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DE69523440T2 - Mundpflegemittel - Google Patents

Mundpflegemittel

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DE69523440T2
DE69523440T2 DE69523440T DE69523440T DE69523440T2 DE 69523440 T2 DE69523440 T2 DE 69523440T2 DE 69523440 T DE69523440 T DE 69523440T DE 69523440 T DE69523440 T DE 69523440T DE 69523440 T2 DE69523440 T2 DE 69523440T2
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DE
Germany
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antibodies
saliva
antibody
salivary
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DE69523440T
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Diane Cummins
Karen M. Pickup
Larry A. Tabak
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Unilever NV
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Unilever PLC
Unilever NV
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Description

    Gebiet der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft die Abgabe eines therapeutischen, z. B. antimikrobiellen, oder kosmetischen, z. B. fleckentfernenden Mittels, auf die Zahnoberfläche durch Verwendung von Antikörpern, die Proteinstrukturen (Cryptitope) auf einem Belag spezifisch erkennen und Mundpflegezusammensetzungen, die diese Antikörpersysteme, wie im Folgenden genauer beschrieben, enthalten.
  • Hintergrund der Erfindung
  • Der erworbene Zahnbelag oder Zahnschmelzbelag wird durch selektive Adsorption von Speichelproteinen auf der sauberen Zahnoberfläche gebildet (Bennick et al. (1979) Biochem. J. 183, 115-126; Bennick et al. (1983) Arch. Oral Biol. 28, 19- 27; Rolla et al. (1983) Scand. J. Dent. Res. 91, 186-190; Al- Hashimi et al. (1989) Arch. Oral Biol. 34, 289-295).
  • Es wird angenommen, dass Speichelproteine bei der Adsorption einer Konformationsänderung unterliegen, die zur Freilegung verborgener Strukturen führen, die als "Cryptitope" bezeichnet werden (Moreno et al. (1991) Biofouling 4, 3-24).
  • In-vitro-Untersuchungen deuten darauf hin, dass verschiedene orale Mikroorganismen, einschließlich Actinomyces viscosus (ein Organismus, der bevorzugt die Zähne besiedelt und mit Gingivitis in Verbindung gebracht wird) die Fähigkeit haben, solche Cryptitope zu erkennen und dabei effizient an Zahnschmelz zu binden, was zu mikrobieller Adhäsion führt (Gibbons et al. (1990) Arch. Oral Biol. 35 (Ergänzung) 1075- 1145). Die Entwicklung von Plaque folgt häufig einer mikrobiellen Adhäsion, die ohne eine gute Mundhygiene häufig zu einem Krankheitszustand führt, z. B. Karies, Gingivitis.
  • Es wurde gezeigt, dass bestimmte orale Organismen, z. B. A. viscosus, S. gordonii stark an prolinreiche Proteine (PRPs) auf Hydroxyapatit-Oberflächen binden, nicht aber an PRPs in Lösung (Gibbons et al. (1988) Infect. Immun. 56, 439-445; R.J. Gibbons (1989) J. Dent. Res. 68, 750-760). Untersuchungen mit FTIR-Spektren von PRPs in Lösung und in adsorbiertem Zustand haben auch bemerkenswerte Veränderungen der FTIR- Spektren gezeigt, die mit signifikanten Veränderungen bei dem Anteil an β-Faltblatt und β-Schleifen von adsorbierten Proteinen übereinstimmen (Moreno et al. (1991) Biofouling 4, 3- 24). Die Ergebnisse dieser Untersuchungen deuten auf die Cryptitoptheorie hin, bestätigen sie aber nicht, wonach Proteine einer Konformationsänderung unterliegen und neue Stellen bei einer Adsorption an einer Oberfläche freigelegt werden. Weiterhin ist es nicht bekannt, ob Veränderungen der Konformation oder Cryptitopexpression auf oralen Oberflächen neue immunologische Ziele oder Epitope liefern.
  • Gegenstand der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung betrifft die Verwendung von monoklonalen Antikörpern (murin), die die an der Oberfläche gebundene Form eines gegebenen Belagsbestandteils (Cryptitop) auf dem erworbenen Schmelzbelag exklusiv erkennt. Solche Antikörper, die gegen einen Speichelbelag gezüchtet wurden, können verwendet werden, um "aktive Bestandteile" zu dem Belag hinzuführen.
  • Die einzigen anderen Antikörper, von denen gezeigt wurde, dass sie Protein auf einem Speichelbelag erkennen, sind monoklonale Antiidiotyp-Antikörper, die gegen angenommene Adhäsine von S. sanguis gezüchtet wurden. Die Ergebnisse haben hier die Fähigkeit der Antikörper gezeigt, S. sanguis-Adhäsin mit hoher Spezifizität nachzuahmen und an ein Epitop zu binden, das ein Rezeptor für das S. sanguis-Adhäsin auf einem Speichelbelag ist (Gong et al. (1993) J. Dent. Res. 72, Abstract 1766). Diese Antikörper unterscheiden sich jedoch von denen der vorliegenden Erfindung darin, dass sie nicht gegen Cryptitope gezüchtet wurden und es ist nicht bekannt, ob sie tatsächlich Cryptitope auf einem Speichelbelag erkennen.
  • Weitere Forschungen auf diesem Gebiet schließen die Verwendung eines neuen gentechnisch hergestellten Bindungsproteins ein, das mit einem bakteriellen Adhäsin um eine Belagsbindungsstelle konkurriert. Hier wird sich ein Belag bilden gelassen und dann werden Stellen erkannt durch bestimmte orale Bakterien, die mit dem Bindungsprotein bedeckt sind (WO-A- 92/06192). Dieses Bindungsprotein wurde jedoch auf Basis eines speziellen Aminosäuresequenzbereichs eines Speichelproteins (PRP) in Lösung und nicht auf einer Oberfläche hergestellt und würde daher nicht mit der Konformation der Struktur übereinstimmen.
