DE2927655A1

DE2927655A1 - Waermeregelung in einer brennstoffzelle

Info

Publication number: DE2927655A1
Application number: DE19792927655
Authority: DE
Inventors: Bernard S Baker; Dilip J Dharia
Original assignee: Energy Research Corp
Current assignee: Fuelcell Energy Inc
Priority date: 1978-07-10
Filing date: 1979-07-09
Publication date: 1980-01-24
Also published as: FR2431192B1; JPS5924504B2; DE2927655C2; US4182795A; FR2431192A1; JPS5512700A; GB2025118A; GB2025118B

Description

)R.-ING. WALTER ABITZ )R. DIETER F. MORF HPL.-PHYS. M. GRITSCHNEDER atentstnwälte

Münrhen,

0. Juli 1979

Postanschrift / Postal Address Postfach 8ΟΟ1ΟΘ, βΟΟΟ München 8β

FienzenauerstraOe

Telefon 08 3333

Telegramme: Chemlndus München

Telex: (O) B23092

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ENERGY RESEARCH CORPORATION Danbury, Connecticut, V.St.A.

Wärmeregelung in einer Brennstoffzelle

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Die Erfindung betrifft Brennstoffzellen bzw«, -elemente, wobei ein Reaktanten- oder Produktgas den Zellen zugeführt oder von den Zellen abgeführt wird. Im besonderen betrifft die Erfindung die thermische Regelung und Brennstoffverarbeitung in solchen Zellen®

Bei der Konstruktion von Brennstoffzellen und ähnlichen Vorrichtungen zur Erzeugung elektrischer Energie, bei deren Betrieb ein einer elektrochemischen Reaktion unterliegendes Reakanten- oder Produktgas (Verfahrensgas) eine Rolle spielt, hat die Wärmeregelung eine herausragende Bedeutung. Die elektrochemischen Reaktionen in solchen Vorrichtungen sind aufgrund von die umsetzung begleitenden Entropieänderungen und irreversiblen Vorgängen,welche durch Diffusions- und Aktivierungsüberpotentiale sowie ohmsche Widerstände verursacht werden, zwangsläufig mit einer Wärmeentwicklung oder Wärmeaufnahme verbunden. Es wurden bereits mehrere Methoden zur Erzielung einer angemessenen Wärmeregelung erprobt, von denen sich jedoch keine als völlig zufriedenstellend erwiesen hat.

Die WameregeXungstechnils macht sich anscheinend -am zweckmassigsten die Eigenwärme ües ¥erfahrensgases selbst als Medium für die thermische Kontrolle zu Nutze_o Wenn eine Wlrmeabfuiis» von der Zelle erwünscht-ist _s kann man somit das zuströmende Yerfahrensgas in die Zelle bei einer niedrigeren Temperatur als übt Zellenbetriebstemperatur einspeisen 9 s© class das ausströmende Gas WSrme einfach durch Er- iiöfciisg seises¹ f empeystus³ währeiad des Burengangs durch .<SI@ 1@I1q abfüllt»■ l®i ©ΙΙθεθϊ³ Sfetliecle stellt esa fii© Verfahrens=-

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gas-Strömungsmenge auf einen Wert oberhalb Jener Strömungsmenge ein, welche zur Erzeugung eines vorgewählten Ausmasses an elektrischer Energie benötigt wird; das zusätzliche Verfahrensgas erfüllt dabei die wärmeabführende Funktion. Zu Nachteilen dieser Arbeitsweise gehören unerwünschte Druckabfälle aufgrund des verstärkten Verfahrensgasstromes, zusätzlicher Energieaufwand und Elektrolytverluste durch Verdampfung oder Verschleppung. Unter "zusätzlicher Energie" (Hilfsenergie) sind die Energieanforderungen der Zusatzeinrichtungen zur eigentlichen Brennstoffzelle, z.B. der Gaspumpen oder Druckerzeugungssysteme, zu verstehen. Was die Elektrolytverluste betrifft, steht das gesamte Verfahrensgas bei dieser auf der Gaseigenwärme beruhenden Methode bei seinem Durchgang durch die Zelle in Verbindung mit dem Zellelektrolyt, und wenn eine beträchtliche Menge an zusätzlichem Gas für die Wärmeregelung benötigt wird, ist im Elektrolytgas ein sehr hoher Elektrolytverlust aufgrund der Sättigung des Gases mit Elektrolytdampf festzustellen; auf diese Weise ergibt sich eine recht hohe Elektrolyteinbusse.

Bei einer zweiten bekannten Wärmeregelmethode wird versucht, das Temperaturgefälle in Brennstoffzellen durch Anwendung einer bipolaren Platte, welche eine ausgedehnte, ausserhalb der Zelle selbst angeordnete Rippe oder dergl. (fin) aufweist, zu begrenzen; vgl. die US-PS 3 623 913. Obwohl diese Methode für eine etwas gleichmässigere Zeiltemperatur sorgt, kann ein direkt durch die Zelle verlaufender starker Gasstrom zu einem hohen Elektrolytverlust und erhöhtem Hilfsenergiebedarf führen.

Eine dritte Wärmeregelmethode beruht auf der Eigenwärme einer dielektrischen Flüssigkeit. Diese Methode erfordert eine wesentlich geringere Hilfsenergie als die ein gasförmiges Wärmeübertragungsmedium anwendende Technik, benötigt jedoch einen gesonderten WärmeUbertragungskreislauf und ein elektrisch isoliertes Leitungssystem. Um Nebenschlussströme

zwischen übereinandergestapelten Zellen zu vermeiden, wurden als Hitzeübertragungsmedien gemäss herkömmlicher Praxis dielektrische Flüssigkeiten, wie Fluorkohlenstoff- oder Silikonöle, verwendet. Da das Katalysatormaterial selbst durch Spurenanteile dieser dielektrischen Fluide stark vergiftet werden kann, können geringfügige Austritte aus dem Wärmeübertragungskreislauf verhängnisvolle Auswirkungen auf die Zelle haben. Dielektrische Flüssigkeiten sind ferner entflammbar und bilden toxische Reaktionsprodukte.

