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DE69206232T2 - Verfahren zur Verflüssigung von Erdgas. - Google Patents

Verfahren zur Verflüssigung von Erdgas.

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DE69206232T2
DE69206232T2 DE69206232T DE69206232T DE69206232T2 DE 69206232 T2 DE69206232 T2 DE 69206232T2 DE 69206232 T DE69206232 T DE 69206232T DE 69206232 T DE69206232 T DE 69206232T DE 69206232 T2 DE69206232 T2 DE 69206232T2
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gas
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methane
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Henri Paradowski
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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verflüssigung von Erdgas mit Abscheidung der Kohlenwasserstoffe, die schwerer sind als Methan.
  • Das Erdgas und die übrigen mit Methan angereicherten Gasströme stehen üblicherweise an anderen Stellen zur Verfügung als den entfernt liegenden Einsatzorten und es ist daher üblich, das Erdgas zu verflüssigen, um es auf dem Land- oder Seeweg zu transportieren. Die Verflüssigung wird heute weitgehend angewandt und in der Literatur und den Patenten werden zahlreiche Verflüssigungsverfahren und -apparate beschrieben. Beispiele für solche Verfahren sind die Patente US-A-3 945 214, 4 251 247, 4 274 849, 4 339 253 und 4 539 028.
  • Ebenfalls bekannt ist die Fraktionierung der leichten Kohlenwasserstoffströme, die zum Beispiel Methan und wenigstens einen höheren Kohlenwasserstoff wie Hexanäthan oder höher mittels Kryogenik enthalten.
  • So beschreibt die US-4 690 702 ein Verfahren, bei dem die Kohlenwasserstoffladung unter hohem Druck (P&sub1;) so abgekühlt wird, daß die Verflüssigung eines Teils der Kohlenwasserstoffe bewirkt wird, eine Gasphase (G&sub1;) von einer Flüssigphase (L&sub1;) getrennt wird, die Gasphase (G&sub1;) entspannt wird, um den Druck auf einen Wert (P&sub2;), der kleiner ist als (P&sub1;), zu senken, die Flüssigphase (L&sub1;) und die Gasphase (G&sub1;) unter dem Druck (P&sub2;) in eine erste Fraktionierungszone gesandt wird, zum Beispiel eine Kolonne zur Kontakt-Reinigung-Abkühlung, am Kopf ein mit Methan angereichertes Restgas (G&sub2;) abgezogen wird, dessen Druck dann auf einen Wert (P&sub3;) erhöht wird, am Boden eine Flüssigphase (L&sub2;) abgezogen wird, die Phase (L&sub2;) in eine zweite Fraktionierungszone, zum Beispiel eine Fraktionierungskolonne, gesandt wird, am Boden eine Flüssigphase (L&sub3;) abgezogen wird, die mit höheren Kohlenwasserstoffen, zum Beispiel C&sub3;+ angereichert ist, am Kopf eine Gasphase (G&sub3;) abgezogen wird, wenigstens ein Teil der Gasphase (G&sub3;) kondensiert und wenigstens ein Teil der daraus resultierenden kondensierten Flüssigphase (L&sub4;) am Kopf der ersten Fraktionierungszone zugeführt wird. Bei diesem Verfahren arbeitet die zweite Fraktionierungszone bei einem Druck (P&sub4;), der höher ist als der Druck der ersten Fraktionierungszone, zum Beispiel 0,5 MPa für die erste Zone und 0,66 MPa für die zweite Zone.
  • Bei dem vorgenannten Verfahren erfolgt die Entspannung von G&sub1; vorteilhafterweise in einem Turboentspanner, der wenigstens einen Teil der gesammelten Energie einem Turbokompressor zuführt, der den Druck von G&sub2; auf den Wert P&sub3; erhöht.
  • Das Interesse eines solchen Verfahrens besteht darin, Kondensate wie C&sub3;, C&sub4;, Benzin usw., bei denen es sich um Wertstoffe handelt, mit einem erhöhten Wirkungsgrad zu sammeln.
  • Es wurde bereits vorgeschlagen, eine Erdgas-Fraktionierungseinheit mit einer Verflüssigungseinheit so zu kombinieren, daß gleichzeitig flüssiges Methan und solche Kondensate wie C&sub3;, C&sub4; und/oder höhere Werte abgezogen werden können. Solche Vorschläge werden beispielsweise in den US-A-3 763 658 und US-A-4 065 278 gemacht, und bei der Verflüssigungseinheit kann es sich um eine herkömmliche Ausführung handeln.
