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DE1078843B - Verfahren zum Gasmetallisieren metallischer Werkstuecke - Google Patents

Verfahren zum Gasmetallisieren metallischer Werkstuecke

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Publication number
DE1078843B
DE1078843B DES43437A DES0043437A DE1078843B DE 1078843 B DE1078843 B DE 1078843B DE S43437 A DES43437 A DE S43437A DE S0043437 A DES0043437 A DE S0043437A DE 1078843 B DE1078843 B DE 1078843B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
furnace
gas
metal
hydrogen
halogen
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DES43437A
Other languages
English (en)
Inventor
Paul Rene Celestin Dure
Jacques Joseph Antoine Wilkin
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Societe Belge de lAzote et des Produits Chimiques du Marly SA
Original Assignee
Societe Belge de lAzote et des Produits Chimiques du Marly SA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Societe Belge de lAzote et des Produits Chimiques du Marly SA filed Critical Societe Belge de lAzote et des Produits Chimiques du Marly SA
Publication of DE1078843B publication Critical patent/DE1078843B/de
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes
    • C23C16/06Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the deposition of metallic material
    • C23C16/08Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes characterised by the deposition of metallic material from metal halides
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C16/00Chemical coating by decomposition of gaseous compounds, without leaving reaction products of surface material in the coating, i.e. chemical vapour deposition [CVD] processes

