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Die Erfindung betrifft eine Wirbelschicht-Kontaktkammer für gasförmige
und feste Stoffe mit einer Reaktionskammer für die Aufnahme einer säulenförmigen
Schicht einzelner fester Partikeln, wobei die Kammer einen oberen zylindrischen
Teil und einen nach innen abgeschrägten unteren Teil aufweist, ferner einen Gasverteiler,
der mit dem unteren Teil verbunden ist, eine Leitung für die Kühlung des durch die
Verteilerplatte zugeleiteten Beschichtungsgases und Leitungen für die Zuleitung
dieses Gases in unterschiedlichen Mengen, und ein-Verfahren zur Durchführung einer
Wirbelbeschichtung unter Anwendung dieser Vorrichtung.
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Wirbelschichtkontaktkammern oder-reaktoren sind in der chemischen
Verfahrenstechnik weit verbreitet.
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Zum Beispiel werden derartige Kontaktkammern in der Petrolchemie vielfach
zum katalytischen Kracken und bei der Herstellung von Schwefelsäure aus SO2 benutzt.
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In jüngster Zeit sind Kontaktkammern auch auf nuklearem Gebiet eingeführt
worden, wo sie hauptschlich als Vorrichtung zum Aufbringen einer Beschichtung aus
geeignetem Material, wie beispielsweise pyrolytischem Kohlenstoff, auf Brennstoffteilchen,
wie beispielsweise Urankarbid, Thoriumkarbid, Uranoxid, Thoriumoxid oder Mischungen
daraus, dienen. Allgemein besteht das Beschichtungsverfahren darin, die zu beschichtenden
Partikeln innerhalb eines beheizten vertikalen Reaktors, der üblicherweise ungefähr
einen Säulendurchmesser von 7, 6 bis 10, 2 cm (3 bis 4 inch) hat, durch einen nach
oben gehenden Strom eines neutralen Gases, wie beispielsweise Helium oder Argon,
schwebend fein zu verteilen. Ein durch Wärme abbaubares Gas, wie beispielsweise
Methan oder Azetylen, wird mit dem neutralen Gas vor dem Eintritt in den geheizten
Reaktor gemischt, und die Produkte des darauffolgenden Krackens des Kohlenwasserstoffgases
erzeugen den Überzug auf den Brennstoffteilchen. Für die optimale Ausnutzung der
überzogenen Brennstoffpartikeln als Kernbrennstoff müssen die auf den Teilchen niedergeschlagenen
Überzüge gleichmäßig sein.
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Bei einer bekannten Wirbelschichtanlage ist ein im unteren Teil konisch
ausgebildetes Graphitreaktionsgefäß vorgesehen. Indifferentes Trägergas wird durch
eine konzentrische Ringdüse eingespeist, welche die zentral durchgehende Bohrung
für das Trägergas/ Kohlenwasserstoffgemisch einer Düsenanordnung umgibt. Das Beschichtungsgas
wird nur durch die zentrale Bohrung in die Kontaktkammer eingeleitet, jedoch nicht
durch die Ringdüse. Das durch die Ringdüse einströmende Trägergas schützt den konischen
Teil des Reaktionsgefäßes vor der unerwünschten Abscheidung von Kohlenstoff. Es
liegt dabei keineswegs das Problem vor, ein vorzeitiges Aufspalten des Beschichtungsgases
innerhalb der Zuleitungen zu der zentralen Bohrung oder der Ringdüse zu verhindern.
Vielmehr ist es die Aufgabe dieser Wirbelschichtanlage, die Abscheidung von Kohlenstoff
auf dem konischen Teil des Reaktionsgefäßes durch Einströmen von Trägergas durch
die Ringdüse zu vermeiden.
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Nach einem bekannten Verfahren zum Mischen von pulverförmigen Stoffen
in einem Mischraum werden zwei gasförmige Medien unterschiedlicher Eintrittsgeschwindigkeiten
in das Mischgefäß eingeblasen. Als Verteilerplatte für die eintretenden Gasströme
ist eine ebene Platte vorgesehen, die eine Stagnation der Teilchen nmd um den Umfang
der Verteilerplatte bewirkt,
woraus eine ungleichmäßige Zirkulation der Teilchen
durch die Wirbelbettkammer und im Falle eines Beschichtungsversuches eine höchst
ungleichmäßige Beschichtungsdicke der Partikeln folgt. Ein weiterer Nachteil bei
diesem Mischverfahren, das keine Beschichtung der Partikeln vorsieht, ist dadurch
gegeben, daß zwei Gaszuleitungen mit unterschiedlichem Druck für die Verwirbelung
notwendig sind.
