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DE10053904C2 - Kleinvolumiger NO¶x¶-Adsorber - Google Patents

Kleinvolumiger NO¶x¶-Adsorber

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DE10053904C2
DE10053904C2 DE10053904A DE10053904A DE10053904C2 DE 10053904 C2 DE10053904 C2 DE 10053904C2 DE 10053904 A DE10053904 A DE 10053904A DE 10053904 A DE10053904 A DE 10053904A DE 10053904 C2 DE10053904 C2 DE 10053904C2
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Description

Die Erfindung bezieht sich auf einen Trägerkörper mit einem Adsorbermaterial zum Adsorbieren von Stickoxiden eines Abgases, das in wenigstens einer Brenn­ kammer einer Verbrennungskraftmaschine erzeugt wird. Derartige Trägerkörper werden bevorzugt in Abgasanlagen mobiler Kraftfahrzeuge eingesetzt.
Während bei der vollständigen Verbrennung eines nur aus Kohlenstoff und Was­ serstoff zusammengesetzten Brennstoffes lediglich die unschädlichen Stoffe Kohlendioxid (CO2) und Wasser (H2O) entstehen, enthalten Abgase von Verbren­ nungskraftmaschinen zusätzliche Produkte aus unvollständiger Oxidation wie beispielsweise Wasserstoff (H2) und Kohlenmonoxid (CO) oder teilverbrannte oder unverbrannte Kohlenwasserstoffe (HmCn). Außerdem enthält das Abgas die Oxidationsprodukte des Stickstoffs NO und NO2. Da Stickoxide bereits in sehr geringen Mengen (ppb-Bereich) beispielsweise die Bildung von bodennahem Ozon verstärken, muß eine Stickoxid-Emission vermieden werden.
Neben den Präventivmaßnahmen zur Reduzierung der Stickoxidkonzentration mit Hilfe eines geeigneten Motormanagements ist es bekannt, das erzeugte Abgas einer Reinigungsprozedur zu unterziehen. Hierzu wird beispielsweise ein Dreiwe­ ge-Katalysator verwendet, der die drei wichtigsten Schadstoffe (Kohlenmonoxid, Kohlenwasserstoff, Stickoxid) aus den Abgasen oxidativ entfernt. Dabei werden die Kohlenmonoxide und die unverbrannten Reste von Kohlenwasserstoff durch Stickoxid und Sauerstoff zu Kohlendioxid und Wasser oxidiert. Die Stickoxide werden dabei zu Stickstoff reduziert. Derartige Katalysatoren ermöglichen zwar einen beschleunigten Ablauf dieser Reaktionen, sorgen jedoch nicht für eine voll­ ständige Umsetzung. Dies ist unter anderem darin begründet, daß während be­ stimmter Betriebszustände der Verbrennungskraftmaschine die Verweildauer des Abgases in dem Katalysator so gering ist, daß die oben beschriebenen Reaktionen nicht vollständig ablaufen können. Eine effektive Reduktion der Stickoxide ist nur in Anwesenheit einer bestimmten Menge Wasserstoff oder Kohlenmonoxid im Abgas möglich, während sich nennenswerte Sauerstoffkonzentrationen verbieten. Dies bedeutet, daß die Verbrennungskraftmaschine bevorzugt im fetten Bereich (Lamda < 1) betrieben werden müßte, was jedoch insbesondere im Hinblich auf den Kraftstoffverbrauch nicht erwünscht ist.
Aus der Patentschrift US 57 95 553 A ist ein Trägersubstrat mit einer Beschichtung bekannt, welcher eine Adsorption von Stickoxiden in einer sauerstoffreichhaltigen Umgebung ermöglicht. Dieses Substrat desorbiert das gespeicherte Stickoxid zu dem Zeitpunkt, wenn eine ausreichende Menge von Kohlenmonoxid und Koh­ lenwasserstoff im Abgas vorhanden ist. Dazu weist die Beschichtung chemische Verbindungen von einem Alkalimetall mit Kupfer und Hydrozirkonoxid auf. Als Alkalimetall wird bevorzugt Natrium oder Kalium verwendet. Dieses Trägersub­ strat erlaubt die Speicherung von Stickoxiden bei Sauerstoffüberschuß und ge­ währleistet eine Desorption der Stickoxide, wenn eine katalytische Umsetzung durch einen Katalysator möglich ist.