  • Daten, die die Bindung von humanen Speichelkomponenten an orale Stämme von Streptokokkenbakterien zeigen (z. B. Douglas et al., Archs. Oral Biol. 29, 751-757 (1984); Newman et al. (1993) Electrophoresis 14, 1322-1327; Newman et al. (1994) J. Dent. Res. 73, Abstract Nr. 396) deuten auf die Gegenwart eines Speichel-"Belags" über den Bakterienoberflächen innerhalb eines Biofilms.
  • Überraschenderweise wurde gefunden, dass die erfindungsgemäßen Antikörper zusätzlich dazu, dass sie Cryptitope auf Modellzahnoberflächen erkennen, auch die gleichen Cryptitope auf Bakterienbelägen erkennen. Diese Antikörper sind daher ideale Ziele, um aktive Bestandteile nicht nur zu dem erworbenen Schmelzbelag zu führen, sondern auch zu einer Speichelbeschichtung auf einem sich entwickelnden Biofilm.
  • Eines der größeren technischen Probleme, die mit der Entwicklung effektiver aktiver Systeme für die Mundpflege verbunden sind, besteht darin, die Mittel in erheblichem Ausmaß an die gewünschte Stelle, z. B. den Zahn, wo die Plaquebildung stattfindet, zu bringen. Antiplaque-Mittel, die derzeit verwendet werden, sind substantiv, wenn sie an orale Oberflächen binden über (i) elektrostatische oder (ii) hydrophobe Wechselwirkungen. Die Bindung, die reversibel ist, ist jedoch nicht spezifisch, d. h. die Mittel binden an alle Mundgewebe.
  • Die Antikörper der vorliegenden Erfindung können verwendet werden, um Mittel (z. B. therapeutische, kosmetische) zu einer Stelle zu bringen, die als Ankerpunkt innerhalb des Mundes dienen kann und dadurch die notwendige Substantivität für eine maximale Wirkung liefern.
  • Obwohl Antikörper, die gegen verschiedene orale Bakterien gezüchtet wurden, z. B. S. mutans, S. sanguis, verwendet werden können, um antimikrobielle Mittel zu der bakteriellen Oberfläche zu führen, in einem Versuch, das Plaque abzubauen, unterscheiden sich die Belagantikörper der vorliegenden Erfindung von diesen Antikörpern darin, dass sie zusätzlich zu ihrer Reaktivität gegen eine Speichelbeschichtung auf einem sich entwickelnden Biofilm, wo sie aktive Bestandteile für den Abbau des Plaques hinführen können, auch aktive Bestandteile zu einer sauberen Zahnoberfläche bringen können, wo sie den Aufbau von Plaques verhindern können. Diese Antikörper können auch einen Weißmacher für den Zahn (oder ein Mittel, das Flecken abbaut) zu der Stelle der extrinsischen Fleckbildung, d. h. dem erworbenen Schmelzbelag, führen.
  • Konjugate können zwischen den monoklonalen Antikörpern dieser Erfindung und verschiedenen aktiven Verbindungen gebildet werden, einschließlich Enzymen, Peptiden, Antikörpern, teilchenförmigen Systemen, Liganden etc. Diese Verbindungen können so zu Speichelbelag auf der Zahnoberfläche geführt werden, dass z. B. die Plaqueentwicklung, Fleckenbildung etc. kontrolliert wird. Die Zielführung und damit Substantivität kann zu einer verminderten Menge an "aktivem Mittel", das erforderlich ist, führen. Die Konjugate können chemisch oder über Werkzeuge der Molekularbiologie gebildet werden.
  • Detaillierte Beschreibung der Erfindung
  • Der Zweck der vorliegenden Erfindung besteht darin, die monoklonalen Antikörper der Erfindung als Zielgruppen für die substantive Abgabe von aktiven Mundpflegemitteln, insbesondere antimikrobiellen und Antifleckenmitteln, zu dem Speichelbelag auf dem Zahn und der Speichelbeschichtung auf bakteriellen Oberflächen zu bringen.
  • Ein erster Antikörper oder ein Antikörperfragment bindet, an eine Zielstelle und ein oder mehrere weitere Antikörper oder Fragmente binden kollektiv ein Mittel an der Zielstelle. Konjugate werden gebildet entweder durch (i) chemische Konjugation zwischen Belagantikörpern (Fragmenten) und einem Mittel oder (ii) rekombinante DNA-Technik. Alternativ kann eine Fusion gemacht werden, die aus der bindenden Region des Antikörperfragments und dem "aktiven Mittel" besteht.
  • Schließlich können Konjugate gebildet werden durch nicht kovalente selbst zusammenführende Systeme, wobei (i) ein Antibelag-Antikörper oder Fragment davon zu der gewünschten Stelle führt und ein anderes Antikörper-(oder Fragment)-System zu dem Antibelag-Antikörper führt oder (ii) Hybridantikörper oder Fragmente zum Belag führen und ein antimikrobielles Enzym oder eine andere aktive Verbindung (z. B. bispezifische Fragmente mit Antibelag- und Antiglucoseoxidase-Spezifität) "hinzuziehen".
  • Die monoklonalen Antikörper können gegen Speichelbeläge erzeugt werden, die aus Parotis-, submandibularem/sublingualem und dem gesamten Speichel gebildet werden:
  • Ein Vorteil der Erfindung besteht darin, dass Belagantikörper, die gegen einen Parotisspeichelbelag gezüchtet wurden, ihr Ziel sowohl auf aus Parotisbelägen als auch aus gesamtem Speichel in vitro gebildeten Belägen erkennen. Ein weiterer Vorteil besteht darin, dass solche Antikörper substantiv sind (d. h. dem Speichelfluss widerstehen), aber nicht durch lösliche Speichelkomponenten gehemmt werden und gegenüber ihrem Ziel in Gegenwart eines sich entwickelnden Biofilms reaktiv bleiben. Ein weiterer Vorteil besteht darin, dass diese Antikörper reaktiv sind gegenüber einem in vivo geformten Belag. Solche Antikörper sind ideale Werkzeuge, um "aktive Mittel" zu der Zahnoberfläche hinzuführen. Solche aktiven Mittel können sowohl zu einer sauberen Zahnoberfläche geführt werden, d. h. dem erworbenen Schmelzbelag, um Plaque- oder Fleckenbildung zu vermeiden, als auch zu einer Speichelbeschichtung auf einem sich entwickelnden bakteriellen Biofilm, um die Plaque- oder Fleckenbildung abzubauen.