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Bei der Durchführung von Beschichtungsvorgängen wurde die Erfahrung
gemacht, daß bei herkömmlichen Kontaktkammern erhebliche Schwierigkeiten auftreten,
die die Gleichmäßigkeit der Überzüge nachteilig beeinflussen. Die Hauptschwierigkeit
liegt in der ungleichmäßigen Teilchenbewegung, die in der Kontaktkammer während
des Beschichtungsvorganges auftritt. Als zweites Problem erscheinen bei herkömmlichen
Kontaktkammern Blasen innerhalb der Kammer während der Beschichtung. Dadurch wird
ein guter Kontakt zwischen gasförmigen und festen Stoffen erschwert, und an den
Wänden der Kammer entsteht ein Kohlenstoffniederschlag, der die Niederschlagsausbeute
(auf etwa 50 °/,) auf den Teilchen mindert.
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Die Versuche, die seither gemacht wurden, um diese Probleme auszuschalten,
zielen allgemein darauf, einen Gasverteiler zu schaffen, der für eine gleichmäßigere
Verteilung des eintretenden Gases sorgt und gleichzeitig die Blasenausbildung herabsetzt.
Diese Gasverteiler beseitigen die Probleme in herkömmlichen Kontaktkammern jedoch
nicht. Darüber hinaus können die meisten herkömmlichen Wirbelschichtkontaktkammern
wegen der Größenbeschränkungen der Gasverteiler nicht ohne weiteres vergrößert werden.
Mit dem Aufkommen von Kontaktkammern mit großem Durchmesser, welche bei der technischen
Erzeugung von beschichteten Teilchen in der Größenordnung von Kilogramm angewandt
werden, sind Kontaktkammern erforderlich, die nicht nur große Mengen beschichteter
Partikel aufnehmen, sondern auch eine größere Leistungsfähigkeit als die bisher
angewandten Kontaktkammern haben und die Herstellung gleichmäßig beschichteter Teilchen
ermöglichen.
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Dementsprechend liegt der Erfindung allgemein die Aufgabe zugrunde,
eine Kontaktkammer für gasförmige und feste Stoffe zum Verwirbeln von Teilchen mit
kleinem Durchmesser zu schaffen.
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Weiter soll durch die Erfindung eine verbesserte Wirbelschichtkammer
zum Beschichten nuklearer Brennstoffteilchen mit einem Material, wie beispielsweise
pyrolytischem Kohlenstoff und darüber hinaus zum Beschichten nuklearer Brennstoffteilchen
bei erhöhten Temperaturen innerhalb eines Teilchengrößenbereichs von 100 bis 500
Mikron geschaffen werden.
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Der Gasverteiler der Wirbelschichtkontaktkammer soll für eine bessere
Ausnutzung des Gases für die Verwirbelung fester Partikel sorgen und gleichzeitig
einen ergiebigeren und gleichmäßigeren Überzug solcher Partikel gegenüber dem Stand
der Technik gewährleisten.
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Ferner soll mit der verbesserten Wirbelschichtkontaktkammer ein Verfahren
für eine Beschichtung von nuklearen Brennstoffpartikeln durchführbar sein.
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Die Lösung dieser Aufgabe besteht darin, daß in einer Verteilerplatte
des Gasverteilers eine Anzahl von im gleichmäßigen Abstand über dem Umfang verteilte
Gaszuführungsöffnungen vorgesehen sind, wobei die Verteilerplatte einen im wesentlichen
konischen Querschnitt aufweist, der einen Winkel zwischen 100 und 150° einschließt,
und daß ein Gaszuführungssystem
den kleineren Teil eines Beschichtungsgases
nach oben durch eine zentrale Öffnung in der Verteilerplatte leitet, während der
größere Teil des Beschichtungsgases durch die peripheren Öffnungen in der Verteilerplatte
einströmt, wobei die zusammengesetzten Gasgeschwindigkeiten der aufgeteilten Gasströme
ausreichen, um die Partikel in Bewegung zu halten, und daß eine Leitung für die
Zuleitung des Kühlmittels zum Wärmeaustausch mit der Unterseite der Verteilerplatte
und mit dem Gaszuführungssystem zur Vermeidung des vorzeitigen Aufspaltens des Beschichtungsgases
innerhalb des Gaszuführungssystems und in den Öffnungen der Verteilerplatte vorgesehen
ist, des weiteren ein Aufnahmebehälter für die Partikel und eine durch ein Ventil
absperrbare Leitung, wobei der Behälter mit dem Inneren der Reaktionskammer durch
die Leitung und die zentrale Öffnung der Verteilerplatte zum Entfernen der Partikel
aus der Reaktionskammer in Verbindung steht.
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Vorzugsweise beträgt der eingeschlossene Winkel im konischen Querschnitt
der Verteilerplatte ungefähr 120°. Durch die zentrale, im Scheitelpunkt der Verteilerplatte
liegenden Öffnung strömen vorteilhafterweise 20 °/0 des Gases zu.
