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CN116806241A - 极性树脂组合物及层叠体 - Google Patents

极性树脂组合物及层叠体 Download PDF

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CN116806241A
CN116806241A CN202280013735.0A CN202280013735A CN116806241A CN 116806241 A CN116806241 A CN 116806241A CN 202280013735 A CN202280013735 A CN 202280013735A CN 116806241 A CN116806241 A CN 116806241A
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ethylene
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polar
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CN202280013735.0A
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盐崎七央
野田公宪
江川真
甲斐祐贵
保谷裕
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Original Assignee
Mitsui Chemicals Inc
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Abstract

本发明的课题是提供透明性及机械强度(尤其是耐冲击性)优异的具有极性树脂层的层叠体、以及用于形成具有这样的特性的层叠体的极性树脂层的极性树脂组合物。本发明的解决手段为一种极性树脂组合物，其含有：5～30质量％的乙烯系聚合物(A)；40～85质量％的极性树脂成分(B)；以及，10～40质量％的改性乙烯·α‑烯烃共聚物(C)，所述改性乙烯·α‑烯烃共聚物(C)是利用不饱和羧酸或其衍生物对乙烯·α‑烯烃共聚物(C0)进行改性而得到的，并且MFR(190℃，2.16kg负荷)＝0.1～50g/10分钟(其中，将(A)、B)及(C)的比例的合计设为100质量％。)。

Description

极性树脂组合物及层叠体
技术领域
本发明涉及极性树脂组合物及层叠体，更详细而言，涉及包含极性树脂成分的极性树脂组合物及包含由前述极性树脂组合物形成的极性树脂层的层叠体。
背景技术
以聚乙烯、聚丙烯为代表的聚烯烃树脂的生产所耗费的能量小，轻量并且再循环性也优异，因此被用于各种领域中。
然而，通常聚烯烃树脂在分子中不含极性基团，因此，缺乏与聚酰胺、聚酯、乙烯-乙烯醇共聚物(EVOH)等极性树脂的相容性，存在难以与这些材料掺混来利用、或者层叠来利用这样的问题。为了提高聚烯烃与极性聚合物的低相容性，有时在它们的混合物中进一步配合聚烯烃系的接枝聚合物。
例如在专利文献1中，公开了一种层叠体，其中，在按聚烯烃层/回用料层(regrindlayer)/乙烯-乙烯醇共聚物层/回用料层/聚烯烃层的顺序层叠而成的层叠体中，回用料层是由(A)乙烯-乙烯醇共聚物、(B)聚烯烃、(C)使用了聚烯烃的接枝聚合物的组合物形成的，记载了该层叠体的耐冲击性等优异。
在专利文献2中，公开了一种多层层叠体，其具有由易再循环性树脂组合物(D)形成的再循环层，所述易再循环性树脂组合物(D)包含：含有利用不饱和羧酸等对聚乙烯树脂进行接枝改性而得到的改性聚乙烯树脂的组合物(A)；聚烯烃树脂(B)；及乙烯·乙烯醇共聚物(C)，作为改性聚乙烯树脂的具体例，公开了使用马来酸酐及过氧化物对乙烯·丁烯共聚物进行接枝改性而得到的共聚物。此外，记载了改性聚乙烯树脂组合物(A)具有增容性，因此聚烯烃树脂(B)与乙烯·乙烯醇共聚物(C)的相容性变高，因此多层层叠体的冲击强度、拉伸伸长率等机械强度以及外观优异，也没有黄变性。
另外，专利文献3中也记载了通过配合利用马来酸酐等进行改性而得到的低粘度的乙烯·α-烯烃互聚物，从而对乙烯系聚合物和极性聚合物进行增容，改善由包含它们的组合物得到的膜等的光学特性及拉伸特性。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平5-147177号公报
专利文献2：日本特开平9-302170号公报
专利文献3：日本特表2015-535311号公报
发明内容
发明所要解决的课题
然而，在具有含有极性树脂的层的现有层叠体中，从透明性及机械强度(尤其是耐冲击性、或者耐冲击性及耐穿刺性)的观点考虑，存在进一步改善的余地。
因此，本发明的目的是提供透明性及机械强度(尤其是耐冲击性，优选为耐冲击性及耐穿刺性)优异的、具有含有极性树脂的层的层叠体、以及用于形成具有这样的特性的层叠体的极性树脂层的极性树脂组合物。
用于解决课题的手段
本发明涉及例如以下的[1]～[9]。
[1]
极性树脂组合物，其含有：
