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CN106794415B - 使用2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇的水溶液从气体混合物中除去酸性气体的方法 - Google Patents

使用2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇的水溶液从气体混合物中除去酸性气体的方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种显示低挥发性的烷醇胺水溶液，所述烷醇胺水溶液包含可用于从气体混合物中除去酸性气体的2‑二甲基氨基‑2‑羟甲基‑1,3‑丙二醇。所述烷醇胺水溶液可以进一步包含酸或酸形成化合物、另一种氨基化合物、活化剂、物理溶剂、或一种或多种用于伽‑液体处理实践的其它化合物中的一种或多种。进一步地，本发明涉及一种从气体混合物中除去酸性气体、优选硫化氢的方法，所述方法包含使气体混合物与所述烷醇胺水溶液接触的步骤。所述气体混合物的实例包括天然气、合成气、尾气、和炼厂气。

Description

使用2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇的水溶液从气体混 合物中除去酸性气体的方法
技术领域
本发明涉及一种包含烷醇胺(具体地2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇)水溶液的组合物，以及一种使用所述水性组合物从包含酸性气体的气体混合物中除去酸性气体(例如CO2、COS、和优选地H2S)的方法。
背景技术
源自天然气储层、石油或煤的流体流(液体和气体)通常含有大量的酸性气体，例如二氧化碳(CO2)、硫化氢(H2S)、二氧化硫(SO2)、二硫化碳(CS2)、氰化氢(HCN)、氧硫化碳(COS)、或硫醇作为杂质。所述流体流包括天然气、炼厂气、来自页岩热解的烃气、合成气、液化天然气等。
溶解在水中的液体胺吸收剂(包括烷醇胺)可能是用于除去酸性气体的最常见的吸收剂。在商业上，胺洗涤通常涉及使含酸性气体的流体流与一种或多种简单胺(例如，单乙醇胺(MEA)、二乙醇胺(DEA)、甲基二乙醇胺(MDEA)、三乙醇胺(TEA)和其异构体、或2-(2-氨基乙氧基)乙醇(有时称为二甘醇胺或DGA))接触，如USP 4,336,233；4,997,630；5,877,386；和6,337,059以及WO 2013188367所公开。或者，EP 0134948公开了将酸与选择的碱性物质(例如MDEA)混合以提供增强的酸性气体去除。
从液体天然气流中除去酸性气体通常在液-液接触设备中进行，而气体流的酸性气体除去在气-液接触设备中进行，通常是循环吸收技术，例如使用液体吸收剂的变压吸收(PSA)和变温吸收(TSA)。液-液分离出现气-液分离中遇不到的独特问题，反之亦然。由于溶解性导致的胺损失在液-液分离方法中是一个特定的问题，但在气-液分离方法中不涉及。另一方面，由于挥发性而导致的胺损失在气-液分离方法中可能是一个特定的问题，而在液-液分离中不涉及。实际上，用于液-液分离的具有低溶解度的胺不一定具有气-液分离所需的低挥发性。
通常，在气-液方法中，在吸收塔中，在低温和高压下，胺水溶液以逆流的方式接触包含酸性气体的气体混合物。循环吸收方法需要高速率的气-液交换、在吸收与再生步骤之间转移大的液体存量、以及用于胺溶液再生的高能量需求。这种方法需要循环的吸收与解吸(再生)部分之间的气流的大温差。在常规的含水胺洗涤方法中，对于酸性气体吸收需要相对低的温度，例如小于50℃，同时对于解吸需要升到高于约100℃的温度，例如，120℃或更高。因为需要在高于100℃的温度下再生大量的溶液，所以多种常用于气-液分离方法的胺由于在变温方法中的蒸发而遭受显著的胺损失。
