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DE69707919T2 - Blei-calcium legierungen, insbesondere akkumulatorengitter - Google Patents

Blei-calcium legierungen, insbesondere akkumulatorengitter

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Publication number
DE69707919T2
DE69707919T2 DE69707919T DE69707919T DE69707919T2 DE 69707919 T2 DE69707919 T2 DE 69707919T2 DE 69707919 T DE69707919 T DE 69707919T DE 69707919 T DE69707919 T DE 69707919T DE 69707919 T2 DE69707919 T2 DE 69707919T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
barium
alloys
lead
calcium
relative weight
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Lifetime
Application number
DE69707919T
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English (en)
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DE69707919D1 (de
Inventor
Luc Albert
Jean-Louis Caillerie
Alain Goguelin
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Metaleurop SA
Original Assignee
Metaleurop SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Metaleurop SA filed Critical Metaleurop SA
Publication of DE69707919D1 publication Critical patent/DE69707919D1/de
Application granted granted Critical
Publication of DE69707919T2 publication Critical patent/DE69707919T2/de
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Expired - Lifetime legal-status Critical Current

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    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01MPROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M4/00Electrodes
    • H01M4/02Electrodes composed of, or comprising, active material
    • H01M4/64Carriers or collectors
    • H01M4/66Selection of materials
    • H01M4/68Selection of materials for use in lead-acid accumulators
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C11/00Alloys based on lead
    • C22C11/06Alloys based on lead with tin as the next major constituent
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10Energy storage using batteries

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft Blei-Kalzium- Aluminium-Legierungen, die hauptsächlich bei der Herstellung von Gittern von Bleisäureakkumulatoren verwandt werden, die Starterbatterien bilden, die "wartungsfrei" genannt werden.
  • Seit etwa 20 Jahren hat der Ersatz von Antimon durch Kalzium und durch Zinn im Blei, das diese Gitter bildet, dazu geführt, daß auf den Kraftfahrzeugmarkt eine zunehmende Menge an Akkumulatorbatterien mit wesentlich größerer Lebensdauer gekommen ist, die einen vernachlässigbaren Verbrauch an Elektrolyten haben.
  • Tatsächlich verleiht das Kalzium dem Blei sehr interessante mechanische Eigenschaften und begünstigt das Zinn bei gleichzeitiger Härtung des Bleis einen besseren energetischen Transport während der wiederholten Auflade- und Entladezyklen, denen die Batterie über ihre Lebensdauer ausgesetzt ist.
  • Die Hersteller von Blei-Kalzium (Pb-Ca)-Legierungen und Blei-Kalzium-Zinn (Pb-Ca-Sn)-Legierungen gehen gleichfalls eine kleine Menge an Aluminium zu, die dazu bestimmt ist, die Schmelzen zum Herstellen der Legierung vor einer massiven Oxidation zu schützen, die mehrheitlich Kalzium zu Lasten des Bleis verbraucht.
  • Blei-Kalzium-Aluminium (Pb-Ca-A1)-Legierungen mit oder ohne Zinn werden dazu benutzt, die negativen Gitter von Akkumulatoren herzustellen, während Blei-Kalzium-Aluminium- Zinn (Pb-Ca-Al-Sn)-Legierungen zur Herstellung von positiven Gittern verwandt werden.
  • Die Herstellung einer Akkumulatorbatterie ist eine Folge einer großen Anzahl von Arbeitsvorgängen, von denen einige zwischen 60 und 80ºC über Zeitintervalle ablaufen, die über 24 bis 48 Stunden gehen. Diese Arbeitsvorgänge erlauben es, der Legierung und dem aktiven Werkstoff alle die Eigenschaften zu geben, die anschließend für eine fehlerfreie Funktion der Batterie notwendig sind.
  • Die Entwicklung von neuen Verfahren zur fortlaufenden Herstellung von Akkumulatorgittern hat andererseits zu einem erneuten Bedarf an neuen Materialien geführt, die den Spezifikationen der neuen Gieß- und Expansionsmaschinen genügen und die Herstellung von positiven oder negativen Gittern guter Qualität erlauben.
  • Was die negativen Gitter anbetrifft, so geht die Tendenz dahin, Blei-Kalzium-Aluminium-Legierungen mit geringen Gehalten an Zinn zu entwickeln, die schnell im Laufe der Zeit aushärten und es erlauben, die Produktivität der Gießmaschinen zu erhöhen. Sie sollten darüber hinaus mechanische Eigenschaften haben, die der vorhergehenden Generation überlegen sind, damit eine Verringerung der Stärke des Gitters und damit eine Verringerung des Gewichts der Batterie möglich sind, ohne dadurch die mechanische Widerstandsfähigkeit der negativen Platte zu ändern.
