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CN115087539A - 包含具有不同增强材料的两个区域的聚合物复合组合物、其制造方法、用途和包含其的制品 - Google Patents

包含具有不同增强材料的两个区域的聚合物复合组合物、其制造方法、用途和包含其的制品 Download PDF

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CN115087539A
CN115087539A CN202080097137.7A CN202080097137A CN115087539A CN 115087539 A CN115087539 A CN 115087539A CN 202080097137 A CN202080097137 A CN 202080097137A CN 115087539 A CN115087539 A CN 115087539A
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P·杰拉德
A·佐勒
G·克莱达特
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Arkema France SA
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Arkema France SA
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Abstract

本申请涉及聚合物复合组合物(PCC)，其包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，而所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。其还涉及一种制造这样的聚合物复合组合物(PCC)的方法及其用途以及一种制造由包含所述聚合物复合组合物(PCC)的复合材料制成的机械部件或结构元件形式的制品的方法。

Description

包含具有不同增强材料的两个区域的聚合物复合组合物、其 制造方法、用途和包含其的制品
[发明领域]
本发明涉及一种聚合物复合组合物(PCC)，其包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，而所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
本发明特别涉及一种聚合物复合组合物(PCC)，其包含直接接触的两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，而所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。本发明还涉及一种制造这样的聚合物复合组合物(PCC)的方法及其用途。
本发明还涉及一种制造包含所述聚合物复合组合物(PCC)的机械部件或结构元件形式的制品的方法。
[现有技术]
热固性和尤其是热塑性聚合物是现今广泛用于多个领域和应用的材料，例如用于建筑、航空、汽车或铁路部门，其中它们是机械部件的一部分。
这些在其使用过程中必须承受高应力的机械部件广泛地由复合材料制成。复合材料是两种或更多种不混溶材料的宏观组合。复合材料由至少一种形成基质（即确保结构内聚的连续相）的材料和增强材料组成。
使用复合材料的目的是获得由其各成分在单独使用时无法获得的性能品质。因此，尤其由于复合材料与均质材料相比更好的机械性能（更高的拉伸强度、更高的拉伸模量、更高的断裂韧性）和它们的低密度，复合材料广泛用于多个工业部门，例如建筑、汽车、航空航天、运输、休闲、电子和体育运动。
为了实现热成型和再循环，优选在复合材料中也使用热塑性聚合物而非热固性聚合物。
热塑性聚合物由通常未交联的线性或支化聚合物组成。
根据聚合物复合材料的应用和用途，通常需要具有不同材料的组合和不同机械性质，它们之间另外应该具有或必须具有非常好的附着力。
本发明的一个目的是提出一种聚合物复合组合物，其包含至少两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域具有不同机械性质和在这两个区域之间的良好附着力。
在WO2014/135810中描述了一种具有窗口的聚合物复合组合物(PCC)。该文献公开了一种制造多层复合材料的方法，所述多层复合材料包括含有热塑性聚合物A的表面层、含有基于热塑性(甲基)丙烯酸系聚合物基质和增强纤维材料的聚合物复合材料的基底层，该方法能够形成一个或多个可以是透明的包含热塑性材料的窗口。
文献FR28217987公开了一种由非织造物层和增强网格层制成的绝缘板。非织造物层和一个增强网格层仅在一个表面上直接接触。