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Description

  • Verfahren zum Gasmetallisieren metallischer Werkstücke Die vorliegende Erfindung betrifft eine Verbesserung von Verfahren zur Oberflächenbehandlung von Metallgegenständen und befaßt sich insbesondere mit solchen Verfahren, in welchen aus einer gasförmigen Phase auf der Oberfläche des Metallgegenstandes, im nachfolgenden als Grundmetall bezeichnet, ein anderes vom Grundmetall verschiedenes bzw. im Grundmetall nicht enthaltenes Metall niedergeschlagen oder dieses der Oberfläche des Grundmetalls einverleibt wird; dieses so niedergeschlagene Metall wird im folgenden als das aufzubringende Metall bezeichnet. Das Prinzip dieser Verfahren besteht darin, daß die Gegenstände in einer reduzierenden Atmosphäre in Gegenwart eines flüchtigen Salzes des aufzubringenden Metalls, im allgemeinen ein Halogenid, wie z. B. ein Chlorid, Bromid oder Jodid, thermisch behandelt werden.
  • Wenn das flüchtige Salz unter den erforderlichen Bedingungen mit dem zu behandelnden Gegenstand in Berührung gebracht wird, reagiert es mit dem Grundrnetall durch Substitution und scheidet das aufzubringende Metall, welches sich mit dem Grundmetall legiert, ab. Das erhaltene Halogenid des Grundmetalls, das durch die chemische Substitution entsteht, wird mit der geregelten, reduzierenden Atmosphäre, welche während des Verfahrens kontinuierlich durch den Ofen geführt wird, fortlaufend entfernt. Dieses Verfahren, welches zur Zeit industriell ausgeführt wird, ist fÜr den speziellen Fall, wo ein eisenhaltiges Metall als Grundmetall und Chrom als aufzubringendes Metall verwendet werden, als »Gas#Chromie-rung» bekannt. Das Verfahren ist jedoch auch für andere Metalle anwendbar, und die erfindungsgemäße Verbesserung dieser Verfahren ist für Gasmetallisierungen aller Art anwendbar.
  • Es wurde experimentell fest-gestellt, daß diese Gasmetallisierungsverfahren, wie die Gas-Chromierung, im allgemeinen keine einfache Abscheidung des aufzubringenden Metalls auf dem Grundmetall ergeben, sondern daß im Gegenteil durch Diffusion des aufzubringenden Metalls in das Grundmetall und durch dessen chemische Substitution mit dem Grundmetall diese Verfahren im allgemeinen eine tatsächliche Einverleibung des aufzubringenden Metalls unter Bildung einer legierten Oberfläche bewirken. Durch die Art der Herstellung haftet die legierte Oberfläche am Grundmetall besser an, und die Oberfläche eines so behandelten, z. B. gas-chromierten Gegenstands zeigt eine daher sehr gute Korrosions-, Oxydations- und Abriebfestigkeit und wird wei-,dg abgenutzt.
  • Der Erfolg des Verfahrens ist jedoch von zahlreichen Faktoren abhängig.
  • Bei eisenhaltigen Grundmetallen, insbesondere bei Kohlenstoffstählen, beeinflußt der Kohlegehalt der zu behandelnden Gegenstände die Qualität der erzielten Metallisierung sehr stark. je größer der Kohlenstoffgehalt ist, desto geringer ist das Eindringen von z. B. Chrom, da in Gegenwart eines hohen Gehalts an Eisencarbiden auf der Oberfläche tatsächlich eine undurchdringliche Schicht von Carbiden des aufzubringenden Metalls gebildet wird, welche sich dem Eindringen des flüchtigen Salzes widersetzt und eine Reaktion mit den darunterliegenden Schichten verhindert. Daher ist die Dicke der Oberflächenschicht der Legierung begrenzt, und deren Widerstand gegen Oxydation oder andere Einflüsse wird beträchtlich vermindert. Von den anderen Faktoren, welche ebenfalls eine ungenügende Reaktion und ein nicht genügendes Eindringen des aufzubringenden Metalls bewirken, sei die Anwesenheit einer mehr oder weniger oxydierten Oberflächenschicht auf den zu behandelnden Gegenständen erwähnt, wenn diese z. B. vorher einer Wärineverarbeitung unterworfen worden sind.
  • Um diese ungünstigen Wirkungen des Kohlenstoffes und/oder mehr oder weniger oxydierten Oberflächen zu vermindern, wurde bereits vorgeschlagen, die Gegenstände vorher einer thermischen Behandlung zu unterwerfen, die in einer aufeinanderfolgenden Oxydation und Reduktion besteht, um den Kohlenstoff und/oder die Oxydschichten. zu entfernen und reaktionsfähige Oberflächen des Grundmetalls zu bilden.
  • Es wurde jedoch gefunden, daß, gleichgültig ob, die Gegenstände der obenerwähnten Vorbehandlung unterworfen, wurden oder* nicht, die Gegenwart von Wässerdampf und/o der freiem Halogenwasserstoff in der Metallisierungszone des Behandlungsofens bei weitem die schädlichste Wirkung auf das Gelingen des Verfahrens ausüben.
  • Es war weiterhin bereits bekannt, daß das Verfahren beschleunigt werden kann, wenn in der Metallisierungszone des Behandlungsofens ein Aktivator für die Reaktion, z. B. ein Ammoniumhalogenid, anwesend ist.