  • Aktive Mittel, die verwendet werden können, schließen ein:
  • (i) Antimikrobielle Mittel:
  • (a) antimikrobielle Enzyme, z. B. Oxidasen, einschließlich Glucoseoxidase, Lactatoxidase, Galactoseoxidase, Harnsäureoxidase; Peroxidasen, einschließlich Meerrettichperoxidase, Myeloperoxidase, Lactoperoxidase, Chlorperoxidase; Proteasen einschließlich Papain, Pepsin, Trypsin, Ficin, Bromelin; die Zellwand lysierende Enzyme, einschließlich Lysozym; spezifische Enzyminhibitoren, wie solche, die die Neuraminidaseaktivität oder -Produktion hemmen; Plaquematrixinhibitoren, einschließlich Dextranasen, Mutanasen.
  • (b) antimikrobielle Peptide, z. B. Peptide einschließlich Bakteriocine, Histatine, Defensine, Cecropine.
  • (c) Komplex bildende Mittel, z. B. Eisen komplexierendes Lactoferrin.
  • (ii) Kosmetische Vorteile erzeugende aktive Mittel:
  • (a) Zahn weißmachende Mittel, z. B. bleichende Enzyme, einschließlich Glucoseoxidase, Myeloperoxidase; Enzyme, die Flecken abbauen, einschließlich Proteasen.
  • (b) Antigeruchsverbindungen, einschließlich Zink- und Metallionenkomplexe.
  • (iii) Alkali erzeugende Systeme, einschließlich Urease, Arginin, Desaminase, Asparaginase etc.
  • (iv) Teilchenförmige Systeme, einschließlich Zinkoxid, Latex, Kapseln, Liposomen, Emulsionen.
  • (v) Redoxpuffer.
  • Bevorzugte Systeme schließen zielgerichtete Enzyme (Enzymsubstrate in Gelen) zielgerichtete Systeme in Spüllösungen (Substrate in Gelen); zielgerichtete Enzyme und Substrate in Spülungen zielgerichtete Enzyme und Substrate in Pasten; zielgerichtete Enzyme und Substrate in Pastillen ein.
  • Die empfohlene Konzentration des zielgerichteten aktiven Mittels/Antikörpers in einem Produkt ist etwa 0,01 ug/g bis 50 mg/ml.
  • Die oralen Zusammensetzungen können in irgendeiner geeigneten Applikationsform formuliert werden, z. B. als Emulsionen, Gele, Mundspülungen, Zahnpulver und Zahnpasten. Sie können als einzelnes Präparat formuliert werden oder sie können als unterschiedliche Präparate für Mehrkammerbehälter formuliert werden.
  • Die Mundpflegezusammensetzungen können weiterhin fakultative übliche Inhaltsstoffe enthalten, z. B. pharmazeutisch annehmbare Träger, wie Stärke, Saccharose, Wasser oder Wasser/Alkohol-Systeme etc. Geringe Mengen von Tensiden können auch enthalten sein, z. B. anionische, nichtionische und amphotere Tenside. Wenn Präparate zu einer Zahnpasta formuliert werden, können sie die gewöhnlichen Zahnpastainhaltsstoffe enthalten.
  • So können sie teilchenförmige abrasive Materialien enthalten, einschließlich agglomerierter teilchenförmiger abrasiver Materialien, wie Siliciumdioxide, Aluminiumoxide, Calciumcarbonate, Dicalciumphosphate, Calciumpyrophosphate, Hydroxyapatite, Trimetaphosphate, unlösliche Hexametaphosphate usw., gewöhnlich in Mengen zwischen 5 und 60 Gew.-%.
  • Weiterhin können die Zahnpastapräparate Feuchthaltemittel, wie Glycerin, Sorbit, Propylenglycol, Polyethylenglycol, Xylit, Lactit usw. enthalten.
  • Bindemittel und Verdickungsmittel, wie Natriumcarboxymethylcellulose, Xanthangummi, Gummi arabicum etc., können auch enthalten sein, ebenso wie synthetische Polymere, z. B. Polyacrylate und Carboxyvinylpolymere, wie Carbopol®.
  • Aromastoffe, wie Pefferminz- und Spearmintöle können auch enthalten sein, ebenso wie Konservierungsmittel, Trübungsmittel, Farbstoffe, den pH einstellende Mittel, Süßstoffe usw.
  • Antibakterielle Mittel können auch enthalten sein, z. B. Triclosan, Chlorhexidin, Kupfer-, Zink- und Zinnsalze, wie Zinkcitrat, Natriumzinkcitrat und Zinnpyrophosphat, Sanguinarinextrakt, Metronidazol. Weitere Beispiele für zusätzliche antibakterielle Mittel sind quaternäre Ammoniumverbindungen, wie Cetylpyridiniumchlorid; Bis-guanidide wie Chlorhexidindigluconat, Hexetidin, Octenidin, Alexidin; halogenierte bisphenolische Verbindungen, wie 2,2'-Methylenbis (4-chlor-6- bromphenol).
  • Polymere Verbindungen, die die Abgabe aktiver Inhaltsstoffe, wie antibakterieller Mittel, verbessern können, können auch enthalten sein. Beispiele für solche Polymere sind Copolymere von Polyvinylmethylether mit Maleinsäureanhydrid und andere ähnliche die Abgabe verbessernde Polymere, z. B. solche, die in DE-A-39 42 643 (Colgate) beschrieben werden.
  • Weiterhin können entzündungshemmende Mittel wie Ibuprofen, Flurbiprofen, Aspirin, Indomethacin etc. enthalten sein.
