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CN117597233A - 层叠体、室外用层叠体和硬涂层形成材料 - Google Patents

层叠体、室外用层叠体和硬涂层形成材料 Download PDF

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CN117597233A
CN117597233A CN202280047499.4A CN202280047499A CN117597233A CN 117597233 A CN117597233 A CN 117597233A CN 202280047499 A CN202280047499 A CN 202280047499A CN 117597233 A CN117597233 A CN 117597233A
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dry film
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大衡知也
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Dexerials Corp
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Abstract

提供一种层叠体，其具有基材、该基材上的硬涂层以及该硬涂层上的干膜层，上述硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，上述硬涂层的上述干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]为30％以上。

Description

层叠体、室外用层叠体和硬涂层形成材料
技术领域
本发明涉及层叠体、室外用层叠体和硬涂层形成材料。
背景技术
对于液晶显示器(LCD)、电致发光显示器(ELD)、场致发射显示器(FED)、电子纸、平板PC、等离子体显示器(PDP)和阴极线管显示装置(CRT)等图像显示装置、触摸面板等位置输入装置中的图像显示面要求减少由从外部光源照射的光线带来的反射，提高其可见性。与此相对，一般进行通过光透过性基材使用形成有硬涂层和防反射层的层叠体，从而降低图像显示面的反射，提高可见性。
然而，上述层叠体通过在室外等暴露于紫外线，从而作为有机层的硬涂层与作为无机层的防反射层的界面处层间密合力降低，易于产生剥离，获得优异的密合性变得困难。
进一步，在图像显示面中的使用类似于玻璃那样的由透明硬涂层和防反射层形成的层叠体的情况下，其最表面是平滑的，因此硬涂层表面的易滑性存在问题，存在耐粘连性差这样的问题，特别是，在干处理时的真空环境下，粘连极其易于发生。
因此，为了解决上述问题，例如，提出了硬涂层含有二氧化硅粒子和硅烷偶联剂，在硬涂层上具有干膜层，层间的密合性优异，耐粘连性都优异的层叠体(例如，参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特许第6746410号公报
发明内容
发明所要解决的课题
然而，上述现有技术文献所述的层叠体中的层间密合性和耐粘连性仍不具有能够充分满足的性能，现状是期望进一步的改良，开发。
本发明的课题在于解决以往的上述各个问题，达成以下的目的。即，本发明的目的在于提供耐粘连性优异，并且硬涂层与该硬涂层上形成的干膜层的层间密合性大幅提高了的层叠体。
用于解决课题的方法
作为用于解决上述课题的方法，如下。即，
＜1＞一种层叠体，其特征在于，具有基材、该基材上的硬涂层以及该硬涂层上的干膜层，
上述硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，
上述硬涂层的上述干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]为30％以上。
＜2＞根据上述＜1＞所述的层叠体，上述存在比率[(Si/C)×100]为40％以上。
＜3＞根据上述＜1＞～＜2＞中任一项所述的层叠体，上述聚倍半硅氧烷衍生物的含量为0.5质量％以上。
＜4＞根据上述＜1＞～＜3＞中任一项所述的层叠体，上述硬涂层含有金属氧化物粒子和粘合剂树脂。
＜5＞根据上述＜4＞所述的层叠体，上述粘合剂树脂包含活性能量射线固化型树脂。
＜6＞根据上述＜4＞～＜5＞中任一项所述的层叠体，上述金属氧化物粒子为二氧化硅粒子。
＜7＞根据上述＜1＞～＜6＞中任一项所述的层叠体，上述硬涂层的平均厚度为1μm以上。
＜8＞根据上述＜1＞～＜7＞中任一项所述的层叠体，上述干膜层为高折射率层与低折射率层交替地层叠而成。
＜9＞根据上述＜1＞～＜8＞中任一项所述的层叠体，其为辊形态和单板形态的至少任一者。
＜10＞一种室外用层叠体，其特征在于，具有基材、该基材上的硬涂层以及该硬涂层上的干膜层，
上述硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，
上述硬涂层的上述干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]为30％以上。
＜11＞一种硬涂层形成材料，其特征在于，含有聚倍半硅氧烷衍生物、二氧化硅粒子和活性能量射线固化型树脂。
发明的效果
根据本发明，能够解决以往的上述各个问题，达成上述目的，能够提供耐粘连性优异，并且硬涂层与该硬涂层上所形成的干膜层的层间密合性大幅提高了的层叠体。
附图说明
图1为表示本发明的层叠体的一例的概略图。
图2A为表示交叉划线试验的评价基准“〇”的照片，为没有发生剥离的情况。
图2B为表示交叉划线试验的评价基准“△”的照片，为产生了部分剥离的情况。
图2C为表示交叉划线试验的评价基准“×”的照片，为全部产生了剥离的情况。
具体实施方式
(层叠体)
本发明的层叠体具有基材、该基材上的硬涂层以及该硬涂层上的干膜层，上述硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，上述硬涂层的上述干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]为30％以上。
