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JP2000084396A - 熱ガス反応装置及びそれの使用方法 - Google Patents

熱ガス反応装置及びそれの使用方法

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Publication number
JP2000084396A
JP2000084396A JP11250159A JP25015999A JP2000084396A JP 2000084396 A JP2000084396 A JP 2000084396A JP 11250159 A JP11250159 A JP 11250159A JP 25015999 A JP25015999 A JP 25015999A JP 2000084396 A JP2000084396 A JP 2000084396A
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reaction
gas
mixing chamber
mixture
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JP11250159A
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John Erling Anderson
ジョン・アーリング・アンダーソン
Arthur Wellington Francis Jr
アーサー・ウエリントン・フラーンシス・ジュニア
Matthew Lincoln Wagner
マシュー・リンカン・ワグナー
Christopher Brian Leger
クリストファー・ブライアン・レジャー
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Praxair Technology Inc
Original Assignee
Praxair Technology Inc
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高い選択率及び転化率を有する反応を確実に
する気相反応装置を提供する。 【解決手段】 第一熱反応体ガスの源、該第一熱反応体
ガスが、第二反応体ガスと混合して反応体ガス混合物を
形成するが、実質的に反応が起きない混合チャンバー及
び該混合物が気相反応を受ける反応域を有する反応装
置。反応装置を使用する方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】発明は、気相化学反応の分野
に関するものである。一層特には、発明は、そのような
反応用の特別の反応装置デザイン及び反応方法に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】エチレンオキシド、アクリロニトリル、
シアン化水素や二酸化チタンのような多数の商品化学物
質は、気相反応によって製造される。これらのプロセス
の経済性は、反応体選択率（形成される生成物のモルを
反応を受ける反応体のモルで割ったもの）、反応体転化
率（反応する反応体のモルを反応装置に入る反応体のモ
ルで割ったもの）、及び反応装置の資本経費によって大
きく決められる。
【０００３】慣用の気相反応装置は、選択率及び転化率
を作業パラメーターの狭い領域内で最大にするようにデ
ザインされかつ作動される。これらの作業パラメーター
の中で主要なものは、反応体濃度、圧力、温度、及び速
度であり、これらのパラメーターに関する限界は、主に
反応体又は生成物の引火性及び資本経費制限によって設
定される。特に、反応体供給濃度は、下方引火性限界よ
りも低く保たれなければならないのがしばしばであり、
生成する酸素対炭化水素比は、酸化選択率及び転化率を
制御する。