  • Antikariesmittel wie Natrium- und Zinnfluorid, Aminfluoride, Mononatriumfluorphosphat, Casein, Plaguepuffer, wie Harnstoff, Calciumlactat, Calciumglycerophosphat, Strontiumpolyacrylate können auch enthalten sein. Andere fakultative Inhaltsstoffe schließen Vitamine, wie Vitamin C, und Pflanzenextrakte ein. Desensibilisierende Mittel, wie Kaliumcitrat, Kaliumchlorid, Kaliumtartrat, Kaliumbicarbonat, Kaliumoxalat, Kaliumnitrat ebenso wie Strontiumsalze können auch enthalten sein.
  • Puffer und Salze, um den pH und die Ionenstärke der Zusammensetzungen zu puffern, können auch enthalten sein. Liposomen und andere eingekapselte Mittel können auch verwendet werden, um die Abgabe oder Stabilität aktiver Inhaltsstoffe zu verbessern.
  • Weiterhin können die oralen Zusammensetzungen steinbildungsverhindernde Mittel enthalten, wie Alkalipyrophosphate, hypophosphithaltige Polymere, organische Phosphonate, Phosphocitrate etc.
  • Außerdem können die Zusammensetzungen weitere funktionelle Biomoleküle enthalten, wie Bakteriozine, Antikörper, Enzyme usw.
  • Andere fakultative Inhaltsstoffe, die enthalten sein können, sind z. B. Bleichmittel, z. B. solche wie in EP-A 0 545 594 beschrieben, organische Peroxysäuren, schäumende Systeme wie Natriumbicarbonat-/Citronensäuresysteme, Farbveränderungssysteme usw..
  • Die Mundpflegezusammensetzung enthält, wenn sie als Mundspülung formuliert ist, gewöhnlich eine Wasser-/Alkohollösung, Aromastoff, Feuchthaltemittel, Süßstoff und Farbstoff.
  • Die vorliegende Erfindung wird durch Beispiele weiter erläutert.
  • Beispiel 1 Erzeugung von Cryptitop-spezifischen monoklonalen Antikörpern Methode 1) Immunisierung
  • Immunogen - 1 ml frisch gesammelter Parotisspeichel wurde zu 35 mg vorgewaschenem (gewaschen mit phosphatgepufferter Kochsalzlösung: PBS pH 7,4) Hydroxyapatit (HA) 2 Stunden bei 4ºC gegeben, wobei in einem aufrecht stehenden Mischer gemischt wurde. Mit Parotisspeichel beschichteter HA wurde dann gewaschen (PBS) und zentrifugiert X2 (2000 g). Das entstehende Pellet wurde vor der Verabreichung des Impfstoffs an Mäuse (Tag 1) entweder mit Freunds Adjuvans oder Titres-Adjuvans vermischt, um die Immunantwort zu verstärken. Die Mäuse erhielten das obige Immunogen am Tag 8 erneut. Die Immunantwort der Mäuse wurde an den Tagen 15, 22, 30 durch Injektion von mit Parotisspeichel beschichtetem HA geboostert. Eine Fusion wurde am Tag 35 durchgeführt.
  • Zellfusion - Die Milz einer immunisierten Maus wurde entnommen und in 30 ml serumfreies RPMI-1640-Medium gebracht, um eine Einzellsuspension zu bilden. Die Milzzellen wurden dann mit einer Myelomzelllinie unter Verwendung von Polyethylenglycol fusioniert. Die Zellen wurden dann in HAT-(Hypoxanthin, Aminopterin, Thymidin)-Medium (einem Medium, das verwendet wird, um die Bedingungen zu fördern, die nur das Wachstum von Hybridzellen zulassen) dispergiert und in 96- Napf-Gewebekulturplatten aufgeteilt.
  • 2) Screening-Assay - Nachweis von Antikörpern mit einer Spezifität für oberflächengebundene Determinanten auf mit Parotisspeichel beschichtetem HA.
  • Mit PBS gewaschener HA wurde zu frisch gesammeltem Parotisspeichel in einer Konzentration von 35 mg HA/ml Parotisspeichel zugegeben. Die Probe wurde dann über Nacht in einem aufrecht stehenden Mischer bei 4ºC gemischt. Danach wurde die Probe gewaschen (PBS) und zentrifugiert (2000 g) X2 vor der Zugabe von 5% Rinderserumalbumin (BSA) in PBS (PBSA). Mit Speichel beschichteter HA wurde dann in einem aufrecht stehenden Mischer 1 Stunde bei 4ºC gemischt. Die Probe wurde dann wie vorher gewaschen, bevor PBSA zu dem HA-Pellet auf eine Konzentration von 5 mg HA/100 ul PBSA zugegeben wurde. Danach wurden 100-ul-Aliquots der HA-Probe in Eppendorf®- Röhrchen gegeben. PBSA (150 ul) oder frischer Parotisspeichel (150 ul) wurden dann zu HA vor der Zugabe von Antikörper (100 ug/ml) zugegeben.
  • Die Proben wurden bei Raumtemperatur 30 Minuten lang inkubiert und zweimal (Zeit 0,15 Minuten) während dieser Zeit gevortexed. Die Proben wurden gewaschen und X3 mit 500 ul 0,05% Tween® 20 in PBS (PBST) zentrifugiert. Ein mit Meerrettichperoxidase (HRP) markierter sekundärer Antikörper wurde dann 30 Minuten bei Raumtemperatur zugegeben (250 ul 1/1000 Verdünnung) (die Probe wurde zum Zeitpunkt 0 und 15 Minuten gevortexed, wie oben). Danach wurden die Proben wiederum gewaschen und X3 zentrifugiert mit 500 ul PBST vor der Zugabe von 250 ul des Substrats TMB (3,3',5,5'-Tetramethylbenzidin) (4 Minuten, RT). Die Reaktion wurde gestoppt durch Zugabe von 2 M H&sub2;SO&sub4; (250 ul). Schließlich wurden 400 ul jeder Reaktionsmischung filtriert und das Filtrat auf eine ELISA-Platte überführt, wo auf einem Spektrophotometer bei einer Absorption von 450 nm abgelesen wurde.