Eine vierte bekannte Methode zur Wärmeregelung beruht auf der latenten Wärme von Flüssigkeiten. Flüssigkeiten mit latenter Wärme (US-PSen 3 498 844, 3 507 702, 3 761 316 und 3 969 145) können eine Wärmeübertragung bei nahezu gleichmassiger Temperatur bewerkstelligen, obwohl bestimmte Temperaturgradienten in der Stapelrichtung auftreten können, wenn die Wärmeübertragungsplatte zwischen einer Gruppe von Zellen angeordnet ist. Es wird von einem extrem geringen Hilfsenergiebedarf ausgegangen. Geeignete dielektrische Flüssigkeiten mit Siedepunkten im Bereich der Zellbetriebstemperatur können verwendet werden; es muss jedoch auch in diesem Falle mit den Nachteilen gerechnet werden, die bei der Methode auftreten, welche auf der Eigenwärme einer Flüssigkeit beruht. Um diese Mängel zu überwinden, kann man nicht-dielektrische Medien, wie Wasser, einsetzen. Bei Verwendung von Wasser kann Dampf mit geeigneter Qualität zur Verwendung in anderen Teilen der Anlage erzeugt werden. Ein äusserer Wärmeaustausch wird aufgrund der hohen Wärmeübertragungskoeffizienten ebenfalls als wirksam angesehen. Bei Verwendung einer nicht-dielektrischen Flüssigkeit sind jedoch aufwendige Korrosionsschutzmassnahmen (US-PSen 3 969 145, 3 923 546 und 3 940 285) und/oder die Verwendung einer Flüssigkeit mit extrem geringer Leitfähigkeit erforderlich. Während des Betriebs kann die Leitfähigkeit ansteigen, so dass ausserdem Massnahmen zur Wiederherstellung der geringen Leitfähigkeit notwendig werden können. Wenn der Kühlkreislauf unter Druck steht, sind gute Dichtungen

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erforderlich. Wenn sich aufgrund von durch Korrosion oder Zerstörung von Dichtungen hervorgerufenen Nadellöchern (Pinholes) während der Einsatzzeit des Stapels ein Leck bildet, kann dieses das gesamte System ausser Betrieb setzen. Aufgrund der Korrosionsschutzerfordernisse und des komplizierten Leitungssystems können die Kosten des auf Basis eines dielektrischen Kühlmittels arbeitenden Wärmeübertragungs-Nebensystems beträchtliche Ausmasse annehmen.

Die U.S.-Patentanmeldung Serial No. 923 368 ( eingereicht 10. Juli 1 978, deutsche Patentanmeldung C 1 84-01 7)beschreibt eine grundsätzlich verschiedene Methode zur Wärmeregelung von Brennstoffzellen, bei welcher für eine Ergänzung des Stromes des Verfahrensgases durch eine elektrochemische Zelle gesorgt wird, und zwar in einem für die Wärmeregelung durch die Eigenwärme des Verfahrensgases erforderlichen Ausmass und in einer Weise, dass sowohl ein Elektrolytverlust als auch eine Erhöhung des Druckabfalls über die Zelle vermieden werden. Im Rahmen dieser auf der Eigenwärme des Verfahrensgases beruhenden Methode sieht die der vorgenannten Patentanmeldung zugrundeliegende Erfindung zusätzlich zu dem üblichen, mit dem Zellelektrolyt in Verbindung stehenden Verfahrensgasdurchgang einen weiteren Verfahrensgasdurchgang in der Zelle vor, welcher vom Zeilelektrolyt isoliert ist und mit einer hitzeerzeugenden Oberfläche der Zelle in thermischer Verbindung steht. Der mit dem Elektrolyt in Verbindung stehende Durchgang land der vom Elektrolyt isolierte Durchgang sind gemeinsam über ein Leitungssystem an eine Druckzufuhreinrichtung für das Verfahrensgas angeschlossen. Die Strömungsanteile in den betreffenden Durchgängen werden individuell mit Hilfe von Durchgangsparametern so eingestellt, dass sowohl für die gewünschte Leistungsabgabe der Zelle an elektrischer Energie als auch für die gewünschte Wärmeabfuhr gesorgt wird.

Eine zweite U.S.-Patentanmeldung (Serial No. 923 36 9, ein-

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gereicht 10. Juli 1 978, deutsche Patentanmeldung C 1 84-022) betrifft eine elektrochemische Zellstruktur zur Durchführung der Wärmeregelmethode der vorgenannten ersten Patentanmeldung, in der die vom Elektrolyt isolierten Durchgänge so angeordnet sind» dass sie gasbegrenzende Wände aufweisen, die an die Elektrode angrenzen bzw« die Elektrode berühren_f welche mit Verfahrensgas über die mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Durchgänge versorgt wird. Ein gemeinsames bzw. integriertes Blatt- bzw. Folienmaterial liegt vorzugsweise in gewellter Form vor₉ wodurch zu der Elektrode offene Kanäle und aufeinanderfolgende alternierende Kanäle, welche durch das Blatt- bz%?_e Folienmaterial von der Elektrode abgeschlossen sind₉ gebildet werden,,

Abgesehen von den vorgenannten Wärmeregelmethoden hat die Anmelderin daran gedacht₉ dass eine sogenannte "Reformierung" des Kohlenwasserstoffgehalts des Verfahrensgases wünschens-" wert ist. Brennstoffzellen-Gasströme enthalten häufig Methan und andere Kohlenwasserstoffe. Der Heizwert von Methan (und damit dessen Fähigkeit zur Erzeugung elektrischer Energie) ist etwa drei- bis viermal so gross wie jener von" Wasserstoff» Βε Methan selbst jedoch elektrochemisch relativ inaktiv ist₉ ist es sehr nützlich, Methan nach der Gleichung C% + HgO —■» 3H₂ + CO zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid sis- reformieren« Der Wasserstoff und das Kohlenmonoxid, können dann am. der- in der Brennstoffzelle erfolgen- ; den Eeaktioa entweder direkt ©der durch eine weitere ."Wasse.rgaskoairer^jtier-«ng tsilneüaiaej&o Eis Anreiz für die Durchführung einer solefcen Eeforaier-ungsreaktioa iß einer Brennstoffzelle-* besteht äarlSc, class die Reaktion endotherm ist und dazu die- nesi -würdig dl©, oeia Betrieb- &®r Brennstoffzelle -aufgrund inhireiater Iir-eversibilitlt erzeugte Ware© "21a Verbrauches_o !in© innere EeformieruBg fies Brennstoffs kann somit die"B©~ g ßj&@ SiMcjstsBS uqt !^©iKasstoiTf g©ll©

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gases verwirklicht werden. Aufgrund ihrer endothermen Natur erzeugt die Reformierung jedoch kalte Stellen (cold spots), an denen der Elektrolytdampf kondensiert, und die die Reformierung fördernde Aktivität des Katalysators würde wiederum beträchtlich herabgesetzt werden.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die Kohlenwasserstoffreformierung bei der Wärmeregelung von Brennstoffzellen wirksam anzuwenden. Ferner soll mit Hilfe der Erfindung eine in-situ-Kohlenwasserstoffreformierung in Brennstoffzellen geschaffen werden, mit deren Hilfe die Katalysatordesaktivierung durch Kondensation des Elektrolytdampfs der Brennstoffzelle vermieden wird.

