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CN116547354A - 改进热塑性反射性白色组合物的反射率和黄度指数 - Google Patents

改进热塑性反射性白色组合物的反射率和黄度指数 Download PDF

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CN116547354A
CN116547354A CN202180078363.5A CN202180078363A CN116547354A CN 116547354 A CN116547354 A CN 116547354A CN 202180078363 A CN202180078363 A CN 202180078363A CN 116547354 A CN116547354 A CN 116547354A
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Abstract

描述了(甲基)丙烯酸(C1至C8)‑烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物用于增加含二氧化钛的热塑性组合物的反射率和/或降低黄度指数的用途。特别是描述了该添加剂用于改进反射器领域中可使用的聚碳酸酯基反射性白色组合物的反射率的用途。

Description

改进热塑性反射性白色组合物的反射率和黄度指数
本发明涉及改进含二氧化钛的热塑性组合物的反射率和/或黄度指数。除了增加的反射率和改进的黄度指数之外，该组合物还表现出良好的熔体稳定性。
现有技术中已知的是将二氧化钛添加到塑料如聚碳酸酯中以获得旨在用于需要良好反射性能之处的组合物。这样的组合物也称为“反射性白色”组合物。热塑性组合物在这里特别令人感兴趣，因为它们易于加工并且可以相对容易地转化为各种不同的模制品。
CN 109867941 A例如描述了相应的反射性聚碳酸酯材料，其含有二氧化钛、液体硅酮和其它聚合物成分。
对于如反射器之类的组件，需要具有越来越高反射率的组合物，以尽可能好地利用所用能源。然而，同时，组合物的熔体稳定性应尽可能不受反射率改进的不利影响，因为缺乏加工稳定性和直接相关的聚碳酸酯降解会导致黄度指数(Y.I.)的增加，其具有对反射率的不利影响。
因此，目的是进一步改进含二氧化钛的热塑性组合物的反射率，其中优选可使用熔体体积流动速率(MVR；熔体流动比，ISO 1133：2012-03)测定的熔体稳定性尽可能不应有明显的不利改变。在不含新添加剂的纯白色组合物的情况下，新添加剂的添加以及因此反射率的改进应尽可能不与任何干扰性的色调相关联。
可添加的荧光增白剂又具有缺点在于，即它们的使用导致非线性反射率曲线，这会引起材料的蓝色色调，其被认为是干扰性的。
已经令人惊讶地发现，(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物，特别是基于丙烯酸丁酯橡胶的丙烯酸系核/壳接枝聚合物(下面称为组分C)的用途导致含二氧化钛的热塑性组合物中的反射率改进。同时，通常还甚至可以观察到对黄度指数的积极效果。在此没有明显影响组合物的流动行为并保持注射成型中的良好可加工性。
本发明的主题因此是(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物用于增加含二氧化钛的热塑性组合物的反射率的用途。反射率优选根据ASTM E 1331-2015在2mm的层厚度下测定。反射率的改进基于不含这种接枝聚合物，优选不含基于丙烯酸丁酯橡胶(接枝基底)的丙烯酸系核/壳接枝聚合物，特别是以聚甲基丙烯酸甲酯作为壳材料的相应组合物。要认识到，相应的对比组合物在其它方面与由根据本发明的用途得出的组合物相同，只是具有稍许更多的热塑性聚合物代替组分C。
通过添加组分C还进一步改进反射率的组合物在添加组分C之前具有优选至少94％，特别优选至少96％的反射率，根据ASTM E 1331-2015在2mm的层厚度下测定。
替代地或附加地，本发明的主题还是(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物用于改进，即降低黄度指数的用途，黄度指数优选在具有2mm层厚度的试样板上根据ASTM E 313-15(观察者10°/光源：D65)测定。在此，参考也如上所述。组分C不仅带来反射率的改进和黄度指数的降低，还通常同时减少配混物生产过程中的降解，并在注射成型工艺的过程中稳定熔体，这构成出色的效果组合。
其中添加(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物导致反射率、黄度指数和任选还有熔体稳定性的改进的热塑性组合物优选包含
A)50重量％至94.5重量％的热塑性聚合物，
B)5重量％至25重量％的二氧化钛，
C)0.5重量％至5重量％的(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物，
D)0重量％至20重量％的附加添加剂。
更优选地，由根据本发明的用途获得的该组合物不含任何另外组分，而是取而代之，组分A至D合计为100重量％，即该组合物由组分A至D组成。
要认识到，所用组分可以含有例如来自它们的生产过程的常规杂质。优选使用尽可能纯的组分。还要认识到，在该组合物的封闭制剂中也可包含这些杂质。
作为组分C，优选使用基于丙烯酸丁酯橡胶的核/壳接枝聚合物，其特别是具有基于聚甲基丙烯酸甲酯的壳，其单独或与(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物的另外代表组合。