  • Ergebnisse Erzeugung von Cryptitop-spezifischen monoklonalen Antikörpern
  • Zahlreiche Zelllinien wurden auf die Antikörperproduktion gescreent in dem oben modifizierten ELISA-Screen. Zelllinien, die positiv waren, wurden kloniert und dann auf mg-Mengen in Hohlzellfaserreaktoren "aufgezogen".
  • Tabelle 1 zeigt ELISA-Ergebnisse von klonierten und aufgezogenen monoklonalen Antikörpern, bei denen Antikörper gegen mit Speichel beschichteten HA in Gegenwart sowohl von Puffer als auch Speichel reagiert hatten. Die Tatsache, dass Speichel die Aktivität der Antikörper nicht hemmte oder verminderte, deutet darauf hin, dass die Antikörper bevorzugt adsorbiertes Speichelprotein, d. h. Cryptitope, erkennen. Diese Antikörper sind somit die ersten Antikörper, die Cryptitope erkennen. Tabelle 1
  • Negative Kontrolle = 0,11
  • (Bemerkung: Die monoklonalen Antikörper waren alle von der Isotypklasse IgG).
  • Beispiel 2 Bindung von monoklonalen Antikörpern an Belag und sich entwickelnde Plaques in vitro Methode 1) Immunospezifität von monoklonalen Antikörpern sowohl gegen Parotisspeichelbelag als auch Gesamtspeichelbelag
  • Die Immunospezifität von Antikörpern sowohl gegen Parotisbeläge als auch Gesamtbeläge wurde bestimmt unter Verwendung einer konfokalen Laserscanning-Mikroskopie (CLSM). Diese Methode wurde ausgewählt, da sie (i) eine von dem obigen ELISA unterschiedliche Nachweisstufe hat und somit ein anderes Mittel darstellt, um die Spezifität gegenüber Parotisspeichelbelag zu bestätigen zusätzlich zu dem Reaktivitätstest von Antikörpern gegen Gesamtspeichelbeläge und (ii) die direkte insitu-Betrachtung der Reaktion auf Speichel-HA-Scheiben zuließ. Dies war besonders vorteilhaft bei Zeitverlaufsstudien (siehe 3 unten).
  • Versuch - Der Belag wurde gebildet, indem HA-Scheiben bei 4ºC über Nacht in 2,5 ml Speichel mit Parotisspeichel oder 2, Stunden mit Gesamtspeichel (um Proteinabbau zu verhindern) auf einer schwingenden Plattform STR6 (Stuart) mit maximaler Geschwindigkeit beschichtet wurden.
  • Die Scheiben wurden dann gewaschen (PBS), bevor ein Blockierungsmittel zugegeben wurde (1 Stunde bei RT), um nichtspezifische Reaktionen zu vermindern. Das in all diesen Untersuchungen verwendete Blockierungsmittel war 5% BSA, da sich zeigte, dass dieses effektiv blockierte und sich natürlicherweise in Speichel findet. Nach der Blockierungsstufe wurden die Scheiben wiederum gewaschen vor Zugabe des für den Belag spezifischen monoklonalen Antikörpers (30 Minuten).
  • Nach weiterem Waschen wurde ein zweiter fluoreszierend markierter (FITC) Antikörper (Vektor) zugegeben (1/20 Verdünnung, 30 Minuten). Schließlich wurden die Scheiben gewaschen und unter dem CLSM betrachtet.
  • 2) Reaktivität von monoklonalen Antikörpern gegen Proteinbestandteile von Parotisspeichel und Gesamtspeichel in einem Western Blot
  • Die Spezifität der monoklonalen Antikörper wurde auch mit einem Western Blot von Speichelprotein untersucht.
  • Versuch - Aliquots von Parotisspeichel und Gesamtspeichel wurden einer SDS-PAGE (Laemmli UK (1970) Nature 227, 680) 1,8 Stunden lang bei 80 Volt unterzogen, bevor die getrennten Proteine auf Nitrocellulosemembranen (Porengröße 0,45 um, Sigma) in einer Semi-Trockentransfereinheit (Biorad) 5 Stunden lang (5 Volt) übertragen wurden. Die Membranen wurden mit Ponceau S. (Sigma) gefärbt, um den erfolgreichen Transfer zu bestätigen. Die Membranen wurden dann mit 5% BSA (4ºC) 2 Stunden lang blockiert, bevor weitere 2 Stunden lang Antibelag-Antikörper zugegeben wurden (RT). Die Reaktivität wurde durch Zugabe eines sekundären mit HRP konjugierten Antikörpers (RT; 2 Stunden) gefolgt von dem Substrat (4-Chlor-1- naphthol, Sigma), das die Visualisierung der Antikörperproteinbanden zuließ, nachgewiesen.
  • (Bemerkung: die Antikörper wurden getestet gegenüber reduzierten und nicht reduzierten Speichelproteinen auf Acrylamidgelen mit 5 bis 15%. SDS-PAGE-Standards mit niedrigem Molekulargewicht (Biorad) wurden in allen Western-Blot-Verfahren verwendet, um eine Größeneinschätzung der Proteinantikörperbanden zuzulassen).
  • 3) Zeitverlaufsstudien
  • Es wurde ein in-vitro-Modell verwendet, um die Mundhöhle nachzuahmen, um (i) die Substantität der Antikörper und (ii) die Antibelagsbindung eines reiferen Belags in Abwesenheit/Gegenwart von Bakterien zu simulieren. Die Beläge wurden auf HA-Scheiben, wie vorher beschrieben, gebildet. Die Modelle wurden aus 50-ml-Vorratskolben beschickt, die mit Speichel gefüllt waren und mit 6 ml/h durchgepumpt wurden. Alle Modellversuche wurden bei 37ºC durchgeführt. Vorbereitete HA- Scheiben wurden in modifizierte 1-ml-Pipettenspitzen eingesetzt, bevor sie auf das Modell übertragen wurden. Nach der erforderlichen Inkubationszeit wurden die Scheiben entnommen und mit Antikörper markiert. Die FITC-Bindung wurde mit CLSM quantitativ ausgewertet.
