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CN106784846A - 一种高倍率锂离子电池正极及其制备方法和应用 - Google Patents

一种高倍率锂离子电池正极及其制备方法和应用 Download PDF

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CN106784846A CN201710026159.4A CN201710026159A CN106784846A CN 106784846 A CN106784846 A CN 106784846A CN 201710026159 A CN201710026159 A CN 201710026159A CN 106784846 A CN106784846 A CN 106784846A
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唐杰雄
李阳春
周理
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HUNAN GAOYUAN BATTERY Co Ltd
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HUNAN GAOYUAN BATTERY Co Ltd
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Abstract

本发明涉及一种锂离子电池，尤其是涉及一种高倍率锂离子电池正极及其制备方法和应用。本发明将正极活性物质、导电剂、氮甲基吡咯烷酮、聚偏氟乙烯配制成正极浆料；将导电剂1、导电剂2、粘剂结氮甲基吡咯烷酮配制成炭涂层浆料；将正极浆料、炭涂层浆料依次涂敷到正极集流体上，烘干、轧膜、分切后得到表面敷炭正极片，与负极片、隔膜、壳体组装后加注电解液，经活化、分选后得到高倍率锂离子电池。本发明使用表面敷炭正极的目的是在正极表面形成炭层，增加正极表面导电和导热能力，从而显著改善电池的快速充放电性能。

Description

一种高倍率锂离子电池正极及其制备方法和应用
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池，尤其是涉及一种高倍率锂离子电池正极及其制备方法和应用。
背景技术
锂离子电池具有工作电压高、能量密度大和循环性能优异等特点，近年在移动电子设备、电动工具和电动汽车领域得到广泛使用。随着用户需求的不断提升，如无人机、汽车备用点火电源对电池的高倍率放电的要求，电动汽车对动力电池快速充电的要求，迫切需要开发能够进行快速充放电的高倍率型锂离子电池。
提高电极导电和导热能力是高倍率电池的设计需要考虑的关键因素。锂离子电池负极活性物质为石墨，具有良好的导电和导热性能。而正极活性物质主要为钴酸锂、锰酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂等嵌锂化合物，导电和导热性能相对较差，当电池在高倍率下充放电时，大电流的通过容易导到电极发热，并且由于导热能力差容易产生电池内部温度分布不均，从而显著影响电池的放电性能、循环稳定性和安全性能。因此，提高正极的导电和导热能力对于开发高倍型锂离子电池具有重要意义。
发明内容
本发明的目的是提供一种高倍率锂离子电池正极及其制备方法和应用，通过在正极活性物质表面涂敷炭层，使正极增加一个额外的电子导电涂层和导热涂层，从而显著提升电池高倍率特性。
本发明一种高倍率锂离子电池正极；所述高倍率锂离子电池正极包括集流体、正极活性物质涂层以及炭涂层；所述正极活性物质涂层均匀附着在集流体表面，所述炭涂层均匀附着在正极活性物质涂层表面，所述集流体、正极活性物质涂层、炭涂层构成集流体/正极活性物质涂层/炭涂层的高倍率锂离子电池正极。
