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DE3686483T2 - Arzneimittel. - Google Patents

Arzneimittel.

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Publication number
DE3686483T2
DE3686483T2 DE8686906498T DE3686483T DE3686483T2 DE 3686483 T2 DE3686483 T2 DE 3686483T2 DE 8686906498 T DE8686906498 T DE 8686906498T DE 3686483 T DE3686483 T DE 3686483T DE 3686483 T2 DE3686483 T2 DE 3686483T2
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
carbon atoms
alkyl
formula
salt
compound
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired - Fee Related
Application number
DE8686906498T
Other languages
English (en)
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DE3686483D1 (de
Inventor
Tomas Boerje Alminger
Hakan Sigurd Larsson
Per Lennart Lindberg
Gunnel Elisabeth Sunden
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Hassle AB
Original Assignee
Hassle AB
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hassle AB filed Critical Hassle AB
Application granted granted Critical
Publication of DE3686483D1 publication Critical patent/DE3686483D1/de
Publication of DE3686483T2 publication Critical patent/DE3686483T2/de
Anticipated expiration legal-status Critical
Expired - Fee Related legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D401/00Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom
    • C07D401/02Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings
    • C07D401/12Heterocyclic compounds containing two or more hetero rings, having nitrogen atoms as the only ring hetero atoms, at least one ring being a six-membered ring with only one nitrogen atom containing two hetero rings linked by a chain containing hetero atoms as chain links
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/04Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for ulcers, gastritis or reflux esophagitis, e.g. antacids, inhibitors of acid secretion, mucosal protectants

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  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
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  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)

Description

    Bereich der Erfindung
  • Es ist Gegenstand der vorliegenden Erfindung neue Verbindungen und therapeutisch annehmbare Salze hievon vorzusehen, welche exogen oder endogen stimulierte Magensäuresekretion hemmen, und somit bei der Vorbeugung und Behandlung von gastrointestinalem Ulcus nützlich sind.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft die Verwendung der erfindungsgemäßen Verbindungen oder therapeutisch annehmbares Salze derselben zur Hemmung der Magensäuresekretion bei Säugern und Menschen. Im allgemeinen können die erfindungsgemäßen Verbindungen zur Vorbeugung und Behandlung von gastrointestinalen entzündlichen Erkrankungen bei Säugern und Menschen, einschließlich z.B. Gastritis, Magengeschwür und Zwölffingerdarmgeschwür, verwendet werden. Überdies können die Verbindungen zur Vorbeugung gegen und Behandlung von anderen gastrointestinalen Erkrankungen, bei welchen eine antisekretorische Wirkung wünschenswert ist, z.B. bei Patienten mit Gastrinomen, bei Patienten mit akuter oberer gastrointestinaler Blutung und bei Patienten mit einer Anamnese von chronischem und exzessivem Ethanolkonsum, verwendet werden. Die Erfindung betrifft auch pharmazeutische Zusammensetzungen, welche zumindest eine erfindungsgemäße Verbindung oder ein therapeutisch annehmbares Salz derselben als aktiven Inhaltsstoff enthalten. In einem weiteren Aspekt betrifft die Erfindung Verfahren zur Herstellung derartiger neuer Verbindungen, neue Zwischenprodukte bei der Herstellung der erfindungsgemäßen Verbindungen und die Verwendung der aktiven Verbindungen zur Herstellung von pharmazeutischen Zusammensetzungen für die oben angeführte medizinische Anwendung.
  • Stand der Technik
  • Benzimidazolderivate, welche die Magensäuresekretion hemmen sollen, sind in den Britischen Patentschriften 1 500 043 und 1 525 958, im US Patent 4 182 766, in der Europäischen Patentschrift 0 005 129 und in der Belgischen Patentschrift 890 024 geoffenbart. Benzimidazolderivate, welche für die Verwendung bei der Behandlung oder Vorbeugung von speziellen gastrointestinalen entzündlichen Erkrankungen vorgeschlagen wurden, sind in der Europäischen Patentanmeldung mit der Veröffentlichungsnummer 0 045 200 geoffenbart. Weitere Dokumente, die erwähnt werden sollten, sind die EP-A-176308, US-A-4045563, DE-A-3404 610 und EP-A-45200.
  • Die Erfindung
  • Es wurde gefunden, daß die Verbindungen der Formel I als Hemmer der Magensäuresekretion bei Säugern und Menschen wirksam sind:
  • und physiologisch annehmbare Salze hievon, worin
  • X für -S- oder -SO- steht;
  • R¹, R², R³ und R&sup4;, welche gleich oder verschieden sind,
  • (a) H,
  • (b) Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
  • (c) Cycloalkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen,
  • (d) Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
  • (e) Alkoxyalkyl mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil,
  • (f) Alkoxyalkoxy mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil oder
  • (g) Halogen sind;
  • R&sup5;
  • (a) Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
  • (b) mono- oder dihydroxysubstituiertes Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
  • (c) amino-, monoalkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-amino- und dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome in jedem Alkylteil)-aminosubstituiertes Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Hydrochlorids,
  • (d) carboxysubstituiertes Alkyl mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Natrium- oder Kaliumsalzes,
  • (e) Cycloalkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen,
  • (f) Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
  • (g) mono- oder dihydroxysubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
  • (h) amino-, monoalkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-amino- und dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome in jedem Alkylteil)-aminosubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Hydrochlorids,
  • (i) carboxysubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Natrium- oder Kaliumsalzes,
  • (j) Alkoxyalkoxy mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil,
  • (k) Alkylamino mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
  • (l) Dialkylamino mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil,
  • (m) Phenyl, gegebenenfalls substituiert mit einen oder zwei Substituenten, welche gleich oder verschieden und ausgewählt sein können aus: Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxy mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Halogen, CF&sub3;, Alkanoyl mit 2 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxycarbonyl mit 2 bis 5 Kohlenstoffatomen und Carboxy, wobei jede Carboxygruppe gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Na-Salzes, vorliegen kann,
  • (n) Phenoxy, gegebenenfalls substituiert mit einem oder zwei Substituenten, welche gleich oder verschieden und ausgewählt sein können aus: Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxy mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Halogen, CF&sub3;, Alkanoyl mit 2 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxycarbonyl mit 2 bis 5 Kohlenstoffatomen und Carboxy, wobei jede Carboxygruppe gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Na-Salzes, vorliegen kann,
  • (o) Phenylalkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen im Alkoxyteil, wobei der Arylteil gegebenenfalls mit einem oder zwei Substituenten substituiert ist, welche gleich oder verschieden und ausgewählt sein können aus: Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen und Carboxy, wobei jede Carboxygruppe gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Na-Salzes, vorliegen kann, bedeutet;
  • R&sup6; und R&sup8; gleich oder verschieden und ausgewählt sind aus:
  • (a) H und
  • (b) Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen;
  • R&sup7;
  • (a) H,
  • (b) Alkyl mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen,
  • (c) Alkoxy mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder
  • (d) Phenyl darstellt; und
  • R&sup9;
  • (a) H oder
  • (b) Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen ist;
  • mit den Maßgaben, daß:
  • (a) R&sup7; Wasserstoff, Alkyl, Phenyl oder Phenylalkyl darstellt, wenn die folgenden Bedingungen (a1)-(a3) gleichzeitig erfüllt sind:
  • (a1) jedes von R¹ und R&sup4; ist Wasserstoff,
  • (a2) R² und R³ sind ausgewählt aus den Gruppen Wasserstoff, Alkyl oder Alkoxy und
  • (a3) R&sup5; steht für Alkyl, carboxysubstituiertes Alkyl in seiner Säureform, aminosubstituiertes Alkyl oder R&sup5; bedeutet Phenyl, gegebenenfalls substituiert mit Alkyl, Alkoxy, Halogen oder CF&sub3;,
  • (b) R&sup5; steht nicht für 2-Methylpropoxy, wenn R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; Wasserstoff bedeuten und X für S steht, und
  • (c) die Verbindungen der Formel I, worin
  • (c1) R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; für H stehen, X S bedeutet und R&sup5; CH&sub3; darstellt,
  • (c2) R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; für H stehen, X S bedeutet und R&sup5; (CH&sub3;)&sub2;CHCH&sub2;O- darstellt,
  • (c3) R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; für H stehen, X S bedeutet und R&sup5; (CH&sub3;)&sub2;CH- darstellt, ausgeschlossen sind.
