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CN111185077B - 基于气态氧化性离子的烟气脱硝装置及方法 - Google Patents

基于气态氧化性离子的烟气脱硝装置及方法 Download PDF

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CN111185077B CN202010136738.6A CN202010136738A CN111185077B CN 111185077 B CN111185077 B CN 111185077B CN 202010136738 A CN202010136738 A CN 202010136738A CN 111185077 B CN111185077 B CN 111185077B
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Abstract

本发明公开了一种基于气态氧化性离子的烟气脱硝装置及方法。该装置包括氧化性气体发生设备，其设置为能够通过反应料液产生氧化性气体，且设置有压缩空气入口、调节用空气入口和氧化性气体出口；空气压缩机，其与压缩空气入口相连，其设置为能够向氧化性气体发生设备提供压缩空气；鼓风机，其与调节用空气入口相连，其设置为能够向氧化性气体发生设备鼓入调节用空气；等离子发生及烟气氧化设备，其与氧化性气体出口相连，其设置为能够将氧化性气体转化为气态氧化性离子，且将待处理烟气中的氮氧化物氧化以形成氧化烟气；脱硝设备，其与等离子发生及烟气氧化设备相连，其设置为能够对氧化烟气进行脱硝处理以得到脱硝烟气。该装置的运行安全性高。

Description

基于气态氧化性离子的烟气脱硝装置及方法
技术领域
本发明涉及一种烟气脱硝装置及方法，尤其是一种基于气态氧化性离子的烟气脱硝装置及方法。
背景技术
目前，应用于烟气脱硝的主要技术为选择性催化还原(SCR)和选择性非催化还原(SNCR)。SCR脱硝效率高，但设备投资和运行维护成本高，催化剂昂贵，容易失活，因反应不完全而导致的氨逃逸会造成二次污染。SNCR虽投资和运行费用较少，但脱硝效率比较低，达不到日益严格的排放标准。这两种烟气脱硝的方法反应都需要较高的温度、较大的占地面积，对现有的电厂设备改造较大。
二氧化氯作为一种氧化性强的绿色氧化剂，成本较为低廉，应用在氧化吸收法中进行脱硫脱硝具有较佳的效果。但是，由于二氧化氯极易分解，有爆炸的危险，不利于工业上安全应用。
CN105771577A公开了一种用于制备烟气脱硝的二氧化氯的装置。该装置包括一个Y型三通管道作为两条进料口，并在管道上安装有逆止阀，剩余的第三条管道作为混合反应发生器，在管道的出口端安装有压力表和分配喷雾装置，其中所述的分配喷雾装置包括安全阀和若干个并联的喷淋头，喷淋头能够直接深入到烟气管道中。该装置适用于二氧化氯液态氧化，容易造成二氧化氯逸出。此外，该装置无法使反应物充分反应，二氧化氯产率较低；反应过程中容易出现二氧化氯浓度过高的现象，产生安全隐患。
发明内容
有鉴于此，本发明提供了一种烟气脱硝装置，氧化性气体中的二氧化氯浓度可以调节，运行安全性高。进一步地，本发明的二氧化氯气体产率较高。另一方面，本发明提供了一种采用上述装置进行烟气脱硝的方法，该方法的运行安全性高。本发明通过如下技术方案实现上述技术目的。
一方面，本发明提供一种烟气脱硝装置，包括：
氧化性气体发生设备，其设置为能够通过反应料液产生氧化性气体，且设置有压缩空气入口、调节用空气入口和氧化性气体出口；
空气压缩机，其与所述压缩空气入口相连，其设置为能够向氧化性气体发生设备提供压缩空气；
鼓风机，其与所述调节用空气入口相连，其设置为能够向氧化性气体发生设备鼓入调节用空气；
等离子发生及烟气氧化设备，其与所述氧化性气体出口相连，其设置为能够将氧化性气体转化为气态氧化性离子，且将待处理烟气中的氮氧化物氧化以形成氧化烟气；
脱硝设备，其与等离子发生及烟气氧化设备相连，其设置为能够对来自所述等离子发生及烟气氧化设备的氧化烟气进行脱硝处理以得到脱硝烟气。
根据本发明的烟气脱硝装置，优选地，所述氧化性气体发生设备为卧式平流反应器；所述氧化性气体发生设备内设置有至少一个分隔件，其设置为能够将所述氧化性气体发生器的内部空间分隔为多个隔间；在这些隔间中，至少一部分隔间内设置有用于催化反应料液以获得氧化性气体的蜂窝状催化剂。
根据本发明的烟气脱硝装置，优选地，满足如下条件的一种或两种：
(1)所述隔间之间设置有折流管，所述折流管用于将前一个隔间的反应料液溢流至下一个隔间；
(2)所述氧化性气体发生设备还设置有蒸汽进口，用于向所述氧化性气体发生设备供给加热用蒸汽。
根据本发明的烟气脱硝装置，优选地，所述烟气脱硝装置还包括母液罐，所述母液罐具有母液入口和母液出口；
所述氧化性气体发生设备设置有料液出口；所述料液出口与所述母液入口相连，从而将至少一部分反应料液导出至母液罐；
所述氧化性气体发生设备设置有料液入口；所述料液入口与所述母液出口相连，其设置为能够将母液罐中的母液循环至所述氧化性气体发生设备。