本发明一种高倍率锂离子电池正极；所述的炭涂层为含石墨烯的涂层。
作为优选方案，本发明一种高倍率锂离子电池正极；所述含石墨烯的炭涂层的厚度为1-5μm。
本发明一种高倍率锂离子电池正极；所述含石墨烯的炭涂层以质量百分比计包括下述组分：
粘剂结 5-10％，
导电剂1 5％－50％，
导电剂2 45％－90％；
所述导电剂1为石墨烯；所述导电剂2选自导电碳黑、乙炔黑、碳纤维、碳纳米管中的至少一种。
本发明一种高倍率锂离子电池正极；所述粘接剂为聚偏氟乙烯(PVDF)。
本发明一种高倍率锂离子电池正极的制备方法，包括下述步骤：
步骤一正极活性物质涂层浆料的配制
按质量比，正极活性物质：导电剂：聚偏氟乙烯(PVDF)＝85-98：1-10：1-10、优选为90-94:3-5:3-5，配取正极活性物质、导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)，将配取的正极活性物质、导电剂、聚偏氟乙烯(PVDF)与氮甲基吡咯烷酮(NMP)、混合均匀，得到氮甲基吡咯烷酮(NMP)质量百分浓度为25％-60％的正极活性物质涂层浆料；所述正极活性物质选自钴酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴铝酸锂、锰酸锂中的至少一种；所述导电剂选自导电碳黑、乙炔黑、碳纤维、碳纳米管.中的至少一种；
步骤二含石墨烯的炭涂层浆料的配制
按质量比，导电剂1:导电剂2:粘剂结＝2-95：0-90：2-20、优选为5-50：45-90：5-10，配取粘结剂、导电剂1、导电剂2，并将配取的粘结剂、导电剂1、导电剂2和氮甲基吡咯烷酮混合均匀得到炭涂层浆料；所述炭涂层浆料中，氮甲基吡咯烷酮的质量百分浓度为50％-70％；
步骤三涂覆
将正极活性物质涂层浆料涂覆于集流体上，烘烤至正极活性物质涂层浆料中NMP的含量下降至5wt％－8wt％，再涂覆炭涂层浆料；烘烤至正极活性物质涂层浆料以及炭涂层浆料中的氮甲基吡咯烷酮(NMP)完全脱除后，得到所述高倍率锂离子电池正极。
作为优选方案，本发明一种高倍率锂离子电池正极的制备方法，步骤三中，制备高倍率锂离子电池正极时，按下述阶段进行：
阶段一涂单面
将正极集流体的正反两面分别定义为A面和B面，将正极活性物质涂层浆料涂敷在正极集流体的A面上，烘烤，烘烤至正极活性物质涂层浆料中氮甲基吡咯烷酮(NMP)的含量下降至5wt％－8wt％，得到A面有正极活性物质涂层的集流体，然后在正极活性物质涂层涂上涂覆炭涂层浆料，烘烤，烘烤至正极活性物质涂层浆料以及炭涂层浆料中的氮甲基吡咯烷酮(NMP)完全脱除后得到A面带有正极活性物质涂层和炭涂层的集流体；
阶段二涂双面
在正极集流体的B面上涂覆正极活性物质涂层浆料，烘烤，烘烤至正极活性物质涂层浆料中氮甲基吡咯烷酮(NMP)的含量下降至5wt％－8wt％，然后在正极活性物质涂层涂覆炭涂层浆料，烘烤，烘烤至正极活性物质涂层浆料以及炭涂层浆料中的氮甲基吡咯烷酮(NMP)完全脱除后，得到A面和B面均涂覆有正极活性物质涂层和含石墨烯的炭涂层的高倍率锂离子电池正极。
在工业化应用时，将双面涂敷了正极料层和炭涂层的正极按设计尺寸进行轧膜、分切得到表面敷炭正极片。
作为优选方案，本发明一种高倍率锂离子电池正极的制备方法，所述集流体为铝箔。
本发明一种高倍率锂离子电池正极的应用，包括将所述高倍率锂离子电池正极用于高倍率锂离子电池。
本发明一种高倍率锂离子电池正极的应用，所述高倍率锂离子电池在10分钟内充入大于85％的电量，电池以30C持续放电的容量大于1C放电容量的90％。
本发明一种高倍率锂离子电池正极的应用，所述高倍率锂离子电池的结构为叠片结构或多极耳卷绕结构。