下面将更详细地解释组分C，连同其中使用组分C的组合物的其它成分。
组分A
对本发明而言，热塑性组合物优选是基于一种或多种以下塑料的那些。“基于”在此表示组合物中此类塑料的比例为至少50重量％，更优选至少60重量％，还更优选至少65重量％，特别优选至少70重量％。这些塑料的实例包括：聚碳酸酯，特别是芳族聚碳酸酯，聚苯乙烯，聚丙烯酸酯，例如聚甲基丙烯酸甲酯，苯乙烯-丙烯腈，环烯烃共聚物，聚酰胺，聚酯，例如聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚对苯二甲酸丁二醇酯，聚醚酰亚胺，这些塑料中两种或更多种的组合。更优选地，热塑性组合物包含芳族聚碳酸酯。特别优选地，热塑性组合物基于芳族聚碳酸酯。非常特别优选地，组分A仅是芳族聚碳酸酯。可以使用单一聚碳酸酯或不同聚碳酸酯的混合物。
对本发明而言，术语“聚碳酸酯”被理解为是指芳族均聚碳酸酯和芳族共聚碳酸酯两者。在此，这些聚碳酸酯可以是以已知方式线性或支化。
该组合物中包含的聚碳酸酯由二羟基芳基化合物、碳酸衍生物、任选链终止剂和支化剂以已知方式制造。
在过去大约40年间在许多专利文献中已经给出聚碳酸酯生产的细节。在此可以例如参考Schnell，″Chemistry and Physics of Polycarbonates″，Polymer Reviews，第9卷，Interscience Publishers，New York，London，Sydney 1964，参考D.Freitag，U.Grigo，P.R.Müller，H.Nouvertné，BAYER AG，″Polycarbonates″，Encyclopedia of PolymerScience and Engineering，第11卷，第2版，1988，第648-718页，和最后参考U.Grigo，K.Kirchner和P.R.Müller“Polycarbonate”，Becker/Braun，Kunststoff-Handbuch，第3/1卷，Polycarbonate，Polyacetale，Polyester，Celluloseester，Carl Hanser Verlag München，Wien 1992，第117-299页。
例如通过二羟基芳基化合物与羰基卤，优选光气，和/或与芳族二羰基二卤，优选苯二羰基二卤通过相界面法的反应生产芳族聚碳酸酯，其中任选使用链终止剂并任选使用三官能或大于三官能的支化剂。同样可以通过熔体聚合法通过二羟基芳基化合物与例如碳酸二苯酯的反应进行生产。
适用于生产聚碳酸酯的二羟基芳基化合物是例如氢醌、间苯二酚、二羟基联苯、双(羟苯基)链烷、双(羟苯基)环烷、双(羟苯基)硫醚、双(羟苯基)醚、双(羟苯基)酮、双(羟苯基)砜、双(羟苯基)亚砜、α，α′-双(羟苯基)二异丙基苯、衍生自靛红或酚酞衍生物的苯并吡咯酮(Phthalimidine)，和它们的在环上烷基化、在环上芳基化和在环上卤化的化合物。
优选的二羟基芳基化合物是4，4′-二羟基联苯、2，2-双(4-羟苯基)丙烷(双酚A)、2，4-双(4-羟苯基)-2-甲基丁烷、1，1-双(4-羟苯基)-对-二异丙基苯、2,2-双(3-甲基-4-羟苯基)丙烷、二甲基双酚A、双(3，5-二甲基-4-羟苯基)甲烷、2，2-双(3，5-二甲基-4-羟苯基)丙烷、双(3，5-二甲基-4-羟苯基)砜、2，4-双(3，5-二甲基-4-羟苯基)-2-甲基丁烷、1，1-双(3，5-二甲基-4-羟苯基)-对-二异丙基苯和1，1-双(4-羟苯基)-3，3，5-三甲基环己烷以及双酚(I)至(III)
其中R′分别是C1-至C4-烷基、芳烷基或芳基，优选甲基或苯基，非常特别优选甲基。
特别优选的双酚是2，2-双(4-羟苯基)丙烷(双酚A)、2，2-双(3，5-二甲基-4-羟苯基)丙烷、1，1-双(4-羟苯基)环己烷、1，1-双(4-羟苯基)-3，3，5-三甲基环己烷、4，4′-二羟基联苯和二甲基双酚A，以及式(I)、(II)和(III)的双酚。
例如在US 3 028 635 A、US 2 999 825 A、US 3 148 172 A、US 2 991 273 A、US3 271 367 A、US 4 982 014 A和US 2 999 846 A、DE 1 570 703 A、DE 2063 050 A、DE 2036 052 A、DE 2 211 956 A和DE 3 832 396 A、FR 1 561 518 A、专著″H.Schnell，Chemistry and Physics of Polycarbonates，Interscience Publishers，New York1964″以及JP 62039/1986 A、JP 62040/1986 A和JP 105550/1986 A中描述了这些和其它合适的二羟基芳基化合物。
在均聚碳酸酯的情况下，仅使用一种二羟基芳基化合物；在共聚碳酸酯的情况下，使用多种二羟基芳基化合物。
合适的碳酸衍生物的实例是光气或碳酸二苯酯。
可用于生产聚碳酸酯的合适的链终止剂是单酚。合适的单酚的实例包括苯酚本身、烷基酚，如甲酚、对-叔丁基苯酚、枯基苯酚及其混合物。
优选的链终止剂是被直链或支化，优选未取代的C1至C30-烷基或被叔丁基单取代或多取代的酚。特别优选的链终止剂是苯酚、枯基苯酚和/或对-叔丁基苯酚。
所用链终止剂的量优选是基于在每种情况中使用的二羟基芳基化合物的摩尔数计的0.1至5摩尔％。可以在与碳酸衍生物反应之前、之中或之后加入链终止剂。
合适的支化剂是聚碳酸酯化学中已知的三官能或大于三官能的化合物，特别是具有三个或多于三个酚式OH基团的那些。
