DE10337097A1

DE10337097A1 - Micro-dispersed fluid phase separation, comprises at least two defined surface elements which have different boundary surface energies

Info

Publication number: DE10337097A1
Application number: DE10337097A
Authority: DE
Inventors: Johann Michael Prof. Dr. Köhler
Original assignee: Institut fuer Physikalische Hochtechnologie eV
Current assignee: Institut fuer Physikalische Hochtechnologie eV
Priority date: 2003-08-04
Filing date: 2003-08-04
Publication date: 2004-08-26

Abstract

An arrangement for separating micro-dispersed fluid phases, comprises at least two defined surface elements, which have different boundary surface energies, so individual phases are enriched at the surfaces of the elements. The arrangement has a supply (2), outlets (3,4), a separation channel (5), outlet channels (7,8) and surface elements (100-104).

Description

Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung sowie ein Verfahren zur Trennung von vorzugsweise mikrodispersen fluiden Phasen.The invention relates to a device and a method for the separation of preferably microdisperse fluid phases.

Das Mischen und Trennen von quasi nicht mischbaren Phasen spielt in vielen Gebieten der Technik eine wichtige Rolle. Für die Erzeugung von gemischten Phasen wie Suspensionen, Schäumen, Stäuben und Emulsionen stehen verschiedene technische Lösungen zur Verfügung. In der Mikrotechnik, also bei Strukturen im Mikrometerbereich, haben sich statische Mischer als besonders effizientes Werkzeug zur Erzeugung mikrodisperser Phasen erwiesen. Dagegen bereitet die Trennung von Phasen bei kleinen Volumina große Probleme. Üblicherweise wird für die Entmischung von Phasen die Schwerkraft ausgenutzt. Die Phasen werden aufgrund ihrer unterschiedlichen Dichte durch Absetzen im Erd-Schwerefeld oder durch Zentrifugation separiert. Beide Methoden lassen sich nicht ohne weiteres auf den Mikrobereich übertragen, da Schwerkrafteinflüsse im Mikrobereich gegenüber den Oberflächen- und Grenzflächenkräften in den Hintergrund treten.The mixing and separating of quasi immiscible phases play a role in many areas of technology important role. For the generation of mixed phases such as suspensions, foams, dusts and Various technical solutions are available for emulsions. In of microtechnology, i.e. with structures in the micrometer range static mixers as a particularly efficient tool for production proven microdisperse phases. The separation from Phases with small volumes large Problems. Usually for the Segregation of phases using gravity. The phases are due to their different density due to settling in the earth's gravity field or separated by centrifugation. Both methods cannot be used easily transferred to the micro range, since gravity influences in the micro range across from the surface and interfacial forces in kick the background.

Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, eine zuverlässige Phasentrennung, insbesondere im Mikrobereich, zu ermöglichen. Diese Aufgabe wird durch eine Vorrichtung nach Anspruch 1 bzw. durch ein Verfahren nach Anspruch 10 gelöst.Object of the present invention is reliable To enable phase separation, especially in the micro range. This object is achieved by a device according to claim 1 or by a Method according to claim 10 solved.

Die Erfindung geht von der Grundüberlegung aus, dass eine lokale Einstellung von Grenzflächenenergien für eine Separation von Phasen genutzt werden kann. Hierbei wird der Umstand ausgenutzt, dass in Mikrosystemen vergleichsweise große Oberflächen-Volumen-Verhältnisse vorliegen. Im Gegensatz zu Makrosystemen kommt es dadurch auch bei relativ kurzen Verweilzeiten in einem gegebenen Reaktorvolumen zu einer hohen Wahrscheinlichkeit eines Wandkontaktes für ein bestimmtes Teilchen der beweglichen Phase. Werden nun die Oberflächenenergien von beispielsweise zwei Bereichen der Trennvorrichtung so eingestellt, dass der eine Bereich vorzugsweise mit der einen Phase in positive Wechselwirkung tritt, der andere Bereich jedoch mit der anderen Phase, so kann eine Anreicherung bzw. The invention is based on the basic idea that a local adjustment of interfacial energies for a separation can be used by phases. This takes advantage of the fact that comparatively large surface-volume ratios in microsystems available. In contrast to macro systems, this also results in relative short residence times in a given reactor volume to one high probability of wall contact for a certain particle of the mobile Phase. Now the surface energies of two areas of the separating device, for example, that the one area preferably with the one phase in positive Interaction occurs, but the other area with the other Phase, an enrichment or