【０００４】純酸素単独を最適な酸素対炭化水素比とし
て用いる場合に、酸素−原料混合物は、化学量論に近
く、従って極めて引火性である。これより、メタン、Ｃ
Ｏ2又はスチームのようなバラストガスの添加が希釈剤
として必要である。空気ベースのプロセスでは、空気中
の窒素が希釈剤として作用するので、別の希釈ガスを添
加することは、必要でない。しかし、遺憾ながら、空気
か又は希釈酸素のいずれかを使用すると、反応効率を低
下しかつ反応装置デザインを増大することになる。
【０００５】目下、反応体をどのようにして接触させる
かに基づく３つの広いカテゴリーの商用反応装置デザイ
ンがある。これらのカテゴリーは、予備混合式、現場混
合式、及び間接接触式である。
【０００６】予備混合式反応装置は、固定触媒床、触媒
ガーゼ（ｇａｕｚｅ）（金網）床、及び触媒モノリスを
含む。予備混合式系では、反応体は、別々に装置に運ば
れて、そこで２つの流れを混合する。この混合域内の滞
留時間は、秒のオーダーであるのが典型的である。反応
混合物は、相互作用させる前に熱エネルギーを混合物に
或は反応体の一方か又は両方のいずれかに供することに
よって予熱することができる。均一な混合物が反応域に
流れ、そこで反応が開始される。ほとんどの場合に、反
応域は、不均質な触媒を収容する。反応域内の滞留時間
は、固定床反応装置について１秒のオーダーであり、ガ
ーゼ床及びモノリス反応装置について０．０１秒のオー
ダーである。反応が、触媒の助け無しで均質に行われる
場合がいくつかある。これらの場合では、反応域は、点
火源又はある火炎安定化機構を収容し得、反応域内の滞
留時間は、０．１秒のオーダーである。
【０００７】最も一般的な触媒予備混合式反応装置は、
流動床反応装置である。このタイプの反応装置では、固
体触媒が長いチューブ内に充填され、チューブは循環す
る熱媒液中に置かれ、循環する熱媒液は、反応熱を除く
のに使用される。無水フタル酸、無水マレイン酸、アク
リル酸、エチレンオキシドや、ビニルアセテートのよう
な生成物は、これらの反応装置を使用して造られる。
【０００８】別の商業化された触媒予備混合式反応装置
は、ガーゼ反応装置である。これらの反応装置では、触
媒はワイヤメッシュの非常に薄い（センチメートルのオ
ーダー）の束であり、反応混合物はワイヤメッシュを通
して流れる。触媒床から反応熱を除こうとする試みはな
されない。シアン化水素及び酸化窒素は、このタイプの
反応装置を使用して造られる。
【０００９】触媒モノリス反応装置は、固体多孔質構造
であり、それを通してガスが流れることができる。触媒
モノリスは、商業上全酸化反応を触媒燃焼及び自動車触
媒コンバーターにおいて行うのに使用されてきた。典型
的には、これらの反応装置に関して、反応装置それ自体
内の反応熱を除こうとする試みはなされない。加えて、
このタイプの反応装置は、部分酸化反応を行うためにベ
ンチスケールで採用されてきた。
【００１０】現場混合式反応装置は、流動触媒床及び均
質バーナー反応装置を含む。商用の現場混合式系では、
反応体は、初めて一緒に反応装置内にもたらされる。主
要な現場混合式反応装置は、流動床反応装置である。流
動床反応装置では、反応体は、多量の循環する固体粒子
を収容する容器中に別々に注入する。反応体ガスは、固
体粒子の移動を引き起こす。これらの粒子は、触媒とし
て作用するのが典型的である。これらの反応装置は、反
応装置内の反応熱を除くために内部スチームコイルを装
着されるのが典型的である。これらの反応装置における
滞留時間は、１０秒のオーダーであるのが典型的であ
る。流動床において製造される生成物の例は、アクリロ
ニトリル及び無水マレイン酸を含む。
【００１１】米国特許第２，５５９，６３８号、同第
２，９３４，４１０号、同第３，１７２，７２９号、同
第３，４０３，００１号に開示されている通りに非触媒
式均質反応もまた現場混合式系において実施される。こ
