DE2756634A1

DE2756634A1 - Verfahren zum einkapseln von verbrauchtem kernbrennstoff oder hochaktivem kernbrennstoffabfall

Info

Publication number: DE2756634A1
Application number: DE19772756634
Authority: DE
Inventors: Hans Dipl Ing Larker
Original assignee: ASEA AB
Current assignee: ABB Norden Holding AB
Priority date: 1976-12-21
Filing date: 1977-12-19
Publication date: 1978-06-22
Also published as: FR2375696A1; US4209420A; GB1592519A; BR7708495A; FR2375696B1; JPS5379199A

Description

ASEA AB Västeras / Schweden

Verfahren zum Einkapseln von verbrauchtem Kernbrennstoff oder hochaktivem Kernbrennstoffabfall

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Einkapseln von verbrauchtem Kernbrennstoff oder hochaktivem Kernbrennstoffabfall in einem beständigen Material.

Im Kernbrennstoff bilden sich während seiner Verwendung radioaktive Stoffe, die lange Zeit eine für lebende Zellen schädliche Strahlung aussenden. Es ist daher notwendig, verbrauchten Kernbrennstoff oder hochradioaktiven Abfall, der bei der Aufbereitung des Brennstoffes abgeschieden wird, derart aufzubewahren, daß die gebildeten radioaktiven Stoffe nicht in die Außenwelt dringen zu können und .die Biosphäre in schädlicher Weise beeinflussen können. Die dominierenden radioaktiven Stoffe, die leicht von Organismen aufgenommen werden und daher besonders gefährlich sind, sind Strontium -90 und Cäsium -137. Diese haben eine relativ kurze

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Halbwertzeit und sind somit nur während einer begrenzten Zeit gefährlich. Ferner bilden sich in den Brennstäben radioaktive Gase, Plutonium, radioaktive Uranisotope sowie Transurane. Der größte Teil dieser Stoffe hat eine sehr lange Halbwertzeit und ist somit während sehr langer Zeit gefährlich. Bei einer endgültigen Aufbewahrung strebt man ein sicheres Einkapseln von verbrauchtem Kernbrennstoff oder hochaktivem Kernbrennstoffabfall auf solche Weise an, daß die Stäbe oder der Abfall gegen Angriffe von beispielsweise Grundwasser geschützt werden, das fressende und auflösende Stoffe enthält, die bei einem Kontakt mit den Brennstäben oder dem Abfall die darin enthaltenen radioaktiven Stoffe auslaugen und in die Außenwelt tragen können.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu entwickeln, durch welches eine für sehr lange Zeit sichere Isolierung des eingeschlossenen Brennstoffes bzw. des eingeschlossenen radioaktiven Abfalls von der Umgebung gewährleistet wird. Die Einkapselung soll für die sogenannte endgültige und sichere Aufbewahrung des Brennstoffes bzw. des Abfalles geeignet sein.

Zur Lösung dieser Aufgabe wird ein Verfahren nach dem Oberbegriff des Anspruches 1 vorgeschlagen, welches erfindungsgemäß die im kennzeichnenden Teil des Anspruches 1 genannten Merkmale hat.

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Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen genannt.

Die mit Abfall oder verbrauchtem Brennstoff gefüllten und verschlossenen Kapseln können in unterirdischen Kammern deponiert werden. Die Kapseln können frei an der Luft in trockenen unterirdischen Kammern gelagert und von der Luft gekühlt werden. Sie können auch in Löchern in den Wänden oder im Boden der Kammer untergebracht und in Lehm eingebettet werden, wodurch ein Verbreiten des eventuell aus der Kapsel herausleckenden radioaktiven Materials verhindert oder verzögert wird. Es ist auch denkbar, die Behälter in großei Meerestiefen zu versenken. In großen Meerestiefen ist der Wasserumsatz nämlich sehr gering, und es dauert sehr lange, bis das Wasser aus großen Meerestiefen in die obere Schicht des Meeres gelangt, wo der größte Teil der Meeresorganismen lebt. Bis das eventuell herausleckende radioaktive Material in die oberen Meeresschichten gelangt, ist soviel Zeit vergangen, daß die Strahlung inzwischen ganz oder teilweise abgeklungen ist. Außerdem wird die Konzentration durch Verdünnung geringer.