Um dieses und andere Ziele zu erreichen, wird erfindungsgemäss in einer elektrochemischen Zelle eine Wärmeregelung gemeinsam mit Hilfe der Eigenwärme des Verfahrensgases und einer Kohlenwasserstoffreformierung vorgenommen, indem Verfahrensgas durch einen in der Zelle ausgebildeten oder an die Zelle angefügten Durchgang geleitet wird, welcher vom Zellelektrolyt isoliert ist und einen Katalysator enthält, der die Reformierung des Kohlenwasserstoffgehalts des Verfahrensgases fördert. In der Zelle ist ein weiterer herkömmlicher, mit dem Elektrolyt in Verbindung stehender Durchgang vorgesehen, welcher mit Verfahrensgas für Reaktionszwecke beschickt wird. Das aus beiden Strömungsdurchgängen bzw. Kanälen ausströmende Gas wird vor der Rezirkulierung durch die Zelle mit dem aus dem Reform!erungsdurchgang austretenden Gas gekühlt, wobei es einer Behandlung unterzogen wird, durch die daraus Substanzen, welche die die Reformierung fördernde Aktivität des Katalysators hemmen, entfernt werden (z.B. die dampfförmigen Carbonate kondensiert werden).

Bei der Anwendung der Erfindung auf in Serie geschaltete Zellen werden die Produkte der Kohlenwasserstoffreformierung in einer früheren Zelle zu einer anschliessenden Zelle ge-

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fördert, damit sie dort an einer elektrische Energie erzeugenden Verfahrensgasreaktion teilnehmen.

Die vorgenannten und andere Ziele und Merkmale der Erfindung werden durch die nachfolgende detaillierte Beschreibung und die beigefügten Zeichnungen, in welchen gleiche Bezugszahlen jeweils gleiche Teile bezeichnen, näher erläutert.

Von den Zeichnungen zeigen:

Fig. 1 einen Querschnitt durch eine beispielhafte Ausführungsform einer erfindungsgemässen elektrochemischen Zelle, wie längs der Ebene I-I von Figur 2 ersichtlich;

Fig. 2 eine Draufsicht auf die Brennstoffzelle von Fig. 1, welche gemeinsam mit den Hilfseinrichtungen für die Verfahrensgaszufuhr und -behandlung veranschaulicht wird;

Fig. 3 einen Querschnitt durch die Brennstoffzelle von Fig. 1, wie längs der Ebene III-III von Fig. 1 ersichtlich;

Fig. 4 perspektivische Darstellungen von erfindungsgemässen Brennstoffzellenstapeln;

Fig. 5 einen Querschnitt durch eine weitere beispielhafte Ausführungsform einer erfindungsgemässen Zelle, wie längs der Ebene VI-VI von Fig. 6 ersichtlich;

Fig. 6 eine Seitenansicht der Zelle von Fig. 5»

Fig. 7 eine perspektivische Darstellung der in den Zellen der Fig. 5 und 6 verwendeten Trennplatte;

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Fig. 8 und 9 perspektivische Darstelllangen von erfindungsgemäss verwendbaren bipolaren Trennplatten;

Fig. 10 einen Querschnitt durch einen erfindungsgemässen Brennstoffzellenstapel; und

Fig. 1i(a)-(b) schematische Darstellungen anderer Ausführungsformen von erfindungsgemäss geeigneten Trennplatten.

Es folgt eine Erläuterung bevorzugter Ausführungsformen und Verfahrensweisen.

In den Figuren 1 und 3 beinhaltet die Brennstoffzelle 10 die Elektroden (Anode und Kathode) 12 und 14 vom herkömmlichen Gasdiffusionstyp und die dazwischen befindliche Elektrolytmatrix oder -schicht 16. Die Trennplatten 18 und 20 sind in der eine einzige Zelle umfassenden Ausführungsform von Fig.1 als unipolare Platten dargestellt, welche die Kanäle bzw. Durchgänge 18a für die Zufuhr von Brennstoff/Verfahrensgas zur Anode 12 und die Durchgänge 20a für die Zufuhr von Oxidationsmittel/Verfahrensgas zur Kathode 14 begrenzen. Aufgrund des Gasdiffusionscharakters der Elektroden 12 und 14 stellen die Durchgänge 18a und 20a mit dem Elektrolyt in Verbindung stehende Durchgänge dar.

Gemäss der Erfindung wird die Warmeregelplatte 22, welche Reformierkatalysatorschichten oder -packungen 23 aufweist, auf die Trennplatte 18 aufgebracht bzw. -gestapelt. Die Platte 22 beinhaltet den Leitungsdurchgang 22a, welcher in derselben Richtung (d.h. quer über die Ebene von Fig.1) wie die Durchgänge 18a verläuft, und ist mit den genannten Durchgängen durch das Anoden-Gaszufuhrleitungssystem 26 und das Anoden-Gasabfuhrleitungssystem 28 gemeinschaftlich verbunden.