在本发明中，硬涂层的干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]为30％以上，更优选为40％以上，特别优选为45％以上。关于上述存在比率的上限值，没有特别限制，能够根据目的适当选择，优选为100％以下。如果上述存在比率[(Si/C)×100]为30％以上，则在硬涂层的干膜层侧的表面大量存在Si，因此硬涂层与干膜层的层间密合性大幅提高。
这里，上述存在比率[(Si/C)×100]能够通过以下的(1)或(2)的方法，进行测定。
(1)从具有基材、该基材上的硬涂层以及该硬涂层上的干膜层的层叠体，在体视显微镜观察下，使用微振膜除去干膜层，使硬涂层露出，通过硬涂层的表面的X射线光电子分光分析，测定C、Si的元素比率，由5次测定的平均值，求出存在比率[(Si/C)×100]。
(2)制作具有基材和该基材上的硬涂层的中间层叠体，通过硬涂层的表面的X射线光电子分光分析，测定C、Si的元素比率，通过5次测定的平均值，求出存在比率[(Si/C)×100]。
作为上述X射线光电子分光分析，例如，作为ESCA(Electron Spectroscopy forChemical Analysis)，使用ULVAC PHI株式会社制的PHI5000VersaProbeIII，采用以下的测定条件进行测定。另外，测定时的角度为45度。
[测定条件]
·X射线源：单色Al
·X射线枪：50W15kV
·测定面积：200μmφ
在本发明中，硬涂层通过含有聚倍半硅氧烷衍生物，从而能够飞跃性地提高硬涂层与干膜层的层间密合性。即，作为有机-无机混合材料的聚倍半硅氧烷衍生物在硬涂层的表面上偏置，因此硬涂层的干膜层侧的表面中的存在比率[(Si/C)×100]成为30％以上，由无机材料形成的干膜层与硬涂层的层间密合性大幅提高，关于耐粘连性也获得良好的结果。
硬涂层的干膜层侧的表面中的存在比率[(Si/C)×100]中，包含金属氧化物粒子(二氧化硅粒子)来源和聚倍半硅氧烷衍生物来源的Si。这些Si综合量对于层间密合性是有效的。
＜基材＞
基材的大小、形状、材质和结构没有特别限制，能够根据目的适当选择。
上述基材的形状没有特别限制，能够根据目的适当选择，可举出例如，片状、膜状等。
上述基材的大小没有特别限制，能够根据层叠体的用途适当选择。
上述基材的材质可举出例如，聚酯系树脂、三乙酰纤维素(TAC)、乙酸酯系树脂、聚醚砜系树脂、聚碳酸酯系树脂、聚酰胺系树脂、聚酰亚胺系树脂、聚烯烃系树脂、(甲基)丙烯酸系树脂、聚氯乙烯系树脂、聚偏1,1-二氯乙烯系树脂、聚苯乙烯系树脂、聚乙烯醇系树脂、聚芳酯系树脂、聚苯硫醚系树脂等。这些之中，优选为聚酯系树脂、三乙酰纤维素(TAC)、乙酸酯系树脂、聚碳酸酯系树脂、聚烯烃系树脂，特别优选为三乙酰纤维素(TAC)。
如果作为上述基材使用三乙酰纤维素(TAC)，则在基材上形成硬涂层时，构成该硬涂层的成分的一部分渗透而能够形成渗透层，能够抑制基材与硬涂层的层间密合性和该层间的折射率差引起的干涉条纹的发生。
进一步，在上述基材由聚酯系树脂(例如，聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)等)形成的情况下，上述基材在面内具有双折射率，延迟优选为3,000nm以上。通过使用这样的基材，从而能够有效地抑制本发明的层叠体产生干涉条纹。此外，在上述基材由聚酯系树脂形成的情况下，延迟小于3,000nm的低的基材也能够使用。
上述基材的平均厚度优选为15μm以上200μm以下，更优选为40μm以上200μm以下，进一步优选为40μm以上125μm以下。如果上述平均厚度小于15μm，则褶皱易于发生，在制造本发明的层叠体时，有时基材上连续地形成硬涂层的操作变得困难。此外，卷曲变大，铅笔硬度也易于降低。进一步，将干膜层进行层叠时由热引起的褶皱也易于发生。另一方面，如果上述平均厚度超过200μm，则在制造本发明的层叠体时，不能将基材顺利地卷状地形成，有时层叠体的薄膜化、轻量化和低成本化变得不利。此外，在将干膜层进行层叠时，从基材易于产生气体(水分、有机物等)，有时成为干膜层的形成的阻碍原因。
上述基材可以对于表面预先实施溅射、电晕放电、紫外线照射、电子射线照射、化成、氧化等蚀刻处理、底涂处理。通过预先实施这些处理，从而能够提高与基材上所形成的硬涂层的密合性。或可以在形成涂层之前，根据需要通过溶剂洗涤或超声波洗涤等，基材表面被除尘、清洁化。
＜硬涂层＞
硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，优选含有金属氧化物粒子和粘合剂树脂，进一步根据需要含有其它成分。
上述硬涂层可以为单一的层，也可以为多个层。
-聚倍半硅氧烷衍生物-
聚倍半硅氧烷是指主链骨架由Si-O键形成，由(RSiO1.5)单元形成的聚硅氧烷。
上述聚倍半硅氧烷衍生物为具备1或2个以上上述聚硅氧烷和(RSiO1.5)(T单元)所示的单元的化合物。
上述聚倍半硅氧烷衍生物可以具有多样的形态，例如，可以具有笼结构、梯子结构、无规结构、部分壳结构、壳结构等。
上述聚倍半硅氧烷衍生物为有机单元与无机单元以分子水平被复合化而成的有机-无机混合材料。
上述聚倍半硅氧烷衍生物例如，能够由具备下述构成单元(1-1)、(1-2)、(1-3)、(1-4)和(1-5)的以下式(1)所表示。下述式(1)中的v、w、x、y和z各自表示(1-1)～(1-5)的构成单元的摩尔数。另外，下述式(1)中，v、w、x、y和z表示倍半硅氧烷衍生物1分子所含有的各构成单元的摩尔数的比例的平均值。
下述式(1)中的构成单元(1-2)～(1-5)各自可以为仅仅1种，也可以为2种以上。此外，实际的聚倍半硅氧烷衍生物的构成单元的缩合形态不限定于下述式(1)所示的排列顺序，没有特别限定。
[化1]
[化2]
上述聚倍半硅氧烷衍生物能够从上述式(1)中的4个构成单元，即，选自构成单元(1-1)、构成单元(1-2)、构成单元(1-3)和构成单元(1-4)的构成单元中，以包含至少一个聚合性官能团的方式进行组合。
上述聚倍半硅氧烷衍生物能够包含构成单元(1-2)和构成单元(1-3)。例如，上述式(1)中，w为正数。例如，上述式(1)中，w和x为正数，v、y和z为0或正数。此外，倍半硅氧烷衍生物可以仅仅由构成单元(1-2)构成(w为正，其它为0。)。
上述聚倍半硅氧烷衍生物中，能够具备选自由构成单元(1-1)、构成单元(1-3)和构成单元(1-4)所组成的组中的1种或2种以上。即，上述式(1)中，v、x和y的1种或2种以上能够为正数。
＜构成单元(1-1)：Q单元＞
上述构成单元由上述式(1)表示，规定作为聚硅氧烷的基本构成单元的Q单元。聚倍半硅氧烷衍生物中的上述构成单元的个数没有特别限定。