Weiterhin ist aus der DE 196 36 041 A1 ein wabenförmiger Trägersubstrat mit einer Adsorptionsschicht zur Speicherung von im Abgas enthaltenen Stickoxiden bekannt. Dieses Trägersubstrat mit einer Adsorptionsschicht speichert die Stick­ oxide, wenn bestimmte Betriebsbedingungen in der Abgasanlage herrschen, wie beispielsweise nettooxidierende Bedingungen (λ < 1 und T < 150°C), wobei es diese Stickoxide bei veränderten Betriebsbedingungen, insbesondere einem stö­ chiometrischen Luft-Kraftstoff-Verhältnis und erhöhten Temperaturen, wieder freigibt. Zur Umsetzung der temporär gespeicherten Stickoxide wird ein nachge­ schalteter katalytischer Konverter vorgeschlagen, der bei Temperaturen oberhalb von 230°C mindestens 50% der im Abgas enthaltenen Stickstoffmonoxide in Stickstoffdioxide umsetzt.
Bei einer Auslegung der Speicherkapazität eines derartigen Trägersubstrates ist zusätzlich auf das Anspringverhalten eines nachgeschalteten Katalysators abzu­ stellen. Die Verwendung von relativ großvolumigen Stickoxid-Speichern hat zur Folge, daß dem Abgas in der Kaltstartphase der Verbrennungskraftmaschine sehr viel thermische Energie entzogen wird. Dies hat eine verzögerte Erwärmung des Katalysators zur Folge, der erst ab einer Temperatur von ca. 250°C mit einer ka­ talytischen Umsetzung der Schadstoffe im Abgas beginnt. Ist die Speicherkapazi­ tät des Stickoxid-Speichers zu gering, kann es zu Stickoxid-Emissionen und folg­ lich zu einer Verschmutzung der Umwelt kommen.
Hiervon ausgehend ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Trägerkör­ per für einen NOx-Speicher einem Adsorbermaterial zum Adsorbieren von Stickoxiden eines Abgases anzugeben, dessen Speicherkapazität so gestaltet ist, daß das Kaltstartverhalten der Abgasanlage nicht wesentlich beeinflußt wird.
Die Aufgabe wird durch einen Trägerkörper gemäß den Merkmalen des An­ spruchs 1 gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen sind in den abhängigen Ansprüche beschrieben.
Der erfindungsgemäße Trägerkörper mit einem Adsorbermaterial zum Adsorbie­ ren von Stickoxiden eines Abgases weist ein Adsorbervolumen auf. Hierbei schließt das Adsorbervolumen auch eventuelle Hohlräume oder Kanäle des Trä­ gerkörpers ein. Das Abgas wird in wenigstens einer Brennkammer einer Verbren­ nungskraftmaschine erzeugt. In der Brennkammer wird ein Kraftstoff-Luft- Gemisch verbrannt und das Abgas generiert. Bekannte Verbrennungskraftmaschi­ nen weisen vorzugsweise 4, 6 oder 8 derartige Brennkammern auf. Alle Brenn­ kammern zusammen haben ein bestimmtes Brennkammervolumen. Für übliche Personenkraftwagen liegen die Brennkammervolumina beispielsweise zwischen 1,2 und 4,2 Liter. Bei Motorrädern liegt das Brennkammervolumen bei etwa 0,25 bis 1,5 Liter. Der hier vorgeschlagene Trägerkörper zeichnet sich dadurch aus, daß das Adsorbervolumen 5% bis 75%, vorzugsweise 5% bis 45% und insbe­ sondere 5% und 25% des Brennkammervolumens beträgt.
Dabei haben Untersuchungen überraschenderweise ergeben, daß ein Stickoxid- Adsorber mit einem relativ kleinen Volumen ausgestaltet werden kann. Dies steht im Gegensatz zu der allgemeinen Ansicht, daß aufgrund der überwiegend mage­ ren (sauerstoffreichen) Betriebsweise der Verbrennungskraftmaschine mit einer deutlichen Erhöhung der Stickoxid-Emission zu rechnen ist. Ein derartig klein­ volumiger Adsorber stellt eine relativ kleine thermische Masse dar, wodurch dem Abgas in der Kaltstartphase der Verbrennungskraftmaschine nur sehr wenig Wärme entzogen wird. Dies erlaubt beispielsweise ein sehr schnelles Aufheizen eines nachgeschalteten Katalysators, wodurch nach bereits einem sehr kurzen Zeitraum die Anspringtemperatur zur Reduktion ankommender Stickoxide er­ reicht wird. Dies hat ebenfalls zur Folge, daß der Trägerkörper mit dem Adsor­ bermaterial aufgrund des geringeren Zeitraumes weniger Stickoxide adsorbieren muß. Der erfindungsgemäße Trägerkörper gewährleistet somit eine effektive Re­ duktion von Stickoxiden im Abgas einer Verbrennungskraftmaschine, wobei selbst geringste Emissionen im ppb-Bereich ("parts per billion") vermieden wer­ den.