5～30质量％的乙烯系聚合物(A)；
40～85质量％的极性树脂成分(B)；以及
10～40质量％的改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)，所述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)是利用不饱和羧酸或其衍生物对乙烯·α-烯烃共聚物(C0)进行改性而得到的，并且满足下述要件(C-1)(其中，将前述乙烯系聚合物(A)、前述极性树脂成分(B)及前述共聚物(C)的比例的合计设为100质量％。)。
要件(C-1)：熔体流动速率(190℃，2.16kg负荷)为0.1～50g/10分钟。
[2]
前述[1]的极性树脂组合物，其中，前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)满足下述要件(C-2)。
要件(C-2)：密度为850～930kg/m3。
[3]
前述[1]或[2]的极性树脂组合物，其中，前述树脂成分(B)为混合物，所述混合物包含：
50～90质量％的乙烯系聚合物(BA)；
5～49.5质量％的极性树脂(BB)；以及
0.5～5质量％的改性乙烯·α-烯烃共聚物(BC)
(其中，将前述乙烯系聚合物(BA)、前述极性树脂(BB)及前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(BC)的比例的合计设为100质量％)。
[4]
前述[1]～[3]中任一项的极性树脂组合物，其中，前述极性树脂成分(B)包含选自由聚酰胺树脂、聚酯树脂、乙烯·乙烯醇共聚物、及乙烯·乙酸乙烯酯共聚物、以及它们的组合组成的组中的极性树脂(BB)。
[5]
前述[4]的极性树脂组合物，其中，前述聚酰胺树脂为脂肪族聚酰胺树脂。
[6]
层叠体，其是聚乙烯层、由前述[1]～[5]中任一项的极性树脂组合物形成的极性树脂层及聚乙烯层依次层叠而得到的。
[7]
前述[6]的层叠体，其中，依照JIS P8134测定的膜冲击强度为20kJ/m以上。
[8]
前述[6]或[7]的层叠体，其中，依照JIS K7136测定的内部雾度为10％以下。
[9]
塑料次料(regrind material)，其是将前述[1]～[5]中任一项的极性树脂组合物的成型品粉碎而得到的。
发明效果
具有含有本发明的极性树脂组合物的层的层叠体的透明性及机械强度(尤其是耐冲击性，优选为耐冲击性及耐穿刺性)优异。另外，根据本发明的极性树脂组合物，能够形成具有这样的特性的层叠体的极性树脂层。
具体实施方式
以下，更详细地说明本发明。
[极性树脂组合物]
本发明涉及的极性树脂组合物含有乙烯系聚合物(A)、极性树脂成分(B)及改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)。
<乙烯系聚合物(A)>
作为前述乙烯系聚合物(A)，可举出高密度聚乙烯、低密度聚乙烯(LDPE)、线状低密度聚乙烯(LLDPE)、乙烯·α-烯烃(碳原子数3以上)共聚物等。
前述乙烯系聚合物(A)的MFR(190℃，2.16kg负荷)优选为0.5～50g/10分钟，更优选为0.5～25g/10分钟，进一步优选为0.5～10g/10分钟，特别优选为1～10g/10分钟。若前述乙烯系聚合物(A)的MFR(190℃，2.16kg负荷)在该范围内，则成型性优异。
前述乙烯系聚合物(A)的密度优选为860～960kg/m3，更优选为880～950kg/m3，进一步优选为900～945kg/m3，优选为920～940kg/m3。若前述乙烯系聚合物(A)的密度在该范围内，则成型性和刚性优异。
本发明的极性树脂组合物中的前述乙烯系聚合物(A)(不包括后述的极性树脂成分(B)中包含的乙烯系聚合物(BA)。)的比例为5～30质量％。
本发明的极性树脂组合物中的前述乙烯系聚合物(A)的比例的下限值优选为5质量％，更优选为6质量％，进一步优选为8质量％。若前述乙烯系聚合物(A)的比例为上述下限值以上，则成型性、机械强度优异。
另一方面，本发明的极性树脂组合物中的前述乙烯系聚合物(A)的比例的上限值优选为29质量％，更优选为28质量％，进一步优选为25质量％。
<极性树脂成分(B)>
前述极性树脂成分(B)是含有极性树脂(BB)的成分。
前述极性树脂(BB)优选选自由聚酰胺树脂、聚酯树脂、乙烯·乙烯醇共聚物、及乙烯·乙酸乙烯酯共聚物、以及它们的组合组成的组，更优选选自由聚酰胺及乙烯·乙烯醇共聚物、以及它们的组合组成的组，进一步优选含有聚酰胺树脂。
前述聚酰胺树脂之中，优选脂肪族聚酰胺树脂，更优选尼龙6、尼龙6,6、尼龙11、及尼龙12。
前述聚酰胺树脂的熔点优选为150℃～330℃，更优选为150～270℃。
另外，本发明中，作为前述聚酰胺树脂，也可以使用如尼龙6与尼龙6,6的混合物这样配合2种以上的聚酰胺而得到的掺混物。
前述乙烯·乙烯醇共聚物没有特别限定，是主要具有来自乙烯的结构单元和来自乙烯醇的结构单元的共聚物。乙烯·乙烯醇共聚物例如通过使用碱催化剂等将由乙烯和乙烯基酯形成的共聚物皂化而得到。作为乙烯基酯，可举出乙酸乙烯酯作为代表，但也可以使用其他脂肪酸乙烯基酯(丙酸乙烯酯、特戊酸乙烯酯等)。