虽然上述胺化合物有效地从气体和/或液体混合物中除去酸性气体，但是它们各自具有有损于其通用用途的局限性。特别地，需要一种挥发性损失减少的含水胺组合物，其可以商业化地有效地从气体混合物中除去酸性气体，特别是H2S。
发明内容
本发明是这样的一种烷醇胺水溶液组合物和一种使用所述组合物从包含酸性气体的气体混合物(优选地包含硫化氢的气体混合物)中除去酸性气体的方法，其中所述烷醇胺显示减少的挥发性损失。所述组合物包含2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇(DMTA)，优选地以基于烷醇胺水溶液的总重量的0.1至75重量％的量。其中使用所述烷醇胺水溶液组合物的方法用于通过与包含所述酸性气体(优选地包含硫化氢)的气体混合物的接触来除去酸性气体，优选地，选择性地除去硫化氢，其中形成贫酸性气体的气体混合物和负载酸性气体的烷醇胺溶液。
在本发明的一个实施例中，烷醇胺水溶液可任选地包含酸或酸形成物质，例如具有8或更小，优选地7或更小，更优选地6或更小的pKa的有机或无机酸，优选地磷酸、硫酸、硼酸、甲酸或盐酸，当存在时，酸或酸形成物质是以基于烷醇胺水溶液的总重量的0.1至25重量％的量存在。
在本发明的一个实施例中，烷醇胺水溶液不包含任何额外的氨基化合物。
在本发明的另一个实施例中，烷醇胺水溶液进一步任选地包含一种或多种额外的氨基化合物，当存在时，优选地以0.1至75重量％的量存在，优选的额外的氨基化合物可包含单乙醇胺(MEA)；三(2-羟乙基)胺(TEA)；三(2-羟丙基)胺(三异丙醇)；三丁醇胺；双(2-羟乙基)甲胺(MDEA)；2-二乙基氨基乙醇(DEEA)；2-二甲基氨基乙醇(DMEA)；3-二甲基氨基-1-丙醇；3-二乙基氨基-1-丙醇；2-二异丙基氨基乙醇(DIEA)；N,N-双(2-羟丙基)甲胺(MDIPA)；N,N'-双(2-羟乙基)哌嗪(DiHEP)；二乙醇胺(DEA)；2-(叔丁基氨基)乙醇；2-(叔丁基氨基乙氧基)乙醇；2-氨基-2-甲基丙醇(AMP)；2-(2-氨基-乙氧基)乙醇；或1-羟乙基-4-吡啶基哌嗪化合物，进一步，优选的氨基化合物可以包含一个或多个叔氨基。
在本发明的另一个实施例中，2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇的水溶液进一步包含活化剂化合物以加速总酸性气体吸收。优选地，活化剂可以是哌嗪、羟乙基哌嗪、二乙醇胺、N-甲基氨基乙醇、2-甲基哌嗪、N-甲基哌嗪、2-甲基-2-氨基丙醇、单乙醇胺、2-羟甲基-2-甲基氨基丙烷-1,3-二醇和2-氨基-2-羟甲基丙烷-1,3-二醇。当存在时，活化剂化合物优选地是以1至20重量％的量存在。
在本发明的另一个实施例中，2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇的水溶液可进一步任选地包含物理溶剂，优选地选自环四亚甲基砜、聚乙二醇的二甲基醚、1,3-二甲基-3,4,5,6-四氢-2(1H)-嘧啶酮、N-甲酰基吗啉、N-乙酰基吗啉、三乙二醇单甲醚、甘油、单乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、甲醇、乙醇或其混合物并且优选地以1至75重量％的量存在。
在本发明方法的一个实施例中，烷醇胺水溶液的温度等于或大于40℉。