Verdichtung der jeweiligen Bestandteile an der Oberfläche entsprechend definierter Flächenelemente erreicht werden. Mit anderen Worten wird durch diese Funktionalisierung der Oberflächen eine preferentielle Bindung von Teilchen an diesen Oberflächen und damit eine Trennung der Teilchen der einzelnen Phasen voneinander erreicht.Compaction of the respective components on the surface according to defined surface elements can be achieved. In other words, through this functionalization of the surfaces preferential binding of particles to these surfaces and a separation of the particles of the individual phases from each other reached.

Die lokale Einstellung von Grenzflächenenergien kann beispielsweise durch Beschichtung der Flächenelemente erfolgen. Die Art der verwendeten Beschichtung richtet sich dabei nach den Eigenschaften der zu trennenden Phasen.The local setting of interfacial energies can be done, for example, by coating the surface elements. The The type of coating used depends on the properties the phases to be separated.

Vorrichtung und Verfahren gemäß der Erfindung lassen sich vorzugsweise bei der Trennung von mikrodispersen fluiden Phasen anwenden. Jedoch ist die Anwendung der erfindungsgemäßen Grundgedanken nicht auf den Mikrobereich beschränkt.Device and method according to the invention can preferably be used in the separation of microdisperse fluids Apply phases. However, the application of the basic ideas of the invention not limited to the micro range.

Die Erfindung kann darüber hinaus nicht nur zur Trennung von flüssig/flüssig-Phasengemischen, sondern auch bei anderen Phasengemischen, beispielsweise flüssig/gasförmig, verwendet werden. Als besonders vorteilhaft hat sich die Tatsache erwiesen, dass die erfindungsgemäße Trennvorrichtung keinerlei bewegliche Teile umfasst. Sie ist daher mechanisch sehr robust und äußerst störunanfällig.The invention can also not only for the separation of liquid / liquid phase mixtures, but also also used in other phase mixtures, for example liquid / gaseous become. The fact that the fact that that the separation device according to the invention does not includes moving parts. It is therefore mechanically very robust and extremely unaffected by faults.

Darüber hinaus hat sich herausgestellt, dass die Phasentrennung gemäß dem vorliegenden Verfahren im Vergleich mit herkömmlichen Trennverfahren in einer wesentlich kürzeren Zeit durchgeführt werden kann.It also turned out that the phase separation according to the present Process compared to conventional Separation processes can be carried out in a much shorter time can.

Weitere Vorteile, Besonderheiten und zweckmäßige Weiterbildungen der Erfindung ergeben sich aus den Unteransprüchen oder deren Unterkombinationen.Other advantages, special features and appropriate further training the invention result from the subclaims or their sub-combinations.

Die Trennvorrichtung weist vorteilhafterweise ein Einlasselement zum Einlassen des Phasengemisches in die Vorrichtung, die eigentliche Separationszone mit den zuvor bezeichneten Flächenelementen, sowie eine Anzahl von Auslasselementen auf, welche das Auslassen der zuvor in der Separationszone getrennten Phasen ermöglichen. Besonders vorteilhaft ist es in diesem Zusammenhang, die Anzahl der Auslasselemente entsprechend der Anzahl der voneinander zu trennenden Phasen vorzusehen.The separating device advantageously has an inlet element for letting the phase mixture into the device, the actual separation zone with the previously named surface elements, as well as a number of outlet elements, which the outlet of the phases previously separated in the separation zone. In this context, the number is particularly advantageous of the outlet elements according to the number of those to be separated To provide phases.

Die Trennvorrichtung ist vorzugsweise derart ausgebildet, dass eine Bewegung des Phasengemisches durch die Separationszone und entlang der Flächenelemente in Durchtrittsrichtung ermöglicht wird. Als besonders gut geeignet hat sich eine Ausführungsform nach Art eines Strömungsreaktors erwiesen. Zum Bewegen des Phasengemisches sind dabei entsprechende Mittel, beispielsweise Pumpenelemente oder dergleichen vorgesehen.The separator is preferred formed such that a movement of the phase mixture through the separation zone and along the surface elements in the direction of passage is made possible. An embodiment in the manner of a flow reactor has proven particularly suitable proved. Appropriate are for moving the phase mixture Means, for example pump elements or the like, are provided.