前述乙烯·乙烯醇共聚物也可以共聚有例如乙烯基硅烷化合物、丙烯、丁烯、不饱和羧酸或其酯、及乙烯基吡咯烷酮等作为共聚成分。
前述乙烯·乙烯醇共聚物的由乙烯衍生的结构单元优选为20～60摩尔％，更优选为25～50摩尔％。
前述乙烯·乙烯醇共聚物的MFR(190℃，2.16kg负荷)优选为0.1～50g/10分钟，更优选为0.5～20g/10分钟，进一步优选为0.7～10g/10分钟。
前述极性树脂成分(B)中的前述极性树脂(BB)的比例优选为5～49.5质量％，更优选为10～39.5质量％。
前述极性树脂成分(B)可以还包含乙烯系聚合物(BA)。作为前述乙烯系聚合物(BA)的具体例，可举出前述乙烯系聚合物(A)的具体例。前述乙烯系聚合物(BA)与前述乙烯系聚合物(A)可以相同也可以不同。
前述极性树脂成分(B)中的前述乙烯系聚合物(BA)的比例优选为50～90质量％，更优选为60～80质量％。
前述极性树脂成分(B)可以还包含改性乙烯·α-烯烃共聚物(B C)。作为前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(BC)的具体例，可举出后述的改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的具体例。前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(BC)与后述的改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)可以相同也可以不同。
前述极性树脂成分(B)中的前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(B C)的比例优选为0.5～5质量％，更优选为0.5～1.5质量％。
前述极性树脂成分(B)可以除了上述各成分以外还含有包含前述极性树脂的树脂成型体有时包含的各种添加剂。
本发明的极性树脂组合物中的前述极性树脂成分(B)的比例为40～85质量％。
本发明的极性树脂组合物中的前述极性树脂成分(B)的比例的下限值优选为42质量％，更优选为45质量％，进一步优选为50质量％。
另一方面，本发明的极性树脂组合物中的前述极性树脂成分(B)的比例的上限值优选为83质量％，更优选为80质量％，进一步优选为70质量％。若前述极性树脂成分(B)的比例为上述上限值以下，则本发明的层叠体的成型性、机械强度、透明性优异。
前述极性树脂成分(B)通过下述方式制备：将前述极性树脂(BB)、前述乙烯系聚合物(BA)、前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(BC)及任意的添加剂混合，优选进行熔融混炼，接着进行粒料化。
<改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)>
前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)是利用不饱和羧酸或其衍生物对满足下述要件(C0-1)及(C0-2)的乙烯·α-烯烃共聚物(C0)(也可以为2种以上的乙烯·α-烯烃共聚物的组合物。)进行改性而得到的。
认为前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)作为增容剂而发挥功能，即，对前述乙烯系聚合物(A)和前述极性树脂成分(B)进行增容。
《乙烯·α-烯烃共聚物(C0)》
前述α-烯烃的碳原子数优选为3～10，更优选为3～8。
作为前述α-烯烃，例如可举出丙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯、1-辛烯，优选为1-丁烯。
前述α-烯烃可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
作为(改性前的)乙烯·α-烯烃共聚物的具体例，例如可举出乙烯·丙烯聚合物、乙烯·1-丁烯共聚物、乙烯·1-己烯共聚物、乙烯·4-甲基-1-戊烯共聚物、乙烯·1-辛烯共聚物，其中，优选乙烯·1-丁烯共聚物。前述乙烯·α-烯烃共聚物通常为无规共聚物。需要说明的是，前述乙烯·α-烯烃共聚物中也包括LLDPE。
前述乙烯·α-烯烃共聚物包含来自乙烯的结构单元作为主成分(相对于全部结构单元而言为50质量％以上)。
要件(C0-1)：
前述乙烯·α-烯烃共聚物(C0)的熔体流动速率(190℃，2.16kg负荷)优选为0.1～50g/10分钟，更优选为0.2～45g/10分钟，进一步优选为0.5～30g/10分钟，特别优选为0.5～20g/10分钟。
若熔体流动速率为前述下限值以上，则本发明的层叠体的成型性优异。
要件(C0-2)：
前述乙烯·α-烯烃共聚物(C0)的密度优选为850～930kg/m3，更优选为855～925kg/m3，进一步优选为860～890kg/m3，特别优选为865～875kg/m3。由于密度为前述下限值以上，因此本发明的层叠体的成型性和刚性优异，由于密度为前述上限值以下，因此本发明的层叠体的机械强度(尤其是耐冲击性、优选为耐冲击性及耐穿刺性)优异。