所述高倍率锂离子电池的制备包括表面敷炭正极片制备、负极片制备、组装、加注电解液、电池活化、分选步骤。其中负极片制备、组装、加注电解液、电池活化、分选等步骤可为常规步骤。
积极效果
相对于现有技术，本发明具有以下积极效果：
(1)通过在正极活性物质表面涂敷炭层，使正极表面增加了一个连续的电子导电和导热的涂层，起到类似于集流体的作用，相当于增加了一个额外的电子导电涂层和导热涂层，有利于降低大电流下正极的阻抗、减小发热，并且利用其优良的导热性使极片和电池内部温度分布更均匀，防止局部温度过高引起电池性能的衰退或发生安全问题，将从而显著提升电池高倍率特性、循环性能和安全性。
(2)炭涂层中加入石墨烯和其它导电炭材料，实现利用二维结构的石墨烯与其他粒状、线型结构导电炭的协同作用，既形成二维导电和导热网络，双保证与表层活性物质表面及颗粒间的充分接触。
(3)涂敷炭层浆料前，正极浆料不进行充分烘干，使料层中NMP的含量保持约5％－8％，然后将炭涂层浆料喷涂到正极料层的表面，有利于使炭涂层与活性物质涂层形成部分相互渗透而结合更紧密，以及形成更好的导电和导热网络。
通过上述方式，利用本发明所制备的高倍率锂离子电池可在10分钟内充入大于85％的电量，电池以30C持续放电的容量大于1C放电容量的90％。
附图说明
图1为本发明所设计高倍率锂离子电池正极的结构示意图
图1中，1为集流体铝箔2为正极活性物质涂层3为炭涂层。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明作进一步说明。
实施例1
正极浆料配制：将镍钴锰酸锂、导电剂super-P、聚偏氟乙烯(PVDF)按比例为92：4：4与氮甲基吡咯烷酮(NMP)混合并搅拌均匀，配制成含NMP为30wt％的正极浆料；
炭涂层浆料配制：将石墨烯、导电剂super-P、聚偏氟乙烯(PVDF)按比例为50：45：5与氮甲基吡咯烷酮(NMP)混合并搅拌均匀，配制成含NMP为70wt％的炭涂层浆料；
涂单面：将正极浆料涂敷在正极集流体铝箔其中一面，进入涂布机的烘干区1将正极浆料烘干到NMP的含量下降至5wt％；然后将炭涂层浆料喷涂到正极料层的表面(控制炭涂层的厚度约为5um)，进入涂布机的烘干区2将正极料层和炭涂层中的NMP全部烘干；
涂双面：将正极浆料涂敷在正极集流体铝箔的另一面，进入涂布机的烘干区1将第二面的正极浆料烘干到NMP的含量下降至5wt％，然后将炭涂层浆料喷涂到刚涂敷的正极料层的表面(控制炭涂层的厚度约为5um)，进入涂布机的烘干区2将正极料层和炭涂层中的NMP全部烘干；
制片：将双面涂敷了正极料层和炭涂层的正极进行轧膜、分切得到叠片式表面敷炭正极片。
负极片制备：以石墨化中间相碳微球为锂离子电池负极活性物质，导电剂super-P，粘结剂PVDF，溶剂NMP配制成石墨负极浆料。然后将负极浆料涂覆在铜箔上经烘干、辊轧、分切得到叠片式负极片。
电池制作：将表面敷炭正极片、负极片、隔膜(PP膜)经叠片组装、加注电解液(1.1mol/L LiPF6的EC-DEC-EMC溶液)、电池活化、分选等工序制备出可快速充放电的锂离子电池。
制作的电池型号为1265130PL(厚度12.0mm，宽度65mm，长度130mm)，标称容量7500mAh。所得电池在室温下1C放电容量为7600mAh，以30C倍率放电容量为6855mAh，是1C放电容量的90.2％。室温下以6C电流恒流恒压充电10min充入电量6550mAh，充入电量为86.2％。
作为对比，采用普通技术(正极表面未涂敷炭层，其它电池制作工艺与参数相同)技术制备的同型号锂离子电池在室温下1C放电容量为7520mAh，以30C倍率放电容量仅为2350mAh。室温下以6C电流恒流恒压充电10min充入电量仅为2560mAh。
实施例2