れらの反応装置では、反応体は、別々に単一域に運ばれ
て、そこでそれらは同時の混合及び反応を受ける。
【００１２】第三のクラスの反応装置は、触媒輸送床反
応装置のような間接接触式反応装置である。間接接触反
応装置に関しては、反応体は、決して実際に一緒にされ
ない。代わりに、酸素源及び反応体は、反応装置におい
て互いに空間的にか又は時間的にかのいずれかで分離さ
れる。このタイプの唯一の知られている商用反応装置
は、輸送床である。このタイプの反応装置では、固体触
媒は、反応装置の２つの異なる分離されたセクションの
間で運ばれる。一つの反応体が一つのセクションに注入
され、第二の反応体は他のセクションに注入される。そ
のような反応装置の変種が、最近無水マレイン酸を製造
するために商業化された。
【００１３】その他の気相反応装置デザインが提案され
たが、当分野において安全で、低い資本経費の反応装置
を、気相反応について特有に高い選択率及び高い転化率
を達成することの可能性を持って開発したいという要求
が依然ある。
【００１４】
【発明が解決しようとする課題】従って、発明の目的
は、高い選択率及び転化率を有する反応を確実にする気
相反応装置を提供するにある。
【００１５】発明のそれ以上の目的は、安全でありかつ
低い資本経費及び運転費を有するそのような反応装置を
提供するにある。
【００１６】発明のそれ以上の目的は、そのような反応
装置を使用する方法を提供するにある。
【００１７】
【課題を解決するための手段】発明の好適な実施態様
は、５００℃よりも高い温度の第一反応体ガスの源、該
第一反応体ガスが第二反応体ガスと反応して実質的に均
質な反応体ガス混合物を形成するが、実質的に反応が起
きない混合チャンバー又は域並びに該混合物が気相反応
を受ける反応チャンバー又は域を含む反応装置を含む。
【００１８】発明は、また、化学蒸気反応プロセスも含
む。好適なプロセスの工程は、下記を含む： ａ）第一圧力の反応体ガス又は不活性ガスを第一チャン
バーに供給し； ｂ）該反応体ガス又は不活性ガスを加熱し； ｃ）該加熱したガスを１つ又はそれ以上のノズルを通し
て該第一チャンバーに比べて低い圧力の第二チャンバー
に通し； ｄ）ガス状状態か又は超臨界状態のいずれかである第二
反応体を該第二チャンバー中に注入し； ｅ）該第一反応体ガス及び該第二反応体を該混合チャン
バー内に、該第一反応体ガスと該第二反応体との実質的
に均一な混合物を形成するが、該第一反応体ガスと該第
二反応体との間の反応が実質的に起きない程の時間保
ち； ｆ）該実質的に均一な混合物を第三チャンバー中に注
入、その中で該混合物の反応が起きる。
【００１９】
【発明の実施の形態】その他の目的、特徴及び利点は、
当業者にとり、下記の好適な実施態様の記述及び添付す
る図面から浮かぶものと思う。
【００２０】発明は、図１に例示する全体構造を有する
熱ガス反応装置（「ＨＧＲ」）によって達成することが
できる。「熱」なる用語は、約５００℃よりも高い、好
ましくは約５３０℃よりも高い温度のガスを意味するこ
とを注記すべきである。好適な温度範囲は、約５００°
〜約２８００℃が好ましく、約５００°〜約１７００℃
が一層好ましい。
【００２１】反応装置の第一成分は、熱反応体ガス（反
応体Ａと呼ぶ）の源１である。反応体Ａは、酸素が好ま
しいが、そういうものとして限定しない。好適な源１
は、Ａｎｄｅｒｓｏｎに係る米国特許第５，２６６，０
２４号に記載されているサーマルノズル燃焼法を使用す
ることによる。
【００２２】反応装置は、更に混合チャンバー２を含
み、そこでは反応体Ａと別の反応体ガス（本明細書中反
応体Ｂと呼ぶ）とが極めて急速な混合を受けるが、実質
的に反応を経験しない。
【００２３】反応体Ａを膨張ジェット３として混合チャ
ンバー２中に注入する。膨張ジェット３は、熱ガス源１
と混合チャンバー２との間に制限４（フローノズルのよ
うな）を置くことによって形成してもよい。
【００２４】熱ガスを混合チャンバー中に注入する前の