文献FR2834927公开了一种由增强网络增强的泡沫。该增强的泡沫仅在一个表面上与增强网格直接接触。
在这些文献中没有提出具有不同机械性质和良好附着力的组合物及其制备方法。
[技术问题]
本发明的目标因此是弥补现有技术的至少一个缺点。
本发明的一个目的是提出一种聚合物复合组合物(PCC)，其具有至少两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，且所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)，在力或应力下在这两个区域之间具有良好附着力并且这两个区域具有不同的机械性质。
本发明的另一目的还在于提供一种聚合物复合组合物(PCC)，其具有至少两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，且所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)，所述区域直接接触并优选不包括胶水或胶粘剂粘结层。
本发明的另一目的还在于提供一种聚合物复合组合物(PCC)，其具有至少两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，且所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)，以使聚合物复合组合物可为复杂设计并且至少一个区域有助于局部机械增强。
本发明的另一目的还在于提供一种制造具有至少两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物复合组合物(PCC)的方法，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，且所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)，并且在力或应力下在这两个区域之间具有良好附着力。
本发明的另一目的还在于使用具有至少两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物复合组合物(PCC)生产具有复杂设计的机械部件或结构元件或制品，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，且所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
[发明概述]
已经发现，一种包含两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物复合组合物(PCC)得到可为复杂设计并且至少一个区域有助于局部机械增强的聚合物复合材料或聚合物复合组合物，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
还已经发现，一种制造聚合物复合组合物(PCC)的方法得到可为复杂设计并且至少一个区域有助于局部机械增强的聚合物复合材料或聚合物复合组合物，所述方法包括以下步骤：
i) 提供包含增强材料(RM1)的SMC
ii) 提供不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)；
iii) 使ii)中提供的聚合物材料与SMC直接接触
iv) 聚合或固化所述SMC。
还已经发现，一种包含两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物复合组合物(PCC)可用作能够实现复杂设计并且至少一个区域有助于局部机械增强的聚合物复合材料或聚合物复合组合物，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
还已经发现，一种制造包含聚合物复合组合物(PCC)的机械部件或结构元件形式的制品的方法得到具有复杂设计并具有至少一个有助于局部机械增强的区域的机械部件或结构元件形式的制品，所述方法包括以下步骤：
i) 提供包含增强材料(RM1)的SMC
ii) 提供不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)；
iii) 使ii)中提供的聚合物材料与SMC直接接触
iv) 聚合或固化所述SMC
v) 将获自步骤iv)的产物用作制品或用于制品或将所得产物转变成制品。
[附图简述]
图1在顶视图中显示根据现有技术或根据本发明的不同实施方案。该聚合物复合组合物为片材形式。
图1a)显示含短纤维(15)的复合片材(10)。
图1b)显示包含两个区域(Z1) (30)和(Z2) (20)的片材(10)形式的聚合物复合组合物(PCC)的根据本发明的一个实施方案。区域(Z2) (20)不包含增强材料且区域(Z1)(30)包含短纤维(15)形式的增强材料(RM1)。该图中的区域(Z2)(20)由透明材料制成并且区域(Z1) (30)中的纤维可透过区域(Z2)(20)看见。