＜构成单元(1-2)：T单元＞
上述构成单元规定作为聚硅氧烷的基本构成单元的T单元。上述构成单元的R1能够为选自由氢原子、碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烯基、碳原子数1～10的炔基、芳基、芳烷基、聚合性官能团所组成的组中的至少1种。
R1可以为氢原子。在氢原子的情况下，例如，上述构成单元和/或其它构成单元具备聚合性官能团所包含的能够氢化硅烷化反应的碳-碳不饱和键的碳原子数2～10的有机基团(以下，有时称为“不饱和有机基团”。)的情况下，这些单元间能够交联反应。
R1可以为碳原子数1～10的烷基。碳原子数1～10的烷基可以为脂肪族基和脂环族基的任一者，此外，可以为直链状和支链状的任一者。
作为上述烷基的具体例，可举出甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、壬基、癸基等。上述烷基为例如，甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基等碳原子数1～6的直链烷基，此外例如，为甲基、乙基、丙基、丁基等碳原子数1～4的直链烷基。此外例如，为甲基。
R1可以为碳原子数1～10的烯基。上述碳原子数1～10的烯基可以为脂肪族基、脂环族基、芳香族基的任一者，此外，可以为直链状和支链状的任一者。作为烯基的具体例，可举出乙烯基(vinyl)基、邻苯乙烯基、间苯乙烯基、对苯乙烯基、1-丙烯基、2-丙烯基(烯丙基)基、1-丁烯基、1-戊烯基、3-甲基-1-丁烯基、苯基乙烯基、烯丙基(2-丙烯基)基、辛烯基(7-辛烯-1-基)基等。
R1可以为碳原子数1～10的炔基。碳原子数1～10的炔基可以为脂肪族基、脂环族基和芳香族基的任一者，此外，可以为直链状和支链状的任一者。
作为上述炔基的具体例，可举出乙炔基、1-丙炔基、1-丁炔基、1-戊炔基、3-甲基-1-丁炔基、苯基丁炔基等。
R1可以为芳基。碳原子数例如，优选为6个以上20个以下，更优选为6个以上10个以下。作为芳基，可举出苯基、1-萘基、2-萘基等。
R1可以为芳烷基。碳原子数例如，优选为7个以上20个以下，更优选为7个以上10个以下。作为上述芳烷基，可举出苄基等苯基烷基。
R1优选为聚合性官能团。作为聚合性官能团，优选至少具备(甲基)丙烯酰基，即，甲基丙烯酰基和丙烯酰基的任一者或两者。另外，甲基丙烯酰氧基包括甲基丙烯酰基的整体，甲基丙烯酰氧基包含于甲基丙烯酰基。同样地，丙烯酰氧基包括丙烯酰基的整体，包含于丙烯酰基。
进一步，聚合性的聚倍半硅氧烷衍生物能够具备(甲基)丙烯酰基以外的其它聚合性官能团。作为上述其它聚合性官能团，可举出能够热固化或光固化的聚合性官能团，没有特别限制，能够根据目的适当选择，可举出例如，具有乙烯基、烯丙基、苯乙烯基、α-甲基苯乙烯基、乙烯基醚基、乙烯基酯基、丙烯酰胺基、甲基丙烯酰胺基、N-乙烯基酰胺基、马来酸酯基、富马酸酯基、N-取代马来酰亚胺基、异氰酸酯基、氧杂环丁烷基、环氧基、硫醇基的官能团等。
作为具有(甲基)丙烯酰基的聚合性官能团，优选为例如，以下的式所示的基团或包含该基团的基团。
[化3]
上述式中，R5表示氢原子或甲基，R6表示碳原子数1～10的亚烷基。作为R6，优选为碳原子数2～10的亚烷基。
作为氧杂环丁烷基，没有特别限制，能够根据目的适当选择，可举出例如，(3-乙基-3-氧杂环丁烷基)甲基氧基、(3-乙基-3-氧杂环丁烷基)氧基等。
作为包含上述氧杂环丁烷基的基团，优选为下述式所示的基团，或包含该基团的基团。
[化4]
上述式中，R7表示氢原子或碳原子数1～6的烷基，R8表示碳原子数1～6的亚烷基。作为R7，优选为氢原子、甲基、乙基，更优选为乙基。作为R8，优选为碳原子数2～6的亚烷基，更优选为亚丙基。
作为环氧基，没有特别限制，能够根据目的适当选择，可举出例如，β-环氧丙氧基乙基、γ-环氧丙氧基丙基、γ-环氧丙氧基丁基等被环氧丙氧基取代的碳原子数1～10的烷基、缩水甘油基、β-(3,4-环氧环己基)乙基、γ-(3,4-环氧环己基)丙基、β-(3,4-环氧环庚基)乙基、4-(3,4-环氧环己基)丁基、5-(3,4-环氧环己基)戊基等被具有环氧乙烷基的碳原子数5～8的环烷基取代的碳原子数1～10的烷基等。
作为聚合性官能团，可以为既述的不饱和有机基团，即，具有能够与硅原子相结合的氢原子(氢甲硅烷基)氢化硅烷化反应的碳-碳双键或碳-碳三键的官能团。
上述不饱和有机基团在通过氢甲硅烷基中的氢原子的存在，从而通过与上述氢原子进行氢化硅烷化反应而聚合，形成氢化硅烷化结构部分的含义中作为聚合性官能团起作用。作为上述不饱和有机基团的具体例，可举出上述烯基、炔基等，可举出例如，乙烯基、邻苯乙烯基、间苯乙烯基、对苯乙烯基、丙烯酰基、甲基丙烯酰基、丙烯酰氧基、甲基丙烯酰氧基、1-丙烯基、1-丁烯基、1-戊烯基、3-甲基-1-丁烯基、苯基乙烯基、乙炔基、1-丙炔基、1-丁炔基、1-戊炔基、3-甲基-1-丁炔基、苯基丁炔基、烯丙基(2-丙烯基)基、辛烯基(7-辛烯-1-基)基等。上述不饱和有机基团为例如，乙烯基、对苯乙烯基、烯丙基(2-丙烯基)基、辛烯基(7-辛烯-1-基)基，此外例如，为乙烯基。
另外，上述聚倍半硅氧烷衍生物能够包含2种以上聚合性官能团，在该情况下，全部的聚合性官能团彼此可以相同，也可以不同。此外，多个聚合性官能团可以相同，进一步可以包含不同的聚合性官能团。
上述聚合性官能团都可以被取代。作为上述取代基，例如，可以被氟原子、氯原子、溴原子、氯原子等卤原子、甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、异辛基等烷基、羟基、烷氧基、芳基氧基、芳烷基氧基、和氧基(＝O)、氰基、被保护的羟基中的至少1个以上所取代。
被保护的羟基所具有的该羟基的保护基团没有特别限制，能够根据目的适当选择，例如，-C(＝O)R所示的酰基系的保护基(式中，R表示甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、叔丁基、正戊基等碳原子数1～6的烷基；或者具有取代基的、或不具有取代基的苯基。作为具有取代基的苯基的取代基，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、仲丁基、异丁基、叔丁基、正戊基、正己基、正庚基、正辛基、异辛基等烷基；氟原子、氯原子、溴原子等卤原子；甲氧基、乙氧基等烷氧基等)、三甲基甲硅烷基、三乙基甲硅烷基、叔丁基二甲基甲硅烷基、叔丁基二苯基甲硅烷基等甲硅烷基系的保护基；甲氧基甲基、甲氧基乙氧基甲基、1-乙氧基乙基、四氢吡喃-2-基、四氢呋喃-2-基等缩醛系的保护基；叔丁氧基羰基等烷氧基羰基系的保护基；甲基、乙基、叔丁基、辛基、烯丙基、三苯基甲基、苄基、对-甲氧基苄基、芴基、三苯基、二苯甲基等醚系的保护基；等。