合适的支化剂的实例是1，3，5-三(4-羟苯基)苯、1，1，1-三(4-羟苯基)乙烷、三(4-羟苯基)苯基甲烷、2，4-双(4-羟苯基异丙基)苯酚、2,6-双(2-羟基-5′-甲基苄基)-4-甲基苯酚、2-(4-羟苯基)-2-(2，4-二羟苯基)丙烷、四(4-羟苯基)甲烷、四(4-(4-羟苯基异丙基)苯氧基)甲烷和1，4-双((4′，4″-二羟基三苯基)甲基)苯和3，3-双(3-甲基-4-羟苯基)-2-氧代-2，3-二氢吲哚。
任选使用的支化剂的量优选为基于在每种情况中使用的二羟基芳基化合物的摩尔数计的0.05摩尔％至2.00摩尔％。
支化剂可与二羟基芳基化合物和链终止剂在碱性水相中预先放置或以溶解在有机溶剂中的形式在光气化之前加入。在酯交换法的情况下，支化剂与二羟基芳基化合物一起使用。
特别优选的聚碳酸酯是基于双酚A的均聚碳酸酯、基于1，1-双(4-羟苯基)-3，3，5-三甲基环己烷和4，4′-二羟基联苯的共聚碳酸酯以及基于这两种单体双酚A和1，1-双(4-羟苯基)-3，3，5-三甲基环己烷的共聚碳酸酯，以及衍生自式(I)、(II)和(III)的二羟基芳基化合物的均聚或共聚碳酸酯，其特别是包含双酚A，
其中R′分别是C1-至C4-烷基、芳烷基或芳基，优选甲基或苯基，非常特别优选甲基。
也优选的是使用通式(1a)的二酚制成的共聚碳酸酯：
其中
R5代表氢或C1-至C4-烷基、C1-至C3-烷氧基，优选氢、甲氧基或甲基，
R6、R7、R8和R9各自互相独立地代表C1-至C4-烷基或C6-至C12-芳基，优选甲基或苯基，
Y代表单键、SO2-、-S-、-CO-、-O-、C1-至C6-亚烷基、C2-至C5-烷叉基、可任选稠合到其它含杂原子的芳环上的C6-至C12-亚芳基，或代表可被C1-至C4-烷基单取代或多取代的C5-至C6-环烷叉基，优选代表单键、-O-、异丙叉基或可被C1-至C4-烷基单取代或多取代的C5-至C6-环烷叉基，
V代表氧、C2-至C6-亚烷基或C3-至C6-烷叉基，优选氧或C3-亚烷基，
p、q和r各自独立地为0或1，
当q＝0时，W代表单键，当q＝1和r＝0时，W代表氧、C2-至C6-亚烷基或C3-至C6-烷叉基，优选氧或C3-亚烷基，
当q＝1和r＝1时，W和V各自独立地代表C2-至C6-亚烷基或C3-至C6-烷叉基，优选C3-亚烷基，
Z代表C1-至C6-亚烷基，优选C2-亚烷基，
o代表10至500，优选10至100的重复单元平均数，和
m代表1至10，优选1至6，更优选1.5至5的重复单元平均数。同样可以使用其中两个或更多个通式(1a)的硅氧烷嵌段经由对苯二甲酸和/或间苯二甲酸互相连接形成酯基团的二酚。
尤其优选的是式(2)和(3)的(聚)硅氧烷
其中R1代表氢、C1-至C4-烷基，优选氢或甲基，尤其优选氢，
R2各自独立地代表芳基或烷基，优选甲基，
X代表单键、-SO2-、-CO-、-O-、-S-、C1-至C6-亚烷基、C2-至C5-烷叉基或可任选稠合到其它含杂原子的芳环上的C6-至C12-亚芳基，
X优选代表单键、C1-至C5-亚烷基、C2-至C5-烷叉基、C5-至C12-环烷叉基、-O-、-SO--CO-、-S-、-SO2-，X特别优选代表单键、异丙叉基、C5-至C12-环烷叉基或氧，非常特别优选代表异丙叉基，
n代表10至400，优选10至100，尤其优选15至50的平均数，和
m代表1至10，优选1至6，尤其优选1.5至5的平均数。
硅氧烷嵌段可以同样优选衍生自以下结构
优选(Va)
其中式(IV)、(V)和(VI)中的a代表10至400，优选10至100，特别优选15至50的平均数。
同样优选的是，至少两个相同或不同的通式(IV)、(V)或(VI)的硅氧烷嵌段经由对苯二甲酸和/或间苯二甲酸互相连接以形成酯基团。
同样优选的是，在式(1a)中，p＝0，V代表C3-亚烷基，r＝1，Z代表C2-亚烷基，R8和R9代表甲基，q＝1，W代表C3-亚烷基，m＝1，R5代表氢或C1-至C4-烷基，优选氢或甲基，R6和R7各自互相独立地代表C1-至C4-烷基，优选甲基，且o是10至500。
具有式(1a)的单体单元的共聚碳酸酯，特别是其生产，描述在WO 2015/052106 A2中。
具有式(IV)的单体单元的共聚碳酸酯，特别是其生产，描述在WO 2015/052106 A2中。
该热塑性聚碳酸酯，包括热塑性芳族聚酯碳酸酯，优选具有15 000g/mol至40000g/mol，更优选至34 000g/mol，特别优选17 000g/mol至33 000g/mol，特别是19 000g/mol至32 000g/mol的重均分子量Mw，其中通过凝胶渗透色谱法测定，使用二氯甲烷作为洗脱剂对照双酚A聚碳酸酯标样校准，用来自德国PSS Polymer Standards Service GmbH的具有已知摩尔质量分布的线性聚碳酸酯(由双酚A和光气形成)校准，和通过来自Leverkusen的Currenta GmbH&Co.OHG的方法2301-0257502-09D(2009年德语版本)校准。洗脱剂是二氯甲烷。交联苯乙烯-二乙烯基苯树脂的柱组合。分析柱的直径：7.5mm；长度：300mm。柱材料的粒度：3μm至20μm。溶液的浓度：0.2重量％。流量：1.0ml/min，溶液温度：30℃。使用UV和/或RI检测。
组分B
根据本发明使用的根据组分C的反射率改进剂用于包含二氧化钛作为白色颜料的组合物。
该组合物优选含有5重量％至25.0重量％，更优选5.0重量％至20.0重量％，还更优选8.0重量％至18.0重量％，特别优选10.0重量％至15.0重量％，非常特别优选11.0重量％至13.0重量％的二氧化钛。