  • Was die positiven Gitter anbetrifft, so geht die Tendenz dahin, Blei-Kalzium-Aluminium-Zinn-Legierungen zu entwickeln, die gegenüber den Korrosions- und Passivierungserscheinungen beständig sind, die in der positiven Platte ablaufen. Sie sollten gleichfalls eine ausreichend große Zugfestigkeit oder -beständigkeit haben, damit sie während der gesamten Lebensdauer der Batterie mechanischen Beanspruchungen widerstehen können, die in der positiven Platte auftreten.
  • Tatsächlich erfordert die Herstellung von positiven und negativen Gittern für Akkumulatoren eine besondere Aufmerksamkeit während der ersten Pastierungsphase. Während dieses Arbeitsvorganges sollte der frisch gegossene Grill tatsächlich ausreichend fest sein, damit er sich nicht unter dem Anpreßdruck der Bleioxid-Paste verformt, die das Gitter füllt. Die Familie der Blei-Kalzium-Aluminium-Zinn- Legierungen ist bekannt für ihre Eigenschaften der Dauerhaftigkeit bei Umgebungstemperatur, Prozessen, deren Kinetik mehr oder weniger schnell sein kann, wobei die Kenntnis des Herstellers von Akkumulatoren und seines Zulieferers immer gefordert ist, um die Leistungsfähigkeit und die Qualität der Herstellung zu optimieren. Eines der. Verfahren besteht darin, einen kurzzeitigen Vorrat an Gittern (einzelnen Gittern oder ein Satz in Form einer Trommel) vorzusehen, damit die Aushärtung Zeit hat, sich zu entwickeln. Die Verwendung einer Bleilegierung mit schneller kinetischer Aushärtung ist der Grund dafür, daß die Dauer der Lagerung der Gitter herabgesetzt werden kann.
  • Des weiteren ist die Deformation und sogar das definitive Brechen der Gitter während ihrer Verwendung in der Batterie ein bleibendes Hauptproblem der Qualität, mit dem die Batteriehersteller konfrontiert sind. Dieses Problem, das insbesondere im Fall von positiven Gittern von Bedeutung ist, die intensiven mechanischen und chemischen Belastungen ausgesetzt sind (Korrosion in einem Schwefelsäuremilieu), macht die Entwicklung von Legierungen notwendig, die in einem Schwefelsäuremilieu gut korrosionsbeständig sind und deren mechanische Eigenschaften erhöht sind sowie über die Zeit konstant bleiben.
  • Journal of Power Sources, Bd. 33 (1991), Nr. 1-4, S. 13-20, beschreibt Pb-Ca-Al-Sn-Legierungen für die Herstellung von Gittern von Bleisäureakkumulatoren. Eine Zugabe von Barium zu diesen Legierungen wird nicht erwähnt.
  • Es ist andererseits bekannt, daß eines der sehr einfachen Mittel zur Herabsetzung der Empfindlichkeit der feinen Akkumulatorgitter gegenüber einer Korrosion an Korngrenzen darin besteht, für ihre Herstellung Legierungen zu verwenden, die sich mit einer feinkörnigen kristallografischen Struktur verfestigen, da diese Art der Struktur für weniger empfindlich gegenüber einer Korrosion an den Korngrenzen gehalten wird.
  • Um auf diese Schwierigkeiten eine Antwort zu finden, ist die Zugabe von Barium zu Blei-Kalzium-Zinn-Legierungen bereits Gegenstand früherer Arbeiten gewesen, die beispielsweise in den Patenten FR-A-851 686, DE-26 11 575, DE- 26 19 113, EP-A-040 951, DE-29 21 290, GB-1 597 271, und GB-1 304 095 erwähnt sind. Während jedoch tatsächlich angegeben ist, daß durch das Vorhandensein von Barium die mechanische Beständigkeit gegossener Gitter (mechanischer Widerstand und plastisches Fließen), wesentlich verbessert werden kann, ohne die Korrosionsbeständigkeit zu verringern, liegen die vorgeschlagenen relativen Gewichtsanteile an Barium immer über 0,025%. Man liest beispielsweise 0,05 bis 0,5% Barium in der DE-26 19 113 und der DE-26 11 575; 0,026 bis 0,044% in vollständigem Ersatz für Kalium in der GB-1 597 270 und der DE-29 21 290; 0, 025 bis 0, 1% Barium mit Strontiumsystematik zwischen 0,15 und 0,4% und einem Gehalt an Kalzium von 0,03 bis 0,04% in der EP-A-040 951 und/oder zusätzlichen anderen Zugaben (Magnesium, Lithium). Das Patent US-A-4137378 schlägt Blei-Kalzium-Strontium- Zinn-Legierungen vor und spielt an den Proportionen von Kalzium und Strontium, ohne jede Spur von Barium. Das Patent US-A-2170650 schlägt Blei-Kalzium-Barium-Legierungen mit einem mittleren Wert von Barium von 0,02% ohne Aluminium und ohne Zinn und vorzugsweise mit Strontium vor. Das Patent FR-A-2341660 schlägt Blei-Strontium-Zinn-Aluminium- Legierungen ohne Barium vor.