  • Die bei diesem Anlagentyp zu überwindende Schwierigkeit besteht darin, geringe Betriebskosten zu erzielen. Insbesondere ist es unabdinglich, das Gas zu sammeln, welches unter einem Druck (P&sub3;) rekomprimiert wurde, der geringer ist als (P&sub1;), unter dem es ursprünglich stand, da sonst zusätzliche Energie verbraucht wird. Nun ist die Nachverflüssigung von Methan umso einfacher, je höher sein Druck ist. Innerhalb der Technik gibt es somit ein wirtschaftliches Verfahren zur Fraktionierung von Kohlenwasserstoffen von Erdgas und die anschließende Verflüssigung von Methan.
  • Das erfindungsgemäße Verfahren unterscheidet sich hinsichtlich des Fraktionierungsteils von dem Verfahren gemäß der US- A-4 690 702 dadurch, daß die in den Fraktionierungszonen angewandten Drücke höher sind als die bisher angewandten und daß die zweite Fraktionierungszone unter einem geringeren Druck steht als die erste Fraktionierungszone.
  • Im übrigen beschreibt die US-A-4 657 571 ein Verfahren, welches dem Oberbegriff des Anspruchs 1 entspricht.
  • Gemäß der Erfindung wird die gasförmige Kohlenwasserstoffladung, die Methan und wenigstens einen schwereren Kohlenwasserstoff als Methan enthalt, unter Druck P&sub1; in einer oder mehreren Stufen so abgekühlt, daß wenigstens eine Gasphase G&sub1; entsteht, die Gasphase G&sub1; entspannt wird, um ihren Druck vom Wert P&sub1; auf einen Wert P&sub2;, der niedriger ist als P&sub1;, zu reduzieren, das Entspannungsprodukt unter Druck P&sub2; mit Kontakt in eine erste Fraktionierungszone gesandt wird, am Kopf ein mit Methan angereichertes Restgas G&sub2; abgezogen wird, am Boden eine Flüssigphase L&sub2; abgezogen wird, die Flüssigphase L&sub2; in eine zweite Destillations-Fraktionierungszone gesandt wird, die unter einem Druck P&sub4; steht, der geringer ist als der Druck P&sub2; der ersten Fraktionierungszone, am Boden derselben wenigstens eine Flüssigphase L&sub3; abgezogen wird, die mit Kohlenwasserstoffen angereichert ist, welche schwerer sind als Methan, am Kopf eine Gasphase G&sub3; abgezogen und als Rücklauf wieder der ersten Fraktionierungszone zugeführt wird.
  • Gemäß den Merkmalen der Erfindung wird wenigstens ein Teil der Gasphase G&sub3; kondensiert, um eine kondensierte Phase L&sub4; zu erzeugen, und der Druck von wenigstens einem Teil der kondensierten Phase L&sub4;, die als Rücklauf der ersten Fraktionierungszone zugeleitet wird, wird erhöht, und dann wird das Restgas G&sub2; unter einem Druck, der wenigstens gleich P&sub2; in der Methan-Verflüssigungszone ist, abgekühlt, so daß eine mit Methan angereicherte Flüssigkeit erzielt wird.
  • So steht das Gas beispielsweise anfänglich unter einem Druck P&sub1; von wenigstens 5 MPa, vorzugsweise von wenigstens 6 MPa, zur Verfügung.
  • Während der Entspannung wird der Druck zweckmäßigerweise auf einen Wert P&sub2; gebracht, wie zum Beispiel P&sub2; = 0,3 bis 0,8, wobei P&sub1;, P&sub2;, beispielsweise zwischen 3,5 und 7 MPa, vorzugsweise zwischen 4,5 und 6 MPa, gewählt werden. Der Druck P&sub4; der zweiten Fraktionierungszone ist vorteilhafterweise gleich P&sub4; = 0,3 bis 0,9 P&sub2;. P&sub4; hat dabei einen Wert, der beispielsweise zwischen 0,5 und 4,5 MPa, vorzugsweise zwischen 2,5 und 3,5 MPa liegt.
  • Es können mehrere Ausführungsarten Anwendung finden.