《改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)》
作为前述不饱和羧酸的例子，可举出丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、富马酸、衣康酸。
作为前述衍生物的例子，可举出：
马来酸酐、纳迪克酸酐(顺式-5-降冰片烯-内型-2,3-二甲酸酐)、衣康酸酐、柠康酸酐等酸酐；
丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸乙酯、丙烯酸缩水甘油酯、马来酸单乙酯、马来酸二乙酯、富马酸单甲酯、富马酸二甲酯、衣康酸单甲酯、衣康酸二乙酯等酯；
丙烯酰胺、甲基丙烯酰胺、马来酸单酰胺、马来酸二酰胺、马来酸-N-单乙基酰胺、马来酸-N,N-二乙基酰胺、马来酸-N-单丁基酰胺、马来酸-N,N-二丁基酰胺、富马酸单酰胺、富马酸二酰胺、富马酸-N-单丁基酰胺、富马酸-N,N-二丁基酰胺等酰胺；
马来酰亚胺、N-丁基马来酰亚胺、N-苯基马来酰亚胺等酰亚胺；
丙烯酸钠、甲基丙烯酸钠、丙烯酸钾、甲基丙烯酸钾等金属盐。
这些不饱和羧酸及其衍生物之中，优选马来酸及马来酸酐，更优选马来酸酐。
前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
基于不饱和羧酸或其衍生物的乙烯·α-烯烃共聚物的改性可以利用以往已知的方法、例如国际公开第2012/133008号的[0016]中记载的方法进行。
由下式定义、并且基于利用傅里叶变换红外光谱法测定的归属于羰基的波数1780cm-1的峰强度而算出的改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的改性度例如为0.1～20质量％，优选为0.2～10质量％，更优选为0.3～5质量％。若前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的改性度在该范围内，则本发明的层叠体的成型性、机械强度、透明性优异。
改性度(接枝量)(质量％)＝(具有来自在1分子中含有烯键式不饱和基团及来自不饱和羧酸或其衍生物的基团的单体的结构的结构单元的合计质量)/(改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的质量)×100
要件(C-1)：
前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的熔体流动速率(依照ASTM D1238，190℃，2.16kg负荷)为0.1～50g/10分钟，优选为0.2～45g/10分钟，更优选为0.3～43g/10分钟，进一步优选为0.5～30g/10分钟，特别优选为0.5～20g/10分钟。
熔体流动速率为前述下限值以上的情况下，本发明的层叠体的成型性优异。另外，熔体流动速率为前述上限值以下的情况下，本发明的层叠体的机械强度(尤其是耐冲击性、优选为耐冲击性及耐穿刺性)优异。
另外，由于熔体流动速率为前述上限值以下，因此本发明的层叠体的机械强度(尤其是耐冲击性、优选为耐冲击性及耐穿刺性)优异。作为其理由，推测是在极性树脂成分(B)中包含的极性树脂(BB)、乙烯系聚合物(A)、与乙烯系聚合物(BA)的界面处存在的改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的分子链的缠结增加。
要件(C-2)：
前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的密度例如为850～930kg/m3，优选为855～925kg/m3，更优选为860～890kg/m3，进一步优选为863～887kg/m3，特别优选为865～875kg/m3。
密度为前述下限值以上的情况下，本发明的层叠体的成型性和刚性优异。密度为前述上限值以下的情况下，本发明的层叠体的机械强度(尤其是耐冲击性、优选为耐冲击性及耐穿刺性)优异。
本发明涉及的极性树脂组合物中的前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的比例为10～40质量％。
本发明的极性树脂组合物中的前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的比例的下限值优选为11质量％，更优选为12质量％，进一步优选为15质量％。另一方面，本发明的极性树脂组合物中的前述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的比例的上限值优选为39质量％，更优选为38质量％，进一步优选为35质量％。若改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)的比例在前述范围内，则本发明的层叠体的透明性和刚性优异。
[层叠体]
本发明涉及的层叠体的特征在于，其是聚乙烯层、极性树脂层及聚乙烯层依次层叠而得到的层叠体，前述极性树脂层是由上述的本发明涉及的极性树脂组合物形成的。
<聚乙烯层>