Gemäß der Erfindung wird der offene Behälter und der an diesem angepaßte Deckel aus einem beständigen keramischen, pulverförmigen Material hergestellt, dem durch isostatisches Heißpressen

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eine hohe Dichte und große Festigkeit verliehen wird. Der Kernbrennstoff oder Abfall, der gewöhnlich in Glas eingekapselt ist, wird in dem Behälter untergebracht. Der Deckel wird über die Öffnung des Behälters gelegt. Der Behälter mit Deckel wird in eine gasdichte Hülle,beispielsweise eine Blechkapsel, eingeschlossen und in einen Druckofen gesetzt, in dem der Behälter und der Deckel durch isostatisches Heißpressen zu einem monolithischen homogenen Körper mit einem nach außen vollkommen geschlossenen Aufbewahrungsraum verbunden werden. Druck und Temperatur beim isostatischen Pressen werden so hoch gewählt, daß man eine Verbindung des Materials des keramischen Behälters und des Deckels erhält. Es ist wichtig, daß der Behälter und der Deckel eine solche Festigkeit haben, daß bei dieser Verbindung von Behälter und Deckel zu einer geschlossenen Keramikkapsel nur eine begrenzte Verringerung der Abmessungen eintritt. Es ist nämlich wünschenswert, daß in der Kapsel ein vom Brennstoff oder Abfall nicht eingenommener freier Raum verbleibt, in welchem sich im Brennstoff oder Abfall bildende gasförmige radioaktive Produkte sammeln können und zurückgehalten werden können. Ferner ist es wünschenswert, ein Zusammenpressen oder zerquetschen des eingeschlossenen Materials zu vermeiden. Der Aufbewahrungsraum der fertigen Kapsel kann: einen Durchmesser von 200 mm oder, mehr und eine Länge von 3000 mm oder mehr haben. Wird die Kapsel aus einem Material hergestellt, das im wesentlichen aus Aluminiumoxid besteht, so wird sowohl bei der Herstellung von Behälter und Deckel als auch beim Zusam-

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menfügen derselben vorzugsweise bei einer Temperatur von 1300° C bis 1400° C mit einem Druck von 0,5 bis 2 kBar gepreßt. Der Behälter kann mit einem einzigen größeren Aufbewahrungsraum oder mit mehreren kleineren Aufbewahrungsräumen ausgebildet werden, von denen jeder für einen oder einige Brennstäbe oder Abfallkörper vorgesehen ist. Der Behälter kann aus einem an beiden Enden offenen Zylinder mit einem losen Boden bestehen. Die Endflächen des Deckels und des Zylinders können plan sein und so geschliffen werden, daß sie eine gute Passung ergeben. Wenn man eine Pulverschicht zwischen den gegenüberliegenden Flächen des Behälters und Deckels anbringt, kann ein gewisses Spiel zwischen den Flächen zugelassen werden. Um ein radiales Zusammendrücken des Behälters an der Verbindungsstelle mit dem Deckel beim Heißpressen zu verhindern, können Behälter und Deckel mit konischen, ineinander passenden Flächen versehen werden, wodurch eine gewisse Stützwirkung entsteht. Im allgemeinen ist es jedoch vorteilhafter, einen radialen Stützkörper im Behälter an der Verbindungsstelle zwischen Behälter und Deckel anzubringen. Dieser Stützkörper wird vorzugsweise so ausgeführt, daß sein Wärmeausdehnungskoeffizient größer ist als der Wärmeausdehnungskoeffizient der umgebenden Behälterwand. Hierdurch wird verhindert, daß das Schrumpfen der fertigen Aufbewahrungskapsel größer wird als das Schrumpfen des Stützkörpers, der nicht auf dieselbe Temperatur erhitzt wird. Man ist bestrebt, beim Abkühlen eine solche Schrumpfung zu erhalten, daß zwischen der Wand der fertigen Kapsel und dem Stützkörper ein Spiel ent-

