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DE817333C - Verfahren zur Herstellung von Ultramarin - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Ultramarin

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Publication number
DE817333C
DE817333C DEP50517A DEP0050517A DE817333C DE 817333 C DE817333 C DE 817333C DE P50517 A DEP50517 A DE P50517A DE P0050517 A DEP0050517 A DE P0050517A DE 817333 C DE817333 C DE 817333C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
temperature
sulfur
mixture
sodium
hours
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DEP50517A
Other languages
English (en)
Inventor
Charles A Kumins
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Interchemical Corp
Original Assignee
Interchemical Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Interchemical Corp filed Critical Interchemical Corp
Priority to DEP50517A priority Critical patent/DE817333C/de
Application granted granted Critical
Publication of DE817333C publication Critical patent/DE817333C/de
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09CTREATMENT OF INORGANIC MATERIALS, OTHER THAN FIBROUS FILLERS, TO ENHANCE THEIR PIGMENTING OR FILLING PROPERTIES ; PREPARATION OF CARBON BLACK  ; PREPARATION OF INORGANIC MATERIALS WHICH ARE NO SINGLE CHEMICAL COMPOUNDS AND WHICH ARE MAINLY USED AS PIGMENTS OR FILLERS
    • C09C1/00Treatment of specific inorganic materials other than fibrous fillers; Preparation of carbon black
    • C09C1/28Compounds of silicon
    • C09C1/32Ultramarine

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pigments, Carbon Blacks, Or Wood Stains (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von Ultramarin Die Erfindung bezieht sich auf Ultramarin und ein neues und fortschrittliches Verfahren zur Herstellung von Ultramarin.
  • Ultramarinblau ist ein schwefelhaltiges Natrium-Aluminiumsilicat mit einer Kristallstruktur, die der der Zeolithe ähnelt. Die blaue Farbe ist bedingt durch die Anwesenheit von Schwefelkomplexen in dem Kristallgitter. Ultramarinblau findet weitgehende Verwendung als blaues Pigment in Farben, Tinten, Papier usw.
  • Ultramarinblau wird industriell hergestellt durch Calcinieren einer innigen Mischung von Porzellanerde mit etwa dem äquivalenten Gewicht von N atriumcarbonat und/oder Natriumsulfat und Schwefel mit geringen Mengen von kohlenstoffhaltigem Material, wie z. B. Pech, Harz, Holzkohle u. dgl., in verschiedenen Typen von Apparaten. In manchen Fällen wird der Mischung noch eine geringe :Menge von Kieselsäure zugefügt. Die, Bestandteile und die Mengenverhältnisse können variiert werden, um Produkte von verschiedenen Eigenschaften zu erhalten. Wenn z. B. Natriumsulfat in Abwesenheit von Natriumcarbonat verwendet wird, erhält man ein schwach grünliches Erzeugnis von geringer Deckkraft und geringer Säurebeständigkeit. Wenn z. B. Natriumcarbonat oder Natriumsulfat zusammen mit etwas Kieselsäure und einem hohen Prozentsatz von Schwefel verwendet wird, erhält man ein dunkles rötlichblaues Produkt mit verbesserter Farbwirkung und guter Säurebeständigkeit.
