DE1049013B - Brennstoff fuer Neutronenreaktoren und Verfahren zu seiner Herstellung - Google Patents

Description

DEUTSCHES

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines für die Brennelemente von Neutronenreaktoren allgemein und insbesondere mit festem Brennstoff arbeitenden Kraftreaktoren geeigneten Brennstoffs. Bisher waren Reaktoren dieser allgemeinen Klasse mit massiven Brennstoffelementen ausgerüstet, die aus dem zu ihrem Aufbau verwendeten massiven Metall gearbeitet wurden. Aus massivem Metall hergestellte Brennelemente haben den Nachteil, daß die besonderen metallurgischen Eigenschaften des Metalls ihre Erzeugung schwierig gestalten und daß ihre Aufbereitung nach dem Einsatz im Reaktor schwierig ist und mühselige chemische Behandlungen erfordert.

Die Erfindung schafft einen neuartigen Brennstoff zur Herstellung von Reaktorbrennelementen. Ein anderer Erfindungszweck ist ein einfaches Verfahren zur Herstellung eines Reaktorbrennstoffs gleichmäßiger Zusammensetzung. Die Erfindung zielt weiter auf die Zubereitung eines Reaktorbrennstoffs ab, der sich nach erfolgtem Einsatz als Brennelement leichter als die bisherigen Brennstoffe aufarbeiten läßt. Weitere Vorteile und Zweckangaben der Erfindung ergeben sich aus der folgenden Beschreibung.

Der erfindungsgemäße Brennstoff kann in jedem beliebigen Reaktortyp eingesetzt werden, bei welchem als Brennelement eine feste Substanz dient.

Allgemein besteht der Brennstoff gemäß der Erfindung aus einer festen Lösung von PuO₂ in UO₂, und das Verhältnis von U: Pu liegt im Bereich von 2 bis 99:1. Unter »Uran« oder "Uranoxyd« (UO₂) ist hier entweder natür-Uches Uran, an ²³⁵U angereichertes Uran oder ein an dem Isotop ²³⁸U erschöpftes Uran zu verstehen. Man pflegt Reaktoren in schnelle, mittlere oder langsame Reaktoren zu unterteilen, was sich danach richtet, in welchem Ausmaß die durchschnittliche Energie der Spaltneutronen vor dem zur Spaltung führenden Einfang verringert wird. Für schnelle Reaktoren soll das Verhältnis von UO₂: PuO₂ in dem erfindungsgemäßen Brennstoff im Bereich von 2 bis 9, vorzugsweise 2 bis 5 Teilen UO₂ auf 1 Teil PuO₂, liegen. Die höheren UO₂ · PuO₂-Verhaltnisse eignen sich recht gut für mittlere und langsame Reaktoren. Allgemein wird das Mischoxydpulver aus Uranylnitrat-Pu(IV)-nitrat-Lösungen mit dem gewünschten U · Pu-Verhältnis hergestellt. U und Pu werden aus den Nitratlösungen durch Zusatz von Ammoniumhydroxyd zusammen ausgefällt. Die mit Aceton getrocknete Ausfällung besteht aus Ammoniumdiuranat und hydratisiertem Plutoniumdioxyd. Sie wird in Wasserstoff 1 bis 2 Stunden bei 600 bis 1000° C calciniert. Das entstehende Produkt ist, wie die röntgenographische Untersuchung und das Verhalten beim Auflösen in Salpetersäure zeigen, eine feste Lösung von PuO₂ in UO₂. Es stellt ein leicht zerreibbares Material dar, das zur Herstellung von Brennelementen direkt in ein Rohr aus rostfreiem Stahl von Brennstoff für Neutronenreaktoren und Verfahren zu seiner Herstellung

Anmelder:

United States Atomic Energy Commission, Washington, D. C (V. St. A.)

Vertreter: Dr.-Ing. W. Abitz, Patentanwalt, München 27, Gaußstr. 6

Beanspruchte Priorität: V. St. v. Amerika vom 4. Juni 1957

Henry Ward Alter, Danville, Calif., John Κ. Davidson, Wheaton₁ Md., Richard S. Miller, Silver Spring, Md., und Jack L. Mewherter, Schenectady, Ν. Y. (V. St. Α.; sind als Erfinder genannt worden

1,59 bis 9,53 mm Innendurchmesser und geeigneter Länge eingeführt und in demselben zwecks Herstellung eines selbständigen Brennelementes eingeschlossen werden kann. Nach dem Einsatz im Reaktor kann der verbrauchte Brennstoff (die Spaltstoffausnutzung beträgt ungefähr 50% des ursprünglich anwesenden Pu) leicht in heißer Salpetersäure gelöst werden, und die nach Verdünnen mit Wasser erhaltene Lösung eignet sich als Beschickung für eine Lösungsmittelextraktion, bei welcher die Produktgewinnung und Spaltproduktabtrennung erfolgt.