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Bei dem Verfahren zum Beschichten einzelner fester Partikel wird
der Fluß eines thermisch spaltbaren Gases in eine beheizte Kontaktkammer, welche
die Partikel enthält, aufgeteilt und weist eine Geschwindigkeit auf, die ausreicht,
die Partikel in Bewegung zu halten und einen Überzug auf den Partikeln zu erzeugen,
wobei die Aufteilung so bewirkt wird, daß ein kleinerer Teil entlang der Mittellinie
der Kammer nach oben gerichtet ist, während der Rest an der Peripherie der Kammer
eingeleitet wird. Der kleinere Teil des für die Verwirbelung erforderlichen Gesamtgasstromes
beträgt vorzugsweise 20"/o, und die Kontaktkammer weist eine Temperatur von 1300
bis 2000° C auf. Die festen Partikel werden vorteilhafterweise aus der Gruppe der
Urankarbide, Uranoxide, Thoriumoxide oder Thoriumkarbide sowie aus Mischungen der
genannten Stoffe gewählt und als thermisch zersetzbares Gas Methan verwendet. Methan
wird in bevorzugter Weise mit einem Edelgas aus der Gruppe Helium oder Argon gemischt.
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Es hat sich gezeigt, daß Verwirbelungsvorgänge, die mit dieser neuen
Vorrichtung und in Übereinstimmung mit dem hierin offenbarten Verfahren durchgeführt
werden, eine ergiebigere Ausnutzung der Uberzugsgase mit einem höheren Prozentsatz
von brauchbaren beschichteten Teilchen ergeben, d. h., daß sie gegenüber in herkömmlichen
Wirbelschichtkontaktkammern beschichteten Teilchen einen gleichmäßigeren Überzug
aufweisen.
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Diese Erfolge kommen zu dem hohen Grad gleichmäßiger Verteilung des
Überzugsgases innerhalb der Kontaktkammer hinzu, was aus einer glatten und beständigen
Bewegung der festen Teilchen durch die ganze Kammer mit geringer Blasenbildung innerhalb
der Kammer während des Beschichtungsvorganges folgt. Zusätzlich ist die Vorrichtung
in hervorragendem Maße dafür geeignet, zu einer Kontaktkammer für Produktionsgrößen
mit großem Durchmesser vergrößert zu werden, in welcher Kilogrammengen technisch
behandelt werden können und die mit der aufgezeigten hohen Wirksamkeit bei geringer
Wartung für die ferngesteuerte Handhabung wiederaufzuarbeitender Materialien geeignet
ist.
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Es hat sich herausgestellt, daß die hier beschriebene
Vorrichtung
und das Verfahren für die Beschichtung von nuklearen Brennstoffpartikeln, wie beispielsweise
UOz (100 bis 300 Mikron Durchmesser), mit pyrolytischem Kohlenstoff in besonderem
Maße geeignet ist.
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Im Gegensatz dazu zeigte es sich, daß in herkömmlichen Kontaktkammern
mit 7, 6 bis 10, 2 cm Durchmesser bei Aufbringen eines hochdichten undurchlässigen
Überzuges der Gehalt an Kohlenwasserstoffgas (etwa Methan) auf ungefähr 2 °/0 begrenzt
werden muß und dennoch hinsichtlich unzureichender Überzüge ungefähr. 10 °/o Ausschuß
auftritt. Bei Durchführung des Beschichtungsvorganges unter vergleichbaren Verfahrensbedingungen
gemäß der vorliegenden Erfindung läßt sich der Methan-Gehalt auf ungefähr 20°/o
steigern, wobei praktisch kein Ausschuß anfällt.
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Die Wichtigkeit eines höheren Methan-Gehaltes als bisher ergibt sich
aus dem Vorteil, daß dadurch die Beschichtungszeit um etwa das Zehnfache verkürzt
wird.
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Die Erfindung wird nachstehend an Hand der in der Zeichnung dargestellten
Ausführungsbeispiele näher erläutert. Es zeigt F i g. 1 ein schematisches Schaubild
der Wirbelschichtanlage mit einem Gasverteiler, F i g. 2 eine vergrößerte Teilansicht
des Gasverteilers und damit verbundene Einrichtung zum Bewirken der Aufteilung des
in die Kontaktkammer einströmenden Beschichtungsgases, F i g. 3 ein vergrößerter
Teilschnitt einer abgewandelten Ausführungsform des Gasverteilers und F i g. 4 eine
graphische Darstellung der Geschwindigkeit der Partikel im Wirbelbett als Funktion
des eingeschlossenen Winkels in dem konischen Gasverteiler.