在本发明的另一个实施例中，所述方法进一步包含从烷醇胺水溶液中部分地除去酸性气体以形成贫酸性气体的烷醇胺水溶液的步骤，所述贫酸性气体的烷醇胺水溶液可以回收并用于所述接触步骤，优选地，酸性气体的部分除去通过汽提实现。
附图说明
图1说明根据本发明的酸性气体去除方法的工艺流程图。
图2是净化气体混合物中的H2S浓度对DMTA、DGA、MDEA、以及DEA/DMTA和DEA/MDEA的混合物的吸收剂循环速率的图。
图3说明用于测定烷醇胺的挥发性曲线的计算方案。
图4是在120℉下DMTA、DEA、MDEA、DGA、和MEA的40重量％溶液的挥发性曲线的图。
具体实施方式
在一个实施例中，本发明是一种可用于从气体混合物中除去酸性气体的包含2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇(有时称为二甲基三胺，DMTA)的烷醇胺水溶液组合物，其中烷醇胺显示出减少的挥发性损失。
在另一个实施例中，本发明是一种通过与包含2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇的烷醇胺水溶液接触来从包含所述酸性气体的气体混合物中除去酸性气体，优选地选择性地除去硫化氢的方法。
本发明的用于从气体混合物中除去酸性气体的烷醇胺水溶液包含2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇和任选地酸或酸形成物质，其量是基于烷醇胺水溶液的总重量的0至25重量％。
本发明的烷醇胺水溶液含有等于或大于0.1重量％，优选地等于或大于5重量％，更优选地等于或大于10重量％以及甚至更优选地等于或大于20重量％的量的2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇，其中重量％是基于水溶液的总重量。本发明的烷醇胺水溶液含有等于或小于75重量％，优选地等于或小于65重量％，更优选地等于或小于55重量％并且甚至更优选地等于或小于50重量％的量的2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇，其中重量％是基于水溶液的总重量。
可用于本发明的合适的酸或酸形成物质的特征是强酸，其包括具有8或更小，优选地7或更小，更优选地6或更小的pKa的任何有机或无机酸。可以使用的酸包括磷酸(由于其低腐蚀作用而是优选的)、亚磷酸、硼酸、盐酸、硫酸、硼酸、亚硫酸、亚硝酸、焦磷酸、和亚碲酸。合适的酸也包括有机酸，例如乙酸、甲酸、己二酸、苯甲酸、正丁酸、氯乙酸、柠檬酸、戊二酸、乳酸、丙二酸、草酸、邻苯二甲酸、琥珀酸、和邻甲苯甲酸。此外，可以使用在与水接触时能够形成酸的酸形成物质。本发明的由这种酸形成物质形成的酸具有8或更小，优选地7或更小，以及更优选地6或更小的pKa。合适的酸形成物质是二氧化硫。
如果存在于本发明的烷醇胺水溶液中，酸和/或酸形成物质是以等于或大于0.1重量％，优选地等于或大于0.5重量％，更优选地等于或大于1重量％的量存在，其中重量％是基于水溶液的总重量。如果存在于本发明的烷醇胺水溶液中，酸和/或酸形成物质是以等于或小于25重量％，优选地等于或小于10重量％，更优选地等于或小于5重量％并且甚至更优选地等于或小于2.5重量％的量存在，其中重量％是基于水溶液的总重量。