熱ガスの絶対圧力は、混合チャンバー内の絶対圧の少な
くとも１．２倍が好ましく、少なくとも１．５倍が一層
好ましく、少なくとも２倍が最も好ましい。混合チャン
バー内の圧力は、好ましくは２００〜０．０１気圧（ａ
ｔｍ）、一層好ましくは１００〜０．０１ａｔｍ、最も
好ましくは１０〜１ａｔｍの範囲にすべきである。本明
細書中で言う圧力は、すべて絶対圧である。
【００２５】ＨＧＲを記載する圧力でランすると、下記
の３つの利点を供する。第一は、選択率、転化率、生産
性、及び副生物形成の低減の内の少なくとも一つの向上
があることになることである。第二は、反応装置を同じ
質量流量について一層小さく作ることができることであ
り、これは、混合時間を非常に大きな流量において短く
保ちかつ反応装置の資本経費を低減させることになる。
第三に、ＨＧＲの高圧運転及び続く高い圧力での反応生
成物の排出は、ＨＧＲの下流のユニット作業の有利な作
業を可能にし得る。これらのユニット作業は、更なる反
応、生成物分離、及び生成物回収を含み、これらに限定
しない。
【００２６】反応体Ｂは、混合チャンバーの反応体Ａを
注入する場所の近くに、好ましくは反応体Ａの膨張ジェ
ットの軸に対して垂直に配置した多注入口のようなある
適した手段５によって注入する。
【００２７】反応体Ａの速度は、好ましくは約６０メー
トル／秒（ｍ／ｓ）よりも大きく、一層好ましくは約１
５０ｍ／ｓよりも大きく、最も好ましくは３００ｍ／ｓ
よりも大きくすべきである。発明の重要な要素は、熱反
応体ジェットを使用することが反応体を極めて急速に混
合させることを可能にすることである。混合域内の反応
体の接触時間は、混合セクション内で有意の反応を起こ
させない程に短くすべきである。有意の反応が起きる前
に要する時間は、特定の反応体及び反応条件に依存す
る。混合チャンバー内の反応体Ａと反応体Ｂとの接触時
間は、好ましくは約１０ミリ秒よりも短く、一層好まし
くは約１ミリ秒よりも短く、最も好ましくは約０．５ミ
リ秒よりも短くすべきである。
【００２８】反応体Ａと反応体Ｂとの混合物は、反応域
６において気相反応を受ける。気相反応は、触媒によっ
ても及び／又は触媒によらないでもよい。触媒反応の場
合には、反応域は、混合域とモノリス、充填床、又はガ
ーゼパックのような触媒の存在によって区別される。均
質な反応の場合には、反応域は、混合域と鋭い化学物質
勾配又は火炎安定化手段の存在によって区別される。
【００２９】混合工程において熱ガスを使用すること
は、本発明にとって重要である。混合チャンバー２の上
流で反応体Ａを加熱することは、反応体の間の混合を２
つの点で向上させる。第一に、混合チャンバー２に入る
熱ガス（反応体Ａ）の速度は、熱ガスの温度上昇と共に
増大する。例えば、反応体Ａが、２１℃及び１．８ａｔ
ｍで供しかつ１ａｔｍで排出する酸素ならば、ノズル４
からのガスの流出速度は、２９０ｍ／ｓになろう。対照
して、酸素を１０９０℃までに加熱するならば、同じ供
給圧での流出速度は、６２５ｍ／ｓになろう。ガス混合
の速度は、ガス速度の直接関数になるので、反応体Ａを
加熱することの利点は、相当である。
【００３０】第二に、ジェット理論に従えば、ガスジェ
ット（例えば、反応体Ａ）と周囲ガス（例えば、反応体
Ｂ）との間の混合の量は、ジェットガスの密度が低下す
るにつれて増大する。ガス密度は、絶対温度に逆比例す
る。すなわち、所定の初期ジェット直径について、ジェ
ット中への所定のジェット長さにわたる反応体Ｂの同伴
（及びそれにより混合）の量は、ジェットガス温度が２
１℃から９０４℃に上昇するにつれて、倍加されよう。
【００３１】発明は、予備混合式非触媒反応装置のよう
な従来技術の反応装置と、混合チャンバー２内での混合
が反応条件下で行われる点で異なる。発明は、現場混合
式非触媒反応装置のような従来技術の反応装置と、反応
体の実質的に均質な混合物が、実質的な反応が起きる前