Die Separationszone ist vorzugsweise derart strukturiert, dass möglichst viele Teilchen des Phasengemisches während ihres dortigen Aufenthaltes in Kontakt mit den Flächenelementen treten. Dies geschieht beispielsweise durch Vergrößern der Oberflächen der Flächenelemente, etwa durch Aufrauhungen oder eine entsprechende Kanalführung entlang der Flächenelemente durch die Separationszone. Im Mikrobereich sind hierzu eine Vielzahl von Mikrostrukturierungsverfahren bekannt, beispielsweise Ionenätzung, Plasmaätzung bzw. nasschemische Ätzverfahren und andere.The separation zone is preferred structured in such a way that if possible many particles of the phase mixture during their stay there Contact with the surface elements to step. This is done, for example, by increasing the surfaces the surface elements, for example by roughening or a corresponding channel along the surface elements through the separation zone. There are many in the micro range known from microstructuring methods, for example ion etching, plasma etching or wet chemical etching processes and other.

Eine weitere vorteilhafte Ausführungsform der Erfindung weist im Eingangsbereich der Trennvorrichtung, also in unmittelbarer Nähe des Einlasselementes, solche Flächenelemente auf deren Abmessungen denen der Teilchengrößen des Phasengemisches entsprechen. Hierdurch wird eine sofortige Adsorption der Teilchen unterschiedlicher Phasen an den Flächenelementen mit unterschiedlichen Grenzflächenenergien bereits am Beginn der Separationszone wesentlich unterstützt.Another advantageous embodiment of the invention has in the entrance area of the separating device, that is to say in the immediate vicinity of the inlet lementes, such surface elements on their dimensions correspond to those of the particle sizes of the phase mixture. As a result, an immediate adsorption of the particles of different phases on the surface elements with different interfacial energies is significantly supported at the beginning of the separation zone.

Wächst die Größe der einzelnen Flächenelemente vom Eingangsbereich in Durchtrittsrichtung bis zum Austrittsbereich, also bis hin zu den Auslasselementen, an, wird eine Trennung der einzelnen Phasen dahingehend vorgenommen, dass in den einzelnen Auslasselementen jeweils nur noch eine einzelne Phase vorliegt.Grows the size of each surface elements from the entrance area in the direction of passage to the exit area, So down to the outlet elements, there is a separation of the individual phases in such a way that in the individual Exhaust elements only have a single phase.

Es ist zu diesem Zweck in einer besonders vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung zudem vorgesehen, die Flächenelemente mit unterschiedlichen Grenzflächenenergien in der Separationszone in Durchtrittsrichtung abwechselnd anzuordnen. Je nach Größe und Dichte der dispergierten Teilchen sind verschiedene Abmessungen für die Separationszone sowie die Flächenelemente vorgesehen.It is particularly advantageous for this purpose embodiment the invention also provided the surface elements with different Interfacial energies to be arranged alternately in the direction of passage in the separation zone. Depending on the size and density The dispersed particles have different dimensions for the separation zone as well as the surface elements intended.

Die Oberflächenanteile der Flächenelemente entsprechend der unterschiedlichen Grenzflächenenergien sowie die Breite der Auslasselemente sind vorzugsweise derart verteilt, dass sie an die Mengenverhältnisse der einzelnen Phasen angepasst sind.The surface proportions of the surface elements accordingly of the different interfacial energies and the width of the outlet elements are preferably distributed in such a way that they adhere to the proportions of the individual phases are adjusted.

Die Separationszone kann vollständig aus den unterschiedliche Grenzflächenenergien aufweisenden Flächenelementen aufgebaut sein. Es ist aber ebenso möglich, nur bestimmte Teilflächen der Separationszone mit diesen Flächenelementen zu versehen.The separation zone can be completely made up of different interfacial energies having surface elements be constructed. However, it is also possible to use only certain partial areas of the separation zone with these surface elements to provide.