根据本发明的烟气脱硝装置，优选地，所述烟气脱硝装置还包括容纳有物料A的第一原料罐、容纳有物料C的第二原料罐、容纳有物料B的第三原料罐和容纳有物料S的第四原料罐；
所述氧化性气体发生设备的侧壁上设置有多个进料口；
第一原料罐、第二原料罐、第三原料罐和第四原料罐分别设置为能够与相应的进料口相连，从而物料A、物料C、物料B和物料S供给至氧化性气体发生设备，形成反应料液。
根据本发明的烟气脱硝装置，优选地，所述烟气脱硝装置还包括容纳有物料A的第一原料罐、容纳有物料C的第二原料罐、容纳有物料B的第三原料罐和容纳有物料S的第四原料罐；
所述氧化性气体发生设备的侧壁上设置有第一进料口、第二进料口和第三进料口；
第一原料罐和第二原料罐均设置为与第一进料口相连，从而将物料A和物料C混合之后通过第一进料口供给至所述氧化性气体发生设备；
第三原料罐设置为能够与第二进料口相连，从而将物料B供给至所述氧化性气体发生设备；
第四原料罐设置为能够与第三进料口相连，从而将物料S供给至所述氧化性气体发生设备，形成反应料液。
根据本发明的烟气脱硝装置，优选地，第一原料罐容纳有作为物料A的含有碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的浆液；
第二原料罐容纳有作为物料C的双氧水和/或甲醇；
第三原料罐容纳有作为物料B的浓盐酸和/或浓硫酸；
第四原料罐容纳有作为物料S的尿素、腐殖酸钠和/或柠檬酸钠。
根据本发明的烟气脱硝装置，优选地，所述脱硝设备包括吸收塔、吸收剂仓和供水设备；所述吸收塔为循环流化床吸收塔；
所述吸收塔设置有烟气入口和烟气出口；所述等离子发生及烟气氧化设备与该烟气入口相连，其设置为能够将氧化烟气输送至所述吸收塔；所述吸收剂仓与所述吸收塔相连，其设置为将粉状的吸收剂供给至吸收塔；所述供水设备设置为能够将水喷洒至吸收塔内的吸收剂和氧化烟气。
另一方面，本发明提供采用上述烟气脱硝装置进行烟气脱硝的方法，包括如下步骤：
(1)将作为蜂窝状催化剂的物料R置于氧化性气体发生设备的隔间中，第一原料罐、第二原料罐、第三原料罐和第四原料罐分别将物料A、物料C、物料B和物料S输送至所述氧化性气体发生设备中形成反应料液，空气压缩机将压缩空气输送至所述氧化性气体发生设备中进行曝气；反应料液生成二氧化氯气体，二氧化氯气体与空气形成混合气体；鼓风机将调解用空气输送至所述氧化性气体发生设备，以调解混合气体中二氧化氯浓度，从而得到氧化性气体；
(2)将氧化性气体输送至等离子发生及烟气氧化设备；在等离子发生及烟气氧化设备中，氧化性气体在待处理烟气中的金属或金属化合物的作用下转化为气态氧化性离子，气态氧化性离子将待处理烟气中的氮氧化物氧化以形成获得氧化烟气；
(3)将氧化烟气在脱硝设备中进行脱硝；
其中，物料A为含有碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的浆液，物料B为浓盐酸和/或浓硫酸，物料C为双氧水和/或甲醇，物料S为尿素、腐殖酸钠和/或柠檬酸钠，物料R为过渡金属氧化物，待处理烟气为来自钢铁行业的烟气。
根据本发明的烟气脱硝方法，优选地，物料A中碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的用量为1～15重量份，物料B的用量为1～10重量份，物料C的用量为1～12重量份，物料R的用量为0.002～0.006重量份，物料S的用量为0.02～0.1重量份。
本发明的脱硝设备氧化性气体的有效成分浓度可以调节，工业应用安全。进一步地，本发明的二氧化氯产率较高。另一方面，本发明提供了一种烟气脱硝的方法，该方法工业应用安全。进一步地，该方法将氧化性气体转化为气态氧化性离子，提高了氧化性能，在短时间内即可达到较高的氮氧化物氧化率。
附图说明
图1为本发明的一种烟气脱硝装置的示意图。
图2为本发明的另一种烟气脱硝装置的示意图。
附图标记说明如下：
1-第一原料罐；2-第二原料罐；3-第三原料罐；4-第四原料罐；5-催化剂；6-第一供料泵；7-第二供料泵；8-第三供料泵；9-第四供料泵；10-氧化性气体发生设备；11-蒸汽进口；12-鼓风机；13-空气压缩机；14-母液罐；15-母液泵；16-引风机；17-等离子发生及烟气氧化设备；18吸收剂仓；19-供水设备；20-吸收塔；21-除尘设备；22-副产物仓；23-烟囱。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明作进一步的说明，但本发明的保护范围并不限于此。
<烟气脱硝装置>
本发明的烟气脱硝装置包括氧化性气体发生设备、空气压缩机、鼓风机、等离子发生及烟气氧化设备和脱硝设备。在一些实施方式中，本发明的烟气脱硝装置还可以包括母液罐、原料罐、除尘设备和/或副产物仓。本发明的烟气脱硝装置适合于氮氧化物(NOx)浓度大于等于100mg/Nm3的烟气脱硝。下面进行详细描述。
氧化性气体发生设备
本发明的氧化性气体发生设备用于产生氧化性气体。氧化性气体发生设备设置有多个进料口、压缩空气入口、调节用空气入口和氧化性气体出口。
多个进料口设置为与多个原料罐相连，用于向氧化性气体发生设备输送反应用的原料。根据本发明的一个实施方式，多个进料口设置在氧化性气体发生设备的侧壁上。