に混合チャンバー２内で形成される点で異なる。急速な
混合速度は、たとえ混合が反応条件下で行われるとして
も、実質的に均質な混合物を実質的な反応を開始する前
に混合チャンバー２内で形成させることを可能にする。
【００３２】目下記載する発明に対比して、慣用の予備
混合式反応装置デザインでは、反応セクションの上流の
反応及び爆発を回避するために、反応体の予熱温度及び
／又は濃度を比較的に低いレベル（例えば、２００℃又
はそれ以下のオーダー）に下げることが通常必要であ
る。その結果、生成物収率及びプロセスについての選択
性は低減される。
【００３３】ＨＧＲにおける混合が極めて速いことか
ら、慣用の反応デザインに掛けられてきた温度、圧力、
及び反応体濃度に関する制限は不必要である。有意に拡
大された範囲の作業条件を安全に用いることができる。
これより、作業条件は、慣用の反応装置に比べて向上し
た転化率及び選択率を得るように設定することができ
る。ＨＧＲは、反応体の混合を希釈剤（例えば、バラス
トガス）を必要としないで可能にする。
【００３４】発明は、熱酸素流を炭化水素に小規模のＨ
ＧＲにおいて反応させることによって実施に移した。熱
酸素流は、少量の燃料を米国特許第５，２６６，０２４
号に記載されている通りのサーマルノズルを使用して連
続して燃焼することによって得た。
【００３５】実験室混合チャンバーデザインは、４つの
等しく離間した供給ガス入口を熱酸素入口ノズルの近く
に配置させた。混合チャンバーは、長さおよそ９ｃｍ及
び直径１．９ｃｍのチューブであり、内部バッフルを有
しなかった。反応域は、反応域の直径と同じ直径であ
り、これより非常に簡単な構造を可能にした。これは、
また、反応混合物流をほぼ均一な速度プロフィルで反応
域に送達させることを可能にした。実験室ＨＧＲは、反
応域において不均質な触媒を採用した。
【００３６】下記の表１並びに図２及び３に示すデータ
は、この小規模のＨＧＲでは、反応体の混合は非常に速
く、不均質な反応を起こさないで行われることを例示す
る。
【００３７】表１は、メタンの熱酸素ジェット中への同
伴についてジェット直径０．１６ｃｍ及びメタン対酸素
比１０：１についての計算した結果を提示する。データ
は、実験室ＨＧＲによって達成される予期される混合時
間が０．２ｍｓｅｃのオーダーであることを示す。
【００３８】
【表１】
【００３９】これらの計算は、Ｒｉｃｏｕ及びＳｐａｌ
ｄｉｎｇによって開発されかつＭ．Ａ．Ｆｉｅｌｄ等、
Ｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ ｏｆ Ｐｕｌｖｅｒｉｚｅｄ
Ｃｏａｌ，ｔｈｅ Ｂｒｉｔｉｓｈ Ｕｔｉｌｉｚａｔ
ｉｏｎ Ｒｅｓｅａｃｈ Ａｓｓｏｃｉａｔｉｏｎ
（１７６７）４６に報告された同伴式のレートに基づ
く。
【００４０】図２は、実験室ＨＧＲにおいて混合チャン
バーの終わりに観測される実験ガス濃度プロフィルであ
る。この例では、天然ガスおよそ１１標準リットル／分
（ＳＬＰＭ）及び酸素およそ１３７ＳＬＰＭをサーマル
ノズル（米国特許第５，２６６，０２４号を参照）に運
び、そこで天然ガスすべてを燃焼させて酸素およそ１１
５ＳＬＰＭ、二酸化炭素１１ＳＬＰＭ、及び水蒸気２２
ＳＬＰＭを含有する熱反応体酸素流を生成した。この混
合物は、ＨＧＲについての熱反応体Ａとして働いた。プ
ロパンおよそ９０ＳＬＰＭを混合チャンバーに運んで熱
反応体Ｂとして働かせた。
【００４１】図２は、混合チャンバーの出口において混
合チャンバーの直径に沿って５つの異なる点で測定した
通りの酸素、二酸化炭素及び水蒸気の濃度を示す。種バ
ランスから引き出される計算によるプロパンの濃度もま
た図２に示す。その他の化学種は検出されなかった。
【００４２】化学種すべての濃度は、混合域の出口の直
径を横切って均一であった。これより、図２に例示する
結果は、混合チャンバーの終わりまでに２つの反応体
（反応体Ａ：サーマルノズルからの熱酸素ガス及び反応