  • Nebenbei kann man feststellen, daß das Patent FR-A- 851686 eine Legierung empfiehlt, die wesentlich höhere Bariumgehalte hat, um Eisenbahnlager zu bilden. Es wird beispielsweise eine Blei-Kalzium-Barium-Legierung genannt, die 0, 1% bis 2% Kalzium, 0,5% bis 10% Zinn und 0, 02% bis 0,1% Barium enthält. Es ist in diesem Patent angegeben, daß diese Legierung sehr gute Korrosionsbeständigkeitseigenschaften in einer organischen (Öle) Umgebung hat.
  • Ein Hinweis auf Legierungen mit geringen Gehalten an Barium befindet sich in der GB-1 304 095, die global die günstigen Einflüsse einer Zugabe von 0,001 bis 1% Barium allerdings in einer Legierung nennt, die kein Kalzium enthält.
  • Ein intensives Studium der genannten Druckschriften zeigt, daß die meisten in der Vergangenheit durchgeführten Untersuchungen Legierungen mit und ohne Kalzium und hohen Gehalten an Barium (0,02% oder mehr) betreffen.
  • Die Anmelderin hat entdeckt, daß in überraschender und nicht zu erwartender Weise durch eine Verringerung des Gehaltes an Barium die Eigenschaften dieser Zinnlegierungen radikal bezüglich der bekannten Legierungen verbessert werden können, insbesondere was ihre schnelle Aushärtung, ihre höhere Dauerhaftigkeit und ihre Fähigkeit anbetrifft, die mechanischen Eigenschaften über die Zeit konstant halten zu können.
  • Die vorliegende Erfindung schlägt somit neue Legierungen der genannten Art vor, bei denen die relative Gewichtskonzentration von Barium unter 0,02% liegt.
  • Insbesondere schlägt die vorliegende Erfindung somit eine Bleilegierung für die Gitter von Bleisäureakkumulato
  • ren vor, die Kalzium in einer relativen Gewichtskonzentration zwischen 0,05% und 0,12%, Zinn in einer relativen Gewichtskonzentration unter 3%, Aluminium in einer relativen Gewichtskonzentration zwischen 0,002% und 0,04%, weniger als 0,025% Wismut, weniger als 0,005% Silber und Barium enthält, welche dadurch gekennzeichnet ist, daß die relative Gewichtskonzentration von Barium wenigstens gleich 0,0015% beträgt und unter 0,02% liegt.
  • Eine Bleilegierung gemäß der Erfindung, die eine relative Gewichtskonzentration an Zinn unter 0,75% und eine relative Gewichtskonzentration an Barium zwischen 0,0015% und 0,015% zeigt, um eine Legierung mit schneller Aushärtung zu erzielen, ist vorzugsweise für die negativen Gitter bestimmt.
  • Die Rolle von Barium in dieser Legierungsfamilie besteht darin, die Kinetik der Aushärtung unmittelbar nach dem Gießen zu beschleunigen und die maximale Härte der Legierung deutlich zu erhöhen.
  • Eine Bleilegierung gemäß der Erfindung, die eine relative Gewichtskonzentration an Zinn zwischen 0,75% und 1,5% und eine relative Gewichtskonzentration an Barium zwischen wenigstens 0,0015% und weniger als 0,02% hat, ist vorzugsweise für die positiven Gitter bestimmt.
  • Vorzugsweise liegt die relative Gewichtskonzentration an Kalzium zwischen 0,06 und 0,085% und liegt die relative Gewichtskonzentration an Zinn zwischen 0,9 und 1,4%.
  • Die Zugabe von Barium bei dieser zweiten Legierungsfamilie erlaubt es, am Metall die verbesserten mechanischen Eigenschaften während der gesamten Lebensdauer der Batterie beizubehalten und begünstigt bei der Verfestigung die Bildung einer feinkristallinen Struktur.
  • Gemäß der Erfindung kann die Legierung weiterhin Wismut in einer relativen Gewichtskonzentration zwischen wenigstens 0,001% und weniger als 0,025%, oder auch Silber mit einer relativen Gewichtskonzentration von weniger als 0,005% und vorzugsweise zwischen wenigstens 0,0005% und weniger als 0,005% enthalten.
  • Das Vorhandensein von Wismut oder Silber ist nicht zwangsläufig und hat keine Folgen für die Härte der Legierung.
  • Die Erfindung betrifft gleichfalls Gitter von Bleisäureakkumulatoren, die einen Teil aus einer oben beschriebenen Bleilegierung umfassen, sowie Bleisäureakkumulatoren, die wenigstens ein derartiges Gitter umfassen.
  • Die im folgenden gegebene Beschreibung, die sich auf die zugehörigen Figuren und Beispiele bezieht, in denen die Eigenschaften derselben Legierung verglichen werden, die mit Barium dotiert ist oder nicht, werden im einzelnen verständlich machen, wie die Erfindung realisiert werden kann. Diese Beispiele zeigen die ausgezeichneten Eigenschaften der PbCaSnAl-Legierungen, die geringe Mengen an Barium enthalten, im Gegensatz zu den gleichen Legierungen ohne Barium.