压缩空气入口设置为与空气压缩机，用于向氧化性气体发生设备输送压缩空气。根据本发明的一个实施方式，压缩空气入口设置在氧化性气体发生设备的侧壁上部。
调节用空气入口设置为与鼓风机相连，用于向氧化性气体发生设备内鼓入空气，从而调节氧化性气体中二氧化氯的浓度。根据本发明的一个实施方式，调节用空气入口设置在氧化性气体发生设备的顶部。
氧化性气体出口设置为与等离子发生及烟气氧化设备相连，用于将氧化性气体输送至等离子发生及烟气氧化设备。根据本发明的一个实施方式，氧化性气体出口设置在氧化性气体发生设备的顶部。
氧化性气体发生设备还可以设置有料液出口和/或料液入口。料液出口可以设置在氧化性气体发生设备的上部。料液入口可以设置在氧化性气体发生设备的侧壁上。料液入口可以与进料口共用。
氧化性气体发生设备还设置有蒸汽进口，用于向氧化性气体发生设备供给加热用蒸汽。优选地，所述的蒸汽进口设置在氧化性气体发生设备的底部。这样更加充分地进行热交换，保证反应温度，促进反应进行。
本发明的氧化性气体发生设备可以为卧式平流反应器。氧化性气体发生设备内设置有至少一个分隔件。所述分隔件用于将所述氧化性气体发生设备的内部空间分隔为多个隔间。根据本发明的一个实施方式，所述隔间之间设置有折流管，所述折流管用于将前一个隔间的反应料液溢流至下一个隔间。这样可以使反应料液进行多级反应。根据本发明的另一个实施方式，氧化性气体发生设备的隔间之间未设置有折流管，前一个隔间的反应料液通过间隔件溢流至下一个隔间。
在这些隔间中，至少一部分隔间内设置有用于催化反应料液以获得氧化性气体的蜂窝状催化剂。根据本发明的一个实施方式，全部隔间内设置有用于催化反应料液以获得氧化性气体的蜂窝状催化剂。
根据本发明的一个具体实施方式，所述氧化性气体发生设备为卧式平流反应器；所述氧化性气体发生设备内设置有至少一个分隔件，其设置为能够将所述氧化性气体发生设备的内部空间分隔为多个隔间；在这些隔间中，至少一部分隔间内设置有用于催化反应料液以获得氧化性气体的蜂窝状催化剂。
空气压缩机
本发明的空气压缩机可以采用常规的空气压缩设备。空气压缩机设置为与氧化性气体发生设备的压缩空气入口相连，用于向氧化性气体发生设备提供压缩空气。具体地，空气压缩机向氧化性气体发生设备的反应料液中提供压缩空气。压缩空气在氧化性气体发生设备内曝气，充分搅拌反应料液，有利于反应的进行和氧化性气体的逸出。反应料液生成二氧化氯气体，二氧化氯气体与空气形成混合气体。
鼓风机
本发明的鼓风机可以采用常规的鼓风设备。鼓风机设置为与氧化性气体发生设备的调节用空气入口相连，用于向氧化性气体发生设备鼓入调节用空气，以调解混合气体中二氧化氯浓度，从而得到氧化性气体。具体地，鼓风机向氧化性气体发生设备的氧化性气体出口附近鼓入调节用空气，以调解混合气体中二氧化氯浓度，从而得到氧化性气体。这样能够调节混合气体中二氧化氯浓度，避免由于二氧化氯浓度过高带来的危险。氧化性气体从氧化性气体发生设备的氧化性气体出口排出。
等离子发生及烟气氧化设备
本发明的等离子发生及烟气氧化设备设置为与所述氧化性气体出口相连，用于将氧化性气体转化为气态氧化性离子，且将待处理烟气中的氮氧化物氧化以形成氧化烟气。例如，将待处理烟气中的低价态的氮氧化物(例如NO)氧化为高价态的含氮化合物(例如NO2)。根据本发明的一个实施方式，氧化性气体在待处理烟气中的金属或金属化合物的作用下转化为气态氧化性离子，气态氧化性离子将待处理烟气中的氮氧化物氧化以形成氧化烟气。尽管原理尚不清楚，我们猜想来自钢铁行业的待处理烟气含有一些金属或金属化合物，可以促进氧化性气体转化为气态氧化性离子。所谓气态氧化性离子，表示气体中存在等离子体等活性物质。活性物质可能包括氧活性离子、活性电子，如ClO2·、HO·、HO2·、O3等。
在某些实施方式中，等离子发生及烟气氧化设备通过引风机与氧化性气体出口相连。引风机能够将氧化性气体从氧化性气体发生设备中引出。
脱硝设备
本发明的脱硝设备与等离子发生及烟气氧化设备相连，用于对来自所述等离子发生及烟气氧化设备的氧化烟气进行脱硝处理以得到脱硝烟气。本发明的脱硝处理优选为半干法或干法脱硝。
脱硝设备可以包括吸收塔、吸收剂仓和供水设备。吸收塔优选为循环流化床吸收塔。吸收塔设置有烟气入口和烟气出口。等离子发生及氧化设备与该烟气入口相连，用于将氧化烟气输送至吸收塔。吸收剂仓与吸收塔相连，用于将粉状的吸收剂供给至吸收塔。氧化烟气与吸收剂混合以形成混合烟气。吸收剂可以选自氧化钙、氢氧化钙、氧化镁、氢氧化镁、碳酸钠、碳酸氢钠、粉煤灰等中的一种或多种。优选地，吸收剂为氢氧化钙和粉煤灰形成的吸收剂。氢氧化钙与粉煤灰的质量比为1～5:1，优选为1.2～4.5:1，更优选为3:1。供水设备用于将水喷洒至吸收塔内的吸收剂和氧化烟气形成的混合烟气。
烟气入口优选设置在吸收塔底部。吸收剂仓与设置在烟气入口与吸收塔的文丘里段之间的烟气管道相连。供水设备与位于吸收塔下部的文丘里段相连，从而向吸收塔喷洒水，以加湿由吸收剂和氧化烟气形成的混合烟气。混合烟气继续上升，在吸收塔完成脱硝，得到脱硝烟气。
烟气出口位于吸收塔的顶部或上部；优选为顶部。除尘设备与吸收塔的烟气出口连接。
除尘设备
本发明的烟气脱硝装置还可以包括除尘设备。除尘设备与吸收塔的烟气出口相连。除尘设备对脱硝烟气进行除尘处理形成清洁烟气和脱硝副产物。除尘设备设置有清洁烟气出口和副产物出口。清洁烟气从清洁烟气出口排出。根据本发明的一个实施方式，除尘设备为布袋除尘器。