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F i g. 1 stellt ein vollständiges Wirbelsystem dar, das eine bevorzugte
Kontaktkammer für gasförmige und feste Stoffe enthält. Die Kontaktkammer für gasförmige
und feste Stoffe besteht aus einer Graphit-Reaktions-Kammer 1, welche sich aus einem
zylindrischen Hauptteil 2 und einem nach innen abgeschrägten niedrigeren Teil 3
zusammensetzt. Die Reaktionskammer ist dafür bestimmt, eine Menge fester Partikel,
welche die Wirbelschicht bilden, in Säulenform aufzunehmen. Das obere Ende der Kammer
1 bildet eine Austragungskammer 4, welche Ubertragungs-oder Ladeverluste in einer
Ausgangsleitung 5 vermindern soll. Von einer Heizvorrichtung 6, welche die Kammer
1 umgibt, werden die Wirbelschichtpartikel auf eine Beschichtungstemperatur erhitzt.
Die Heizvorrichtung 6 kann aus jeder herkömmlichen Heizvorrichtung, wie beispielsweise
einem Widerstands-oder Induktionserhitzer, bestehen, vorausgesetzt, daß sie genügend
Kapazität hat, um nicht nur die Wirbelschichtpartikel auf eine bestimmte Beschichtungstemperatur
aufzuheizen, sondern um auch das Innere der Kammer 1 über den ganzen Beschichtungsvorgang
hinweg auf dieser Beschichtungstemperatur zu halten. Das Beschichtungsgas, das in
der hier offenbarten bevorzugten Ausführungsform Methan und Helium enthält, gelangt
über eine Leitung 7 sowie über einen Gasverteiler 8 in die Kammer 1. Der Gasverteiler
8 wird mit dem mit ihm verbundenen Gaszuführungssystem in Einzelheiten an Hand von
F i g. 2 beschrieben. Das Beschichtungsgas tritt in zwei getrennten Strömen (s.
Leitungen 7', 7") in den Gasverteiler ein (wie in F i g. 2 gezeigt), um eine Flußaufteilung
zu erreichen. Der Gasverteiler besteht grundsätzlich aus einer mit Öffnungen versehenen
Verteilerplatte mit einem konischen Querschnitt und aus einem
Gaszuführungssystem,
das aus einem Stück mit dem Gasverteiler besteht, um ein Aufteilen des Flusses des
die Kammer 1 durchfließenden Beschichtungsgäses zu bewirken. Um ein vorzeitiges
Aufspalten des Beschichtungsgases zu verhindern, bevor es in die Kontaktkammer fließt,
wird über eine Leitung 10 zu der Unterseite des Gasverteilers 8 und zu dem Gaszuführungssystem
14, 15, 15' Kühlmittel geleitet. Unterder Kontaktkammer ist ein Teilchenlagerbehälter
11 angeordnet.
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Nachdem die Teilchen beschichtet sind, werden sie aus der Kammer 1
über eine Leitung 12, welche die Kammer l mit dem Behälter 11 verbindet, entleert.
Die Leitung 12 ist mit einem Ventil versehen, um die Integrität des Gaszuführungssystems
während des Beschichtungsvorgangs aufrechtzuerhalten und um als ein Steuerorgan
fur die Entleerung der Teilchen nach der Beschichtung in den Lagerbehälter 11 zu
dienen.
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In Fig. 2 sind ein vergrö#erter Querschnitt des unteren Teils der
Kontaktkammer und die Einzelhèiten des Gasverteilers und des Gaszuführungssystems
dargestellt. Ein Gehäuse 13 umgibt die Teile und weist eine mit Öffnungen versehene
Platte 9 auf. Das Gehäuse 13 ist an dem unteren abgeschrägten Teil 3 der Kammer
1 abdichtbar befestigt. Der Durchmesser der Verteilerplatte 9 ist für die Ausgestaltung
der Erfindung nicht kritisch.