上述聚倍半硅氧烷衍生物能够组合上述构成单元的1种或2种以上。例如，能够使1个上述构成单元的R1为烷基，另1个构成单元的R1为聚合性官能团。此外例如，能够是使1个上述构成单元的R1为氢原子，另1个构成单元的R1为聚合性官能团的不饱和有机基团。
上述聚倍半硅氧烷衍生物中的上述构成单元的摩尔数的比例的w为正数。上述w没有特别限制，能够根据目的适当选择，例如，w/(v+w+x+y)优选为0.25以上，更优选为0.3以上，进一步优选为0.35以上，特别优选为0.4以上，更进一步优选为0.5以上，更特别优选为0.6以上，最优选为0.7以上，最优选为0.8以上，进一步最优选为1。
＜构成单元(1-3)：D单元＞
上述构成单元规定作为聚倍半硅氧烷衍生物的基本构成单元的D单元。上述构成单元的R2能够为选自由氢原子、碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烯基、碳原子数1～10的炔基、芳基、芳烷基、聚合性官能团所组成的组中的至少1种。上述构成单元中的R2可以相同，也可以不同。
关于碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烯基、碳原子数1～10的炔基、芳基、芳烷基、聚合性官能团，对于上述构成单元能够直接适用已经记载的各种方式。
上述聚倍半硅氧烷衍生物能够组合上述构成单元的1种或2种以上而具备。倍半硅氧烷衍生物中，至少一部分上述构成单元是例如，2个R2都为碳原子数1～10的烷基，此外例如，全部上述构成单元是2个R2都为碳原子数1～10的烷基。
上述聚倍半硅氧烷衍生物中的上述构成单元的摩尔数的比例的x为0或正数。上述x没有特别限制，能够根据目的适当选择，例如，x/(v+w+x+y)优选为0.25以上，更优选为0.3以上，进一步优选为0.35以上，特别优选为0.4以上。此外上限值优选为0.5以下，更优选为0.45以下。
＜构成单元(1-4)：M单元＞
上述构成单元规定作为聚倍半硅氧烷衍生物的基本构成单元的M单元。上述构成单元的R3能够为选自由氢原子、碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烯基、碳原子数1～10的炔基、芳基、芳烷基、和聚合性官能团所组成的组中的至少1种。能够为选自由氢原子、聚合性官能团、和碳原子数1～10的烷基所组成的组中的至少1种。上述构成单元中的R3各自可以相同，也可以不同。
关于碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烯基、碳原子数1～10的炔基、芳基、芳烷基、聚合性官能团，对于上述构成单元能够直接适用已经记载的各种方式。
上述聚倍半硅氧烷衍生物能够组合上述构成单元的1种或2种以上而具备。倍半硅氧烷衍生物中，至少一部分上述构成单元是例如，2个R3都为碳原子数1～10的烷基，此外例如，全部上述构成单元是2个R3都为碳原子数1～10的烷基。
上述聚倍半硅氧烷衍生物中的上述构成单元的摩尔数的比例的y为0或正数。上述y没有特别限制，能够根据目的适当选择，例如，y/(v+w+x+y)优选为0.25以上，更优选为0.3以上，进一步优选为0.35以上，特别优选为0.4以上。此外上限值优选为0.5以下，更优选为0.45以下。
＜构成单元(1-5)＞
上述构成单元规定聚倍半硅氧烷衍生物中的包含烷氧基或羟基的单元。即，上述构成单元中的R4为氢原子、碳原子数1～10的烷基。上述烷基可以为脂肪族基和脂环族基的任一者，此外，直链状和支链状的都可以。作为上述烷基的具体例，可举出甲基、乙基、正丙基、异丙基、丁基、戊基、己基等。典型的为例如，甲基、乙基、正丙基、异丙基等碳原子数2以上10以下的烷基，此外例如，为碳原子数1～6的烷基。
上述构成单元中的烷氧基为作为原料单体所包含的水解性基团的“烷氧基”，或反应溶剂所包含的醇取代为原料单体的水解性基团而生成的“烷氧基”，不水解、缩聚而在分子内残存的基团。此外，上述构成单元中的羟基为“烷氧基”水解后，不缩聚而在分子内残存的羟基等。
上述聚倍半硅氧烷衍生物中的上述构成单元的摩尔数的比例的z为0或正数。
上述聚倍半硅氧烷衍生物的数均分子量优选为300～10,000。上述聚倍半硅氧烷衍生物其本身为低粘性，易于溶解于有机溶剂，其溶液的粘度也易于调节，保存稳定性优异。如果考虑涂覆性、储存稳定性、耐热性等，则上述数均分子量优选为300～8,000，更优选为300～6,000，进一步优选为300～3,000，特别优选为300～2,000，最优选为500～2,000。上述数均分子量能够例如，通过GPC(凝胶渗透色谱)，作为标准物质使用聚苯乙烯来测定。
上述聚倍半硅氧烷衍生物优选为液状。上述聚倍半硅氧烷衍生物为液体的情况下，25℃中的粘度例如，优选为500mPa·s以上，更优选为1,000mPa·s以上，进一步优选为2,000mPa·s以上。
上述聚倍半硅氧烷衍生物可以使用适当合成的产物，可以使用市售品。
上述聚倍半硅氧烷衍生物没有特别限制，能够利用公知的方法来制造。上述聚倍半硅氧烷衍生物的制造方法例如，作为国际公开第2005/010077号小册子、国际公开第2009/066608号小册子、国际公开第2013/099909号小册子、日本特开2011-052170号公报、日本特开2013-147659号公报等中的聚硅氧烷的制造方法而被详细地公开。
作为上述聚倍半硅氧烷衍生物的市售品，可举出例如，东亚合成株式会社制的AC-SQ系列、MAC-SQ系列、OX-SQ系列等。
作为上述聚倍半硅氧烷衍生物的市售品，还能够使用例如，荒川化学工业株式会社制的Compoceran SQ500(具有环氧基的倍半硅氧烷化合物)、Compoceran SQ100(具有硫醇基的倍半硅氧烷化合物)等。
相对于上述聚倍半硅氧烷衍生物的含量为硬涂层的总量，优选为0.5质量％以上，更优选为1质量％以上，更进一步优选为3质量％以上，特别优选为5质量％以上。上述聚倍半硅氧烷衍生物的含量的上限值没有特别限制，能够根据目的适当选择，优选为20质量％以下，更优选为15质量％以下。
如果上述聚倍半硅氧烷衍生物的含量为0.5质量％以上，则硬涂层与干膜层的层间密合性提高。