副产物仓
本发明的烟气脱硝装置还可以包括副产物仓。副产物仓与除尘设备的副产物出口相连，用于接收脱硝副产物。
母液罐
本发明的烟气脱硝装置还包括母液罐。母液罐设置有母液入口和母液出口。氧化性气体发生设备设置有料液出口；料液出口与母液入口相连，从而将至少一部分反应料液导出至母液罐；氧化性气体发生设备设置有料液入口；料液入口与母液出口相连，用于将母液罐中的母液循环至所述氧化性气体发生设备。
根据本发明的一个实施方式，母液入口与氧化性气体发生设备的料液出口相连，用于将一部分反应料液导出至母液罐。母液出口与氧化性气体发生设备的料液入口相连，用于将母液罐中的母液循环至氧化性气体发生设备。
母液罐中的母液可以直接输送回氧化性气体发生设备，也可以先与原料混合再输送回氧化性气体发生设备。根据本发明的一个实施方式，母液出口与氧化性气体发生设备的料液入口通过母液泵相连。
原料罐
本发明的烟气脱硝装置还包括多个原料罐。原料罐与氧化性气体发生设备相应的进料口相连，用于向氧化性气体发生设备供给原料。来自不同原料罐中的原料可以先进行混合再向氧化性气体发生设备供给。
在某些实施方案中，烟气脱硝装置包括容纳有物料A的第一原料罐、容纳有物料C的第二原料罐、容纳有物料B的第三原料罐和容纳有物料S的第四原料罐；所述氧化性气体发生设备的侧壁上设置有多个进料口；第一原料罐、第二原料罐、第三原料罐和第四原料罐分别与相应的进料口相连，从而将物料A、物料C、物料B和物料S供给至氧化性气体发生设备。具体地，第一原料罐容纳有作为物料A的含有碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的浆液。第二原料罐容纳有作为物料C的双氧水和/或甲醇。第三原料罐容纳有作为物料B的浓盐酸和/或浓硫酸。第四原料罐容纳有作为物料S的尿素、腐殖酸钠和/或柠檬酸钠。根据本发明的一个实施方式，烟气脱硝装置包括容纳有物料A的第一原料罐、容纳有物料C的第二原料罐、容纳有物料B的第三原料罐和容纳有物料S的第四原料罐。氧化性气体发生设备上设置有第一进料口、第二进料口、第三进料口和第四进料口。第一原料罐通过第一供料泵与第一进料口连接，从而将物料A供给至氧化性气体发生设备。第二原料罐通过第二供料泵与第二进料口连接，从而将物料C供给至氧化性气体发生设备。第三原料罐通过第三供料泵与第三进料口相连，从而将物料B供给至氧化性气体发生设备。第四原料罐通过第四供料泵与第四进料口相连，从而将物料S供给至氧化性气体发生设备。
在另一些实施方案中，烟气脱硝装置包括容纳有物料A的第一原料罐、容纳有物料C的第二原料罐、容纳有物料B的第三原料罐和容纳有物料S的第四原料罐；所述氧化性气体发生设备的侧壁上设置有第一进料口、第二进料口和第三进料口；第一原料罐和第二原料罐均设置为与第一进料口相连，从而将物料A和物料C混合之后通过第一进料口供给至所述氧化性气体发生设备；第三原料罐设置为能够与第二进料口相连，从而将物料B供给至所述氧化性气体发生设备；第四原料罐设置为能够与第三进料口相连，从而将物料S供给至所述氧化性气体发生设备。具体地，第一原料罐容纳有作为物料A的含有碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的浆液。第二原料罐容纳有作为物料C的双氧水和/或甲醇。第三原料罐容纳有作为物料B的浓盐酸和/或浓硫酸。第四原料罐容纳有作为物料S的尿素、腐殖酸钠和/或柠檬酸钠。根据本发明的一个实施方式，烟气脱硝装置包括容纳有物料A的第一原料罐、容纳有物料C的第二原料罐、容纳有物料B的第三原料罐和容纳有物料S的第四原料罐。氧化性气体发生设备上设置有第一进料口、第二进料口和第三进料口。第一原料罐、第二原料罐分别通过第一供料泵、第二供料泵供给物料A和物料C。物料A和物料C混合之后通过第一进料口供给至氧化性气体发生设备。第三原料罐通过第三供料泵与第二进料口相连，从而将物料B供给至氧化性气体发生设备。第四原料罐通过第四供料泵与第三进料口相连，从而将物料S料供给至氧化性气体发生设备。
<烟气脱硝方法>
本发明的烟气脱硝方法包括如下步骤：(1)制备氧化性气体的步骤；(2)生成气态氧化性离子及烟气氧化的步骤；(3)烟气脱硝步骤。任选地，本发明的烟气脱硝方法还包括(4)除尘的步骤。本发明的方法脱硝效率较高，且适合于氮氧化物(NOx)浓度大于等于100mg/Nm3的烟气脱硝。下面进行详细描述。
制备氧化性气体的步骤
将作为蜂窝状催化剂的物料R置于氧化性气体发生设备的隔间中，第一原料罐、第二原料罐、第三原料罐和第四原料罐分别将物料A、物料C、物料B和物料S输送至所述氧化性气体发生设备中形成反应料液，空气压缩机将压缩空气输送至所述氧化性气体发生设备中进行曝气；反应料液生成二氧化氯气体，二氧化氯气体与空气形成混合气体；鼓风机将调解用空气输送至所述氧化性气体发生设备，以调解混合气体中的二氧化氯浓度，从而得到氧化性气体。