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steht. Werden der Zylinder und der Deckel des Behälters aus einem Material mit einem hohen Gehalt an Aluminiumoxid, Al₂O,, hergestellt, so kann der Füllkörper vorzugsweise aus einem Material mit einem hohen Gehalt an Magnesiumoxid, MgO, bestehen. Der Füllkörper kann homogen sein oder aus einem Kern aus einem keramischen Material bestehen, der von einer verhältnismäßig dicken Metallhülle umgeben ist. In einem solchen zusammengesetzten Füllkörper kann man den gewünschten größeren Ausdehnungskoeffizienten auch dann erhalten, wenn der Kern aus demselben Material wie die Wände des Behälters besteht. Die gewünschte Wirkung kann man erzielen, wenn die um den Kern angebrachte dicke Hülle aus rostfreiem Stahl mit 18 % Chrom und θ % Nickel besteht. Die Materialdicke soll dann zweckmäßigerweise 2,5 % bis 5 % des Durchmessers des Füllkörpers betragen. Für kleinere Behälter und für Behälter mit mehreren Aufbewahrungsräumen ist es möglich, ebene Deckel zu verwenden. Für größere Behälter mit einem einzigen Aufbewahrungsraum ist ein kuppeiförmiger Deckel am zweckmäßigsten. Ein Deckel, der wie eine halbsphärische Schale geformt ist, ist gegenüber einem äußeren Überdruck sehr widerstandsfähig und kann daher verhältnismäßig dünn ausgeführt werden. Der Behälter kann auch wie eine Flasche geformt sein. Der Verschluß kann dann mit einem Pfropfen oder einer Haube einfacher hergestellt werden, jedoch wird das Einfüllen der Brennstäbe oder des Abfalls erschwert^/Beim Verschließen,der Kapsel ist es nur notwendig, die Zone um die Deckel- und Behälterflächen, die miteinander verbunden werden sollen, auf Sinterungstemperatur zu

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erhitzen. Das Erhitzen des eingeschlossenen Brennstoffes oder des eingekapselten Abfalls ist zu begrenzen. Das Erhitzen kann daher beim Verschließen auf den oberen Teil konzentriert werden. Der übrige Teil der Kapsel wird dann nur in dem Maße erhitzt, wie es erforderlich ist, um das Entstehen gefährlicher Spannungen zu vermeiden. Die Verbindung kann in einer Druckkammer mit einem Ofenraum vorgenommen werden, der sich nur über eine begrenzte vertikale Länge im oberen Teil der Kammer erstreckt. Nichts spricht jedoch dagegen, daß das Vorpressen und Verbinden in demselben Ofen vorgenommen wird. Der untere Teil der Heizanordnung des Ofens kann dann in der Regel nur partiell ausgenutzt werden. Um auch die Heizelemente im unteren Teil eines Ofens ausnutzen zu können, kann der untere Teil der Keramikkapsel mit einer äußeren Isolierung versehen werden. Es ist auch möglich, den Brennstoff oder Abfall in der Kapsel dadurch gegen Hitzeeinwirkung zu schützen, daß man ihn in pulverförmiges, isolierendes Material einbettet.

Anhand der Figuren soll die Erfindung näher beschrieben werden. Es zeigen

Fig. 1 eine Kapsel zum Einschließen von verbrauchtem Kernbrennstoff, die zur Verbindung von Deckel und Behälter durch isostatisches Heißpressen in einen Druckofen eingesetzt ist,

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Fig. 2 einen Schnitt durch die Kapsel gem. Fig. 1 längs der Linie A-A in Fig. 1,

Fig. 3 eine Kapsel mit mehreren Kernabfallzylindern, die für die Verbindung von Deckel und Behälter durch isostatisches Heißpressen vorbereitet ist,

Fig. A eine alternative Ausführungsform des in Fig. 3 dargestellten Stützkörpers,

Fig. 5

und 6 eine Kapsel mit mehreren Aufbewahrungsräumen für einzelne Brennstäbe oder Abfallzylinder.