图1c)显示包含两个区域(Z1) (30)和(Z2) (20)的片材(10)形式的聚合物复合组合物(PCC)的根据本发明的一个实施方案。区域(Z2) (20)包含由长或连续纤维制成的纤维垫(16)作为增强材料(RM2)且区域(Z1) (30)包含短纤维(15)形式的增强材料(RM1)。
图1d)显示包含两个区域(Z1) (30)和(Z2) (20)的片材(10)形式的聚合物复合组合物(PCC)的根据本发明的一个实施方案。区域(Z2) (20)包含粒子形式的矿物填料(17)作为增强材料(RM2)且区域(Z1) (30)包含短纤维(15)形式的增强材料(RM1)。
图2显示根据本发明的不同实施方案的侧视图。该聚合物复合组合物(PCC)为片材(10)形式。图2a)是在片材(10)的中间的图1b)的侧视图。图2b)是在片材(10)的中间的图1c)的侧视图。图2c)是在片材(10)的中间的图1d)的侧视图。图2d)是其中两个区域(Z1)(30)和(Z2) (20)具有相同尺寸的实施方案的侧视图。
图3显示根据本发明的不同实施方案的侧视图。图3a)显示片材(10)形式的聚合物复合组合物(PCC)，其中区域(Z2) (20)通过一侧附着于区域(Z1) (30)。图3b)显示片材(10)形式的聚合物复合组合物(PCC)，其中区域(Z2) (20)部分并入区域(Z1) (30)。图3c)显示片材(10)形式的聚合物复合组合物(PCC)，其中区域(Z2) (20)并入区域(Z1) (30)以使它们形成共有表面。图3d)显示片材(10)形式的聚合物复合组合物(PCC)，其中区域(Z2)(20)完全并入区域(Z1) (30)。图3d)显示片材(10)形式的聚合物复合组合物(PCC)，其中区域(Z2) (20)被区域(Z1) (30)包围，以使区域(Z2) (20)的上表面和下表面都可见。
附图中例举的实施方案不是非常复杂的设计。它们只是用于描述基本的不同实施方案的原理。
[详述]
根据第一个方面，本发明涉及一种聚合物复合组合物(PCC)，其包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
根据第二个方面，本发明涉及一种热塑性聚合物复合组合物(PCC)，其包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
根据第三个方面，本发明涉及制备包含两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物复合组合物(PCC)的方法，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)，所述方法包括以下步骤：
i) 提供包含增强材料(RM1)的SMC
ii) 提供不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)；
iii) 使ii)中提供的聚合物材料与SMC直接接触
iv) 聚合或固化所述SMC。
根据第四个方面，本发明涉及包含两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物复合组合物(PCC)用于具有复杂设计或其中至少一个区域有助于局部机械增强的聚合物复合材料或聚合物复合组合物的用途，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
根据第五个方面，本发明涉及一种包含聚合物复合组合物(PCC)的制品，所述聚合物复合组合物(PCC)包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
根据第六个方面，本发明涉及一种制造包含聚合物复合组合物(PCC)的机械部件或结构元件形式的制品的方法，所述聚合物复合组合物(PCC)包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)，所述方法包括以下步骤：
i) 提供包含增强材料(RM1)的SMC
ii) 提供不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)；
iii) 使ii)中提供的聚合物材料与SMC直接接触
iv) 聚合或固化所述SMC
v) 将获自步骤iv)的产物用作制品或用于制品或将所得产物转变成制品。
所用术语“纤维基底”是指若干纤维、单向粗纱或连续长丝垫、织物、毛毡或非织造物，其可为条、圈（laps）、编织物、绺或片的形式。
所用术语“(甲基)丙烯酸系”是指任何类型的丙烯酸系或甲基丙烯酸系单体。
所用术语“PMMA”是指甲基丙烯酸甲酯（MMA）的均聚物和共聚物，对于MMA共聚物，PMMA中的MMA的重量比为至少70重量%。