  • Nach einer vorzuziehenden Ausführungsart erfolgt die Entspannung von G&sub1; in einem oder mehreren Turboentspanner(n), der (die) an einen oder mehrere Turbokompressoren angekoppelt ist (sind), welche das Restgas G&sub2; vom Druck P&sub2; wieder auf einen Druck P&sub3; komprimiert (komprimieren).
  • Nach einer weiteren vorzuziehenden Ausführungsart wird während der anfänglichen Abkühlung des Gases wenigstens eine Flüssigphase L&sub1; außer der Gasphase G&sub1; erzeugt und die Flüssigphase L&sub1; wird nach Entspannung in die genannte erste Kontakt-Fraktionierungszone gesandt.
  • Nach einer anderen Variante wird die Gasphase G&sub3; insgesamt kondensiert und ein Teil wird der zweiten Fraktionierungszone als Innen-Rücklauf zugeführt und das Komplement wird der ersten Fraktionierungszone als Rücklauf zugeführt. Um dieses Resultat zu erreichen, kann auf den Abkocher der ersten Fraktionierungszone so eingewirkt werden, daß das Verhältnis C&sub1;/C&sub2; der Flüssigphase L&sub3; kontrolliert wird.
  • Wenn die Abkühlung der Phase G&sub3; zur vollständigen Kondensation dieser Phase nicht ausreicht, was vorzuziehen ist, kann die Kondensation durch weiteres Verdichten mit anschließender Abkühlung der genannten Phase G&sub3; ergänzt werden.
  • Die Erfindung ist in der beigefügten Abbildung dargestellt. Das Erdgas auf Leitung 1 durchströmt einen oder mehrere Austauscher 2, zum Beispiel solche mit Propan oder Flüssigkeitsmischung C&sub2;/C&sub3;, und einer oder mehrere Austauscher arbeiten vorteilhafterweise mit den kalten Flüssigkeiten aus dem Verfahren. Die kalte Flüssigkeit kommt vorzugsweise durch Leitung 6 der ersten Kontaktkolonne 7. Das Gas, welches hier teilweise verflüssigt ist, wird in der Vorlage 4 fraktioniert in eine Flüssigkeit, die über die mit einem Schieber V&sub1; ausgerüstete Leitung 6 der Kolonne 7 zugeführt wird, und ein Gas, welches über Leitung 8 dem Turboentspanner 9 zugeleitet wird. Die Entspannung bewirkt eine teilweise Verflüssigung des Gases und das Entspannungsprodukt wird über Leitung 10 der Kolonne 7 zugeleitet. Diese Kolonne ist von herkömmlicher Bauart, zum Beispiel eine Platten- oder Futterausführung. Sie enthält einen Abkochkreislauf 11. Die am Boden der Kolonne austretende Flüssigkeit wird über den Schieber 12 entspannt und über Leitung 13 der Kolonne 14 zugeleitet. Diese Kolonne, die mit einem geringeren Druck arbeitet als Kolonne 7, besitzt einen Abkocher 15. Die austretende Flüssigkeit, die mit höheren Kohlenwasserstoffen als Methan angereichert ist, zum Beispiel C&sub3;+, tritt über Leitung 16 aus. Am Kopf werden die Dämpfe teilweise oder ganz im Kondensator 17 kondensiert. Die daraus resultierende Flüssigkeitsphase wird wenigstens teilweise der Kolonne 14 als Rücklauf über Leitung 18 wieder zugeführt. Die Gasphase (Leitung 19 und Schieber V&sub2;) wird dann, vorzugsweise vollständig, durch Abkühlung vorzugsweise im Austauscher 20 kondensiert, der mit wenigstens einem Teil des Restgases vom Kopf der Kolonne 7 gespeist wird (Leitungen 21 und 22).
  • Bei einer Variante wird der Schieber V&sub2; geschlossen, wenn die gesamte Dampfphase in 17 kondensiert wurde. Der Schieber V&sub3; wird geöffnet und dann wird die Flüssigphase über die Leitung 19a der Kolonne 7 zugeleitet. Auch können die 2 Schieber V&sub2; und V&sub3; geöffnet und damit eine Mischphase zugeführt werden.