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Der Gesamtdurchmesser der Kontaktkammer, d. h. der Durchmesser des
zylindrischen Teils 2 und der Abschrägungswinkel des Teils 3, der von 10 bis 30°
variieren kann, bestimmen den Durchmesser der Richtplatte. Ein Verhältnis des Verteilerplattendurchmessers
zum Gesamtdurchmesser der Saule im Bereich von 0, 4 bis 0, 7 liefert zufriedenstellende
Ergebnisse. Außerdein ist die Anzahl der in der Verteilerplatte 9 enthaltenen Öffnungen
nicht kritisch, solange der nachstehend näher beschriebene geteilte Fluß des Beschichtungsgases
durch die Verteilerplatte 9 in die Kammer 1 eine geeignete Fließgeschwindigkeit
beibehält. Es ist selbstverständlich, daß mit zunehmendem Säulendurchmesser und
einer entsprechenden Vergrö#erung der Durchmessers der Verteilerplatte am Umfang
zusätzliche Öffnungen angebracht werden können. Eine bevorzugte Ausführungsform
der Verteilerplatte 9 weist eine zentral angeordnete Öffnung im Scheitelpunkt der
kegelförmigen Verteilerplätte und im gleichen Abstand über den Umfang verteilte
Öffnungen in grö#er werdenden konzentrischen Kreisen auf. Beispielsweise ergaben
vier periphere Öffnungen im gleichen Abstand in einem Kreis mit einem Durchmesser
von 19, 1 mm und acht gleichartig im Abstand gehaltene Öffnungen auf einem Kreis
von 38, 1 mm Durchmesser fur eine Säule mit einem Durchmesser von 82, 5 mm zufriedenstellende
Resultate. Die Offnungsgrößen halten sich an die bekannten Werte und sind für die
Erfindung nicht kritisch. Typische anzuwendende Öffnungsdurchmesser betragen 3,17
mm für die zentrale Öffnung und 4,76 bzw. 1,19 mm für die peripheren Öffnungen.
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Das Gaszuführungssystem besteht aus einem Gasverteilerkopf 14, der
innerhalb des Gehäuses 13 im Abstand von der Verteilerplatte 9 angeordnet ist und
einer Anzahl von Gasdurchgängen 15, 15'... welche den Verteilerkopf mit entsprechenden
Öffriungen in der Verteilerplatte 9 verbinden. Diese Durchgänge können vertikal
ausgerichtet sein, jedoch hat sich herausgestellt, daß sie, wenn sie zur vertikalen
Achse der Kontaktkammer gleichmäßig vorzugsweise um ungefähr 15° geneigt sind (in
der Zeichnung nicht
dargestellt), durch diese Neigung in der Schicht der teilchen
eine leichte Drehbewegung erzeugen und dadurch die Bewegung der Teilchen innerhalb
der Kanuner begünstigen. Darüber hinaus können die DurchgängenachWünschin radialer
Richtung leicht geneigt sein, um die gleichmäßige Bewegung der Teilchen weiter zu
verbessern. Das Beschichtungsgas wird dem Verteilerkopf 14 durch die Leitung 7'
zugeführt, welche mit einer Leitung 16 über ihr Anschlu#ende verbunden ist. Ein
zentraler Gasdurchgang 17, der mit der entsprechenden zentral angeordneten Öffnung
in der Verteilerplatte 9 in Verbindung steht, erstreckt sich durch den Verteilerkopf
14 nach Unten konzentrisch in der Leitung 16. Nach unten und nach au#en der Gasdurchgang
17 durch das Anschlu#ende der Leitung 16 in ein Übergangsstück 18, welches an das
Anschlu#ende der Leitung 16 absperrbar befestigt ist. Das Beschichtungsgäs wird
dementsprechend einem mittleren Gasdurchgang 17 durch die Leitung 7"zugeführt, welche
unterhalb dem Anschlußende der Leitung 16 mit dem Übergangs stuck 18 verbunden ist.
Es ist mithin erkennbar, daB mit diesem Gasverteilersystem beabsichtigt ist, einen
Weg zu finden, um einen aufgeteilten GasSuS des Beschichtungsgases in die Kontaktkåmmer
zu bewirken, wobei ein Teil in die Kontaktkammer durch die zentrale ÖWnung eingelassen
wird, während der Rest durch die am Umfang beßndlichen Öffnungen eintritt.
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Eine Abwandlung des in F i g. 2 gezeigten Gasverteilers ist in F
i g. 3 dargestellt. An Stelle des Gasverteilerkopfes 14 ist ein im wesentlichen
konisch geformter Hohlraum, welcher aus einem massiven Metallblock, beispielsweise
aus Kupfer, gebohtt werden kann, unmittelbar an der Verteilerplatte 9 vorgesehen,
und dieser steht mit dem unteren abgeschrägten Teil 3 der Kontaktkammer mit mehreren
in die Verteilerplatte 9 eingearbeiteten Durchgängen in Verbindung. Der zentrale
Durchgang 17', welcher an die (nicht gezeigte) GaseinlaBleitung 7"angeschlossen
ist, steht mit der Kontaktkammer durch die zentral angeordnete Öffnung in der Verteilerplatte
9 in Verbindung. Hierbei wird der zuvor erwähnte geteilte BeschichtungsgasfluB dadurch
erreicht, da# ein Strom durch die Leitung 16, welche mit der (nicht gezeigten) Gaseinlaßleitung
7'verbunden ist, nach oben in den zuvor erwähnten Hohlraum und nach außen in die
Kontaktkammer geschickt wird.
