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DE713859C - Process for the separation and recovery of hydrogen sulfide from gas mixtures containing such - Google Patents

Process for the separation and recovery of hydrogen sulfide from gas mixtures containing such

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Publication number
DE713859C
DE713859C DEI41873D DEI0041873D DE713859C DE 713859 C DE713859 C DE 713859C DE I41873 D DEI41873 D DE I41873D DE I0041873 D DEI0041873 D DE I0041873D DE 713859 C DE713859 C DE 713859C
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
hydrogen sulfide
separation
recovery
gas mixtures
mixtures containing
Prior art date
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Expired
Application number
DEI41873D
Other languages
German (de)
Inventor
Dr Hans Buehr
Dr Helmu Mengdehl
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
IG Farbenindustrie AG
Original Assignee
IG Farbenindustrie AG
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Filing date
Publication date
Application filed by IG Farbenindustrie AG filed Critical IG Farbenindustrie AG
Priority to DEI41873D priority Critical patent/DE713859C/en
Application granted granted Critical
Publication of DE713859C publication Critical patent/DE713859C/en
Expired legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10KPURIFYING OR MODIFYING THE CHEMICAL COMPOSITION OF COMBUSTIBLE GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE
    • C10K1/00Purifying combustible gases containing carbon monoxide
    • C10K1/08Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors
    • C10K1/10Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors with aqueous liquids
    • C10K1/12Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors with aqueous liquids alkaline-reacting including the revival of the used wash liquors
    • C10K1/14Purifying combustible gases containing carbon monoxide by washing with liquids; Reviving the used wash liquors with aqueous liquids alkaline-reacting including the revival of the used wash liquors organic

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Gas Separation By Absorption (AREA)

Description

Verfahren zur Abscheidung und Gewinnung von Schwefelwasserstoff aus solchen enthaltenden Gasgemischen Es ist bekannt, Schwefelwasserstoff aus Gasen dadurch zu gewinnen, 'daß diese mit organischen Basen gewaschen- werden, aus denen der gebundene Schwefelwasserstoff durch Erhitzen wieder angetrieben wird. Dieses Verfahren hat den Nachteil, daß die organischen Basen den Schwefehvasserstoff beim Erhitzen nur sehr langsam abgeben, so daß eine lange Erhitzung notwendig ist. Außerdem sind die organischen Basen flüchtig, so daß sowohl bei der Auswaschung der Gase als auch beim Abtreiben des Schwefelwasserstoffs Verluste eintreten. die d_-e Wirtschaftlichkeit des Verfahrens starte beeinflussen.Process for the separation and recovery of hydrogen sulfide Such containing gas mixtures It is known to extract hydrogen sulfide from gases to gain by washing them with organic bases from which the bound hydrogen sulfide is driven again by heating. This The process has the disadvantage that the organic bases contain the hydrogen sulphide Heat only very slowly so that long heating is necessary. aside from that the organic bases are volatile, so that both in the leaching of the gases and losses occur when the hydrogen sulfide is driven off. the d_-e economy of the procedure start influencing.

Es wurde nun gefunden, daß Schwefelwasserstoff aus solchen enthaltenden Gasen leicht durch Flüssigkeiten ausgmvaschen wird, die Alkali- oder Erdalkalivcrbindungen von sauren organischen Stoffen enthalten. Aus diesen Fliissiäkeitcii läßt sich d; r Schwefehvasserstoff durch Erhitzen wider austreiben, wobei er in konzentrierter Form gewonnen und leicht atid,- rwcitig vcrarbeitct werden kann, während die Absorptionslliissihkeit in ihren Anfangszustand zurückverwandelt wird und von neuem verwetldLt werden kann. Für die in Betracht kommenden sauren organischen \`erbindungen kann allgemein gelten, daß die elektrolytische Dissoziation, d. h. der Grad der Abspaltung von H-Ionen, der organischen Verbindung bei gewöhnlicher Temperatur etwa gleich oder etwas geringer als die des zu gewinnenden Schwefelwasserstoffs sein und daß die saure organische Verbindung beim Erhitzen der Lösung bis zum Sieden nicht oder wenigstens erheblich schwerer flüchtig sein soll als der absorbierte Schwefelwasserstoff. Als saure Verbindungen kommen be:spielswxise Aminosäurcn und deren Derivate, Aminosulfonsäuren und ferner Phenole und deren Derivate in Frage, z. B. p-Nitrophcnol, Trichlorphenol, Anthranilsäure und ihre Derivate, D rivate der Phthalsäure, aliphatischc 1)icarbonsäuren usw. Als Erdalkaliverbindungen kommen auch die des Magnesiums und Berylliums in Betracht. Als besonders gezignet erwiesen sich u. a. wäßrige Lösungen der Natrium- oder Kalium-Salze von Gl@#kokq:l, Alanin, Asparaginsäurc, 4-\itroresorcin, acetanthranilsäure sowie Verbindungen ähnlicher Zusammensetzung. D:esc Lösungen nehmen bei gewöhnlicher Temp,-ratur und @;ewtihnlichenl Druck, je nach der Konzentration der gelösten Stolle, bis über das 6ofachc ihres Volumens an Schwefelwasscrstoff auf und gehen diesen -beim Er Kitzen praktisch vollständig wieder ab. It has now been found that hydrogen sulphide is easily leached out of such containing gases by liquids which contain alkali or alkaline earth bonds of acidic organic substances. From these fluids one can derive d; r Schwefehvasserstoff resist cast by heating, wherein he recovered in concentrated form and easily atid, - can be vcrarbeitct rwcitig while the Absorptionslliissihkeit is converted back to its initial state and can be again verwetldLt. For the acidic organic compounds in question it can generally apply that the electrolytic dissociation, i.e. the degree of splitting off of H ions, of the organic compound at normal temperature is approximately equal to or slightly less than that of the hydrogen sulfide to be obtained and that the acidic organic compound should not be volatile or at least considerably less volatile than the absorbed hydrogen sulfide when the solution is heated to boiling. As acidic compounds are be: spielswxise amino acids and their derivatives, aminosulfonic acids and also phenols and their derivatives, z. B. p-nitrophenol, trichlorophenol, anthranilic acid and its derivatives, derivatives of phthalic acid, aliphatic 1) carboxylic acids, etc. Also suitable as alkaline earth compounds are those of magnesium and beryllium. Aqueous solutions of the sodium or potassium salts of Gl @ # kokq: l, alanine, aspartic acid, 4- \ itroresorcinol, acetanthranilic acid and compounds of similar composition have proven to be particularly suitable. At normal temperature, temperature and pressure, depending on the concentration of the dissolved clots, solutions absorb up to more than six times their volume in hydrogen sulfide and are practically completely removed again when they are heated .