Gemäß einer Ausführungsform weist der Trägerkörper eine über einen Quer­ schnitt verteilte Anzahl für das Abgas durchströmbare Kanäle auf, wobei die mittlere Kanaldichte über den Querschnitt mindestens 700 cpsi ("cells per square inch"), vorzugsweise größer 1000 cpsi und insbesondere größer 1600 cpsi beträgt. Eine so hohe Anzahl an Kanälen stellt eine große Oberfläche mit Adsorbermateri­ al zur Verfügung. Dies gewährleistet einen intensiven Kontakt des Abgases mit dem Adsorbermaterial und verbessert die volumenspezifische Speicherkapazität des Trägerkörpers.
Gemäß noch einer weiteren Ausführungsform weist der Trägerkörper Blechlagen auf, die zumindest teilweise so strukturiert sind, daß diese für ein Abgas durch­ strömbare Kanäle bilden. Ein Trägerkörper mit Blechlagen hat den Vorteil, daß dieser bei gleichem Volumen eine größere Oberfläche und einen geringen Druck­ verlust gegenüber beispielsweise einem Trägerkörper aus Keramik aufweist. Die Blechlagen sind dabei vorzugsweise mit Blechen ausgeführt, welche eine Dicke von 0,02 mm bis 0,08 mm haben, insbesondere kleiner als 0,03 mm. Dies hat eine geringe oberflächenspezifische Wärmekapazität zur Folge, wodurch der Entzug von thermischer Energie aus dem Abgas weiter reduziert wird.
Gemäß noch einer weiteren Ausgestaltung weist das Adsorbermaterial eine Zeo­ lithstruktur und/oder Kaliumoxidbestandteile auf. Die geometrische Eigenschaft der Zeolithstruktur gewährleistet eine sehr große Speicherkapazität. Die Oxide von Alkalimetallen, insbesondere Kaliumoxid, unterstützen besonders effektiv die Adsorption von Stickoxiden. Dabei haben Untersuchungen gezeigt, daß insbeson­ dere eine Kombination von Kaliumoxidbestandteilen mit einem metallischen Trä­ gerkörper eine dauerhafte und sehr effektive Speicherung von Stickoxiden ge­ währleistet.
Gemäß einer weiteren Ausgestaltung wird vorgeschlagen, daß der Trägerkörper eine katalytisch aktive Beschichtung zur Reduktion von Stickoxiden aufweist. Auf diese Weise ist bei entsprechenden Betriebsbedingungen die sofortige Reduktion der desorbierten oder gerade ankommenden Stickoxide gewährleistet. Dabei ist es besonders vorteilhaft, daß das Adsorbermaterial in einer ersten Zone angeordnet ist, wobei der Trägerkörper in Strömungsrichtung des Abgases nachfolgend eine zweite Zone mit der katalytisch aktiven Beschichtung aufweist. Eine derartige axiale Unterteilung des Trägerkörpers in eine erste Zone zum Adsorbieren und eine zweite Zone zum Reduzieren der Stickoxide zeichnet sich durch einen sehr einfachen Aufbau aus und verhindert beispielsweise gegenläufige chemische Re­ aktionen aufgrund des Adsorptionsvorgangs einerseits und der katalytischen Um­ setzung andererseits. Dabei ist es stets gewährleistet, daß die desorbierten Stickoxide nachfolgend mit einer katalytisch aktiven Beschichtung in Kontakt treten.
Weitere vorteilhafte und besonders bevorzugte Ausgestaltungen der Trägermatrix werden nachfolgend anhand der Zeichnungen beschrieben. Dabei zeigen:
Fig. 1 Schematisch ein Automobil mit Verbrennungskraftmaschine und Ab­ gasanlage;
Fig. 2 schematisch und perspektivisch den Aufbau einer Ausführungsform der erfindungsgemäßen Trägermatrix;
Fig. 3 eine Schnittansicht einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemä­ ßen Trägerkörpers;
Fig. 4 schematisch eine erste Detailansicht und
Fig. 5 eine zweite Detailansicht einer Ausführungsform eines Trägerkörpers.
