＶ以
下に制御される必要があることが、第一原理計算による
電子構造から示されている。
ドープ量はＣ20フラーレン分子１個あたり１電子（また
は１正孔）未満に抑えると超伝導転移温度が最高になる
が、それをこえると超伝導が発現しないことが分かって
いる。このために、Ｃ20フラーレン分子よりなる鎖状物
質にかかるシリコン基板との有効電位差は０．５ｅＶ以
下に制御される必要があることが、第一原理計算による
電子構造から示されている。
【００１６】
【発明の効果】以上説明したように、本発明によれば、
フラーレンとしてＣ60よりも電子格子相互作用の強いＣ
20フラーレンを採用し、そのＣ20フラーレン分子を一次
元鎖状に重合させた構造を多孔質材料中に作り、それに
電子あるいは正孔を注入することによって、転移温度１
００Ｋ台の超伝導体を実現できる。このＣ20フラーレン
を多孔質中で重合させた物質の化学的安定性は酸化物超
伝導物質に勝っており、超伝導転移温度が高く、化学的
安定性に優れた超伝導材料を得ることができる。
フラーレンとしてＣ60よりも電子格子相互作用の強いＣ
20フラーレンを採用し、そのＣ20フラーレン分子を一次
元鎖状に重合させた構造を多孔質材料中に作り、それに
電子あるいは正孔を注入することによって、転移温度１
００Ｋ台の超伝導体を実現できる。このＣ20フラーレン
を多孔質中で重合させた物質の化学的安定性は酸化物超
伝導物質に勝っており、超伝導転移温度が高く、化学的
安定性に優れた超伝導材料を得ることができる。
【図１】（ａ）は、一本のＣ−Ｃ共有結合で鎖状に重合
したＣ20フラーレン分子を示し、（ｂ）は、二本のＣ−
Ｃ共有結合で鎖状に重合したＣ20フラーレン分子を示す
図である。
したＣ20フラーレン分子を示し、（ｂ）は、二本のＣ−
Ｃ共有結合で鎖状に重合したＣ20フラーレン分子を示す
図である。
【図２】（ａ），（ｂ）は、Ｃ20フラーレン分子上に局
在化したπ電子の軌道の分布を、図１の構造（ａ）と
（ｂ）に対応して示す図である。
在化したπ電子の軌道の分布を、図１の構造（ａ）と
（ｂ）に対応して示す図である。
【図３】Ｃ20一次元鎖の電気抵抗値の温度による変化を
示す図である。
示す図である。
【図４】多孔質材料中で重合反応により生成したＣ20フ
ラーレン分子の鎖を示す図である。
ラーレン分子の鎖を示す図である。
１ 炭素原子 ２ Ｃ−Ｃ共有結合 ３ π電子の軌道 ４ 多孔質物質 ５ 鎖状のＣ20フラーレン分子の重合体
Claims (6)
- 【請求項１】 Ｃ20フラーレン分子が一次元鎖状に重合
した構造を有することを特徴とする超伝導材料。 - 【請求項２】 Ｃ20フラーレン分子同士の接合部分がｓ
ｐ3型結合であることを特徴とする請求項１に記載の超
伝導材料。 - 【請求項３】 Ｃ20フラーレン分子同士の接合部以外の
部分にｓｐ3型結合を含まないことを特徴とする請求項
２に記載の超伝導材料。 - 【請求項４】 請求項１〜３のいずれかに記載の超伝導
材料において、電子又は正孔を注入して得られる構造を
有することを特徴とする超伝導材料。 - 【請求項５】 Ｃ20フラーレン分子を、価電子帯と伝導
帯とのバンドギャップの大きな多孔質材料に取り込んで
重合させる工程と、 前記Ｃ20フラーレン分子を取り込んだ多孔質材料を、ア
クセプタ又はドナーをドープした半導体基板上に載せ、
電界を印加する工程とを含むことを特徴とする超伝導材
料の製造方法。 - 【請求項６】 前記バンドギャップの大きな多孔質材料
に、ゼオライト又はＢＮナノチューブを用いることを特
徴とする請求項５に記載の超伝導材料の製造方法。
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| JP2000390715A JP2002193606A (ja) | 2000-12-22 | 2000-12-22 | 超伝導材料及びその製造方法 |
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| JP3776164B2 (ja) | 1996-05-07 | 2006-05-17 | 財団法人豊田理化学研究所 | 超伝導体の製造方法及び超伝導性能の制御方法 |
| US5854908A (en) * | 1996-10-15 | 1998-12-29 | International Business Machines Corporation | Computer system generating a processor interrupt in response to receiving an interrupt/data synchronizing signal over a data bus |
| JPH10265207A (ja) * | 1997-03-24 | 1998-10-06 | Kagaku Gijutsu Shinko Jigyodan | フラーレン含有構造体およびその製造方法 |
| JP2002193606A (ja) * | 2000-12-22 | 2002-07-10 | Nec Corp | 超伝導材料及びその製造方法 |
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-
2001
- 2001-11-23 TW TW090129097A patent/TW518613B/zh not_active IP Right Cessation
- 2001-12-21 GB GB0130761A patent/GB2371295B/en not_active Expired - Fee Related
- 2001-12-21 KR KR10-2001-0082432A patent/KR100449358B1/ko not_active Expired - Fee Related
- 2001-12-26 US US10/025,473 patent/US7189681B2/en not_active Expired - Fee Related
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