  • Zusätzlich umfaßt die Erfindung die beiden Verbindungen gemäß den nachfolgenden Beispielen 2 und 3 für die gleichen erfindungsgemäßen Aspekte wie die der Verbindungen der Formel I.
  • Die erfindungsgemäßen Verbindungen, welche Sulfoxide (X = SO) sind, haben ein asymmetrisches Zentrum im Schwefelatom, d.h. diese Verbindungen existieren als zwei optische Isomere (Enantiomere), oder wenn sie auch ein oder mehrere asymmetrische Kohlenstoffatome enthalten, weisen die Verbindungen zwei oder mehrere diastereomere Formen auf, wobei jede in zwei enantiomeren Formen existiert.
  • Sowohl die reinen Enantiomeren als auch die racemischen Mischungen (50 % jedes Enantiomers) und ungleichen Mischungen der beiden liegen im Bereich der vorliegenden Erfindung. Es sollte klar sein, daß alle möglichen diastereomeren Formen (reine Enantiomeren oder racemische Mischungen) im Bereich der Erfindung liegen.
  • Die erfindungsgemäßen Verbindungen, welche Sulfide (X = S) sind, können aufgrund eines oder mehrerer asymmetrischer Kohlenstoffatome, wie oben beschrieben, asymmetrisch sein. Sowohl die verschiedenen möglichen diastereomeren Formen als auch die reinen Enantiomeren und racemischen Mischungen liegen im Bereich der Erfindung.
  • Bevorzugte Gruppen von Verbindungen der Formel I sind:
  • 1. Verbindungen, worin X für -SO- steht.
  • 2. Verbindungen, worin X für S steht.
  • 3. Verbindungen, worin R¹, R², R³ und R&sup4; gleich oder verschieden und ausgewählt sind aus:
  • (a) H
  • (b) Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen und
  • (c) Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen im Alkylteil.
  • 4. Verbindungen, worin R¹, R², R³ und R&sup4; für H, Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen stehen.
  • 5. Verbindungen, worin R¹ und R&sup4; für H und R² und R³ jeweils für Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen stehen.
  • 6. Verbindungen, worin R&sup5; Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, insbesondere Methyl; Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen; Phenyl, welches unsubstituiert oder mit Carboxy substituiert ist, vorzugsweise in Form eines Salzes; mono- und dihydroxysubstituiertes Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen; mono - und dihydroxysubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen; carboxysubstituiertes Alkyl mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, wobei die Carboxygruppe in Form eines Salzes vorliegt; carboxysubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, wobei die Carboxygruppe in Form eines Salzes vorliegen kann; amino-, monoalkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-amino- und dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome in jedem Alkylteil)-aminosubstituiertes Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Hydrochlorids; und amino-, monoalkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-amino- und dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome in jedem Alkylteil)-aminosubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie Hydrochlorids, bedeutet.
  • 7. Verbindungen, worin R&sup5; carboxysubstituiertes Phenyl, vorzugsweise mit der Carboxygruppe in Stellung 4 des Phenylrings, darstellt.
  • 8. Verbindungen, worin R&sup5; dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)- aminosubstituiertes Alkyl (1 bis 6 Kohlenstoffatome) in Form eines Salzes darstellt.
  • 9. Verbindungen, worin R&sup5; dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)- aminosubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen in Form eines Salzes darstellt.
  • 10. Verbindungen, worin jedes von R¹, R², R³ und R&sup4; für H steht.
  • 11. Verbindungen, worin R¹ und R&sup4; Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen bedeuten, wenn R² und R³ H darstellen.
  • 12. Verbindungen, worin R¹, R³ und R&sup4; für H stehen und R² OCH&sub3; ist oder R¹, R² und R&sup4; H darstellen und R³ für OCH&sub3; steht.
  • 13. Verbindungen, worin R&sup7; für H, Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht.
  • 14. Verbindungen, worin R&sup7;, für Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht.
  • 15. Verbindungen, worin R&sup7; für Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht.
  • 16. Verbindungen, worin R&sup9; für H oder CH&sub3;, insbesondere H, steht.
  • 17. Bevorzugte Substituenten in Stellung 1 des Benzimidazolkerns sind:
  • wobei die aminohaltigen Gruppen gegebenenfalls in Form eines Salzes vorliegen und die Carboxygruppen gegebenenfalls in Form eines Salzes oder eines Esters vorliegen.
  • 18. Bevorzugte Benzimidazolstrukturen sind:
  • Weitere bevorzugte Verbindungen werden durch Kombinieren der angegebenen bevorzugten Bedeutungen für einige oder alle der Reste X und R¹ bis R¹&sup0;, wie in den Gruppen 1 bis 18 oben angegeben, erhalten. Beispiele für besonders bevorzugte Kombinationen sind:
  • 19. Die Kombination von 1, 3, 6, 14 und 18.
  • 20. Bevorzugte Pyridinreste sind:
  • 21. Der bevorzugte Pyridinrest ist:
  • 22. Bevorzugte Pyridinylmethylsulfinylbenzimidazolreste sind:
  • 23. Bevorzugte Gruppen der Reste R&sup6; und R&sup8; sind H, CH&sub3; und C&sub2;H&sub5;.
  • Die Alkylgruppe in den Bedeutungen von R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup5;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R¹&sup0; ist vorzugsweise eine Niedrigalkylgruppe, welche besonders bevorzugterweise 1 bis 4 Kohlenstoffatome aufweist, z.B. Methyl, Ethyl, n-Propyl, Isopropyl, n-Butyl oder Isobutyl.
  • Die Alkoxygruppe in den Bedeutungen von R¹, R², R³, R&sup4; und R&sup7; und R¹&sup0; ist vorzugsweise eine Niedrigalkoxygruppe, welche besonders bevorzugterweise 1 bis 3 Kohlenstoffatome aufweist, z.B. Methoxy, Ethoxy, n-Propoxy oder Isopropoxy.
  • Halogen ist in den Bedeutungen von R¹, R², R³, R&sup4; und R&sup5; vorzugsweise Chlor, Brom, Fluor und Iod.
  • Wenn R¹, R², R³, R&sup4; und R&sup7; eine Phenylalkyl- oder Phenylalkoxygruppe repräsentieren, weisen sie besonders bevorzugterweise 1 bis 3 Kohlenstoffatome jeweils in der Alkyl- oder Alkoxygruppe auf, z.B. Phenylmethyl, Phenylethyl, Phenylmethoxy, Phenylethoxy, Phenylpropyl und Phenylisopropoxy.
  • Wenn R¹, R², R³, R&sup4; und R&sup5; eine Cycloalkylgruppe repräsentieren, weisen sie vorzugsweise 3 bis 7 Kohlenstoffatome, besonders bevorzugt 5 bis 6 Kohlenstoffatome auf, z.B. Cyclopentyl, Cyclohexyl und Methylcyclopentyl.
  • Wenn R¹, R², R³, R&sup4; und R&sup5; eine Alkoxyalkyl- oder Alkoxyalkoxygruppe repräsentieren, weisen sie vorzugsweise 1 bis 6 Kohlenstoffatome in der Alkoxygruppe oder den Alkoxygruppen bzw. der Alkylgruppe, besonders bevorzugt 1 bis 3 Kohlenstoffatome in der Alkoxygruppe oder den Alkoxygruppen bzw. der Alkylgruppe auf, z.B. Methoxyethyl, Methoxypropyl, Ethoxyethyl, Propoxyethyl, Methoxyethoxy, Methoxypropoxy, Ethoxyethoxy und Propoxyethoxy.
  • Wenn R&sup5; und R eine Alkylamino- oder Dialkylaminogruppe repräsentieren, sind sie vorzugsweise -NHCH&sub3;, -NHC&sub2;H&sub5;, -N(CH&sub3;)&sub2;, -N(C&sub2;H&sub5;)&sub2; oder -NHCH(CH&sub3;)&sub2;.
