CN110998946A - 氧化还原液流电池和运行氧化还原液流电池的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种可重复充电的氧化还原液流电池和一种运行可重复充电的氧化还原液流电池的方法，其中，氧化还原液流电池具有第一腔室和第二腔室，其中，第一腔室通过膜与第二腔室隔开，其中，第一腔室包括阴极，并且第二腔室包括阳极，并且其中，阴极的第一表面和/或阳极的第二表面具有用于增大表面积的凸起，并且所述凸起适合于形成用于氧化还原液流电池的第一电解质和/或第二电解质的流道，其中，阴极和/或阳极至少包括第一材料，第一材料包括铅、铋、锌、钛、钼或钨。
Description
本发明涉及一种氧化还原液流电池和一种运行氧化还原液流电池的方法。
电力需求在一天当中波动很大。随着来自可再生能源的电力比例的增加，发电量也在一天当中波动。为了能够在电力需求低时平衡阳光充沛和大风时候的过剩的电力供应，需要可控的发电站或存储器来存储能量。
电池是基于电化学的用于电能的存储器并且适合存储过剩的能量。如果是可重复充电的存储器，则该存储器也称为蓄电池。单个的可重复充电的存储元件也称为二次元件
与常规的二次元件不同，在氧化还原液流电池中，电极活性材料是液体。液态电解质储存在储液罐中并且被泵入具有阴极的阴极室和/或具有阳极的阳极室中。因此，液态电解质有利地包括氧化还原对(Reduktions-Oxidations-Paar)作为电极活性材料。
在电极上，电极活性材料被还原或氧化。电极典型地包括石墨或碳。电极的结构典型地以纤维网或毛毡的样式设计为多孔的，或者换言之形式为网格或结构元件，以便提供电极的尽可能大的表面积。不利地，在这类电极上发生析氢反应(英文：hydrogenevolution reaction，缩写HER)。这产生的缺点是，在阳极液(即阳极电解液)和阴极液(即阴极电解液)之间存在不相等的电荷比。从而法拉第效率不利地明显降低。
因此，本发明所要解决的技术问题是，提供一种氧化还原液流电池和一种运行氧化还原液流电池的方法，这种氧化还原液流电池具有改善的法拉第效率。
所述技术问题通过根据权利要求1所述的可重复充电的氧化还原液流电池和根据权利要求12所述的运行氧化还原液流电池的方法解决。按照本发明，可重复充电的氧化还原液流电池包括第一腔室和第二腔室。第一腔室通过膜与第二腔室隔开。第一腔室包括阴极，并且第二腔室包括阳极。阴极的第一平面型表面和/或阳极的第二平面型表面具有用于增大表面积的凸起。这些凸起适合于形成用于氧化还原液流电池的电解质的流道。阴极和/或阳极至少包括第一材料，其中，所述第一材料包括铅、铋、锌、钛、钼或钨。
按照本发明的运行氧化还原液流电池的方法包括多个步骤。首先提供具有第一腔室和第二腔室的氧化还原液流电池。第一腔室通过膜与第二腔室隔开。第一腔室包括阴极，并且第二腔室包括阳极。阴极的第一表面和/或阳极的第二表面具有用于增大表面积的凸起。这些凸起适合于形成用于氧化还原液流电池的第一电解质和/或第二电解质的流道。阴极和/或阳极至少包括第一材料，其中，所述第一材料包括铅、铋、锌、钛、钼或钨。将第一电解质导引入第一腔室中，并且将第二电解质导引入第二腔室中。随后在两个腔室中进行氧化还原液流电池的充电或放电。
阴极和/或阳极大致是平面型的。在阴极和/或阳极上布置有凸起。在此，凸起是指结构化的凸起、尤其形式为圆柱形、立方形、棱锥形或半球形的凸起。在凸起之间形成流道，第一电解质和/或第二电解质可以流动通过所述流道。
按照本发明使用的材料铅、铋、锌、钛、钼或钨具有比通常的碳电极或石墨电极更高的析氢过电位电势
尤其地，在25℃下，氢过电位电势(或称为相对于氢的过电位电势)小于-0.6V。因此，施加在阳极上的电势可以比使用碳电极或石墨电极更负，由此可以有利地使每个氧化还原对分子有更多的电子从阳极转移到阴极。通过这种方式有利地提高了法拉第效率并且因此提高了氧化还原液流电池的整体效率。因此，电流被有效率地传递到电解质中的氧化还原对上，方式是氧化还原对被氧化或被还原。与该反应竞争的析氢反应显着降低。此外还避免了第一电解质即阴极液和第二电解质即阳极液关于pH值彼此分化。