Die Wärmeregelplatte 24, welche wie in der vorstehend zuerst

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genannten Patentanmeldung ausgebildet ist, beinhaltet den Leitungsdurchgang 24a, der keinen Katalysator enthält und in derselben Richtung (d.h. in der Ebene von Fig. 1) wie die Durchgänge 20a verläuft, und ist mit den genannten Durchgängen durch das Kathoden-Gaszufuhrleitungssystem 30 (Fig.2) und das Kathoden-Gaszufuhrleitungssystem 32 gemeinschaftlich verbunden. Da die Trennplatten 1 8 und 20 im wesentlichen gasundurchlässig sind, stellen die Wärmeregelplatten-Durchgänge 22a und 24a vom Elektrolyt isolierte Durchgänge dar«, Die Verfahrensgase j d.h. das vom Leitungssystem 26 zugeführte Brenn- bzw. Heizgas und das vom Leitungssystem 30 zugeführte oxidierende Gas , welche sich in den Durchgängen 22a und 24a befinden ₉ können somit zur Erfüllung einer Wärmeregelfunktion durch die Brennstoffzelle geleitet werden«, Im Falle des Reformierungsdurchgangs 22a wird dabei kein Elektrolytverlust hinzugefügte und es kommt zu keiner Elektrolytblockierung aufgrund einer Kondensation von Elektrolytdampf an kalten Stellen (cold spots)„.die aus der endothermen Reformierung im Brenngasdurchgang hervorgehen. Dagegen führen die durch die Kanäle 18a und 20a geleiteten Verfahrensgase zu einem Abgas, das zwangsläufig teilweise oder vollständig mit Elektrolytdampf gesättigt ist. Wenn der Katalysator in den Kanälen 18a angebracht wird_s können darin, wie erwähnt, kalte Stellen aufgrund der Reformierung entstehen«,

Wie unten erläutert wird, können. Brennstoffzellen. Wärmeregelplatten für das eine oder das andere der Verfahrensgase beinhalten«, Gewunschtenf&lls kann man auf eine am Auslass erfolgende Yermischung des Verfahrensgases ₉ welches durch den mit den Elektrolyt In Yerfeinctaag stehenden Durchgang und dea vom Elektrolyt isolierten Durchgang geleitet wird₉" verzichten und dafür ausschliesslleto ein gemeinsames Leitungssystem tür dag den beiden.Durchgängen, mit unterschied».. lic!i©r Funktion ztägeftffiMrte ferfaferensgas anwenden_β Wie nach-

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vorgesehen, vom Elektrolyt isolierte, Katalysator enthaltende Verfahrensgasdurchgänge, welche über ein gemeinsames Zufuhrleitungssystem an eine Verfahrensgasquelle angeschlossen sind, einzeln für mehrere Zellen innerhalb eines Brennstoffzellenstapels anzubringen.

Wieder bezugnehmend auf Fig. 2 wird die Anoden-Gaszufuhrleitung 26 über die Beschickungsleitung 34 versorgt, welche ihrerseits von der unter Druck stehenden Anoden-Gasversorgungseinrichtung 36 beschickt wird. Das Verfahrensgas von der Versorgungseinrichtung 36 kann mit Verfahrensgas, welches zuvor durch die Brennstoffzelle geleitet wurde, vermischt (und somit durch dieses Gas ergänzt) werden. Zu diesem Zweck wird das Abgas aus der Leitung 28 durch die Leitung 38 zur Einrichtung 40 gefördert, welche sowohl für den Wärmeaustausch als auch für die Entfernung von den Katalysator verunreinigenden Substanzen dient. Anschliessend wird das Gas zu einem Mischventil in der Gasversorgungseinrichtung 36 geleitet. Durch Betätigen des Ventils 42 kann Gas nach Bedarf zur Ablassleitung 44 geleitet werden. Um Wärme von dem durch die Leitung 38 strömenden Gas vor der Rezirkulierung abzuführen, hat die Einrichtung 40 typischerweise eine wärme vermindernde Funktion, so dass das von der Einrichtung 40 zur Gasversorgungseinrichtung 36 geleitete Gas eine geringere Temperatur als die Zellbetriebstemperatur aufweist.

Für die thermische Behandlung, Abfuhr und Rezirkulierung des Kathoden-Verfahrensgases umfassen die entsprechenden Einrichtungen die Zufuhrleitung 46, die unter Druck stehende Kathoden-Gasvers orgungs einrichtung 48, die Abgasleitung 50, das Abfuhrventil 52, die Abfuhrleitung 54 und die Einrichtung 46, welche hinsichtlich der Kühlung des Verfahrensgases der Einrichtung 40 entspricht.

Bei der Durchführung der erfindungsgemässen Methoden wird der Verfahrensgasstrom hinsichtlich der mit dem Elektrolyt

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in Verbindung stehenden Durchgänge 18a und/oder 20a auf ein solches Ausmass oder solche Ausmasse eingestellt, dass die durch die elektrochemische Zelle zu erzeugende elektrische Energie erzielt wird. Selbst bei angenommener Reversibilität der in Brennstoffzellen erfolgenden elektrochemischen Reaktionen wird eine Mindestwärmemenge freigesetzt. Wie erwähnt, führt ferner die durch eine Aktivierung, Konzentration und ohmsche Überpotentiale bewirkte Irreversibilität in Brennstoffzellen zu einer zusätzlichen Wärmeentwicklung. In Brennstoffzellen treten typischerweise etwa 50 % der zugeführten Enthalpi als Wärme und der Rest als die genannte vorbestimmte elektrische Energie auf. Die Wärmeenergie kann etwa zu einem Fünftel als reversible Wärme und zu etwa vier Fünftel als auf Irreversibilität zurückzuführende Wärme angesehen werden.

Wenn der Verfahrensgasstrom in den Durchgängen 18a und 20a gemäss der vorbestimmten gewünschten elektrischen Energieabgabe der Zelle eingestellt worden ist,"stellt man nunmehr den Verfahrensgasstrom in den vom Elektrolyt isolierten Durchgängen 22a und/oder 24a und den Katalysatorgehalt in den Durchgängen 22a so ein, dass in der elektrochemischen Zelle ein vorbestimmter Betriebstemperaturbereich erzielt wird. Es ist kein vollständiges analytisches Verfahren anwendbar, da die Geometrie der Einlass- und Auslassöffnung, die Oberflächenreibung der Leitung, die Leitungslänge, die geometrischen Dimensionen des Leitungssystems und die Katalysatorpackung einen empirischen Test erfordern. Die gewünschten Strömungen in den jeweiligen Durchgängen können dadurch erreicht werden, dass man in einem Durchgang oder in beiden Durchgängen fixierte oder variabel einstellbare Verengungen bzw. Hindernisse anbringt.