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Gleichzeitig wird Béschichfungsgas durch den Durchgang 17 und die
zentrale 0ffnung in die Kontaktkammer geschickt. Bei dieser Ausführungsform wird
Kuhlmittel durch die Leitung 10 in einen Ringraum geleitet, welcher neben dem konisch
geformten Gashohlraum gelegen ist und Wärme an ihn überträgt.
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Daraus geht hervor, daß diese Ausführungsform zur Kühlung des einströmenden
Gases dient, um das vorzeitige Zersetzen des Kohlenwasserstoffgases vor Erreichen
der Kontaktkammer auszuschließen. Eine (nicht gezeigte) Unterteilung, die mit der
Ringwand verbunden ist, dient der Stromführung des Kühlmittelein-und-austritts.
Der äußere Teil des konisch geformten Hohlraumes kann mit Dichtungen 20 und 21'abgesperrt
werden, um den flu# des Beschichtungsgases innerhalb des zwischenliegenden Bereiches,
der den zuvor erwähnten Durchgängen benachbart ist, abzusperren.
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Die in fig. 3 gezeigte und zuvor beschriebene Abwandlung erleichtert
die Herstellung und vermindert
Kühlmittelverluste in der Kontaktkammer
während des Beschichtungsvorganges. Darüber hinaus werden Wärmebeanspruchungen gemindert,
die bei hohen Betriebstemperaturen auftreten können.
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Zur Anwendung der Erfindung werden feste Teilchen, wie beispielsweise
UO2-Teilchen, in die Kontaktkammer gebracht, die im wesentlichen den unteren abgeschrägten
Teil füllen und sich teilweise auch bis in den zylindrischen Teil erstrecken. Die
Partikelschicht wird auf die Beschichtungstemperatur gebracht.
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Diese variiert über einen breiten Bereich und hängt vom angewandten
Beschichtungsgas ab. Sie muß natürlich größer sein als die Zersetzungstemperatur
des Kohlenwasserstoffgases, um einen Abbau des Kohlenwasserstoffgases zu bewirken
und die Überzüge zu bilden. Während dieser Zeitspanne werden die Schichtpartikel
vorzugsweise mit einem neutralen Gas, beispielsweise Helium, verwirbelt. Nachdem
die Schichtpartikel die Temperatur erreicht haben, setzt der Beschichtungsvorgang
durch Hindurchschicken eines andauernden Stroms von Beschichtungsgas in die Kontaktkammer
ein. Hieraus folgt, daß mehrere Beschichtungsgaszusammensetzungen, die ein thermisch
abbaubares Kohlenwasserstoffgas enthalten, angewandt werden können. Beispielsweise
stellte sich eine Beschichtungsgaszusammensetzung aus Methan und Helium als sehr
zufriedenstellend heraus. Typischerweise beträgt der Anteil der Kohlenwasserstoffzusammensetzung
weniger als etwa 20 °/0 der Beschichtungsgaszusammensetzung. Es hat sich herausgestellt,
daß ein Gasfluß des Beschichtungsgases, der so aufgeteilt ist, daß ein kleinerer
Teil in die Kontaktkammer durch eine zentrale Öffnung und der Rest durch Umfangsöffnungen
einströmt, die andauernde Bewegung der Partikel weitgehend begünstigt. Die Menge
des Beschichtungsgases, die durch das aufgeteilte Gaszuführungssystem hindurchgeht,
kann über einen weiten Bereich variieren. Vorzugsweise wird aber ein aufgeteilter
Gasstrom angewandt, von dem 20 0/, durch die zentrale Öffnung und 80 0/0 durch die
Umfangsöffnungen gehen, da diese Teilung innerhalb der Kontaktkammer für eine ausgezeichnete
Bewegung der Partikel sorgt. Die Entnahme der beschichteten Partikel nach Abschluß
des Beschichtungsvorgangs zur Speicherung geschieht dadurch, daß der aufwärtsgerichtete
Fluß des Beschichtungsgases durch die zentrale Öffnung abgestoppt wird, während
der GasfluB durch die peripheren Öffnungen aufrechterhalten wird. Zur gleichen Zeit
wird das Ventil in der zentralen Leitung 12 geöffnet, die mit dem unterhalb gelegenen
Teilchenbehälter 11 verbunden ist. Auf diese Weise fallen die beschichteten Teilchen
durch den zentralen Durchgang in den Partikelbehälter 11 und werden dort gespeichert.
Ein Sieb 19 (s. F i g. 2) kann vorgesehen werden, um zu verhindern, daß diese Partikel
in den Beschichtungsgaseinlaß 7"geraten.