In den Figuren bezeichnet 1 eine Druckkammer, die aus einem Hochdruckzylinder 2, und in diesen hineinragenden Endverschlüssen, nämlich dem Deckel 3 und dem Boden 4, aufgebaut ist. Die Endverschlüsse werden während des Pressens durch die kraftaufnehmenden Joche 5 und 6 eines im übrigen nicht dargestellten Pressenrahmens im Hochdruckzylinder festgehalten.In der Druckkammer befindet sich ein Ofenraum 7. Am Umfang des Ofenraums ist eine zylindrische Heizanordnung 8 aus ringförmigen Kanälen 9 mit Heizelement 10 sowie ein zylindrischer Isoliermantel 11 angeordnet, der oben mit einem isolierenden Deckel 12 verschlossen ist. Der Ofenraum ist somit von den Wänden der Druckkammer 1, die den Gasdruck aufnehmen und dadurch großen Beanspruchungen ausgesetzt sind, thermisch isoliert. Die Heizanordnung 8 und der Mantel 11 ruhen auf

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einem Ring 13, der mit dem Boden 4 gasdicht verbunden ist, so daß ein Zirkulieren des Gases verhindert wird.

Eine Kapsel 14 mit Brennstäben 15 ist auf einer isolierenden Platte 16 auf dem Boden 4 plaziert. Die Kapsel 14 enthält einen vorgepreßten und an einem Ende offenen Keramikbehälter 17, in dem Stäbe 15 auf einer FUllplatte 18 angeordnet sind. Die Wände des Behälters 17 haben oben eine konische Stirnfläche 19. Auf dem Behälter 17 befindet sich ein Deckel 20 mit einer konischen Fläche 21. über den Stäben 15 ist eine Schicht 22 aus isolierendem Material angeordnet. Der Keramikbehälter 17 mit dem Deckel 20 ist von einer gasdichten Hülle 23 umgeben, die aus einem Blechzylinder 24 mit einem Deckel 25 und einem Boden 26 besteht, die durch Schweißnähte 27 und 28 gasdicht verbunden sind. Der untere Teil der Kapsel 14 ist von einer Isoliermaterialschicht 29 umgeben. Durch diese Isoliermaterialschicht kann die ganze Heizanordnung 8 benutzt werden und die Erhitzung trotzdem im wesentlichen auf den oberen Teil der Kapsel konzentriert werden, wo die Flächen durch hohen Druck und hohe Temperatur verbunden werden, so daß der Behälter 17 und der Deckel 20 einen geschlossenen Hohlkörper bilden, der die Brennstoffelemente^ sicher gegen die Umgebung isoliert. Der untere Teil der Kapsel 14 braucht

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und soll nicht in demselben Maße erhitzt werden, wie der Teil am Deckel 20. Die Brennstäbe sollen nicht auf die Temperatur erhitzt werden, die zur Verbindung von Deckel 20 und Behälter 17 erforderlich ist.

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Fig. 3 zeigt eine Abfallkapsel 30, die aus einem zylindrischen Behälter 31 und einem kuppeiförmigen Deckel 32 besteht. Im Behälter 31 sind mehrere Glaszylinder 33 plaziert, die Abfall enthalten. Sie sind in ein pulverförmiges oder kornförmiges Material 34 eingebettet, das eine gewisse isolierende Wirkung hat, so daß die Glaszylinder 33 weniger erhitzt werden als der Zylinder 31, ohne daß eine Isolierschicht 29, wie in Fig. 1 und gezeigt, erforderlich ist. In den oberen Teil des Behälters 31 ist eine Stützplatte 35 eingesetzt, die ein radiales Zusammendrücken des oberen Teils des Behälters verhindert, da die Form des Deckels keine Stützfunktion ausübt. Im Spalt zwischen dem Behälter 31 und dem Deckel 32 ist eine Pulverschicht 42 angeordnet, die beim isostatischen Heißpressen sintert und den Behälter 31 und den Deckel 32 zu einem geschlossenen Hohlkörper verbindet. Der Behälter mit Deckel ist auf übliche Weise in einer gasdichten Blechhülle 36 eingeschlossen. Diese besteht aus einem Blechzylinder mit einem Deckel 38 und einem Boden 39, die durch Schweißnähte 40 bzw. 41 mit dem Blechzylinder 37 verbunden sind.