正极浆料配制：将钴酸锂、导电剂super-P、聚偏氟乙烯(PVDF)按比例为93：4：3与氮甲基吡咯烷酮(NMP)混合并搅拌均匀，配制成含NMP为25wt％的正极浆料；
炭涂层浆料配制：将石墨烯、导电剂super-P、碳纤维、聚偏氟乙烯(PVDF)按比例为5：60：30：5与氮甲基吡咯烷酮(NMP)混合并搅拌均匀，配制成含NMP为50wt％的炭涂层浆料；
涂单面：将正极浆料涂敷在正极集流体铝箔其中一面，进入涂布机的烘干区1将正极浆料烘干到NMP的含量下降至8wt％；然后将炭涂层浆料喷涂到正极料层的表面(控制炭涂层的厚度约为1um)，进入涂布机的烘干区2将正极料层和炭涂层中的NMP全部烘干；
涂双面：将正极浆料涂敷在正极集流体铝箔的另一面，进入涂布机的烘干区1将第二面的正极浆料烘干到NMP的含量下降至8wt％，然后将炭涂层浆料喷涂到刚涂敷的正极料层的表面(控制炭涂层的厚度约为1um)，进入涂布机的烘干区2将正极料层和炭涂层中的NMP全部烘干；
制片：将双面涂敷了正极料层和炭涂层的正极进行轧膜、分切得到多极耳结构表面敷炭正极片。
负极片制备：以人造石墨作为锂离子电池负极活性物质，与CMC、SBR(丁苯橡胶)、Super-P和去离子水混合配制成石墨负极浆料。然后将负极浆料涂覆在铜箔上经烘干、辊轧、分切得到多极耳结构负极片。
电池制作：将表面敷炭正极片、负极片、隔膜(PP/PE复合膜)经叠片组装、加注电解液(1.2mol/L LiPF6的EC-DME-EMC溶液)、电池活化、分选等工序制备出可快速充放电的锂离子电池。
制作的电池型号为458580PL(厚度8.5mm，宽度85mm，长度80mm)，标称容量2500mAh。所得电池在室温下1C放电容量为2550mAh，以30C倍率放电容量为2335mAh，是1C放电容量的91.5％。室温下以6C电流恒流恒压充电10min充入电量2216mAh，充入电量为87.0％。
实施例3
正极浆料配制：将磷酸酸锂、导电剂super-P、聚偏氟乙烯(PVDF)按比例为90：5：5与氮甲基吡咯烷酮(NMP)混合并搅拌均匀，配制成含NMP为60wt％的正极浆料；
炭涂层浆料配制：将石墨烯、导电剂super-P、碳纳米管、聚偏氟乙烯(PVDF)按比例为20：60：10：10与氮甲基吡咯烷酮(NMP)混合并搅拌均匀，配制成含NMP为60wt％的炭涂层浆料；
涂单面：将正极浆料涂敷在正极集流体铝箔其中一面，进入涂布机的烘干区1将正极浆料烘干到NMP的含量下降至6wt％；然后将炭涂层浆料喷涂到正极料层的表面(控制炭涂层的厚度约为2um)，进入涂布机的烘干区2将正极料层和炭涂层中的NMP全部烘干；
涂双面：将正极浆料涂敷在正极集流体铝箔的另一面，进入涂布机的烘干区1将第二面的正极浆料烘干到NMP的含量下降至6wt％，然后将炭涂层浆料喷涂到刚涂敷的正极料层的表面(控制炭涂层的厚度约为2um)，进入涂布机的烘干区2将正极料层和炭涂层中的NMP全部烘干；
制片：将双面涂敷了正极料层和炭涂层的正极进行轧膜、分切得到多极耳结构表面敷炭正极片。
负极片制备：以石墨化中间相碳微球为锂离子电池负极活性物质，导电剂super-P，粘结剂PVDF，溶剂NMP配制成石墨负极浆料。然后将负极浆料涂覆在铜箔上经烘干、辊轧、分切得到叠片式负极片。
电池制作：将表面敷炭正极片、负极片、隔膜(PE复合膜)经叠片组装、加注电解液(1.1mol/L LiPF6的EC-EMC溶液)、电池活化、分选等工序制备出可快速充放电的锂离子电池。
制作的电池型号为1080120PL(厚度10mm，宽度80mm，长度120mm)，标称容量5000mAh。所得电池在室温下1C放电容量为5105mAh，以30C倍率放电容量为2598mAh，是1C放电容量的90.1％。室温下以6C电流恒流恒压充电10min充入电量4350mAh，充入电量为85.2％。