  • Bei einem bekannten Verfahren wird die Mischung unter Abschluß von Luft in bedeckten zylindrischen oder kegelförmigen Tiegeln aus feuerfestem Ton oder anderem feuerfestem Material calciniert, welche übereinander in einem Muffelofen oder Schachtofen angeordnet sind. Die Dauer des Calcinierens beträgt dabei etwa 7 bis io Stunden bei einer Temperatur zwischen Rotglut und Weißglut. Dieses Verfahren liefert grünes Ultramarin. Das genaue Gewicht und die Calcinationstemperatur hängen dabei ab von den Bestandteilen der Mischung, den Mengenverhältnissen, -der Größe und der Form der Tiegel, den Abmessungen der Ofen usw. Nach Beendigung des Calciniervorganges läßt man den Ofen abkühlen, welcher Vorgang im allgemeinen etwa 2 bis 3 Tage beansprucht. Die Tiegel werden alsdann aus dem Ofen herausgenommen und das geschmolzene Ultramaringrün gebrochen und in Walzmühlen, Kugelmühlen oder anderen geeigneten Pulverisiergeräten in Pulverfortn übergeführt und zwecks Entfernung groberer Teilchen gesiebt. Hierauf wird das Ultramaringrün mit etwa 7 bis ioo/o feingemahlenem Schwefel innig gemischt und die Mischung bei mittlerer Rotglut bis Hellrotglut in einer Muffel, einer Retorte,. einem Zylinder oder einem anderen geeigneten Ofen geröstet. Der Schwefel kann dabei vor dem Röstvorgang oder auch während des Röstvorgangs z. B. portionsweise dem Ultramaringrün zugemischt werden. Der Schwefel schmilzt und brennt bei Zutritt von Luft und entweicht unter Bildung von Schwefeldioxyd; hierbei geht die grüne Farbe allmählich in Blau über. Der Röstvorgang nimmt 2 oder 3 Tage oder mehr in Anspruch; das geröstete blaue Produkt wird zwecks Entfernung löslicher Salze ausgelaugt, naß gemahlen, getrocknet und trocken gemahlen.
  • Ein anderes Verfahren, das als Direktverfahren bezeichnet wird, besteht darin, daß die Mischung unter Zufuhr von etwas Luft in bedeckten, übereinander angeordneten Tiegeln oder Töpfen in einem Muffelofen calciniert wird oder einfach auf dem Boden der Muffel ausgebreitet wird. Bei Durchführung dieses Verfahrens wird der Ofen langsam auf etwa 8oo° erhitzt und so lange auf dieser Temperatur gehalten, bis eine entnommene Probe anzeigt, daß die Operation beendet ist. Der Ofen wird alsdann geschlossen und man läßt ihn abkühlen. Die Heizperiode nimmt gewöhnlich etwa 24 bis 36 Stunden in Anspruch, während der Abkühlungsvorgang etwa 6 bis 8 Tage dauert.
  • Diese Verfahren haben wesentliche Nachteile; sie erfordern einen sehr großen Zeitaufwand, der oft to bis 14 Tage und mehr in Anspruch nimmt, sind schwer zu kontrollieren und liefern harte geschmolzene Massen. Beide Verfahren verlaufen unter Bildung eines Zeoliths durch Zusammenschmelzen von Porzellanerde mit Natriumcarbonat und/oder Natriumsulfat, gleichzeitiger Bildung von Natriumpolysulfid durch Reaktion von Schwefel und Natriumcarbonat und/oder Natriumsulfat unter Reduktionsbedingungen und einer Reaktion des Zeoliths mit dem Polysulfid. Bei den zur Bildung des Zeoliths erforderlichen hohen Temperaturen ist die Struktur kompakt und wenig geeignet für den Eintritt der ziemlich großen Polysulfidketten in das Kristallgitter. Die Polysulfidbildungsreaktion ist eine Gleichgewichtsreaktion, die einen Überschuß von Schwefel für die Bildung der gewünschten höheren Polysulfide, Nag S3 und Naz S4 usw. unter den hohen Temperaturbedingungen erfordert, «-elche für die Reduktion von Natriumcarbonat und/oder Natriumsulfat nötig sind. Die Polysulfide werden infolge der Verflüchtigung des Schwefels bei diesen hohen Temperaturen nicht in erforderlichem Ausmaß gebildet. Nach Ansicht des Erfinders hängt die Intensität der blauen Farbe und die Färbekraft des Pigments zumindest zum Teil ab von der Menge des Schwefels, die durch das Natrium in das Kristallgitter eingeführt wird. Demnach ist die Bildung der höheren Polysulfide von außerordentlicher Wichtigkeit. Die Sache liegt also so, daß bei den bekannten Verfahren drei Reaktionen sich gleichzeitig abspielen, und zwar unter Bedingungen, die ungünstig sind für die Einzelreaktionen.
