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EP4417915A1 - Method and apparatus for liquefying a carbon dioxide rich gas - Google Patents

Method and apparatus for liquefying a carbon dioxide rich gas Download PDF

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Publication number
EP4417915A1
EP4417915A1 EP24155741.2A EP24155741A EP4417915A1 EP 4417915 A1 EP4417915 A1 EP 4417915A1 EP 24155741 A EP24155741 A EP 24155741A EP 4417915 A1 EP4417915 A1 EP 4417915A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
heat exchanger
flow
gas
natural gas
liquefied
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
EP24155741.2A
Other languages
German (de)
French (fr)
Inventor
Thomas Morel
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Air Liquide SA
LAir Liquide SA pour lEtude et lExploitation des Procedes Georges Claude
Original Assignee
Air Liquide SA
LAir Liquide SA pour lEtude et lExploitation des Procedes Georges Claude
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Air Liquide SA, LAir Liquide SA pour lEtude et lExploitation des Procedes Georges Claude filed Critical Air Liquide SA
Publication of EP4417915A1 publication Critical patent/EP4417915A1/en
Pending legal-status Critical Current

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    • F25J2270/00—Refrigeration techniques used
    • F25J2270/90—External refrigeration, e.g. conventional closed-loop mechanical refrigeration unit using Freon or NH3, unspecified external refrigeration
    • F25J2270/904—External refrigeration, e.g. conventional closed-loop mechanical refrigeration unit using Freon or NH3, unspecified external refrigeration by liquid or gaseous cryogen in an open loop

Definitions

  • the present invention relates to a method and apparatus for liquefying a gas rich in carbon dioxide.
  • a carbon dioxide-rich gas contains at least 90 mol% carbon dioxide, preferably at least 95 mol% carbon dioxide, or even at least 99 mol% carbon dioxide.
  • LNG In liquefied natural gas (LNG) terminals, LNG is stored in cryogenic conditions at low pressure. In order to use it in gaseous form and transport it over long distances by pipeline, LNG must be pumped and vaporized. At most LNG terminals installed worldwide, this vaporization is achieved by using either seawater as a heating medium or flue gases produced by burning part of the natural gas. In both cases, the cold is simply lost to the environment, which is not efficient.
  • LNG liquefied natural gas
  • ORC cycle While the Rankine cycle can operate with water as the working fluid for applications such as geothermal heat recovery, the use of organic fluids that evaporate at low temperatures makes it possible to exploit low-temperature cold sources. This is known as the organic Rankine cycle or ORC cycle. ORC cycles are traditionally industrialized using LNG as the cold source and seawater as the hot source, but they have relatively low energy yields, of the order of 20 kWh per ton of LNG vaporized, i.e. 0.015 kWh/Nm 3 .
  • WO2021/019132 A1 describes a process in which a gas is liquefied at a temperature close to the temperature of the LNG providing part of the frigories for liquefaction. It is therefore not suitable for liquefying a gas rich in carbon dioxide which would be solid at such temperatures.
  • the second heat exchanger has two ends, the carbon dioxide-rich gas stream at a pressure of at least 20 barg being sent to one end of the second heat exchanger to at least partially liquefy by indirect heat exchange with the reheated stream and the at least partially liquefied stream exiting the other end of the second heat exchanger.
  • the first and second heat exchangers may constitute a single exchange line, such that the liquefied natural gas (or not) passes from the first to the second heat exchanger without leaving the exchange line.
  • the first and second exchangers may form part of the same stack of plates forming passages between them.
  • first and second exchangers can be separated from each other.
  • FIG.1 illustrates that in this process, the liquefied natural gas LNG is introduced into a brazed aluminum heat exchanger E1 at high pressure, typically between 40 and 120 bar g, in the supercritical state.
  • the liquefied natural gas is at a temperature of at most -100°C and can be replaced by natural gas or supercritical natural gas. Under these conditions, the densities decrease as the temperature increases and the natural gas NG leaves the exchanger E1 between -10 and - 50°C.
  • the cold NG is introduced into an exchanger E3 supplied with seawater which allows it to be heated between 0 and 15°C depending on the temperature of the seawater.
  • the fluid in liquid form is stored in tank V1, pumped by pump P1 and partially or completely vaporized in exchanger E1.
  • the HM cycle fluid is still cold (between -10°C and -50°C) and possibly not completely vaporized and must be heated to room temperature by exchanger E2 supplied with seawater before being expanded in a turbine T1.
  • exchanger E2 supplied with seawater before being expanded in a turbine T1.
  • a tank V2 protects the turbine from liquid overflows in the event of a malfunction.
  • the energy recovered by the turbine is converted into electricity by the generator. This allows a recovery of 35 kWh/t LNG but some of the cold is still lost in the sea water.
  • the present invention proposes to use the frigories from the vaporization of liquefied natural gas or from the heating of natural gas to provide cold for an organic Rankine cycle and then to liquefy a CO2-rich stream.
  • a flow of liquefied natural gas LNG is heated in a heat exchanger E1 and vaporized in a heat exchanger EC101 to produce natural gas NG at the hot end of the exchanger EC101.
  • the liquefied natural gas is at a temperature of at most 100°C and can be replaced by natural gas or supercritical natural gas.
  • a gas flow 1 containing at least 90 mol% carbon dioxide, preferably at least 95 mol% carbon dioxide, or even at least 99 mol% carbon dioxide is compressed in a first stage K101-1 of a centrifugal compressor forming a compressed gas 3 and is then cooled forming a cooled gas 5.
  • the flow 1 contains at least one other component lighter than carbon dioxide, for example nitrogen, oxygen, argon, carbon monoxide, hydrogen, methane.
  • the gas 5 is compressed to at least 20 bar g, for example 22 bar g in a second stage K101-2 of the compressor. After cooling the compressed gas 7 in the second stage is sent to the hot end of the heat exchanger EC101 where it cools by flowing through the entire exchanger and partially condensing.
  • phase separator V102 whose gas 11 feeds a washing column C in the tank.
  • the liquid 13 from the phase separator V102 is expanded in a valve and mixed with a tank liquid 35 from the column C.
  • the two flows 13 and 14 are expanded to a pressure of approximately 5500mbarg and sent to a phase separator V103.
  • the gas 23 formed in the separator V103 is enriched in at least one lighter component and is sent to mix with the compressed and cooled gas 5.
  • the remainder 25 of the liquid is pressurized by pump P2.
  • the liquid 25 pumped into P2 is divided into two, a portion 27 being returned to the separator V103 and the remainder 26 serving as washing liquid for column C.
  • the overhead gas 34 of column C contains carbon dioxide as well as at least one light impurity present in gas 1 such as oxygen, nitrogen, argon, carbon monoxide, etc. This gas 34 is sent to the atmosphere. Otherwise at least a portion 17 of the gas heats up in the heat exchanger EC101.
  • This scheme allows 1.7 tonnes of CO2 to be liquefied for 1 tonne of vaporized liquefied natural gas.
  • This scheme allows liquefying 2 tons of CO2 for 1 ton of vaporized liquefied natural gas. If the process is a little less efficient than the previous one in terms of energy consumption, this scheme on the other hand minimizes the approach of temperatures in the EC101 exchanger, which allows the use of a brazed aluminum plate and fin exchanger less expensive than the technology necessary for the [ FIG.1 ] which requires the use of a brazed stainless steel exchanger or a printed circuit heat exchanger or a diffusion bonded heat exchanger.
  • Stream 8 is not necessarily formed by overpressurizing a portion of stream 7 but may be an independent CO2-rich stream available at a higher pressure, such that the KB compressor is not required.