-金属氧化物粒子-
作为金属氧化物粒子，可举出例如，SiO2(二氧化硅)粒子、Al2O3(氧化铝)粒子、TiO2(二氧化钛)粒子、ZrO2(氧化锆)粒子、CeO2(二氧化铈)粒子、MgO(氧化镁)粒子、ZnO粒子、Ta2O5粒子、Sb2O3粒子、SnO2粒子、MnO2粒子等。它们可以单独使用1种，可以并用2种以上。金属氧化物粒子能够通过溶胶凝胶法等来制作。这些之中，从获得高透明性，层折射率易于调整的方面考虑，特别优选为二氧化硅粒子。
另外，在金属氧化物粒子的表面，以提高与树脂的密合性和亲和性为目的，可以导入丙烯酰基、甲基丙烯酰基、烷基、环氧基等官能团。
作为上述二氧化硅粒子，能够使用市售品，作为上述市售品，可举出例如，商品名“IPA-ST-L”、商品名“MIBK-ST-L”(都为日产化学工业株式会社制)等。
上述金属氧化物粒子优选以单一粒子的状态分散于硬涂层中。
上述金属氧化物粒子的平均粒径优选为7nm以上100nm以下，更优选为10nm以上60nm以下。
上述平均粒径能够通过例如，动态光散射式粒径分布测定装置而测定。
如果上述平均粒径小于7nm，则有时使金属氧化物粒子以单一粒子的状态进行分散变得困难，如果超过100nm，则有时硬涂层与干膜层的层间密合性会降低。
相对于上述金属氧化物粒子的含量为硬涂层的总量，优选为80质量％以下，更优选为20质量％以上60质量％以下。
上述金属氧化物粒子没有特别限制，能够根据目的适当选择，从层间密合性的方面考虑，优选从硬涂层的干膜层侧表面露出。根据这样的构成，干膜层与硬涂层的粘合剂树脂强烈地附着的同时，进一步牢固地附着露出的金属氧化物粒子，因此硬涂层与干膜层的密合性提高，能够提高本发明的层叠体的耐擦伤性。
另外，上述金属氧化物粒子从硬涂层的干膜层侧表面露出，是指从硬涂层的表面，金属氧化物粒子的一部分突出的状态，并且在金属氧化物粒子的突出的部分不含构成硬涂层的粘合剂树脂的状态。露出的状态例如，能够通过截面显微镜观察来确认。
作为上述金属氧化物粒子的露出方法，如果能够选择性地蚀刻硬涂层的粘合剂树脂，则没有特别限定，例如，能够使用辉光放电处理、等离子体处理、离子蚀刻、碱处理等。
-粘合剂树脂-
作为粘合剂树脂，优选为透明的树脂，例如，更优选为通过活性能量射线的照射而固化的树脂的活性能量射线固化型树脂。
另外，在本说明书中，“树脂”只要没有特别规定，为单体、低聚物、聚合物等都包含在内的概念。
作为上述活性能量射线固化型树脂，可举出例如，丙烯酸酯系等具有官能团的化合物等具有1或2个以上不饱和键的化合物等。
作为具有1个不饱和键的化合物，可举出例如，乙基(甲基)丙烯酸酯、乙基己基(甲基)丙烯酸酯、苯乙烯、甲基苯乙烯、N-乙烯基吡咯烷酮等。它们可以单独使用1种，可以并用2种以上。
作为具有2个以上的不饱和键的化合物，可举出例如，三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、三丙二醇二(甲基)丙烯酸酯、二甘醇二(甲基)丙烯酸酯、双丙甘醇二(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、1,6-己二醇二(甲基)丙烯酸酯、新戊二醇二(甲基)丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇五(甲基)丙烯酸酯、三季戊四醇八(甲基)丙烯酸酯、四季戊四醇十(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸三(甲基)丙烯酸酯、异氰脲酸二(甲基)丙烯酸酯、聚酯三(甲基)丙烯酸酯、聚酯二(甲基)丙烯酸酯、双酚二(甲基)丙烯酸酯、双甘油四(甲基)丙烯酸酯、金刚烷基二(甲基)丙烯酸酯、异冰片基二(甲基)丙烯酸酯、二环戊烷二(甲基)丙烯酸酯、三环癸烷二(甲基)丙烯酸酯、双三羟甲基丙烷四(甲基)丙烯酸酯等多官能化合物等。它们可以单独使用1种，可以并用2种以上。这些之中，优选为季戊四醇三丙烯酸酯(PETA)、二季戊四醇六丙烯酸酯(DPHA)、季戊四醇四丙烯酸酯(PETTA)。
另外，在本说明书中“(甲基)丙烯酸酯”是指甲基丙烯酸酯和丙烯酸酯。此外，作为上述活性能量射线固化型树脂，能够使用将上述化合物用PO(氧化丙烯)、EO(氧化乙烯、CL(己内酯)等进行了改性的产物。
上述活性能量射线固化型树脂能够与溶剂干燥型树脂(热塑性树脂等，使涂覆时为了调整固体成分而添加的溶剂仅仅进行干燥，制成被膜那样的树脂)并用来使用。
作为能够与上述活性能量射线固化型树脂并用而使用的溶剂干燥型树脂，没有特别限定，一般能够使用热塑性树脂。
作为上述热塑性树脂，没有特别限定，可以举出例如，苯乙烯系树脂、(甲基)丙烯酸系树脂、乙酸乙烯酯系树脂、乙烯基醚系树脂、含有卤素的树脂、脂环式烯烃系树脂、聚碳酸酯系树脂、聚酯系树脂、聚酰胺系树脂、纤维素衍生物、有机硅系树脂和橡胶或弹性体等。上述热塑性树脂优选为非结晶性并且可溶于有机溶剂(特别是能够溶解多个聚合物、固化性化合物的共同溶剂)。特别是，从透明性、耐候性这样的观点考虑，优选为苯乙烯系树脂、(甲基)丙烯酸系树脂、脂环式烯烃系树脂、聚酯系树脂、纤维素衍生物(纤维素酯类等)。
上述硬涂层可以含有热固性树脂。
作为上述热固性树脂，没有特别限制，能够根据目的适当选择，可举出例如，酚醛树脂、脲树脂、二烯丙基邻苯二甲酸酯树脂、三聚氰胺树脂、胍胺树脂、不饱和聚酯树脂、聚氨基甲酸酯树脂、环氧树脂、氨基醇酸树脂、三聚氰胺-脲共缩合树脂、硅树脂、聚硅氧烷树脂等。
上述硬涂层可以含有有机-无机混合树脂。
上述有机-无机混合树脂为以纳米水平，有机成分与无机成分复合化而成的树脂。
上述有机-无机混合树脂可以为固化之前，有机成分与无机成分反应而已经复合化的产物，可以为通过活性射线照射，无机成分与有机成分反应而成的产物。
上述有机-无机混合树脂中的无机成分的大小为不发生光的几何学的散射的800nm以下，在使用粒子的情况下，使用平均粒径为800nm以下的粒子。
作为上述无机成分，可举出二氧化硅、二氧化钛等金属氧化物，优选为二氧化硅。
上述有机-无机混合树脂中的无机成分的含量优选为10质量％以上，更优选为20质量％以上。此外，优选为65质量％以下，更优选为40质量％以下。
作为上述有机-无机混合树脂中的有机成分，可举出具有能够与上述无机成分(优选为反应性二氧化硅)进行聚合的聚合性不饱和基团的化合物(例如，分子中具有2个以上的聚合性不饱和基团的多元不饱和有机化合物，分子中具有1个聚合性不饱和基团的单价不饱和有机化合物等)等。
