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DD204936A5 - Mischungen aus einem polyesterharz und einem stossfesten interpolymer - Google Patents

Mischungen aus einem polyesterharz und einem stossfesten interpolymer Download PDF

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DD204936A5
DD204936A5 DD82237916A DD23791682A DD204936A5 DD 204936 A5 DD204936 A5 DD 204936A5 DD 82237916 A DD82237916 A DD 82237916A DD 23791682 A DD23791682 A DD 23791682A DD 204936 A5 DD204936 A5 DD 204936A5
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DD
German Democratic Republic
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interpolymer
polyester resin
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acrylonitrile
crosslinked
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DD82237916A
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Joseph Silberberg
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Stauffer Chemical Co
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Abstract

Die Erfindung betrifft Mischungen aus einem Polyesterharz und einem stossfesten Interpolymer. Ziel der Erfindung ist, die Stossfestigkeit von Polyesterharzen zu verbessern. Erfindungsgemaess bestehen die Mischungen aus (1) einem Polyesterharz und (2) aus einem aus vernetzten (Meth)akrylat, vernetztem Styren-Akrylnitril und unvernetzten Styren-Akrylnitril-Polymerbestandteilen bestehendem stossfestem Interpolymer. Das Interpolymer enthaelt etwa 5 Masse-%...etwa 50 Masse-% der (Meth)akrylat-Komponente, etwa 5...35 Masse-% der vernetzten Styren-Alkrylnitril-Komponente und etwa 15...90 Masse-% der unvernetzten Styren-Akrylnitril-Komponente. Das Masseverhaeltnis von Polyesterharz:Interpolymer betraegt 10:90 bis etwa 90:10.

Description

A P C08L/237 91 β
-.379 ί 6 3 6038412
29*9.82
Mischungen aus einem Polyesterharz und einem stoßfesten Interpolymer
Agw endüggsgebie t^aerJE^i
Die vorliegende Erfindung besieht sich auf Mischungen eines Polyesterharzes wie etwa Polybutylen- oder Polyethylenterephthalat mit einem stoßfesten Interpolymer* Diese Mischungen finden als Rohmaterial bei der Herstellung von Normteilen Verwendung·
Charakteristik der bekannten technischen Lösungen
Auf der Reaktion von aliphatischen oder aromatischen Dikarbonsäuren und aliphatischen oder zykloaliphatischen Diolen basierende thermoplastische Polyesterharze sind robuste Werkstoffe^ die vor allem als Spritzgußwerkstoff bei der Herstellung von Normteilen mit guter Abrieb- und Verschleißfestigkeit Verwendung finden* Es sind verschiedene Versuche unternommen worden5 die Stoßfestigkeit derartiger Werkstoffe zu verbessern. So wird beispielsweise in der US-PS Nr* 3 919 353 nach L» Castelnuovo et al. vorgeschlagen, das Polyesterharz mit einem vernetzten Polymer zu mischen9 welches eine Übergangstemperatur der zweiten Ordnung von weniger als 0 0C aufweist und welches polaren und/oder polarisierbaren Monomeren oder Gruppen aufpolymerisiert wird bzw» diese enthält. Beispiele für derartige Polymere sind Polybutadien, Butadien-Styren-Kopolymere,;. Butadien-Akrylnitril-Kopolymere, Ethylen-Propylen-Kautschuke, Polyisobuten und Polyisopren« Beispiele für polare Pfropfmonomere oder polar is ierbai'e Gruppen sind die Akryl- und Methakrylester, Vinylazetat, Akrylnitrilj Styren und die Alkylstyrenee
Es sind verschiedene auf Akrylat basierende Mehrstufen-Interpolymere bekannt, die sich. vp?i dem von Gastelnupvo et
1 7 Q 1 ζ
ζ 1 " 2 - 60 384 12
al, vorgeschlagenen stoßfesten Additiv unterscheiden. Beispielsweise schlagen R9 P* Fellmann et al» in der US-PS Nr. 3 655 826 ein als Stoßfestigkeitsverbesserer für eine Reihe von thermoplastischen Polymeren brauchbares Dreistufen- Interpolymer vor, wobei allerdings keinerlei thermoplastische Polyesterharze als Beispiel für ein geeignetes Substratharz angegeben werden« Ein weiteres aus Akrylat, Sfyren und Akrylnitril-Komponenten bestehendes Dreistufen-Interpolymer wird in der US-PS Hr. 3 944 631 nach A. J, Yu et al· beschrieben· Dieses Interpolymer ist in der Fachliteratur als ein stoßfestigkeitsverbesserndes Additiv für Polykarbonatharze (US- PS Nr, 4 148 842), für Mischungen aus chloriertem Vinylchlorid und Yinylchlorid-Polymeren (US-PS Hr. 4 160 793) und-für Viny!chlorid-Polymere (US-PS Nr, 4 168 285) beschrieben worden.