尤其当将多金属氧酸盐用作氧化还原对时，由于在析氢中使用了质子而改变的pH值损害尤其阳极液中的多金属氧酸盐。如果减少了析氢反应，则氧化还原液流电池可以有利地长时间运行而不必更换第一电解质和/或第二电解质。
此外，通过使用平面型电极或扁平电极可以有利地减小在电极的流动方向上沿电极的压力损失。这有利地改善了氧化还原液流电池的能量效率。
在本发明的有利的设计方案和扩展设计中，阴极和/或阳极包括铅或铋作为第一材料。这些材料可以与基于有机醌的氧化还原对一起使用、尤其AQDSH2/AQDS(AQDS表示9，10-蒽醌-2，7-二磺酸)和Br2/2HBr。同样可以有利地使用铅或铋作为电极材料，并使用基于聚合物的有机氧化还原对、尤其是基于TEMPO/TEMPO+(TEMPO表示2，2，6，6-四甲基哌啶基氧基)和基于紫罗碱(Viologenen)即N，N′-二烷基-4，4′-联吡啶(viol2-/viol+)的聚合物。特别有利地，铅和铋容易获得并且与其它材料相比不贵。
在本发明的另外的有利的设计方案和扩展设计中，凸起具有长的第一边和短的第二边。因此，这些凸起设计为大致呈矩形。从而在凸起之间形成长形的流道，第一电解质和/或第二电解质可以流动通过这些流道。凸起尤其平行或回形地布置。在平行布置的情况下产生平行的流道，由此第一电解质和/或第二电解质经由多个单独的流道被导引穿过氧化还原液流电池。在凸起回形地布置并且因此流道也呈回形的情况下产生穿过氧化还原液流电池的长流道。
在本发明的另外的有利的设计方案和扩展设计中，第一材料包括重量份额为至少20％、尤其至少40％的铅或铋。因此，铅或铋不是仅极少量地、尤其作为杂质包含在电极中，而是形成主要的电极材料。这有利地保证了，氢过电位电势如此低，从而在氧化还原液流电池中不产生或几乎不产生氢气。
在本发明的另外的有利的设计方案和扩展设计中，阴极和/或阳极至少部分地直接接触膜。由此，尤其与凸起邻接的膜确定流道的界限。如此有利地预先设定第一电解质和/或第二电解质在氧化还原液流电池中的流动方向。由此可以有利地确定第一电解质和/或第二电解质与电极的接触面积。
在本发明的另外的有利的设计方案和扩展设计中，阴极和/或阳极包括第二材料，其中，所述第二材料包括聚合物纤维或碳纤维。纤维有利地稳定阳极和/或阴极的相应的形状。此外根据使用的电极材料，昂贵的材料可以用较便宜的纤维材料代替。这有利地降低了电极的制造成本。
在本发明的另外的有利的设计方案和扩展设计中，第二材料的重量份额为至少10％、特别有利地为至少15％。
在本发明的另外的有利的设计方案和扩展设计中，第一材料作为层布置在第二材料上。如此使制造成本有利地保持尽可能低，因为第二材料的生产更便宜并且第一材料的足够厚的层具有需要的氢过电位电势。层的厚度优选处于3μm至50μm的范围内、特别优选处于5μm至20μm的范围内。
在本发明的另外的有利的设计方案和扩展设计中，阳极和/或阴极设计为球形电极或棒状电极。电极的这些形状有利地可以特别简单地制造。
在本发明的有利的设计方案和扩展设计中，将多金属氧酸盐用作第一电解质和/或第二电解质中的氧化还原对。
本发明的其它特征、特性和优点由以下参照附图的描述得出。
图1示出可重复充电的氧化还原液流电池，其具有带有平面型电极的氧化还原液流单元；
图2示出氧化还原液流单元，其阳极具有流道并且包含铅；
图3示出氧化还原液流单元，其阳极具有流道并且包括两层；
图4示出氧化还原液流单元，其阴极具有流道的第一种形状并且阳极具有流道的第二种形状；
图5示出具有回形布置的凸起的平面型阳极；
图6示出具有长形凸起的平面型阳极；
图7示出具有半球形凸起的平面型阳极；
图8示出具有棱锥形凸起的平面型阳极；
图9示出具有立方形凸起的平面型阳极。
图1示出可重复充电的氧化还原液流电池1。可重复充电的氧化还原液流电池1包括氧化还原液流单元20。氧化还原液流单元20包括膜3，其中，膜3将第一腔室4与第二腔室5彼此隔开。阴极15布置在第一腔室4中。阳极16布置在第二腔室5中。阴极15和阳极16通过电能连接装置12与电力网连接。可重复充电的氧化还原液流电池1还包括第一储液罐6，第一储液罐6借助于第一泵8通过第一管线与具有阴极15的第一腔室4连接。第一腔室4又通过第三管线10与第一储液罐6连接。可重复充电的氧化还原液流电池1包括第二储液罐7，第二储液罐7经由第二泵9与具有阳极16的第二腔室5通过第二管线18连接。第二腔室5又通过第四管线11与第二储液罐7连接。