聚乙烯层是由聚乙烯构成的层，作为聚乙烯的例子，可举出高密度聚乙烯、低密度聚乙烯(LDPE)、线状低密度聚乙烯(LLDPE)、乙烯·α-烯烃(碳原子数3以上)共聚物等乙烯系聚合物。
2个前述聚乙烯层的厚度各自独立地通常为3～50μm，优选为3～50μm，更优选为4～40μm，进一步优选为5～20μm，特别优选为6～15μm。
<极性树脂层>
前述极性树脂层是由本发明涉及的极性树脂组合物形成的层。
前述极性树脂层可以通过下述方式形成：使用例如挤出机等对本发明涉及的极性树脂组合物进行熔融混炼，进行成型。
前述极性树脂层的厚度通常为4～300μm，优选为15～150μm，更优选为25～90μm，进一步优选为30～70μm，特别优选为40～60μm。
<任意的层>
本发明涉及的层叠体可以还具有除了2个聚乙烯层及极性树脂层以外的层(以下也记载为“任意的层”。)。任意的层的种类、厚度、数量、在层叠体中的位置等没有特别限制，可以参考以往已知的层叠体而适宜地设定。
(层叠体)
本发明涉及的层叠体通常为膜或片状，其厚度通常为10～360μm，优选为20～300μm，更优选为30～190μm，进一步优选为40～110μm，特别优选为50～90μm。
在构成本发明涉及的层叠体的各层中，可以在不损害本发明的效果的范围内配合填充材料、稳定剂、成核剂、抗静电剂、阻燃剂、发泡剂等添加剂。
本发明涉及的层叠体的依照JIS K7136测定的膜冲击强度优选为14kJ/m以上，更优选为16kJ/m以上，进一步优选为18kJ/m以上，特别优选为20kJ/m以上，其上限例如可以为40kJ/m。
本发明涉及的层叠体的依照JIS K7136测定的内部雾度优选为10％以下，更优选为6％以下，其下限例如可以为0.1％。
(层叠体的制造方法)
对于本发明涉及的层叠体而言，除了由上述的本发明涉及的极性树脂组合物形成极性树脂层这一点之外，可以利用以往已知的方法制造。作为制造方法的例子，可举出：将聚乙烯层用的原料、极性树脂层用的原料(即，本发明涉及的极性树脂组合物)、及另一个聚乙烯层用的原料各自供给至不同的挤出机，各自熔融后使其合流而层叠，从T模以片状挤出的方法(共挤出法)。
(层叠体)
作为本发明涉及的层叠体的用途的例子，可在包装材料、尤其是用于对食品、医药品、工业用部件及电子材料等进行包装的材料中使用。另外，该层叠体可以应用于例如大多填充有液体这样的流动性高的物质的盒中袋的内袋用的包装膜、或作为加工食用肉、水产加工品及电子材料的包装而使用的枕式包装、真空成型包装等的包装膜。尤其是，该层叠体可以合适地用作具有硬角的电容这样的电子部件的包装用膜、或带骨肉、包含大量香辛料的食品及贝壳等不定形且具有坚硬部分的食品的包装用膜。
实施例
以下，利用实施例对本发明进行说明，但本发明并不限定于实施例。
〔测定方法或评价方法〕
《原料》
实施例等中使用的原料(聚合物)的特性如下所述地测定。
(改性度)
基于利用FT-IR测定的归属于羰基的波数1780cm-1的峰强度，由另行制作的标准曲线求出下式表示的增容剂的改性度(马来酸酐含量)。
改性度(质量％)＝(具有来自在1分子中含有烯键式不饱和基团及来自马来酸酐的基团的单体的结构的结构单元的合计质量)/增容剂的质量)×100
(熔体流动速率)
依照ASTM D1238，在190℃、2.16kg负荷的条件下测定熔体流动速率(MFR)。
(密度)
依照ASTM D1505测定密度。
《层叠膜》
实施例等中制造的层叠膜的特性如下所述地测定或评价。
(拉伸特性)
从实施例等中得到的厚度为70μm的膜切出宽度15mm×长度150mm的试验片。接着，依照JIS K7127，使用(株)岛津制作所制万能材料试验机“AG-X-5”，在卡盘间距离为50mm、拉伸速度为300mm/分钟、并且温度为23℃的条件下，测定试验片的拉伸弹性模量(YM)(单位：MPa)、拉伸断裂伸长率(EL)(单位：％)、及拉伸断裂强度(TS)(单位：MPa)。
(穿刺能量(耐穿刺性))
使用(株)岛津制作所制万能材料试验机“AG-5kNX”，依照JIS Z1707，于-20℃，将尖端形状为1mmφ的针以50mm/min的速度向膜样品中穿刺，测定直至贯穿为止所需的能量(以下记载为“穿刺能量”。)。
(膜冲击强度(耐冲击性))
使用(株)东洋精机制作所制膜冲击试验仪，依照JIS P8134，在冲击头球面形状：1英寸φ的条件下测定-20℃时的膜冲击强度。
(内部雾度(透明性))
使用(株)村上色彩技术研究所制雾度计“HM-150”，依照JI S K7136，针对实施例等中制作的膜(厚度70μm)，在环己醇中进行测定，由下式算出内部雾度。
内部雾度(％)＝100×(扩散透过光量)/(全透过光量)
〔原料〕
在实施例等中用作原料的聚合物如下所述。
·LLDPE-1：
市售的直链状低密度聚乙烯(MFR(190℃，2.16kg负荷)15g/10分钟，密度914kg/m3)
·LLDPE-2：
市售的直链状低密度聚乙烯(MFR(190℃，2.16kg负荷)19g/10分钟，密度918kg/m3)
·LLDPE-3：
市售的直链状低密度聚乙烯(MFR(190℃，2.16kg负荷)3.4g/10分钟，密度923kg/m3)
·EBR-1：
市售的乙烯·1-丁烯共聚物(MFR(190℃，2.16kg负荷)0.5g/10分钟，密度870kg/m3)