  • Die aus der Abkühlung im Austauscher 20 resultierende Flüssigphase gelangt in die Vorlage 23, die Rekompressionspumpe 24 und kehrt über Leitung 25 als Rücklauf zur Kolonne 7 zurück. Wenn die Kondensation im Austauscher 20 nicht vollständig ist, was weniger günstig ist, kann das Restgas durch die Leitung 26 abgeführt werden. Das am Kopf der Kolonne 7 über die Leitung 21 austretende Restgas strömt bei der vorgenannten Ausführungsform durch den Austauscher 20 und wird dann über die Leitungen 28 und 29 dem Turbokompressor 27 zugeleitet. Der Turbokompressor wird durch den Turboentspanner 9 angetrieben.
  • Nach einer Ausführungsvariante wird wenigstens ein Teil des Restgases aus Leitung 21 über die Leitung 30 dem Austauscher 3 zugeführt, um das Erdgas abzukühlen. Dann gelangt es über die Leitungen 5 und 29 wieder in den Turbokompressor 27.
  • Bei einer weiteren, hier nicht dargestellten Ausführungsvariante gelangt das Restgas (Leitung 21) nacheinander in die Austauscher 20 und 3 oder umgekehrt, bevor es wieder den Turbokompressor 27 erreicht.
  • Es können weitere, dem Fachmann bekannte Anordnungen vorgesehen werden, die die erforderliche Abkühlung des Gases der Leitungen 1 und 19 sicherstellen. So kann das Gas beispielsweise aus der Leitung 21 über die Leitung 31 direkt dem Kompressor 27 zugeführt werden und die Kühlung der Austauscher 3 und 20 kann auf andere Weise erfolgen.
  • Nach Neukompression im Turbokompressor 27 wird das Gas durch die Leitung 32, die einen oder mehrere, hier nicht dargestellte Austauscher enthalten kann, einer herkömmlichen Methanverflüssigungsanlage zugeleitet, wie sie hier in vereinfachter Form dargestellt ist. Es durchströmt einen ersten Kuhl-Austauscher 33, dann den Entspannungsschieber V&sub4; und einen zweiten Kuhl-Austauscher 34, wo Verflüssigung und Unterkühlung stattfinden. Der Kältekreislauf von herkömmlicher oder in verbesserter Ausführung (so kann zum Beispiel der Kreislauf gemäß der US-A-4 274 849 verwendet werden) ist hier schematisch durch Einsatz einer Mehrkomponentenflüssigkeit dargestellt, bestehend beispielsweise aus einer Mischung von Stickstoff, Methan, Äthan und Propan, zunächst im gasförmigen Zustand (Leitung 35), die durch einen oder mehrere Kompressoren wie 36, gekühlt durch das Außenmedium, Luft oder Wasser, in einem oder mehreren Austauschern wie 37, weitergekühlt im Austauscher 36, zum Beispiel durch Propan oder eine Flüssigkeitsmischung C&sub2;/C&sub3; komprimiert wird. Die teilweise kondensierte Mischung gelangt über die Linie 39 in die Vorlage 40. Die Flüssigphase gelangt über Leitung 41 in den Austauscher 33, wird durch den Schieber 42 entspannt und kehrt über den Austauscher 33 in die Leitung 35 zurück, wo sie sich erwärmt und dabei die Ströme 32 und 41 abkühlt. Die Dampfphase der Vorlage 40 (Leitung 43) strömt durch die Austauscher 33 und 34, wo sie kondensiert wird, anschließend wird sie in dem Schieber 34 entspannt und durchströmt die Austauscher 34 und 33 mittels der Leitungen 45 und 36.
  • Zusammenfassend wird die Verflüssigung des Methans durch Herstellung eines indirekten Kontakts mit einer oder mehreren Fraktionen einer Mehrkomporientenflüssigkeit im Verlauf der Verdampfung und im geschlossenen Kreislauf bewirkt, enthaltend eine Kompression, eine Abkühlung mit Verflüssigung zur Erzielung von einen oder mehreren Kondensaten und die Verdampfung der genannten Kondensate, die die genannte Mehrkomponentenflüssigkeit bilden.