  • Nach vorliegender Erfindung werden Produkte mit überlegenen Eigenschaften erzielt, und zwar dadurch, daß ein Aluminiumsilicat oder eine Verbindung oder mehrere Verbindungen, die befähigt sind, bei der Reaktionstemperatur ein Aluminiumsilicat zu bilden, mit Schwefel und einem organischen Salz eines Alkalimetalls vermischt werden. Die niedrige -'#lolekulargewiclite aufweisenden Natriumsalze haben sich wegen ihres niedrigen Preises und der sehr guten Farbwirkung der damit hergestellten Produkte als besonders geeignet erwiesen. Ausgezeichnete Ergebnisse wurden u. a. bei Anwendung von Acetaten, Oxalaten, Citraten und Propionaten erzielt. Es können aber auch andere Salze als Natriumsalze erfolgreich Verwendung finden. Die Mischungen «-erden erfindungsgemäß unter Ausschluß von Luft bei Temperaturen oberhalb 6oo°, vorzugsweise von 75o bis goo°, während einer Zeitdauer von 20 Minuten bis 3 Stunden erhitzt. Diese Periode ist nicht kritisch; es ist aber eine Periode von mäßiger Dauer erforderlich und ausreichend. Durch eine darüber hinausgehende Erhitzung werden keinerlei Vorteile erzielt.
  • Alsdann wird die Erhitzung unter Oxydationsbedingungen durchgeführt, z. 13. unter Zufuhr von Luft oder eines oxydierenden Gases, -,vie Schwefeldioxyd, oder von Stickstoffoxyden oder mehreren der genannten oxydierend wirkenden Mittel. Die Temperatur kann auf der gleichen Höhe gehalten werden wie bei der ersten Verfahrensstufe; man kann sie aber auch auf einen niedrigeren Temperaturgrad, z. B. bis zu etwa 475°, absinken lassen. Die besten Ergebnisse werden im allgemeinen bei dem Temperaturbereich von 5oo bis 6oo° erzielt. Der Oxydationsvorgang v-ird während eines Zeitraums von etwa 30 Minuten bis etwa 3 Stunden durchgeführt. Das Produkt kann alsdann abgekühlt werden, was durch selbsttätiges Erkaltenlassen oder auch durch Abschrecken erfolgen kann.
  • NachAnsicht des Erfinders bietet die Anwendung von organischen Natriumsalzen den Vorteil, daß excessive Alkalität, wie sie bei den bekannten, unter Verwendung von Natriuincarbonat durchgeführten Verfahren in Erscheinung tritt, auch wenn Polysulfid angewendet wird, bei allen Reaktionsstufen vermieden wird. Auf alle Fälle wird ein viel weicheres und hochwertigeres Produkt erhalten, wenn die vorstehend angegebenen Bedingungen eingehalten werden. Die organische Natriumverbindung zersetzt sich bei vorliegendem Verfahren bei dem Siedepunkt des Schwefels oder in der Nähe desselben. Während der Zersetzung vereinigt sich das Natrium mit dem Schwefel unter Bildung außerordentlich kleiner Polysulfidteilchen in inniger Vereinigung mit dem Zeolitli. Die vollständige Abwesenheit von kaustischem Alkali verhindert unerwünschte Schmelzung. Das aus dein Calcinationsvorgang tiervorgehende, Produkt gemäß Erfindung besteht aus kleinen Aggregaten, deren Durchmesser nur etwa 3 bis 5 Mikron betragen und «-elche nach Waschen frei sind von wasserlöslichen Salzen, so daß sie unmittelbar, also ohne vorheriges 1 >rechen der N aßmahlung unterworfen werden können. Da das Natriumpolysulfid gebildet wird, während der gesamte Schwefel oder die Ilauptmenge des Schwefels dank der niedrigen Temperatur noch in der Mischung vorhanden ist, sind gute Bedingungen für die Bildung höherer Polysulfide gegeben. Hierdurch unterscheidet sich das Verfahren vorteilhaft von den bekannten, mit Natriunicarbonat oder Natriumsulfat arbeitenden Vet-faliren, bei denen das Polysulfid bei Temperaturen gebildet wird, welche nahe der Schmelztemperatur des Natriumcarbonats oder Natriumsulfats liegen, bei «-elchen Temperaturen Schwefel ill Danipfforin rapid aus der Mischung entweicht. l'ei vorliegendetn Verfahren tritt das Polysulfid im Zustand seiner Bildung rasch in Reaktion mit dem Zeolitli, und das gewünschte Produkt entsteht in sehr kurzer Zeit.