Ziel der Erfindung
Ziel der Erfindung ist die Bereitstellung von neuartigen thermoplastischen Polyesterharzen mit verbesserter Stoßfestigkeit.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, geeignete Komponenten aufzufinden, die in Mischung mit den Polyesterharzen deren Stoßfestigkeit verbessern»
Erfindungsgemäß besteht die neue Mischung aus
(1) einem thermoplastischen Polyesterharz wie etwa Polybutylen- oder Polyethylenterephthalat und
(2) einem aus vernetzten! (Meth)akrylat, vernetztem Styren«= Akrylnitril und unvernetztem Styren-Akrylnitril-Polymerkomponenten bestehenden stoßfesten Interpolymers
/ J IDJ - 2a - 60 384 12
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Die Interpolymer-Zusammensetzung ist in der US-PS Ir, 3 944 631 nach A, J« Yu et al* beschrieben worden. Überwiegt der Anteil an Polyesterharz in der Mischung, dann fungiert das Interpolymer als Stoßfestigkeitsmodifikator und Verarbeitungshilfsmittel für das normalerweise robuste, aber doch verhältnismäßig stoßempfindliche Polyesterharz» Bei relativ hohen Interpolymer-Anteilen fungiert das Polyesterharz gegenüber einem alleinigen Vorhandensein von Interpolymer als Modifikator zur Steigerung der festigkeit und des Mischungsmodiils, wobei gleichzeitig günstige Werte für Wärmebeständigkeit, Dehnung und Stoßfestigkeit gewährleistet werden*
Die Gemenge der vorliegenden Erfindung enthalten
(1) ein Polyesterharz und
(2) ein aus veraetztem (Heth)akrylat, vernetztein Styren-Akrylnitril und unvernetzten Styren-Akrylnitril-Polymerkomponenten bestehendes stoßfestes Interpolymer.
Der Begriff "Polyester"harz, wie er im vorliegenden Test verwendet wird, soll jene thermoplastischen Polyesterharze umfassen» die vermittels der Kondensationspolymerisation von aliphatischen oder aromatischen Dikarbonsäuren und aliphatischen oder zykloaliphatischen Diolen hergestellt werden* Derartige Stoffe sind weithin bekannt, entsprechende Beschreibungen sind:in der Literatur ;an;einer Reihe von Stellen wie etwa in der "Modern Plastics Encyclopedia", 1977 1978, Seiten 56, 61 und 62 wie auch im »Handbook of Plastics and Elastomers", herausgegebaa von C. A. Harper, McGraw-Hill, Inc·, 1975, Seiten 1- 87 und 88 zu finden. Sepräsentative Polymere dieses Typs sind Polyethylen- und Polybutylenterephthalat. Zu den im Handel erhältlichen Harzen dieses Typs .gehören .die,, unter den nachstehend^en Handelgnamen verkauften Erzeugnisse: YALOX, CELAEjSI und GAPITE. Das zum Einsatz im
'£ O I Ό I U O - 3 - 60 384 12
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Rahmen der vorliegenden Erfindung ausgewählte Polyesterharz kann jedweden der üblicherweise in derartigen Harzen verwendeten Zusatzstoffe einschließlich Füllstoffe (ze B, Glas, Talk, Ton, Glimmer, Calciumkarbonat, 7/oliastonit, Kohlefa- sern,. Mineralfasern uswe), Stoßfestigkeitsmodifikatoren, Antioxidantia usw« enthalten»
Mit der Begriffsbildung "stoßfestes Interpolymer aus vernetztem (Meth)akrylat, vernetztem Styren-Akrylnitril und unvernetzten Styren-Akrylnitril-KomponentenM soll jener Typ von Interpolymer-Zusammensetzungen umschlossen werden, wie er in der US»PS Hr, 3 944 631 nach A. J. Yu et al« beschrie« ben worden ist· Diese Interpolymer-Zusammensetzungen werden durch die nachstehende Art Dreistufen-Sequenzpolymerisationsverfahren gebildet:
1. Emulsionspolymerisation einer Monomercharge (im Rahmen der vorliegenden Erfindung hier als "(Meth)akrylat" bezeichnet) aus mindestens einem Monomer aus der Gruppe der C2a..C.Q-Alkylakrylate sowie aus Cg...G22-Al^yImethakrylaten oder deren verträglichen Mischungen in einem wäßrigen Polymerisationsmedium in Anwesenheit einer wirksamen Menge eines für einen derartigen Monomertyp geeigneten di- oder polyehtylenischen ungesättigten Vernetzungsmittels, wobei die C,.*.Cg-Alkylakrylate die in diesem Schritt bevorzugten (Meth)akrylat-Monomere darstellen!
