CN105132056B - 褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺及其系统 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺及其系统，技术方案包括将褐煤直接进行褐煤蒸汽加氢，反应气再加洗涤、脱酸、变换、甲烷化反应、干燥后制得天然气产品，整个工艺中所有氢气自产。所述系统包括蒸汽加氢气化炉，所述蒸汽加氢气化炉的顶部出口与洗涤净化系统的气体进口连接，底部出口经焦炭气化炉与洗涤净化系统的气体进口连接，所述洗涤净化系统的出口依次连接耐硫水汽变换系统、酸性气体脱除系统、低温甲烷化系统和干燥系统。本发明工艺简单、节能降耗、投资成本和运行成本低、对环境友好、生产高品质天然气产品。
Description
技术领域
本发明涉及一种褐煤制工然气工艺及其系统，具体地说是一种褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺及其系统。
背景技术
我国褐煤资源丰富，在我国已经探明的煤炭储量中褐煤占13％以上，达1300多亿吨。褐煤煤化程度低，毛细孔发达，氧含量高(无水无灰基20％左右)，内水丰富，全水分高达30-50％，热值较低，且热稳定性较差，不宜长距离运输，直接作为大规模气化原料又有很大局限性。
在20世纪初人们便开始研究分析加氢气化工艺，到20世纪70-90年代已得到了广泛研究，是加氢气化的黄金时期。Hygas、Hydrane、BG-OG等几种典型煤加氢甲烷化工艺相继进行至中试阶段。利用煤与氢气直接气化反应提高粗煤气中甲烷含量，可降低后续甲烷化单元的负荷，以提高整体煤制气的技术经济性。
就传统二步法煤制天然气工艺而言，高含水的褐煤需经预干燥提质(水含量5～15wt％)后方可进入气化炉，含水干燥尾气直接排放，造成水资源浪费；常规气化炉出口CH4含量较低(固定床气化炉出口甲烷含量低于15％，而干煤粉气化和水煤浆气化炉出口甲烷含量极低)，为了提高天然气产量和全流程的经济性，通常采用三段或多段串联的高温/低温甲烷化反应器，对催化剂稳定性和高温反应器设计要求较高(CN 201210029443)。
中国专利CN201110021674公开了一种“一种煤加氢热解与气化耦合的方法”，通过将加氢热解、半焦加氢气化和焦粒制氢结合来提高轻组分含量和焦油产率，其中，加氢气化炉气化压力1.0-3.0MPa，温度为327-427℃。该方案将干燥后的提质煤按需进入气化炉(20-40％)和加氢热解炉(60-80％)，操作繁琐；单独设置了旋流床制氢反应器，内结构需特殊设计，造成设备制造成本提高。
发明内容
本发明的目的是为了解决上述技术问题，提供一种工艺简单、节能降耗、投资成本和运行成本低、对环境友好、生产高品质天然气产品的褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺。
本发明还提供一种用于上述工艺的系统，具有系统简单、设备投资和运行成本低、节能环保的优点。
本发明褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺，包括以下步骤：
一，将含水量为20-50％wt的褐煤送入蒸汽加氢气化炉内在氢气的存在下进行干燥、热解，褐煤干燥过程中产生的蒸汽进一步参与加氢气化反应，得到尾气及残炭，所述残碳送入焦炭气化炉与O2、水蒸气发生高温气化反应得到粗煤气；
二，所述尾气和粗煤气先送入洗涤净化系统进行除尘得到混合气，再送入耐硫水汽变换系统调整混合气中的氢碳比，然后送入酸性气体脱除系统脱除酸性气体得到净化气；
三；所述净化气送入低温甲烷化系统进行甲烷化反应生成CH4和水，送入干燥系统干燥除水后得到天然气产品。
所述步骤二中，净化气先送入分离器分离出部分氢气，分离出的部分氢气经增压系统增压后再经预热器所述粗煤气间接预热后送入蒸汽加氢气化炉内参与加氢气化反应；其余净化气送入低温甲烷化系统。