根据本发明的组合物的组分B的二氧化钛优选具有0.1至5μm，优选0.2μm至0.5μm的通过扫描电子显微术(STEM)测定的中值粒度D50。但是，二氧化钛也可具有不同的粒度，例如≥0.5μm，例如0.65至1.15μm的通过扫描电子显微术(STEM)测定的中值粒度D50。
二氧化钛优选具有金红石结构。
根据本发明使用的二氧化钛是白色颜料，Ti(IV)O2。彩色二氧化钛不仅含有钛，还含有显著量的如Sb、Ni、Cr之类的元素，以产生非“白色”的颜色印象。要认识到，痕量的其它元素也可以作为杂质包含在二氧化钛白色颜料中。但是，这些量如此小以致二氧化钛不因此呈现任何色调。
合适的二氧化钛优选是通过氯化物法制成、疏水化、特殊后处理并适用于聚碳酸酯的那些。代替施胶的二氧化钛，根据本发明的组合物原则上也可使用未施胶的二氧化钛或两者的混合物。但是，优选使用施胶的二氧化钛。
二氧化钛的可能的表面改性包括无机和有机改性。这些包括例如基于铝或聚硅氧烷的表面改性。无机涂层可含有0.0重量％至5.0重量％的二氧化硅和/或氧化铝。有机基改性可含有0.0重量％至3.0重量％的疏水润湿剂。二氧化钛优选具有12至18克/100克二氧化钛，更优选13至17克/100克二氧化钛，特别优选13.5至15.5克/100克二氧化钛的根据DINEN ISO 787-5：1995-10测定的吸油值。
特别优选的是具有根据DIN EN ISO 591-1：2001-08的标准名称R2的二氧化钛，其用铝和/或硅化合物稳定化并具有至少96.0重量％的二氧化钛含量。这样的二氧化钛可以商标名Kronos 2233和Kronos 2230获得。
组分C
根据本发明使用的反射率改进剂，即热塑性组合物中的组分C，优选以0.5重量％至5.0重量％，更优选0.8重量％至4.0重量％，还更优选1重量％至3.5重量％，特别优选1重量％至3重量％，非常特别优选1.0重量％至3.0重量％的量使用。
组分C是至少一种(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物。
优选地，组分C是一种或多种如下接枝聚合物
C.15重量％至95重量％，优选30重量％至90重量％的至少一种(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在
C.295重量％至5重量％，优选70重量％至10重量％的至少一种选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上。
更优选使用的单体C.1是甲基丙烯酸甲酯，单独或与选自(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯的其它单体混合。特别优选地，单体C.1是甲基丙烯酸甲酯。
根据聚合物C的C.2的合适丙烯酸酯橡胶优选是丙烯酸烷基酯的聚合物，其任选具有基于C.2计最多40重量％的其它可聚合烯属不饱和单体。优选的可聚合丙烯酸酯包括C1-至C8-烷基酯，例如甲酯、乙酯、丁酯、正辛酯和2-乙基己基酯；卤烷基酯，优选卤-C1-至-C8-烷基酯，如丙烯酸氯乙酯，以及这些单体的混合物。
为了交联，可以使包含多于一个可聚合双键的单体共聚。交联单体的优选实例是具有3至8个碳原子的不饱和单羧酸和具有3至12个碳原子的不饱和一元醇或具有2至4个OH基团和2至20个碳原子的饱和多元醇的酯，如乙二醇二甲基丙烯酸酯、甲基丙烯酸烯丙酯；多不饱和杂环化合物，如氰尿酸三乙烯酯和氰尿酸三烯丙酯；多官能乙烯基化合物，如二-和三-乙烯基苯；以及磷酸三烯丙酯和邻苯二甲酸二烯丙酯。优选的交联单体是甲基丙烯酸烯丙酯、乙二醇二甲基丙烯酸酯、邻苯二甲酸二烯丙酯和具有至少3个烯属不饱和基团的杂环化合物。特别优选的交联单体是环状单体氰尿酸三烯丙酯、异氰尿酸三烯丙酯、三丙烯酰六氢-均-三嗪、三烯丙基苯。交联单体的量优选为基于接枝基底C.2计的0.02重量％至5重量％，特别是0.05重量％至2重量％。在具有至少3个烯属不饱和基团的环状交联单体的情况下，有利的是将其量限制为低于接枝基底C.2的1重量％。
除丙烯酸酯外还可任选用于制造接枝基底C.2的优选的“其它”可聚合烯属不饱和单体的实例是丙烯腈、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、丙烯酰胺、乙烯基C1-至C6-烷基醚、甲基丙烯酸甲酯、丁二烯。用作接枝基底C.2的优选丙烯酸酯橡胶是具有至少60重量％的凝胶含量的乳液聚合物。
更优选使用的接枝基底C.2是至少一种丙烯酸丁酯橡胶，单独或与其它丙烯酸酯橡胶混合。特别优选地，组分C.2是丙烯酸丁酯橡胶，特别是丙烯酸正丁酯橡胶。
优选地，接枝基底C.2的中值粒度(d50值)为0.05至10μm，优选0.1至5μm，特别优选0.2至0.4μm。中值粒度d50是各50重量％的颗粒高于其且50重量％的颗粒低于其的直径。其可借助超速离心机测量法测定(W.Scholtan，H.Lange，Kolloid，Z.und Z.Polymere 250(1972)，782-796)。
在25℃下在合适的溶剂中测定接枝基底C2的凝胶含量(M.Hoffmann，H.R.Kuhn，Polymeranalytik I und II，Georg Thieme-Verlag，Stuttgart 1977)。接枝基底C.2的凝胶含量优选为至少20重量％，在通过乳液聚合法制成的接枝基底C.2的情况下，优选为至少40重量％(在甲苯中测量，M.Hoffmann，H.R.Kuhn，Polymeranalytik Iund II，Georg Thieme-Verlag，Stuttgart 1977)。
接枝基底C.2通常具有＜10℃，优选＜0℃，特别优选＜-10℃的玻璃化转变温度。使用动态差示扫描量热法(DSC)根据标准DIN EN 61006(DIN EN 61006：2004-11)以10K/min的加热速率测定玻璃化转变温度，其中Tg被定义为中点温度(切线法)。