图2示出氧化还原液流单元20的第一实施例，其具有第一腔室4，在第一腔室4中布置有多孔石墨电极、在此为阴极15。氧化还原液流单元20还包括第二腔室5，在第二腔室5中布置有具有长形凸起27的平面型阳极16。阴极15与集流体22直接邻接。阳极16同样与集流体21邻接。石墨电极15既接触集流体22又接触膜3。阳极与集流体21完全接触并且通过凸起27与膜部分接触。在凸起27之间形成流道26。流道具有第一宽度36和第二宽度37。在该实施例中，第二宽度37增大。第一宽度36典型地处于0.5mm至20mm的范围内、优选1mm至10mm的范围内。流道24的第二宽度37典型地处于0.05mm至20mm的范围内、特别优选0.1mm至10mm的范围内。第一宽度36是恒定的。替代地，第一宽度和第二宽度36、37也可以沿着流道26减小或者宽度恒定。横截面可以尤其根据阳极液在阳极上的希望的目标停留时间来选择。流道26在三个侧面上由阳极16限定边界并且在一侧上由膜3限定边界。平面型阳极16包括第一材料25，其中，在该实施例中，第一材料包括至少10％的铅。阳极16自身不是多孔的。替代地，阳极16可以包含至少10％的铋。阳极还可以包含碳(Kohlenstoff)和碳(Carbon)。还可以使用尤其由铅或铋构成的合金。
向第一腔室4中输送作为阴极液23的电解质。阴极液23流过石墨电极15的多孔结构。向第一腔室5中输送作为阳极液的电解质。阳极液呈回形地流过阳极16的流道26。虽然与多孔电极相比，阳极液在阳极处的停留时间缩短，但通常用于氧化还原液流电池单池并且尤其基于多金属氧酸盐的氧化还原对即使以较短的停留时间也能被有效氧化或还原。停留时间可以借助于流道26的形状被改变，从而可以根据所使用的氧化还原对来调整停留时间。由于氢过电位电势较低，因此与多孔电极相比有利地减少阳极上的析氢。
图3示出氧化还原液流单元20的第二实施例，其具有第一腔室4中的多孔石墨电极和第二腔室5中的带有凸起27的平面型阳极16。与图2的第一实施例不同的是，阳极仅接触集流体21，但不接触膜3。此外，在该第二实施例中，阳极16还包括两种材料，这两种材料层状地重叠布置。阳极16的基体主要包括第二材料28并且涂覆以包含第一材料25的层。在该实施例中，第二材料28包括聚合物纤维。替代地，第二材料也可以包括碳纤维。
向第一腔室4中输送作为阴极液的电解质。阴极液流过石墨电极的多孔结构。向第一腔室5中输送作为阳极液的电解质。阳极液沿着流道26流动并且在此还渗透到凸起27之间的凹处中。这种布置尤其适合用于这样的氧化还原对，对这种氧化还原对而言，在阳极上的较短的停留时间足以确保用于存储能量的足够的氧化度(Oxidationsgrad)。当多金属氧酸盐用作氧化还原对时，这种结构尤其适合。
图4示出根据第三实施例的氧化还原液流单元20。在第一腔室4中布置有具有凸起27和流道26的平面型阴极30。在第二腔室5中布置有具有凸起27的平面型阳极16。凸起27的形状不同。阴极30具有长方体形的凸起，阳极16具有棱锥形的凸起。棱锥的顶点在该示例中与膜3接触。因此形成流道26，阳极液可以流动通过流道26。在该示例中，阴极液呈回形地流经阴极30。
这些实施例可以彼此组合。尤其地，第一实施例中的阳极还可以包括两层。阳极的上述所有设计也可以转用到阴极上。尤其地，可以在第一腔室4中布置带有凸起27的平面型阴极30，并且可以在氧化还原液流单元2中布置多孔的阳极。此外，在全部三个实施例中，电极上的凸起27可以具有不同的形状。在图5至图9中根据阳极16示出不同的形状。但这些形状也可以转用到阴极30上。
图5示出凸起27，这种凸起27在第一和第二实施例中布置在阳极16上并且在第三实施例中布置在阴极30上。凸起形成回形的流道26。
图6分别示出由圆柱形或长方体形的凸起27中的空腔形成的流道26。这些流道26具有非常短的、电解质在电极上的停留时间。停留时间在此与完全平面型的、大致光滑的电极表面的情况类似。也可以考虑这样的电极，但此处未画出。