  • Eine bevorzugte Ausführungsform vorliegender Erfindung beruht darauf, daß die Oxydationstemperatur viel niedriger ist als bei den bekannten Verfahren. Es ist bekannt, daß die Umwandlung des Ultramaringrüns in Ultramarinblau begleitet ist von der 1>eseitigtnig von Natriumoxyd als Natriumsulfat. Es ist auch bekannt, daß Schwefeldioxyd besonders wirkungsvoll bei einer Temperatur von .loo bis 5oo° oxydiert wird. Anscheinend ist es aber noch iliclit bekannt, daß es möglich ist, 1_'ltram.tringriiii bei verhältnismäßig niedriger "heiliperatur und in kürzerer Zeit in besonders vorteilliafterWeise inL"ltramarinblau überzuführen. Nach Ansicht des Erfinders wird das Natriumsulfat durch Reaktion von Schwefeltrioxyd mit dem Teil des Natritinioxyds gebildet, das in ziemlich lockerer Form an der Oberfläche des Kristallgitters gebunden ist. Die Natriumstilfatbildung um die sie begleitende Oxydation von Ultramaringrün zu l-ltrainarinblau verläitift dabei besonders günstig bei Temperaturen, die bestgeeignet sind für die Oxydation von Schwefeldioxyd zu Schwefeltrioxyd, bei welchen Temperaturen die Schwefeltrioxydkonzentration am höchsten ist.
  • [)er Calciniervorgang gemäß Erfindung kann auf verschiedenen Wegen und mit verschiedenen .\l)lt.iraturen durchgeführt werden. Es können z. B. bedeckte Tiegel ill \(tlttelöfell Verwendung finden oder das Material auf den Boden eines Muffelofens atisgellreitet werden oder die Calcinierung in kontinuierlichen oder diskontinuierlichen Drehrohröfen durchgeführt werden. Gewünschtenfalls kann das Ultramaringrün in Wasser eingeführt, gewaschen, getrocknet und dann der oxydierenden Calcinierung unterworfen werden. Mit Vorteil wird aber derart verfahren, daß der Oxydationsvorgang ohne Entfernung des Zwischenprodukts aus dem Ofen durchgeführt wird.
  • Als Ausgangsmaterial kann natürlicher Zeolith verwendet werden. Es empfiehlt sich aber, die Anwendung von synthetischem Zeolith von bestimmter gewünschter Zusammensetzung. Als Ausgangsstoffe können aber auch solche verwendet werden, die befähigt sind, bei hohen Temperaturen Aluminiumsilicate zu bilden. Es wurde u. a. Ultramarin von großer Farbkraft aus Mischungen von Natriumaluminat mit Kieselsäure oder Porzellanerde erhalten, insbesondere dann, wenn der Ton für sich calciniert und dann mitAlkalilauge digeriert wurde.
  • Ein weiterer Gegenstand der Erfindung besteht in der Zufügung einer geringen Menge einer Polarnichtpolar-Verbindung, wie z. B. Natriumresinat, Natriumsalz von Ligninsulfosäure oder einer Seife während des «,%Iischens von Zeolith, Schwefel und organischem Natriumsalz. Der geringe Zusatz von harzigen oder harzartigen Stoffen oder Seifen verhindert unerwünschte Zusammenballungen und erleichtert die Bildung einer gleichmäßigen Mischung der Bestandteile. Außer der Funktion der Begünstigung des Mischvorganges können Zusatzstoffe der genannten Art auch als Teile von organischen Salzen betrachtet werden. Wenn aber mehr als einige Prozente dieser Zusätze gegeben werden, steigt der Betrag des damit zugeführten Kohlenstoffs im Vergleich zu Natrium in unerwünschter Weise an, und es muß dann wieder Schwefel zugegeben werden, um den Kohlenstoff unter Bildung von Schwefelkohlenstoff zu binden, das leicht aus der Reaktionszone abgeht.