优选的是，由组分C.1和C.2组成的接枝聚合物具有核-壳结构，其中组分C.1形成壳(也称为壳)，组分C.2形成核(参见例如Ullmann′s Encyclopedia of IndustrialChemistry，VCH-Verlag，第A21卷，1992，第635页和第656页)。
接枝共聚物C通过自由基聚合，例如通过乳液、悬浮、溶液或本体聚合，优选通过乳液或本体聚合制造。
由于众所周知，接枝单体在接枝反应中不一定完全接枝到接枝基底上，根据本发明，接枝聚合物C也被理解为由接枝单体在接枝基底存在下的(共)聚合获得以及在后处理中一起获得的那些产物。
用作组分C的接枝聚合物的重均摩尔重量优选为15 000至200 000g/mol，特别优选80 000至150 000g/mol，在二氯甲烷中通过光散射测定。组分C优选具有130℃至150℃的熔程。
特别适合作为组分C的是基于丙烯酸丁酯橡胶(丙烯酸丁酯橡胶作为接枝基底)的核/壳接枝聚合物。聚丙烯酸丁酯是核的基础，壳优选基于聚甲基丙烯酸甲酯。“基于”在这方面被理解为是指其是核或壳的主要材料，即重量构成核或壳的总材料的各至少50重量％的材料。非常特别优选地，“基于”是指各自的材料是核或壳的材料。基于丙烯酸丁酯橡胶，特别是具有基于聚甲基丙烯酸甲酯的壳的核/壳接枝聚合物，作为组分C的代表，可以独自或与组分C的其它合适的代表混合作为组分C被包含。合适的接枝聚合物可以名称“Paraloid EXL2300”从Dow公司获得。
组分D
其中使用根据本发明使用的反射率改进剂的组合物可以包含其它常规添加剂作为组分D。优选地，包含最多20重量％，更优选10重量％，更优选0.1重量％至6.0重量％，特别优选0.1重量％至3.0重量％，非常特别优选0.2重量％至1.0重量％，特别是最多0.5重量％的其它常规添加剂(“附加添加剂”)。附加添加剂组不包括二氧化钛，因为这已经作为组分B描述。附加添加剂组也不包括根据本发明使用的反射率改进剂，即根据组分C的接枝聚合物，即(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物。
如通常添加到聚碳酸酯中的此类附加添加剂特别是热稳定剂、抗氧化剂、脱模剂、紫外线吸收剂、红外线吸收剂、不同于组分C的抗冲改性剂、抗静电剂、荧光增白剂、不同于组分B的填料、阻燃剂、防滴落剂、光散射剂、水解稳定剂、酯交换稳定剂、其它流动改进剂、增容剂和/或用于激光标记的添加剂，特别是以常规用于聚碳酸酯基组合物的量。这样的添加剂例如描述在EP-A 0 839 623、WO-A 96/15102、EP-A 0 500 496或″PlasticsAdditives Handbook″，Hans Zweifel，2000第5版，Hanser Verlag，München中。这些添加剂可以单独或混合添加。要认识到，只允许以这样的量加入这样的添加剂，即其对本发明的改进反射率的效果没有明显不利影响。根据本发明的组合物因此优选例如不含任何炭黑。也必定可观察到相对于相应的参考组合物(其与根据本发明的组合物的不同仅在于它们不含任何根据组分C的抗冲改性剂)的反射率改进。
优选地，组合物中不包含有机染料或有机或无机颜料。还优选地，不包含炭黑。
特别优选包含的添加剂是热稳定剂。合适的热稳定剂特别是选自磷酸酯、亚磷酸酯、亚膦酸酯、膦及其混合物的磷基稳定剂。也可以使用来自这些亚类之一的不同化合物，例如两种亚磷酸酯的混合物。优选使用的热稳定剂是具有氧化值+III的磷化合物，特别是膦和/或亚磷酸酯。特别优选合适的热稳定剂是三苯膦、亚磷酸三(2，4-二-叔丁基苯基)酯(168)、双亚膦酸四(2，4-二-叔丁基苯基)-[1，1-联苯基]-4，4′-二基酯、丙酸十八烷基3-(3，5-二-叔丁基-4-羟苯基)酯(1076)、二亚磷酸双(2，4-二枯基苯基)季戊四醇酯(S-9228)、二亚磷酸双(2，6-二-叔丁基-4-甲基苯基)季戊四醇酯(ADK STAB PEP-36)。它们独自或混合使用，例如B900(168和1076的4∶1比率的混合物)或S-9228与B900/1076。热稳定剂优选以最多1.0重量％，更优选0.003重量％至1.0重量％，再更优选0.005重量％至0.5重量％，特别优选0.01重量％至0.2重量％的量使用。
优选添加剂还包括具有在低于400nm时尽可能低的透射率和在高于400nm时尽可能高的透射率的特定紫外线稳定剂。特别适用于根据本发明的组合物的紫外线吸收剂是苯并三唑、三嗪、二苯甲酮和/或芳基化氰基丙烯酸酯。特别合适的紫外线吸收剂是羟基苯并三唑，如2-(3′，5′-双(1，1-二甲基苄基)-2′-羟苯基)苯并三唑(234，BASF SE，Ludwigshafen)、2-(2′-羟基-5′-(叔辛基)苯基)苯并三唑(329，BASF SE，Ludwigshafen)、双(3-(2H-苯并三唑基)-2-羟基-5-叔辛基)甲烷(360，BASF SE，Ludwigshafen)、2-(4，6-二苯基-1，3，5-三嗪-2-基)-5-(己氧基)苯酚(1577，BASF SE，Ludwigshafen)、2-(5-氯-2H-苯并三唑-2-基)-6-(1，1-二甲基乙基)-4-甲基苯酚(326，BASF SE，Ludwigshafen)，以及二苯甲酮，如2,4-二羟基二苯甲酮(22，BASF SE，Ludwigshafen)和2-羟基-4-(辛氧基)二苯甲酮(81，BASF SE，Ludwigshafen)、2，2-双[[(2-氰基-1-氧代-3，3-二苯基-2-丙烯基)氧基]甲基]-1，3-丙二基酯(9CI)(Uvinul 3030，BASF SE Ludwigshafen)、2-[2-羟基-4-(2-乙基己基)氧基]苯基-4，6-二(4-苯基)苯基-1，3，5-三嗪(1600，BASFSE，Ludwigshafen)、2，2′-(1，4-亚苯基二亚甲基)双丙二酸四乙酯(Hostavin B-Cap，Clariant AG)或N-(2-乙氧基苯基)-N′-(2-乙基苯基)乙二酰胺(312，CAS号23949-66-8，BASF SE，Ludwigshafen)。