本发明的物料A为含有碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的浆液。其中的溶质可以选自碱金属氯酸盐或碱金属亚氯酸盐中的一种或多种。优选地，物料A为含氯酸钠的浆液。含有碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的浆液中，碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的浓度可以为200～800g/L、优选为300～600g/L、更优选为350～500g/L。
本发明的物料B可以选自浓盐酸或浓硫酸中的一种或多种。优选地，物料B为浓硫酸。浓硫酸的浓度可以为80～99.9wt％，优选为98wt％以上。
本发明的物料C可以选自双氧水、甲醇中的一种或多种。优选地，物料C为双氧水。
本发明的物料S为稳定剂，可以选自尿素、腐殖酸钠、柠檬酸钠中的一种或多种。优选地，物料S选自尿素或腐殖酸钠中的一种。
优选地，物料R可以为过渡金属氧化物。物料R可以选自铁的氧化物、锰的氧化物或铈的氧化物中的一种或多种。优选地，R为三氧化二铁。
根据本发明的一个实施方式，物料A为氯酸钠，物料B为浓硫酸，物料C为双氧水，R为三氧化二铁，且物料S为尿素或腐殖酸钠。根据本发明的一个具体实施方式，物料A为氯酸钠，物料B为浓硫酸，物料C为双氧水，R为三氧化二铁，且物料S为腐殖酸钠。
在本发明中，物料A中碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的用量为1～15重量份，物料B的用量为1～10重量份，物料C的用量为1～12重量份，物料R的用量为0.002～0.006重量份，物料S的用量为0.02～0.1重量份。优选地，物料A中碱金属氯酸盐和/或碱金属亚氯酸盐的用量为8～11重量份，物料B的用量为5～8重量份，物料C的用量为5～10重量份，物料R的用量为0.002～0.004重量份，物料S的用量为0.04～0.06重量份。
物料A、物料B、物料C、物料S和物料R的反应时间可以为2～8h；优选为3～6h；更优选为4～5h。反应温度可以为45～85℃；优选为50～75℃；更优选为55～60℃。将加热用的蒸汽通过蒸汽进口输送至氧化性气体发生设备中，采用换热的方式对原料进行加热。
在某些实施方式中，将物料A、物料B加入氧化性气体发生设备。当氧化性气体发生设备中反应料液的酸度达到4～9N、优选为5～8N、更优选为6～7N，且A的浓度达到200～800g/L、优选为300～600g/L、更优选为350～500g/L时，将物料C和物料S输送至氧化性气体发生设备中。这样有利于反应平稳进行。
本发明的氧化性气体发生设备内具有多个隔间，作为蜂窝状催化剂的物料R设置在至少一部分隔间内。前一个隔间内的反应料液溢流至下一个隔间，从而完成多级反应。物料R优选设置在全部隔间内。
在某些实施方式中，将来自氧化性气体发生设备的反应料液导出至母液罐，将母液罐中的母液循环至氧化性气体发生设备。例如，将母液罐中的母液与来自第三原料罐的物料B混合后循环至氧化性气体发生设备。这样可以控制反应进度，避免氧化性气体中的二氧化氯浓度过高。
氧化性气体中的二氧化氯浓度可以为1～10vol％；优选为1～7vol％；更优选为2～5vol％。这样可以保证氧化效果，且提高运行安全性。
生成气态氧化性离子及烟气氧化的步骤
将氧化性气体输送至等离子发生及烟气氧化设备；在等离子发生及烟气氧化设备中，氧化性气体在待处理烟气中的金属或金属化合物的作用下转化为气态氧化性离子，气态氧化性离子将待处理烟气中的氮氧化物氧化以形成氧化烟气。金属或金属化合物为待处理烟气中残留的杂质。本发明意外地利用这些杂质将氧化性气体转化为气态氧化性离子，从而促进氮氧化物的氧化反应。本发明中的待处理烟气优选为来自钢铁行业的烟气；例如，来自钢铁球团工艺或钢铁烧结工艺的烟气。
氧化性气体可以通过引风机输送至等离子发生及烟气氧化设备。引风机使氧化性气体发生设备内形成负压。氧化性气体发生设备内的压力可以为-1.0～-5kPa；优选为-1.2～-3.5kPa；更优选为-1.5～-3.0kPa。
本发明的待处理烟气中烟气的温度可以为80～200℃；优选为80～150℃；更优选为100～130℃。二氧化硫的含量可以为700～2000mg/Nm3；优选为1000～1800mg/Nm3；更优选为1000～1500mg/Nm3。氮氧化物的含量可以为100～500mg/Nm3；优选为100～400mg/Nm3；更优选为100～300mg/Nm3。
氧化性气体与待处理烟气在等离子发生及烟气氧化设备内接触的时间可以0.3～5s；优选为0.5～2s；更优选为1～1.5s。这样有利于兼顾氮氧化物氧化率和处理效率。
烟气脱硝步骤
将氧化烟气在脱硝设备中进行脱硝。将氧化烟气输送至吸收塔，将来自粉末状的吸收剂仓的吸收剂输送至设置在吸收塔的烟气入口与文丘里段之间的烟气管道中，氧化烟气与吸收剂混合以形成混合烟气。通过供水设备向位于吸收塔下部的文丘里段喷洒水，从而对混合烟气进行加湿。混合烟气继续上升，在吸收塔完成脱硝，得到脱硝烟气。
吸收剂可以选自氧化钙、氢氧化钙、氧化镁、氢氧化镁、碳酸钠、碳酸氢钠、粉煤灰等中的一种或多种。优选地，吸收剂为氢氧化钙和粉煤灰形成的吸收剂。氢氧化钙与粉煤灰的质量比为1～5:1，优选为1.2～4.5:1，更优选为3:1。
除尘步骤