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Abstract

Un appareil de liquéfaction d'au moins un gaz riche en dioxyde de carbone comprend un premier échangeur de chaleur (E1), un deuxième échangeur de chaleur (EC101), un cycle de Rankine organique comprenant une turbine (T1) et une pompe (P1), des moyens pour envoyer un débit de gaz naturel liquéfié (LNG) au premier échangeur de chaleur où il se réchauffe formant un débit réchauffé, des moyens pour envoyer le débit réchauffé se réchauffer dans le deuxième échangeur de chaleur formant un débit de gaz naturel (NG), des moyens pour envoyer seulement le ou les flux de gaz riche en dioxyde de carbone (1) au deuxième échangeur de chaleur pour se liquéfier au moins partiellement par échange de chaleur indirect avec le débit réchauffé, le cycle de Rankine organique étant relié au premier échangeur de chaleur pour y fournir toute la chaleur.

Figure imgaf001
An apparatus for liquefying at least one carbon dioxide-rich gas comprises a first heat exchanger (E1), a second heat exchanger (EC101), an organic Rankine cycle comprising a turbine (T1) and a pump (P1), means for sending a flow of liquefied natural gas (LNG) to the first heat exchanger where it heats up forming a reheated flow, means for sending the reheated flow to heat up in the second heat exchanger forming a flow of natural gas (NG), means for sending only the flow or flows of carbon dioxide-rich gas (1) to the second heat exchanger to liquefy at least partially by indirect heat exchange with the reheated flow, the organic Rankine cycle being connected to the first heat exchanger to provide all the heat there.
Figure imgaf001

Description

La présente invention est relative à un procédé et à un appareil de liquéfaction d'un gaz riche en dioxyde de carbone.The present invention relates to a method and apparatus for liquefying a gas rich in carbon dioxide.

Un gaz riche en dioxyde de carbone contient au moins 90% mol de dioxyde de carbone, de préférence au moins 95% mol de dioxyde de carbone, voire au moins 99% mol de dioxyde de carbone.A carbon dioxide-rich gas contains at least 90 mol% carbon dioxide, preferably at least 95 mol% carbon dioxide, or even at least 99 mol% carbon dioxide.

Dans les terminaux de gaz naturel liquéfié (GNL), le GNL est stocké dans des conditions cryogéniques à basse pression. Afin de l'utiliser sous forme gazeuse et de le transporter sur de longues distances par gazoduc, le GNL doit être pompé et vaporisé. Sur la plupart des terminaux GNL installés dans le monde, cette vaporisation est assurée en utilisant d'une part de l'eau de mer comme moyen de chauffage ou des gaz de combustion produits par la combustion d'une partie du gaz naturel. Dans les deux cas, le froid est simplement perdu dans l'environnement, ce qui n'est pas efficace.In liquefied natural gas (LNG) terminals, LNG is stored in cryogenic conditions at low pressure. In order to use it in gaseous form and transport it over long distances by pipeline, LNG must be pumped and vaporized. At most LNG terminals installed worldwide, this vaporization is achieved by using either seawater as a heating medium or flue gases produced by burning part of the natural gas. In both cases, the cold is simply lost to the environment, which is not efficient.

Aujourd'hui, l'utilisation des cycles organiques de Rankine est étudiée et des installations de démonstration commencent à être installées dans le monde entier. Ce procédé repose sur l'utilisation de composants purs ou mélangés comme moyen de chauffage.Today, the use of organic Rankine cycles is being studied and demonstration plants are beginning to be installed around the world. This process is based on the use of pure or mixed components as a heating medium.

Si le cycle de Rankine peut fonctionner avec de l'eau comme fluide de travail pour des applications telles que la récupération de chaleur d'origine géothermique, l'utilisation de fluides organiques s'évaporant à basse température permet d'exploiter des sources froides à faible température. On parle alors de cycle organique de Rankine ou cycle ORC (pour « Organic Rankine Cycle » en anglais). Les cycles ORC sont classiquement industrialisés en utilisant le GNL comme source froide et de l'eau de mer comme source chaude, mais ils présentent des rendements énergétiques relativement faibles, de l'ordre de 20 kWh par tonne de GNL vaporisée, c'est-à-dire 0,015 kWh/Nm3.While the Rankine cycle can operate with water as the working fluid for applications such as geothermal heat recovery, the use of organic fluids that evaporate at low temperatures makes it possible to exploit low-temperature cold sources. This is known as the organic Rankine cycle or ORC cycle. ORC cycles are traditionally industrialized using LNG as the cold source and seawater as the hot source, but they have relatively low energy yields, of the order of 20 kWh per ton of LNG vaporized, i.e. 0.015 kWh/Nm 3 .