2. Emulsionspolymerisation einer Monomercharge aus Styren und Akrylnitril in einem wäßrigen Polymerisationsmedium, ebenfalls in Anwesenheit einer wirksamen Menge eines für einen derartigen Monomertyp geeigneten di- oder polyethylenischen ungesättigten Vernetzungsmittels, wobei die genannte Polymerisation in Anwesenheit des Produktes aus
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Schritt-1 durchgeführt wird, so daß das vernetzte (Meth)~ akrylat und die vernetzten Styren-AkrylnitriL-Komponenten ein Interpolymer bilden, in dem die jeweiligen Phasen einander umgeben und durchdringen und
3· entweder Emulsions- oder Suspensionspolymerisation einer Monomercharge aus Styren und Akrylnitril in Abwesenheit eines Hetzmittels sowie in Anwesenheit des aus Schritt 2 hervorgegangenen Produktes* Auf Wunsch kann die Reihenfolge der Schritte 1 und 2 in der oben beschriebenen Yorgehensweise ausgetauscht werden«
Dieses in den erfindungsgemäßen Gemengen als s-toßfeste Inter-. polymer-Komponente eingesetzte Produkt enthält im allgemeinen etwa 5*·»50 Masseprozent der oben bezeichneten vernetzten (Meth)akrylat-Komponente, etwa 5·.»35 Masseprozent der vernetzten Styren-Akrylnitril-KompoTiente und etwa 15·.»90 Masseprozent der unvernetzten Styren-Akrylnitril-Komponente, -^s beinhaltet wenig Pfropfpolymerisation zwischen den Styren-Akrylnitril-Eopolymerkomponenten und der vernetzten (Meth)-akrylat-Polymerkomponente«, Weitere Details hinsichtlich dieses Typs von Polymerzusammensetzung können der US-?S Hr* 3 944 631 nach A. J, Yu et al· entnommen werden, auf welche hiermit als Bezugnahme verwiesen wird.
Die erfindungsgemäßen Gemenge-könffön in Abhängigkeit von den im Endprodukt exakt gewünschten physikalischen Eigenschaften in Polyesterharz ϊ Interpolymerharz-Masseverhältnissen von etwa 10 i 90 bis etwa 90 : 10 formuliert werden. Im allgemeinen sind Gemische aus Polyester und Interpolymer im Mengenverhältnis von etwa 30 : 70 bis etwa 70 ι 30 weniger erwünscht, da diese Gemenge dazu neigen, einige der jeweils erwünschten Eigenschaften ihrer beiden Bestandteile, :su verlieren. Daher werden am meisten Gemenge in den Verhältnissen
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10 : 90 bis 30 ι 70 und 70 : 30 bis 90 : 10 erwünscht.