Fig. 1 zeigt schematisch ein Automobil 21 mit einer Verbrennungskraftmaschine 4. Die Verbrennungskraftmaschine 4 weist eine Motorsteuerung 25 auf, welche die Verbrennungsvorgänge in den vier Brennkammern 3 steuert. Die vier Brenn­ kammern 3 haben ein Brennkammervolumen 5, welches sich aus den einzelnen Teilvolumina der Brennkammern 3 zusammensetzt. In den Brennkammern 3 wird ein Kraftstoff-Luft-Gemisch verbrannt, und das hierbei erzeugte Abgas wird an­ schließend durch die Abgasanlage geführt. Dabei wird das Abgas gereinigt und anschließend an die Umgebung abgegeben. Die der Verbrennungskraftmaschine 4 nachgeschaltete Abgasanlage 20 weist eine Abgasleitung 26 auf, in der in Strö­ mungsrichtung (nicht dargestellt) ein Vorkatalysator 24, ein erfindungsgemäßer Trägerkörper 1, ein Hauptkatalysator 23 und ein Schalldämpfer 22 angeordnet sind. Der Vorkatalysator 24 ist beispielsweise elektrisch beheizbar ausgeführt, wodurch bereits nach einem sehr kurzen Zeitraum nach dem Kaltstart der Ver­ brennungskraftmaschine 4 eine katalytische Umsetzung von Schadstoffen im Ab­ gas möglich ist. Stromabwärts ist ein Trägerkörper 1 mit einem Adsorbermaterial 2 (nicht dargestellt) zum Adsorbieren von Stickoxiden des Abgases angeordnet. Der Trägerkörper 1 weist hierbei ein Adsorbervolumen 6 (nicht dargestellt) auf, welches 5% bis 75% des Brennkammervolumens 5 der Verbrennungskraftma­ schine 4 beträgt. Der Trägerkörper 1 adsorbiert die Stickoxide während bestimm­ ter Betriebszustände der Verbrennungskraftmaschine 4 oder der Abgasanlagen 20. Bei geeigneten Betriebszuständen desorbieren die Stickoxide aus dem Trägerkör­ per 1 und werden in dem nachfolgenden Hauptkatalysator 23 zu Stickstoff redu­ ziert. Die aufgrund der explosionsartigen Verbrennung entstehenden Druck­ schwankungen des Abgasstromes werden in dem Schalldämpfer 22 reduziert, wo­ durch die Geräuschemission des Automobils reduziert wird.
Fig. 2 zeigt schematisch und perspektivisch eine Ausführungsform eines Träger­ körpers 1 mit seinem Adsorbervolumen 6. Der Trägerkörper 1 weist axial 27 in Strömungsrichtung 17 hintereinander angeordnet eine erste Zone 16 und eine zweite Zone 18 auf. Die erste Zone 16 weist ein Adsorbermaterial 2 (nicht darge­ stellt) zum Adsorbieren von Stickoxiden auf, während die zweite Zone 18 mit einer katalytisch aktiven Beschichtung 15 (nicht dargestellt) zur Reduktion von Stickoxiden ausgeführt ist. Das Abgas durchströmt den Trägerkörper 1 durch eine Vielzahl von Kanälen 8, welche im wesentlichen parallel zur Achse 27 verlaufen. Der Trägerkörper 1 ist hierbei mit einem Mantelrohr 19 ausgeführt, welches bei­ spielsweise zur Fixierung des Trägerkörpers 1 in einer Abgasanlage 20 dient.
Fig. 3 zeigt schematisch eine Schnittansicht einer weiteren Ausführungsform eines erfindungsgemäßen Trägerkörpers mit einem Mantelrohr 19. Der Träger­ körper 1 weist dabei Blechlagen 9 auf, die zumindest teilweise so strukturiert sind, daß diese für das Abgas durchströmbar sind. Die Blechlagen 9 weisen dazu ge­ wellte Bleche 11 und glatte Bleche 10 auf, die für das Abgas durchströmbare Ka­ näle 8 begrenzen. Die gemittelte Anzahl der Kanäle 8 über den Querschnitt 7 des Trägerkörpers 1 beträgt dabei mindestens 700 cpsi ("cells per square inch").