Fig. 4 zeigt eine Variante der Abfallkapsel 30 mit einem zusammengesetzten Stützkörper 35, der aus einem Kern 35a aus einem keramischen Material und einer Metallhülle 35b besteht. Der Stützkörper füllt in dieser Variante auch den kuppeiförmigen Deckel ganz aus. Der Ausdehnungskoeffizient dieses zusammengesetzten Stützkörpers ist bei zweckmäßiger Dimensionierung größer als der des

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Behälters, auch wenn im Kern 35a dasselbe Material verwendet wird wie im Behälter 31 und im Deckel 32.

Die Fig. 5 und 6 zeigen eine Kapsel 50 mit mehreren Aufbewahrungsräumen. Diese Kapsel 50 besteht aus einem Zylinder 51 mit einer An zahl durchgehender Kanäle 52, einem Boden 53, einem Deckel 54 und einer umgebenden Pulverschicht 55, die durch isostatisches Heißpressen zu einer homogenen monolithischen Einheit mit geschlossenen Aufbewahrungsräumen 56 für eine Anzahl Zylinder oder-Brennstäbe 57 verbunden werden. Zylinder, Deckel, Boden und Pulver sind während des Pressens in eine gasdichte Metallhülle 58 eingeschlossen.

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Patentanwalt und Rechtsanwalt J

Dr.-Ing. Dipl.-Ing. Joachim Bo ecke r JT β Frankfurt/Main 1 12.12.1977

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TeMon: (0611) '282355

TeIw: 4180 OM toi d ^_-

PATENTANSPRÜCHE:

1 .J Verfahren zum Einkapseln von verbrauchtem Kernbrennstoff oder hochaktivem Kernbrennstoffabfall in einem beständigen Material, dadurch gekennzeichnet, daß ein offener Behälter und ein an dessen Öffnung angepaßter Deckel aus keramischem Material hergestellt werden, welches durch isostatisches Heißpressen eine hohe Dichte erhält, daß der Kernbrennstoff oder der Abfall in .dem Behälter untergebracht wird, daß der Deckel auf der Öffnung des Behälters angebracht wird, daß der Behälter mit Deckel in eine gasdichte Hülle eingeschlossen wird und daß anschließend der offene Behälter und der Deckel durch isostatisches Heißpressen zu einem homogenen monolithischen Körper mit einem allseits geschlossenen Aufbewahrungsraum verbunden werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter mit einem einzigen Aufbewahrungsraum für eine Anzahl Brennstäbe oder Abfallkörper ausgebildet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter mit mehreren Aufbewahrungsräumen ausgebildet wird, von denen jeder für einen oder mehrere. Brennstäbe oder Abfallkörper vorgesehen ist. . ·;

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4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter als ein Zylinder mit losem Boden ausgebildet wird.
5». Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Erhitzung auf Zusammensinterungstemperatur bei der Verbindung von Behälter und Deckel im wesentlichen auf die Verbindungszone begrenzt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter teilweise mit isolierendem Material umgeben wird.
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß an der Verbindungsstelle zwischen dem Behälter und dem Deckel ein Stützkörper im Behälter angebracht wird.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Ausdehnungskoeffizient des Stützkörpers größer ist als der des Behälters und des Deckels.
9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der vorgepreßte Behälter und Deckel in einer Blechkapsel untergebracht werden·und mit einer Pulverschicht umgeben werden, die beim Heißpressen mit· dem vorgefertigten Behälter bzw. Deckel und der Hülle verbunden wird.

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