  • Weitere Aspekte, Ziele und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden sich aus der Lektüre der folgenden Beschreibung im einzelnen ergeben, die anhand der zugehörigen Zeichnungen gegeben wird, in denen
  • - Fig. 1 eine grafische Darstellung der Vickers- Härte in Abhängigkeit von der Zeit bei 20ºC für PbCaAl- Legierungen zeigt, die 0,056% und 0,099% Kalzium umfassen und mit 0,004% Barium dotiert sind oder nicht,
  • - Fig. 2 die grafische Darstellung der Vickers-Härte in Abhängigkeit von der Zeit bei 20ºC für PbCaAl- Legierungen zeigt, die 0,056% und 0,099% Kalzium umfassen und mit 0,007% Barium dotiert sind oder nicht,
  • - Fig. 3 die grafische Darstellung der Vickers-Härte in Abhängigkeit von der Zeit bei 20ºC für PbCaAl- Legierungen zeigt, die 0,056% und 0,099% Kalzium enthalten und mit 0,013% Barium dotiert sind oder nicht,
  • - Fig. 4 die grafische Darstellung der Vickers-Härte in Abhängigkeit von der Zeit bei 60ºC von PbCaSnAl- Legierungen zeigt, die 0,06% Kalzium, 1, 2% Zinn enthalten, und mit 0,008% Barium dotiert sind oder nicht,
  • - Fig. 5 die grafische Darstellung der Vickers-Härte in Abhängigkeit von der Zeit bei 60ºC von PbCaSnAl- Legierungen zeigt, die 0,075% Kalzium, 1, 2% Zinn umfassen und mit 0,008% Barium dotiert sind oder nicht,
  • - Fig. 6 die grafische Darstellung der Vickers-Härte in Abhängigkeit von der Zeit bei 60ºC für PbCaSnAl- Legierungen zeigt, die 0,085% Kalzium, 1, 2% Zinn umfassen und mit 0,008% und 0,016% Barium dotiert sind oder nicht.
  • BEISPIELE
  • Man bildet Legierungen der Familie PbCaAl und PbCaSn- Al, die ggf. mit Barium dotiert sind. Man mißt die Vickers- Härte dieser Legierungen in Abhängigkeit von der Bariumkonzentration. Man vergleicht schließlich diese Meßwerte der Härte für dieselbe Legierungsfamilie nach Maßgabe der Bariumkonzentration.
  • Diese Legierungen werden in der folgenden Weise gebildet:
  • Als Basislegierung verwendet man auf dem Markt erhältliche Legierungen zweiter Schmelze. Die relative Gewichtszusammensetzung dieser Legierungen ist in den Tabellen I und II angegeben. Man gibt als weich bezeichnetes Blei (erste Schmelze) zu. Die Zusammensetzung ist in der Tabelle III wiedergegeben. Man gibt gleichfalls Hilfsmetallegierungen Pb-19% Sn, Pb-0,4% Ba und Pb-0,14% Ca-0,13% Ba je nachdem zu.
  • In den Tabellen sind die Zusammensetzungen in relativen Gewichtsprozenten angegeben.
  • Man mischt alle diese Bestandteile auf einer Temperatur zwischen 550 und 600ºC in Luft bis zum Vergießen.
  • Man verwirklicht einen Guß in Form von Platten mit 130 mm · 70 mm · 3 mm in einer Kupferform, deren Anfangstemperatur die Umgebungstemperatur ist.
  • Die chemische Analyse dieser Platten und insbesondere des Bariums wird systematisch durch Funkenspektrometrie kontrolliert, und zwar geeicht auf Pb-Ba-Legierungen mit sehr geringem Gehalt an Barium.
  • Für jede Zusammensetzung mißt man die Entwicklung der Vickers-Härte nach der Verfestigung während eines Zeitintervalls, das Alterung genannt wird. Diese Alterung erfolgt bei 20ºC über Zeitintervalle von 0 bis 6600 Stunden (h) für Legierungen mit einer schnellen Aushärtung bei 60ºC, über Zeitintervalle von 0 bis 400 h für Legierungen, die für die Ausbildung von positiven Gittern bestimmt sind. Die Alterungsphasen bei 20ºC simulieren die Abkühlungs- und Lagerungsphasen der Gitter nach dem Gießen, jedoch vor dem Pastieren. Die Alterungsphasen bei 60ºC reproduzieren die industriellen Bedingungen der Pastierung, der Reifung und Formierung und erlauben es, künstlich die Erscheinungen zu simulieren, die in den positiven Platten im Verlauf der Lebensdauer einer Batterie auftreten.