WO2021/019132 A1 décrit un procédé dans lequel un gaz est liquéfié à une température voisine de la température du LNG fournissant une partie des frigories pour la liquéfaction. Il n'est donc pas adapté à liquéfier un gaz riche en dioxyde de carbone qui serait solide à de telles températures. WO2021/019132 A1 describes a process in which a gas is liquefied at a temperature close to the temperature of the LNG providing part of the frigories for liquefaction. It is therefore not suitable for liquefying a gas rich in carbon dioxide which would be solid at such temperatures.

Selon un objet de l'invention, il est prévu un procédé de liquéfaction d'au moins un gaz, le seul gaz liquéfié ou tous les gaz liquéfiés étant riche en dioxyde de carbone dans lequel :

  1. i) Un débit de gaz naturel liquéfié ou de gaz naturel, ou de gaz naturel supercritique, le débit étant à au plus -100°C, est envoyé à un premier échangeur de chaleur où il se réchauffe formant un débit réchauffé
  2. ii) Le débit réchauffé se réchauffe dans un deuxième échangeur de chaleur formant un débit de gaz naturel à une température supérieure à 0°C
  3. iii) Le flux de gaz riche en dioxyde de carbone à une pression d'au moins 20 barg est envoyé au deuxième échangeur de chaleur pour se liquéfier au moins partiellement par échange de chaleur indirect avec le débit réchauffé et un flux au moins partiellement liquéfié sort du deuxième échangeur de chaleur
  4. iv) Un cycle de Rankine organique fournit de la chaleur au premier échangeur de chaleur en y envoyant un gaz détendu dans une turbine du cycle, le gaz détendu se liquéfié dans le premier échangeur de chaleur formant un liquide, le liquide est pressurisé par une pompe, le liquide pressurisé se réchauffe dans le premier échangeur et ensuite dans le deuxième échangeur avant d'être envoyé à la turbine.
According to an object of the invention, there is provided a method of liquefying at least one gas, the only liquefied gas or all the liquefied gases being rich in carbon dioxide in which:
  1. (i) A flow of liquefied natural gas or natural gas, or supercritical natural gas, the flow being at most -100°C, is sent to a first heat exchanger where it heats up forming a heated flow
  2. ii) The heated flow is reheated in a second heat exchanger forming a natural gas flow at a temperature above 0°C.
  3. (iii) The carbon dioxide-rich gas stream at a pressure of at least 20 barg is sent to the second heat exchanger to at least partially liquefy by indirect heat exchange with the reheated flow and an at least partially liquefied stream exits the second heat exchanger.
  4. iv) An organic Rankine cycle provides heat to the first heat exchanger by sending an expanded gas into a turbine in the cycle, the expanded gas liquefies in the first heat exchanger forming a liquid, the liquid is pressurized by a pump, the pressurized liquid heats up in the first exchanger and then in the second exchanger before being sent to the turbine.

Selon d'autres aspects facultatifs:

  • le gaz naturel liquéfié se vaporise dans le premier échangeur de chaleur.
  • le liquide pressurisé se vaporise au moins partiellement dans le premier échangeur de chaleur.
  • le liquide pressurisé ou le liquide pressurisé au moins partiellement vaporise entre dans le deuxième échangeur à entre -10°C et -50°C.
  • un deuxième débit riche en CO2 à une pression d'au moins 40 bars g, se liquéfie dans le deuxième échangeur de chaleur formant un deuxième flux liquéfié.
  • le flux partiellement liquéfié sortant du deuxième échangeur est séparé par condensation partielle et/ou par distillation pour former un produit liquide riche en CO2 et un gaz contenant du CO2 qui est renvoyé au flux de gaz riche en dioxyde de carbone à une pression moins de 20 bars g, étant comprimé avec le flux de gaz riche en dioxyde de carbone dans un compresseur.
  • le flux partiellement liquéfié sortant du deuxième échangeur est séparé par condensation partielle et/ou par distillation pour former un produit liquide riche en CO2 et un gaz contenant du CO2, au moins une partie du gaz se réchauffant dans le deuxième échangeur de chaleur.
  • on génère de l'électricité au moyen d'un générateur relié à la turbine.
  • un liquide formé par condensation partielle et/ou distillation est détendu jusqu'à une première pression, éventuellement inférieure à la pression d'un stockage, envoyé à un séparateur de phases opérant à cette première pression et le liquide du séparateur est pressurisé jusqu'à une pression supérieure à la première pression.
  • le premier échangeur a deux extrémités, le débit de gaz naturel liquéfié ou de gaz naturel, ou de gaz naturel supercritique étant envoyé à une extrémité du premier échangeur de chaleur le gaz détendu dans la turbine (T1) étant envoyé à l'autre extrémité du premier échangeur de chaleur.
  • toute la chaleur pour réchauffer le débit de gaz naturel liquéfié (LNG) ou de gaz naturel, ou de gaz naturel supercritique dans le premier échangeur de chaleur (E1) provient du cycle de Rankine.
According to other optional aspects:
  • Liquefied natural gas vaporizes in the first heat exchanger.
  • the pressurized liquid vaporizes at least partially in the first heat exchanger.
  • the pressurized liquid or the pressurized liquid at least partially vaporizes enters the second exchanger at between -10°C and -50°C.
  • a second flow rich in CO2 at a pressure of at least 40 bar g, liquefies in the second heat exchanger forming a second liquefied flow.
  • the partially liquefied stream exiting the second exchanger is separated by partial condensation and/or by distillation to form a liquid product rich in CO2 and a gas containing CO2 which is returned to the gas stream rich in carbon dioxide at a pressure of less than 20 bar g, being compressed with the gas stream rich in carbon dioxide in a compressor.
  • the partially liquefied flow leaving the second exchanger is separated by partial condensation and/or by distillation to form a liquid product rich in CO2 and a CO2-containing gas, at least part of the gas being heated in the second heat exchanger.
  • Electricity is generated by means of a generator connected to the turbine.
  • a liquid formed by partial condensation and/or distillation is expanded to a first pressure, possibly lower than the pressure of a storage, sent to a phase separator operating at this first pressure and the liquid of the separator is pressurized to a pressure higher than the first pressure.
  • the first exchanger has two ends, the flow of liquefied natural gas or natural gas, or supercritical natural gas being sent to one end of the first heat exchanger the gas expanded in the turbine (T1) being sent to the other end of the first heat exchanger.
  • All the heat to warm the flow of liquefied natural gas (LNG) or natural gas, or supercritical natural gas in the first heat exchanger (E1) comes from the Rankine cycle.