Fig. 4 zeigt schematisch und in einer Detailansicht das Adsorbermaterial 2 zum Adsorbieren von Stickoxiden des Abgases in der ersten Zone 16. Der Trägerkör­ per 1 ist hier mit glatten 10 und gewellten Blechen 11 gebildet, die eine Dicke 12 von 0,02 mm bis 0,08 mm haben. Die derart begrenzten Kanäle 8 sind mit dem Adsorbermaterial 2 beschichtet, wobei daß Adsorbermaterial 2 eine Zeolithstruk­ tur 13 und Kaliumoxidbestandteile 14 aufweist. Dies gewährleistet eine besonders hohe Speicherkapazität für Stickoxide.
Fig. 5 zeigt schematisch und in einer Detailansicht einen Kanal 8 des Trägerkör­ pers 1 in der zweiten Zone 16. Die glatten 10 und gewellten Bleche 11 des Trä­ gerkörpers 1 weisen eine katalytisch aktive Beschichtung 15 zur Reduktion der bereits desorbierten Stickoxide auf.
Der erfindungsgemäße Trägerkörper mit einem Adsorbermaterial zum Adsorbie­ ren von Stickoxiden eines Abgases hat ein Adsorbervolumen, welches 5% bis 75 vorzugsweise 5% bis 45%, des Brennkammervolumens einer Verbrennungs­ kraftmaschine beträgt. Ein derart ausgeführter Trägerkörper gewährleistet ein gu­ tes Kaltstartverhalten der Abgasanlage und vermeidet den Ausstoß von Stickoxi­ den.
Bezugszeichenliste
1
Trägerkörper
2
Adsorbermaterial
3
Brennkammer
4
Verbrennungskraftmaschine
5
Brennkammervolumen
6
Adsorbervolumen
7
Querschnitt
8
Kanal
9
Blechlage
10
glattes Blech
11
gewelltes Blech
12
Dicke
13
Zeolithstruktur
14
Kaliumoxidbestandteile
15
katalytisch aktive Beschichtung
16
erste Zone
17
Strömungsrichtung
18
zweite Zone
19
Mantelrohr
20
Abgasanlage
21
Automobil
22
Schalldämpfer
23
Hauptkatalysator
24
Vorkatalysator
25
Motorsteuerung
26
Abgasleitung
27
Achse

Claims (7)

1. Trägerkörper (1) für einen NOx-Speicher mit einem Adsorbermaterial (2) zum Adsorbieren von Stickoxiden eines Abgases, das in wenigstens einer Brennkammer (3) einer Verbrennungskraftmaschine (4) erzeugt wird, wobei alle Brennkammern (3) zusammen ein Brennkammervolumen (5) und der Trägerkörper (1) ein Adsor­ bervolumen (6) aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß das Adsorbervolumen (6) 5% bis 75%, vorzugsweise 5% bis 45%, des gesamten Brennkammervolumens (5) beträgt.
2. Trägerkörper nach Anspruch 1, wobei der Trägerkörper (1) eine über einen Querschnitt (7) verteilte Anzahl für das Abgas durchströmbare Kanäle (8) aufweist, dadurch gekennzeichnet, daß die mittlere Kanaldichte über den Querschnitt (7) mindestens 700 cpsi beträgt.
3. Trägerkörper nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Trä­ gerkörper (1) Blechlagen (9) aufweist, die zumindest teilweise so strukturiert sind, daß diese für das Abgas durchströmbare Kanäle (8) bilden.
4. Trägerkörper nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Blechlagen (9) mit Blechen (10, 11) ausgeführt sind, welche eine Dicke (12) von 0.02 mm bis 0.08 mm haben, insbesondere kleiner als 0,03 mm.
5. Trägerkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Adsorbermaterial (2) eine Zeolithstruktur (13) und/oder Kaliumoxidbe­ standteile (14) aufweist.
6. Trägerkörper nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Trägerkörper (1) eine katalytisch aktive Beschichtung (15) zur Reduktion von Stickoxiden aufweist.
7. Trägerkörper nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Adsorber­ material (2) in einer ersten Zone (16) angeordnet ist, wobei der Trägerkörper (1) in Strömungsrichtung (17) des Abgases nachfolgend eine zweite Zone (18) mit der katalytisch aktiven Beschichtung (15) aufweist.
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