  • Versuch (i) - Wirkung von Speichelfluss auf Antibelag-Antikörperbindung (Substantivitätsbestimmung)
  • Die Beläge wurden gebildet unter Verwendung von Parotisspeichel. Antibelag-Antikörper wurden zu den HA-Scheiben 30 Minuten vor Inkubation in dem Modell zugegeben. Die Scheiben wurden in dem Modell unter konstantem Speichelfluss gehalten und in stündlichen Intervallen bis zu 4 Stunden entnommen. Fluoreszierend markierter Antikörper wurde zugegeben und die FICT-Bindung mit CLSM wie vorher quantitativ ausgewertet.
  • Versuch (ii) - Antibelag-Antikörperbindung an reiferen Belag
  • Beläge wurden gebildet unter Verwendung von Gesamtspeichel und Parotisspeichel. Die Wirkungen auf die Bindung von Antikörpern gegen mit Speichel beschichtete HA-Scheiben, die in dem Modell bis zu 6 Stunden inkubiert worden waren, wurde untersucht. Die Modelle wurden mit (siehe * für die Vorbereitung der Bakterien) und ohne Bakterien inkubiert. Es wurden auch Modelle durchgeführt, bei denen Hirn-Herz-Infusionsmedien den Speichel ersetzten. Die Scheiben wurden aus dem Modell (Zeitpunkt 0, 2, 4 und 6 Stunden) entnommen vor der Zugabe von Antibelag-Antikörper und anschließend fluoreszierend markiertem Antikörper. Die FITC-Bindung wurde mit CLSM quantitativ ausgewertet. Das vollständige Protokoll für diesen Versuch ist in Fig. 1 aufgeführt.
  • - Vorbereitung der Mikroorganismen - Die zur Erzeugung eines Biofilms mit 3 Bakterien verwendeten Organismen waren Actinomyces viscosus, Streptococcus mutans SM211 und Streptococcus oralis: ein Streptomycin-resistenter Stamm. Die Organismen wurden auf Hirn-Herz-Infusions-(BHI)-Medium, das mit Agar ergänzt war, gezüchtet (BHI: Oxoid 47 g/l, Hefeextrakt: Oxoid 5 g/l, Cystein HCL: Sigma 0,1 g/l, Haemin: Sigma 500 mg/l, Vitamin K: Sigma 5 mg/l und steriles Pferdeblut: Oxoid 50 ml/l), bevor Kolonien aseptisch entnommen wurden, um sterile BHI-Brühe zu impfen. Nach über-Nacht- Inkubation wurden die Brühen zentrifugiert (2000 g: 10 Minuten) und dreimal mit PBS gewaschen, bevor die Bakteriensuspensionen auf OD600nm von 1,0 korrigiert wurden.
  • Ergebnisse Bindung von monoklonalen Antikörpern an Belag und sich entwickelnde Plaques in vitro 1) Immunospezifität von Antikörpern gegenüber Parotis- und Gesamtspeichelbelägen
  • Es wurde gefunden, dass alle Antikörper immunospezifisch waren für Parotisspeichelbeläge und in einem geringeren Ausmaß für Gesamtspeichelbeläge. Die Verminderung der Aktivität beruht wahrscheinlich entweder darauf: (i) dass das Epitop, gegen das der Antikörper gerichtet ist, nicht so häufig in Gesamtspeichelbelägen wie in Parotisspeichelbelägen vorkommt oder (ii) dass die Komponenten in Gesamtspeichel das Epitop maskieren können.
  • Die Ergebnisse sind in Tabelle 2 gezeigt: Tabelle 2 Spezifität von Belag-McAbs gegenüber Parotis- und Gesamtspeichelbelägen
  • * Messung der Fluoreszenz = Pixelintensität
  • (Andere getestete IgG-Antikörper = vergleichbar der negativen Kontrolle)
  • 2) Reaktivität von Antikörpern gegenüber immobilisierten Proteinen: Western Blot
  • Alle Antikörper reagierten mit Proteinbanden von 50, 100 und 200 kDa sowohl in Parotis- als auch Gesamtspeichel. Es ist ziemlich wahrscheinlich, dass sich die Speichelproteine auf Nitrocellulosemembranen genauso wie auf Hydroxyapatit verhalten, wo die Cryptitope freigelegt sind. Die Ergebnisse sind in Tabelle 3 gezeigt:
  • Tabelle 3 Western Blot von Antikörpern gegen Speichelproteine MeAb McAb-Reaktivität gegen Proteinbanden (kDa)
  • 3D5 50, 100, 200
  • 1A1 50, 100, 200
  • 1C6 50, 100, 200
  • 1D3 50, 100, 200
  • Neg. Kontrollen negativ
  • 3) Zeitverlaufsstudien (i) Substantivitätsbestimmung
  • Es wurde keine bemerkenswerte Reduktion der Aktivität der Antikörper beobachtet, wenn Speichel bis zu 4 Stunden über die mit Belag beschichteten HA-Scheiben strömen gelassen wurde. Dieses Ergebnis deutet auf die Substantivität der Antikörper.
  • Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 gezeigt: Tabelle 4 Substantivität von Belag-McAbs (ein typisches Ergebnis) Antikörperbindung
  • (ii) Antibelagbindung an reifere Beläge in Abwesenheit/Gegenwart von Bakterien
  • Ein Anstieg der Fluoreszenz, d. h. der Antibelagbindung mit der Zeit (bis zu 6 Stunden) wurde beobachtet, wenn Antikörper getestet wurden gegen einen sich entwickelnden Biofilm sowohl auf Parotis- als auch Gesamtspeichelbelägen, wie in den beigefügten Fotografien Nr. 1 und 2 gezeigt. Der Anstieg der Antikörperbindung beruhte nicht nur auf (i) einer Vergrößerung des Bereichs, der durch die Entwicklung eines intensiveren Belags verursacht wird, da ein Anstieg der Fluoreszenz nicht beobachtet wurde bei einer sterilen Kontrolle, d. h. Parotisspeichel, keine Bakterien (Fotografie Nr. 3) oder (ii) auf metabolisierenden Organismen, da kein Anstieg der Fluoreszenz beobachtet wurde, wenn BHI den Speichel in dem Modell ersetzte (Fotografie Nr. 4). Es scheint daher so zu sein, dass diese Antwort auf einer Kombination von Speichelprotein und Bakterien beruht, wobei die Antikörper mit adsorbierten Speichelproteinen (d. h. potenziellen Cryptitopen) auf einem sich entwickelnden Biofilm reagiert haben. Dieses Ergebnis war sehr überraschend, da nicht erwartet wurde, dass die Antikörper Cryptitope aus bakteriellen Oberflächen oder Cryptitope auf einer HA-Oberfläche erkennen würden.