本发明的含水烷醇胺组合物可任选地含有一种或多种额外的氨基化合物，其量是基于烷醇胺水溶液的总重量的0至75重量％。优选地，额外的氨基化合物是单乙醇胺(MEA)；三(2-羟乙基)胺(三乙醇胺，TEA)；三(2-羟丙基)胺(三异丙醇)；三丁醇胺；双(2-羟乙基)甲胺(甲基二乙醇胺，MDEA)；2-二乙基氨基乙醇(二乙基乙醇胺，DEEA)；2-二甲基氨基乙醇(二甲基乙醇胺，DMEA)；3-二甲基氨基-1-丙醇；3-二乙基氨基-1-丙醇；2-二异丙基氨基乙醇(DIEA)；N,N-双(2-羟丙基)甲胺(甲基二异丙醇胺，MDIPA)；N,N'-双(2-羟乙基)哌嗪(二羟乙基哌嗪，DiHEP)；二乙醇胺(DEA)；2-(叔丁基氨基)乙醇；2-(叔丁基氨基乙氧基)乙醇；2-氨基-2-甲基丙醇(AMP)；2-(2-氨基-乙氧基)乙醇；或1-羟乙基-4-吡啶基哌嗪化合物。
优选的额外的氨基化合物包含一个或多个叔氨基。
优选地，所述额外的氨基化合物具有一个或多个位阻氨基。
包含2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇、1-羟乙基-4-吡啶基哌嗪化合物、和具有一个或多个位阻氨基的胺的烷醇胺水溶液特别适于除去H2S。
如果存在，烷醇胺水溶液中的一种或多种任选的氨基化合物的量可以独立地为基于烷醇胺水溶液的总重量的等于或大于0.1重量％，优选地等于或大于1重量％，更优选地等于或大于5重量％。如果存在，烷醇胺水溶液中的一种或多种任选的氨基化合物的量可以独立地为基于烷醇胺水溶液的总重量的等于或小于75重量％，优选地等于或小于50重量％，更优选地等于或小于25重量％。
在本发明的一个实施例中，烷醇胺水溶液不包含任何额外的氨基化合物。
本发明的含水烷醇胺组合物可任选地含有活化剂化合物以加快总酸性气体吸收，其量是基于烷醇胺水溶液的总重量的0至20重量％。优选地，活化剂化合物是哌嗪、羟乙基哌嗪、二乙醇胺、N-甲基氨基乙醇、2-甲基哌嗪、N-甲基哌嗪、2-甲基-2-氨基丙醇、单乙醇胺、2-羟甲基-2-甲基氨基丙-1,3-二醇和2-氨基-2-羟甲基丙-1,3-二醇。当存在时，活化剂化合物应优选地是以1-20重量％的量。如果存在，活化剂化合物是以总烷醇胺水溶液的等于或大于1重量％，优选地等于或大于2重量％，以及更优选地等于或大于3重量％的量存在。如果存在，活化剂化合物是以烷醇胺水溶液的等于或小于20重量％，优选地小于15重量％，以及更优选地小于12重量％的量存在。
在本发明的一个实施例中，烷醇胺水溶液所包含的唯一的额外的氨基化合物是一种或多种上文列出的活化剂化合物，优选地哌嗪或哌嗪化合物。
在一个优选的实施例中，为了从含有硫化氢的气体混合物中选择性地除去硫化氢，在本发明的组合物和方法的烷醇胺水溶液中不存在额外的氨基化合物。换句话说，2-二甲基氨基-2-羟甲基-1,3-丙二醇是本发明的烷醇胺水溶液中唯一的氨基化合物。
为了从气体混合物中除去酸性气体(优选地H2S)，与待处理气体接触的烷醇胺水溶液的温度等于或大于40℉，优选地等于或大于60℉，更优选地等于或大于70℉，以及甚至更优选地等于或大于80℉。
除了酸或酸形成化合物、额外的氨基化合物、活化剂外，烷醇胺水溶液可以包含一种或多种按照熟知实践用于气-液处理的其它化合物。可任选地提供的示例性化合物包括但不限于以下的一种或多种：消泡剂；物理溶剂，包括二醇以及单醚和二醚或其酯、脂肪酸酰胺、N-烷基化吡咯烷酮、砜、和亚砜；抗氧化剂；腐蚀抑制剂；成膜剂；螯合剂，例如金属；pH调节剂，例如碱性化合物。这些任选组分的量不是关键的，但可以按照已知的实践以有效量提供。