  • Die an den Legierungen mit schneller Aushärtegeschwindigkeit erzielten Ergebnisse sind in den folgenden Tabellen IV bis VII angegeben. Alle prozentualen Angaben in diesen Tabellen sind gleichfalls relative Gewichtsprozente, während die Vickers-Härte, ausgedrückt in Hv2-Einheiten, für eine Menge von 2 kg gemessen wurde.
  • - Die Tabelle IV zeigt die Vickers-Härte (Hv2) der Legierung Pb-0,065% Ca-0,008% Al in verschiedener Weise mit Barium dotiert für verschiedene Alterungszeiten bei 20ºC.
  • - Die Tabelle V zeigt die Vickers-Härte (Hv2) der Legierung Pb-0,099% Ca-0,008% Al in verschiedener Weise mit Barium dotiert für verschiedene Alterungszeiten bei 20ºC.
  • - Die Tabelle VI zeigt die Vickers-Härte (Hv2) der Legierung Pb-0,099% Ca-0,6% Sn, 0,008% Al in verschiedener Weise mit Barium dotiert für verschiedene Alterungszeiten bei 20ºC.
  • - Die Tabelle VII zeigt die Vickers-Härte (Hv2) verschiedener Legierung Pb-x% Ca-0,008% Al mit verschiedenen Gehalten (x) an Kalzium, mit 0,015% Barium dotiert oder nicht nach 288 h oder 6600 h bei 20ºC.
  • Für jede der Tabellen IV, V, VI und VII ist festzustellen, daß
  • - die Härte der Legierungen immer höher beim Vorliegen von Barium (zwischen 0,002% und weniger als 0,02%) als beim Fehlen von Barium ist;
  • - die Härte der Legierungen beim Vorliegen von Barium 20 Hv2 erreichen kann,
  • - die Härte immer schneller mit der Alterungszeit bei 20ºC beim Vorhandensein von Barium (zwischen 0,002% und 0,015%) als beim Fehlen von Barium zunimmt,
  • - die mit Barium dotierten Legierungen die viel höheren Härten selbst nach besonders langen Alterungszeiten (6600 h oder 275 Tagen) konservieren.
  • Diese Tabellen zeigen die ausgezeichneten Qualitätseigenschaften in Form der Härte und der Aushärtungsgeschwindigkeit der Legierungen PbCaSnAl gemäß der Erfindung.
  • In jeder der Fig. 1 bis 3 ist für zwei PbCaSnAl- Legierungen die Entwicklung der Vickers-Härte in Abhängigkeit von der Zeit je nachdem wiedergegeben, ob die Legierung mit Barium dotiert ist oder nicht.
  • Für jede dieser Figuren entsprechen die nicht ausgefüllten Symbole den nicht dotierten Legierungen und die ausgeführten Symbole den dotierten Legierungen.
  • Aus den Fig. 1 bis 3 ergibt sich, daß dann, wenn die Legierungen mit den Charakteristika der vorliegenden Erfindung konform gehen, die Zugabe geringer Menge an Ba folgendes erlaubt:
  • - Erhöhung der Anfangshärte der Legierung,
  • - Erhöhung der maximalen Härte der Legierung,
  • - Beschleunigung der Kinetik der Aushärtung der Legierung.
  • Daraus ergibt sich, daß die Zugabe von Barium zu den PbCaSnAl-Legierungen gemäß der Erfindung die gleichzeitige Wirkung hat, daß die Anfangshärten und die maximalen Härten der Legierungen erhöht sind, die zur Bildung von Gittern für Akkumulatoren bestimmt sind, und daß die Kinetik der Aushärtung der Legierungen beschleunigt ist, was es erlaubt, die maximale für den Arbeitsvorgang der Pastierung notwendige Härte schneller zu erzielen.
  • Die an den Legierungen erhaltenen Ergebnisse, die dazu bestimmt sind, die positiven Gitter zu bilden, sind in den folgenden Tabellen VIII bis IX angegeben. Alle prozentualen Angaben, die in der Tabelle enthalten sind, sind Gewichtsprozente. Die in Einheiten Hv2 ausgedrückte Vickers-Härte ist für eine Menge von 2 kg gemessen, während die Zugfestigkeitsprüfung mit einer Zuggeschwindigkeit von 10 mm/min erfolgte.
  • - Die Tabelle VIII zeigt die Vickers-Härte (Hv2) der Legierung Pb-0,06% Ca-1,2% Sn-0,008% Al in verschiedener Weise mit Barium dotiert für verschiedene Alterungszeiten bei 60ºC.
  • - Die Tabelle IX zeigt die Vickers-Härte (Hv2) der Legierung Pb-0,075% Ca-1,2% Sn-0,008% Al in verschiedener Weise mit Barium dotiert für verschiedene Alterungszeiten bei 60ºC.
  • - Die Tabelle X zeigt die Vickers-Härte (Hv2) der Legierung Pb-0,085% Ca-1,2% Sn 0,008% Al in verschiedener Weise mit Barium dotiert für verschiedene Alterungszeiten bei 60ºC.