  • Ziel der vorliegenden Erfindung ist ein verbessertes Gasmetallisierungsverfahren, in welchem der Metallisierungszone des Behandlungsofens eine reduzierende Atmosphäre zugeführt wird, die ein gasförmiges Halogenid des aufzubringenden Metalls und gegebenenfalls einen gasförmigen Ammoniumhalogenid-Aktivator enthält und die praktisch frei von Wasserdampf und/oder freiem Halogenwasserstoff ist.
  • Das erfindungsgemäße, verbesserte Verfahren zum Gasmetallisieren metallischer Werkstücke, wobei der Überzug durch thermische Dissoziation eines flüchtigenMetallhalogenids in einerWasserstoffatmosphäre gebildet wird, welches durch Überleiten eines durch Verbrennung von Wasserstoff mit einem Halogen her-,gestellten trockenen Halogenwasserstoffs über das aufzubringende körnige Metall entsteht, das in einer der Metallisierungskammer vorgelagerten Ofenzone angeordnet ist, ist gekennzeichnet durch die Verwendung von trockenem gekracktem Ammoniak als Ausgangsstoff für die Verbrennung mit dem Halogen.
  • Der im bekannten Verfahren verwendete Halogenwasserstoff wird im allgemeinen hergestellt, indem eine gasförmige Mischung, die durch Durchleiten von Wasserstoff und/oder einem inerten Gas durch eine konzentrierte Lösung des Halogenwasserstoffs hergestellt wird, in bekannter Weise getrocknet wird; zur Durchführung der vorliegenden Erfindung wird jedoch an sich trockener Halogenwasserstoff verwendet, der durch Verbrennung von trockenern gekracktern Ammoniak mit einem Halogen erhalten wird. Durch dieses Verfahren ist eine völlige Abwesenheit von Wasserdampf gewährleistet.
  • Das gespaltene Ammoniak wird zweckmäßigerweise zur Entfernung et-,vaiger geringer Mengen von zurückgebliebenernAmmoniak, bevor es in denHalogenbrenner eingeleitet wird, einer entsprechenden Behandlung unterworfen. Wird jedoch die Anwesenheit eines Ainmoniumhalogenid-Aktivators gewünscht, so ist es zweckmäßig, das nicht gespaltene Ammoniak nicht zu entfernen, so daß sich durch Umsetzung mit dem Halogen anschließend das Ammoniumhalogenid bilden kann. Dabei kann durch Regelung der Spaltungstemperatur die für die Herstellung des Ammoniumhalogenids gewünschte Menge Ammoniak eingestellt werden.
  • Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Gasmetallisierungsverfahrens wird die körnige Masse des -.ufzubringenden Metalls, die mit einem inerten Material, wie zerkleinerter Schamotte, gemischt werden kann, in einen geeigneten Behälter gegeben, so daß ('er Halogenwasserstoff und die anderen gasförmiggen Komponenten, die für die herzustellende Atmosphäre gewünscht werden, durch diese Masse durchgeführt werden, bevor sie durch die Metallisierungszone des Behandlungsofens geleitet werden. Hierdurch wird d;e Anwesenheit von freiem Halogenwasserstoff in der Atmosphäre des Ofens vermieden. Die Zone oder der Behälter für die körnige Metallmasse kann jedoch einen Teil des Ofens selbst bilden, wo-bei die Abtrennung von der Metallisierungszone des Behandlungsofens selbst durch eine geeignete Trennwand erfolgt.
  • Da es zur Verhinderung der Wasserdampfbildung wichtig ist, das Eindringen von Luft in den Ofen während des Verfahrens zu vermeiden, wurde es als günstig gefunden, den Ofen mit einer äußeren Hülle zu umgeben, so daß eine geeignete gasförmige Atmosphäre, z. B. diejenige, die aus dem Ofen austritt, gegebenenfalls nach der Entfernung der darin enthaltenen flüchtigen Halogenide des Grundmetalls, in dem durch den eigentlichen Ofen und der Außenhülle gebildeten Raum zirkuliert werden kann. Gegebenenfalls kann diese Zirkulation unter Druck erfolgen, um die Möglichkeit des Lufteintritts in den Ofen noch weiter zu vermindern.
  • Metallgegenstände, die gemäß dem vorliegenden Metallisierungsverfahren behandelt worden sind, besitzen eine dickere und stärker legierte Oberflächenschicht als solche, die durch die bekannten Verfahrensweisen erhalten worden sind.
  • Als aufzubringende Metalle können im erfindungsgemäßen Verfahren z. B. Chrom, Titan, Wolfram, Nickel, Kobalt, Silber, Kupfer, Aluminium, Mangan, Kadmium, Blei und Zinn verwendet werden. Ebenso können Silicium und andere Metalloide An-,vendung finden.
  • Geeignete Grundmetalle sind z. B. eisenhaltige Metalle, Kupfer, Aluminium usw. sowie Legierungen dieser Metalle.
  • Die Erfindung wird im folgenden beispielsweise durch Bezugnahme auf die durch die beigefügten Zeichnungen dargestellte Vorrichtung veranschaulicht, die sich als besonders wirksam für die Gas-Chromierung von Gegenständen aus eisenhaltigem Metall, z. B. aus Gußeisen, Stahl oder Legierungen von Eisen oder Stahl, erwiesen hat.