  • Wenn R&sup5; eine amino-, monoalkylamino- und dialkylaminosubstituierte Alkylgruppe repräsentiert, weist es vorzugsweise 1 bis 3 Kohlenstoffatome im Alkylsubstituenten oder in den -substituenten der Aminogruppe auf. Der Amino-, Monoalkylamino- oder Dialkylaminosubstituent ist vorzugsweise an eine Alkylgruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen gebunden.
  • Wenn R&sup5; eine amino-, monoalkylamino- und dialkylaminosubstituierte Alkoxygruppe repräsentiert, weist sie vorzugsweise 1 bis 3 Kohlenstoffatome im Alkylsubstituenten oder in den -substituenten der Aminogruppe auf. Der Amino-, Monoalkylamino- oder Dialkylaminosubstituent ist vorzugsweise an eine Alkoxygruppe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen gebunden.
  • Für die Verbindungen der allgemeinen Formel I, welche ein asymmetrisches Zentrum enthalten, gilt, daß sowohl die reinen Enantiomeren als auch die racemischen Mischungen im Bereich der vorliegenden Erfindung liegen.
  • Weitere illustrative Beispiele für die Reste in der Formel I werden in den Beispielen und in Listen von spezifischen Verbindungen an anderer Stelle in dieser Beschreibung angeführt.
  • Illustrative Beispiele für Verbindungen, welche im Erfindungsbereich liegen, werden in der folgenden Tabelle 1 angeführt.
  • Die in den Beispielen 8, 13 und 14 erläuterten Verbindungen sind bevorzugte erfindungsgemäße Verbindungen, wobei die Carboxygruppe in Form eines Salzes vorliegen kann. Die in den Beispielen 13 und 14 erläuterten Verbindungen sind besonders bevorzugt. Die Carboxygruppe kann in Form eines Salzes vorliegen.
  • Weitere Gruppen von Verbindungen umfassen jene der Formel
  • oder ein physiologisch akzeptables Salz hievon, worin R², R³ und R&sup5; folgendermaßen kombiniert sind: Tabelle 1 Tabelle 1 (fortgesetzt) Tabelle 1 (fortgesetzt) Tabelle 1 (fortgesetzt) Tabelle 1 (fortgesetzt)
  • Die Erfindung nimmt darauf Bedacht, daß die Verbindungen der Formel I vor der Ausübung ihrer Wirkung metabolisiert werden können. Eine derartige Metabolisierung kann im N-Substituenten in Stellung 1 im Benzimidazolkern stattfinden. Überdies nimmt man an, daß die erfindungsgemäßen Verbindungen, worin X für S steht, ihre antisekretorische Aktivität nach der Metabolisierung zu Verbindungen, worin X für SO steht, ausüben.
  • Weiters nimmt man an, daß alle Verbindungen der Formel I, worin X für SO steht, nach ihrer Verabreichung an einen lebenden Organismus ihre antisekretorischen Wirkungen nach metabolischer oder rein chemischer Umwandlung in eine andere reaktive Species ausüben. Demgemäß gilt das gleiche auch für die Verbindungen der Formel I, worin X für S steht, jedoch über anfängliche Umwandlung in die entsprechenden Verbindungen der Formel I, worin X für SO steht.
  • Herstellung
  • Die Verbindungen der Formel I können hergestellt werden durch: A. Umsetzen einer Verbindung der Formel II
  • worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und X die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben und M entweder ein Metallkation, wie Na&spplus;, K&spplus; und Li&spplus;, oder ein quaternäres Ammoniumion, wie Tetrabutylammonium, darstellt, mit einer Verbindung der Formel III
  • R&sup5;- -O-CHR&sup9;-Y III,
  • worin R&sup5; und R&sup9; die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben und Y für Halogen, wie Cl, Br oder I oder eine funktionell äquivalente Gruppe steht.
  • Die Umsetzung einer Verbindung der Formel II mit einer Verbindung der Formel III wird geeigneterweise unter Schutzgas in Abwesenheit von Wasser durchgeführt. Geeignete Lösungsmittel sind Kohlenwasserstoffe, wie Toluol und Benzol, und halogenierte Kohlenwasserstoff, wie Methylenchlorid und Chloroform.
  • Die Umsetzung der Verbindungen der Formel II und III kann bei einer Temperatur zwischen der Umgebungstemperatur und der Siedetemperatur der Reaktionsmischung durchgeführt werden. B. oxidieren einer Verbindung der Formel I
  • worin X für S steht und R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup5;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; die angegebenen Bedeutungen haben, zu einer Verbindung der gleichen Formel I, worin X SO darstellt. Diese Oxidation kann durch Verwendung eines Oxidationsmittels, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Salpetersäure, Wasserstoffperoxid, Persäuren, Perester, Ozon, Distickstofftetroxid, Iodosobenzol, N-Halogensuccinimid, 1-Chlorbenzotriazol, tert.-Butylhypochlorit, Diazabicyclo[2,2,2]octanbrom-Komplex, Natriummetaperiodat, Selendioxid, Mangandioxid, Chromsäure, Cerammoniumnitrat, Brom, Chlor und Sulfurylchlorid durchgeführt werden. Die Oxidation findet üblicherweise in einem Lösungsmittel statt, worin das Oxidationsmittel bezogen auf das zu oxidierende Produkt in mäßigem Überschuß vorhanden ist.
  • Die Oxidation kann auch enzymatisch durch Verwendung eines Oxidationsenzyms oder mikrobiotisch durch Verwendung eines geeigneten Mikroorganismus durchgeführt werden.
  • C. Zur Herstellung von Verbindungen der Formel I, worin R&sup9; H ist, Umsetzen einer Verbindung der Formel IV
  • worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und X die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben, mit einer Verbindung der Formel V
  • R&sup5;COOH V
  • oder einem aktivierten Derivat hievon, worin R&sup5; die gleiche Bedeutung wie in der oben angeführten Formel I hat.
  • Die Umsetzung einer Verbindung der Formel IV mit einer Verbindung der Formel V wird geeigneterweise entweder direkt in Anwesenheit von Dicyclohexylcarbodiimid und gewünschtenfalls auch in Anwesenheit von N,N-Dimethylaminopyridin (DMAP) oder mit einer aktivierten Form einer Verbindung V, wie einem Säurehalogenid oder einem gemischten Anhydrid oder einem Carbonat, durchgeführt.
  • Geeignete Lösungsmittel sind Kohlenwasserstoffe, wie Toluol und Benzol, oder halogenierte Kohlenwasserstoffe, wie Methylenchlorid und Chloroform, oder polare Lösungsmittel, wie Aceton, Dimethylformamid (DMF), Tetrahydrofuran (THF) und Pyridin.
  • Die Umsetzung der Verbindungen der Formel IV und V kann bei einer Temperatur Zwischen -15ºC und der Siedetemperatur der Reaktionsmischung durchgeführt werden.
  • D. Zur Herstellung von Verbindungen der Formel I, worin R&sup9; für H steht, und welche einen Amino-, Monoalkylamino- oder Dialkylaminosubstituenten im Rest R&sup5; enthalten, Umsetzen einer Verbindung der Formel VI
  • worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und X die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben und Z für Halogen, wie Cl, oder eine funktionell äquivalente Gruppe steht, mit einer Verbindung der Formel
  • worin R¹¹ und R¹² gleich oder verschieden sind und H oder Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen bedeuten.
  • Die Umsetzung wird in einem geeigneten Lösungsmittel, wie Aceton oder Acetonitril, bei einer Temperatur zwischen der Umgebungstemperatur und der Siedetemperatur der Reaktionsmischung durchgeführt.
  • E. Zur Herstellung von Verbindungen der Formel I, worin R&sup9; H darstellt und R&sup5; für Monoalkylamino mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht, Umsetzen einer Verbindung der Formel
  • worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und X die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben, mit einer Verbindung der Formel
  • O=C=N-R¹³ VIII,
  • worin R¹³ Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen bedeutet.