除了酸或酸形成化合物、额外的氨基化合物、活化剂、用于流体处理的任选的一种或多种其它化合物外，烷醇胺水溶液可以包含基于烷醇胺水溶液的总重量的0至75重量％的量的物理溶剂。优选地，例如环四亚甲基砜(以商品名SULFOLANE购得)、聚乙二醇的二甲基醚(以商品名SELEXOL从陶氏化学公司(The Dow Chemical Company)购得)、和三乙二醇单甲醚(来自陶氏化学公司的TGME或METHOXYTRIGLYCOL)、1,3-二甲基-3,4,5,6-四氢-2(1H)-嘧啶酮、N-甲酰基吗啉、N-乙酰基吗啉、甘油、乙二醇(例如单乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇等)、醇(例如甲醇、乙醇等)、或其混合物的溶剂。
如果存在，烷醇胺水溶液中的物理溶剂的量可以基于烷醇胺水溶液的总重量的等于或大于1重量％，优选地等于或大于5重量％，更优选地等于或大于10重量％的量存在。如果存在，烷醇胺水溶液中的物理溶剂的量可以基于溶液的总重量的等于或小于75重量％，优选地等于或小于65重量％，更优选地等于或小于50重量％的量存在。
文中所述的本发明在石油化工和能源工业中具有极大的应用。例如，本发明可用于炼油厂气流的处理、含硫气体的处理、煤蒸汽的处理、危险烟囱排放物的处理、陆地气体的处理、以及为了人类安全处理有害排放物的一系列新的设备。
利用本发明的烷醇胺水溶液和方法处理的气流含有酸性气体混合物，所述酸性气体混合物可包括H2S、CO2、N2、CH4、C2H6、C3H8、H2、CO、H2O、COS、HCN、NH3、O2、和硫醇中的一种或多种。通常，这些气体混合物存在于燃烧气体、炼厂气、城市煤气、天然气、合成气、尾气、水煤气、丙烷、丙烯、重烃气等中。当例如从页岩油蒸馏气体、煤或利用空气/蒸汽或氧/蒸汽将重质残油热转化为较低分子量的液体和气体的重油气化，或在硫厂尾气净化操作中得到气态混合物时，文中的烷醇胺水溶液特别有效。
本发明的方法优选地用于任选地在一种或多种其它酸性气体杂质(例如CO2、N2、CH4、C2H6、C3H8、H2、CO、H2O、COS、HCN、NH3、O2、和/或硫醇)存在下从包含H2S的气流中除去H2S。然而，本发明可以用于从包含H2S和CO2、SO2、CS2、HCN、COS、和/或硫醇中的一种或多种的气流中除去H2S和CO2、N2、CH4、C2H6、C3H8、H2、CO、H2O、COS、HCN、NH3、O2、和/或硫醇中的一种或多种。
本发明的吸收步骤通常涉及在任何合适的接触容器中使气体混合物与烷醇胺水溶液接触，代表性吸收方法的实例参见USP 5,736,115和6,337,059，参见图1。在这些方法中，可以使用常规方法，例如塔或装填有例如环或筛板的容器、或气泡反应器，使要除去其中H2S的含有酸性气体例如H2S和任选的CO2和/或其它杂质的气体混合物与烷醇胺水溶液紧密接触。
在实施本发明的典型模式中，通过将气体混合物输送到到吸收塔的下部，同时将新鲜的烷醇胺水溶液输送到塔的上部区域中来进行吸收步骤。主要从酸性气体(例如H2S)释放的流体流从塔的上部(有时称为处理或净化气体)流出，装载的含有吸收的H2S和其它杂质的烷醇胺水溶液在其底部附近或其底部离开塔。优选地，吸收剂组合物在吸收步骤期间的入口温度等于或大于40℉，优选地在40℉至210℉的范围内，更优选地在70℉至150℉的范围内。压力可大范围地变化；在吸收器中可接受的压力是5至2,000磅每平方英寸(psi)，优选地20至1,500psi，最优选地25至1,000psi。具有低分压的气态混合物(例如在热转化方法中遇到的那些)在相同吸收条件下将需要比具有较高分压的气态混合物(例如页岩油蒸馏气体)更少的烷醇胺水溶液。
用于酸性气体(例如H2S)的典型步骤，所述方法的除去阶段包括在含有多个塔板的塔中，在至少40℉的温度下，以及在至少0.3英尺/秒(ft/sec，基于“活性”或充气的塔板表面)的气体速度下，通过含有H2S和CO2的气体混合物与氨基化合物的烷醇胺水溶液的逆流接触吸收酸性气体，这取决于气体的操作压力，所述板式塔具有少于40个接触塔板，例如通常使用4至16个塔板。