将来自吸收塔的脱硝烟气输送至除尘设备中，形成清洁烟气和脱硝副产物。清洁烟气从烟囱排出。一部分脱硝副产物输送至副产物仓，另一部分脱硝副产物输送至吸收塔重复利用。
以下实施例的原料说明如下：
吸收剂：氢氧化钙和粉煤灰形成的吸收剂，氢氧化钙与粉煤灰的质量比3:1。
浓硫酸：98wt％。
氯酸钠浆液：由氯酸钠固体分散在水中形成，浓度为500g/L。
实施例1
图1为本发明的一种烟气脱硝装置的示意图。本实施例的烟气脱硝装置包括第一原料罐1、第二原料罐2、第三原料罐3、第四原料罐4、氧化性气体发生设备10、鼓风机12、空气压缩机13、母液罐14、等离子发生及烟气氧化设备17、吸收剂仓18、吸收塔20、除尘设备21、副产物仓22和烟囱23。
氧化性气体发生设备10为卧式平流反应器。氧化性气体发生设备10内通过间隔件分隔为多个隔间。隔间之间设置有折流管。前一个隔间的反应料液通过折流管溢流至下一个隔间。至少一部分隔间内设置有蜂窝状催化剂5。氧化性气体发生设备10的底部设置有蒸汽进口11，用于向氧化性气体发生设备10供给加热用的蒸汽。
氧化性气体发生设备10的侧壁上设置有多个进料口，分别为第一进料口、第二进料口、第三进料口、第四进料口。第一原料罐1、第二原料罐2分别通过第一供料泵6、第二供料泵7与相应的进料口(第一进料口、第二进料口)连接，以分别将物料A和物料C供给至氧化性气体发生设备10。第三原料罐3、第四原料罐4分别通过第三供料泵8、第四供料泵9与相应的进料口(第三进料口、第四进料口)连接，以分别将物料B和物料S供给至氧化性气体发生设备10。这样形成反应料液。
氧化性气体发生设备10的侧壁上部设置有压缩空气入口(未图示)。空气压缩机13与该压缩空气入口相连，以向氧化性气体发生设备10的反应料液中提供压缩空气。压缩空气在氧化性气体发生设备10内曝气以充分搅拌反应料液。反应生成的二氧化氯气体与空气混合形成混合气体。
氧化性气体发生设备10的顶部还设置有调节用空气入口(未图示)。鼓风机12与该调节用空气入口相连，以向氧化性气体发生设备10的氧化性气体出口附近内鼓入空气，从而调节混合气体中二氧化氯浓度，得到氧化性气体。
氧化性气体发生设备10的上部设置有料液出口，用于将反应料液导出至母液罐14。母液罐14设置有母液入口和母液出口。母液入口与料液出口相连。母液出口与氧化性气体发生设备10通过母液泵15相连。来自第三原料罐3的物料B与母液混合，然后循环至氧化性气体发生设备10。
氧化性气体发生设备10的顶部设置有氧化性气体出口(未图示)。等离子发生及烟气氧化设备17通过引风机16与该氧化性气体出口连接。来自氧化性气体发生设备10的氧化性气体在引风机16的作用下进入等离子发生及烟气氧化设备17。在等离子发生及烟气氧化设备17中，来自氧化性气体发生设备10的氧化性气体在待处理烟气中的金属或金属化合物的作用下转化为气态氧化性离子，待处理烟气中的低价态的氮氧化物被氧化为高价态的含氮化合物，从而获得氧化烟气。
本实施例的吸收塔20为循环流化床吸收塔。吸收塔20的底部具有烟气入口(未图示)。等离子发生及烟气氧化设备17与烟气入口连接，从而将氧化烟气输送至吸收塔20。吸收剂仓18与设置在烟气入口与吸收塔20的文丘里段之间的烟气管道连接，以向其中供给粉末状的吸收剂。氧化烟气在上述烟气管道内与吸收剂混合以形成混合烟气。供水设备19与位于吸收塔20下部的文丘里段连接，从而向吸收塔20喷洒水，以加湿混合烟气。混合烟气继续上升，在吸收塔20完成脱硝，得到脱硝烟气。
吸收塔20的顶部或上部具有烟气出口(未图示)。除尘设备21为布袋除尘器，其与吸收塔20的烟气出口连接。除尘设备21的上部与烟囱23连接。除尘设备21的下部与副产物仓22连接。脱硝烟气从烟气出口排出，进入除尘设备21。除尘设备21对脱硝烟气进行除尘处理。得到的清洁烟气从烟囱23排出；得到的脱硝副产物输送至副产物仓22。
在具体实施过程中，物料A为含碱金属氯酸盐的浆液或含碱金属亚氯酸盐的浆液。物料B为浓盐酸或浓硫酸。物料C为双氧水或甲醇。物料S为稳定剂，选自尿素、腐殖酸钠或柠檬酸钠。作为蜂窝状催化剂5的物料R为过渡金属氧化物催化剂，选自铁的氧化物、锰的氧化物或铈的氧化物。待处理烟气为钢铁行业的烧结烟气或球团烟气。
实施例2
除了以下设置之外，其余与实施例1相同：
如图2所示，氧化性气体发生设备10的侧壁上设置有第一进料口、第二进料口和第三进料口(未图示)。第一原料罐1、第二原料罐2分别通过第一供料泵6、第二供料泵7供给物料A和物料C。物料A和物料C混合之后通过第一进料口供给至氧化性气体发生设备10。第三原料罐3通过第三供料泵8与第二进料口相连，从而将物料B供给至氧化性气体发生设备10。第四原料罐4通过第四供料泵9与第三进料口相连，从而将物料S供给至氧化性气体发生设备10。这样形成反应料液。
实施例3
除了以下设置之外，其余与实施例1相同：
氧化性气体发生设备10的隔间之间未设置有折流管。前一个隔间的反应料液通过间隔件溢流至下一个隔间。
实施例4
除了以下设置之外，其余与实施例1相同：
全部隔间内设置有蜂窝状催化剂5。
实施例5
除了以下设置之外，其余与实施例2相同：
氧化性气体发生设备10的隔间之间未设置有折流管。前一个隔间的反应料液通过间隔件溢流至下一个隔间。
实施例6
除了以下设置之外，其余与实施例2相同：
全部隔间内设置有蜂窝状催化剂5。