Wenn der Brennstoff in Form von Scheiben erwünscht ist, wird das bei der Calcinierung erhaltene Mischoxyd zuerst zu einem Pulver recht gleichmäßiger Korngröße gemahlen und dann in einer Einlegeform von geeignetem Innendurchmesser auf etwa 65 °/„ der theoretischen Dichte zusammengepreßt. Um eine mögliche Verunreinigung des Brennstoffs zu verhindern, wird kein Gleitmittel verwendet. Die fertigen Scheiben lassen sich ausgezeichnet handhaben. Zum Aufbau einer Brennelementeinheit wird ein Rohr aus rostfreiem Stahl mit gewünschtem Innendurchmesser und vorbestimmter Länge durch Einschweißen eines Stopfens aus rostfreiem Stahl am einen Ende verschlossen. Dann wird in das Rohr eine Isolierscheibe aus Magnesiumoxyd eingelegt. Das Rohr wird dann mit den UO₂-PuO₂-Scheiben gefüllt, wobei man

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Claims (4)

inen Raum für eine weitere Isolierscheibe aus Ma- ^nesiumoxyd und für einen Endstopfen frei läßt. Nach Einfügung dieser zweiten Isolierscheibe. und des Endtopfens wird dieser durch Punktschweißung festgelegt ind die ganze Einheit abwechselnd evakuiert und mit Ielium gespült, bis das Rohr eine gute Heliumatmophäre enthält. Hierauf wird der Endstopfen vollständig ingeschweißt und die Einheit auf Undichtigkeiten ;eprüft. Festgestellte Einheiten, aus welchen Helium .ustritt, werden auseinandergenommen und erneut zuammengebaut. Die Erfindung bietet die besonderen Vorteile der oben llgemein beschriebenen einfachen Herstellung des Brenntoffs und der Leichtigkeit der Brennelementherstellung. Der scheibenförmige Brennstoff läßt sich leicht handiaben, und die Gesundheitsgefahren, die mit der Handiabung von trockenen gepulverten Plutoniumverbinlungen verbunden sind, werden verringert. Das folgende spezielle Beispiel erläutert die Herstelung des erfindungsgemäßen Brennstoffs. Beispiel In ein Ausfällgefäß werden von einer Vorratslösung ron Urannitrathexahydrat (0,4760 M in Uranylnitratlexahydrat) 98,76 cm3 und hierauf von einer Vorratsösung von Plutonium(IV)-nitrat (0,7670 M in Plutonium) .1,75 cm3 gegeben. Die erhaltene Lösung wird mittels :ines Rührers gründlich gemischt, worauf man 100 cm3 ;hemisch reines Aceton zusetzt und die Flüssigkeit erneut gründlich rührt. Hierauf leitet man unter fortgesetztem Rühren durch die Lösung trockenes gasförmiges Amnoniak (NH3), bis die Ausfällung vollständig ist. Man äßt die Ausfällung absetzen und zieht sie dann in ein combiniertes Filter- und Calciniergefäß ab, in welchem sie mit drei gesonderten 100-cm3-Anteilen chemisch reinem Aceton gewaschen wird. Die Ausfällung wird hiermf in einem Luftstrom gründlich getrocknet. Sie erweist sich analytisch als Gemisch von Ammoniumdiuranat und hydratisiertem Plutoniumdioxyd. Das Calciniergefäß wird dann an einen trockenen Wasserstoff enthaltenden Tank angeschlossen und über die Ausfällung Wasserstoff geleitet, bis die gesamte Luft verdrängt ist. Hierauf läßt man unter weiterem Überleiten von Wasserstoff mit einer Geschwindigkeit zwischen 300 und 600 cm3/min Wärme einwirken, bis eine Temperatur von 980° C erreicht ist. Man hält die Temperatur im Reaktionsgefäß etwa 2 Stunden auf ungefähr 980 bis IOOO0C und läßt die Vorrichtung dann auf Raumtemperatur abkühlen. Die Wasserstoffatmosphäre wird nun durch Stickstoff verdrängt und dann das calcinierte Gut (15,13 g) aus der Vorrichtung entnommen und zerstoßen. Patentansprüche:

1. Brennstoff für Neutronenreaktoren, dadurch gekennzeichnet, daß er aus einer festen Lösung von PuO₂ in UO₂ besteht und das Verhältnis von U: Pu im Bereich von 2 bis 99 :1 liegt.

2. Brennstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Verhältnis von U: Pu im Bereich von 2 bis 5 :1 liegt.

3. Verfahren zur Herstellung des Brennstoffs gemäß den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man aus einer wäßrigen Salpetersäurelösung, die sechswertige U-Ionen und vierwertige Pu-Ionen enthält, mittels Ammoniumhydroxyd ammoniumdiuranathydrafisiertes Plutoniumdioxyd ausfällt, die Ausfällung abfiltriert, mit Aceton wäscht, trocknet und das getrocknete Gut zumindest 1 Stunde bei einer Temperatur im Bereich von 600 bis 1000°C calciniert.

4. Brennelementeinheit für Neutronenreaktoren, gekennzeichnet durch ein mit einer festen Lösung von PuO₂ in UO₂ von einer maximalen Dichte von ungefähr 65% beschicktes, aus rostfreiem Stahl bestehendes geschlossenes Rohr.

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