在使气体混合物与烷醇胺水溶液接触后，所述烷醇胺水溶液饱和或部分饱和含有H2S和其它杂质，可以使所述溶液至少部分地再生以使其可以再循环回吸收器。与吸收一样，再生可以在单一液相中进行。酸性气体从烷醇胺水溶液的再生或解吸可以通过加热、膨胀、利用惰性流体汽提、或其组合的常规方法，例如将溶液减压或将温度升至吸收的酸性气体闪蒸出来的点，或通过在容器的上部使溶液通入具有吸收步骤中使用的结构类似的容器中，并使惰性气体(例如空气或氮气或优选地蒸汽)向上通过容器来完成。在再生步骤期间，溶液的温度应在120℉至340℉，优选地170℉至300℉的范围内，并且再生时溶液的压力应在0.5psi至100psi，优选地1psi至50psi的范围内。在清洗至少一部分吸收的酸性气体后，烷醇胺水溶液可以再循环回吸收容器。可根据需要加入补充吸收剂。
本发明的组合物和方法的优点之一是因为DMTA具有较低的挥发性，所以在该方法期间损失较少，因此需要的补充吸收剂较少。
在一个优选的再生技术中，将富含酸性气体(即，富含H2S)的烷醇胺水溶液送到再生器，其中所述吸收组分例如通过蒸汽汽提，蒸汽可通过煮沸所述溶液而生成。闪蒸鼓和汽提器的压力通常是1psi至50psi，优选地是15psi至30psi，温度通常在120℉至340℉，优选地170℉至270℉的范围内。汽提器和闪蒸温度当然将取决于汽提器压力；因此在15psi至30psi的汽提器压力下，解吸期间的温度将为170℉至250℉。待再生的溶液的加热可以非常合适地通过利用低压蒸汽的间接加热来进行。然而，也可以使用直接注入蒸汽。所得的贫酸性气体(特别是贫硫化氢)的烷醇胺水溶液可用于接触含有酸性气体的气体混合物。
优选地，净化气体含有等于或小于10ppm H2S，其满足一些环境法规，更优选地等于或小于4ppm H2S，其满足典型的管道规格。
在本发明的一个实施例中，所述方法是变压吸收(PSA)方法。在本发明方法的另一个实施例中，所述方法是变温吸收(TSA)方法。本发明的优选实施例涉及连续地或作为连续方法进行本发明的方法。然而，所述方法可间歇或半连续地进行。所使用的工艺类型的选择应通过条件、使用的设备、气流的类型和量、以及根据本文的公开内容对本领域的技术人员来说显而易见的其它因素来确定。
实例
实例1至15是一种包含50重量份的一种或多种烷醇胺、50重量份的去离子水和任选地1重量份的酸的胺吸收剂水溶液，重量份是基于胺吸收剂水溶液的总重量。在中试规模吸收器中处理包含含有5％H2S、2％CO2和93％N2的合成混合物的气流(其中百分比是体积百分比)，以除去H2S和CO2。对于每种胺水溶液，在三种不同的流速下处理气流。
实例中使用的烷醇胺的物理特征列在表1中。
表1
MEA DGA MDEA DEA DMTA
pKa 9.5 9.4 8.7 8.9 9.1
庚烷中的相对溶解度 0.06 0.2 1 0.001 0.008
沸点，℉ 171 221 247 268 335
实例1至15的组成、方法参数、和残余H2S和CO2水平列在表2中。在表2中：
“MEA”是可购自陶氏化学公司的98％单乙醇胺；
“DGA”是可购自Aldrich的98％2-氨基乙氧基乙醇；
“DEA”是可购自The Dow Chemical Company的98％二乙醇胺；
“MDEA”是可购自陶氏化学公司的98％甲基二乙醇胺；
“DMTA”是根据“《国际有机制备和程序(Organic Preparations and ProceduresInternational)》；1981,13(2),第126-129页”制得的98％二甲基三胺；以及