Etwa in den zu reinigenden Schwefelwasscrstoff enthaltenden Gasen neben diesem vorhandene andere schwache Säuren, wie z. B Kohlensäure und Blausäure, «-erden in vielen Fäden _ gleichzeitig mit dem Schwefelwasserstoff ausgewaschen. In solchen Fällen bietet die Anwendung der sauren organischen Verbindungen und der Base in etwa äquivalenten Mengen den Vorteil, daß hierdurch die Bildung von Niederschlägen iri kirhebliclier Menge, z. B. von Nätriumcarbonat, in - der Waschflüssigkeit vermieden wird. -Der Vorteil des vorliegenden Verfahrens dem Bekannten gegenüber besteht darin, daß die zu benutzenden organischen Verbindungen in der Absorptionsflüssigkeit in nicht flüchtiger Form vorliegen und infolgedessen keine Verluste eintret.-n. Außerdem wird der Schwefelwasserstoff beim Erhitzen in sehr kurzer Zeit ausgetrieben, so daß nur ein geringer Wärmeaufwand für die Regeneration der Waschflüssigkeit notwendig ist.For example in the gases containing hydrogen sulphide to be cleaned in addition to this, other weak acids, such as B carbon dioxide and hydrogen cyanide, «- earth in many threads _ washed out at the same time with the hydrogen sulfide. In such cases, the application of the acidic organic compounds and the Base in approximately equivalent amounts has the advantage that this results in the formation of precipitates iri kirhebliclier crowd, z. B. of sodium carbonate in - the washing liquid avoided will. -The advantage of the present method over the known is that that the organic compounds to be used in the absorption liquid in in non-volatile form and consequently no losses occur. aside from that if the hydrogen sulfide is expelled in a very short time when heated, see above that only a small amount of heat is required for the regeneration of the washing liquid is.