  • (Bemerkung: Es ist anzumerken, dass negative Kontrollen zu einem vollständig schwarzen Bild bei der CLSM führten).
  • Alle vier Antikörper erwiesen sich als immunospezifisch gegenüber Parotisspeichelbelag und in einem geringeren Ausmaß gegenüber Gesamtspeichelbelägen. Die Ähnlichkeit dieser Antikörper im Bindungsverhalten und der Reaktivität bei Western Blots deuten daruf hin, dass sie die gleiche antigene Stelle erkennen. Diese Antikörper haben ein großes Potenzial, da sie sich als substantiv erwiesen haben und zunehmend mit der Speichelbeschichtung auf einem sich entwickelnden Biofilm reagieren. Letzteres Ergebnis war sehr wichtig, da ein sich entwickelnder Biofilm die Zielsuche des Antikörpers verbessert. Die Implikationen daraus sind groß im Hinblick auf die Zuführung einer Funktionalität, d. h. Antikörper können "aktive Mittel" zu (i) Proteinen auf dem erworbenen Schmelzbelag führen und dort abgeben, um den Aufbau von z. B. Plaques und Flecken zu verhindern, und (ii) zu Proteinen auf einer Speichelbeschichtung auf einem mikrobiellen Biofilm führen und dort abgeben, um z. B. Plaques und Flecken abzubauen.
  • Beispiel 3 Bindung von monoklonalen Antikörpern an in situ gebildetem Belag Methode
  • Die Reaktivität von Antikörper gegenüber Proteinstrukturen auf einem in situ gebildeten Belag wurde untersucht. Eine Vorrichtung, ähnlich einem Gaumen, die 8 bis 10 Schmelzplatten aufwies, wurde verwendet, um in-situ-Beläge zu bilden. Die Schmelzplatten wurden von einem weichen Harz auf der Vorrichtung gehalten, um ein leichtes Entnehmen der Platten zuzulassen (ohne den Belag zu stören) nach dem erforderlichen Zeitraum für die Belagsbildung.
  • Versuch - Die Vorrichtung wurde 5 Stunden lang in den Mund gebracht, um die Entwicklung eines Schmelzbelags zuzulassen. Es wurde erwartet, dass während dieses Zeitraums eine mikrobielle Besiedelung (und Speichelbeschichtung auf bakteriellen Oberflächen) beginnen würde. Nach diesem Inkubationszeitraum wurde die Vorrichtung aus dem Mund entnommen. Die Schmelzplatten wurden vorsichtig aus dem weichen Harz entfernt vor dem Waschen (PBS) und der Zugabe von monoklonalen Antikörpern (30 Minuten). Nach weiterem Waschen wurde der fluoreszierend markierte (FITC) Antikörper zugegeben (30 Minuten), bevor die Schmelzplatten gewaschen wurden und unter dem CLSM betrachtet wurden.
  • Ergebnisse
  • Die Ergebnisse sind in Tabelle 5 gezeigt:
  • Tabelle 5 Reaktivität von Belag-McAbs gegenüber in situ gebildeten Belägen Belag-McAb Antikörperbindung Pixelintensität
  • 1D3 105,24 (+/- 10,14)
  • 1C6 98,46 (+/- 8,10)
  • 1A1 110,08 (+/- 15,10)
  • 3D5 103,29 (+/- 11,29)
  • Neg. Kontrolle 14,25 (+/- 2,11)
  • Alle vier Antikörper waren reaktiv gegenüber in situ gebildetem Belag (Tabelle 5). Dieses Ergebnis ist sehr viel versprechend, wobei während des Zeitraums der Belagsbildung die Antikörper wahrscheinlich mit Cryptitopen auf dem erworbenen Schmelzbelag und zusätzlich mit adsorbiertem Protein (potenzielle Cryptitope) auf bakteriellen Oberflächen reagieren. Die Ergebnisse deuten auf den Nutzen der Antibelag-Antikörper als Mittel, um "aktive Mittel" einer Oberfläche zuzuführen.
  • Beispiel 4 Gezieltes Hinführen von oxidativen Enzymen durch monoklonale Antikörper in vitro Methode
  • Die Fähigkeit von Antikörpern, ein oxidatives Enzym (Glucoseoxidase: GOX) gezielt zu einem in vitro gebildeten Belag zu bringen, wurde untersucht. Die Abgabe von Glucoseoxidase wurde untersucht, indem Wasserstoffperoxid, das von GOX in Gegenwart von 5% Glucose erzeugt wurde, gemessen wurde. Ein Parotisspeichelbelag wurde gebildet, indem Parotisspeichel über Nacht über Hydroxyapatitscheiben bei 4ºC geschüttelt wurde. Die Scheiben wurden gewaschen (PBS), mit 5% BSA blockiert und wiederum gewaschen vor Zugabe eines monoklonalen Antikörpers (30 Minuten). Danach wurde ein mit GOX markierter sekundärer Antikörper (Organon Teknika Corporation) zugegeben (30 Minuten). Die Scheiben wurden dann vor der Zugabe von TMB- (Sigma)-Substrat* (2 ml/Scheibe) gewaschen, das dann bei Raumtemperatur auf einer schwingenden Plattform von Stuart STR6 (maximale Geschwindigkeit) geschüttelt wurde. Schließlich wurde das Gesamtvolumen der Lösung auf eine ELISA-Platte aufgeteilt und die Absorptionen auf einem Spektrophotometer bei 450 nm abgelesen.