所用术语“单体”是指可发生聚合的分子。
所用术语“聚合”是指将单体或单体混合物转化为聚合物的过程。
所用术语“热塑性聚合物”是指在加热时变为液体或变得更液态或较不粘稠或柔软并可通过施加热和压力呈现新的形状的聚合物。这也适用于可在加热到高于软化温度时热成型的轻微交联的热塑性聚合物。
所用术语“聚合物复合材料”是指包含几个不同相畴的多组分材料，其中至少一种类型的相畴是连续相，且其中至少一种组分是聚合物。
所用术语“SMC”表示片状模塑料。片状模塑料优选是热塑性的。
所用术语“复杂设计”是指例如可略微弯曲或强烈弯曲或部分弯曲的部件。本领域技术人员可想象其它更复杂的设计。
所用术语“引发剂”是指可启动/引发一种或多种单体的聚合的化合物。
缩写“phr”是指每百份组合物的重量份数。例如，在该组合物中1 phr的化合物是指将1千克该化合物添加到100千克组合物中。
缩写“ppm”是指每百万份组合物的重量份数。例如，在该组合物中1000ppm的化合物是指0.1千克化合物存在于100千克组合物中。
在本发明中说到x至y的范围意在包括这一范围的上限和下限，相当于至少x和至多y。
在本发明中说到一个范围在x至y之间，其意在排除这一范围的上限和下限，相当于大于x和小于y。
根据本发明的聚合物复合组合物(PCC)包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
这两个区域(Z1)和(Z2)优选直接接触。直接接触是指这两个区域(Z1)和(Z2)至少具有表面的共同部分。一个区域也可能部分包括在另一个区域中。一个区域也可能除一个表面外完全包括在另一个区域中。一个区域也可能完全在另一个区域内。
在第一个优选实施方案中，这两个区域(Z1)和(Z2)具有表面的共同部分。这是根据图3a)的实施方案。
在第二个优选实施方案中，一个区域部分包括在另一个区域中。这是根据图3b)的实施方案。
在第三个优选实施方案中，一个区域除一个表面外完全包括在另一个区域中。这是根据图3c)的实施方案。
在第四个优选实施方案中，一个区域完全在另一个区域内。这是根据图3d)的实施方案。
区域(Z1) (30)和区域(Z2) (20)可具有相同的表面尺寸或不同的表面尺寸。
在第一个优选实施方案中，区域(Z1) (30)大于区域(Z2) (20)。“大于”是指区域(Z1) (30)的整个表面大于区域(Z2) (20)的表面。当这两个区域直接接触时，被区域(Z2)覆盖的区域(Z1)的表面也计算在内。在图1中，例如其中这两个区域(Z1)和(Z2)为片材形式，区域(Z2) (20)的片材小于区域(Z1) (30)的片材。更优选地，区域(Z1) (30)的表面比区域(Z2) (20)的表面大至少10%。
在第二个优选实施方案中，区域(Z1) (30)和区域(Z2) (20)具有大致相同的尺寸。“大致相同的尺寸”是指区域(Z1) (30)的表面与区域(Z2) (20)的表面相差（大于或小于）最多10%。
在第三个优选实施方案中，区域(Z1) (30)小于区域(Z2) (20)。“小于”是指区域(Z1) (30)的整个表面小于区域(Z2) (20)的表面。当这两个区域直接接触时，被区域(Z1)覆盖的区域(Z2)的表面也计算在内。更优选地，区域(Z1) (30)的表面比区域(Z2) (20)的表面小至少10%。
区域(Z1) (30)和区域(Z2) (20)的相对尺寸的优选实施方案和这两个区域之间的接触的优选实施方案可以任何组合方式组合。
有利地，这两个区域(Z1)和(Z2)在多于一个表面上接触，在片材的情况下，在上表面或下表面和部分侧表面或所有侧表面上接触。
一个有利的实施方案在于，区域(Z1) (30)大于区域(Z2) (20)且区域(Z2) (20)除一个表面外完全包括在另一个区域中，或完全在另一个区域内。这是根据图3c)或3d)的实施方案。
优选地，根据本发明的聚合物复合组合物(PCC)是热塑性聚合物复合组合物(PCC)。这意味着这两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物基质都是热塑性的并包含热塑性聚合物(TP1)。
优选地，所述区域(Z1)或(Z2)的一个区域包含短切纤维作为增强材料(RM1)。更优选地，区域(Z1)包含短切纤维作为增强材料(RM1)。
关于增强材料(RM1)，其优选选自短切纤维。有利地，短切纤维具有在3mm至100mm之间的长度。
短切纤维具有在0.005 µm至100 µm之间，优选在1 µm至50 µm之间，更优选在5 µm至30 µm之间，有利地在10 µm至25 µm之间的直径。
优选地，增强材料(RM1)选自天然纤维或合成纤维。作为天然纤维，可以提到植物纤维、木纤维、动物纤维或矿物纤维。
天然纤维是例如剑麻、黄麻、大麻、亚麻、棉、椰子纤维和香蕉纤维。动物纤维是例如羊毛或毛发。
作为合成材料，可以提到选自热固性聚合物、热塑性聚合物或其混合物的纤维的聚合物纤维。