实施例7
采用实施例2的脱硝装置进行烟气脱硝，具体步骤如下：
将来自第一原料罐1的氯酸钠浆液(物料A)，来自第三原料罐3的浓硫酸(物料B)，来自第二原料罐2的双氧水(物料C)和来自第四原料罐4的尿素(物料S)输送至氧化性气体发生设备10中，形成反应料液。
反应料液在隔间内设置的蜂窝状催化剂5(蜂窝状的三氧化二铁R)下发生反应。前一个隔间的反应料液通过折流管溢流至下一个隔间，从而完成多级反应。将加热用的蒸汽通过蒸汽进口11输送至氧化性气体发生设备10，采用换热的方式对原料进行加热。将来自空气压缩机13的压缩空气输送至氧化性气体发生设备10的反应料液中进行曝气，反应生成的二氧化氯与空气形成混合气体。将调节用空气通过鼓风机12输送至氧化性气体发生设备10的氧化性气体出口附近，以将混合气体的二氧化氯浓度调节为3vol％，得到的氧化性气体从氧化性气体发生设备10排出。
将来自氧化性气体发生设备10的反应料液导出至母液罐14，将母液罐14中的母液通过母液泵15与来自第三原料罐的浓硫酸(物料B)混合后输送回氧化性气体发生设备10。将来自氧化性气体发生设备10的氧化性气体通过引风机16输送至等离子发生及烟气氧化设备17。在等离子发生及烟气氧化设备17中，氧化性气体在待处理烟气中的金属或金属化合物的作用下转化为气态氧化性离子，待处理烟气中的氮氧化物被氧化，获得氧化烟气。
将氧化烟气输送至吸收塔20。将来自吸收剂仓18的粉末状的吸收剂(由氢氧化钙和粉煤灰形成)输送至设置在吸收塔20的烟气入口与文丘里段之间的烟气管道中，氧化烟气与吸收剂混合以形成混合烟气。通过供水设备19向位于吸收塔20下部的文丘里段喷洒水，从而对混合烟气进行加湿。混合烟气继续上升，在吸收塔20完成脱硝，得到脱硝烟气。
将来自吸收塔20的脱硝烟气输送至除尘设备21中，形成清洁烟气和脱硝副产物。清洁烟气从烟囱23排出。一部分脱硝副产物输送至副产物仓22，另一部分脱硝副产物输送至吸收塔20重复利用。
各原料及其用量如表1所示，二氧化氯的产量为1.5t/d。
待处理烟气来自150万t/a球团项目中，具体参数如表2所示。
氧化性气体与待处理烟气在等离子发生及烟气氧化设备17内接触的时间为0.8s。通过对氧化烟气的不同氮氧化物的成分分析，NO的氧化率为89％，主要氧化为NO2和HNO3，HNO3以硝酸蒸汽的形式存在。
清洁烟气的参数如表3所示。运行6个月，运行安全性高。
表1
原料 用量(重量份)
氯酸钠浆液(A)中氯酸钠 2.8
浓硫酸(B) 1.9
双氧水(C) 1.9
三氧化二铁(R) 0.003
尿素(S) 0.05
表2
参数 单位 数值
烟气量(工况) m3/h 900000
标态烟气量 Nm3/h 640000
NOx浓度 mg/Nm3 150
粉尘含量 mg/Nm3 48
温度 ℃ 110
含湿量 ％ 17.6
表3
参数 单位 数值
烟气量(工况) m3/h 920000
标态烟气量 Nm3/h 680000
NOx浓度 mg/Nm3 20
粉尘 mg/Nm3 1.5
温度 ℃ 97
脱硝效率 ％ 86
实施例8
除以下参数外，其余同实施例7：
各原料及其用量如表4所示，二氧化氯的产量为3t/d。
待处理烟气来自132m2烧结机项目中，具体参数如表5所示。
氧化性气体与待处理烟气在等离子发生及烟气氧化设备17内接触的时间为1s。通过对氧化烟气的不同氮氧化物的成分分析，NO的氧化率为90％，主要氧化为NO2和HNO3，HNO3以硝酸蒸汽的形式存在。
清洁烟气的参数如表6所示。运行6个月，运行安全性高。
表4
原料 用量(重量份)
氯酸钠浆液(A)中氯酸钠 5.2
浓硫酸(B) 3.7
双氧水(C) 3.9
三氧化二铁(R) 0.004
腐植酸钠(S) 0.06
表5
参数 单位 数值
烟气量(工况) m3/h 780000
标态烟气量 Nm3/h 680000
NOx浓度 mg/Nm3 250
粉尘含量 mg/Nm3 48
温度 ℃ 130
含湿量 ％ 16.6
表6
参数 单位 数值
烟气量(工况) m3/h 815000
标态烟气量 Nm3/h 711000
NOx浓度 mg/Nm3 30
粉尘 mg/Nm3 1.5
温度 ℃ 97
脱硝效率 ％ 88
实施例9
除以下参数外，其余同实施例7：
各原料及其用量如表7所示，二氧化氯的产量为5.5t/d。
待处理烟气来自180m2烧结机项目中，具体参数如表8所示。
氧化性气体与待处理烟气在等离子发生及烟气氧化设备17内接触的时间为1.2s。通过对氧化烟气的不同氮氧化物的成分分析，NO的氧化率为91％，主要氧化为NO2和HNO3，HNO3以硝酸蒸汽的形式存在。
清洁烟气的参数如表9所示。运行6个月，运行安全性高。
表7
原料 用量(重量份)
氯酸钠浆液(A)中氯酸钠 9.5
浓硫酸(B) 6.9
双氧水(C) 7.1
三氧化二铁(R) 0.004
腐植酸钠(S) 0.06
表8
参数 单位 数值
烟气量(工况) m3/h 1080000
标态烟气量 Nm3/h 720000
NOx浓度 mg/Nm3 300
粉尘含量 mg/Nm3 48
温度 ℃ 130
含湿量 ％ 16.6
表9
参数 单位 数值
烟气量(工况) m3/h 110000
标态烟气量 Nm3/h 76000