Das Vermengen kann durch jedwede der weithin bekannten Polymer-Vermischungstechniken erfolgen, so etwa durch das Zweiwalzen- oder Banbury-Mischen, durch einfaches oder mehrfaches Schneckenpressen oder irgendeine andere Methode, die eine ausreichende Wärmemenge (z. Be 200·..275 °C> vorzugsweise 225*.*25O 0O) sowie den jeweiligen polymeren Bestandteilen (Polyesterharz und Interpolymer-Additiv) einen ausreichenden Schub vermittelt, um eine zufriedenstellende Vermengung im Sinne der vorliegenden Erfindung zu erreichen«
Ausführungsbeispiikl
Die vorliegende Erfindung wird des weiteren durch die nachstehenden Ausführungsbeispiele veranschaulicht«
Ausführungsbeispiele 1»».9
Diese AusführungsbeispieIe illustrieren die Herstellung einer Anzahl von erfindungsgemäßen Gemengen sowie verschiedene ihrer physikalischen Merkmale.
Gemeinsam mit zwei Kontroll-Zusammensetzungen wurde eine Reihe von Gemengen aus Polyesterharz (Marke VALOX 310) und dem in der US-PS Hr· 3 944 631 nach A. J. Yu et al. beschriebenen Interpolymer-Typ zubereitet. Das Interpolymer enthielt 32 Masseprozent vemetztes Polybutylakrylat, 10 Masseprozent vernetztes Styren-Akrylnitril (Masseverhältnis 73 : 27) und 58 Masseprozent unvernetztes Styren-Akrylnitril Marke SCG 1004 (im Masseverhältnis 73 : 27).
Der ausgewählte Bestandteil (im Falle des jeweiligen Kontroll-Laufes) bzw, die ausgewählten Bestandteile wurden, zunächst
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zwei Stunden lang bei 110 0C im Trockenschrank getrocknet. Die nachstehend bezeichneten Proben wurden für die Zubereitung ausgewählt, bei den Mengenangaben handelt es sich um Masseanteile des ausgewählten Bestandteiles bzw. der ausgewählten Bestandteile.
Ausführungsbeispiele 1...9
Ausführungs Polyester (Marke SCC-1004)
beispiel (Marke VAIOX 310)
1 (Kontrolle) Ό 100
2 10 90
3 25 75
4 40 60
5 50 50
6 60 40
7 75 25
8 90 10
9 (Kontrolle) 100 0
Die Bestandteile wurden bei etwa 220 0C in einer Strangpresse miteinander vermengt, wobei die genannte Strangpresse einen Spritzgehäusedurchmesser von 2,5 cm$ ein Länge : Durchmesser-Verhältnis von 20 : 1 und ein 3 : 1-Kompressionsverhältnis beim;Pressen durch die Strangdüse einer Standard-Kegelschnekke mit 50 U/min aufwies. Die extrudierten Proben wurden über Hacht bei 90 0C getrocknet, bevor sie mittels Spritzguß zu Prüfbelägen verarbeitet wurden.
Nachfolgend sind die Strangpreß- und Spritzgußbedingungen für jede einzelne Probe angegeben:
AUSFOHRUNGSSEISPIELE 1. . .9
Ext rusionsbed ingungen 0C
Ausf»- beisp. Temperat u rbe reich Spritzgehäuse, C Temperatur Strangdüse,
1 217...220 200
2 215...232 220
3 215...235 222
4 225·.·255 230
5 225.·.255 230
6 . 225...255 21S
7 225...255 225
8 225...255 225
9 225...255 220
Beim Spritzgießen betrug die Spritzgehäusstemperatur in den Ausführungsbeispielen 1...8 210°C, im Ausführungsbeispiel 9 betrug sie 2500C. Der Düsenheizer war etwa 50 % der Zeit in β betrieb, Die Spritzdruckeinstellung wurde bei jeder Probe adjustiert, um eine gute Formfüllung zu gewährleisten.
Für jedes Probestück wurden die nachstehenden physikalischen Merkmale ermittelt:
J 5^ A - f f* s^ 3 Π «ι • ^ «,J -8- Biegefestigkeit^^ (MPa)
Ausf.- beisp. Zugfestig keit1" '(MPa) Bruchdehnung' ~' (/θ) 51,3
' "i' " 33,3 ' 123 54,8 '
2 34,0 141 59,9
3 37,0 144 65,4
4 40,6 43 68,1
5 42,5 53 77,1
δ - 46,1 168 80,5
7 49,9 237 90,8
8 53,7 392 94 1 2
9 56,0 444
* ' ASTM D-638 mit den folgenden Modifizierungen ι die Prüfstücke hatten einen Querschnitt von 0,32 cm χ 0,32 cm und eine Meßlänge von 1,42 cm.