Fig. 4 veranschaulicht eine bevorzugte Ausführungsform eines Zellenstapels 56 ohne elektrische Ausgangsverbindungen und Gehäuse bzw. Verschalungen. Die Elektrolytschichten und Gas-

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diffusionsanoden und -kathoden werden gemeinsam als Zellanordnungen bzw. -baueinheiten 58a-58j bezeichnet. Die obere Trennplatte 60 gehört dem unipolaren Typ an und weist mit dem Elektrolyt in Verbindung stehende Kanäle bzw. Durchgänge 60a auf (wie im Falle der Trennplatte 18 von Fig.1) und ist über der Anode der obersten Zellanordnung 58a angebracht. Die Trennplatte 62 gehört dem bipolaren Typ an und begrenzt die mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Kanäle bzw. Durchgänge 62a, welche sich unterhalb der Kathode der obersten Zellanordnung 58a befinden, und die Kanäle 62b, welche oberhalb der Anode der zweiten Zellanordnung 58b verlaufen. Die bipolaren Platten 64, 66 und 68 trennen die Zellanordnungen 58b, 58c und 58d, wobei sich die Gasdurchgänge 68b der Platte 68 oberhalb der Anode der Zellanordnung 58e befinden. Die Trennplatte 70 gehört dem unipolaren Typ an und weist Durchgänge 70a auf, welche unterhalb der Kathode der Zellanordnung 58e verlaufen. Auf diese Weise wird ein Teil-Stapel aus fünf Brennstoffzellen geschaffen. Die Wärmeregelplatte 72 ist unterhalb dieses Teil-Stapels angeordnet, wobei ihr Katalysator enthaltender Leitungsdurchgang 72a in Verbindung mit der wärmeerzeugenden Oberfläche des Teil-Stapels, d.h. der unteren Oberfläche der Trennplatte 70, steht. Ein entsprechender Teil-Stapel aus fünf Brennstoffzellen, welcher die Zellanordnungen 58f-58j einschliesst, ist unterhalb der Platte angeordnet. Die unipolaren Trennplatten 74 und 76 befinden sich an den Enden des Teil-Stapels, während die bipolaren Trennplatten 78, 80 und 82 in Zwischenbereichen des Teil-Stapels angebracht sind. Die Wärmeregelplatte 84 ist so angeordnet, dass ihr Katalysator enthaltender Leitungsdurchgang 84a in Verbindung mit der unteren Oberfläche der Trennplatte 76 steht»

Die Anoden- und Kathoden-Gaszufuhrleitungen 86 und 88 sind schematisch und getrennt vom Stapel 56 dargestellt. Aufgrund der Einbeziehung der Wärmeregelplatten 70 und 84 mit den

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Anoden~Gasleitungsdurchgängen 72a und 84a fördert die Leitung 86 Verfahrensgas gemeinsam zu den mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden und den vom Elektrolyt isolierten, Katalysator enthaltenden Durchgängen (und durch diese Durchgänge). Der Strom des Kathoden-Oxidationsmittels aus der Leitung 88 ist in dieser Darstellung auf die mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Durchgänge beschränkt. In der gezeigten Anordnung ist ein vom Elektrolyt isolierter, Katalysator enthaltender Durchgang mit jedem Teil-Stapel aus fünf Brennstoffzellen verbunden. Wenn eine Wärme-" regelplatte zwischen den Teil-Stapeln (wie Im Falle der- "" Platte 72) angeordnet ist, dient diese Platte zur Kühlung beider Teil-Stapel. GewUnschtenfalls kann man eine andere Bau- und Funktionsweise der Wärmeregelplatten für die Brennstoffzellen anwenden«, Wie Fig. 4 zeigt, können Versteifungselemehte 73 in die Platte 72 zur Festigung des - ; Stapels und Erhöhung der Wärmeübertragungsoberfläche eingebaut werden«, Solche Elemente sind zweckmässig elektrisch leitfähig, damit der Durchgang des elektrischen Stroms durch die-Platte 72 weiter verstärkt wird.

Die Wärmeregelmethode und -vorrichtungen der Erfindung haben mehrere bedeutende Vorteile« Die Wärmeübertragung wird durch die Eigenwärme des Verfahrensgases und die Kohlenwasserstoffreformierung durcii Verwendung" eines zusätzlichen. Verfahrensgasstromes erzielt3 ohne dass - wie im Falle eines flüssigen Yärmeüberiragungsmediums - ein getrenntes Leitungssystem -er~ forderlieh ist. Die Gefahren einer Korrosion durch Nebenschluss— ströme und jeglicher schädlichen Auswirkungen von Leckstellen Oz&e Stibstanzaustrltterä; werden vollständig beseitigt. Die Zuverlässigkeit. S©3 Systems Ist daher wesentlich höher als bei Verwendung flüssiger Wärmeübertragungsmedien» Die Elektrolytverluste durch Yerschleppung oder Yerdampfung■zu den Yerfahrensg&sen werden auf ein Minimum herabgesetzt _t da EBF sirs© feegreiast® ^erfaiarensgaeaesge mit dem Elektrolyt Ia

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Berührung kommt. Die durch die Wärmeregelplatten strömenden Verfahrensgase kommen mit dem Elektrolyt nicht in Kontakt, so dass keine Dampfverluste aufgrund des Strömens der Wärmeübertragungsgase auftreten. Eine Elektrolytblockierung wird vermieden, da die gesamte katalytisch beschleunigte Reformierung in einer vom Elektrolyt isolierten Umgebung stattfindet. Die Wärmeregelplatten können als Versteifungselemente dienen und verleihen der Stapelanordnung somit zusätzliche Festigkeit. Wenn man während des Betriebs einige defekte Zellen ersetzen muss, kann man ferner eine Gruppe von Zellen zwischen zwei Wärmeregelplatten leicht entfernen und neue Zellen einfügen.