特别优选的特定紫外线稳定剂是360、329、326、1600、312、3030、UV-3638F和/或Hostavin B-Cap，非常特别优选的是329和360。
也可以使用上述紫外线吸收剂的混合物。
如果包含紫外线吸收剂，该组合物优选含有基于总组合物计最多0.8重量％，优选0.05重量％至0.5重量％，更优选0.08重量％至0.4重量％，非常特别优选0.1重量％至0.35重量％，极其优选0.15重量％至0.2重量％的量的紫外线吸收剂。
该组合物还可含有磷酸酯或磺酸酯作为酯交换抑制剂。优选包含的酯交换抑制剂是磷酸三异辛酯。磷酸三异辛酯优选以基于总组合物计0.003重量％至0.05重量％，更优选0.005重量％至0.04重量％，特别优选0.01重量％至0.03重量％的量使用。
该组合物还可以包含流动改进剂，例如双甘油酯或双甘油酯/羧酸混合物。
不同于组分C的抗冲改性剂的实例是：其它核/壳聚合物，如ABS或MBS；烯烃-丙烯酸酯共聚物，例如来自DuPont的类型；硅酮丙烯酸酯橡胶，例如来自MitsubishiRayon Co.，Ltd.的类型。
如果包含一种或多种防滴落剂，则其总量优选为0.1重量％至0.8重量％，特别是0.10重量％至0.8重量％，更优选0.15重量％至0.7重量％，特别优选0.4重量％至0.6重量％。
作为防滴落剂，优选使用氟化聚合物，特别是聚烯烃。
特别优选用作防滴落剂的氟化聚烯烃具有高分子量并具有高于-30℃，通常高于100℃的玻璃化转变温度，和优选65重量％至76重量％，特别是70重量％至76重量％的氟含量。优选的氟化聚烯烃是聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、四氟乙烯/六氟丙烯共聚物和乙烯/四氟乙烯共聚物。氟化聚烯烃是已知的(参见Schildknecht的″Vinyl and RelatedPolymers″，John Wiley&Sons，Inc.，New York，1962，第484-494页；Wall的″Fluoropolymers″，Wiley-Interscience，John Wiley&Sons，Inc.，New York，第13卷，1970，第623-654页；″Modern Plastics Encyclopedia″，1970-1971，第47卷，第10A期，1970年10月，McGraw-Hill，Inc.，New York，第134和774页；″Modern Plastics Encyclopedia″，1975-1976，1975年10月，第52卷，第10A期，McGraw-Hill，Inc.，New York，第27、28和472页和US-PS 3 671 487、3 723 373和3 838 092)。
它们可以通过已知方法生产，例如通过使四氟乙烯在水性介质中聚合，其中使用自由基形成催化剂，例如钠、钾或铵的过二硫酸盐，在7至71kg/em2的压力下和在0至200℃的温度下，优选在20至100℃的温度下。例如在US-A 2 393 967中描述了更多细节。
根据使用形式，氟化聚烯烃的密度可以在1.2至2.3g/cm3，优选2.0g/cm3至2.3g/cm3之间，根据ISO 1183-1(2019-09)测定，中值粒度在0.05至1000μm之间，通过光学显微术或白光干涉术测定。
特别优选使用聚四氟乙烯(PTFE)或含PTFE的组合物。PTFE可以以各种产品品质购得。这些包括TF2021或PTFE共混物，如来自Chemtura公司的B449(大约50重量％的PTFE和大约50重量％的SAN[由80重量％的苯乙烯和20重量％的丙烯腈形成])。优选使用B449。
合适的四氟乙烯聚合物粉末是商品并且例如可以商品名购自DuPont公司。
为了实现添加剂的并入，热塑性组合物所基于的热塑性塑料、或热塑性混合物优选以粉末、丸粒或粉末和丸粒的混合物的形式使用。
当将根据本发明使用的反射率改进剂用于所述目的时，将它们与其它添加剂(还包括二氧化钛)一起通过常规的并入法，通过各成分的合并、混合和均化转化为合适的组合物，其中均化特别优选在熔体中在剪切力的作用下进行。任选在熔体均化前使用粉末预混物实施合并和混合。
也可以使用具有各组分的丸粒预混物，或丸粒和粉末的预混物。
也可以使用由混合物组分在合适溶剂中的溶液制成的预混物，其中任选在溶液中均化和随后除去溶剂。
特别地，在此可以通过已知方法或以母料形式将该组合物的组分引入热塑性聚合物，特别是聚碳酸酯中，任选与共混搭档一起引入聚碳酸酯中。
优选使用母料单独或混合引入各自的组分。
在这方面，根据本发明产生的组合物可以在常规装置，如螺杆挤出机(例如双螺杆挤出机、ZSK)、捏合机、Brabender或Banbury磨机中合并、混合、均化和随后挤出。在挤出后，可将挤出物冷却和粉碎。也可以预混个别组分，然后可以单独和/或同样混合加入剩余原材料。
也可以在注射成型机的塑炼单元中实施预混物在熔体中的合并和混合。在这种情况下，该熔体在随后的步骤中直接转化成模制体。
所述组合物可在常规机器中，例如在挤出机或注射成型机中以常规方式加工，以产生任意模制体，例如膜、板或瓶子。