作为上述有机-无机混合树脂，可以使用适当合成的产物，可以使用市售品。作为上述市售品，可举出例如，楠本化成株式会社制的SiliXan M100、M140、M150、M200等。
-光聚合引发剂-
上述硬涂层优选进一步含有光聚合引发剂。
作为上述光聚合引发剂，没有特别限定，还能够使用公知的光聚合引发剂，可举出例如，苯乙酮类、二苯甲酮类、米蚩苯甲酰苯甲酸酯、α-偕胺肟酯、噻吨酮类、苯丙酮类、苄基类、苯偶姻类、酰基氧化膦类等。此外，优选混合光敏化剂来使用，作为其具体例，可举出例如，正丁基胺、三乙胺、聚-正丁基膦等。这些之中，优选为层叠干膜层时，通过热，而不易挥发、升华的光聚合引发剂的使用。
此外，作为上述光聚合引发剂，分子内具有2处以上开裂点的化合物也适合。可举出例如，2-羟基-1-{4-[4-(2羟基-2-甲基-丙酰)-苄基]苯基}-2-甲基-丙烷-1-酮(IRGACURE127)、寡{2-羟基-2-甲基-1-[4-(1-甲基乙烯基)苯基]丙酮}(ESACURE ONE)等。
作为上述光聚合引发剂，在上述粘合剂树脂为具有自由基聚合性不饱和基团的树脂系的情况下，优选将苯乙酮类、二苯甲酮类、噻吨酮类、苯偶姻、苯偶姻甲基醚等单独或混合使用。此外，在上述粘合剂树脂为具有阳离子聚合性官能团的树脂系的情况下，作为上述光聚合引发剂，优选将芳香族重氮鎓盐、芳香族锍盐、芳香族碘鎓盐、金属茂化合物、苯偶姻磺酸酯等单独或作为混合物使用。
上述光聚合引发剂的含量相对于上述粘合剂树脂100质量份，优选为0.5质量份～10.0质量份。如果上述含量小于0.5质量份，则形成的硬涂层的硬涂层性能有时变得不充分，如果超过10.0质量份，则存在相反地阻碍固化，铅笔硬度等恶化的担忧。此外，在叠层干膜层时，来自光聚合引发剂的未反应物、反应残渣的成分挥发及升华，阻碍干膜层成膜，不表现出所希望的机械特性及光学特性，或者来自挥发、升华的光聚合引发剂的成分附着在叠层体，有可能成为缺点，有时品质恶化。
-其它成分-
作为其它成分，根据需要，可举出例如，有机溶剂、分散剂、表面活性剂、抗静电剂、紫外线吸收剂、增稠剂、着色防止剂、着色剂(颜料、染料)、消泡剂、流平剂、阻燃剂、增粘剂、阻聚剂、抗氧化剂、表面改性剂等。
作为上述有机溶剂，可举出例如，醇类(例如，甲醇、乙醇、丙醇、异丙醇、正丁醇、仲丁醇、叔丁醇、苄醇、PGME、乙二醇等)；酮类(例如，丙酮、甲基乙基酮、甲基异丁基酮、环己酮等)；醚类(例如，二噁烷、四氢呋喃等)；脂肪族烃类(例如，己烷等)；脂环式烃类(例如，环己烷等)；芳香族烃类(例如，甲苯、二甲苯等)；卤化碳类(例如，二氯甲烷、二氯乙烷等)；酯类(例如，乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丁酯等)；溶纤剂类(例如，甲基溶纤剂、乙基溶纤剂等)；溶纤剂乙酸酯类、亚砜类(例如，二甲亚砜等)；酰胺类(例如，二甲基甲酰胺、二甲基乙酰胺等)等。它们可以单独使用1种，可以并用2种以上。
上述硬涂层例如，能够将含有上述聚倍半硅氧烷衍生物、金属氧化物粒子、粘合剂树脂、进一步根据需要的其它成分的硬涂层形成用组合物涂布于基材上，使其干燥而形成的涂膜通过活性能量射线照射等进行固化，从而形成。
作为将上述硬涂层形成用组合物涂布于基材上的方法，没有特别限定，可以举出例如，作为湿处理的旋转涂布法、浸渍法、喷射法、模涂法、棒涂法、辊式涂布机法、弯月涂法、柔版印刷法、网版印刷法、针涂布法等公知的方法。
利用上述方法中的任一种涂布硬涂层形成用组合物后，为了使形成的涂膜干燥，运输到被加热的区域，用各种公知的方法使涂膜干燥，使溶剂蒸发。在此，通过选定溶剂相对蒸发速度、固体成分浓度、涂布液温度、干燥温度、干燥风的风速、干燥时间、干燥区域的溶剂气氛浓度等，可以调整金属氧化物粒子的分散状态。
特别是，通过选择干燥条件来调整金属氧化物粒子的分散状态的方法简便且优选。作为具体的干燥温度，通过在50℃～100℃，在30秒～2分钟的范围内进行适当调节的干燥处理实施1次或多次，从而能够将金属氧化物颗粒的分散状态调节到所需的状态。
此外，作为使上述干燥后的涂膜固化时的电离放射线的照射方法，例如可以举出使用超高压水银灯、高压水银灯、低压水银灯、碳弧灯、黑灯荧光灯、金属卤化物灯等光源的方法等。
此外，作为紫外线的波长，能够使用190nm～380nm的波长区域。作为电子射线源的具体例，可以列举出科克罗夫特沃尔顿型、万向接枝型、谐振变压器型、绝缘磁芯变压器型、或者直线型、动态控制型、高频型等各种电子射线加速器。
在照射电离放射线时，为了防止氧引起的自由基聚合反应的阻碍，也可以在氮气等惰性气体气氛下照射电离放射线。
上述硬涂层的平均厚度优选为1μm以上，更优选为1μm以上20μm以下，进一步优选为2μm以上15μm以下，特别优选为4μm以上10μm以下。
另外，上述硬涂层的平均厚度例如，能够通过截面显微镜观察等而测定。
如果硬涂层的平均厚度小于1μm，则不能充分地防止低聚物等低分子量成分从上述基材析出，或者硬涂层容易损伤，由于活性能量射线固化型树脂向基材的浸透成分少，因此有时会发生基材与硬涂层的密合性恶化、干涉条纹恶化导致的可见性恶化。如果硬涂层的平均厚度超过20μm,则不仅不能实现硬涂层的薄膜化，而且有时硬涂层容易破裂、卷曲、产生褶皱。另外，在叠层干膜层时，从硬涂层释放低分子的有机成分、水，阻碍干膜层的叠层，有时硬涂层与干膜层的密合性变得不充分。进一步，如果在上述硬涂层中产生卷曲，则在干膜层叠层后，有时在干膜层中也产生裂纹。
另外，上述硬涂层的折射率优选为1.45～1.60。如果上述硬涂层的折射率为上述范围之外，则与基材等的折射率差变得显著，有时成为干涉条纹发生的原因。
＜干膜层＞
本发明的层叠体在与上述硬涂层的基材侧的相反侧面上具有干膜层。
上述干膜层为作为防反射层(AR层)起作用的层，作为该干膜层，能够使用将具有不同折射率的折射率层2层以上层叠而成的层。
上述干膜层直接层叠于上述硬涂层表面。通过成为这样的构成，由此上述硬涂层与干膜层的密合性变得极其优异。
上述干膜层可以由密合层、防反射层(AR层)以及防污层构成。
上述密合层在上述硬涂层表面上成膜，由与金属氧化物粒子相同种类的氧缺损状态的金属氧化物或金属等形成。
上述密合层的氧化度能够根据密合层上所成膜的防反射层而适当设计，其平均厚度优选为10nm以下。
作为各折射率层的成膜方法，例如，设计了溅射法、蒸镀法、离子镀法等各种干处理，无论用何种方法成膜都能得到充分的防反射性能，但将本发明的层叠体应用于图像显示装置时，作为最表面、特别是触摸面板的最表面，需要充分的机械特性、耐久性、耐环境性，因此优选为溅射法，为了进一步提高生产率，最优选将硬涂层做成卷状，在真空槽内一边卷绕一边成膜的辊涂法。