NOx浓度 mg/Nm3 30
粉尘 mg/Nm3 1.5
温度 ℃ 97
脱硝效率 ％ 90
本发明并不限于上述实施方式，在不背离本发明的实质内容的情况下，本领域技术人员可以想到的任何变形、改进、替换均落入本发明的范围。

Claims (3)

1.一种烟气脱硝的方法，其特征在于，
所使用的烟气脱硝装置包括：
氧化性气体发生设备，其设置为能够通过反应料液产生氧化性气体，且设置有压缩空气入口、调节用空气入口和氧化性气体出口；
所述氧化性气体发生设备为卧式平流反应器；所述氧化性气体发生设备内设置有至少一个分隔件，其设置为能够将所述氧化性气体发生器的内部空间分隔为多个隔间；在这些隔间中均设置有用于催化反应料液以获得氧化性气体的蜂窝状催化剂；
所述氧化性气体发生设备还设置有蒸汽进口，用于向所述氧化性气体发生设备供给加热用蒸汽；
所述烟气脱硝装置还包括容纳有物料A的第一原料罐、容纳有物料C的第二原料罐、容纳有物料B的第三原料罐和容纳有物料S的第四原料罐；
所述氧化性气体发生设备的侧壁上设置有多个进料口；第一原料罐、第二原料罐、第三原料罐和第四原料罐分别设置为能够与相应的进料口相连，从而物料A、物料C、物料B和物料S供给至氧化性气体发生设备，形成反应料液；或
所述氧化性气体发生设备的侧壁上设置有第一进料口、第二进料口和第三进料口；第一原料罐和第二原料罐均设置为与第一进料口相连，从而将物料A和物料C混合之后通过第一进料口供给至所述氧化性气体发生设备；第三原料罐设置为能够与第二进料口相连，从而将物料B供给至所述氧化性气体发生设备；第四原料罐设置为能够与第三进料口相连，从而将物料S供给至所述氧化性气体发生设备，形成反应料液；
空气压缩机，其与所述压缩空气入口相连，其设置为能够向氧化性气体发生设备提供压缩空气；
鼓风机，其与所述调节用空气入口相连，其设置为能够向氧化性气体发生设备鼓入调节用空气；
等离子发生及烟气氧化设备，其与所述氧化性气体出口相连，其设置为能够将氧化性气体转化为气态氧化性离子，且将待处理烟气中的氮氧化物氧化以形成氧化烟气；
脱硝设备，其与等离子发生及烟气氧化设备相连，其设置为能够对来自所述等离子发生及烟气氧化设备的氧化烟气进行脱硝处理以得到脱硝烟气；
所述脱硝设备包括吸收塔、吸收剂仓和供水设备；所述吸收塔为循环流化床吸收塔；
所述吸收塔设置有烟气入口和烟气出口；所述等离子发生及烟气氧化设备与该烟气入口相连，其设置为能够将氧化烟气输送至所述吸收塔；所述吸收剂仓与所述吸收塔相连，其设置为将粉状的吸收剂供给至吸收塔；所述供水设备设置为能够将水喷洒至吸收塔内的吸收剂和氧化烟气；
包括如下步骤：
(1)将作为蜂窝状催化剂的物料R置于氧化性气体发生设备的隔间中，第一原料罐、第二原料罐、第三原料罐和第四原料罐分别将物料A、物料C、物料B和物料S输送至所述氧化性气体发生设备中形成反应料液，空气压缩机将压缩空气输送至所述氧化性气体发生设备中进行曝气；反应料液生成二氧化氯气体，二氧化氯气体与空气形成混合气体；鼓风机将调解用空气输送至所述氧化性气体发生设备，以调解混合气体中二氧化氯浓度，从而得到氧化性气体；其中，物料A、物料B、物料C、物料S和物料R的反应时间为2～8h，反应温度为55～60℃；
(2)将氧化性气体输送至等离子发生及烟气氧化设备；在等离子发生及烟气氧化设备中，氧化性气体在待处理烟气中的金属或金属化合物的作用下转化为气态氧化性离子，气态氧化性离子将待处理烟气中的氮氧化物氧化以形成氧化烟气；氧化性气体与待处理烟气在等离子发生及烟气氧化设备内接触的时间为1～1.5s；
(3)将氧化烟气输送至吸收塔，将来自吸收剂仓的粉末状的吸收剂输送至设置在吸收塔的烟气入口与文丘里段之间的烟气管道中，氧化烟气与吸收剂混合以形成混合烟气；通过供水设备向位于吸收塔下部的文丘里段喷洒水，从而对混合烟气进行加湿；混合烟气继续上升，在吸收塔完成脱硝，得到脱硝烟气；所述吸收剂为质量比为3:1的氢氧化钙和粉煤灰；
其中，物料A为氯酸钠浆液，物料B为浓硫酸，物料C为双氧水，物料S为腐殖酸钠，物料R为三氧化二铁，待处理烟气为来自钢铁行业的烟气；
其中，物料A中氯酸钠的用量为8～11重量份，浓硫酸的用量为5～8重量份，双氧水的用量为5～10重量份，三氧化二铁的用量为0.002～0.004重量份，腐殖酸钠的用量为0.04～0.06重量份；
所述待处理烟气中NOx的浓度为100～300mg/Nm3，所述待处理烟气的温度为100～130℃。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述卧式平流反应器的隔间之间设置有折流管，所述折流管用于将前一个隔间的反应料液溢流至下一个隔间。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述烟气脱硝装置还包括母液罐，所述母液罐具有母液入口和母液出口；
所述氧化性气体发生设备设置有料液出口；所述料液出口与所述母液入口相连，从而将至少一部分反应料液导出至母液罐；
所述氧化性气体发生设备设置有料液入口；所述料液入口与所述母液出口相连，其设置为能够将母液罐中的母液循环至所述氧化性气体发生设备。
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