Le deuxième échangeur de chaleur a deux extrémités, le flux de gaz riche en dioxyde de carbone à une pression d'au moins 20 barg étant envoyé à une extrémité du deuxième échangeur de chaleur pour se liquéfier au moins partiellement par échange de chaleur indirect avec le débit réchauffé et le flux au moins partiellement liquéfié sortant de l'autre extrémité du deuxième échangeur de chaleur.The second heat exchanger has two ends, the carbon dioxide-rich gas stream at a pressure of at least 20 barg being sent to one end of the second heat exchanger to at least partially liquefy by indirect heat exchange with the reheated stream and the at least partially liquefied stream exiting the other end of the second heat exchanger.

Selon un autre objet de l'invention, il est prévu un appareil de liquéfaction d'un gaz riche en dioxyde de carbone comprenant un premier échangeur de chaleur, un deuxième échangeur de chaleur, un cycle de Rankine organique comprenant une turbine et une pompe, des moyens pour envoyer un débit de gaz naturel liquéfié ou de gaz naturel ou de gaz naturel supercritique, le débit étant à au plus -100°C, au premier échangeur de chaleur où il se réchauffe formant un débit réchauffé, des moyens pour envoyer le débit réchauffé se réchauffer dans le deuxième échangeur de chaleur formant un débit de gaz naturel à une température supérieure à 0°C, des moyens pour envoyer un flux de gaz riche en dioxyde de carbone à une pression d'au moins 20 barg au deuxième échangeur de chaleur pour se liquéfier au moins partiellement par échange de chaleur indirect avec le débit réchauffé, des moyens pour sortir un flux au moins partiellement liquéfié du deuxième échangeur de chaleur, le cycle de Rankine organique étant relié au premier échangeur de chaleur pour y fournir de la chaleur en y envoyant un gaz détendu dans la turbine du cycle, des moyens pour envoyer le gaz détendu liquéfié dans le premier échangeur de chaleur formant un liquide à la pompe, des moyens pour envoyer le liquide pressurisé de la pompe au premier échangeur de chaleur pour s'y réchauffer et s'y vaporiser, des moyens pour envoyer le liquide vaporisé dans le premier échangeur de chaleur au deuxième échangeur de chaleur et des moyens pour envoyer le liquide vaporisé réchauffé dans le deuxième échangeur de chaleur à la turbine. Selon d'autres aspects de l'invention :

  • l'appareil comprend des moyens pour liquéfier un deuxième flux riche en dioxyde de carbone à une pression supérieure à 20 barg, voire au moins égale à 40 barg au moins partiellement dans le deuxième échangeur de chaleur.
According to another object of the invention, there is provided an apparatus for liquefying a gas rich in carbon dioxide comprising a first heat exchanger, a second heat exchanger, an organic Rankine cycle comprising a turbine and a pump, means for sending a flow of liquefied natural gas or natural gas or supercritical natural gas, the flow being at most -100°C, to the first heat exchanger where it heats up forming a reheated flow, means for sending the reheated flow to heat up in the second heat exchanger forming a flow of natural gas at a temperature above 0°C, means for sending a flow of gas rich in carbon dioxide at a pressure of at least 20 barg to the second heat exchanger to liquefy at least partially by indirect heat exchange with the reheated flow, means for outputting an at least partially liquefied flow from the second heat exchanger, the organic Rankine cycle being connected to the first heat exchanger to supply heat therein by sending an expanded gas into the cycle turbine, means for sending the liquefied expanded gas in the first heat exchanger forming a liquid at the pump, means for sending the pressurized liquid from the pump to the first heat exchanger to be heated and vaporized there, means for sending the vaporized liquid in the first heat exchanger to the second heat exchanger and means for sending the vaporized liquid heated in the second heat exchanger to the turbine. According to other aspects of the invention:
  • the apparatus comprises means for liquefying a second stream rich in carbon dioxide at a pressure greater than 20 barg, or even at least equal to 40 barg at least partially in the second heat exchanger.

Le premier et le deuxième échangeurs de chaleur peuvent constituer une seule ligne d'échange, de sorte que le gaz naturel liquéfié (ou pas) passe du premier au deuxième échangeur de chaleur sans sortir de la ligne d'échange. Dans ce cas, le premier et le deuxième échangeurs peuvent former partie d'un même empilement de plaques formant des passages entre eux.The first and second heat exchangers may constitute a single exchange line, such that the liquefied natural gas (or not) passes from the first to the second heat exchanger without leaving the exchange line. In this case, the first and second exchangers may form part of the same stack of plates forming passages between them.

Sinon le premier et le deuxième échangeurs peuvent séparés l'un de l'autre.Otherwise the first and second exchangers can be separated from each other.

[FIG.1] illustre que dans ce procédé, le gaz naturel liquéfié LNG est introduit dans un échangeur de chaleur en aluminium brasé E1 à haute pression, typiquement entre 40 et 120 bar g, à l'état supercritique. Le gaz naturel liquéfié est à une température d'au plus -100°C et peut être remplacé par du gaz naturel ou du gaz naturel supercritique. Dans ces conditions, les densités diminuent lorsque la température augmente et le gaz naturel GN sort de l'échangeur E1 entre -10 et - 50°C. Afin d'atteindre la température ambiante, le GN froid est introduit dans un échangeur E3 alimenté par de l'eau de mer qui permet de le réchauffer entre 0 et 15°C selon la température de l'eau de mer.[ FIG.1 ] illustrates that in this process, the liquefied natural gas LNG is introduced into a brazed aluminum heat exchanger E1 at high pressure, typically between 40 and 120 bar g, in the supercritical state. The liquefied natural gas is at a temperature of at most -100°C and can be replaced by natural gas or supercritical natural gas. Under these conditions, the densities decrease as the temperature increases and the natural gas NG leaves the exchanger E1 between -10 and - 50°C. In order to reach room temperature, the cold NG is introduced into an exchanger E3 supplied with seawater which allows it to be heated between 0 and 15°C depending on the temperature of the seawater.