聚合物纤维可由聚酰胺（脂族或芳族）、聚酯、聚乙烯醇、聚烯烃、聚氨酯、聚氯乙烯、聚乙烯、不饱和聚酯、环氧树脂和乙烯基酯组成。
矿物纤维也可选自玻璃纤维，尤其是E、R或S2类型，碳纤维、硼纤维或二氧化硅纤维。
本发明的短切纤维形式的增强材料(RM1)选自植物纤维、木纤维、动物纤维、矿物纤维、合成聚合物纤维、玻璃纤维和碳纤维及其混合物。其优选选自矿物纤维。
短切纤维形式的增强材料(RM1)构成区域(Z2)的5重量%至60重量%之间。
关于增强材料(RM2)，如果存在，其选自长纤维或连续纤维，或由长纤维制成的纤维基底或由连续纤维制成的纤维基底作为增强材料；或矿物填料。
在第一个优选实施方案中，增强材料(RM2)选自长纤维或连续纤维。长纤维具有至少100mm，更优选120mm，再更优选150mm，至少200mm的长度。纤维的纵横比（长径比）为至少5000，更优选至少10 000，再更优选15 000。
在第二个优选实施方案中，增强材料(RM2)选自由长纤维制成的纤维基底或由连续纤维制成的纤维基底。长纤维的纵横比（长径比）为至少5000，更优选至少10 000，再更优选15 000。对于纤维基底，可以提到若干纤维、单向粗纱或连续长丝垫、织物、毛毡或非织造物，其可为条、圈、编织物、绺或片的形式。纤维基底可具有各种形式和尺寸，是二维或三维的。纤维基底包含一种或多种纤维的组合体。当该纤维是连续的时，它们的组合体形成织物。二维形式对应于非织造或织造纤维垫或增强材料或纤维束，它们也可以是编织的。即使二维形式具有一定厚度并因此在原则上是三维的，但其根据本发明也被视为是二维的。三维形式对应于例如非织造纤维垫或增强材料或堆叠或折叠的纤维束或其混合物——二维形式在第三维度中的组合体。优选地，对于纤维基底的二维或三维形式，本发明的纤维基底的纤维选自长纤维或连续纤维。
在第三个优选实施方案中，增强材料(RM2)选自矿物填料。矿物填料为粒子形式。该粒子具有在0.5µm至1000µm之间的重均粒度。
增强材料(RM2)的纤维具有在0.005 µm至100 µm之间，优选在1 µm至50 µm之间，更优选在5 µm至30 µm之间，有利地在10 µm至25 µm之间的直径。
优选地，增强材料(RM2)选自天然纤维或合成纤维。作为天然纤维，可以提到植物纤维、木纤维、动物纤维或矿物纤维。
天然纤维是例如剑麻、黄麻、大麻、亚麻、棉、椰子纤维和香蕉纤维。动物纤维是例如羊毛或毛发。
作为合成材料，可以提到选自热固性聚合物、热塑性聚合物或其混合物的纤维的聚合物纤维。
聚合物纤维可由聚酰胺（脂族或芳族）、聚酯、聚乙烯醇、聚烯烃、聚氨酯、聚氯乙烯、聚乙烯、不饱和聚酯、环氧树脂和乙烯基酯组成。
矿物纤维也可选自玻璃纤维，尤其是E、R或S2类型，碳纤维、硼纤维或二氧化硅纤维。
本发明的短切纤维形式的增强材料(RM2)选自植物纤维、木纤维、动物纤维、矿物纤维、合成聚合物纤维、玻璃纤维和碳纤维及其混合物。其优选选自矿物纤维。
增强材料(RM2)和(RM1)的纤维可具有相同性质；它们的区别是纤维的长度。在这种情况下，不包含短切纤维作为增强材料(RM1)的区域包含长纤维或连续纤维或由长纤维或连续纤维制成的纤维基底作为如上文定义的增强材料(RM2)。
这两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物基质都是热塑性的并包含热塑性聚合物(TP1)。
关于热塑性聚合物(TP1)，在第一个优选实施方案中，其是(甲基)丙烯酸系聚合物(MP1)，可以提到聚甲基丙烯酸烷基酯或聚丙烯酸烷基酯。根据一个优选实施方案，该(甲基)丙烯酸系聚合物是聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）。
术语“PMMA”是指甲基丙烯酸甲酯（MMA）均聚物或共聚物或其混合物。
根据一个实施方案，甲基丙烯酸甲酯（MMA）均聚物或共聚物包含至少70重量%，优选至少80重量%，有利地至少90重量%的甲基丙烯酸甲酯。
根据另一实施方案，PMMA是MMA的至少一种均聚物和至少一种共聚物的混合物，或具有不同平均分子量的MMA的至少两种均聚物或两种共聚物的混合物、或具有不同单体组成的MMA的至少两种共聚物的混合物。
甲基丙烯酸甲酯（MMA）的共聚物包含70重量%至99.9重量%的甲基丙烯酸甲酯和0.1重量%至30重量%的至少一种可与甲基丙烯酸甲酯共聚的含有至少一个烯属不饱和度的单体。
这些单体是公知的，并尤其可提到丙烯酸和甲基丙烯酸以及(甲基)丙烯酸烷基酯，其中该烷基含有1至12个碳原子。作为实例，可以提到丙烯酸甲酯和(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯或(甲基)丙烯酸2-乙基己酯。优选地，共聚单体是丙烯酸烷基酯，其中该烷基含有1至4个碳原子。