所述步骤一中，加氢气化炉内氢气和褐煤的质量比为0.01-1。所述步骤一中，控制蒸汽加氢气化炉的气体出口温度为700-800℃。所述步骤一中，蒸汽加氢气化炉顶部尾气中CH4干摩尔含量在25～65％之间，所述尾气和粗煤气混合后的CH4干摩尔含量不低于20％。
所述步骤二中，出耐硫水汽变换系统的混合气中的H2/CO比为5.0-15.0，高于送入低温甲烷化系统的净化气中的H2/CO比(2.5-3.5之间)。
所述步骤三中，低温甲烷化系统采用两级低温绝热反应器串并联，其中，所述净化气送入一级低温绝热反应器反应后经换热器换热，换热后的净化气部分送入二级低温甲烷化反应器反应，其余部分则回送入一级低温绝热反应器入口；控制一级低温绝热反应器反应温度为200-450℃，二级低温绝热反应器反应温度为200-400℃。
本发明系统包括蒸汽加氢气化炉，所述蒸汽加氢气化炉的顶部出口与洗涤净化系统的气体进口连接，底部出口经焦炭气化炉与洗涤净化系统的气体进口连接，所述洗涤净化系统的出口依次连接耐硫水汽变换系统、酸性气体脱除系统、低温甲烷化系统和干燥系统。
所述酸性气体脱除系统与分离器的气体进口连接，所述分离器的净化气出口与低温甲烷化系统连接，分离器的氢气出口依次经增压系统与蒸汽加氢气化炉连接。
所述增压系统经换热器的管程或壳程与蒸汽加氢气化炉连接；所述焦炭气化炉的气体出口经换热器的壳程或管程与洗涤净化系统的气体进口连接。
所述低温甲烷化系统为一级低温绝热反应器依次串联换热器、二级低温绝热反应器，其中，换热器出口分别与一级低温绝热反应器入口和二级低温绝热反应器入口连接。
褐煤中水含量较高，现有技术中会单独设置褐煤干燥预处理单元使褐煤干燥，这样不仅会增大干燥尾气回收利用的复杂程度，而直接排放也会造成资源浪费，加重环境污染。本发明中，发明人不对褐煤单独进行预干燥，反而巧妙的利用褐煤含水这一特点，将缺点变优点，直接将褐煤送入蒸汽加氢气化炉内，使褐煤与炉内加氢气化反应后的尾气发生间接换热干燥褐煤的同时获得水蒸水，在H2存在下，褐煤中蒸发出的全部或部分水蒸气与干燥后褐煤发生加氢反应，从而间接回收利用了褐煤中的水分，而无需单独设置褐煤干燥预处理单元，简化流程，减少设备投资，无废水废气排出，对环境友好，一举多得。
所述蒸汽加氢气化炉内发生反应：C+H2O→CO+H2，会产生氢气，但反应产生的氢气还不能满足加氢反应的消耗，对此发明人考虑通过调整出耐硫水汽变换系统的混合气中的氢碳比，使之高于送入低温甲烷化系统的净化气中的氢碳比，使混合气中含有更多的氢，这部分多余的氢在分离器中被分离，并经增压系统增压并预热后作为气化剂循环送入蒸汽加氢气化炉内，从而使加氢气化反应需要的氢全部自产，进一步降低了生产成本。
在焦炭气化炉内来自蒸汽加氢反应器的残炭与O2、水蒸气发生高温气化，生成的粗煤气温度高，这部分热量可用于预热循环进入蒸汽加氢炉中的氢气，使之满足进气温度要求，热量的回收也有利于节能降耗，对环境友好。
为了保证碳转化率和尾气出口中甲烷含量，所述蒸汽加氢气化炉的气体出口温度优选为700-800℃，所述蒸汽加氢气化炉内氢气和褐煤的质量比优选为0.02-0.5。
常规气化炉出口CH4含量较低(固定床气化炉出口甲烷含量低于15％，而干煤粉气化和水煤浆气化炉出口甲烷含量极低)，本发明中，采用了氢与褐煤直接发生加氢反应可提高加氢气化炉气体出口中尾气中CH4的含量，CH4干摩尔含量可达在25～65％之间，所述CH4干摩尔组成可通过调节蒸气加氢气化炉中的氢气和褐煤的质量比进行控制，最终使尾气和粗煤气混合后的CH4干摩尔含量不低于20％，由于在气化单元中能够产生甲烷含量较高的合成气，因此在低温甲烷化系统中无需使用高温甲烷化反应器，而是采用两级低温绝热反应器串并联，一级低温绝热反应器反应温度为200-450℃，二级低温绝热反应器反应温度为200-400℃，两级低温绝热反应器的温度均不高于450℃，这样可大大降低工艺难度，解决了现有技术中采用串并联高温甲烷化反应器和低温甲烷化反应器的方式生产高CH4浓度的合成天然气，高温甲烷化反应器及其配套的废热锅炉设备材质昂贵，且存在超温的不安全因素及运行成本高的问题。