  • - Die Tabelle XI zeigt die Bruchfestigkeit Rm (Mpa), gemessen während der Zugfestigkeitsprüfung an Proben der Legierung Pb-0,075% Ca-1,2% Sn-0,008% Al in verschiedener Weise mit Barium dotiert für verschiedene Alterungszeiten bei 60ºC.
  • Für die gesamte Tabellengruppe sind die Konzentrationen relative Gewichtskonzentrationen.
  • Aus den Tabellen VIII, IX, X und XI ergibt sich, daß:
  • - die Härte der Legierungen unmittelbar nach dem Gießen beim Vorliegen von Barium (zwischen 0,002% und 0,018%) größer als beim Fehlen von Barium ist,
  • - die Härte der Legierungen durch ein Maximum geht und dann beim Fehlen von Barium abnimmt, ansteigt und stabil auf hohem Niveau beim Vorhandensein von Barium bleibt,
  • - die Zugbeständigkeit der Legierungen durch ein Maximum geht und dann abnimmt beim Fehlen von Barium, zunimmt und stabil auf hohem Niveau bleibt beim Vorhandensein von Barium,
  • - die maximale Härte 23 Hv2 beim Vorhandensein von Barium erreichen kann,
  • - die Zugfestigkeit 60 MPa beim Vorhandensein von Barium erreichen kann.
  • Diese Tabellen zeigen die ausgezeichnete Qualität in Form der Härte, der Zugfestigkeit, der Geschwindigkeit der Aushärtung und der Stabilität über die Zeit der Legierungen PbCaSnAl, wenn ihre Konzentrationen mit den Charakteristika der vorliegenden Erfindung konform gehen.
  • Aus den Fig. 4 bis 6 ergibt sich, daß dann, wenn die Legierungen mit der Erfindung konform gehen, die Zugabe geringer Mengen an Barium es erlaubt, daß
  • - die Anfangshärte der Legierung zum Zeitpunkt t = 0 höher ist,
  • - über die Zeit die Härte und der Zugwiderstand der Legierung auf einem hohen Wert stabilisiert sind.
  • Auf den fotografischen Wiedergaben 1 bis 4 sind die Mikrostrukturen der Legierungen Pb-0,075% Ca-1,2% Sn 0,008% Al mit 0,016% Barium dotiert oder nicht unmittelbar nach dem Gießen (Fotos 1 und 2) und nach einem Alterungszeitintervall von 270 h bei 60ºC (Fotos 3 und 4) wiedergegeben. Diese Fotos wurden an polierten Schnitten an derselben Legierungsplatte, gegossen bei 600ºC, in einer Kupferform mit einer Stärke von 3 mm aufgenommen.
  • Auf jedem Foto entspricht das schwarze Band auf der Oberseite des Fotos dem Ende der Platte, das mit der Form in Kontakt steht.
  • Der Vergleich der Fotos 1 und 2 sowie 3 und 4 zeigt, daß dann, wenn die Legierungen mit den Charakteristika der vorliegenden Erfindung konform gehen, die Zugabe von geringen Mengen an Barium es erlaubt:
  • - die Struktur des Gusses mit großem Korn, die für diese Art der Legierung charakteristisch ist, in eine Struktur mit feinerem Korn umzuwandeln (Fotos 1 und 2),
  • - die Überalterung genannte Erscheinung einer lamellaren Ausfällung im Korninneren zu vermeiden, die deutlich sichtbar an den Legierungen ist, die kein Barium enthalten (Fotos 3 und 4),
  • - die Ausbildung einer kristallografischen Struktur mit feinerem Korn zu begünstigen, die über die Zeit stabil bleibt (Fotos 3 und 4).
  • Daraus folgt, daß die Legierungen gemäß der Erfindung eine Menge an Barium zeigen, die zum Ziel hat, gleichzeitig die Anfangshärte der Legierung zu erhöhen und die PbCaSnAl- Legierung weniger empfindlich für Alterungserscheinungen zu machen, die sich in einer Umwandlung der kristallographischen Struktur der Legierung und in einem Abfall der mechanischen Eigenschaften der Legierung über die Zeit zeigen würden.