根据第一个优选实施方案，甲基丙烯酸甲酯（MMA）的共聚物包含80重量%至99.9重量%，有利地85重量%至99.9重量%，更有利地90重量%至99.9重量%的甲基丙烯酸甲酯，和0.1重量%至20重量%，有利地0.1重量%至10重量%，更有利地0.1重量%至15重量%的至少一种可与甲基丙烯酸甲酯共聚的含有至少一个烯属不饱和度的单体。优选地，共聚单体选自丙烯酸、甲基丙烯酸、丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯及其混合物。
(甲基)丙烯酸系聚合物（MP1）的重均分子质量应该高，这意味着大于50 000 g/mol，优选大于100 000 g/mol。
重均分子质量可通过尺寸排阻色谱法（SEC）测得。
关于热塑性聚合物(TP1)，在第二个优选实施方案中，其是含氟聚合物(F1)。
在第一个优选实施方案中，聚合物复合组合物(PCC)的两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物基质包含(甲基)丙烯酸系聚合物(MP1)。
在第二个优选实施方案中，聚合物复合组合物(PCC)的两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物基质包含不同的热塑性聚合物(TP1)。
在第三个优选实施方案中，聚合物复合组合物(PCC)的两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物基质包含两种不同的热塑性聚合物(TP1)的混合物。
不同的热塑性聚合物(TP1)是指该聚合物的化学性质。
制造聚合物复合组合物(PCC)的方法包括以下步骤：
i) 提供包含增强材料(RM1)的SMC
ii) 提供不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)；
iii) 使ii)中提供的聚合物材料与SMC直接接触
iv) 聚合或固化所述SMC。
在步骤i)中，提供的SMC（片状模塑料）包含仍未完全聚合的组分。这可以是单体。
在第一个优选实施方案中，该单体是(甲基)丙烯酸系单体(M1)，其选自丙烯酸、甲基丙烯酸、烷基丙烯酸系单体、烷基甲基丙烯酸系单体、羟烷基丙烯酸系单体和羟烷基甲基丙烯酸系单体及其混合物。
优选地，(甲基)丙烯酸系单体(M1)选自丙烯酸、甲基丙烯酸、羟烷基丙烯酸系单体、羟烷基甲基丙烯酸系单体、烷基丙烯酸系单体、烷基甲基丙烯酸系单体及其混合物，该烷基含有1至22个直链、支链或环状碳；该烷基优选含有1至12个直链、支链或环状碳。
有利地，(甲基)丙烯酸系单体(M1)选自甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸、丙烯酸、丙烯酸正丁酯、丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸异丁酯、丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸环己酯、丙烯酸异冰片酯、甲基丙烯酸异冰片酯、丙烯酸羟乙酯和甲基丙烯酸羟乙酯及其混合物。
根据一个优选实施方案，(甲基)丙烯酸系单体(M1)的至少50重量%，优选至少60重量%是甲基丙烯酸甲酯。
根据第一个更优选的实施方案，单体(M1)的至少50重量%，优选至少60重量%，更优选至少70重量%，有利地至少80重量%，甚至更有利地90重量%是甲基丙烯酸甲酯与任选至少一种其它单体的混合物。
在步骤ii)中，聚合物组合物(PC2)包含热塑性聚合物(TP1)。
包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)可以是通过RTM（树脂传递模塑）和变型如HP-RTM、C-RTM或I-RTM；LCM（液体传递模塑（liquid transfermolding））或拉挤成型制成的复合件。聚合物组合物(PC2)可为片材形式。
不包含增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)可以是由至少一种热塑性聚合物(TP1)制成的热塑性片材。在一个实施方案中，该片材是透明的。在另一实施方案中，该片材是有色的。在再一实施方案中，该片材是浑浊的。
步骤iii)部分界定聚合物复合组合物(PCC)的最终形式，取决于所提供的化合物的尺寸和使它们接触的类型。由此可获得图3a至3e中给出的形式。
步骤iv)可以例如在加热模具中进行。在压力下，选择在50℃至200℃之间，优选在60℃至180℃之间，更优选在70℃至150℃之间的温度。施加的压力例如在25巴至150巴之间。
本发明还涉及一种制造包含聚合物复合组合物(PCC)的机械部件或结构元件形式的制品的方法，所述聚合物复合组合物(PCC)包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)，所述方法包括以下步骤：