  • Die Zeichnungen veranschaulichen schematisch einen Ofen mit Zusatzvorrichtungen für eine besonders vorteilhafte Durchführungsart des vorliegenden Verfahrens. Bei diesem Verfahren wird als Halogenwasserstoff Chlorwasserstoff verwendet, der hergestellt wird, indem elementares Chlor mit Wasserstoff, der durch Spalten von Ammoniak erhalten wurde, verbrannt wird. In diesem Verfahren wird sowohl die Herstellung des Chlorwasserstoffs als auch die Umsetzung des letzteren mit dem aufzubringenden Metall in Zonen durchgeführt, die Teile des eigentlichen Ofens sind und die der Zone, in der sich der zu. behandelnde Gegenstand befindet, vorgeschaltet sind.
  • Eine solche Einrichtung besteht im wesentlichen aus einer Spaltvorrichtung für das Ammoniak, Strömungsmessern für das gespaltene Gas und Chlor, einem Absorber zur Entfernung geringer, nach der Spaltung im Gas verbliebener Mengen an Ammoniak, einem Brenner zur Herstellung von reinem, trockenem Chlorwasserstoff, einem austauschbaren Behälter für die körnige Masse des aufzuhringenden Metalls - im vorliegenden Fall Chrom oder Ferrochrom -, durch welchen der Chlorwasserstoff durchgeführt wird, um mit dem Metall unter Bildung eines flüchtigen Chlorides zu reagieren, und einem Muffelofen für die zu behandelnden Gegenstände.
  • Weiterhin ist es sowohl aus wirtschaftlichen Gründen als auch zur Verhütung eines Verschmutzens der Atmosphäre wünschenswert, Vorrichtungen zur Gewinnung der Metallsalze, z. B. Eisenchlorid, das während des Verfahrens gebildet wird, und etwaiges Chromchlorid, das mit den zu behandelnden Gegenständen noch nicht reagiert hat, anzubringen. Wie bereits erwähnt, ist es auch wünschenswert, einen äußeren, den Ofen umschließenden Mantel anzubringen, ebenso Hilfsmittel, durch welche das Gas nach dem Austritt aus dem Ofen, vorzugsweise nach der Entfernung flüchtiger Salze, unter Druck zwischen dem Außenmantel und dem Ofen selbst eingeführt werden kann, um so den Eintritt von Luft in den Ofen und/ oder den Austritt gasförmiger Reaktionsteilnehmer aus dem Ofen zu verhindern.
  • In Fig. 1 wird eine allgemeine Einrichtung der Vorrichtung, in Fig. 2 der Ofen und direkt mit ihm verbundene Teile in einem größeren Maßstab veranschaulicht. Zur Durchführung des vorliegenden Verfahrens in der oben beschriebenen Art wird aus dem flüssiges Ammoniak enthaltenden Zylinder 1 Ammoniak zur Spaltvorrichtung 2 geleitet, in der dieses in eine Mischung aus praktisch drei Volumina Wasserstoff und ein Volumen Stickstoff gespalten wird. Diese Mischung wird dann durch einen Absorber 3 geleitet, in welchem alles Ammoniak, das in der Spaltvorrichtun- 2 nicht gespalten wurde, entfernt wird.
  • Die vom Ammoniak befreite Mischung aus Wasserstoff und Stickstoff wird dann mit der gewünschten Geschwindigkeit, welche durch den Strömungsmesser 4 geregelt wird, in den Brenner 7 geleitet, in welchen außerdem mit der gewünschten, durch den Strömungsmesser 6 geregelten Geschwindigkeit aus dem flüssiges Chlor enthaltenden Zylinder 5 noch gasförmiges Chlor eingeleitet wird. Der im Brenner 7 hergestellte Chlorwasserstoff wird dann in die Zone 8 in der Muffel 12 des Ofens 10 geleitet, in der sich ein austauschbarer Behälter 9 fÜr das aufzubringende Metall befindet. Der Ofen 10 ist in einem Außenmantel 11 angeordnet -Lind besteht aus einer Muffel 12 aus Quarz oder einem anderen feuerfesten Material, welches durch Chlorwasserstoff nicht angegriffen wird. Die Muffel 12 ist mit einem oder mehreren, unabhängig voneinander steuerbaren, elektrischen Heizelementen 14 umwickelt und ist mit einem wärmeisolierenden Material 13 umcr ,eben. Die Muffel 12 ist so ausgebildet, daß sie den zu behandelnden Gegenstand 15 aufnehmen kann. Die verschiedenen Zonen des Ofens 10, d. h. der Brenner 7, die Reaktionszone 8 und die Muffel 12 werden durch die elektrischen Vorrichtungen auf die gewünschten Temperaturen erhitzt, z. B. für die Gas-Chromierung auf etwa 1100 bis 1200' C in der Metallisierungszone, wobei zur Regelung die Thermoelemente 21 und 22 angebracht sind. Der Gasstrom, der den trockenen, im Brenner 7 gebildeten Chlorwasserstoff enthält, wird in die Reaktionszone 8 geleitet, wo er sich auf Kosten der granulierten, sich im Behälter 9 befindlichen Metallmasse mit Chromchloriddämpfen belädt und dann über den in der Muffel 12 zu behandelnden Gegenstand 15 geleitet, wo die Reaktion zwischen dem Chromchlorid und der Oberfläche des Gegenstandes stattfindet. Dann wird der Gasstrom, der das während des Verfahrens gebildete Eisenchlorid und gegebenenfalls etwas Chromchlorid enthält, in einen Abscheider 16 geleitet, wo die Metallsalze aus dem Gas abgeschieden werden. Mindestens ein Teil des den Abscheider 16 verlassenden Restgases wird mittels des Preßgebläses 17 in den Raum 18 zwischen dem Außenmantel 11 und der Muffel 12 des Ofens 10 geleitet und schließlich mittels eines den Druck regulierenden Ventils 19 an die Luft abgeblasen. Der Rückstand des Gases aus dem Abscheider 16 wird durch die Sperrflüssigkeit 20 an die Luft abgeblasen.