与现有技术相比，本发明具有以下优点：
(1)直接以高含水褐煤为原料，褐煤干燥产生的全部或部分水分参与水蒸气加氢气化反应，回收宝贵的水资源，同时省去昂贵的褐煤预干燥单元，大大降低了设备投资和运行成本。
(2)本工艺集成蒸汽加氢气化炉，提高粗煤气中甲烷含量，降低后续处理单元的设计负荷。
(3)整个系统氢气产量大于需求量，实现氢气自产自销。
(4)甲烷化系统仅采用低温绝热反应器，不需要使用特殊地高温反应器和高温废锅等特殊昂贵设备，降低超温等不安全因素的发生，提高了系统运行的稳定性。
(5)本发明系统几乎无废水废气排放，节能降耗、对环境友好，能稳定生产的甲烷浓度大于摩尔百分数95％，CO2含量低于摩尔百分数2.0％的天然气产品。
附图说明
图1为本发明工艺流程图暨系统图。
图2为本发明低温甲烷化系统示意图。
其中，1.1-蒸汽加氢气化炉，1.2-焦炭气化炉，2-洗涤净化系统，3-耐硫变换系统，4-酸性气体脱除系统，5-分离器，6-低温甲烷化系统，6.1-一级低温绝热反应器、6.2-换热器、6.3-二级低温绝热反应器、7-干燥系统，8-增压系统、9-预热器。
具体实施方式
下面结合附图对本发明作进一步解释说明：
系统实施例：
参见图1，本发明系统包括蒸汽加氢气化炉1.1，所述蒸汽加氢气化炉1.1的顶部出口与洗涤净化系统2的气体进口连接，蒸汽加氢气化炉1.1的底部出口经焦炭气化炉1.2、预热器9的壳程与洗涤净化系统2的气体进口连接，所述洗涤净化系统2的出口依次连接耐硫水汽变换系统3、酸性气体脱除系统4、分离器5、低温甲烷化系统6和干燥系统7。
所述酸性气体脱除系统4与分离器5的气体进口连接，所述分离器5的净化气出口与低温甲烷化系统6连接，分离器5的氢气出口依次经增压系统8、预热器9的管程与蒸汽加氢气化炉1连接。
参见图2，所述低温甲烷化系统6为两级低温绝热反应器串联或并联，其中，一级低温绝热反应器6.1依次串联换热器6.3、二级低温绝热反应器6.2，其中，换热器6.2出口分别与一级低温绝热反应器6.1入口和二级低温绝热反应器6.3入口连接。
工艺实施例：
本实施例以褐煤为原料，采用的褐煤煤质基础分析数据见表1
褐煤经破碎、筛分后进入蒸汽加氢气化炉1.1，褐煤在炉内与加氢反应后的尾气直接换热，产生携带水蒸气组分的干煤，这部分干煤在氢气存在的条件下发生碳与氢气的加氢反应、碳与水蒸气的消碳反应，蒸汽加氢气化炉1内主要发生如下反应：
2H2+C→CH4 ΔHo 298＝-74.8kJ/mol
C+H2O→CO+H2 ΔHo 298＝118kJ/mol
其中，炉内的氢气来源于分离系统5分离出的氢气，本实施例中控制蒸汽加氢气化炉1.1内氢气与褐煤(湿煤)质量比为0.04，蒸汽加氢气化炉1.1出口温度为744℃，所产尾气(干摩尔组成见表2)由炉顶部排出；蒸汽加氢气化炉1.1内未反应的残炭(固态)送入焦炭高温气化炉1.2，在4.0MPa的反应条件下与O2、水蒸气发生高温气化反应，残炭在此焦炭气化炉1.2内基本完全转化成粗煤气，焦炭高温气化炉1.2的出口温度为1197℃，粗煤气由焦炭气化炉1.2顶部排出经预热器9对来自增压系统8的氢气预热后与蒸汽加氢气化炉1.1产生的尾气混合(所述尾气和粗煤气混合后的混合气中CH4干摩尔含量不低于20％)后送入洗涤净化系统2除尘，再进入耐硫水汽变换系统3调整气体产物中的H2/CO摩尔比为5.0-15.0(应高于送入低温甲烷化系统的净化气中的H2/CO比2.5-3.5)，所产变换气组成见表3，变换气送入酸性气体脱除系统4脱除酸性气体得到净化气，所述净化气送入分离器5分离中出部分氢(氢的分离量根据送入低温甲烷化系统的净化气中的氢碳比来确定，高于上述氢碳比的氢可被分离出来)，经分离器5分离出来的氢经氢气出口送入增压系统增压后再被来自焦炭气化炉1.2的粗煤气间接预热至蒸气加氢气化炉1.1的进气温度要求后送入蒸气加氢气化炉1.1内作为氢来源。经分离器5的净化气出口引出的净化气送入低温甲烷化系统6中，在低温甲烷化系统6中，净化气依次经一级等温绝热反应器6.1、换热器6.3和二级等温绝热反应器6.2进行甲烷化反应和换热，出换热器6.3的净化气部分增压后送入二级低温绝热反应器6.2反应，其余增压后回送入一级低温绝热反应器6.1。其中，一级低温绝热反应器6.1反应温度为200-450℃，二级低温绝热反应器6.2反应温度为200-400℃，出低温甲烷化系统6的合成气最后送入干燥系统冷却分离、干燥除水后所产天然气产口组成见表4，符合天然气产品标准要求(GB 17820-2012天然气)。