  • Die erfindungsgemäß erhältlichen Produkte bestehen aus feinen Teilchen von gleichmäßiger Färbung, die leicht in Farben, Lacke, Tinten und andere Vehikel eingeführt werden können, eine rein rötlichblaue Farbe aufweisen und große Färbekraft besitzen. Die Produkte gemäß Erfindung sind abriebfester als die handelsüblichen Sorten von Ultramarinblau. Infolgedessen ist z. B. der Verschleiß von Drucktinten, welche mit erfindungsgemäß hergestelltem Ultramarinblau erzeugt worden sind, erheblich geringer. Die Färbekraft des Ultramarinblaus gemäß Erfindung ist 15 bis 8o% größer als die der handelsüblichen Sorten. Diese hohe Färbekraft zusammen mit der reinen rötlichblauen Farbe gestattet die Verwendung des vorliegenden Ultramarins in Kompositionen, für welche bisher Ultramarinblau nicht Verwendung gefunden hat.
  • Das erfindungsgemäß hergestellteUltramarinblau wird nach Abkühlung gewaschen und gemahlen. Der arithinetrische Hauptdurchmesser d, lag bei Prüfung verschiedener Proben zwischen 0,07 und o,og Mikron, wogegen die Hauptdurchmesser der besten bisher im Handel befindlichen Produkte bei entsprechenden Prüfungen zwischen o,og und o,14 3likron lagen. Das spezifische Gewicht der Produkte gemäß der Erfindung ist nicht wesentlich verschieden von dem der bekannten handelsüblichen Produkte.
  • Es wurde festgestellt, daß die handelsüblichen Ultramarinpigmente beträchtliche Mengen von farblosen Teilchen enthalten, während die erfindungsgemäß hergestellten Erzeugnisse eine erheblich geringere Zahl von farblosen Teilchen aufweisen. Sorgfältig durchgeführte Vergleichsversuche haben ergeben, daß die besten handelsüblichen Produkte Gehalte von etwa 14 Gewichtsprozent an weißen Partikelchen aufwiesen, während bei den erfindungsgernäß hergestellten Proben im Höchstfalte nur 5,5% an weißen Partikelchen vorhanden waren.
  • Vergleichsprüfungen auf Färbekraft ergaben für eine Probe A, die gemäß einer Ausführungsform der Erfindung hergestellt wurde, eine Färbekraft von 115 und für. Probe B, die nach einer anderen Ausführungsform der Erfindung hergestellt wurde, eine Färbekraft von 162. Hierbei wurde die Färbekraft des besten zur Zeit im Handel befindlichen Ultramarins mit ioo angenommen. Es ist bezeichnend, daß verlängertes Mahlen der vorliegenden Produkte Erhöhungen der Färbekraft um etwa 50% und mehr bewirkt, während ein verlängertes Mahlen der bekannten handelsüblichen Produkte nur Erhöhungen der Färbekraft um nicht mehr als io% gestattet. Dies beweist, daß die Erzeugnisse gemäß Erfindung einen größeren inherenten Farbwert aufweisen als die bekannten Erzeugnisse.
  • Die Erfindung ist nachstehend an einigen Beispielen veranschaulicht. Beispiel i gibt eine Methode zur Herstellung von künstlichem Zeolith, die anderen Beispiele bringen Ausführungsformen für die Herstellung von Ultramarinblau. Beispiele i. Eine Lösung von 250 kg Natriumsilicat (N-Grade), enthaltend 72 kg Kieselsäure (Si O,) in 832,71 Wasser von 6o°, wird langsam einer Lösung von 75 kg go%igem Natriumaluminats (Na2A1204) in 832,71 Wasser, die ebenfalls eine Temperatur von 6o° aufweist, kontinuierlich unter Rühren zugeführt. Der so erhaltene Zeolith wird abfiltriert, durch Waschen von Natriumhydroxyd praktisch befreit und bei i io° getrocknet.