  • Die Umsetzung einer Verbindung der Formel VIII mit einer Verbindung der Formel IV wird entweder direkt oder gewünschtenfalls in Anwesenheit einer geeigneten Base, wie Pyridin oder N,N-Dimethylaminopyridin, durchgeführt. Geeignete Lösungsmittel sind Kohlenwasserstoffe, wie Toluol und Benzol, oder halogenierte Kohlenwasserstoffe, wie Methylenchlorid und Chloroform. Die Umsetzung der Verbindungen der Formeln IV und VIII kann bei einer Temperatur zwischen der Umgebungstemperatur und der Siedetemperatur der Reaktionsmischung durchgeführt werden.
  • F. Deblockieren einer Schutzgruppe im R&sup5;-Substituenten in einer Verbindung der Formel I: Dies kann auf verschiedene Weisen, welche dem Fachmann gut bekannt sind, durchgeführt werden. So kann beispielsweise Monohydroxyalkyl als eine Estergruppe geschützt sein, welche durch Hydrolyse deblockiert werden kann, geminale Dihydroxyalkyl- oder geminale Dihydroxyalkoxygruppen können als Acetonide geschützt sein, welche durch Säurehydrolyse deblockiert werden können. Amino- und Monoalkylaminoalkyl oder Amino- und Monoalkylaminoalkoxy als R&sup5; können durch eine tert.- Butyloxycarbonyl (t-Boc)-gruppe geschützt sein, welche durch Säurebehandlung deblockiert werden kann, und eine Carboxyalkyl - oder Carboxyalkoxygruppe als R&sup5; kann als Ester geschützt sein, welcher durch Hydrolyse deblockiert werden kann.
  • Abhängig von den Verfahrensbedingungen und den Ausgangsmaterialien werden die Endprodukte der Formel I entweder als freie Base oder als Salz erhalten. Sowohl die freie Base als auch die Salze dieser Endprodukte liegen im Bereich der Erfindung. So können sowohl Salze als auch Hemi-, Mono-, Sesqui- oder Polyhydrate erhalten werden. Säureadditionssalze der neuen Verbindungen können auf an sich bekannte Weise durch Verwendung von basischen Mitteln, wie Alkali, oder durch Ionenaustausch in die freie Base übergeführt werden. Die erhaltenen freien Basen können auch mit organischen oder anorganischen Säuren Salze bilden. Bei der Herstellung von Säureadditionssalzen werden vorzugsweise solche Säuren verwendet, die geeignete therapeutisch annehmbare Salze bilden. Beispiele für solche Säuren sind Halogenwasserstoffsäuren, Sulfonsäure, Phosphorsäure, Salpetersäure und Perchlorsäure; aliphatische, alicyclische, aromatische oder heterocyclische Carbonsäuren wie Ameisensäure, Essigsäure, Propionsäure, Bernsteinsäure, Glykolsäure, Milchsäure, Apfelsäure, Weinsäure, Zitronensäure, Ascorbinsäure, Maleinsäure, Hydroxymaleinsäure, Brenztraubensäure, Phenylessigsäure, Benzoesäure, p-Aminobenzoesäure, p-Hydroxybenzoesäure, Salicylsäure oder p-Aminosalicylsäure, Embonsäure, Methansulfonsäure, Ethansulfonsäure, Hydroxyethansulfonsäure, Ethylensulfonsäure, Halogenbenzolsulfonsäure, Toluolsulfonsäure, Naphthylsulfonsäure oder Sulfanilsäuren, Methionin, Tryptophan, Lysin oder Arginin.
  • Diese oder andere Salze der neuen Sulfidverbindungen, wie beispielsweise Picrate, können als Reinigungsmittel der erhaltenen freien Basen dienen. Salze der Basen können gebildet und von der Lösung getrennt werden, und dann kann die freie Base in höherer Reinheit aus einer neuen Salzlösung gewonnen werden.
  • Erhaltene Racemate können gemäß bekannten Methoden getrennt werden, z.B. durch Umkristallisation aus einem optisch aktiven Lösungsmittel, Einsatz von Mikroorganismen, Umsetzungen mit optisch aktiven Säuren, wobei Diastereomerensalze gebildet werden, welche getrennt werden können (z.B. Trennung basierend auf den unterschiedlichen Löslichkeiten der Diastereomeren), Acylierung eines Stickstoff- oder Sauerstoffatomes in einem Substituenten durch eine optisch aktive aktivierte Carbonsäure (z.B. Säurechlorid), gefolgt von chromatographischer Trennung und Desacylierung.
  • Geeignete optisch aktive Säuren zur Salzbildung sind die L - und D-Formen der Weinsäure, Di-o-tolylweinsäure, Apfelsäure, Mandelsäure, Kampfersulfonsäure oder Chinasäure und zur Acylierung die O-Methylmandelsäure. Vorzugsweise wird der aktivere Teil der zwei Antipoden isoliert.
  • Im Falle von Diastereomerenmischungen (Racematmischungen) können diese mittels Chromatographie oder fraktionierter Kristallisation in stereoisomer (diastereoisomer) reine Racemate getrennt werden.
  • Die in den Verfahren A-E eingesetzten Ausgangsmatierialien sind in einigen Fällen neu. Diese neuen Ausgangsmaterialien können jedoch nach an sich bekannten Verfahren erhalten werden.
  • Die Ausgangsmaterialien der Formeln III, IV, V, VI und VII können mittels bekannter Verfahren erhalten werden. So können die Ausgangsmaterialien der Formel III aus einem Säurechlorid R&sup5;COCl durch Behandlung mit einer keto-enthaltenden Verbindung R&sup9;CHO in Anwesenheit von ZnCl&sub2; erhalten werden, wie nachstehend erläutert wird. Die Ausgangsmaterialien der Formel VI können durch Umsetzung einer Verbindung der Formel IV mit einem -halogenierten Carbonsäurehalogenid hergestellt werden. Die Ausgangsmaterialien der Formel IV können wie unter "Herstellung von Zwischenprodukten" nachstehend erläutert wird hergestellt werden.
  • Die Verbindungen der Formel IV sind neu und stellen als solche einen Teil der Erfindung dar.
  • Die Ausgangsmaterialien, worin X = S, welche im Verfahren B eingesetzt werden, können mittels Verfahren A erhalten werden.
  • Für die klinische Verwendung werden die erfindungsgemäßen Verbindungen in pharmazeutischen Formulierungen für den oralen, rektalen, parenteralen oder einen anderen Verabreichungsweg formuliert. Die pharmazeutische Formulierung enthält eine erfindungsgemäße Verbindung in Kombination mit einem pharmazeutisch annehmbaren Träger. Der Träger kann die Form eines festen, halbfesten oder flüssigen Verdünnungsmittels oder einer Kapsel aufweisen. Diese pharmazeutischen Präparationen sind ein weiterer Gegenstand der Erfindung. Üblicherweise beträgt die Menge an aktiven Verbindungen zwischen 0,1-95 Gew.-% der Präparation, zwischen 0,2-20 Gew.-% in Präparationen zur parenteralen Anwendung und zwischen 1 und 50 Gew.-% in Präparationen zur oralen Verabreichung.
  • Bei der Herstellung von pharmazeutischen Formulierungen, die eine Verbindung der vorliegenden Erfindung in Form von Dosiseinheiten zur oralen Verabreichung enthalten, kann die ausgewählte verbindung mit einem festen pulverigen Träger, wie Lactose, Saccharose, Sorbit, Mannit, Stärke, Amylopectin, Cellulosederivaten, Gelatine, oder einem anderen geeigneten Träger als auch mit Gleitmitteln wie Magnesiumstearat, Calciumstearat, Natriumstearylfumarat und Polyethylenglykolwachsen vermischt werden. Diese Mischung wird dann zu Granulatkörnern verarbeitet oder zu Tabletten gepreßt. Sulfoxide enthaltende Granulatkörner und Tabletten können mit einem enterischen Überzug beschichtet werden, welcher die aktive Verbindung vor Säureabbau schützt solange die Dosisform im Magen verbleibt. Der enterische Überzug wird aus pharmazeutisch annehmbaren enterischen Überzugsmaterialien ausgewählt, z.B. Bienenwachs, Schellack oder anionischen filmbildenden Polymeren, wie Celluloseacetatphthalat, Hydroxypropylmethylcellulosephthalat, teilweise methylveresterten Methacrylsäurepolymeren und dergleichen, wenn bevorzugt in Kombination mit einem geeigneten Weichmacher. Diesem Überzug können verschiedene Farbstoffe zur Unterscheidung zwischen Tabletten oder Granulatkörnern mit verschiedenen aktiven Verbindungen oder mit unterschiedlichen Mengen an enthaltener aktiver Verbindung zugesetzt werden.