i) 提供包含增强材料(RM1)的SMC
ii) 提供不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)；
iii) 使ii)中提供的聚合物材料与SMC直接接触
iv) 聚合或固化所述SMC
v) 将所得产物用作制品或用于制品或将所得产物转变成制品。
制造包含聚合物复合组合物(PCC)的机械部件或结构元件形式的制品的方法可另外包括后成型步骤。后成型包括弯曲以改变所得产品的形式。
制造包含聚合物复合组合物(PCC)的机械部件或结构元件形式的制品的方法可另外包括焊接或胶接或层压步骤。
关于包含聚合物复合组合物(PCC)的机械部件或结构元件形式的制品的用途或该制品本身，可以提到汽车应用、运输应用如公共汽车或卡车、航海应用、铁路应用、体育运动、航空和航天应用、光伏应用、计算机相关应用、施工和建筑应用、电信应用和风能应用。
机械部件尤其是机动车部件、船舶部件、公共汽车部件、火车部件、体育用品、飞机或直升机部件、宇宙飞船或火箭部件、光伏模块部件、施工或建筑材料、风力涡轮机部件、家具部件、施工或建筑部件、电话或手机部件、计算机或电视部件，或打印机或复印机部件。
[实施例]
第一片状模塑料SMC1由不饱和聚酯和苯乙烯制备。将70重量份Palapreg® P17-02（基于邻苯二甲酸的不饱和聚酯）和30份苯乙烯混合，并将2.6份MgO糊料（LuvatolMK35）、1.5份过氧苯甲酸叔丁酯（Trigonox C）、2份分散添加剂（BYK W996）、2.5份脱模剂（BYK P 9065）和60重量份短切玻璃纤维一起添加在载体膜上。将材料置于两个载体膜之间并压实。
如WO2019/102145中所公开，基于实施例2的组合物制备第二片状模塑料SMC2。通过将20重量%的PMMA（组成为MMA/MAA 95.5/4.5，包含95.5重量%的MMA和作为共聚单体的4.5重量%甲基丙烯酸的MMA共聚物）溶解在80重量%的甲基丙烯酸甲酯中而制备液体组合物。将这种液体组合物算作100重量份，并将其与3 phr熟化剂MgO、2 phr作为自由基引发剂的2,5-二甲基-2,5-二(2-乙基己酰基过氧)己烷、4 phr作为脱模剂的BYK P9912和 100phr短切玻璃纤维混合。
根据WO2014/013028实施例1在模具中制备片材形式的复合材料CM1。该复合材料中的纤维材料含量为60重量%。该片材的尺寸为30cm*40cm*2mm。
实施例1: 将复合材料CM1片材放置在来自片状模塑料SMC2的片材（取40cm*50cm的片材）的中间。
对比例1: 将复合材料CM1片材放置在来自片状模塑料SMC1的片材（取40cm*50cm的片材）的中间。
两者的聚合都在110℃至120℃之间加热的模具中在400-600 kN的力下进行6分钟。
通过简单尝试将最终聚合物复合组合物的两个不同区域彼此分开来评估附着力。
表1 – 样品的评估
实施例1 对比例1
附着力 ++ -
层离 不可能 容易
对比例1表现出两个区域CM1和SMC1之间的不良附着力(-)。这两个区域无需太多力就可容易地彼此层离。实施例1表现出两个区域CM1和SMC2之间的良好附着力(++)。这两个区域即使用力也无法彼此层离。
根据本发明的聚合物复合组合物(PCC)的两个区域之间的附着力极好。

Claims (27)

1.一种聚合物复合组合物(PCC)，其包含两个区域(Z1)和(Z2)，所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含增强材料(RM1)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的另一个区域不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
2.根据权利要求1所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于这两个区域(Z1)和(Z2)直接接触。
3.根据权利要求1或2所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的一个区域包含短切纤维作为增强材料(RM1)。
4.根据权利要求3所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于作为增强材料(RM1)的短切纤维具有在3mm至100mm之间的长度。
5.根据权利要求3至4任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于不包含短切纤维作为增强材料(RM1)的另一个区域包含长纤维或连续纤维或由长纤维或连续纤维制成的纤维基底作为增强材料(RM2)。
6.根据权利要求3至4任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于另一个区域包含具有至少10000的纵横比的纤维作为增强材料(RM2)。