Die Erfindung eignet sich insbesondere zur Anwendung in mit geschmolzenem Carbonat arbeitenden Brennstoffzellen, wobei das auch zur Wärmeregelung verwendete Verfahrensgas ein Luft/Kohlendioxid-Kathodengasgemisch und/oder ein wasserstoff reiches Anodengasgemisch, welches Kohlenwasserstoffe und Wasser enthält, ist. Wenn der Kohlenwasserstoffgehalt aus Methan besteht, sind Dampfreformierkatalysatoren aus Nickel oder auf Nickelbasis geeignet. Ein derartiger handelsüblicher Katalysator ist Girdler G-56, der in Pelletform für den Einbau in Reaktoren vom Festbett-Typ in den Handel gebracht wird. Ein für diesen Zweck geeigneter Nickelkatalysator und ein Verfahren zu seiner Herstellung sind in der US-PS 3 488 226 beschrieben, gemäss welcher eine Kohlenwasserstoffreformierung in Wärmeaustauschrelation zu einer Brennstoffzelle, jedoch in einer mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Umgebung, vorgenommen wird.

Es sind verschiedene Abänderungen der Arbeitsweisen und der in den Figuren 1 bis 4 dargestellten Systeme möglich. Man kann beispielsweise das von der Gasversorgung 36 und/oder (Fig.1) zugeführte Gas ausschliesslich mit Verfahrensgas, das durch vom Elektrolyt isolierte Durchgänge geleitet wurde,

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ergänzen anstatt dafür das beschriebene Gemisch von Gasen zu verwenden, welche sowohl durch mit dem Elektrolyt in Verbindung stehende als auch vom Elektrolyt isolierte Durchgänge geleitet wurden. Bei der praktischen Durchführung dieser Variante werden die Zellabgase nicht in einem Leitungssystem vereinigt, sondern getrennt abgeführt, wobei die Abzugsleitung des vom Elektrolyt isolierten Durchgangs mit dem beide Durchgangstypen beschickenden Einlassleitungssystem verbunden wird.

Bei einer Kaskadenanordnung von Zellen, die in der vorgenannten Weise konstruiert ist, kann das aus der ersten einer Reihe von Zellen austretende Reformierungskanalgas dem Reaktionskanal der zweiten Zelle zugeführt werden. Das aus der zweiten Zelle austretende Reformierungskanalgas kann seinerseits als Beschickung für den Reaktionskanal der dritten Zelle usw. verwendet werden. Das den Reaktionskanal der ersten Zelle verlassende Gas kann mit dem aus dem Reformierungskanal austretenden Gas vermischt (vgl. Fig. 1 bis 3) oder getrennt zum Reformierungskanal der zweiten Zelle usw. geleitet werden. Frischer Brennstoff, welcher der ersten Zelle zugeführt wird, kann in jeden beliebigen Durchgang der darauffolgenden Zellen eingespeist werden. Diese mit einer Stufen- bzw. Kaskadenanordnung arbeitende Methode hat den Vorteil, dass das Produktwasser vorheriger Zellen zur Verstärkung der Dampfreformierung der Kohlenwasserstoffe dient. Dies ist dann besonders wichtig, wenn das gesamte System unter Druck steht und das resultierende Gleichgewicht die Bildung von Kohlenwasserstoffen, insbesondere Methan, begünstigt. Ein weiterer Vorteil einer solchen Kaskadenanordnung besteht in der Aufrechterhaltung eines höheren Wasserstoffpartialdrucks in der Brennstoffzelle, wodurch ein mehr reversibler Betrieb gewährleistet wird.

Gemäss den Figuren 5 und 6 beinhaltet die Brennstoffzelle 110 die Elektroden (Anode und Kathode) 114 und 112 vom Gas-

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diffusionstyp und die dazwischen befindliche Elektrolytmatrix oder -schicht 116. Die Trennplatte 118 ist so konstruiert, dass sie die Kanäle bzw. Durchgänge 118a für die Zufuhr von Verfahrensgas zur Kathode 112 aufweist. Die Konstruktion der Trennplatte 120 ist auf diese alternative Ausführungsform der Erfindung abgestimmt; bei der eine einzige Zelle umfassenden Ausführungsform von Fig. 5 ist die Platte unipolar und begrenzt die Kanäle bzw. Durchgänge 120a für die Zufuhr von Brenngas zur Anode 114. Aufgrund des Gasdiffusionschrakters der Elektroden 112 und 114 stellen die Strömungsdurchgänge 118a und 120a mit dem Elektrolyt in Verbindung stehende Durchgänge dar.

Die Durchgänge 120b der Trennplatte 120 befinden sich hinsichtlich der Anode 114 in Fliessisolierung, da die Begrenzungswände 120c, 12Od und 12Oe der Durchgänge im wesentlichen gasundurchlässig sind und den Katalysatorüberzug 121 aufweisen. Die Wand 12Od grenzt an die Elektrode 114 an. Die Platte 12Of ist angrenzend an die Durchgänge 120b angeordnet, um diese Durchgänge zu schliessen. Demgemäss befinden sich die Durchgänge 120b hinsichtlich des Elektrolyts 116 in Fliessisolierung und das den Durchgängen 120b zugeführte Verfahrensgas kann durch die Brennstoffzelle zur Wärmeregelung durch Kohlenwasserstoffreformierung und aufgrund der Eigenwärme geleitet werden, ohne dass es zum Elektrolytverlust oder einer Blockierung beiträgt. Im Gegensatz dazu führen die durch die Durchgänge 118a und 120a geleiteten Verfahrensgase zu einem Abgas, welches zwangsläufig teilweise mit Elektrolytdampf gesättigt ist. Bei der dargestellten Ausführungsform sind die Durchgänge 120a und 120b alternierend nacheinander in einer gemeinsamen Ebene angeordnet, wenn man über die Oberfläche der Elektrode vorschreitet, welche an die Spitzenbereiche 12Od des vom Elektrolyt isolierten, Katalysator enthaltenden Durchgangs 120b angrenzt.

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Bei den Systemen der Fig. 1 bis 4 werden unipolare Trennplatten (wie die Platte 18) verwendet, welche an Jede der Zellelektroden einer Brennstoffzelle angrenzen. Das durch die vom Elektrolyt isolierten Durchgänge zu leitende ergänzende Verfahrensgas für die Wärmeregelung strömt durch Leitungen weiterer Platten, welche durch die unipolaren Trennplatten im Abstand von den Elektroden gehalten werden* Solche leitungsbegrenzenden weiteren Platten werden in einer Zelle innerhalb eines Stapels aus aufeinanderfolgenden Zellen angewendet. Da die Wärmeabfuhr somit durch die endotherme Reformierung und die Eigenwärme des ergänzenden Verfahrensgases an in gewissem Abstand voneinander befindlichen Stellen beeinflusst wird, besteht die Möglichkeit, dass Wärmegradienten in beträchtlichem Aüsmass auftreten. Dieser Nachteil wird in den Ausführungsformen der Fig. 5 bis 11 überwunden? bei diesen Ausführungsformen sind die Wärmegradienten vermindert, da nach Bedarf eine Wärmeabfuhr von der hitzeerzeugenden Oberfläche Jeder Zelle erfolgen kann.