  • 2. 55 kg des nach Beispiel i hergestellten Zeoliths, 15 kg fein gemahlenes anhydrisches Natriumacetat, 78 kg fein gemahlener elementarer Schwefel und 1,5 kg Natriumresinat werden in einer Porzellankugelmühle etwa 3 Stunden lang innig gemischt und dann in einem Muffelofen bei etwa 5oo° weiterbehandelt. Hierbei wird die Temperatur graduell bis auf etwa 8oo° erhöht und nach Erreichen von etwa 8oo° die Mischung etwa 1/2 Stunde auf dieser Temperatur gehalten. Der vorstehend beschriebene Vorgang wird unter Vermeidung von Luftzutritt durchgeführt. Während des Vorgangs entweicht Schwefel und wird für die Wiederverwendung aufgefangen. Die Temperatur läßt man alsdann auf etwa 5oo° absinken und hält sie während 3 Stunden auf 5oo°. Hierbei wird eine Mischung von Luft und Schwefeldioxyd eingeführt. Das calcinierte Produkt wird in Wasser entladen, gewaschen und durch Dekantation von wasserlöslichen Salzen praktisch befreit. Alsdann wird das Erzeugnis in einer Porzellankugelmühle naß gemahlen, filtriert, gewaschen und getrocknet.
  • 3. 55 kg des nach Beispiel i erhaltenen Zeoliths, 2o kg handelsübliches Natriumacetat, 78 kg fein gemahlener Elementarschwefel utid i,5kg Natriumresinat werden in einer Porzellankugelmühle etwa 3 Stunden gemischt und dann in einen Muffelofen hei einer Temperatur von etwa 5oo° eingeführt. Die Temperatur wird alsdann graduell bis auf etwa 8oo° unter Luftabschluß erhöht und etwa 1/2 Stunde auf 8oo° gehalten. Der hierbei entweichende Schwefel wird aufgefangen und wiederverwendet. Die Temperatur läßt man alsdann auf etwa 5oo° absinken und hält sie 3 Stunden auf 500°, wobei eine 'Mischung von Luft und Schwefeldioxyd eingeführt wird. Das calcinierte Produkt wird in Wasser entladen, gewaschen und dekantiert, bis es praktisch frei ist von wasserlöslichen Salzen, in einer Porzellankugelmühle naß gemahlen, filtriert, gewaschen und getrocknet.
  • 4. 55 kg Zeolith gemäß Beispiel 1, 17,5 kg handelsübliches Natriumpropionat 78 kg fein gemahlener Elementarschwefel und 1,5 kg Natriumresinat werden 3 Stunden in einer Porzellankugelmühle vermahlen und die Mischung in einen Muffelofen bei etwa 500° gebracht. Die Temperatur wird allmählich auf etwa 8oo° erhöht, wobei Luftzutritt ausgeschlossen wird und 1/2 Stunde auf etwa 8oo° gehalten. Der abgehende Schwefel wird aufgefangen, die Temperatur läßt man alsdann auf 5oo° absinken und hält sie etwa 3 Stunden lang auf 500°, wobei eine Mischung von Luft und Schwefeldioxyd eingeführt wird. Das calcinierte Produkt wird in Wasser entladen, durch Waschen und Dekantieren im wesentlichen von wasserlöslichen Salzen befreit, in einer Porzellankugelmühle naß gemahlen, filtriert, gewaschen und getrocknet.
  • 5. 55 kg künstlicher Zeolith gemäß Beispiel i, 21,2 kg handelsübliches Natriunicitrat, 78 kg fein. gemahlener Elementarschwefel und 1,5 kg Natriumresinat werden in einer Porzellankugelmühle 3 Stunden gemischt und die Mischung bei einer Temperatur von etwa 500° in einen Muffelofen gebracht, dessen Temperatur allmählich auf 8oo° erhöht wird, wobei Luftzutritt verhindert wird. Die Temperatur wird etwa 1/2 Stunde auf 8oo° gehalten, läßt sie dann auf etwa 5oo° absinken und hält sie schließlich noch 3 Stunden auf etwa 500°, wobei eine Mischung von Luft und Schwefeldioxyd eingeführt wird. Das calcinierte Produkt wird in Wasser entladen und durch Waschen und Dekantieren von wasserlöslichen Salzen praktisch befreit. Hierauf wird das Erzeugnis in einer Porzellankugelmühle gemahlen, filtriert, gewaschen uni getrocknet.