体Ｂ：プロパン）が良く混合されたことを立証する。
【００４３】加えて、測定された酸素、二酸化炭素及び
水蒸気の濃度は、混合域内で付随する反応なしで熱酸素
ガスとプロパンとの完全混合を仮定して予期されるもの
であった。これより、図２に例示する結果は、２つの反
応体（反応体Ａ：サーマルノズルからの熱酸素ガス及び
反応体Ｂ：プロパン）の間の認め得る反応が混合チャン
バー内で起きなかったことを立証する。
【００４４】図３は、多くの条件下で、認め得る均質な
反応がＨＧＲ混合チャンバー内で起きないことを例示す
る。図３では、「Ｔｈｅｒｍｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｃ
ａｌｃｕｌａｔｏｒ」（Ｃａｌｉｆｏｒｎｉａ Ｉｎｓ
ｔｉｔｕｔｅ ｏｆ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙから入手し
得かつＣＨＥＭＫＩＮ（知られている均質な反応速度論
を計算するためにＳａｎｄｉａ Ｌｉｖｅｒｍｏｒｅ
Ｎａｔｉｏｎａｌ Ｌａｂｏｒｏｔｏｒｙによって開発
されたコンピュータープログラム）に基づく）を用いて
いくつもの異なる酸素−プロパン混合物について反応し
たプロパンのフラクションパーセントを時間に対して計
算した。計算については、Ｋｏｎｎｏｖによる反応機構
（わずかな炭化水素燃焼についての詳細な反応機構。Ｒ
ｅｌｅａｓｅ ０．１ ｈｔｔｐ：／／ｈｏｍｅｐａｇ
ｅｓ．ｖｕｂ．ａｃ．ｂｅ／〜ａｋｏｎｎｏｖ／，１９
９６）を用いた。
【００４５】各々の異なる反応混合物の初期組成を、Ｃ
Ｏを製造するための化学量論比、例えばプロパン：酸素
２：３に設定した。初期温度は、図３に示す温度の酸素
と２５℃のプロパンとの間の完全なかつ瞬間的な混合を
仮定することによって計算した。混合域内の滞留時間
は、０．５ミリ秒（ｍｓｅｃ）よりも短くなるのが典型
的である。これより、図３に提示するデータは、２つの
反応体が、いくつもの温度において、均質な反応を開始
する前に、完全に混合されかつ反応域に安全に送達され
ることができることを立証する。
【００４６】表２は、慣用の反応装置デザイン及びＨＧ
Ｒについてブタンを気相部分酸化して無水マレイン酸に
する（３つの商用触媒反応装置タイプのすべてが使用さ
れてきたプロセス）ための作業限界を掲記する。モノリ
ス反応装置と比べたブタンを酸化するための実験室デザ
インも含む。この表は、慣用の技術に比べてＨＧＲによ
って一層広い範囲の作業条件を達成することができるこ
とを立証する。
【００４７】
【表２】
【００４８】上記の検討から明らかな通りに、ＨＧＲ
は、従来引火性の危険によって達成することができなか
った濃度、温度、及び圧力において供給及び反応体ガス
（例えば、酸素）の安全な反応を可能にする。酸化の場
合に、ＨＧＲは酸素を希釈剤なしで使用することを可能
にし、こうしてサイズを小さくし、下流の回収作業の効
率を向上させ、プロセステールストリームの容積を大き
く減少させることになる。
【００４９】ＨＧＲにおける実際の混合時間は、反応体
Ｂを熱ガスジェットに垂直に向けた強制ジェットとして
導入するのが典型的なことから、表１に示すよりも短く
なることが予期されることに留意すべきである。これよ
り、反応体Ｂの運動量は無視し得ないものであり、混合
を促進することができる。
【００５０】慣用の均質な予備混合式反応装置デザイン
では、反応体は非反応性条件下で予備混合され、次いで
条件が反応を開始させるものである反応域に輸送され
る。これらのタイプの反応装置の混合域内で未制御の反
応が起きないことを確実にするために、非常に複雑な混
合チャンバーデザインを採用しなければならないか又は
供給濃度、温度、及び圧力を反応が起きることができる
ようにしなければならないかのいずれかである。複雑な
混合チャンバーデザインは、高い建設費が付随すること
から、望ましいものではない。供給条件を制限すること