Claims (2)

  1. PATENTANSPRÜCHE. 1. Verfahren zum Gasmetallisieren metallischer Werkstücke, wobei der Überzug durch thermische Dissoziation eines flüchtigen Metallhalogenids in einer Wasserstoffatmosphäre gebildet wird, welches durch Überleiten eines durch Verbrennung von Wasserstoff mit einem Halogen hergestellten trokkenen Halogenwasserstoffs über das aufzuhringende körnige Metall entsteht, das in einer der Metallisierungskammer vorgelagerten Ofenzone angeordnet ist, gekennzeichnet durch die Verwendung von trockenem gekracktem Ammoniak als Ausgangsstoff für die Verbrennung mit dem Halogen.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß Chlor als Halogen verwendet wird. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß das zur Gasmetallisierung verwendete Gas als Aktivator Ammoniumchlorid enthält. 4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man das Arnmoniumchlorid im zur Gasmetallisierung verwendeten Gas herstellt, indem man das Ammoniak nicht vollständig krackt und den nach dem Kracken noch vorhandenen Teil desselben mit dem durch die Umsetzung von Wasserstoff und Chlor gebildeten Chlorwasserstoff umsetzt. 5. Vorrichtung zur Durchführung von Gasmetallisierungen, bestehend aus einem Brenner (7) zum Verbrennen von trockenem Halogen in trockenem Wasserstoff, einem Behälter oderZone (9) für die körnige Masse des aufzubringenden Metalls, einem zur Aufnahme des zu behandelnden Gegenstandes (15) geeigneten Ofen (10) und einem Abscheider (16) zur Entfernung der flüchtigen Salze aus den dem Ofen entströmenden Gasen, wobei der genannte Brenner (7), Behälter (9), Ofen (10) und Abscheider (16) in der genannten Reihenfolge im Sinne des Gasdurchflusses hintereinander angeordnet sind. 6. Vorrichtung gemäß Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Behälter oder die Zone (9) für die körnige Masse des aufzubringenden Metalls einen Teil des eigentlichen Ofens bildet. 7. Vorrichtung gemäß Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß sowohl der Brenner (7), der zur Verbrennung des trockenen Halogens im trockenen Wasserstoff dient, als auch der Behälter oder Zone (9) für das aufzubringende Metall im eigentlichen Ofen angebracht sind. 8. Vorrichtung gemäß Anspruch 5 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Ofen (10) von einem Außenmantel (11) umgeben ist und gegebenenfalls Vorrichtungen angebracht sind, die die Zirkulation einer geeigneten Atmosphäre im Raum zwischen dem Außenmantel (11) und dem Ofen (10) selbst gewährleisten. In Betracht gezogene Druckschriften: 'LTSA.-Patentschrift Nr. 2 643 959; 0 s t - R a s s 0 W, Chem. Technologie, 1953, S. 307.
DES43437A 1954-04-09 1955-04-07 Verfahren zum Gasmetallisieren metallischer Werkstuecke Pending DE1078843B (de)

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Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2643959A (en) * 1950-05-29 1953-06-30 Manufacturers Chemical Corp Process for the protective treatment of iron

Patent Citations (1)

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US2643959A (en) * 1950-05-29 1953-06-30 Manufacturers Chemical Corp Process for the protective treatment of iron

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