·EBR-2：
市售的乙烯·1-丁烯共聚物(MFR(190℃，2.16kg负荷)35g/10分钟，密度870kg/m3)
·EBR-3：
市售的乙烯·1-丁烯共聚物(MFR(190℃，2.16kg负荷)3.6g/10分钟，密度870kg/m3)
·PA6：
聚酰胺树脂(尼龙6)(Toray(株)制，AMILAN(注册商标)CM1021XF，熔点225℃)
·EVOH：
乙烯·乙烯醇树脂((株)KURARAY制，EVAL(注册商标)F101A，来自乙烯的结构单元含量32摩尔％，MFR(190℃，2.16kg负荷)：1.6g/10分钟)
〔增容剂的制备〕
以下示出后文揭示的实施例中使用的增容剂(Q-1)～(Q-5)的制备方法。
〔制备例1〕
(增容剂(Q-1)的制备)
将使150g的马来酸酐(MAH)和6g的PERHEXA(注册商标)25B(日本油脂(株)制)溶解于丙酮而得到的溶液、及10kg的LL DPE-1掺混，得到掺混物1。接着，将掺混物1从螺杆直径为32mm、L/D＝42的双螺杆挤出机的进料斗投入，在树脂温度为200℃、螺杆转速为240rpm、排出量为12kg/hr的条件下以线束状挤出。将所得到的线束充分冷却后，进行造粒，由此得到增容剂(Q-1)。将增容剂(Q-1)的物性示于表1。
(增容剂(Q-2)的制备)
将使60g的MAH和2g的PERHEXA 25B溶解于丙酮而得到的溶液、及10kg的前述LLDPE-2掺混，得到掺混物2。将掺混物1变更为掺混物2，除此以外，与增容剂(Q-1)的制备同样地操作，得到增容剂(Q-2)。将增容剂(Q-2)的物性示于表1。
(增容剂(Q-3)的制备)
将使50g的MAH和2g的PERHEXA 25B溶解于丙酮而得到的溶液、及10kg的EBR-1掺混，得到掺混物3。将掺混物1变更为掺混物3，除此以外，与增容剂(Q-1)的制备同样地操作，得到增容剂(Q-3)。将增容剂(Q-3)的物性示于表1。
(增容剂(Q-4)的制备)
将使50g的MAH和2g的PERHEXA 25B溶解于丙酮而得到的溶液、及10kg的EBR-2掺混，得到掺混物4。将掺混物1变更为掺混物4，除此以外，与增容剂(Q-1)的制备同样地操作，得到增容剂(Q-4)。将增容剂(Q-4)的物性示于表1。
(增容剂(Q-5)的制备)
将使50g的MAH和2g的PERHEXA 25B溶解于丙酮而得到的溶液、及10kg的EBR-3掺混，得到掺混物5。将掺混物1变更为掺混物5，除此以外，与增容剂(Q-1)的制备同样地操作，得到增容剂(Q-5)。将增容剂(Q-5)的物性示于表1。
[表1]
表1
〔极性树脂成分的制备〕
以下示出后文揭示的实施例中使用的极性树脂成分(B-1)～(B-3)的制备方法。
〔极性树脂成分(B-1)的制备〕
将LLDPE-3、PA6及增容剂(Q-1)如表2中记载的那样各自以70/29/1的质量比掺混，接着供给至已设定为250℃的单螺杆挤出机(L/D＝26，40mmφ)，制备极性树脂成分(B-1)的粒料。使所得到的极性树脂成分(B-1)的粒料于80℃干燥一昼夜。
〔极性树脂成分(B-2)的制备〕
代替LLDPE-3、PA6及增容剂(Q-1)的掺混而将LLDPE-3、E VOH及增容剂(Q-1)如表2中记载的那样各自以90/8/2的质量比掺混，除此以外，与极性树脂成分(B-1)同样地操作，得到极性树脂成分(B-2)。
〔极性树脂成分(B-3)的制备〕
代替LLDPE-3、PA6及增容剂(Q-1)的掺混而将LLDPE-3、P A6、EVOH及增容剂(Q-1)如表2中记载的那样各自以64/25/10/1的质量比掺混，除此以外，与极性树脂成分(B-1)同样地操作，得到极性树脂成分(B-3)。
[表2]
表2
〔实施例1〕
(层叠膜的制造)
将以下所示的表皮层(聚乙烯层)用的树脂、及中间层(极性树脂层)用的极性树脂组合物供给至各个挤出机，使用流延成型模(模宽度350mmφ，模唇间隙1mm)，使树脂温度为250℃，以表皮层、中间层、表皮层的厚度依次成为10μm/50μm/10μm的方式设定各挤出机的挤出量，通过共挤出成型而得到厚度为70μm的多层膜。成型速度为4m/分钟。
·表皮层用的树脂；
LLDPE-3
·中间层用的极性树脂组合物；
将LLDPE-3、极性树脂成分(R-1)、及增容剂(Q-1)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物