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Die GasfluBgeschwindigkeit ist für die Durchführung dieser Erfindung
nicht kritisch, außer daß eine gewisse Minimalgeschwindigkeit zur Verwirbelung erforderlich
ist. Es ist bekannt, daß der MindestfluB von Wirbelungsgas, der erforderlich ist,
um die Partikel in einer Wirbelschicht schwebend zu halten, von einer Anzahl von
Parametern abhängt, wie beispielsweise von der Art des Beschichtungsgases, der Temperatur,
der Form, der Dichte und des Durchmessers der Partikel und von der Schichtabsetzungsfraktion
am Punkt der Mindestverwirbelung. Bei der Durchführung von Beschichtungsvorgängen
ist bisher im allgemeinen eine
einzige Gasflußgeschwindigkeit während des ganzen
Beschichtungsvorganges angewendet worden. Es hat sich jedoch herausgestellt, daß
bei den Uberzugseigenschaften gewisse Verbesserungen erzielt werden, wenn die (Mindest-)
GasfluBgeschwindigkeit für eine Zeitspanne verringert und dann wieder vergrößert
wird, sobald der Beschichtungsdurchmesser anwächst.
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Diese fortwährende Änderung der GasfluBgeschwindigkeit hat sich als
notwendig herausgestellt, um das erwünschte Verwirbelungsmaß der Herstellung eines
Überzugs von hoher Qualität aufrechtzuerhalten. Eine vollständige Abhandlung über
die Abwandlung und Handhabung dieser MindestgasfluBgeschwindigkeit zur Durchführung
eines Beschichtungsvorgangs kann dem Bericht ORNL-3639 entnommen werden.
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Betriebstemperaturen für die Durchführung eines Beschichtungsvorgangs,
wie beispielsweise die Beschichtung von UO2-Partikeln mit pyrolytischem Kohlenstoff,
sind der Fachwelt bekannt und variieren über einen breiten Bereich, abhängig vom
angewandten Kohlenwasserstoffgas. Beispielsweise können bei einer Beschichtungsgaszusammensetzung
mit ungefähr 20 °lo Methan und 80 °/o Helium Beschichtungstemperaturen zwischen
1400 und 2000°C angewandt werden.
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Der Partikelgrößenbereich der festen Partikel, die der Kontaktkammer
gemäß der Erfindung angepaßt werden können, kann sehr variieren, vorausgesetzt,
daß die Partikel verwirbelt werden können. Dieser Größenbereich ist bekannt und
liegt vorzugsweise zwischen 100 bis 1000 Mikron, wobei der Bereich zwischen 100
und 500 Mikron am besten für einen Beschichtungsprozeß bei Anwendung der Verwirbelungstechnik
geeignet ist.
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In den folgenden Beispielen wird eine nähere Darstellung der mengenmäßigen
Erfordernisse und Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung gebracht.
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Beispiel I zeigt die Wirkung der Abwandlung des eingeschlossenen Winkels
der in der erfindungsgemäßen Kontaktkammer angewandten Verteilerplatte auf die Wandgeschwindigkeit
der Partikel in der Kontaktkammer.
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Beispiel I Eine Wirbelschichtvorrichtung wurde aufgebaut und folgendermaßen
getestet : eine Glassäule (Querschnitt : 711, 2 x 82, 6 mm) mit einem unteren konischen
Teil mit einem emgeschlossenen Winkel von 30° und einer Bodenöffnung von 50, 8 mm
wurde mit 300 g Quarzkügelchen in einer Größe von 500 bis 833 Mikron gefüllt. Ein
austauschbarer Gasverteiler wurde abdichtbar am Boden der Glassäule befestigt und
enthielt eine zentrale Gaszuführungsleitung und einen Raum für die Gaszuführung
zu den peripheren Öffnungen in einer Verteilerplatte mit im wesentlichen konischen
Querschnitt. Jede Verteilerplatte hatte eine zentrale Öffnung von 3, 17 mm Durchmesser.
Vier Löcher von 1, 19 mm Durchmesser waren auf einem Kreis von 19, 1 mm Durchmesser
im gleichen Abstand gehalten, und acht gleiche Löcher waren gleichmäßig über einen
Kreis von 38, 1 mm Durchmesser verteilt.
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Für verschiedene eingeschlossene Winkel der Verteilerplatte wurden
verschiedene Testläufe durchgeführt. Der GasfluB wurde so aufgeteilt, daß 80 0/,
durch die peripheren Öffnungen in der Verteilerplatte und 20 °/o durch die zentrale
Öffnung hindurchgingen.