  • Als nicht einschränkend zu verstehendes Beispiel wird ein Erdgas mit folgender Zussamensetzung in Mol-% unter einem Druck von 8 MPa behandelt: Methan Äthan Propan Mercaptan
  • Nach Abkühlung durch Flüssigpropan und durch die am Kopf der Kolonne 7 austretende Flüssigkeit gelangt das Gas mit einer Temperatur von -42 ºC in Vorlage 4. Die Flüssigphase wird über Leitung 8 der Kolonne 7 zugeführt und die Gasphase wird durch den Turboentspanner auf 5 MPa entspannt. Die mit einer Temperatur von +25 ºC gesammelte Flüssigphase (Leitung 13) wird im Schieber 12 auf 3,4 MPa entspannt, anschließend in der Kolonne 14 fraktioniert, die den Rücklauf aus Leitung 18 aufnimmt. Diese Kolonne 14 hat eine Bodentemperatur von 130 ºC und eine Kopftemperatur von -13 ºC.
  • Das Restgas tritt mit -63 ºC aus Kolonne 7 aus und wird teilweise dem Austauscher 3 und teilweise dem Austauscher 20 zugeleitet. Nach Rekompression in 27, wobei ausschließlich die Energie des Turboentspanners 8 zur Anwendung kommt, beträgt der Gasdruck 5,93 MPa. Dieses Gas, dessen Temperatur -28 ºC beträgt, hat folgende Zusammensetzung in Mol.-%: Methan Äthan Propan C&sub4;-C&sub5; Mercaptan unter 10 ppm
  • Dieser Strom entspricht 95,88 Mol.-% des Füllstroms der Anlage.
  • Man bemerkt, daß mit der Anlage fast sämtliche Mercaptane aus dem zu verflussigenden Gas beseitigt werden konnten.
  • Die Verflüssigung findet wie folgt statt:
  • Das Gas wird in einem ersten Rohrbündel des Wärmeaustauschers 33 gekühlt und auf -126 ºC verdichtet, anschließend auf 1,4 MPa entspannt und in einem zweiten Rohrbündel des Wärmeaustauschers 34 auf -160 ºC unterkühlt. Von dort gelangt es zum Lager.
  • Die Kühlflüssigkeit hat folgende Molzusammensetzung: Methan Äthan Propan
  • Diese Flüssigkeit wird auf 4,97 MPa verdichtet, in einem Wärmeaustauscher 37 auf 40 ºC abgekühlt, dann in den schematisch bei 38 dargestellten Austauschern bei indirektem Kontakt mit einer flüssigen Mischung C&sub2;/C&sub3; auf 25 ºC abgekühlt, anschließend im Abscheider 40 in die Flüssigphase 41 und die Gasphase 43 fraktioniert. Die Gasphase wird in einem zweiten Rohrbündel des Austauschers 33 verdichtet und auf -126 ºC abgekühlt, dann in einem Rohrbündel des Austauschers 34 auf -160 ºC abgekühlt. Nach Entspannung auf 0,34 MPa bewirkt sie die Abkühlung des Erdgases und strömt in den Kompressor 36 zurück, nachdem sie den Dampfraum jedes der Austauscher 34 und 33 durchströmt und den Flussigkeitsstrom der Leitung 41 aufgenommen hat, der nach Abkühlung auf -128 ºC in 33 den Schieber 42 durchströmt hat
  • Am Eingang des Kompressors (Leitung 35) betragt der Druck 0, 3 MPa und die Temperatur -28 ºC.
  • Während alle übrigen Dinge im wesentlichen gleich bleiben, erreicht vergieichsweise der Druck des Gases am Austritt des Turbokompressors 27 nur 5,33 Mpa und die Temperatur -24 ºC, wenn die Kolonne 7 mit 3,3 MPa bei einer Temperatur von +1 ºC am Boden und -64 ºC am Kopf und die Kolonne 14 mit 3,5 MPa bei einer Temperatur von 131 ºC am Boden und -11,7 ºC am Kopf betrieben, das heißt unter Bedingungen, wie sie sich aus der Beschreibung des bereits genannten Patents US-A-4 690 702 ergeben, was für die anschließende Verflüssigung weit weniger Vorteile aufweist und einen deutlichen höheren Energieaufwand bedingt.