  • (* Substratlösung: 5% Glucose, 10 ml Phosphatcitratpuffer (0,075 M Citronensäure 0,316 M Natriumhydrogenphosphat), 100 ul TMB/Dimethylsulfoxid: 0,1 g TMB, 10 ml Dimethylsulfoxid, 10 ul HRP (0,5 mg/ml), Bemerkung: kein Wasserstoffperoxid).
  • Ergebnisse Zielgerichtete Hinführung von oxidativen Enzymen durch monoklonale Antikörper in vitro
  • Die Ergebnisse sind in der beigefügten Fig. 2 gezeigt.
  • Die Fähigkeit von Antibelag-Antikörpern, gezielt GOX auf einer Oberfläche anzusteuern, wurde bestätigt (Tabelle 6). Die Fähigkeit von Antibelag-Antikörpern, etwas abzugeben, wurde bestätigt durch den Mangel der GOX-Abgabe bei der Kontrolle, die keine Antibelag-Antikörper aufwies (d. h. nur GOX-markierter Antikörper und Substrat). Dieses Ergebnis war extrem viel versprechend, da der Antibelag-Antikörper den mit GOX markierten Antikörper band und auf diese Weise das GOX einer Oberfläche zuführte. GOX ist ein nützliches "aktives Mittel", da Wasserstoffperoxid, das von GOX erzeugt wird, verwendet werden kann, um (i) die Zähne zu bleichen oder weiß zu machen oder (ii) als antimikrobielles Mittel (plus einem Substrat für ein weiteres antimikrobielles Mittel), um die Entwicklung von Plaques zu kontrollieren.
  • Beispiel 5 Abgabe von antibakterieller Aktivität durch monoklonale Antikörper in situ Methode
  • Bei diesem Versuch wurden Antibelag-Antikörper untersucht auf ihre Fähigkeit, mit GOX und HRP markierte Antikörper (Organon Teknika Corporation) einer Oberfläche zuzuführen, in diesem Fall einem in situ gebildeten Belag. GOX erzeugt in Gegenwart von Glucose Wasserstoffperoxid, das von HRP verwendet wird, um Thiocyanat oder Kaliumiodid (KI) zu oxidieren, um antibakterielle Ionen zu erzeugen. Die Substantitivät der antimikrobiellen Mittel wird verbessert, indem Antibelag-Antikörper verwendet werden, um mit GOX und HRP markierte Antikörper an eine Oberfläche zu binden.
  • Versuch - Es wurde in situ ein Belag gebildet über einen Zeitraum (5 Stunden), der die mikrobielle Besiedelung zuließ. Der Belag wurde gebildet unter Verwendung der vorher beschriebenen Vorrichtung (siehe Beispiel 3). Nach 5 Stunden Inkubation wurde die Vorrichtung aus dem Mund entnommen und die Schmelzplatten vorsichtig aus dem weichen Harz genommen. Die Platten wurden dann gewaschen (PBS) und blockiert (5% BSA) vor Zugabe der Antibelag-Antikörper (30 Minuten) gefolgt von mit GOX (1/500) und HRP (1/500) markierten Antikörpern (30 Minuten). Die Schmelzplatten wurden dann dem Substrat (5% Glucose, 1 mM KI) 1 Stunde lang bei 37ºCO&sub2;-Inkubator) ausgesetzt. Schließlich wurden die Proben ausplattiert und die Kolonie bildenden Einheiten/ml (CFU/ml) berechnet.
  • Ergebnisse Abgabe von antibakterieller Aktivität durch monoklonale Antikörper in situ
  • Die Ergebnisse sind in Tabelle 7 gezeigt:
  • Tabelle 7 Abgabe von antimikrobiellen Mitteln durch Belag-McAbs Behandlung (gegen Bakterien auf Schmelzplatten) / Zahl der lebensfähigen Organismen Log cfu/ml
  • Test Belag-McAb + GOX/HRP Abs + Substrate 1,30 (+/- 0, 02)
  • Kontrolle 1 GOX/HRP Abs + Substrate (kein Belag-Ab) 3,30 (+/- 0,30)
  • Kontrolle 2 Belag-McAb + Substrate 3,37 (+/- 0,90)
  • Kontrolle 3 Nur Substrate 3,24 (+/- 0,15)
  • Der Test, d. h. Antibelag-Antikörper, GOX- und HRP-Antikörper + Substrat, führte zu der zielgerichteten Abgabe von antimikrobiellen Mitteln, wobei eine Reduktion der bakteriellen CFU/ml um 1 bis 2 10 g im Vergleich zu negativen Kontrollen beobachtet wurde (Tabelle 7). Die Abgabe dieser antimikrobiellen Mittel hat offensichtlich die Fähigkeit der Antikörper, zwei Stellen zu erkennen, d. h. den erworbenen Schmelzbelag und die Speichelbeschichtung auf einem sich entwickelnden Biofilm, verbessert. Antibelag-Antikörper scheinen daher ausgezeichnete Mittel zu sein, um therapeutisch oder kosmetisch aktive Mittel der Zahnoberfläche zuzuführen und dort abzugeben.

Claims (5)

1. Monoklonale Antikörper gegen Speichelbelag, die Cryptitope erkennen können.
2. Monoklonale Antikörper nach Anspruch 1, konjugiert mit einem therapeutisch oder kosmetisch aktiven Mittel.
3. Monoklonale Antikörper nach Anspruch 2, konjugiert mit einem oxidativen Enzym.
4. Mundpflegezusammensetzungen enthaltend einen Antikörper nach einem der Ansprüche 1 bis 3.
5. Verwendung von monoklonalen Antikörpern gegen Speichelbelag, die Cryptitope erkennen können, zur Herstellung von Mundpflegezusammensetzungen, wie in Anspruch 4 definiert, um antimikrobielle oder Antifleck-aktive Inhaltsstoffe dem Schmelzbelag oder dem Speichelüberzug auf einem sich entwickelnden Biofilm auf den Zähnen gezielt zuzuführen.
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