' ' ASTM D-790, Methode I, Vorgehensweise 3.
Ausf..- beisp. (2) 3iegemodulv ' (GPa) Izod-Schlag- versuch(3) (0/m Schlagzerreiß- „ ) prüfung (4)(Κ3/ιη ,
"'±'"'" νΛ;ΐ:,δ6' ' " ' ' '641 : " ' " 421
2 1,69 566 498
3 1,78 150 452
4 1,88 112 393
5 1,97 91 320
6 2,12 35 305
7 2,25 75 305 ;
3 2,40 ' 69 284
9 2,51 43 V: 301
ASTM D-790, Methode I, Vorgehensweise B
ASTM D-256, Methode A unter Verwendung eines 0,32 cm starken Prüfstückes
ASTM D-1822, Prufstücktyp L
Ausf·- »Vä rraeve rf ο rmung' ' Schmelzviskosität ^0'
beisp* V- C G) · ...;-. (Poise) f..r.
1 75,5 3200
2 77 2900
3 75,5 -«-
4 72 2500
5 70 Μ·«·» mm
6 77 2600
7 70 «.·
δ 55 3200
9 53 3800
ASTM D-648, Messung bei 1,82 MPa auf dem Prüfstück.
gemessen bei 1000 s und 2300C in einer Kapillarrheomter-Zusatzausrüstung an einem ISSpSü^H INSTRON-Spannungs-Dehnungs-Prüfgerät.
Die vorstehenden Ausführungsbeispiele beschreiben bestimmte Verkörperungen der vorliegenden Erfindung, sie schränken diese jedoch κ in keiner Weise ein. Der Schutzbereich für die vorliegende Erfindung wird in den nachstehenden Patentansprüchen dargelegt»

Claims (8)

/ D 1 Oö - 10 - 60 384 12 29.9*82 Erf indungsansgrugh ·
1· Polymermischungs gekennzeichnet dadurchj daß sie (1) ein Polyesterharz und (2) ein aus vernetzten! (Meth)akry-lat, vernetztem Styren-Akrylnitril und unvernetzten Styren-Äkrylnitril-Polymerbestandteilen bestehendes stoßfestes Interpolymer enthält.
2. Mischung nach Punkt 1, gekennzeichnet dadurch, daß das Interpolymer etwa 5 Masse-% bis etwa 50 Masse-% der (Meth)akrylat-Komponente, etwa 5».»35 Masse-% der vernetzten Styren-Akrylnitril-Komponente und etwa 15·..90 Masse-% der unveraetzten Styren-Akrylnitril-Koiaponente enthält.
3· Mischung nach Punkt 1 oder 2, gekennzeichnet dadurch, · daß sie ein Polyesterharz : Interpolymer-Masseverhältnis von etwa 10 i 90 bis zu etwa 90 : 10 aufweist«
4» Mischung nach Punkt 1 oder Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß das Masseverhältnis von Polyesterharz zu Interpolymer entweder von etwa 10 j 90 bis etwa 30 : 70 oder von etwa 70 : 30 bis etwa 90 j 10 reicht.
5. Mischung nach Punkt 1 oder 2, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei der (Meth)akrylat-Komponente des Interpolymers um vernetzte Gp...CLQ-Alkylakrylate, um vernetzte Co...Cop-Alkylmethakrylate oder um deren verträgliche Gemische handelt.
6, Mischung entweder nach Punkt 1 oder nach Punkt 2, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei der (Meth)akrylat-Komponente des Interpolymers um ein vernetztes 0.»..Gg akrylat handelt.
29.9·82
7. Mischung nach Punkt 1 oder 2, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem Polyesterharz um Polyethylenterephthalat handelt.
8. Mischung nach Punkt 1 oder 2, gekennzeichnet dadurch, daß es sich bei dem Polyesterharz um Polybutylenterephthalat handelt·
DD82237916A 1981-03-09 1982-03-05 Mischungen aus einem polyesterharz und einem stossfesten interpolymer DD204936A5 (de)

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