Claims (9)

1. Verfahren zur Verflüssigung von Erdgas, bei dem das genannte Gas, das Methan und Kohlenwasserstoffe, die schwerer sind als das Methan unter einem Druck P&sub1; enthält, abkühlt, um wenigstens eine Gasphase G&sub1; zu bilden, die Gasphase G&sub1; entspannt wird, um seinen Druck zu senken und diesen auf einen Wert P&sub2;, der kleiner ist als P&sub1;, zu bringen, das Produkt der Entspannung unter dem Druck P&sub2; in eine erste Zone zur Fraktionierung durch Kontakt gesandt wird, am Kopft ein mit Methan angereichertes Restgas G&sub2; abgezogen wird, am Boden eine Flüssigkeitsphase L&sub2; abgozogen wird, die Flüssigkeitsphase L&sub2; in eine zweite Zone zur Fraktionierung durch Distillation, die unter einem Druck P&sub4; erfolgt, der kleiner ist als der Druck P&sub2; der ersten Fraktionierungszone, gesandt wird, man am Boden der genannten zweiten Fraktionierungszone wenigstens eine Flüssigkeitsphase L&sub3; entnimmt, die an Kohlenwasserstoffen, die schwerer sind als das Methan, angereichert ist, man am Kopf der genannten zweiten Fraktionierungszone eine Gasphase G&sub3; entnimmt und diese in die erste Fraktionierungszone als Rückfluß zurückgsandt wird, dadurch gekennzeichnet, dass man die genannte Zurücksendung ausführt, indem wenigstens ein Teil der Gasphase G&sub3; kondensiert wird, um eine kondensierte Phase L&sub4; zu bilden, und indem der Druck wenigstens eines Teils der kondensierten Phase L&sub4; erhöht wird, die man als Rückfluß in die genannte erste Fraktionierungszone schickt, und dass man danach das Restgas G&sub2; unter einem Druck, der wenigstens gleich P&sub2; ist, in einer Zone zur Verflüssigung des Methans weiter abkühlt, um eine an Methan reiche Flüssigkeit zu erhalten.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem man die Entspannung der Gasphase G&sub1; in einem Turboentspanner durchgeführt und man eine Druckerhöhung des Restgases von dem Wert P&sub2; auf einen Wert P&sub2; in einem Turbokompressor durchgeführt und die von der Entspannung gelieferte Energie nutzt, um den Turbokompressor anzutreiben.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, in dem der Druck P&sub1; wenigstens 5 MPa beträgt, der Druck P&sub2; so ist, dass P&sub2; = 0,3 bis 0,8 P&sub1; ist, mit P&sub2; zwischen 3,5 und 7 MPa, und der Druck P&sub4; so ist, dass P&sub4; = 0,3 bis 0,9 P&sub2;, mit P&sub4; zwischen 0,5 und 4,5 MPa ist.
4. Verfahren nach Anspruch 3, bei dem P&sub1; wenigstens gleich 6 MPa ist, P&sub2; zwischen 4,5 und 6 MPa liegt und P&sub4; zwischen 2,5 und 3,5 MPa liegt.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, bei dem wenigstens ein Teil des Restgases G&sub2; vor der Erhöhung des Drucks des genannten Gases G&sub2; von P&sub2; auf P&sub3; Wärme mit dem Erdgas austauscht, um zu dessen Abkühlung beizutragen.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bei dem wenigstens ein Teil des Restgases G&sub2; Wärme mit wenigstens einem Teil der Gasphase G&sub3; austauscht, um diese abzukühlen und um die kondensierte Phase L&sub4; zu erzeugen.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei dem die Verflüssigung des Methans durch indirektes Inberührungbringen mit einer oder mit mehreren Fraktionen eines Mehrkomponentenfluids während der Verdampfung und mit Umlauf in einem geschlossenen Kreis bewirkt wird, der eine Verdichtungszone, eine Abkühlungszone mit Verflüssigung, die ein oder mehrere Kondensate ergibt, und eine Verdampfungszone der genannten Kondensate zur Wiederherstellung des genannten Mehrkomponentenfluids besitzt.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem während der anfänglichen Abkühlung des Gases wenigstens eine Flüssigkeitsphase L&sub1; zusätzlich zu der Gasphase G&sub1; gebildet wird und man die Flüssigkeitsphase L&sub1; nach der Entspannung in die genannte erste Fraktionierungszone schickt.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei dem man die Gasphase G&sub3; vollständig kondensiert und man einen Teil als inneren Rückfluß in die zweite Fraktionierungszone und das Komplement als Rückfluß in die erste Fraktionierungszone geschickt wird.
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