Die Erfindung wird nachstehend an Hand der Zeichnungen und der Ausführungsbeispiele näher erläutert. Es zeigen:The invention is set out below Hand of the drawings and the exemplary embodiments explained in more detail. It demonstrate:

1: eine schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen Trennvorrichtung, 1 : a schematic representation of a separation device according to the invention,

2: die Anordnung der verschiedenen Flächenelemente in einer ersten Bauform, 2 : the arrangement of the various surface elements in a first design,

3: die Anordnung der verschiedenen Flächenelemente in einer zweiten Bauform. 3 : the arrangement of the various surface elements in a second design.

Als Ausführungsbeispiel ist nachfolgend ein Phasenseparator zur Trennung der beiden Phasen einer Emulsion, hier Öl/Wasser, beschrieben. Die Trennvorrichtung 1 ist, wie in 1 dargestellt, als Chipelement nach Art eines Mikroreaktors ausgestaltet, wobei der Chip aus drei Halbschalen, Glas/Silicium/Glas, aufgebaut ist. Dabei ist eine Y-förmige Kanalführung in die Silicium-Halbschale eingeätzt. Durch insgesamt drei Bohrungen in einer Glas-Halbschale sind ein Zulauf 2 sowie zwei Ausläufe 3, 4 gebildet, so dass eine fluidische Verbindung zu dem Y-förmigen Separationskanal 5 gegeben ist. Die Teilflächen der Glas-Halbschalen, die als Wandung für den Separationskanal dienen, sind mit mikrostrukturierten Oberflächenfilmen versehen. Der Separationskanal 5 weist vorzugsweise einen kreisrunden Querschnitt auf. Jedoch sind prinzipiell auch andere Querschnitte, beispielsweise ein ovaler oder ein vieleckiger Querschnitt möglich.A phase separator for separating the two phases of an emulsion, here oil / water, is described below as an exemplary embodiment. The separator 1 is like in 1 shown, designed as a chip element in the manner of a microreactor, the chip being constructed from three half-shells, glass / silicon / glass. A Y-shaped channel is etched into the silicon half-shell. Through a total of three holes in a glass half-shell there is an inlet 2 and two spouts 3 . 4 formed so that a fluidic connection to the Y-shaped separation channel 5 given is. The partial surfaces of the glass half-shells, which serve as walls for the separation channel, are provided with micro-structured surface films. The separation channel 5 preferably has a circular cross section. In principle, however, other cross sections are also possible, for example an oval or a polygonal cross section.

Die Wandung des Separationskanals umfasst somit definierte Flächenelemente mit unterschiedlicher Grenzflächenenergie derart, dass im Separationskanal 5 alternierend Flächen bevorzugter Adsorption vorhanden sind, deren Größe, beginnend vom Zulauf 2 in Durchtrittsrichtung 6 allmählich zunimmt. Die Abmessungen der Flächenelemente 100 im Zulaufbereich liegen dabei im Ausführungsbeispiel in der Größenordnung von 10–100 μm. In den den Ausläufen 3, 4 benachbarten Kanalbereichen liegen in jedem Kanal 7, 8 einheitliche, d.h. nur noch oleophil bzw. hydrophil beschichtete Flächenelemente 104 vor. Dies ist in 2 dargestellt, wobei in der dort gezeigten Ausführungsform die Flächenelemente 100 im Zulaufbereich nahe des Einlaufes 2 voneinander beabstandet sind, und nicht, wie in allen anderen Bauformen, aneinander angrenzen. In dem sich an den Zulaufbereich in Durchtrittsrichtung 6 anschließenden Mittelbereich 9 sind die Flächenelemente 101, 102 unterschiedlicher Grenzflächenenergien unmittelbar benachbart zueinander angeordnet. Sie sind alternierend angeordnet und bilden dabei eine Art Schachbrettmuster. Dabei schließt sich an einen ersten Abschnitt des Mittelbereiches mit kleineren Flächenelementen 101 ein zweiter Abschnitt mit größeren Flächenelementen 102 an. Im Anschluß an den Mittelbereich 9 schließt der Separationskanal 5 mit den in zwei Auslaufkanälen 7, 8 ab.The wall of the separation channel thus comprises defined surface elements with different interfacial energy such that in the separation channel 5 alternating areas of preferred adsorption are present, the size of which starts from the inlet 2 in the direction of passage 6 gradually increases. The dimensions of the surface elements 100 in the inlet area are in the order of magnitude of 10-100 μm. In the outlets 3 . 4 neighboring channel areas lie in each channel 7 . 8th uniform, ie only oleophilic or hydrophilic coated surface elements 104 in front. This is in 2 shown, the surface elements in the embodiment shown there 100 in the inlet area near the inlet 2 are spaced from one another and not, as in all other designs, adjoin one another. In which the inlet area in the direction of passage 6 subsequent middle area 9 are the surface elements 101 . 102 different interfacial energies arranged immediately adjacent to each other. They are arranged alternately and form a kind of checkerboard pattern. This is followed by a first section of the central area with smaller surface elements 101 a second section with larger surface elements 102 on. Following the middle section 9 the separation channel closes 5 with the in two outlet channels 7 . 8th from.