构成上述干膜层的折射率层中，折射率比较高的折射率层(以下，有时称为“高折射率层”)的折射率优选为2.2～2.4，作为其材料，优选为具有比较高折射率的光透过性材料。作为上述光透过性材料，一般使用例如，将SiN、TiO2、Nb2O5、Ta2O5、ITO或它们作为主成分的合金氧化物。即，可举出将上述SiN、TiO2、Nb2O5、Ta2O5、ITO作为主成分，以不影响其特性的范围，添加有Si、Sn、Zr、Al等金属的合金氧化物等。
另外，上述的Ta2O5的原料昂贵，TiO2在短波长区域，易于吸收，特别是利用溅射法形成干膜层时，生产性差，易于发生偏差，由此优选为Nb2O5或SiN。
折射率比较低的折射率层(以下，有时称为“低折射率层”)的折射率优选为1.43～1.53，例如，使用MgF2、SiO2等，或其中混入有微量的添加物的材料，在上述低折射率层的形成使用溅射法的情况下，最优选为SiO2。
另外，硬涂层上或密合层上形成防反射层之前，为了提高两者的密合性，可以在真空槽内进行等离子体处理以将表面改性。进一步，优选被覆密合层。
作为上述密合层，能够使用CrOx(x＝1～2)、SiNx等金属氧化物、金属氮化物。特别优选使用通过溅射法而实施了3nm以上10nm以下程度成膜的SiOx(x＝1～2)的还原气味Si氧化物的密合层。SiOx小于3nm时，有时得不到充分的密合性，10nm以上时，有时通过SiOx膜的光吸收而得不到充分的透射率。
与上述干膜层的硬涂层侧的相反侧面可以形成防污层。防污层将例如，具有全氟聚醚基的烷氧基硅烷化合物，氟系化合物等作为材料。
作为上述防污层，例如，能够将3nm～5nm左右的厚度的公知的防污剂通过湿处理、干处理而形成。上述防污层的厚度小于3nm时，有时得不到充分的防污性能，厚度超过5nm时，对于光学特性带来影响。通过防污层能够赋予污染防止性和耐擦伤性等，特别是从耐久性的观点考虑，优选由蒸镀法形成。
上述干膜层优选为高折射率层与低折射率层交替地合计4层以上层叠而成的构成。
这样的构成的干膜层特别是防反射性能优异的同时，对于硬涂层的密合性也优异。
上述高折射率层和低折射率层具体而言，优选平均厚度为10nm～200nm，折射率为2.2～2.4，上述低折射率层优选平均厚度10nm～200nm，且折射率为1.43～1.53。
通过成为这样的高折射率层与低折射率层交替地层叠的合计4层以上的构成，从而更优选上述高折射率层和上述低折射率层的平均厚度是高折射率层为20nm～70nm，低折射率层为20nm～120nm。
本发明的层叠体优选上述高折射率层、上述硬涂层和上述低折射率层各自的折射率满足下述式(1)的关系。
高折射率层的折射率＞硬涂层的折射率＞低折射率层的折射率···(1)
上述低折射率层和上述高折射率层的平均厚度由TEM、STEM截面观察照片选择任意的2点，测定厚度，将相同操作在相同样品的不同画面实施5次，合计10点的厚度的平均值作为平均厚度(nm)而算出。
另外，关于上述低折射率层和上述高折射率层以外的厚度，如果为nm级的薄膜，则使用上述测定方法以算出膜厚。
此外，上述低折射率层和上述高折射率层的折射率在使380nm～780nm的波长区域中的折射率成为一定的情况下，通过将分光光度计而测定的反射光谱与使用了菲涅耳方程的薄膜的光学模型来算出的光谱进行拟合从而算出。
本发明的层叠体优选为辊形态和单板形态的至少任一者。其中，特别优选为辊形态。作为辊形态而耐粘连性优异，因此能够制成长条片被卷状地卷绕的卷绕体。由本发明的层叠体形成的长条片的卷绕体能够作为基材使用长条片的卷状卷绕体，将上述硬涂层和干膜层都通过辊对辊法而形成。这样的卷绕体的形成时，可以在触摸面板用硬涂层膜的表面使具备有弱粘着层的保护膜作为隔板而贴合的基础上，卷状地卷绕，但是本发明的层叠体的耐粘连性优异，因此能够不使用保护膜等而形成层叠体的长条片的卷绕体。
这里，图1为表示本发明的层叠体的一例的概略图。该图1的层叠体10在基材1上具有硬涂层2，在硬涂层上具有干膜层3。金属氧化物粒子2a均匀地分散于硬涂层2内而存在，一部分从硬涂层的干膜层侧表面露出。
(室外用层叠体)
本发明的室外用层叠体具有基材、该基材上的硬涂层和该硬涂层上的干膜层，上述硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，上述硬涂层的上述干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]为30％以上，优选为40％以上。
上述室外用层叠体特别适合用于长时间暴露于紫外线等，温度变化、湿度变化等大幅严酷的环境下的室外用途。
(硬涂层形成材料)
本发明的硬涂层形成材料含有聚倍半硅氧烷衍生物、二氧化硅粒子和活性能量射线固化型树脂，进一步根据需要含有其它成分。
作为上述聚倍半硅氧烷衍生物、二氧化硅粒子、活性能量射线固化型树脂和其它成分，能够使用与本发明的层叠体中的聚倍半硅氧烷衍生物、二氧化硅粒子和活性能量射线固化型树脂和其它成分同样的成分。
上述硬涂层形成材料中的聚倍半硅氧烷衍生物的含量相对于硬涂层形成材料的总量，优选为0.5质量％以上，更优选为1质量％以上，更进一步优选为3质量％以上，特别优选为5质量％以上。上述含量的上限值没有特别限制，能够根据目的适当选择，优选为20质量％以下，更优选为15质量％以下。
上述硬涂层形成材料中的二氧化硅粒子的含量相对于硬涂层形成材料的总量，优选为80质量％以下，更优选为20质量％以上60质量％以下。
实施例
以下，说明本发明的实施例，本发明不受这些实施例的任何限定。
(实施例1～10和比较例1～3)
＜硬涂层形成用组合物的调制＞
将下述表1和表2所示的各材料使用油漆摇动器进行均匀地混合，调制出硬涂层形成用组合物1～10。另外，表1和表2中，各成分的数值的单位为质量份。
＜硬涂层的形成＞
作为基材使用三乙酰纤维素膜(“TAC”，富士胶片株式会社制，TD80UL，平均厚度80μm)或聚对苯二甲酸乙二醇酯膜(“PET”，东丽株式会社制，U40，平均厚度50μm)，在该基材上使用棒式涂布机，涂布表1和表2所示的硬涂层形成用组合物1～10之后，在70℃干燥1分钟，以UV累计光量250mJ/cm2进行固化，形成表1和表2所示的平均厚度的硬涂层，制作中间层叠体。
硬涂层的平均厚度通过膜厚测定系统(F20，Filmetrics株式会社制)来测定。
＜干膜层的形成＞