由根据本发明使用组分C获得的组合物优选用于生产模制品。该组合物优选具有3至40cm3/(10min)，更优选6至30cm3/(10min)，还更优选8至25cm3/(10min)，特别优选9至24cm3/(10min)的熔体体积流动速率(MVR)，根据ISO 1133：2012-3(测试温度300℃，质量1.2kg)测定。
特别优选地，该组合物在根据本发明使用组分C之后由下列组分组成：
A)60重量％至94.5重量％的热塑性聚合物，其中包含芳族聚碳酸酯作为热塑性聚合物，
B)5重量％至25重量％的二氧化钛，
C)0.5重量％至5重量％的(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物，
D)0重量％至10重量％的附加添加剂，其选自热稳定剂、抗氧化剂、脱模剂、紫外线吸收剂、红外线吸收剂、其它抗冲改性剂、抗静电剂、荧光增白剂、不同于组分B的填料、流动改进剂、防滴落剂、阻燃剂、光散射剂、水解稳定剂、酯交换稳定剂、增容剂和/或用于激光标记的添加剂，及其组合。
非常特别优选地，这种组合物在根据本发明使用组分C之后由下列组分组成：
A)67重量％至91重量％的热塑性聚合物，其中热塑性聚合物是芳族聚碳酸酯，
B)8重量％至20重量％的二氧化钛，
C)1重量％至3重量％的(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物，其中所述(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物是以丙烯酸丁酯橡胶作为接枝基底的核/壳接枝聚合物，并且其中以丙烯酸丁酯橡胶作为接枝基底的核/壳接枝聚合物的壳基于聚甲基丙烯酸甲酯，
D)0重量％至10重量％的附加添加剂，其选自热稳定剂、抗氧化剂、脱模剂、紫外线吸收剂、红外线吸收剂、其它抗冲改性剂、抗静电剂、荧光增白剂、不同于组分B的填料、流动改进剂、防滴落剂、阻燃剂、光散射剂、水解稳定剂、酯交换稳定剂、增容剂和/或用于激光标记的添加剂，及其组合。
优选地，包含至少一种紫外线吸收剂作为附加添加剂，特别是选自Cyasorb UV-3638F(2，2′-(1，4-亚苯基)双[4H-3，1-苯并恶嗪-4-酮])、Hostavin B-Cap(2，2′-(1，4-亚苯基二亚甲基)双丙二酸四乙酯)、Tinuvin 329(2-(2′-羟基-5′-(叔辛基)苯基)苯并三唑)、Uvinul 3030(2，2-双[[(2-氰基-1-氧代-3，3-二苯基-2-丙烯基)氧基]甲基]-1，3-丙二基酯(9CI))的紫外线吸收剂，特别是以0.1重量％至0.35重量％的量。添加紫外线吸收剂，尤其是上述那些，导致反射率进一步改进。因此，根据本发明优选也将组分C与紫外线吸收剂，特别是上述那些之一组合使用。
在需要高反射性组合物的情况下，即特别是在用于照明领域的模制品(其例如是用于汽车领域中的灯，特别是LED灯或LED阵列的反射器或反射器部件，例如头灯反射器)的组合物领域中，使用组分C来改进反射率尤其令人感兴趣。然而，反射率的改进也可以针对通常用于EE(电气/电子)领域中的框架或框架部件、外壳或外壳部件的模制品的组合物。
实施例
1.原材料和试验方法的描述
在来自Berstorff公司的ZE 25挤出机上以10kg/h的吞吐量通过配混制造以下实施例中描述的聚碳酸酯基组合物。熔体温度为275℃。
a)原材料
组分A-1：具有19cm3/(10min)的熔体体积流动速率MVR(根据ISO 1133：2012-03，在300℃的试验温度和1.2kg载荷下)的基于双酚A的线性聚碳酸酯，其含有250ppm三苯膦作为组分D1(在表中单独列出)。
组分A-2：具有19cm3/(10min)的熔体体积流动速率MVR(根据ISO 1133：2012-03，在300℃的试验温度和1.2kg载荷下)的基于双酚A的粉末状线性聚碳酸酯。
组分A-3：具有19cm3/(10min)的熔体体积流动速率MVR(根据ISO 1133：2012-03，在300℃的试验温度和1.2kg载荷下)的基于双酚A的线性聚碳酸酯。
组分A-4：来自Covestro Deutschland AG公司的聚碳酸酯。具有17cm3/(10min)的熔体体积流动速率MVR(根据ISO 1133：2012-03，在250℃的试验温度和2.6kg载荷下)的基于双酚A的线性聚碳酸酯。
组分B-1：来自Leverkusen的Kronos Titan GmbH公司的Kronos 2230二氧化钛。
组分B-2：来自Leverkusen的Kronos Titan GmbH公司的Kronos 2233二氧化钛。
组分C：来自Dow公司的Paraloid EXL2300。由甲基丙烯酸甲酯(壳)和丙烯酸丁酯橡胶(核，接枝基底)形成的丙烯酸系核/壳接枝聚合物。
组分D-1：三苯膦，可从Ludwigshafen的BASF SE公司商购。
组分D-2：来自Chemtura Corporation公司的B449(大约50重量％的PTFE和大约50重量％的SAN[由80重量％的苯乙烯和20重量％的丙烯腈形成])。防滴落剂。
组分D-3：Einar 601；来自丹麦Palsgaard公司的双甘油酯。
组分D-4：紫外线吸收剂Cyasorb UV-3638F。2，2′-(1，4-亚苯基)双[4H-3，1-苯并恶嗪-4-酮]。
组分D-5：紫外线吸收剂Hostavin B-Cap。2，2′-(1，4-亚苯基二亚甲基)双丙二酸四乙酯。
组分D-6：紫外线吸收剂Tinuvin 329。2-(2′-羟基-5′-(叔辛基)苯基)苯并三唑。
组分D-7：紫外线吸收剂Uvinul 3030。2，2-双[[(2-氰基-1-氧代-3，3-二苯基-2-丙烯基)氧基]甲基]-1，3-丙二基酯(9CI)。