Claims (10)

1.一种高倍率锂离子电池正极；其特征在于：所述高倍率锂离子电池正极包括集流体、正极活性物质涂层以及炭涂层；所述正极活性物质涂层均匀附着在集流体表面，所述炭涂层均匀附着在正极活性物质涂层表面，所述集流体、正极活性物质涂层、炭涂层构成集流体/正极活性物质涂层/炭涂层的高倍率锂离子电池正极。
2.根据权利要求1所述的一种高倍率锂离子电池正极；其特征在于：所述的炭涂层为含石墨烯的涂层。
3.根据权利要求1所述的一种高倍率锂离子电池正极；其特征在于：所述含石墨烯的炭涂层的厚度为1-5μm。
4.根据权利要求2所述的一种高倍率锂离子电池正极；其特征在于：所述含石墨烯的炭涂层以质量百分比计包括下述组分：
粘剂结 5-10％，
导电剂1 5％－50％，
导电剂2 45％－90％；
所述导电剂1为石墨烯；所述导电剂2选自导电碳黑、乙炔黑、碳纤维、碳纳米管中的至少一种。
5.根据权利要求4所述的一种高倍率锂离子电池正极；其特征在于：所述粘接剂为聚偏氟乙烯。
6.一种如权利要求1-5任意一项所述高倍率锂离子电池正极的制备方法，其特征在于；包括下述步骤：
步骤一 正极活性物质涂层浆料的配制
按质量比，正极活性物质：导电剂：聚偏氟乙烯＝85-98：1-10：1-10，配取正极活性物质、导电剂、聚偏氟乙烯，将配取的正极活性物质、导电剂、聚偏氟乙烯与氮甲基吡咯烷酮混合均匀，得到氮甲基吡咯烷酮质量百分浓度为25％-60％的正极活性物质涂层浆料；所述正极活性物质选自钴酸锂、镍钴锰酸锂、磷酸铁锂、镍钴铝酸锂、锰酸锂中的至少一种；所述导电剂选自导电碳黑、乙炔黑、碳纤维、碳纳米管中的至少一种；
步骤二 炭涂层浆料的配制
按质量比，导电剂1:导电剂2:粘剂结＝2-95：0-90：2-20，配取粘结剂、导电剂1、导电剂2，并将配取的粘结剂、导电剂1、导电剂2和氮甲基吡咯烷酮混合均匀得到炭涂层浆料；所述炭涂层浆料中，氮甲基吡咯烷酮的质量百分浓度为50％-70％；
步骤三 涂覆
将正极活性物质涂层浆料涂覆于集流体上，烘烤至正极活性物质涂层浆料中氮甲基吡咯烷酮的含量下降至5wt％－8wt％，再涂覆炭涂层浆料；烘烤至正极活性物质涂层浆料以及炭涂层浆料中的氮甲基吡咯烷酮完全脱除后，得到所述高倍率锂离子电池正极。
7.根据权利要求6所述的一种高倍率锂离子电池正极的制备方法，其特征在于：步骤三中，制备高倍率锂离子电池正极时，按下述阶段进行；
阶段一 涂单面
将正极集流体的正反两面分别定义为A面和B面，将正极活性物质涂层浆料涂敷在正极集流体的A面上，烘烤，烘烤至正极活性物质涂层浆料中氮甲基吡咯烷酮的含量下降至5wt％－8wt％，得到A面有正极活性物质涂层的集流体，然后在正极活性物质涂层涂上涂覆炭涂层浆料，烘烤，烘烤至正极活性物质涂层浆料以及炭涂层浆料中的氮甲基吡咯烷酮完全脱除后得到A面带有正极活性物质涂层和炭涂层的集流体；
阶段二 涂双面
在正极集流体的B面上涂覆正极活性物质涂层浆料，烘烤，烘烤至正极活性物质涂层浆料中氮甲基吡咯烷酮的含量下降至5wt％－8wt％，然后在正极活性物质涂层涂覆炭涂层浆料，烘烤，烘烤至正极活性物质涂层浆料以及炭涂层浆料中的氮甲基吡咯烷酮完全脱除后，得到A面和B面均涂覆有正极活性物质涂层和炭涂层的高倍率锂离子电池正极。
8.根据权利要求6所述的一种高倍率锂离子电池正极的制备方法，其特征在于：所述集流体为铝箔。
9.根据权利要求1－5所述的一种高倍率锂离子电池正极的制备应用，其特征在于：包括将所述高倍率锂离子电池正极用于高倍率锂离子电池。
10.根据权利要求9所述的一种高倍率锂离子电池正极的应用，其特征在于：所述高倍率锂离子电池的结构为叠片结构或多极耳卷绕结构。
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