  • Weiche Gelatinekapseln können mit Kapseln, welche eine Mischung der aktiven erfindungsgemäßen Verbindung oder Verbindungen mit Pflanzenöl, Fett oder einem anderen geeigneten Träger für weiche Gelatinekapseln enhalten, hergestellt werden. Weiche Gelatinekapseln können auch wie oben beschrieben enterisch beschichtet werden. Harte Gelatinekapseln können Granulatkörner oder enterisch beschichtete Granulatkörner der aktiven Verbindung enthalten. Harte Gelatinekapseln können auch die aktive Verbindung zusammen mit einem festen pulverigen Träger wie Lactose, Saccharose, Sorbit, Mannit, Kartoffelstärke, Amylopectin, Cellulosederivaten oder Gelatine enthalten. Die harten Gelatinekapseln können wie oben beschrieben enterisch beschichtet werden.
  • Dosiseinheiten zur rektalen Verabreichung können in Form von Suppositorien , welche die aktive Substanz vermischt mit einer neutralen Fettbasis enthalten, zubereitet werden oder sie können in Form einer Rektalgelatinekapsel, welche die aktive Substanz in einer Mischung mit einem Pflanzenöl, Paraffinöl oder anderem geeigneten Träger für Rektalgelatinekapseln enthält, hergestellt werden oder sie können in Form eines anwendungsbereiten Mikroklistiers oder in Form einer trockenen Mikroklistierformulierung zur Rekonstitution in einem geeigneten Lösungsmittel unmittelbar vor der Verabreichung zubereitet werden.
  • Flüssige Präparationen zur oralen Verabreichung können in Form von Sirupen oder Suspensionen, z.B. Lösungen oder suspensionen, welche von 0,2 bis 20 Gew.-% an aktivem Inhaltsstoff enthalten, wobei der übrige Anteil aus Zucker oder Zuckeralkoholen und einer Mischung von Ethanol, Wasser, Glycerin, Propylenglykol und Polyethylenglykol besteht, zubereitet werden. Gewünschtenfalls können derartige flüssige Präparationen Farbstoffe, Geschmacksstoffe, Saccharin und Carboxymethylcellulose oder andere Verdickungsmittel enthalten. Flüssige Präparationen zur oralen Verabreichung können auch in Form eines trockenen Pulvers zubereitet werden, welches kurz vor der Anwendung mit einem geeigneten Lösungsmittel rekonstituiert wird.
  • Lösungen zur parenteralen Verabreichung können als Lösung einer erfindungsgemäßen Verbindung in einem pharmazeutisch annehmbaren Lösungsmittel, vorzugsweise in einer Konzentration von 0,1 bis 10 Gew.-%, hergestellt werden. Diese Lösungen können auch Stabilisatoren und/oder Puffer enthalten und können in verschiedenen Dosiseinheitsampullen oder -phiolen hergestellt werden. Lösungen zur parenteralen Verabreichung können auch als Trockenpräparation zur unvorbereiteten Rekonstitution mit einem geeigneten Lösungsmittel vor der Anwendung zubereitet werden.
  • Die typische Tagesdosis der aktiven Substanz variiert innerhalb eines weiten Bereichs und wird von mehreren Faktoren, wie beispielsweise den individuellen Erfordernissen jedes Patienten, dem Verabreichungsweg und der Krankheit abhängen. Im allgemeinen werden die oralen und parenteralen Dosierungen im Bereich von 5 bis 500 mg an aktiver Substanz pro Tag liegen.
  • Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele erläutert.
  • Beispiel 2: Herstellung von Essigsäure-[2-[[(3,5-dimethyl-4- methoxy-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]-1H-benzimidazol-1-yl)-methylester. (Verfahren A)
  • Zu NaOH (0,48 g, 0,012 Mol), gelöst in H&sub2;O (20 ml) wurde unter Rühren 2-[[(3,5-Dimethyl-4-methoxy-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]-1H-benzimidazol (1,89 g, 0,006 Mol) und Tetrabutylammoniumhydrogensulfat (2,04 g, 0,006 Mol) hinzugefügt. Die Mischung wurde während etwa 5 Minuten bei Umgebungstemperatur gerührt und danach dreimal mit CH&sub2;Cl&sub2; (30 ml) extrahiert. Nach der Abtrennung wurden die vereinigten CH&sub2;Cl&sub2;-Phasen über Na&sub2;SO&sub4; getrocknet, filtriert und das Lösungsmittel abgedampft, wobei ein Öl erhalten wurde. Das verbleibende Öl wurde in Toluol (40 ml) gelöst und auf +60ºC erhitzt. Chlormethylacetat (0,72 g, 0,0066 Mol), gelöst in trockenem Toluol (10 ml), wurde unter einem Schutzgas und unter Rühren zugesetzt. Die Lösung wurde über Nacht bei +60ºC stehen gelassen. Das Toluol wurde abgedampft und das verbleibende Öl wurde auf einer Silicasäule unter Verwendung von CH&sub3;OH-CH&sub2;Cl&sub2; (5:95) als Eluierungsmittel chromatographiert, danach wurde das Produkt aus Isopropylether umkristallisiert, wobei 0,39 g (17 %) des Produkts erhalten wurden. Die Identität des erhaltenen Titelprodukts wurde mit NMR bestätigt.
  • Beispiele 1 und 3 bis 6
  • Die unter den Beispielen 1 und 3 bis 6 nachstehend angeführten Verbindungen wurden unter Verwendung des im Beispiel 2 erläuterten Verfahrens hergestellt.
  • Beispiel 7: Herstellung von Adipinsäure-[2-[[(3,5-dimethyl-4- methoxy-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]-1H-benzimidazol-1-yl]-methylmonoesternatriumsalz
  • Adipinsäure-[2-[[(3,5-dimethyl-4-methoxy-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]-1H-benzimidazol-1-yl]-methylchlormethylester (0,60 g, 0,0011 Mol) (synthetisiert gemäß Verfahren A) wurde in 50% wässerigem Acetonitril (40 ml) gelöst und drei Äquivalente wässeriger NaOH wurden langsam unter kontinuierlichem Rühren zugesetzt. Das Acetonitril wurde abgedampft, der Rückstand mit CH&sub2;Cl&sub2; gewaschen und das verbleibende Wasser wurde abgedampft, wobei ein öliger Rückstand erhalten wurde. Chromatographie auf SiO&sub2; mit Ethylacetat/Ethanol als Eluierungsmittel ergab die gewünschte Verbindung (0,02 g). Die Identität des Produkts wurde mit NMR bestätigt.
  • Beispiel 8: Herstellung von Terephthalsäure-[2-[[(4methoxy- 3,5-dimethyl-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]-1H- benzimidazol-1-yl]-methylmonoesternatriumsalz. (Verfahren C)
  • Zu Terephthalsäure (1,66 g, 0,01 Mol) in THF (50 ml) wurde Diisopropylethylamin (2,6 g, 0,02 Mol) hinzugefügt und die Mischung wurde auf -10ºC abgekühlt. Chlorameisensäureisobutylester (1,36 g, 0,01 Mol), gelöst in THF (20 ml) wurde tropfenweise unter Rühren zugesetzt. Nach dem Zusetzen wurde die Temperatur der Mischung auf +15ºC erhöht und [2-[[(4-Methoxy- 3,5-dimethyl-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]-1H-benzimidazol-1- yl]-methanol, gelöst in THF (20 ml), wurde tropfenweise zugesetzt. Die Mischung wurde zwei Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Das THF wurde abgedampft, und der Rückstand wurde in CH&sub2;Cl&sub2; gelöst und mit Wasser gewaschen. Nach dem Abtrennen wurde die CH&sub2;Cl&sub2;-Phase eingedampft. Das verbleibende Öl wurde in Ethylacetat gelöst, H&sub2;O wurde Zugesetzt und der pH wurde mit NaOH (1M) auf 2,5 eingestellt. Nach dem Abtrennen wurde die Ethylacetatphase eingedampft und der Rückstand wurde in CH&sub2;Cl&sub2; gelöst, über Na&sub2;SO&sub4; getrocknet, filtriert und das Lösungsmittel wurde eingedampft, wobei die gewünschte Verbindung erhalten wurde (Ausbeute 0,8 g, 16 %). Die Identität der erhaltenen Titelverbindung wurde mit NMR bestätigt.