“H3PO4”是可购自飞世尔科技(Fisher Scientific)的85％正磷酸。
将胺吸收剂水溶液通过进料管线5引入中试规模吸收器图1中进入气-液逆流填充床吸收塔2的上部。气流以10升/分钟的气体流速通过进料管线1引入塔2的下部。将吸收器压力调节至115psia。将清洁气体(即，减少量的H2S和CO2)通过管线3在吸收器2的顶部排出，并且通过气相色谱(GC)分析测定残留的H2S和CO2水平。装载有H2S和CO2的胺水溶液流向吸收器的下部，并通过管线4离开。
管线4中的胺水溶液通过液位控制阀8降低压力并通过管线7流到热交换器9，从而加热装载的水溶液。热富溶液经管线10进入再生器12的上部。再生器12装备有随机填料，所述随机填料实现H2S和CO2气体的解吸。将再生器的压力设定在27psia。气体通过管线13进入冷凝器14，其中发生任何残留的水和胺的冷却和冷凝。
表2
Figure BDA0001259426350000091
*不是本发明的实例
气体进入分离器15，其中冷凝的液体与气相分离。将冷凝的水溶液通过泵22经管线16泵送到再生器12的上部。经管线17除去冷凝残留的气体用于最终收集和/或处理。再生的水溶液向下流过再生器12和紧密耦合的再沸器18。配备有电加热装置的再沸器18蒸发一部分水溶液以去除任何残留的气体。蒸气从再沸器上升并返回到再生器12，其与下降的液体混合，然后通过管线13离开进入所述方法的冷凝阶段。来自再沸器18的再生水溶液通过管线19离开，并在热交换器20中冷却，然后通过泵21经进料管线5泵送回到吸收器2中。
通过缓慢地向下调节直到纯化气体管线3中的H2S的量显示出急剧增加，来确定含水胺吸收剂的流速。
实例1至15的结果在图2所示的图中用图表表示。以体积百万分率(ppmv)计的H2S水平相对于以立方厘米每分钟(cc/min)计的胺流速作图。
烷醇胺挥发性。
根据图3所示的方案计算几种代表性烷醇胺的挥发性曲线。在120℉的温度下将限定的溶剂混合物输送到闪蒸罐中，并与足够大的量的氮混合，使得蒸气流退出闪蒸。调节氮气到闪蒸容器的的摩尔流量，使得离开闪蒸容器的蒸气的摩尔流量与离开闪蒸容器的液体的摩尔流量的比率保持在1×10-4。离开闪蒸的蒸气是饱和的，并且蒸气中的烷醇胺的摩尔分数可以用作对烷醇胺损失的估计。对于每种烷醇胺，溶剂强度规定为40重量％，闪蒸容器的压力是从100至10000kPa。Aspen Plus v8.0使用Chen&Evans(1986)的电解质NRTL模型用于计算，参见Chen,C.C.,Evans,L.B.,1986,《水性电解质体系的过量吉布斯能的局部组成模型(A local composition model for the excess Gibbs energy of aqueouselectrolyte systems)》,AIChE J.32,444–454,doi:10.1002/aic.690320311。
MEA、DGA、MDEA、DEA、和DMTA的溶剂损失显示在图4中。可以看出，对于每种烷醇胺，损失随着压力增加而降低。此外，结果清楚地表明，对于给定的压力，挥发性等级为：DMTA<DEA<MDEA<DGA<MEA。
顶空分析获得的对H2S的选择性高于CO2。
含有50wt％烷醇胺和50wt％水的溶液装载有约0.5mol/mol的含有各种比例的H2S和CO2的酸性气体混合物，然后通过顶空分析在40℃和20psig下进行研究。MDEA的结果显示在表3中，DMTA的结果显示在表4中。
表3