b)试验方法
熔体体积流动速率(MVR)使用来自Zwick Roell公司的Zwick 4106仪器根据ISO1133：2012-03(主要在300℃的试验温度、质量1.2kg下)测定。此外，在20分钟的预热时间后测量MVR值(IMVR20′)。这是在升高的热应力下的熔体稳定性的量度。
灰分含量根据DIN 51903：2012-11测定(850℃，保持30分钟)。
使用分光光度计基于标准ASTM E 1331-04测量总反射率光谱。由此获得的透射率或反射率光谱用于计算视觉透射率Ty(根据光源D65，观察者10°)或视觉反射率Ry(根据光源D65，观察者10°)，在每种情况下根据ASTM E 308-08。这也适用于颜色值L*a*b*。试样的厚度为2mm。
光泽度根据ASTM D 523-14测定。
根据ASTM E 313-10(观察者：10°/光源：D65)测定黄度指数(Y.I.)。
还对研究的样品的可燃性进行评估和分级，其中根据UL94。为此制造尺寸为125mmx 13mm x d(mm)的试样，其中厚度d在此对应于预期应用中的最小壁厚度。V0等级意味着火焰在最多10秒后自熄。没有燃烧滴落。二次火焰接触后的余辉具有最多30秒的持续时间。
用来自Coesfeld Materialtest公司的Coesfeld Eco 2920仪器在尺寸为80mm x10mm x 4mm的试样上用50N活塞载荷和50℃/h的加热速率根据ISO 306：2013测定作为耐热变形性的量度的维卡软化温度VST/B50。
试样板在每种情况下通过在下表中给出的物料温度下注射成型制成。
对比实验下面标记为“V”，根据本发明的实验标记为“E”。
表2：
当使用组分C时，甚至在添加添加剂的——在这种情况下含有抗滴落剂的——组合物中也可以观察到反射率的实际相关改进和黄度指数的降低。

Claims (11)

1.(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物用于增加含二氧化钛的热塑性组合物的反射率和/或降低其黄度指数的用途。
2.如前述权利要求任一项中所述的用途，其中所述热塑性组合物在添加组分C后含有下列组分：
A)50重量％至94.5重量％的热塑性聚合物，
B)5重量％至25重量％的二氧化钛，
C)0.5重量％至5重量％的(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物，
D)0重量％至20重量％的附加添加剂。
3.如权利要求1或2中所述的用途，其中所述热塑性组合物基于芳族聚碳酸酯。
4.如前述权利要求任一项中所述的用途，其中所述热塑性组合物含有至少60重量％的芳族聚碳酸酯。
5.如前述权利要求任一项中所述的用途，其中所述热塑性组合物在添加组分C后由下列组分组成：
A)60重量％至94.5重量％的热塑性聚合物，其包含芳族聚碳酸酯作为热塑性聚合物，
B)5重量％至25重量％的二氧化钛，
C)0.5重量％至5重量％的(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物，
D)0重量％至10重量％的附加添加剂，其选自热稳定剂、抗氧化剂、脱模剂、紫外线吸收剂、红外线吸收剂、其它抗冲改性剂、抗静电剂、荧光增白剂、不同于组分B的填料、流动改进剂、防滴落剂、阻燃剂、光散射剂、水解稳定剂、酯交换稳定剂、增容剂和/或用于激光标记的添加剂，及其组合。
6.如前述权利要求任一项中所述的用途，其中(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物包含以丙烯酸丁酯橡胶作为接枝基底的核/壳接枝聚合物。
7.如权利要求1至6任一项中所述的用途，其中(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物是以丙烯酸丁酯橡胶作为接枝基底的核/壳接枝聚合物。
8.如权利要求6或7中所述的用途，其中以丙烯酸丁酯橡胶作为接枝基底的核/壳接枝聚合物的壳基于聚甲基丙烯酸甲酯。
9.如前述权利要求任一项中所述的用途，其中所述热塑性组合物在添加组分C后由下列组分组成：
A)67重量％至91重量％的热塑性聚合物，其中热塑性聚合物是芳族聚碳酸酯，
B)8重量％至20重量％的二氧化钛，
C)1重量％至3重量％的(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物，其中所述(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物是以丙烯酸丁酯橡胶作为接枝基底的核/壳接枝聚合物，并且其中以丙烯酸丁酯橡胶作为接枝基底的核/壳接枝聚合物的壳基于聚甲基丙烯酸甲酯，
D)0重量％至10重量％的附加添加剂，其选自热稳定剂、抗氧化剂、脱模剂、紫外线吸收剂、红外线吸收剂、其它抗冲改性剂、抗静电剂、荧光增白剂、不同于组分B的填料、流动改进剂、防滴落剂、阻燃剂、光散射剂、水解稳定剂、酯交换稳定剂、增容剂和/或用于激光标记的添加剂，及其组合。
10.如前述权利要求任一项中所述的用途，其中反射率的改进基于两个样品的比较，其中对比样品是不含组分C的相应组合物并且因此包含相应更多的根据组分A的热塑性聚合物，但是在其它方面具有与由根据本发明的(甲基)丙烯酸(C1至C8)-烷基酯在选自丙烯酸酯橡胶的接枝基底上的接枝聚合物的用途得出的组合物相同的组成。
11.如前述权利要求任一项中所述的用途，其中所述热塑性组合物包含至少一种紫外线吸收剂。
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