接下来，作为干处理，在上述硬涂层上进行利用辉光放电处理的表面处理。辉光放电处理后，通过溅射成膜为由厚度5nm的SiOx(x＝1～2)形成的密合层，在密合层上成膜为由Nb2O5膜、SiO2膜、Nb2O5膜和SiO2膜形成的防反射层，进一步将具有全氟聚醚基的烷氧基硅烷化合物作为原料的防污层通过蒸镀法而层叠，将由6层形成的干膜层在硬涂层上层叠。通过以上，制作层叠体。
接下来，关于所得的各中间层叠体和层叠体，进行以下评价。将结果显示于表1和表2。
＜存在比率[(Si/C)×100]的求法＞
关于各中间层叠体，通过硬涂层的表面的X射线光电子分光分析测定C、Si的元素比率，通过5次测定的平均值，求出存在比率[(Si/C)×100]。
作为上述X射线光电子分光分析，作为ESCA(Electron Spectroscopy forChemical Analysis)，使用ULVAC PHI株式会社制的PHI5000VersaProbeIII，采用以下的测定条件进行测定。另外，测定时的角度为45度。
[测定条件]
·X射线源：单色Al
·X射线枪：50W、15kV
·测定面积：200μmφ
＜耐粘连性＞
分别制作2个各中间层叠体和层叠体，分别切割为5cm×5cm的大小。以使一侧中间层叠体和层叠体的基材侧与另一侧的中间层叠体和层叠体侧对置的方式叠合，以压力3.0kgf/cm2，50℃的条件密合30小时后，通过以下基准评价耐粘连性。
[评价基准]
〇：没有粘贴
×：有粘贴＜耐候性试验＞
关于各层叠体，使用透明粘着剂以固定于透明玻璃板，利用超人工耐候测试仪(SX75，Suga试验机株式会社制，氙气弧光灯，7.5kW)，暴露168小时。
＜耐候性试验＞
关于各层叠体，使用透明粘着剂以固定于透明玻璃板，利用超人工耐候测试仪(SX75，Suga试验机株式会社制，氙气弧光灯，7.5kW)暴露150小时。
＜层间密合性的评价＞
初始和上述耐候性试验后的各层叠体中，在表面形成1mm×1mm的交叉划线(方格)100个，进行下述酒精擦拭滑动试验之后，观察交叉划线面的表面状态，采用下述基准评价初始和耐候性试验后的层间密合性。
[酒精擦拭滑动试验]
酒精擦拭滑动试验为对于交叉划线面，将涂布有乙醇的擦拭布以负荷250gf/cm2按压于各层叠体表面，将25mm的距离往复滑动100次来进行。
[评价基准]
〇：交叉划线没有产生剥离(参照图2A)
△：交叉划线的一部分产生了剥离(参照图2B)
×：交叉划线的全部产生了剥离(参照图2C)
[表1]
[表2]
-聚合性单体-
＊氨基甲酸酯丙烯酸酯：新中村化学工业株式会社制，U-6LPA
＊PETA：季戊四醇三丙烯酸酯，日本化药株式会社制，PET30
＊聚乙二醇二丙烯酸酯：新中村化学工业株式会社制，A600
-二氧化硅粒子-
＊二氧化硅粒子1：IPA-ST-L，日产化学株式会社制，固体成分30质量％(IPA)，平均粒径：45nm
＊二氧化硅粒子2：MIBK-ST-L，日产化学株式会社制，固体成分30质量％(MIBK)，平均粒径：45nm
-硅烷偶联剂-
＊硅烷偶联剂1：信越化学工业株式会社制，KR513
＊硅烷偶联剂2：信越化学工业株式会社制，X121050
-聚倍半硅氧烷衍生物-
＊聚倍半硅氧烷衍生物1：东亚合成株式会社制，AC-SQ SI-20
＊聚倍半硅氧烷衍生物2：东亚合成株式会社制，MAC-SQ SI-20
由表1和表2的结果可知，实施例1～10与比较例1～3相比，硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，从而硬涂层的干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]上升，特别是耐候性试验后的层间密合性提高。
进一步，可知由于硬涂层的干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]上升了，从而与中间层叠体中的作为有机层的基材的背面侧的耐粘连性提高。
产业可利用性
本发明的层叠体的耐粘连性优异，并且硬涂层与该硬涂层上所形成的干膜层的层间密合性显著地优异，因此例如，适合用于图像显示装置、触摸面板等位置输入装置中的图像显示面等。
本国际申请主张基于2021年7月30日申请的日本专利申请2021-124950号的优先权，将日本专利申请2021-124950号的全部内容援用至本国际申请中。
符号的说明
1 基材
2 硬涂层
2a 金属氧化物粒子
3 干膜层
10 层叠体

Claims (11)

1.一种层叠体，其特征在于，具有：
基材、该基材上的硬涂层以及该硬涂层上的干膜层，
所述硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，
所述硬涂层的所述干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]为30％以上。
2.根据权利要求1所述的层叠体，
所述存在比率[(Si/C)×100]为40％以上。
3.根据权利要求1或2所述的层叠体，
所述聚倍半硅氧烷衍生物的含量为0.5质量％以上。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的层叠体，
所述硬涂层含有金属氧化物粒子和粘合剂树脂。
5.根据权利要求4所述的层叠体，
所述粘合剂树脂包含活性能量射线固化型树脂。
6.根据权利要求4或5所述的层叠体，
所述金属氧化物粒子为二氧化硅粒子。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的层叠体，
所述硬涂层的平均厚度为1μm以上。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的层叠体，
所述干膜层为高折射率层与低折射率层交替地层叠而成。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的层叠体，其为辊形态和单板形态的至少任一者。
10.一种室外用层叠体，其特征在于，具有：
基材、该基材上的硬涂层以及该硬涂层上的干膜层，
所述硬涂层含有聚倍半硅氧烷衍生物，
所述硬涂层的所述干膜层侧的表面中的、硅原子Si相对于碳原子C的存在比率[(Si/C)×100]为30％以上。
11.一种硬涂层形成材料，其特征在于，含有聚倍半硅氧烷衍生物、二氧化硅粒子和活性能量射线固化型树脂。
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