Du côté du fluide caloporteur, le fluide sous forme liquide est stocké dans la cuve V1, pompé par la pompe P1 et vaporisé partiellement ou totalement dans l'échangeur E1. A la sortie de l'échangeur E1, le fluide de cycle HM est encore froid (entre -10°C et -50°C) et éventuellement pas totalement vaporisé et doit être réchauffé à température ambiante par l'échangeur E2 alimenté en eau de mer avant d'être détendu dans une turbine T1. Plus la température est élevée à l'entrée de la turbine, meilleure est la récupération d'énergie. Un réservoir V2 protège la turbine des débordements de liquide en cas de dysfonctionnement. L'énergie récupérée par la turbine est convertie en électricité par le générateur. Cela permet une récupération de 35 kWh/t LNG mais une partie du froid est encore perdue dans l'eau de mer.On the heat transfer fluid side, the fluid in liquid form is stored in tank V1, pumped by pump P1 and partially or completely vaporized in exchanger E1. At the outlet of exchanger E1, the HM cycle fluid is still cold (between -10°C and -50°C) and possibly not completely vaporized and must be heated to room temperature by exchanger E2 supplied with seawater before being expanded in a turbine T1. The higher the temperature at the turbine inlet, the better the energy recovery. A tank V2 protects the turbine from liquid overflows in the event of a malfunction. The energy recovered by the turbine is converted into electricity by the generator. This allows a recovery of 35 kWh/t LNG but some of the cold is still lost in the sea water.

Comme les effets du réchauffement de la planète sont chaque jour plus perceptibles, on étudie la capture et la liquéfaction de CO2 dans les régions industrialisées, ce CO2 étant ensuite transporté par bateau vers des stockages souterrains très éloignés.As the effects of global warming become more noticeable, studies are being carried out on the capture and liquefaction of CO2 in industrialized regions, with this CO2 then being transported by ship to very distant underground storage sites.

Chaque site industriel produit des gaz contenant du CO2 avec des compositions différentes. C'est pour cette raison que des procédés de purification de CO2 sont souvent éloignés des procédés de liquéfaction qui collectent le CO2 de plusieurs sources.Each industrial site produces CO2-containing gases with different compositions. This is why CO2 purification processes are often far removed from liquefaction processes that collect CO2 from multiple sources.

Il est connu de CN105545390 d'utiliser les frigories d'un débit de gaz naturel liquéfié pour liquéfier du CO2 et pour produire de l'électricité avec deux cycles organiques de Rankine. Or la présente invention utilise un seul cycle organique de Rankine, le fluide de cycle se réchauffant contre le gaz riche en CO2 qui se liquéfie au moins partiellement. L'avantage réside dans une plus grande facilité d'opération.It is known to CN105545390 to use the frigories of a flow of liquefied natural gas to liquefy CO2 and to produce electricity with two organic Rankine cycles. However, the present invention uses a single organic Rankine cycle, the cycle fluid heating against the CO2-rich gas which at least partially liquefies. The advantage lies in greater ease of operation.

La présente invention propose d'utiliser les frigories de la vaporisation de gaz naturel liquéfié ou de réchauffement de gaz naturel pour fournir du froid pour un cycle organique de Rankine et ensuite pour liquéfier un débit riche en CO2.The present invention proposes to use the frigories from the vaporization of liquefied natural gas or from the heating of natural gas to provide cold for an organic Rankine cycle and then to liquefy a CO2-rich stream.

L'invention sera décrite de manière plus détaillée en se référant aux figures où:

  • [FIG.2] représente un procédé selon l'invention.
  • [FIG.3] représente un procédé selon l'invention.
The invention will be described in more detail with reference to the figures where:
  • [ FIG.2 ] represents a method according to the invention.
  • [ FIG.3 ] represents a method according to the invention.

Dans la [FIG.2], un débit de gaz naturel liquéfié LNG se réchauffe dans un échangeur de chaleur E1 et se vaporise dans un échangeur de chaleur EC101 pour produire du gaz naturel NG au bout chaud de l'échangeur EC101. Le gaz naturel liquéfié est à une température d'au plus 100°C et peut être remplacé par du gaz naturel ou du gaz naturel supercritique.In the [ FIG.2 ], a flow of liquefied natural gas LNG is heated in a heat exchanger E1 and vaporized in a heat exchanger EC101 to produce natural gas NG at the hot end of the exchanger EC101. The liquefied natural gas is at a temperature of at most 100°C and can be replaced by natural gas or supercritical natural gas.

Un débit gazeux 1 contenant au moins 90% mol de dioxyde de carbone, de préférence au moins 95% mol de dioxyde de carbone, voire au moins 99% mol de dioxyde de carbone est comprimé dans un premier étage K101-1 d'un compresseur centrifuge formant un gaz comprimé 3 et est ensuite refroidi formant un gaz refroidi 5. Le débit 1 contient au moins un autre composant plus léger que le dioxyde de carbone, par exemple l'azote, l'oxygène, l'argon, le monoxyde de carbone, l'hydrogène, le méthane. Le gaz 5 est comprimé jusqu'à au moins 20 bar g, par exemple 22 bars g dans un deuxième étage K101-2 du compresseur. Après refroidissement le gaz 7 comprimé dans le deuxième étage est envoyé au bout chaud de l'échangeur de chaleur EC101 où il se refroidit en parcourant tout l'échangeur et en se condensant partiellement. Le débit partiellement condensé est séparé dans un séparateur de phases V102 dont le gaz 11 alimente une colonne de lavage C en cuve. Le liquide 13 du séparateur de phases V102 est détendu dans une vanne et mélangé avec un liquide de cuve 35 de la colonne C. Les deux débits 13 et 14 sont détendus jusqu'à une pression d'environ 5500mbarg et envoyés à un séparateur de phases V103.A gas flow 1 containing at least 90 mol% carbon dioxide, preferably at least 95 mol% carbon dioxide, or even at least 99 mol% carbon dioxide is compressed in a first stage K101-1 of a centrifugal compressor forming a compressed gas 3 and is then cooled forming a cooled gas 5. The flow 1 contains at least one other component lighter than carbon dioxide, for example nitrogen, oxygen, argon, carbon monoxide, hydrogen, methane. The gas 5 is compressed to at least 20 bar g, for example 22 bar g in a second stage K101-2 of the compressor. After cooling the compressed gas 7 in the second stage is sent to the hot end of the heat exchanger EC101 where it cools by flowing through the entire exchanger and partially condensing. The partially condensed flow is separated in a phase separator V102 whose gas 11 feeds a washing column C in the tank. The liquid 13 from the phase separator V102 is expanded in a valve and mixed with a tank liquid 35 from the column C. The two flows 13 and 14 are expanded to a pressure of approximately 5500mbarg and sent to a phase separator V103.