Jede Platte wurde bei drei verschiedenen
Gesamtflu#-geschwindigkeiten getestet. Die Abwärtsgeschwindigkeit der Partikel entlang
der inneren Wand des um 30° konischen Teils wurde bei jedem Test bestimmt, und die
Ergebnisse in der folgenden Tabelle und in F i g. 4 graphisch dargestellt.
| Flul3bedingungen |
| 1/min |
| Gesamt-Mittlerer AuBerer mm/sec |
| Fluß Fluß Fluß180°165°j 150° 135° 120° 90° 60° |
| 90 16,2 73,8 6,30 3,378 8,458 10,160 14,503 16,916 6,350 |
| 101 18,7 82,3 12,700 8,458 25,400 22,860 28,194 10,160 5,080 |
| 106,3 19,2 87,1 12,700 16,916 18,161 25,400 33,858 10,160 6,350 |
Aus den Ergebnissen in der vorangehenden Tabelle und den in F i g. 4 gezeigten Kurven
geht hervor, daß ein eingeschlossener Winkel der Verteilerplatte des Gasverteilers
im Bereich von 100 bis ungefähr 150°, wobei ein Winkel von ungefähr 120° bevorzugt
wird, für eine bessere Bewegung (Durchwirbelung) sorgt, wie sie in der Wandgeschwindigkeit
der Partikel in der Wirbelschicht gemessen wird. Darüber hinaus wurde in diesem
Bereich der eingeschlossenen Winkel eine minimale Blasenbildung für die verschiedenen
Gesamtflußgeschwindigkeiten beobachtet. Dies hebt sich deutlich von den nach dem
Stand der Technik bekannten Kontaktkammern ab, bei denen die Partikelbewegung innerhalb
der Kontaktkammer weitgehend unstetig ist. Zuerst erfolgt ein Stoß nach oben und
dann ein Stoß nach unten, aber im allgemeinen entsteht niemals eine glatte, andauernde
Abwärtsbewegung entlang der Wände der Kontaktkammer.
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Beispiel II zeigt die Anwendbarkeit der erfindungsgemäßen Kontaktkammer
für die Beschichtung von UO2-Partikel mit pyrolytischem Kohlenstoff. Es veranschaulicht
weiterhin eine bevorzugte Ausführungsmethode eines solchen Beschichtungsvorganges.
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Beispiel II Eine Wirbelschichtkontaktkammer wurde folgenderma#en
aufgebaut : eine Graphit-Reaktions-Kammer (Querschnitt 76, 2 x 457, 2 mm), die einen
unteren konischen Teil mit einem eingeschlossenen Winkel von 30° und eine Bodenöffnung
von 50, 4 mm aufwies, wurde errichtet. Ein Gasverteiler der zuvor beschriebenen
Art wurde abdichtbar am unteren Teil der Reaktionskammer befestigt und wies eine
mit Offnungen versehene Verteilerplatte mit einem eingeschlossenen Winkel von 120°
auf. Eine Füllung von Thorium-Urankarbid-Partikeln mit einem durchschnittlichen
Partikeldurchmesser von 250 Mikron wurde in die Graphit-Reaktionskammer eingebracht.
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Die Partikelschicht wurde dann mit Helium verwirbelt und auf eine
Temperatur von ungefähr 1250° C erhitzt.
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Nachdem die Schicht diese Temperatur erreicht hatte, wurde der Heliumfluß
auf eine gasförmige Mischung von Methan und Helium umgeschaltet.
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In Übereinstimmung mit der zuvor beschriebenen Flußaufteilung wurde
die gasförmige Mischung so aufgeteilt, da# 20% des Gesamtflusses durch die zentrale
Öffnung und der Rest durch die peripheren Öffnungen hindurchgingen. Diese Aufteilung
des Beschichtungsgases wurde derart bewerkstelligt, daß Methan-und Heliumbehälter
direkt nach dem Mischen an jede der entsprechenden Einlaßleitungen angeschlossen
wurden, die mit dem Gasverteiler verbunden waren. Die jeweiligen Gasflüsse wurden
mit Flußmessern gemessen und
betrugen 1, 51/min für Methan und 5, 01/min für Helium.
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Der Beschichtungsvorgang, der bei atmosphärischem Druck durchgeführt
wurde, wurde 30 Minuten lang fortgesetzt. Die untersuchte Partikelbewegung in der
Kontaktkammer während des Beschichtungsvorgangs wurde als glatt und stetig befunden.
Nach Beendigung dieses Vorgangs wurden die Partikel entfernt und analysiert. Mikrofotografien
der beschichteten Partikel zeigten, da# die Partikel gleichmäßige Überzüge von annähernd
100 Mikron Dicke aufwiesen.
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Wie aus den voranstehenden Ausführungen zu entnehmen ist, wird mit
dem erfindungsgemäßen Aufbau eine glatte, stetige Partikelbewegung erzielt, die
ein wirksameres Beschichtungsverfahren zur Folge hat. Von noch größerer Bedeutung
sind der auf den Partikeln niedergeschlagene gleichmäßigere Überzug und die geringere
Ausschußrate im Vergleich zum bisherigen Verfahren.