Figure BDA0001259426350000101
*不是本发明的实例
表4
Figure BDA0001259426350000102
制剂最重要的一个特征是对H2S的选择性高于CO2。所述选择性可以由下面的摩尔分数定义：
Figure BDA0001259426350000111
表5中总结了MDEA和DMTA的对H2S的选择性高于CO2。
表5
Figure BDA0001259426350000112
*不是本发明的实例

Claims (10)

1.一种从包含硫化氢的气体混合物中选择性地除去硫化氢的方法，所述方法包括使所述气体混合物与烷醇胺水溶液接触的步骤，特征在于所述溶液包含：
(i)2-二甲基氨基-2-羟甲基-1，3-丙二醇，
(ii)磷酸，
和任选地以下中的一种或多种
(iii)额外的氨基化合物，
(iv)活化剂化合物，
或
(v)物理溶剂。
2.根据权利要求1所述的方法，其中所述烷醇胺水溶液的温度等于或大于40°F。
3.根据权利要求1或2所述的方法，进一步包含以下步骤：从烷醇胺水溶液中部分地除去硫化氢以形成可用于所述接触步骤的贫硫化氢的烷醇胺水溶液。
4.根据权利要求3所述的方法，其中部分地除去硫化氢的步骤通过汽提来实现。
5.根据权利要求1所述的方法，其中所述烷醇胺水溶液不包含任何额外的氨基化合物。
6.根据权利要求1所述的方法，其中：
(i)所述2-二甲基氨基-2-羟甲基-1，3-丙二醇是以0.1至75重量％的量存在，
(ii)所述磷酸是以0至25重量％的量存在，
(iii)所述额外的氨基化合物是以0至75重量％的量存在，
(iv)所述活化剂化合物是以0至20重量％的量存在，
以及
(v)所述物理溶剂是以0至75重量％的量存在，
其中重量百分比是基于所述烷醇胺水溶液的总重量。
7.根据权利要求1或5所述的方法，其中所述磷酸(ii)是以0.1至25重量％的量存在，其中重量百分比是基于所述烷醇胺水溶液的总重量。
8.根据权利要求1所述的方法，其中所述额外的氨基化合物(iii)是以0.1至75重量％的量存在并且是单乙醇胺(MEA)；三(2-羟乙基)胺(TEA)；三(2-羟丙基)胺(三异丙醇)；三丁醇胺；双(2-羟乙基)甲胺(MDEA)；2-二乙基氨基乙醇(DEEA)；2-二甲基氨基乙醇(DMEA)；3-二甲基氨基-1-丙醇；3-二乙基氨基-1-丙醇；2-二异丙基氨基乙醇(DIEA)；N，N-双(2-羟丙基)甲胺(MDIPA)；N，N′-双(2-羟乙基)哌嗪(DiHEP)；二乙醇胺(DEA)；2-(叔丁基氨基)乙醇；2-(叔丁基氨基乙氧基)乙醇；2-氨基-2-甲基丙醇(AMP)；2-(2-氨基-乙氧基)乙醇；或1-羟乙基-4-吡啶基哌嗪化合物；其中重量百分比是基于所述烷醇胺水溶液的总重量。
9.根据权利要求1所述的方法，其中所述活化剂化合物(iv)是以1至20重量％的量存在并且是哌嗪、羟乙基哌嗪、二乙醇胺、N-甲基氨基乙醇、2一甲基哌嗪、N-甲基哌嗪、2-甲基-2-氨基丙醇、单乙醇胺、2-羟甲基-2-甲基氨基丙烷-1，3-二醇和2-氨基-2-羟甲基丙烷-1，3-二醇；其中重量百分比是基于所述烷醇胺水溶液的总重量。
10.根据权利要求1所述的方法，其中所述物理溶剂(v)是以1至75重量％的量存在并且是环四亚甲基砜、聚乙二醇的二甲基醚、1，3-二甲基-3，4，5，6-四氢-2(1H)-嘧啶酮、N-甲酰基吗啉、N-乙酰基吗啉、三乙二醇单甲醚、甘油、单乙二醇、二乙二醇、三乙二醇、四乙二醇、甲醇、乙醇或其混合物；其中重量百分比是基于所述烷醇胺水溶液的总重量。
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