7.根据权利要求3至4任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于另一个区域包含由长纤维制成的纤维基底或由连续纤维制成的纤维基底作为增强材料(RM2)。
8.根据权利要求3至4任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于另一个区域不包含增强材料。
9.根据权利要求3至4任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于另一个区域包含矿物填料作为增强材料(RM2)。
10.根据权利要求1至9任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的两个区域都包含热塑性聚合物(TP1)。
11.根据权利要求1至9任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的至少一个区域包含(甲基)丙烯酸系聚合物(MP1)。
12.根据权利要求1至9任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于所述区域(Z1)或(Z2)的两个区域都包含(甲基)丙烯酸系聚合物(MP1)。
13.根据权利要求1至9任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于这两个区域(Z1)和(Z2)的聚合物基质都是热塑性的并包含热塑性聚合物(TP1)。
14.根据权利要求1至13任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于区域(Z1)(30)大于区域(Z2) (20)。
15.根据权利要求1至13任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于区域(Z1)(30)和区域(Z2) (20)具有大致相同的尺寸。
16.根据权利要求1至13任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于区域(Z1)(30)小于区域(Z2) (20)。
17.根据权利要求1至13任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)，其特征在于区域(Z1)(30)大于区域(Z2) (20)且区域(Z2) (20)除一个表面外完全包括在另一个区域中，或完全在另一个区域内。
18.制造根据权利要求1至17任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)的方法，所述方法包括以下步骤：
i) 提供包含增强材料(RM1)的SMC
ii) 提供不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)；
iii) 使ii)中提供的聚合物材料与SMC直接接触
iv) 聚合或固化所述SMC。
19.根据权利要求19所述的方法，其特征在于聚合物组合物(PC2)为片材形式。
20.根据权利要求18至19所述的方法，其特征在于在步骤ii)中，聚合物组合物(PC2)包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)。
21.根据权利要求18至20所述的方法，其特征在于增强材料(RM1)选自短切纤维。
22.根据权利要求18至21所述的方法，其特征在于增强材料(RM2)选自长纤维或连续纤维或由长纤维或连续纤维制成的纤维基底。
23.根据权利要求18至22所述的方法，其特征在于所述SMC和所述聚合物组合物(PC2)的聚合物基质是热塑性的并包含热塑性聚合物(TP1)。
24.根据权利要求23所述的方法，其特征在于热塑性聚合物(TP1)是(甲基)丙烯酸系聚合物(MP1)。
25.根据权利要求1至17任一项所述的组合物用于复杂设计的用途。
26.一种制品，其包含根据权利要求1至17任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)。
27.一种制造包含根据权利要求1至17任一项所述的聚合物复合组合物(PCC)的机械部件或结构元件形式的制品的方法，所述方法包括以下步骤
i) 提供包含增强材料(RM1)的SMC
ii) 提供不包含增强材料或包含不同于增强材料(RM1)的增强材料(RM2)的聚合物组合物(PC2)；
iii) 使ii)中提供的聚合物材料与SMC直接接触
iv) 聚合或固化所述SMC
v) 将所得产物用作制品或用于制品或将所得产物转变成制品。
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