  • 6. 55 kg Zeolith gemäß Beispiel 1, 56 kg handelsübliches Natriumstearat und 312 kg fein gemahlener Elementarschwefel werden in einer Porzellankugelmühle 3 Stunden gemischt und die Mischung bei einer Temperatur von 5oo° in einen Muffelofen gebracht. Die Temperatur wird alsdann graduell erhöht bis auf etwa 8oo° unter Ausschluß von Luft und etwa 1/q Stunde auf 8oo° gehalten. Nunmehr läßt man die Temperatur bis auf etwa 5oo° absinken und hält sie etwa 3 Stunden auf 500°, wobei eine Mischung von Luft und Schwefeldioxyd eingeführt wird. Das calcinierte Produkt wird in Wasser entladen, durch Dekantation und Waschen von wasserlöslichen Salzen befreit und hierauf in einer Porzellankugelmühle naß gemahlen, filtriert, gewaschen und getrocknet.
  • 7. 55 kg Zeolith gemäß Beispiel 1, 15 kg anhydrisches, fein gemahlenes Natriumacetat, 78 kg fein gemahlener Elementarschwefel und 1,5 kg Natriumresinat werden in einer Porzellankugelmühle etwa 5 Stunden behandelt und die Mischung alsdann in einen Tontiegel gebracht. Der Tiegel wird in einem Muffelofen auf eine Temperatur von etwa 85o° für die Dauer von etwa 2 Stunden erhitzt, alsdann aus dem Muffelofen entfernt und man läßt auf Raumtemperatur abkühlen. Nunmehr wird der Inhalt des Tiegels in Wasser entladen und durch Waschen praktisch von wasserlöslichen Salzen befreit. Das so erhaltene grünliche Produkt wird getrocknet, mit etwa 7 bis io%.seines Gewichtes an fein gemahlenem Elementarschwefel gemischt, die Mischung in einen anderen Tontiegel gebracht und dieser in Gegenwart von Luft in einem Muffelofen etwa 3 Stunden lang auf 5o0° erhitzt. Das so erhaltene blaue Pigment wird in Wasser entladen, durch Waschen und Dekantieren von wasserlöslichen Salzen befreit, in einer Kugelmühle naß gemahlen, filtriert und getrocknet.
  • B. 226 kg Porzellanerde werden 3 Stunden bei 700° calciniert, dann abgekühlt und unter Rückfluß mit 1665,41 von io%iger Kalilauge, enthaltend 6o kg Diatomeenerde, etwa 16 Stunden behandelt. Das so erhaltene Produkt wird abfiltriert, durch Waschen von überschüssigem Alkali befreit und getrocknet. 55 kg des so erhaltenen Erzeugnisses werden mit 20 kg Kaliumacetat, 78 kg Schwefel und 1,5 kg Natriumresinat in der oben beschriebenen Weise innig vermischt und die pulverige Mischung bei 5oo° in einen Muffelofen eingeführt. Die Temperatur wird alsdann auf etwa 8oo° gesteigert und eine halbe Stunde auf 8oo° gehalten. Nunmehr läßt man das reduzierte Ultramarin auf 5oo° abkühlen und hält es etwa 3 Stunden unter Zufuhr einer Mischung von Luft und Schwefeldioxyd auf dieser Temperatur. Das calcinierte Produkt wird in Wasser entladen, durch Dekantation von wasserlöslichen Salzen praktisch befreit, in einer Porzellankugelmühle naß gemahlen, gewaschen und getrocknet.
  • 9. 226 kg Kaolin werden i Stunde lang bei 8oo° calciniert, nach Abkühlung in einen geeigneten Behälter entladen und unter Rückfluß mit 1665,41 einer io%igen Lösung von Lithiumhydroxyd während 14 Stunden behandelt. Das Produkt wird alsdann durch Waschen von überschüssigem Alkali befreit und getrocknet. 55 kg des getrockneten Produkts werden in einer Trommel mit 2o kg Lithiumcitrat, 78 kg gepulvertem Schwefel und 1,5 kg Natriumresinat während 2 Stunden gemischt und die pulverige Mischung in einen auf 5oo° beheizten Muffelofen gebracht. Die Temperatur wird alsdann auf 8oo° erhöht und 1/Q Stunde auf 8oo° gehalten. Nunmehr läßt man das reduzierte Ultramarin auf 5oo° abkühlen und hält es 3 Stunden lang unter Einleitung einer Mischung von Luft und Schwefeldioxyd auf dieser Temperatur. Das calcinierte Produkt wird in Wasser entladen, von wasserlöslichen Salzen durch Dekantieren praktisch befreit, in einer Porzellankugelmühle naß gemahlen, gewaschen und getrocknet.