  • Obwohl die Anmelderin bis heute keine vollständige theoretische Erklärung hat und keine Spur privilegiert, kann man feststellen, daß die ausgezeichneten Ergebnisse, die an den Legierungen PbCaSnAl erhalten werden, für Gehalte an Barium erscheinen, die unter der Löslichkeitsgrenze in weichem Blei liegen. Es ist somit möglich, daß eine Synergie zwischen dem Kalzium und dem Barium besteht, wobei letzteres beispielsweise dazu beitragen kann, die Untersättigung an Kalzium in der bleihaltigen Matrix besser zu verteilen, was die Vorgänge der Aushärtung der Legierung verbessert. Diese Synergie tritt nur dann auf, wenn das Barium in einer festen Lösung ist, d. h. wenn der Gehalt unter dem Grenzwert der Löslichkeit liegt, die nach J.L. Dawson ("The Electrochemistry of Lead"; Ed. Kuhn, Academic Press, 1979, S. 309) bei 0,02% bei 25ºC in weichem Blei liegt. Tabelle I Zusammensetzung einer der auf dem Markt erhältlichen Grundlegierungen Tabelle II Zusammensetzung einer der auf dem Markt erhältlichen Grundlegierungen Tabelle III Zusammensetzung einer der auf dem Markt erhältlichen Grundlegierungen Tabelle IV Pb-0,065% Ca-0% Sn-0,008% Al Tabelle V Pb-0,099% Ca-0% Sn-0,008% Al Tabelle VI Pb-0,0990% Ca-0,6% Sn-0,0080% Al Tabelle VII Pb-x% Ca-0% Sn-0,0080%A1 Tabelle VIII Pb-0,06% Ca-1,2% Sn-0,008% Al Tabelle IX Pb-0,075% Ca-1,2% Sn-0,008% Al Tabelle X Pb-0,0850% Ca-1,2% Sn-0,0080% A1 Tabelle XI Mechanische Eigenschaften der Legierungen für positive Gitter Erklärung der Figuren

Claims (8)

1. Bleilegierung für die Gitter von Blei-Säure Akkumulatoren, welche in einer relativen Gewichtskonzentration 0,05 bis 0,12% Kalzium, 0 bis 3% Zinn, 0,002 bis 0,04% Aluminium, weniger als 0,025% Wismut, weniger als 0,005% Silber, Barium in einer Konzentration von wenigstens gleich 0,0015% und weniger als 0,02% und als Restbestandteil Blei enthält.
2. Bleilegierung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die relative Gewichtskonzentration von Zinn unter 0,75% liegt und die relative Gewichtskonzentration von Barium zwischen 0,0015% und 0,015 % liegt, um eine Legierung mit schneller Härtung zu erhalten, die insbesondere für die negativen Gitter bestimmt ist.
3. Bleilegierung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die relative Gewichtskonzentration von Zinn zwischen 0,75% und 1,5% liegt und die relative Gewichtskonzentration von Barium wenigstens bei 0,0015% und unter 0,02% liegt, welche Legierung für die positiven Gitter bestimmt ist.
4. Bleilegierung nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichent, daß die relative Gewichtskonzentration von Kalzium zwischen 0,06 und 0,085% liegt und die relative Gewichtskonzentration von Zinn zwischen 0,9 und 1,4% liegt.
5. Bleilegierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß sie weiterhin Wismut in einer relativen Gewichtskonzentration enthält, die wenigstens bei 0,001% und unter 0,025% liegt.
6. Bleilegierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß sie weiterhin Silber in einer relativen Gewichtskonzentration enthält, die unter 0,005% und vorzugsweise wenigstens bei 0,0005% und unter 0,005% liegt.
7. Gitter für einen Blei-Säure-Akkumulator, dadurch gekennzeichnet, daß es einen Teil aus einer Bleilegierung nach einem der vorhergehenden Ansprüche umfaßt.
8. Blei-Säure-Akkumulator, dadurch gekennzeichnet, daß er wenigstens ein Gitter nach Anspruch 7 umfaßt.
DE69707919T 1996-02-16 1997-02-13 Blei-calcium legierungen, insbesondere akkumulatorengitter Expired - Lifetime DE69707919T2 (de)

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Families Citing this family (27)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6274274B1 (en) 1999-07-09 2001-08-14 Johnson Controls Technology Company Modification of the shape/surface finish of battery grid wires to improve paste adhesion
JP4502346B2 (ja) * 2000-10-24 2010-07-14 古河電池株式会社 鉛蓄電池用鉛基合金
JP2002246031A (ja) * 2001-02-19 2002-08-30 Furukawa Battery Co Ltd:The 鉛蓄電池
US20020182500A1 (en) * 2001-06-04 2002-12-05 Enertec Mexico, S. De R.L. De C.V. Silver-barium lead alloy for lead-acid battery grids
US6803151B2 (en) * 2002-02-21 2004-10-12 Delphi Technologies, Inc. Electrode
KR100566624B1 (ko) * 2002-04-18 2006-03-31 후루카와 덴치 가부시키가이샤 납축전지용 연기합금, 납축전지용 기판 및 납축전지
AU2003235944B2 (en) * 2002-04-26 2006-06-29 The Furukawa Battery Co., Ltd. Method of Manufacturing Lead or Lead Alloy Plate Lattice for Lead-Acid Battery and Lead-Acid Battery
US20040033157A1 (en) * 2002-08-13 2004-02-19 Johnson Controls Technology Company Alloy for battery grids
CN1330024C (zh) * 2002-11-14 2007-08-01 深圳市雄韬电源科技有限公司 铅酸蓄电池极板固化工艺
JP4160856B2 (ja) * 2003-05-26 2008-10-08 古河電池株式会社 鉛蓄電池用鉛基合金及びこれを用いた鉛蓄電池
US20050158629A1 (en) * 2003-05-26 2005-07-21 The Furukawa Battery Co., Ltd. Lead-based alloy for lead-acid battery, grid for lead-acid battery and lead-acid battery
JP4579514B2 (ja) * 2003-07-28 2010-11-10 古河電池株式会社 鉛蓄電池用格子基板の製造方法
JP2005093305A (ja) * 2003-09-19 2005-04-07 Furukawa Battery Co Ltd:The 鉛蓄電池用電極基板
KR100692273B1 (ko) 2004-12-03 2007-03-09 주식회사 아트라스비엑스 납축전지의 포지티브 그리드와 그 제조용 납합금
PL1900048T3 (pl) 2005-05-23 2012-06-29 Johnson Controls Tech Co Siatka baterii
US7704452B2 (en) * 2006-02-23 2010-04-27 Rsr Technologies, Inc. Alloy and anode for use in the electrowinning of metals
MX2009009385A (es) 2007-03-02 2009-10-12 Johnson Controls Tech Co Rejilla negativa para bateria.