阳极16在图7中包括半球形的凸起31，在图8中包括棱锥形的凸起34并且在图9中包括立方形的凸起35。凸起的数量可以不同。在阳极16上布置的凸起越多，则阳极液在阳极16上的停留时间越长。
Claims (13)
1.一种可重复充电的氧化还原液流电池(1)，具有第一腔室(4)和第二腔室(5)，其中，所述第一腔室(4)通过膜(3)与所述第二腔室(5)隔开，其中，第一腔室(4)包括阴极(30)，并且第二腔室(5)包括阳极(16)，并且其中，所述阴极(30)的第一平面型表面和/或阳极(16)的第二平面型表面具有用于增大表面积的凸起(27)，并且所述凸起(27)适合于形成用于氧化还原液流电池(1)的第一电解质和/或第二电解质的流道(26)，其中，所述阴极(30)和/或阳极(16)至少包括第一材料(25)，所述第一材料(25)包括铅、铋、锌、钛、钼或钨。
2.根据权利要求1所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述阴极(30)和/或阳极(16)包括铅或铋作为第一材料(25)。
3.根据权利要求1或2所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述凸起(27)具有长的第一边和短的第二边(36)。
4.根据前述权利要求中任一项所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述凸起(27)平行或回形地布置。
5.根据前述权利要求中任一项所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述第一材料(25)包括重量份额为至少20％的铅或铋。
6.根据前述权利要求中任一项所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述第一材料(25)包括重量份额为至少40％的铅或铋。
7.根据前述权利要求中任一项所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述阴极(30)和/或阳极(16)至少部分地直接接触所述膜(3)。
8.根据前述权利要求中任一项所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述阴极(30)和/或阳极(16)包括第二材料(28)，并且其中，所述第二材料(28)包括聚合物纤维或碳纤维。
9.根据权利要求8所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述第二材料的重量份额为至少10％。
10.根据权利要求9所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述第一材料(25)作为层布置在所述第二材料(28)上。
11.根据前述权利要求中任一项所述的氧化还原液流电池(1)，其中，所述阳极(16)和/或阴极(30)是球形电极或棒状电极。
12.一种运行氧化还原液流电池(1)的方法，所述方法具有以下步骤：
-提供具有第一腔室(4)和第二腔室(5)的氧化还原液流电池(1)，其中，所述第一腔室(4)通过膜(3)与所述第二腔室(5)隔开，其中，第一腔室(4)包括阴极(30)，并且第二腔室(5)包括阳极(16)，其中，所述阴极(30)的第一表面和/或阳极(16)的第二表面具有用于增大表面积的凸起(27)，并且所述凸起(27)适合于形成用于氧化还原液流电池(1)的第一电解质和/或第二电解质的流道(26)，并且所述阴极(30)和/或阳极(16)至少包括第一材料(25)，所述第一材料(25)包括铅、铋、锌、钛、钼或钨；
-将第一电解质导引入第一腔室(4)中，并且将第二电解质导引入第二腔室(5)中；
-进行氧化还原液流电池(1)的充电或放电。
13.根据权利要求12所述的方法，其中，将多金属氧酸盐用作电解质中的氧化还原对。
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