Die Phasentrennung beginnt mit der Zuführung des Phasengemisches in den Separationskanal 5 durch den Zulauf 2. Da dieser als Mikrokanal ausgeführt ist, lässt sich der Stoffstrom durch den Kanal sehr exakt führen, so dass eine exakte Durchströmungsgeschwindigkeit eingestellt werden kann. Durch die bevorzugte Oberflächen-Anhaftung von Teilchen der verschiedenen Phasen an den unterschiedlichen Flächenelementen 100, 101, 102, 103, 104 und die besondere Anordnung dieser Flächenelemente in Durchtrittsrichtung 6 kommt es schließlich zur Trennung der Phasen, welche dann separat durch die Ausläufe 3, 4 abgeführt werden.The phase separation begins with the feeding of the phase mixture into the separation channel 5 through the inflow 2 , Since this is designed as a microchannel, the material flow through the channel can be guided very precisely, so that an exact flow rate can be set. Due to the preferred surface adhesion of particles of the different phases on the different surface elements 100 . 101 . 102 . 103 . 104 and the special arrangement of these surface elements in the direction of passage 6 Finally, the phases are separated, which are then separated by the outlets 3 . 4 be dissipated.

Fallweise kann für eine besonders sorgfältige Phasentrennung ein verlängerter Mittelbereich 9 des Separationskanals 5 vorgesehen sein. Hierbei umfasst der Mittelbereich 9 einen Abschnitt, in dem sich die Flächenelemente überlappen. 3 zeigt ein solches Ausführungsbeispiel mit zahnartig ineinandergreifenden Flächenelementen 103, von denen die eine oleophil und die andere hydrophil ist. Dadurch erfolgt eine besonders Hinleitung der einzelnen Phasen zu den Auslaufkanälen 7, 8.In some cases, an extended middle range can be used for particularly careful phase separation 9 of the separation channel 5 be provided. Here, the middle area includes 9 a section in which the surface elements overlap. 3 shows such an embodiment with tooth-like interlocking surface elements 103 , one of which is oleophilic and the other hydrophilic. As a result, the individual phases are particularly routed to the outlet channels 7, 8 ,

Als besonders vorteilhaft haben sich Bauformen ergeben, bei denen die Kanalhöhe zwischen 10 um und 2 mm, die Kanalbreite zwischen 20 μm und 5 mm liegt. Phasenseparatoren des hier vorgeschlagenen Funktionsprinzips können je nach Höhe und Breite des Separationskanals 5 bei Volumenströmungsraten im Bereich von 10 Pikoliter pro Minute bis ca. 1000 μl pro Minute eingesetzt werden.Designs in which the channel height is between 10 μm and 2 mm and the channel width between 20 μm and 5 mm have been found to be particularly advantageous. Phase separators of the functional principle proposed here can vary depending on the height and The width of the separation channel 5 can be used at volume flow rates in the range from 10 picoliters per minute to approximately 1000 μl per minute.