  • Beispiel 9: Herstellung von N,N-Dimethyl-β-alanin-[2-[[(4- methoxy-3,5-dimethyl-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]- 1H-benzimidazol-1-yl]-methylester. (Verfahren C)
  • N,N-Dimethyl-β-alanin (0,76 g, 0,005 Mol) und N-Methylmorpholin (0,99 g, 0,01 Mol) wurden zu CH&sub2;Cl&sub2; (15 ml) hinzugefügt. Die Lösung wurde auf -10ºC abgekühlt und Chlorameisensäureisobutylester (0,68 g, 0,005 Mol), gelöst in CH&sub2;Cl&sub2; (15 ml), wurde unter einer inerten Atmosphäre zugesetzt. Die Lösung wurde während etwa 20 Minuten bei -10ºC gerührt. [2-[[(4-Methoxy-3,5- dimethyl-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]-1H-benzimidazol-1-yl]- methanol, gelöst in CH&sub2;Cl&sub2; (15 ml) wurde dem gemischten Anhydrid bei -10ºC tropfenweise zugesetzt. Die Lösung wurde zwei Stunden bei -10ºC gerührt, und die Temperatur wurde danach auf Raumtemperatur erhöht. Eine NaOH-Lösung (25 ml, 0,24) wurde unter Rühren zugesetzt, und die Mischung wurde während etwa 5 Minuten gerührt. Nach dem Abtrennen wurde die CH&sub2;Cl&sub2;-Phase über Na&sub2;SO&sub4; getrocknet, filtriert, und die Lösung wurde eingedampft, wobei die gewünschte Verbindung (Ausbeute 0,7 g, 32 %) erhalten wurde. Die Identität der Titelverbindung wurde mit NMR bestätigt. Schmelzpunkt: > 230ºC.
  • Beispiel 12:
  • Die unter Beispiel 12 in Tabelle 2 angeführte Verbindung wurde gemäß Verfahren C hergestellt.
  • Beispiele 13 und 14:
  • Die unter den Beispielen 13 und 14 in Tabelle 2 angeführten Verbindungen können gemäß Verfahren C hergestellt werden.
  • Beispiel 11: N,N-Diethylglycin-[2-[[(4-methoxy-3,5-dimethyl-2- pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]-1H-benzimidazol-1-yl]- methylester. (Verfahren C)
  • Eine Mischung von [2-[[(4-Methoxy-3,5-dimethyl-2-pyridinyl)- methy]-sulfinyl]-1H-benzimidazol-1-yl]-methanol (3,5 g, 0,010 Mol), N,N-Dicyclohexylcarbodiimid (2,1 g, 0,010 Mol), N,N-Diethylglycinhydrochlorid (1,7 g, 0,010 Mol) und 4-Dimethylaminopyridin (1,3 g, 0,011 Mol) in Pyridin (75 ml) wurde bei Raumtemperatur 39 Stunden gerührt. Ausgefallener N,N-Dicyclohexylharnstoff wurde durch Filtrieren entfernt. Das Filtrat wurde eingedampft und der Rückstand in Dichlormethan gelöst. Die Dichlormethanlösung wurde mit NaOH (0,080g, 0,0020 Mol), gelöst in Wasser (25 ml), und dann einmal mit Wasser (25 ml) gewaschen. Die organische Phase wurde getrocknet (Na&sub2;SO&sub4;), filtriert, und das Lösungsmittel wurde abgedampft, wobei das gewünschte Produkt erhalten wurde. Die Identität des Produkts wurde mit NMR bestätigt. Tabelle 2. Zusammenfassung in der Beispiele 1-14 Ausbeute % Identifizierungsdaten
  • Die Identifizierungsdaten für die Verbindungen gemäß den Beispielen 1 bis 14 sind in der nachstehenden Tabelle 3 angegeben. Tabelle 3. Identifizierungsdaten für erfindungsgemäße Verbindungen Lösungsmittel NMR-Daten δ ppm (500 MHz) Tabelle 3 (fortgesetzt)
  • Herstellung von Zwischenprodukten Herstellung von Chlormethylbenzoat:
  • Benzylchlorid (35 g, 0,25 Mol) und geschmolzenes ZnCl&sub2; (1,0 g, 0,0073 Mol) wurden in Gegenwart von trockenem Paraformaldehyd (7,5 g, 0,75 Mol) zwei Stunden erhitzt, wobei ein Öl erhalten wurde, welches im Vakuum destilliert wurde, wobei die gewünschte Verbindung (1,75 9, 41 %) erhalten wurde. Die Identität des Produkts wurde mit NMR bestätigt; δ (500 MHz; CDCl&sub3;) 6,0 (s, 2H), 7,5 (dd, 2H), 7,65 (t, 1H), 8,1 (d, 2H).
  • Herstellung von [2-[[(4-Methoxy-3,5-dimethyl-2-pyridinyl)- methyl]-sulfinyl]-1H-benzimidazol-1-yl]-methanol
  • [2-[[(4-Methoxy-3,5-dimethyl-2-pyridinyl)-methyl]-sulfinyl]- 1H-benzimidazol (3,15 g, 10 mMol) und N,N-Dimethylaminopyridin (120 mg, 1mMol) wurden in Methylenchlorid (50 ml) gelöst. Eine Lösung von Formaldehyd (5 M, 10 ml, 50 (mMol) wurde zugesetzt und die Mischung wurde 2 Minuten heftig gerührt. Die Phasen wurden getrennt und die Methylenchloridlösung wurde getrocknet (Natriumsulfat), filtriert und zur Trockne eingedampft. Der schwach rote Rückstand war die Titelverbindung als im wesentlichen reines Öl.
  • NMR: 500 MHz, CDCl&sub3;, δ: 2,15, 2,27, 3,70, 4,89, 5,89, 7,33, 7,63, 7,96.
  • In den folgenden Formulierungen werden pharmazeutische Zusammensetzungen beschrieben, welche eine erfindungsgemäße Verbindung als aktiven Inhaltsstoff enthalten.
  • Sirup
  • Ein Sirup, welcher 1 % (Gewicht pro Volumen) an aktiver Substanz enthielt, wurde aus den folgenden Inhaltsstoffen hergestellt:
  • Verbindung gemäß Beispiel 7 1,0 g
  • Zucker (Pulver) 30,0 g
  • Saccharin 0,6 g
  • Glycerin 5,0 g
  • Geschmacksstoff 0,05 g
  • Ethanol, 96 %-ig 5,0 g
  • Destilliertes Wasser q.s. auf ein Endvolumen von 100 ml
  • Zucker und Saccharin wurden in 60 g warmem Wasser gelöst. Nach dem Abkühlen wurde die aktive Verbindung der Zugesetzt und Glycerin und eine Lösung von in Ethanol gelösten Geschmacksstoffen wurden hinzugefügt. Die Mischung wurde mit Wasser auf ein Endvolumen von 100 ml verdünnt.
  • Tabletten mit enterischem Überzug
  • Eine Tablette mit enterischem Überzug, welche 20 mg an aktiver Verbindung enthielt, wurde aus den folgenden Inhaltsstoffen hergestellt:
  • I Verbindung gemäß Beispiel 5 200 g
  • Lactose 700 g
  • Methylcellulose 6 g
  • Polyvinylpyrrolidon, vernetzt 50 g
  • Magnesiumstearat 15 g
  • Natriumcarbonat 6 g
  • Destilliertes Wasser q.s.