EP2543100B1 (de) 2010-03-03 2014-05-07 Johnson Controls Technology Company Batteriegitter und verfahren zu ihrer herstellung
KR101831423B1 (ko) 2010-04-14 2018-02-22 존슨 컨트롤스 테크놀러지 컴퍼니 배터리, 배터리 플레이트 조립체 및 조립 방법
US9748578B2 (en) 2010-04-14 2017-08-29 Johnson Controls Technology Company Battery and battery plate assembly
US10522883B2 (en) 2010-05-10 2019-12-31 Rsr Technologies, Inc. Recycling electrochemical cells and batteries
US8714361B2 (en) 2010-05-10 2014-05-06 Rsr Technologies, Inc. Process for the separation of materials from recycled electrochemical cells and batteries
US9761883B2 (en) 2011-11-03 2017-09-12 Johnson Controls Technology Company Battery grid with varied corrosion resistance
DE102013111109A1 (de) 2013-10-08 2015-04-09 Johnson Controls Autobatterie Gmbh & Co. Kgaa Gitteranordnung für eine plattenförmige Batterieelektrode eines elektrochemischen Akkumulators sowie Akkumulator
DE102013111667A1 (de) 2013-10-23 2015-04-23 Johnson Controls Autobatterie Gmbh & Co. Kgaa Gitteranordnung für eine plattenförmige Batterieelektrode und Akkumulator
EP3432394A4 (de) * 2016-08-26 2019-06-12 Hitachi Chemical Company, Ltd. Bleisäureakkumulator und verfahren zur herstellung davon
JPWO2022113731A1 (de) * 2020-11-30 2022-06-02

Family Cites Families (11)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2170650A (en) * 1936-09-02 1939-08-22 Bell Telephone Labor Inc Alloy
FR851686A (fr) 1938-08-10 1940-01-12 Nat Lead Co Perfectionnements aux alliages de plomb durcis, particulièrement appropriés à la confection de coussinets
LU59106A1 (de) 1969-07-15 1970-01-15
ZA767453B (en) * 1976-02-18 1977-11-30 Globe Union Inc High strength lead alloy
DE2611575A1 (de) 1976-03-19 1977-09-29 Metallgesellschaft Ag Blei-calcium-knetlegierung
DE2619113A1 (de) 1976-05-03 1977-11-24 Metallgesellschaft Ag Blei-calcium-knetlegierung
US4137378A (en) * 1977-05-31 1979-01-30 General Battery Corporation Calcium-strontium-lead grid alloy for use in lead-acid batteries
GB1597270A (en) 1978-05-26 1981-09-03 Univ Manchester Lead alloys
US4233070A (en) 1978-05-26 1980-11-11 Chloride Group Limited Lead alloys for electric storage battery
US4358518A (en) * 1980-05-27 1982-11-09 General Motors Corporation Wrought lead-calcium-strontium-tin (±barium) alloy for battery components
JP2639751B2 (ja) * 1991-01-25 1997-08-13 古河電池株式会社 蓄電池用鉛基合金

Also Published As

Publication number Publication date
BR9707502A (pt) 2000-01-04
JP3983291B2 (ja) 2007-09-26
AU1883797A (en) 1997-09-02
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DE69707919D1 (de) 2001-12-06
EP0956370B1 (de) 2001-10-31
KR100512230B1 (ko) 2005-10-25
JP2000504783A (ja) 2000-04-18
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ATE207975T1 (de) 2001-11-15
ES2163123T3 (es) 2002-01-16
PL328302A1 (en) 1999-01-18
FR2745009A1 (fr) 1997-08-22
EP0956370A1 (de) 1999-11-17
KR19990082621A (ko) 1999-11-25
US6267923B1 (en) 2001-07-31
FR2745009B1 (fr) 1998-05-07
CA2246627C (fr) 2005-07-05

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