表1褐煤煤质分析数据
表2蒸汽加氢气化炉出口粗合成气干摩尔组成
| 组分 | H2 | CO | CO2 | CH4 | N2 | H2S | COS |
| 含量(mol％) | 40.33 | 10.38 | 13.54 | 34.80 | 0.46 | 0.48 | 0.006 |
表3水汽变换单元出口变换气干摩尔组成
| 组分 | H2 | CO | CO2 | CH4 | N2 | H2S | COS |
| 含量(mol％) | 48.65 | 8.28 | 26.73 | 15.79 | 0.27 | 0.27 | 0.0047 |
表4甲烷化出口产品气干摩尔组成
| 组分 | H2 | CO | CO2 | CH4 | N2 |
| 含量(mol％) | 0.81 | 0.0009 | 0.88 | 98.03 | 0.27 |
Claims (5)
1.一种褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺，其特征在于，包括以下步骤：
一，将含水量为20-50％wt的褐煤经破碎、筛分后送入蒸汽加氢气化炉内在氢气的存在下进行干燥、热解，褐煤干燥过程中产生的蒸汽进一步参与加氢气化反应，得到尾气及残炭，所述残炭送入焦炭气化炉与O2、水蒸气发生高温气化反应得到粗煤气；
二，所述尾气和粗煤气混合后先送入洗涤净化系统进行除尘得到混合气，再送入耐硫水汽变换系统调整混合气中的氢碳比，然后送入酸性气体脱除系统脱除酸性气体得到净化气，净化气先送入分离器分离出部分氢气，分离出的部分氢气经增压系统增压后再经预热器对所述粗煤气间接预热后送入蒸汽加氢气化炉内参与加氢气化反应，其余净化气送入低温甲烷化系统，控制出耐硫水汽变换系统的混合气中的H2/CO摩尔比为5.0-15.0，高于送入低温甲烷化系统的净化气中的H2/CO摩尔比2.5-3.5；
三，所述净化气送入低温甲烷化系统进行甲烷化反应生成CH4和水，送入干燥系统干燥除水后得到天然气产品。
2.如权利要求1所述的褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺，其特征在于，所述步骤一中，蒸汽加氢气化炉内氢气和褐煤的质量比在0.01-1之间。
3.如权利要求1所述的褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺，其特征在于，所述步骤一中，控制蒸汽加氢气化炉的气体出口温度在700-800℃之间。
4.如权利要求2或3所述的褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺，其特征在于，所述步骤一中，蒸汽加氢气化炉顶部尾气中CH4干摩尔含量在25～65％之间，所述尾气和粗煤气混合后的CH4干摩尔含量不低于20％。
5.如权利要求1所述的褐煤蒸汽加氢气化制天然气工艺，其特征在于，所述步骤三中，低温甲烷化系统采用两级低温绝热反应器串并联，其中，所述净化气先送入一级低温绝热反应器反应，然后经换热器换热，换热后的净化气部分送入二级低温绝热反应器反应，其余部分则回送入一级低温绝热反应器入口；控制一级低温绝热反应器反应温度为200-450℃，二级低温绝热反应器反应温度为200-400℃。
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