  • io. Es wird eine Mischung hergestellt, welche 27,5kg Kieselsäure, 2okg Natriumaluminat (9o%), 15 kg anhydrisches Natriumacetat, 1,5 kg Tallölseife und 78 kg Schwefel enthält. Die puderartige Mischung wird durch dreistündige Behandlung in einer Porzellanmühle erzeugt. Das Mischprodukt wird in einen Muffelofen bei etwa 5oo° eingeführt und die Temperatur allmählich unter Ausschluß von Luft auf 85o° gesteigert und etwa 45 Minuten auf 85o° gehalten. Während dieser Zeit entweicht Schwefel, der zwecks Wiederverwendung aufgesammelt wird. Die Temperatur läBt man alsdann auf etwa 5oo° absinken und hält sie während 3 Stunden unter Einführung einer Mischung von Luft und Schwefeldioxyd auf dieser Temperatur. Das calcinierte Produkt wird in Wasser entladen, durch Waschen von wasserlöslichen Salzen praktisch befreit, in einer Porzellankugelmühle naß gemahlen, filtriert, gewaschen und getrocknet.

Claims (6)

  1. PATENTANSPRÜCHE: i. Verfahren zur Herstellung von Ultramarin, dadurch gekennzeichnet, daßman eineMischung, welche ein Aluminiumsilicat oder eine oder mehrere zur Bildung von Aluminiumsilicat bei Arbeitstemperatur befähigte Bestandteile, Schwefel und ein organisches Salz eines Alkali-oder Erdalkalimetalls enthält, unter Vermeidung von Oxydation bei einer Temperatur oberhalb 6oo°, vorzugsweise bei etwa 75o bis goo°, etwa 2o Minuten bis 3 Stunden behandelt und alsdann die Erhitzung unter Oxydationsbedingungen bei niedrigerer Temperatur, z. B. etwa 450 bis 6oo°, während einer Dauer von etwa 1/2 Stunde bis 3 Stunden weiterführt und das erhaltene Erzeugnis nach Abkühlen auswäscht.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß ein Alkalimetallaluminat, z. B. Natriumaluminat, oder Erdalkalialuminat und Kieselsäure als Aluminiumsilicatbildner angewendet werden.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß Natriumaluminat und fein verteilte Kieselsäure etwa im Verhältnis 2 : 3, z. B. 2,4 : 2,8 Teile Kieselsäure auf i Teil Tonerde, auf Molekularbasis angewendet werden.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 3, gekennzeichnet durch Anwendung von fein verteilter, mit Säure gewaschener Kieselsäure.
  5. 5. Verfahren nach Ansprüchen i bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß eine geringe, vorzugsweise 5% nicht übersteigende Menge einer Polar-nichtpolar-Verbindung, wie Seifen oder Salze von Ligninsulfosäuren, der Ausgangsmischung einverleibt wird.
  6. 6. Verfahren nach Ansprüchen i bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung der Mischung unter Ausschluß von Oxydationsbedingungen bei Temperaturen oberhalb 8oo°, z. B. bei etwa 85o°, durchgeführt wird. . Verfahren nach Ansprüchen i bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung unter Oxydationsbedingungen bei einer Temperatur von etwa 5oo° oder einer etwas höheren Temperatur, z. B. zwischen 5oo und 6oo°, durchgeführt wird. B. Verfahren nach Ansprüchen i bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung unter Oxydationsbedingungen während einer Zeitdauer von mindestens i Stunde durchgeführt wird. g. Verfahren nach Ansprüchen i bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung unter Oxydationsbedingungen unter Zufuhr von Luft und/oder eines oxydierenden Gases, z. B. von Oxyden des Schwefels oder Stickstoffs, durchgeführt wird.
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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE4402538A1 (de) * 1994-01-28 1995-08-03 Erb Erika Ultramarinpigmente und Verfahren zur Herstellung

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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DE4402538A1 (de) * 1994-01-28 1995-08-03 Erb Erika Ultramarinpigmente und Verfahren zur Herstellung

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