は、これが、転化率及び容量に低下に至ることから、望
ましいものではない。加えて、所望しない反応は、反応
体ミックスを反応温度に上げるにつれて起き得る。
【００５１】ＨＧＲは、これらの問題の全てを回避す
る。混合チャンバーは極めて簡単である。反応体は、一
層広い一連の条件下で安全に混合することができ、反応
は、反応体が良く混合されかつ最適な反応条件になるま
で抑制される。
【００５２】均質な現場混合式系では、反応体は直接反
応域内で反応条件下で混合される。こうして、反応と混
合とが同時に行われる。これは、反応時間及び反応体濃
度が場所によって有意に変わることを意味する。これ
は、生成物収率、選択率、及び品質をかなり変えさせ
る。この変動は、極めて望ましくない。
【００５３】ＨＧＲは、均質な現場混合式系に付随する
欠点を除く。反応体が反応を受ける前に反応体を完全に
混合することによって、反応時間及び反応体濃度は、非
常に良く定められる。これより、反応装置は、生成物収
率、選択率、及び品質の変動を経験しないで最適な条件
下で作動される。更に、反応体の混合が速いことによ
り、引火性の危険が低減される。
【００５４】図１に示す通りに、ＨＧＲのデザインは極
めて簡単である。このデザインの簡単さは、商用のＨＧ
Ｒ反応装置の工学、建設、及び保全を、均質及び不均質
の両方の慣用の反応装置に比べて有意に安価にさせるこ
とになる。
【００５５】ＨＧＲは、現在実施されている気相反応並
びに現在商業的に実施されていない反応を含む種々の化
学反応用に用いることができる。例は、下記を含み、そ
れらに限定しない：脱水素反応、合成ガスの製造、アン
モキシデーション、アンモニア酸化、選択的フリーラジ
カル反応、カーボンブラックの形成及び金属酸化物粒子
製造、並びに原子水素を用いた熱クラッキング。
【００５６】発明は、酸素及び炭化水素反応に限定しな
い。むじろ、第一の熱ガスは不活性ガス（すなわち、ア
ルゴン、ヘリウム、窒素、及び二酸化炭素）、或は水
素、一酸化炭素、塩素、及びフッ素のようなその他のガ
ス又は上記のガスのいずれかの混合物を含むことができ
る。ガスが、例えばアルゴンならば、熱アルゴンは、第
二反応体を急速に暖めて反応域において均一で、希薄な
反応体流をもたらす働きをすることができよう。
【００５７】異なる第一ガスの加熱方法を利用してよ
い。これらは、燃焼、アーク、及び抵抗加熱のような間
接加熱を含む。
【００５８】第二反応体は、ガスでも又は超臨界流体で
もよい。第二反応体は、また、成分の混合物及びガス状
／超臨界状相でもよい。具体的な反応体に関しては、ガ
スは、メタン、エタン、プロパン、ブタン、イソブタ
ン、エチレン、プロピレン、ブチレン、及びイソブチレ
ンのようなガス状炭化水素、アンモニア又は四塩化チタ
ンようなガス状非炭化水素、或はこれらのガス状成分の
混合物にすることができ、これらに限定しない。超臨界
流体は、メタン、エタン、プロパン、ブタン、イソブタ
ン、エチレン、プロピレン、ブチレン、及びイソブチレ
ンのような純炭化水素；アンモニア又は四塩化チタンよ
うな純非炭化水素、或は成分の混合物にすることがで
き、これらに限定しない。当業者ならば、上で検討した
ガスについての作業パラメーターが、また超臨界流体に
ついても適用可能であることを認識するものと思い、か
つまた特定のガス又はガスの混合物を超臨界流体になる
ようにさせるのに必要な条件（例えば、ブタンは、３６
ａｔｍよりも高い圧力、及び１５３℃よりも高い温度に
おいて超臨界流体である）を認識するものと思う。本発
明者等は、また、第二反応体が不活性な又は非反応性成
分を含んでもよいことも注記すべきである（例えば、反
応体は、窒素５０％／炭化水素５０％を含んでよい）。
【００５９】例示した実施態様は、単一のガスノズルを
示すが、混合チャンバーに入る熱ガスについて２つ又は
それ以上のノズルもまた意図する。加えて、異なる混合