Die unipolare Ausführungsform der Trennplatte 120 ist leicht herstellbar, indem man ein zusammenhängendes Blattbzw. Folienmaterial verwendet und dieses Material wellt, wobei Kanäle entstehen, welche die Jeweiligen verschiedenen Durchgänge begrenzen. Obwohl die Kanäle in den Figuren 5 bis 7 symmetrisch dargestellt sind, können sie so vorgebildet werden, dass sie verschiedene Querschnittsflächen aufweisen , welche auf das zur Erzielung der gewünschten Wärmeabfuhr und elektrischen Leistungsabgabe erforderliche Verhältnis der durch die Kanäle verlaufenden Strömungen abgestimmt ist. Die gewünschten Strömungen in den betreffenden Kanälen können z.B* dadurch erzielt werden, dass man die Grosse und geometrischen Dimensionen der Strömungskanäle variiert und/oder in einem Kanal oder in beiden Durchgängen fixierte oder variabel einstellbare Verengungen anbringt. Wie in Fig» 7 beispielhaft dargestellt ist, kann man im

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Kanal 120a eine Teil-Endwand 120g ausbilden oder darin ein blockartiges Hindernis 122 anbringen.

Die Figuren 8 und 9 veranschaulichen erfindungsgemäss verwendbare bipolare Platten. Gemäss Fig. 8 beinhaltet die bipolare Platte 124 ein gewelltes Blatt- oder Folienelement 126 oberhalb der Platte 128, welche die Kanäle bzw. Durchgänge 128a für das Verfahrensgas begrenzt. Das Element 126 weist die Durchgänge 126a (mit dem Elektrolyt in Verbindung stehend) und 126b (vom Elektrolyt isoliert und Katalysator enthaltend) auf.

In der bipolaren Platte 130 von Fig. 9 trägt die rückseitige Platte bzw. Stützplatte 132 die gewellten Blatt- bzw. Folienelemente 134 und 136 und schliesst die vom Elektrolyt isolierten Durchgänge 134b und 136b. Die kreuzweise verlaufenden, mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Durchgänge 134a und 136a versorgen die (nicht gezeigten) angrenzenden Elektroden mit Verfahrensgas. Eine Fig. 8 entsprechende Platte im Stapeleinsatz ist im Brennstoffzellenstapel von Fig. 10 gezeigt.

Wenn der Kohlenwasserstoffgehalt des Verfahrensgases ansteigt, beherrscht die in-situ-Reformierung das thermische Gleichgewicht im System, und das System arbeitet dann vorteilhafterweise mit einem höheren thermischen Wirkungsgrad.

Durch die Erfindung wird getrennt und abgesehen von der Wärmeregelung ein hochwirksames Mittel zur Reformierung von Verfahrensgas geschaffen.

Die vorstehend beschriebenen Ausführungsformen können in verschiedener Weise abgewandelt werden. So kann man die geometrischen Dimensionen der Durchgänge ntark variieren,

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wie anhand der in den Fig. 1i(a)-(d) schematisch dargestellten, gewellten Blatt- bzw. Folienelemente 138 bis 144 gezeigt wird. Die Beschreibung der vorstehenden Ausführungsformen und Arbeitsweisen dient daher nur zur Erläuterung und ist nicht im einschränkenden Sinne aufzufassen.

Ende der Beschreibung

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Claims

PATENTANSPRÜCHE

Verfahren zum Betreiben einer elektrochemischen Zelle zur Erzeugung elektrischer Energie durch elektrochemische Reaktion zwischen einem Zellenelektrolyt und einem einen Kohlenwasserstoff enthaltenden Gas, welches von einer Gasversorgung einem Strömungsdurchgang in der Zelle in Fliessverbindung mit dem Elektrolyt zugeführt wirdj dadurch gekennzeichnet, dass man

a) einen weiteren Strömungsdurchgang für Gas" von -der - -Gasversorgung durch die Zelle bereitstellt, welcher -vom Elektrolyt Isoliert ist und in thermischer Ver-

bindujßg mit einer aitzeerzeugenden Oberfläche- der Zelle stellt _s - . - "

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2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man durch den mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Strömungsdurchgang und durch den vom Elektrolyt
isolierten Strömungsdurchgang geleitetes Gas vermischt, nachdem es durch die Zelle geleitet worden ist.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass man mindestens einen Teil der erhaltenen Gasmischung für die weitere Gaszufuhr zu dem mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Strömungsdurchgang und zu dem vom
Elektrolyt isolierten Strömungsdurchgang verwendet.

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man die Gasmischung vor der genannten weiteren Zufuhr
einer thermischen Änderung unterwirft.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die thermische Änderung eine Temperaturverminderung der Gasmischung beinhaltet.

6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man mindestens einen Teil des durch den vom Elektrolyt isolierten Strömungsdurchgang geleiteten Gases für die
weitere Gaszufuhr zu dem mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Strömungsdurchgang und zu dem vom Elektrolyt isolierten Strömungsdurchgang verwendet.

7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass man den Gasanteil vor der genannten weiteren Zufuhr
einer thermischen Änderung unterwirft.

8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die thermische Änderung eine Temperaturverminderung des Gasanteils beinhaltet.

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9. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass man Substanz, welche die die Reformierung fördernde Aktivität des Katalysators hemmt, von der Gasmischung vor der genannten weiteren Zufuhr abtrennt.

10. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass man Substanz, welche die die Reformierung fördernde Aktivität des Katalysators hemmt, vom Gasanteil vor der genannten weiteren Zufuhr abtrennt.

11. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Gasströmungsmenge durch die Zelle für das durch den mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Strömungsdurchgang geleitete Gas im Einklang mit einer vorbestimmten, durch die Zelle zu erzeugenden elektrischen Energie einstellt und dass man die Gasströmungsmenge durch die Zelle für das durch den vom Elektrolyt isolierten Strömungsdurchgang geleitete Gas so einstellt, dass ein vorbestimmter Betriebstemperaturbereich für die Zelle erzielt wird.

12. Elektrochemische Zelle, mit deren Hilfe elektrische Energie durch elektrochemische Reaktion mit einem einen Kohlenwasserstoff enthaltenden Verfahrensgas erzeugt werden kann, enthaltend eine.Elektrolytschicht, eine Gasdiffusionselektrode, eine erste Durchgangseinrichtung in der Zelle zum Leiten eines gasförmigen Mediums zur Gasdiffusionselektrode für die Reaktion mit dem Elektrolyt und eine zweite Durchgangseinrichtung in der Zelle zum Leiten eines gasförmigen Mediums durch die Zelle, welche Einrichtung sowohl vom Elektrolyt isoliert ist als auch mit einer hitzeerzeugenden Oberfläche der Zelle in thermischer Verbindung steht, wobei die zweite Durchgangseinrichtung einen Katalysator enthält, der die endotherme Reformierung des Kohlenwasserstoffgehalts des Verfahrensgases fördert.

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13. System, enthaltend die Zelle gemäss Anspruch 12 und ein Zufuhrleitungssystem, welches in Verbindung mit sowohl der ersten als auch der zweiten Durchgangseinrichtung für die Zufuhr des Verfahrensgases zu diesen Einrichtungen in Verbindung steht.

14. System nach Anspruch 13» dadurch gekennzeichnet, dass es ausserdem ein Abfuhrleitungssystem aufweist, welches mit sowohl der ersten als auch der zweiten Durchgangseinrichtung zum Vermischen des durch diese Einrichtungen geleiteten Gases in Verbindung steht.

15. System nach Anspruch 14, dadurch gekennzeichnet, dass es eine Leitung zur Verbindung zwischen dem Abfuhrleitungssystem und dem Zufuhrleitungssystem aufweist.

16. System nach Anspruch 15 _f dadurch gekennzeichnet, dass es zusätzlich Einrichtungen zum Herbeiführen einer Wärmeänderung in dem durch das Abfuhrleitungssystem geleiteten Gas aufweist.

17. System, enthaltend die Zelle gemäss Anspruch 12 und ein Abfuhrleitungssystem, welches in Verbindung mit der zweiten Durchgangseinrichtung zur Aufnahme von hindurchgeleitetem Gas in Verbindung steht.

18. System nach Anspruch 17» dadurch gekennzeichnet, dass es zusätzlich eine Leitung für die Verbindung zwischen dem Abfuhrleitungssystem und dem Zufuhrleitungssystem aufweist.

19. System nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass es zusätzlich Einrichtungen zum Herbeiführen einer Wärmeänderung in dem durch das Abfuhrleitungssystem geleiteten Gas aufweist.

20. System nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass die Einrichtungen zum Herbeiführen einer Wärmeänderung Wärmeabfuhreinrichtungen beinhalten.

21. System nach Anspruch 19» dadurch gekennzeichnet, dass die Einrichtungen zum Herbeiführen einer Wärmeänderung Wärmeabfuhreinrichtungen beinhalten.

22. System nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass es zusätzlich Einrichtungen zum Entfernen von die die Reformierung fördernde Aktivität des Katalysators hemmender Substanz aus dem durch das Abfuhrleitungssystem geleiteten Gas aufweist.

23. System nach Anspruch 18, dadurch gekennzeichnet, dass es zusätzlich Einrichtungen zum Entfernen von die die Reformierung fördernde Aktivität des Katalysators hemmender Substanz aus dem durch das Abfuhrleitungssystem geleiteten Gas aufweist.

24. Zelle nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, dass die zweite Durchgangseinrichtung eine an die Elektrolytschicht angrenzende bzw. diese Schicht berührende Oberfläche aufweist.

25β Zelle nach Anspruch 24, dadurch gekennzeichnet, dass die erste und zweite Strömungsdurchgangseinrichtung Jeweils mehrere erste bzw. zweite Strömungsdurchgänge aufweisen, wobei die ersten Strömungsdurchgänge voneinander durch die zweiten Strömungsdurchgänge alternierend fortschreitend über die Oberfläche der Elektrode, mit welcher die zweiten Strömungsdurchgänge die berührende oder angrenzende Oberfläche aufweisen, getrennt sind.

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26. Zelle nach Anspruch 25» dadurch gekennzeichnet, dass das zusammenhängende Blatt- bzw. Folienmaterial sowohl die ersten als auch die zweiten Strömungsdurchgänge begrenzt.

27. Zelle nach Anspruch 26, dadurch gekennzeichnet, dass ein gewelltes Blatt- bzw. Folienelement erste Kanäle begrenzt, welche zur Elektrode offen sind und derart an die Elektrode angrenzen, dass die ersten Strömungsdurchgänge gebildet werden, und zweite Kanäle begrenzt, welche auf die ersten Kanäle folgen und an die Elektrode angrenzende bzw. die Elektrode berührende Spitzenbereiche aufweisen, wodurch die zweiten Durchgänge gebildet werden.

28. Zelle nach Anspruch 27, dadurch gekennzeichnet, dass sie zusätzlich ein an die Spitzenbereiche der ersten Kanäle angrenzendes Plattenelement aufweist, welches zum Schliessen der zweiten Kanäle längs deren Länge dient.

29. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man eine zweite derartige elektrochemische Zelle betreibt, indem man die Stufen (a) und (b) für die zweite Zelle wiederholt und indem man das aus dem vom Elektrolyt isolierten Durchgang der ersten Zelle austretende Gas in den mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Durchgang der zweiten Zelle leitet.

30. Verfahren nach Anspruch 29, dadurch gekennzeichnet, dass man das Gas, welches aus dem mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Durchgang der ersten Zelle austritt, in den mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Durchgang der zweiten Zelle einspeist.

31. Verfahren nach Anspruch 29, dadurch gekennzeichnet, dass

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man das Gas, welches aus dem mit dem Elektrolyt in Verbindung stehenden Durchgang der ersten Zelle austritt, in den vom Elektrolyt isolierten Durchgang der zweiten Zelle einspeist.

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