  • II Celluloseacetatphthalat 200 g
  • Cetylalkohol 15 g
  • Isopropanol 2000 g
  • Methylenchlorid 2000 g
  • I Die Verbindung gemäß Beispiel 5 wurde in Pulverform mit Lactose gemischt und mit einer wässerigen Lösung von Methylcellulose und Natriumcarbonat granuliert. Die nasse Masse wurde durch ein Sieb gepreßt und das Granulat in einem Ofen getrocknet. Nach dem Trocknen wurde das Granulat mit Polyvinylpyrrolidon und Magnesiumstearat gemischt. Die trockene Mischung wurde in einer Tablettiermaschine unter Verwendung von Stempeln mit 6 mm Durchmesser zu Tablettenkernen (10 000 Tabletten) gepreßt, wobei jede Tablette 20 mg an aktiver Substanz enthielt.
  • II Eine Lösung von Celluloseacetatphthalat und Cetylalkohoi in Isopropanol/Methylenchlorid wurde in einer Accela Cota , Manesty Beschichtungsvorrichtung auf die Tabletten I gesprüht. Es wurde ein Tablettenendgewicht von 110 mg erhalten.
  • Lösung zur intravenösen Verabreichung
  • Eine parenterale Formulierung zur intravenösen Verwendung, enthaltend 4 mg an aktiver Verbindung pro ml, wurde aus den folgenden Inhaltsstoffen hergestellt:
  • Verbindung gemäß Beispiel 8 4 g
  • Polyethylenglykol 400 zur Injektion 400 g
  • Dinatriumhydrogenphosphat q.s.
  • Steriles Wasser auf ein Endvolumen von 1000 ml
  • Die aktive Verbindung wurde in Polyethylenglykol 400 gelöst und 500 ml Wasser wurden zugesetzt. Der pH-Wert der Lösung wurde durch Zusetzen einer wässerigen Lösung von Dinatriumhydrogenphosphat auf pH 7,4 eingestellt, und Wasser wurde bis auf ein Endvolumen von 1000 ml zugesetzt. Die Lösung wurde durch ein 0,22 um Filter filtriert und sofort in sterile 10 ml Ampullen abgefüllt. Die Ampullen wurden versiegelt.
  • Biologische Tests Hemmwirkung in vivo auf die Magensäuresekretion beim bei vollem Bewußtsein befindlichen Hund Testmethode
  • Hunde mit chronischer Magenfistel wurden verwendet. Diese Hunde wurden chirurgisch mit einer Magenkanüle im Magen und einer Zwölffingerdarmfistel, welche zur direkten intraduodenalen Verabreichung der Testverbindungen verwendet wurde, versehen. Nach einer postoperativen Erholungszeit von vier Wochen wurden die Tests einmal pro Woche an jedem Hund durchgeführt. Futter und Wasser wurden 18 Stunden vor jedem Test entzogen.
  • Die Testverbindung, suspendiert in 0,5 %-igem Methocel (90 HG 15000, Dow Chem Corp), wurde entweder oral unter Verwendung eines Magenschlauchs oder intraduodenal über einen Katheter durch die Zwölffingerdarmfistel verabreicht. Nach einer Stunde wurde die Magensäuresekretion durch kontinuierliche Infusion von Histamin in Einzeldosen (400-600 uMol/kg, h) induziert, was etwa 90 % der maximalen Magensäuresekretion ergab. Der Magensaft wurde mittels freien Flusses aus der Magenkanüle in aufeinanderfolgenden 30 Minuten-Proben während 2 Stunden gesammelt. Die Proben wurden unter Verwendung eines automatischen Radiometer-Titrationsgeräts mit 0,1 M NaOH auf pH 7 titriert, und die Säuremenge wurde berechnet. Die prozentuelle Hemmung der Säuresekretion wurde durch Vergleich mit der von jedem Hund in Kontrolltests, bei denen nur der Hilfsstoff verabreicht wurde, produzierten Säuremenge berechnet. Die Peak-Hemmwirkung für jede Verbindung wurde bestimmt.
  • Die Testergebnisse sind in der nachstehenden Tabelle 4 angeführt. Tabelle 4. Magensäurehemmung beim Hund Testverbindung Verabreichte Menge der Testverbindung (orale Verabreichung, uMol/kg) Hemmung der Magensäuresekretion Beispiel

Claims (30)

1. Verbindung der Formel
und physiologisch annehmbare Salze hievon, worin
X für -S- oder -SO- steht;
R¹, R², R³ und R&sup4;, welche gleich oder verschieden sind,
(a) H,
(b) Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
(c) Cycloalkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen,
(d) Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
(e) Alkoxyalkyl mit 1 bis 3 Kohenstoffatomen in jedem Alkylteil,
(f) Alkoxyalkoxy mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil oder
(g) Halogen sind;
R&sup5;
(a) Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen
(b) mono- oder dihydroxysubstituiertes Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
(c) amino-, monoalkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-amino- und dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome in jedem Alkylteil)-aminosubstituiertes Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Hydrochlorids,
(d) carboxysubstituiertes Alkyl mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Natrium- oder Kaliumsalzes,
(e) Cycloalkyl mit 3 bis 7 Kohlenstoffatomen,
(f) Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
(g) mono- oder dihydroxysubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
(h) amino-, monoalkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-amino- und dialkyl (1 bis 3 amino Kohlenstoffatome in jedem Alkylteil)-aminosubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Hydrochlorids,
(i) carboxysubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Natrium- oder Kaliumsalzes,
(j) Alkoxyalkoxy mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil,
(k) Alkylamino mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen,
(l) Dialkylamino mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen in jedem Alkylteil,
(m) Phenyl, gegebenenfalls substituiert mit einem oder zwei Substituenten, welche gleich oder verschieden und ausgewählt sein können aus: Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxy mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Halogen, CF&sub3;, Alkanoyl mit 2 bis 5 Kohlenstoffatomen, Alkoxycarbonyl mit 2 bis 5 Kohlenstoffatomen und Carboxy, wobei jede Carboxygruppe gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Na-Salzes, vorliegen kann,
(n) Phenoxy, gegebenenfalls substituiert mit einem oder zwei Substituenten, welche gleich oder verschieden und ausgewählt sein können aus: Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxy mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen, Alkoxycarbonyl mit 2 bis 5 Kohlenstoffatomen und Carboxy, wobei jede Carboxygruppe gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Na-Salzes, vorliegen kann oder
(o) Phenylalkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen im Alkoxyteil, wobei der Arylteil gegebenenfalls mit einem oder zwei Substituenten substituiert ist, welche gleich oder verschieden und ausgewählt sein können aus: Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen und Carboxy, wobei jede Carboxygruppe gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Na-Salzes, vorliegen kann, bedeutet;
R&sup6; und R&sup8; gleich oder verschieden und ausgewählt sind aus:
(a) H und
(b) Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen;
R&sup7;
(a) H,
(b) Alkyl mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen,
(c) Alkoxy mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen oder
(d) Phenyl darstellt; und
R&sup9;
(a) H oder
(b) Alkyl mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen ist;
mit den Maßgaben, daß:
(a) R Wasserstoff, Alkyl, Phenyl oder Phenylalkyl darstellt, wenn die folgenden Bedingungen (a1)-(a3) gleichzeitig erfüllt sind:
(a1) jedes von R¹ und R&sup4; ist Wasserstoff,
(a2) R² und R³ sind ausgewählt aus den Gruppen Wasserstoff, Alkyl oder Alkoxy und
(a3) R&sup5; steht für Alkyl, carboxysubstituiertes Alkyl in seiner Säureform, aminosubstituiertes Alkyl oder R&sup5; bedeutet Phenyl, gegebenenfalls substituiert mit Alkyl, Alkoxy, Halogen oder CF&sub3;,
(b) R&sup5; steht nicht für 2-Methylpropoxy, wenn R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9;, Wasserstoff bedeuten und X für S steht, und
(c) die Verbindungen der Formel I, worin
(c1) R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; und für H stehen, X S bedeutet und R&sup5; CH&sub3; darstellt,
(c2) R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; für H stehen, X S bedeutet und R&sup5; (CH&sub3;)&sub2;CHCH&sub2;O- darstellt,
(c3) R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; für H stehen, X S bedeutet und R&sup5; (CH&sub3;)&sub2;CH- darstellt, ausgeschlossen sind.