Le gaz 23 formé dans le séparateur V103 est enrichi en l'au moins un composant plus léger et est envoyé se mélanger avec le gaz comprimé et refroidi 5.The gas 23 formed in the separator V103 is enriched in at least one lighter component and is sent to mix with the compressed and cooled gas 5.

Le liquide du séparateur V103 est divisé en deux, une partie 29 étant pressurisée par une pompe P3. Le liquide pompé dans P3 est divisé en deux, une partie 31 étant renvoyée au séparateur V103 et le reste 33 servant de produit liquide à 7 barg. Le stockage (non-illustré) auquel le liquide 33 est destiné est à basse pression et souvent pas tout à côté de l'unité de liquéfaction de la Fig.2, On détend de 22 à 5.5 barg au niveau de l'unité de liquéfaction et on recycle le gaz formé dans le gaz d'entrée 1. En détendant le liquide 13, 14 à une pression basse, ceci permet d'y injecter un liquide sous-refroidi qui va compenser les entrées thermiques.The liquid from the separator V103 is divided into two, a portion 29 being pressurized by a pump P3. The liquid pumped into P3 is divided into two, a portion 31 being returned to the separator V103 and the remainder 33 serving as liquid product at 7 barg. The storage (not shown) for which the liquid 33 is intended is at low pressure and often not right next to the liquefaction unit of the Fig.2 , The pressure is expanded from 22 to 5.5 barg at the liquefaction unit and the gas formed is recycled into the inlet gas 1. By expanding the liquid 13, 14 to a low pressure, this allows a sub-cooled liquid to be injected into it which will compensate for the thermal inputs.

Ainsi le liquide 33 est pressurisé par la pompe P3 en aval du séparateur V103 pour arriver à la pression de stockage en passant par une canalisation, ce qui implique d'en vaincre les pertes de charge.Thus, the liquid 33 is pressurized by the pump P3 downstream of the separator V103 to reach the storage pressure via a pipeline, which involves overcoming the pressure losses.

Le reste 25 du liquide est pressurisé par la pompe P2. Le liquide 25 pompé dans P2 est divisé en deux, une partie 27 étant renvoyée au séparateur V103 et le reste 26 servant de liquide de lavage de la colonne C.The remainder 25 of the liquid is pressurized by pump P2. The liquid 25 pumped into P2 is divided into two, a portion 27 being returned to the separator V103 and the remainder 26 serving as washing liquid for column C.

Le gaz de tête 34 de la colonne C contient du dioxyde de carbone ainsi que au moins une impureté légère présente dans le gaz 1 telles que l'oxygène, l'azote, l'argon, le monoxyde de carbone... Ce gaz 34 est envoyé à l'atmosphère. Sinon au moins une partie 17 du gaz se réchauffe dans l'échangeur de chaleur EC101.The overhead gas 34 of column C contains carbon dioxide as well as at least one light impurity present in gas 1 such as oxygen, nitrogen, argon, carbon monoxide, etc. This gas 34 is sent to the atmosphere. Otherwise at least a portion 17 of the gas heats up in the heat exchanger EC101.

Un cycle de production de froid relie les deux échangeurs de chaleur EC101, E1. Un gaz 4 est détendu dans une turbine T1 formant le débit détendu 43 qui se refroidit dans l'échangeur E1 contre le débit LNG. Le gaz détendu se condense partiellement dans l'échangeur E1 et arrive dans un séparateur de phases V1. Le liquide formé 45 est pressurisé par une pompe P1 et renvoyé en partie 47 au séparateur V1. Le reste du liquide pressurisé se vaporise dans l'échangeur E1 formant le débit 49 qui se réchauffe dans l'échangeur EC101 pour être envoyé à un séparateur V2 et ensuite comme débit 4 à la turbine T1, formant un cycle fermé.A cold production cycle connects the two heat exchangers EC101, E1. A gas 4 is expanded in a turbine T1 forming the expanded flow 43 which cools in the exchanger E1 against the LNG flow. The expanded gas partially condenses in the exchanger E1 and arrives in a phase separator V1. The liquid formed 45 is pressurized by a pump P1 and returned in part 47 to the separator V1. The remainder of the pressurized liquid vaporizes in the exchanger E1 forming the flow 49 which heats up in the EC101 exchanger to be sent to a separator V2 and then as flow 4 to the turbine T1, forming a closed cycle.

On génère de l'électricité au moyen d'un générateur relié à la turbine T1.Electricity is generated by means of a generator connected to turbine T1.

Ce schéma permet de liquéfier 1,7 tonne de CO2 pour 1 tonne de gaz naturel liquéfié vaporisé.This scheme allows 1.7 tonnes of CO2 to be liquefied for 1 tonne of vaporized liquefied natural gas.

Dans une variante plus simple, le ou les débits partiellement liquéfiés sont séparés par condensation partielle ou par distillation. La présence de la colonne C n'est pas essentielle.In a simpler variant, the partially liquefied flow(s) are separated by partial condensation or distillation. The presence of column C is not essential.

[FIG.3] diffère de la figure précédente en ce qu'elle comprend un compresseur supplémentaire KB. Une partie 8 du débit riche en CO2 7 à 22 bars est surpressée dans le compresseur KB jusqu'à au moins 40 bars g, par exemple 45 bars g, se liquéfié dans l'échangeur EC101 et est détendue jusqu'à une pression d'environ 5500mbarg pour être envoyé au séparateur V103.[ FIG.3 ] differs from the previous figure in that it includes an additional compressor KB. A portion 8 of the CO2-rich flow 7 at 22 bars is overpressurized in the compressor KB to at least 40 bars g, for example 45 bars g, liquefies in the exchanger EC101 and is expanded to a pressure of about 5500mbarg to be sent to the separator V103.