In einer besonders bevorzugten Ausführungsform weist der Separationskanal 5 eine Breite von 1 mm sowie eine Länge von 10 mm und eine Höhe von 0,5 mm auf. Die die Y-Schenkel bildenden Auslaufkanäle 7, 8 weisen vorzugsweise eine Breite von 0,3 mm, eine Länge von 4 mm sowie eine Höhe von 0,5 mm auf. Das gesamte Chipelement 1 ist vorzugsweise 17 mm lang, 10 mm breit und 1,5 mm hoch.In a particularly preferred embodiment, the separation channel 5 a width of 1 mm and a length of 10 mm and a height of 0.5 mm. The outlet channels forming the Y-legs 7 . 8th preferably have a width of 0.3 mm, a length of 4 mm and a height of 0.5 mm. The entire chip element 1 is preferably 17 mm long, 10 mm wide and 1.5 mm high.

Von Vorteil ist es, von Zeit zu Zeit die adsorbierten Bestandteile, beispielsweise organische Tenside, von den Oberflächen der Trennvorrichtung zu entfernen, um eine hinreichend große Standzeit des Phasenseparators zu gewährleisten. Hierfür ist eine oxidative chemische Reinigung anwendbar, ohne dass jedoch die phasenwirksamen Oberflächen beschädigt werden. Für eine Hydrophil-Hydrophob-Trennung sind Oberflächenelemente aus entsprechendem Material vorgesehen, beispielsweise aus perfluoriertem bzw. Siliciumdioxidreichem Material, welches zudem robust gegen oxidative Reinigungen sind.It is advantageous from time to time the adsorbed components, for example organic surfactants, from the surfaces the separator to remove a sufficiently long service life to ensure the phase separator. Therefor an oxidative chemical cleaning is applicable, but without the phase-effective surfaces damaged become. For a hydrophilic-hydrophobic separation are surface elements provided from appropriate material, for example perfluorinated or silicon dioxide-rich material, which is also robust against are oxidative cleanings.

Alle in der Beschreibung, den nachfolgenden Ansprüchen und der Zeichnung dargestellten Merkmale können sowohl einzeln als auch in beliebiger Kombination miteinander erfindungswesentlich sein.All in the description, the following claims and The features shown in the drawing can be used both individually and be essential to the invention in any combination with one another.

11: Trennvorrichtungseparating device
22: ZulaufIntake
33: Auslaufoutlet
44: Auslaufoutlet
55: Separationskanalseparation channel
66: DurchtrittsrichtungPassage direction
77: Auslaufkanaloutlet channel
88th: Auslaufkanaloutlet channel
99: Mittelbereichthe central region
100100: Flächenelementsurface element
101101: Flächenelementsurface element
102102: Flächenelementsurface element
103103: Flächenelementsurface element
104104: Flächenelementsurface element

Claims

Device for the separation of preferably microdisperse fluid phases with at least two defined surface elements, the different interfacial energies have, such that an accumulation of individual phases on the surfaces of the surface elements he follows.

Device according to claim 1, characterized by an inlet element for admitting the phase mixture into the device.

Device according to claim 1 or 2, characterized by a number of outlet elements for omitting each other separate phases from the device.

Device according to one of claims 1 to 3, characterized by means for moving the phase mixture through the device.

Device according to one of claims 1 to 4, characterized by structuring the surface elements such that for preferably many particles of the phase mixture have the highest possible probability of contact with the surface elements consists.

Device according to one of claims 1 to 5, characterized through an alternating arrangement of the different surface elements in the direction of passage.

Device according to one of claims 1 to 6, characterized in that that the size of the surface elements in the entrance area essentially the particle sizes of the Correspond to phase mixture.

Device according to one of claims 1 to 7, characterized in that that the size of the surface elements increases in the direction of passage.

Device according to one of claims 1 to 8, characterized in that that the surface elements wall areas form the device.

Device according to one of claims 1 to 9, characterized in that that it is made of Si glass chip.

Device according to one of claims 1 to 10, characterized in that that it has a sandwich structure made of glass / Si / glass.

Process for the separation of preferably microdisperse fluid phases, characterized by an accumulation of individual phases on the surfaces defined surface elements a separating device, the surface elements being different Interfacial energies have such that a first phase preferably on the surfaces of first surface elements, a second phase preferably on the surfaces of second surface elements etc. accumulates.

Using a device with several different Interfacial energies having surface elements for the separation of preferably microdisperse fluid phases.