チャンバーデザインが可能である。例えば、下記を使用
することができよう：膨張式又は収縮式円錐台、いずれ
かの又は両方の端部が膨張又は収縮するシリンダー、及
び角形ダクト。
【００６０】発明は、特定の触媒材料又は配置に限定し
ない。例えば、ガーゼ又は充填床触媒のような異なる触
媒を使用することができよう。反応域は、同様に非触媒
にすることができよう。
【００６１】混合域及び／又は反応域は、水ジャケット
又は水スプレーイングを含み、これらに限定しない外部
冷却手段によって冷却することができる。更に、特定的
に反応体Ｂを混合域に導入するためのインゼクターをＨ
ＧＲに加えてもよい。
【００６２】発明の特定の特徴を単に便宜上図面の１つ
又はそれ以上に示すが、そのような特徴は、発明に従う
その他の特徴と組み合わせてもよい。当業者ならば代わ
りの実施態様を認めるものと思い、それらは特許請求の
範囲に記載する範囲内に含むことを意図する。
【図面の簡単な説明】
【図１】発明に従う反応装置の略図である。
【図２】発明に従う反応装置の混合チャンバーの出口に
おける酸素、二酸化炭素、水及びプロパンについての実
験的に測定した濃度プロフィルのグラフである。
【図３】いくつもの異なる反応体ガス混合物について均
質な気相反応を開始する時間のグラフである。
フロントページの続き (72)発明者 アーサー・ウエリントン・フラーンシス・ ジュニア アメリカ合衆国ニューヨーク州モンロー、 イーグル・ストリート13 (72)発明者 マシュー・リンカン・ワグナー アメリカ合衆国ニューヨーク州ホワイト・ プレインズ、フィッシャー・アベニュー 259 (72)発明者 クリストファー・ブライアン・レジャー アメリカ合衆国テキサス州ヒューストン、 カラウェイ・ドライブ12203

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ５００℃よりも高い温度の第一反応体ガ
    スの源、該第一反応体ガスが、ガス状状態か又は超臨界
    状態のいずれかである第二反応体と混合して該第一反応
    体と第二反応体との実質的に均一な混合物を形成する
    が、実質的に反応が起きない混合チャンバー並びに該混
    合物が気相反応を受ける反応域を含む反応装置。
  2. 【請求項２】 下記： ａ）第一圧力の反応体ガス又は不活性ガスを第一チャン
    バーに供給し； ｂ）該反応体ガス又は不活性ガスを加熱し； ｃ）該加熱したガスを１つ又はそれ以上のノズルを通し
    て該第一チャンバーに比べて低い圧力の第二チャンバー
    に通し； ｄ）ガス状状態か又は超臨界状態のいずれかである第二
    反応体を該第二チャンバー中に注入し； ｅ）該第一反応体ガス及び該第二反応体を該混合チャン
    バー内に、該第一反応体ガスと該第二反応体との実質的
    に均一な混合物を形成するが、該第一反応体ガスと該第
    二反応体との間の反応が実質的に起きない程の時間保
    ち； ｆ）該実質的に均一な混合物を第三チャンバー中に注入
    し、その中で該混合物の反応が起きるの工程を含む化学
    蒸気反応方法。
  3. 【請求項３】 下記： ａ）温度少なくとも５００℃の第一反応体ガスを準備
    し； ｂ）該第一反応体ガスを混合チャンバーの中に注入し； ｃ）ガスか又は超臨界流体のいずれかである第二反応体
    を該混合チャンバーの中に注入し； ｄ）該第一反応体ガス及び該第二反応体を該混合チャン
    バー内に、該第一反応体ガスと該第二反応体との混合物
    を形成するが、該第一反応体ガスと該第二反応体との間
    の反応が実質的に起きない程の時間保ち； ｅ）該混合物を反応域中に通し、そこで該第一反応体ガ
    スと該第二反応体とが反応して生成物を形成するの工程
    を含む化学蒸気反応方法。
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