Ce schéma permet de liquéfier 2 tonnes de CO2 pour 1 tonne de gaz naturel liquéfié vaporisé. Si le procédé est un peu moins efficace que le précédent en termes de consommation d'énergie, ce schéma par contre minimise l'approche de températures dans l'échangeur EC101, ce qui permet l'usage d'un échangeur brasé en aluminium à plaques et à ailettes moins cher que la technologie nécessaire pour la [FIG.1] qui nécessite l'usage d'un échangeur en acier inoxydable brasé ou un échangeur de chaleur à circuit imprimé ou un échangeur de chaleur lié par diffusion. Le flux 8 n'est pas nécessairement formé en surpressant une partie du débit 7 mais peut être un flux indépendant riche CO2 disponible à une pression plus élevée, de telle sorte que le compresseur KB n'est pas nécessaire.This scheme allows liquefying 2 tons of CO2 for 1 ton of vaporized liquefied natural gas. If the process is a little less efficient than the previous one in terms of energy consumption, this scheme on the other hand minimizes the approach of temperatures in the EC101 exchanger, which allows the use of a brazed aluminum plate and fin exchanger less expensive than the technology necessary for the [ FIG.1 ] which requires the use of a brazed stainless steel exchanger or a printed circuit heat exchanger or a diffusion bonded heat exchanger. Stream 8 is not necessarily formed by overpressurizing a portion of stream 7 but may be an independent CO2-rich stream available at a higher pressure, such that the KB compressor is not required.

Claims (13)