Es ist zwar bekannt, Kohlensäure aus Gasen, wie entschwefeltem Leuchtgas, dadurch zu entfernen, daß als Absorptionsmittel organische Hydroxylverbindungen oder Aminoyerbindungen, unter denen auch Glykokoll und andere Amitiosäuren genannt sind, in Gegenwart von Basen verwendet 'werden. Dieses bekannte Verfahren hat aber offenbar praktische Bedeutung für die Abscheidung und Gewinnung von Kohlensäure aus Gasen nicht gewonnen. Es konnte daher auch keine Anregung zur Ausarbeitung des Verfahrens gemäß der Erfindung bieten, das sich auf die Abscheidung und Gewinnung von Schwefelwasserstoff bezieht. Beispiel 1 Generatorgas mit 4 Volumprozent Kohlensäure und i Volumprozent Schwefelwasserstoff wird bei gewöhnlicher Temperatur mit einer wäßrigen Lösung von p-Nitrophenol.-natrium berieselt, wobei auf ioo 1 Gas too ccm Lösung verwendet werden. Die Kohlensäure und der Scliivefelwasserstoff werden von der Waschflüssigkeit aufgenommen. Hierauf wird diese ctiva 3 Minuten lang zum Sieden erhitzt, wobei die Kohlensäure und der Schwefelwasserstoff wieder entweichen. Die regenerierte Waschflüssigkeit kann von neuem zur Kcinigung des Gases dienen. Beispiel 2 hokercigas. welches pro Kubikmeter 5 b Schwefelwasserstoff und i,5a/o Kohlensäure enthält, wird unter Atmosphärendruck bei gewöhnlicher Temperatur mit einer wäßrigen Lösung, die 4oo g des Natriumsalzes von Glykokoll in t ! enthält, im Gegenstrom berieselt, wobei auf t cbm Gas etwa 1 1 Lösung verwendet wird. Das- den Wäscher verlassende Gas enthält praktisch weder Schwefelwasserstöff üocli Kohlensäure. Die von dein Wäscher abfließende Waschflüssigkeit wird unter Ausnutzung des Wärmeinhalts der bereits. von den absorbierenden Gasen befreiten Waschflüssigkeit zum Sieden erhitzt, wobei sowohl die Kohlensäure als auch der ScInvefelwasserstoff praktisch vollständig abgegeben werden. Die regenerierte und abgekühlte Waschflüssigkeit wird von neuem zur Reinigung der Gase von Schwefelwasserstoff und Kohlensäure benutzt. Beispiel 3 Die Abgase einer Kohle- oder Tecrhydrierungsanlage, die pro Kubikmeter 359 Schwefelwasserstoff enthalten, werden mit einer 34Nigen wäßrigen Lösung von Alanincalcium berieselt, wobei auf i cbm Gas et@va 151 Lösung verwendet werden. Das den Wäscher .erlassende Gas enthält im Kubikmeter weniger als 0,2g Schwefelwasserstoff. Die von dem Wäscher abfließende Lösung wird gemäß Beispiel 2 regeneriert und wied: r verwendet.It is known that carbonic acid can be removed from gases such as desulphurized luminous gas by using organic hydroxyl compounds or amino compounds, including glycocolla and other amino acids, in the presence of bases as absorbents. However, this known method has obviously not gained any practical importance for the separation and extraction of carbonic acid from gases. It could therefore not offer any suggestion for the elaboration of the method according to the invention, which relates to the separation and recovery of hydrogen sulfide. EXAMPLE 1 Generator gas with 4 percent by volume of carbonic acid and 1 percent by volume of hydrogen sulfide is sprinkled with an aqueous solution of p-nitrophenol-sodium, 100 1 gas too ccm of solution being used at ordinary temperature. The carbonic acid and the sulphurous sulphide are absorbed by the washing liquid. This ctiva is then heated to the boil for 3 minutes, during which the carbonic acid and hydrogen sulfide escape again. The regenerated scrubbing liquid can be used again to clean the gas. Example 2 hokercigas. which contains 5 b of hydrogen sulfide and 1.5 a / o of carbonic acid per cubic meter, is mixed under atmospheric pressure at ordinary temperature with an aqueous solution containing 400 g of the sodium salt of glycocolla in t! contains, sprinkled in countercurrent, using about 1 liter of solution for t cbm of gas. The gas leaving the scrubber contains practically no hydrogen sulfide or carbonic acid. The washing liquid flowing out of your washer is already using the heat content of the. The washing liquid freed from the absorbing gases is heated to the boil, with both the carbonic acid and the hydrogen sulfide being given off practically completely. The regenerated and cooled washing liquid is used again to clean the gases from hydrogen sulfide and carbonic acid. EXAMPLE 3 The exhaust gases from a coal or hydrogenation plant, which contain 359 hydrogen sulfide per cubic meter, are sprinkled with a 34 Nigen aqueous solution of alanine calcium, using 1 cbm of gas et @ va 151 solution. The gas released by the scrubber contains less than 0.2 g of hydrogen sulphide per cubic meter. The solution flowing off the washer is regenerated according to Example 2 and reused.

Claims (1)

fI:2NTAV5PRtJGit: Verfahren zur Absclieidung und Gewinnung von Schwefelwasserstoff, gegebenenfalls neben anderen schwachen Säuren. aus solche enthaltenden Gasgemischen durch Auswaschen mit organische Verbindungen enthaltenden Flüssigkeiten und Austreiben aus diesen durch Erhitzen. dadurch gekennzeichnet, daß diese Flüssigkeiten Alkali- oder Erdalkaliverbindungen von solchen sauren organischen Stoffen enthalten, deren elektrolytisch: Dissoziation bei gewöhnlicher Temperatur etwa gleich oder etwas geringer als die des Sch\vefelwasserstoffs ist und die beine Erhitzen der Flüssigkeit bis zum Sieden nicht oder wenigstens crhcblicli schwerer flüchtig sind als Schwefelwasserstoff.fI: 2NTAV5PRtJGit: Process for the separation and recovery of hydrogen sulfide, possibly alongside other weak acids. from gas mixtures containing such by washing out with liquids containing organic compounds and expelling from these by heating. characterized in that these liquids alkali or alkaline earth compounds of such acidic organic substances, their electrolytic: dissociation at ordinary temperature about the same or something is less than that of hydrogen sulfide and the legs heat the liquid are not or at least slightly less volatile than hydrogen sulphide until they boil.
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