2. Verbindung nach Anspruch 1, worin X für SO steht.
3. Verbindung nach Anspruch 1, worin X für S steht.
4. Verbindung nach Anspruch 1, worin R¹, R², R³, R&sup4; gleich oder verschieden und ausgewählt sind aus:
(a) H,
(b) Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen und
(c) Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen im Alkylteil.
5. Verbindung nach Anspruch 1, worin R¹, R², R³, R&sup4; für H, Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen stehen.
6. Verbindung nach Anspruch 1, worin R&sup5; Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, insbesondere Methyl; Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen; Phenyl, welches unsubstituiert oder mit Carboxy substituiert ist, vorzugsweise in Form eines Salzes; mono- und dihydroxysubstituiertes Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen; mono- und dihydroxysubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen; carboxysubstituiertes Alkyl mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, wobei die Carboxygruppe in Form eines Salzes vorliegt; carboxysubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 7 Kohlenstoffatomen, wobei die Carboxygruppe in Form eines Salzes vorliegen kann; amino-, monoalkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-amino- und dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome in jedem Alkylteil)-aminosubstituiertes Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Hydrochlorids, und amino-, monoalkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-amino- und dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome in jedem Alkyteil)-aminosubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen, gegebenenfalls in Form eines Salzes, wie des Hydrochlorids, bedeutet.
7. Verbindung nach Anspruch 1, worin R&sup5; carboxysubstituiertes Phenyl, vorzugsweise mit der Carboxygruppe in Stellung 4 des Phenylrings, darstellt.
8. Verbindung nach Anspruch 1, worin R&sup5; dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-aminosubstituiertes Alkyl (1 bis 6 Kohlenstoffatome) in Form eines Salzes darstellt.
9. Verbindung nach Anspruch 1, worin R&sup5; dialkyl (1 bis 3 Kohlenstoffatome)-aminosubstituiertes Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen in Form eines Salzes darstellt.
10. Verbindung nach Anspruch 1, worin der Substituent in Stellung 1 des Benzimidazolkerns
wobei die aminohaltigen Gruppen gegebenenfalls in Form eines Salzes vorliegen und die Carboxygruppen gegebenenfalls in Form eines Salzes oder eines Esters vorliegen.
11. Verbindung nach Anspruch 1, worin jedes von R¹, R², R³, R&sup4; für H steht.
12. Verbindung nach Anspruch 1, worin R¹, R³, und R&sup4; H bedeuten, und R² für OCH&sub3; steht, oder R¹, R² und R&sup4; Wasserstoff darstellen und R³ OCH&sub3; bedeutet.
13. Verbindung nach Anspruch 1, worin R&sup7; für Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen oder Alkoxy mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht.
14. Verbindung nach Anspruch 1, worin R&sup9; H oder CH&sub3; insbesondere H, darstellt.
15. Verbindung nach Anspruch 1, worin der Pyridinrest
bedeutet.
16. Verbindung nach Anspruch 1, worin der Pyridinrest
bedeutet.
17. Verbindung nach Anspruch 1, worin
X für SO steht,
R¹, R², R³ und R&sup4; die gleiche Bedeutung wie im Anspruch 4 haben,
R&sup5; die gleiche Bedeutung wie im Anspruch 7, hat und
R&sup6;, R&sup7; und R&sup8; die gleiche Bedeutung wie in den Ansprüchen 13, 15 oder 16 haben.
18. Verbindung nach Anspruch 1, worin die Pyridinylmethylsulfinylbenzimidazolreste
sind.
19. Verbindung nach Anspruch 1, ausgewählt aus der Gruppe bestehend aus Verbindungen der Formel I, worin die Reste die folgenden Bedeutungen haben:
20. Verbindung nach Anspruch 1 der Formel
oder ein physiologisch annehmbares Salz hievon, worin R¹, R³ und R&sup5; folgendermaßen kombiniert sind:
21. Verbindung nach Anspruch 1 oder ein physiologisch annehmbares Salz hievon, worin R¹, R³ und R&sup5; folgendermaßen kombiniert sind:
22. Pharmazeutische Zusammensetzung, welche eine Verbindung nach einem der Ansprüche 1 bis 21 als aktiven Inhaltsstoff umfaßt.
23. Verbindung, wie in einem der Ansprüche 1 bis 21 definiert, oder ein physiologisch annehmbares Salz hievon zur Verwendung bei der Therapie.
24. Verbindung, wie in einem der Ansprüche 1 bis 21 definiert, oder ein physiologisch annehmbares Salz hievon zur Verwendung für die Hemmung der Magensäuresekretion bei Säugern und beim Menschen.
25. Verbindung, wie in einem der Ansprüche 1 bis 21 definiert, oder ein physiologisch annehnbares Salz hievon zur Verwendung bei der Behandlung von gastrointestinalen entzündlicher Erkrankungen bei Säugern und beim Menschen.
26. Verwendung einer Verbindung nach einem der Ansprüche 1 bis 21 bei der Herstellung eines Arzneimittels zur Hemmung von Magensäuresekretion bei Säugern und beim Menschen.
27. Verwendung einer Verbindung nach einen der Ansprüche 1 bis 21 bei der Herstellung eines Arzneimittels zur Behandlung von gastrointestinalen entzündlichen Erkrankungen bei Säugern und beim Menschen.
28. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der Formel I nach Anspruch 1 durch: A. Umsetzen einer Verbindung der Formel II
worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7; und R&sup8; die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben und M entweder ein Metallkation, wie Na&spplus;, K&spplus; und Li&spplus;, oder ein quaternäres Ammoniumion, wie Tetrabutylammonium, darstellt, mit einer Verbindung der Formel III
R&sup5;- -O-CHR&sup9;-Y III,
worin R&sup5; und R&sup9; die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben und Y für Halogen, wie Cl, Br oder I oder eine funktionell äquivalente Gruppe steht; B. Oxydieren einer Verbindung der Formel I
worin X für S steht, R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup5;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; die angegebenen Bedeutungen haben, zu einer Verbindung der gleichen Formel I, worin X SO darstellt; C. Zur Herstellung von Verbindungen der Formel I, worin R&sup9; H ist, Umsetzen einer Verbindung der Formel IV
worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und X die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben, mit einer Verbindung der Formel V
R&sup9;COOH V
oder einem aktivierten Derivat hievon, worin R die gleiche Bedeutung wie in der oben angeführten Formel I hat;
D. Zur Herstellung vor Verbindungen der Formel I, worin R&sup9; für H steht, und welche einen Amino-, Monoalkylamino- oder Dialkylaminosubstituenten im Rest R&sup5; enthalten, Umsetzen einer Verbindung der Formel VI
worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und X die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben und Z für Halogen, wie Cl, oder eine funktionell äquivalente Gruppe steht, mit einer Verbindung der Formel
worin R¹¹ und R¹² gleich oder verschieden sind und H oder Alkyl mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen bedeuten;
E. Zur Herstellung von Verbindungen der Formel I, worin R&sup9; H darstellt und R&sup5; für Monoalkylamino mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen steht, Umsetzen einer Verbindung der Formel
worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und X die gleiche Bedeutung wie in der Formel I haben, mit einer Verbindung der Formel
O=C=N-R¹³ VIII,
worin R¹³ mit 1 bis 6 Kohlenstoffatomen bedeutet, wonach nötigenfalls Schutzgruppen entfernt werden und die so erhaltenen Verbindung der Formel I gewünschtenfalls in ein physiologisch annehmbaras Salz oder in ein optisches Isomer übergeführt wird.
29. Verfahren nach Anspruch 28 zur Herstellung einer Verbindung nach den Ansprüchen 2 bis 22.
30. Verbindung der Formel
worin R¹, R², R³, R&sup4;, R&sup6;, R&sup7;, R&sup8; und R&sup9; die gleiche Bedeutung wie in
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