Procédé de liquéfaction d'au moins un gaz, le seul gaz liquéfié ou tous les gaz liquéfiés étant riche en dioxyde de carbone, dans lequel : i) Un débit de gaz naturel liquéfié (LNG) ou de gaz naturel, ou de gaz naturel supercritique, le débit étant à au plus -100°C, est envoyé à un premier échangeur de chaleur (E1) où il se réchauffe formant un débit réchauffé ii) Le débit réchauffé se réchauffe dans un deuxième échangeur de chaleur (EC101) formant un débit de gaz naturel (NG) à une température supérieure à 0°C iii) L'au moins un flux de gaz riche en dioxyde de carbone (1) à une pression d'au moins 20 barg est envoyé au deuxième échangeur de chaleur pour se liquéfier au moins partiellement par échange de chaleur indirect avec le débit réchauffé et un flux au moins partiellement liquéfié sort du deuxième échangeur de chaleur, aucune partie du flux de gaz riche en dioxyde de carbone n'étant envoyée au premier échangeur de chaleur iv) Un cycle de Rankine organique (4,43,45, 47, T1, P1) fournit de la chaleur au premier échangeur de chaleur en y envoyant un gaz détendu (43) dans une turbine du cycle (T1), le gaz détendu se liquéfié dans le premier échangeur de chaleur formant un liquide (45), le liquide est pressurisé par une pompe (P1), le liquide pressurisé se réchauffe dans le premier échangeur et ensuite dans le deuxième échangeur avant d'être envoyé à la turbine. A process for liquefying at least one gas, the liquefied gas alone or all of the liquefied gases being rich in carbon dioxide, in which: (i) A flow of liquefied natural gas (LNG) or natural gas, or supercritical natural gas, the flow being at most -100°C, is sent to a first heat exchanger (E1) where it heats up forming a heated flow ii) The heated flow is reheated in a second heat exchanger (EC101) forming a natural gas (NG) flow at a temperature above 0°C. iii) The at least one carbon dioxide-rich gas stream (1) at a pressure of at least 20 barg is sent to the second heat exchanger to at least partially liquefy by indirect heat exchange with the reheated flow and an at least partially liquefied stream exits the second heat exchanger, no part of the carbon dioxide-rich gas stream being sent to the first heat exchanger iv) An organic Rankine cycle (4,43,45, 47, T1, P1) supplies heat to the first heat exchanger by sending an expanded gas (43) into a turbine of the cycle (T1), the expanded gas liquefies in the first heat exchanger forming a liquid (45), the liquid is pressurized by a pump (P1), the pressurized liquid heats up in the first exchanger and then in the second exchanger before being sent to the turbine. Procédé selon la revendication 1 dans lequel le gaz naturel liquéfié (LNG) se vaporise dans le premier échangeur de chaleur (E1).The method of claim 1 wherein the liquefied natural gas (LNG) vaporizes in the first heat exchanger (E1). Procédé selon la revendication 1 ou 2 dans lequel le liquide pressurisé se vaporise au moins partiellement dans le premier échangeur de chaleur (E1).Method according to claim 1 or 2 in which the pressurized liquid vaporizes at least partially in the first heat exchanger (E1). Procédé selon l'une des revendications précédentes dans lequel le liquide pressurisé ou le liquide pressurisé au moins partiellement vaporisé (49) entre dans le deuxième échangeur (EC101) à entre -10°C et -50°C.Method according to one of the preceding claims in which the pressurized liquid or the at least partially vaporized pressurized liquid (49) enters the second exchanger (EC101) at between -10°C and -50°C. Procédé selon l'une des revendications précédentes dans lequel un deuxième débit riche en CO2 (8) à une pression d'au moins 40 bars g, se liquéfie dans le deuxième échangeur de chaleur (EC101) formant un deuxième flux liquéfié aucune partie du deuxième débit riche en CO2 n'étant envoyée au premier échangeur de chaleurMethod according to one of the preceding claims in which a second CO2-rich flow (8) at a pressure of at least 40 bar g, liquefies in the second heat exchanger (EC101) forming a second liquefied flow, no part of the second CO2-rich flow being sent to the first heat exchanger. Procédé selon l'une des revendications précédentes dans lequel le flux partiellement liquéfié (13) sortant du deuxième échangeur est séparé par condensation partielle et/ou par distillation (C)pour former un produit liquide riche en CO2 (33) et un gaz contenant du CO2 (23) qui est renvoyé au flux de gaz riche en dioxyde de carbone à une pression moins de 20 bars g, étant comprimé avec le flux de gaz riche en dioxyde de carbone dans un compresseur (K101-2).Method according to one of the preceding claims in which the partially liquefied flow (13) leaving the second exchanger is separated by partial condensation and/or by distillation (C) to form a liquid product rich in CO2 (33) and a gas containing CO2 (23) which is returned to the gas flow rich in carbon dioxide at a pressure of less than 20 bar g, being compressed with the gas flow rich in carbon dioxide in a compressor (K101-2). Procédé selon l'une des revendications précédentes dans lequel le flux partiellement liquéfié sortant du deuxième échangeur (EC101) est séparé par condensation partielle et/ou par distillation (C) pour former un produit liquide riche en CO2 (14) et un gaz contenant du CO2 (34), au moins une partie (17) du gaz se réchauffant dans le deuxième échangeur de chaleur.Method according to one of the preceding claims in which the partially liquefied flow leaving the second exchanger (EC101) is separated by partial condensation and/or by distillation (C) to form a liquid product rich in CO2 (14) and a gas containing CO2 (34), at least a portion (17) of the gas heating up in the second heat exchanger. Procédé selon l'une des revendications précédentes dans lequel on génère de l'électricité au moyen d'un générateur relié à la turbine (T1).Method according to one of the preceding claims, in which electricity is generated by means of a generator connected to the turbine (T1). Procédé selon une des revendications précédentes dans lequel le premier échangeur a deux extrémités, le débit de gaz naturel liquéfié (LNG) ou de gaz naturel, ou de gaz naturel supercritique étant envoyé à une extrémité du premier échangeur de chaleur (E1) le gaz détendu dans la turbine (T1) étant envoyé à l'autre extrémité du premier échangeur de chaleur.Method according to one of the preceding claims in which the first exchanger has two ends, the flow of liquefied natural gas (LNG) or natural gas, or supercritical natural gas being sent to one end of the first heat exchanger (E1) the gas expanded in the turbine (T1) being sent to the other end of the first heat exchanger. Procédé selon une des revendications précédentes dans lequel toute la chaleur pour réchauffer le débit de gaz naturel liquéfié (LNG) ou de gaz naturel, ou de gaz naturel supercritique dans le premier échangeur de chaleur (E1) provient du cycle de Rankine.A method according to any preceding claim wherein all heat for heating the flow of liquefied natural gas (LNG) or natural gas, or supercritical natural gas in the first heat exchanger (E1) comes from the Rankine cycle. Appareil de liquéfaction d'au moins un gaz riche en dioxyde de carbone, le seul gaz liquéfié ou tous les gaz liquéfiés étant riche en dioxyde de carbone, comprenant un premier échangeur de chaleur (E1), un deuxième échangeur de chaleur (EC101), un cycle de Rankine organique comprenant une turbine (T1) et une pompe (P1), des moyens pour envoyer un débit de gaz naturel liquéfié (LNG) ou de gaz naturel ou de gaz naturel supercritique, le débit étant à au plus -100°C, au premier échangeur de chaleur où il se réchauffe formant un débit réchauffé, des moyens pour envoyer le débit réchauffé se réchauffer dans le deuxième échangeur de chaleur formant un débit de gaz naturel (NG) à une température supérieure à 0°C, des moyens pour envoyer un flux de gaz riche en dioxyde de carbone (1) à une pression d'au moins 20 barg au deuxième échangeur de chaleur pour se liquéfier au moins partiellement par échange de chaleur indirect avec le débit réchauffé, des moyens pour sortir un flux au moins partiellement liquéfié du deuxième échangeur de chaleur, ces moyens n'étant pas reliés au premier échangeur de chaleur, le cycle de Rankine organique étant relié au premier échangeur de chaleur pour y fournir toute la chaleur en y envoyant un gaz (43) détendu dans la turbine du cycle, des moyens pour envoyer le gaz détendu liquéfié (45) dans le premier échangeur de chaleur formant un liquide à la pompe, des moyens pour envoyer le liquide pressurisé de la pompe au premier échangeur de chaleur pour s'y réchauffer et s'y vaporiser, des moyens pour envoyer le liquide vaporisé dans le premier échangeur de chaleur au deuxième échangeur de chaleur et des moyens pour envoyer le liquide vaporisé (4, 49) réchauffé dans le deuxième échangeur de chaleur à la turbine.Apparatus for liquefying at least one gas rich in carbon dioxide, the only liquefied gas or all the liquefied gases being rich in carbon dioxide, comprising a first heat exchanger (E1), a second heat exchanger (EC101), an organic Rankine cycle comprising a turbine (T1) and a pump (P1), means for sending a flow of liquefied natural gas (LNG) or natural gas or supercritical natural gas, the flow being at most -100°C, to the first heat exchanger where it heats up forming a reheated flow, means for sending the reheated flow to heat up in the second heat exchanger forming a flow of natural gas (NG) at a temperature above 0°C, means for sending a flow of carbon dioxide-rich gas (1) at a pressure of at least 20 barg to the second heat exchanger to liquefy at least partially by indirect heat exchange with the flow heated, means for outputting an at least partially liquefied flow from the second heat exchanger, these means not being connected to the first heat exchanger, the organic Rankine cycle being connected to the first heat exchanger to provide all the heat there by sending a gas (43) expanded in the turbine of the cycle, means for sending the liquefied expanded gas (45) in the first heat exchanger forming a liquid at the pump, means for sending the pressurized liquid from the pump to the first heat exchanger to be heated and vaporized there, means for sending the vaporized liquid in the first heat exchanger to the second heat exchanger and means for sending the vaporized liquid (4, 49) heated in the second heat exchanger to the turbine. Appareil selon la revendication 9 comprenant des moyens pour liquéfier un deuxième flux (8) riche en dioxyde de carbone à une pression supérieure à 20 barg, voire au moins égale à 40 barg au moins partiellement dans le deuxième échangeur de chaleur (EC101) et pour le sortir du deuxième échangeur de chaleur, ces moyens n'étant pas reliés au premier échangeur de chaleur (E1).Apparatus according to claim 9 comprising means for liquefying a second flow (8) rich in carbon dioxide at a pressure greater than 20 barg, or even at least equal to 40 barg at least partially in the second heat exchanger (EC101) and for removing it from the second heat exchanger, these means not being connected to the first heat exchanger (E1). Appareil selon la revendication 9 ou 10 dans lequel le premier et le deuxième échangeur de chaleur (E1, EC101) constituent une seule ligne d'échange.Apparatus according to claim 9 or 10 in which the first and second heat exchangers (E1, EC101) constitute a single exchange line.
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