〔实施例2〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-1)各自以10/60/30的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例3〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-2)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例4〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-2)各自以10/60/30的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例5〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-3)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例6〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-3)各自以10/60/30的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例7〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-4)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例8〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-4)各自以10/60/30的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例9〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-5)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例10〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-1)、及增容剂(Q-5)各自以10/60/30的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表3。
〔实施例11〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-1)各自以30/60/10的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例12〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-1)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例13〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-2)各自以30/60/10的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例14〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-2)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例15〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-3)各自以30/60/10的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例16〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-3)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例17〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-4)各自以30/60/10的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例18〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-4)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例19〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-5)各自以30/60/10的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例20〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-5)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表4。
〔实施例21〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-3)、及增容剂(Q-1)各自以30/60/10的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表5。
〔实施例22〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-3)、及增容剂(Q-1)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表5。
〔实施例23〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-3)、及增容剂(Q-3)各自以30/60/10的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表5。
〔实施例24〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-3)、及增容剂(Q-4)各自以30/60/10的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表5。
〔实施例25〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-3)、及增容剂(Q-4)各自以20/60/20的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表5。
〔比较例1〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、及极性树脂成分(B-1)各自以40/60的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表6。
〔比较例2〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、及极性树脂成分(B-2)各自以40/60的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表6。
〔比较例3〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-1)各自以35/60/5的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表6。
〔比较例4〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、极性树脂成分(B-2)、及增容剂(Q-4)各自以35/60/5的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表6。
〔比较例5〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为将LLDPE-3、及极性树脂成分(B-3)各自以40/60的质量比掺混而得到的树脂组合物，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表6。
〔比较例6〕
将中间层用的极性树脂组合物变更为LLDPE-3，除此以外，与实施例1同样地操作，得到多层膜。将结果示于表6。
[表3]
[表4]
[表5]
表5
[表6]
表6

Claims (9)

1.极性树脂组合物，其含有：
5～30质量％的乙烯系聚合物(A)；
40～85质量％的极性树脂成分(B)；以及
10～40质量％的改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)，所述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)是利用不饱和羧酸或其衍生物对乙烯·α-烯烃共聚物(C0)进行改性而得到的，并且满足下述要件(C-1)(其中，将所述乙烯系聚合物(A)、所述极性树脂成分(B)及所述共聚物(C)的比例的合计设为100质量％)，
要件(C-1)：熔体流动速率(190℃，2.16kg负荷)为0.1～50g/10分钟。
2.如权利要求1所述的极性树脂组合物，其中，所述改性乙烯·α-烯烃共聚物(C)满足下述要件(C-2)，
要件(C-2)：密度为850～930kg/m3。
3.如权利要求1或2所述的极性树脂组合物，其中，所述树脂成分(B)为混合物，所述混合物包含：
50～90质量％的乙烯系聚合物(BA)；
5～49.5质量％的极性树脂(BB)；以及
0.5～5质量％的改性乙烯·α-烯烃共聚物(BC)
(其中，将所述乙烯系聚合物(BA)、所述极性树脂(BB)及所述改性乙烯·α-烯烃共聚物(BC)的比例的合计设为100质量％)。
4.如权利要求1～3中任一项所述的极性树脂组合物，其中，所述极性树脂成分(B)包含选自由聚酰胺树脂、聚酯树脂、乙烯·乙烯醇共聚物、及乙烯·乙酸乙烯酯共聚物、以及它们的组合组成的组中的极性树脂(BB)。
5.如权利要求4所述的极性树脂组合物，其中，所述聚酰胺树脂为脂肪族聚酰胺树脂。
6.层叠体，其是聚乙烯层、由权利要求1～5中任一项所述的极性树脂组合物形成的极性树脂层及聚乙烯层依次层叠而得到的。
7.如权利要求6所述的层叠体，其中，依照JIS P8134测定的膜冲击强度为20kJ/m以上。
8.如权利要求6或7所述的层叠体，其中，依照JIS K7136测定的内部雾度为10％以下。
9.塑料次料，其是将权利要求1～5中任一项所述的极性树脂组合物的成型品粉碎而得到的。
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