CN104409587B - 一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构及生长方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种InGaN基蓝绿光发光二极管的外延生长方法及其结构，其外延结构的生长方法包括以下具体步骤：将蓝宝石衬底在氨气气氛中进行高温退火处理，将温度降低至530‑580度，并调整外延生长气氛以生长低温InGaN成核层，之后升高温度并依次生长InGaN非故意掺杂层、n型InGaN层、InyGa1‑yN/InxGa1‑xN（y>x）多量子阱有源层、p‑AlInGaN电子阻挡层、p型InGaN层和p++型InGaN接触层。本发明所提供的InGaN基蓝绿光LED外延结构由于减小了量子阱材料与基体材料的晶格失配，可有效减小有源区中的压电极化场，从而提高发光效率。
Description
技术领域
本发明涉及一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构及生长方法，属于光电材料与器件领域。
背景技术
GaN基高亮度蓝、绿、白发光二极管（LED）由于具有能耗低、寿命长、无污染、抗恶劣环境能力强等特点，广泛应用于显示和照明等多个领域。
对于传统的GaN基蓝绿LED来说，其有源区基本结构是InGaN/GaN多量子阱。尽管GaN基半导体材料和器件获得了极大的发展，然而依然存在诸多科学和技术问题有待解决。第一，InGaN/GaN量子阱中的量子限制斯塔克效应问题。由于InGaN的晶格常数大于GaN的晶格常数，在沿[0001]方向生长的InGaN/GaN量子阱中，GaN势垒层与InGaN势阱层（尤其是高In组分的InGaN）之间存在较大的晶格失配，InGaN层受到压应力作用，在有源区中产生强的压电极化场。极化电场的存在会使量子阱的能带发生倾斜，产生量子限制斯塔克效应。其结果是量子阱处的禁带宽度会减小，同时量子阱导带的电子本征波函数与价带的空穴本征波函数在空间上发生分离，使得电子与空穴在有源区的复合几率显著下降，量子阱的发光效率降低。可以说，由压电极化电场引起的量子限制斯塔克效应是影响InGaN/GaN 基LED 内量子效率的主要原因之一。第二，效率骤降问题。对于GaN基LED来说，通常在很低的电流密度下，其外量子效率就能达到峰值。随着电流密度的继续增大，LED的外量子效率开始逐渐下降甚至迅速下降，这种所谓的效率骤降问题成为制约GaN基大功率LED发展的一个瓶颈。
以上问题的产生存在一个共同的原因，即有源区势阱层和势垒层间的晶格失配所导致的强压电极化场。目前，GaN基蓝、绿光LED外延结构通常是利用“两步法”生长的，由于衬底和外延材料间较大的晶格失配和热失配，所生长的外延层存在无法避免的较高密度位错等缺陷。而且，为得到较高质量的GaN外延层，所采用的生长温度高；为减少位错的纵向扩展，一般要求所生长的u-GaN层和n-GaN层厚度达到数个微米，从而造成外延生长时间长。更严重的是，由于多量子阱区中势垒层GaN和势阱层InGaN间的晶格失配大，造成有源区中的压电极化场大，最终影响了LED 的发光效率。近年来许多学者提出了一些解决极化电场问题的方法，主要有：量子阱势垒的重掺杂、生长立方晶系的氮化物、沿着半极性或非极性面生长、利用In组分渐变量子阱、使用In 组分错列的量子阱、超晶格、使用极化匹配的四元化合物、原有的GaN势垒层替换为InGaN势垒以及使用p-InGaN替代p型GaN等。通过这些努力，极化场对器件性能的不良影响有所降低，但这些基本均是在GaN基LED上的改进。
发明内容
本发明为解决目前现有GaN基蓝绿光LED外延结构中由于有源区InGaN和GaN间较大的晶格失配所导致的强压电极化场问题，提供一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构及生长方法。
本发明所述一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构是采用以下技术方案实现的：一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构，包括由下而上依次排列的低温InGaN成核层、高温InGaN非故意掺杂层、n型InGaN层、InyGa1-yN/InxGa1-xN （y>x）多量子阱层、p-AlInGaN电子阻挡层、p型InGaN层和p++型InGaN接触层。
本发明采用InGaN代替目前GaN基LED结构中普遍使用的GaN形核层和非故意掺杂层，以InxGa1-xN/InyGa1-yN多量子阱作为有源区，设计生长InGaN基蓝绿光LED。该外延结构可有效降低多量子阱区中的压电极化场，器件发光效率比同波长的传统GaN基蓝绿光LED提高5%以上；而且外延生长温度较低，外延结构中非故意掺杂层和n型层的厚度较小，从而降低制造成本。
本发明所述InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构的生长方法是采用以下技术方案实现的：一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构的生长方法包括如下步骤：
（1）衬底退火处理：将（0001）面蓝宝石衬底在氢气气氛中进行退火，退火温度为1060℃，然后降温到580℃并通入氨气，对衬底进行氮化处理6分钟；
（2）生长低温InGaN成核层：将氢气气氛转换成氮气气氛，打开镓源TMGa和铟源TMIn，在通入0-200sccm氢气条件下，在530-580℃温度下生长约30nm厚的低温InGaN成核层，生长压力为600mbar；
（3）生长高温InGaN非故意掺杂层：关闭TMGa和TMIn，将温度升至770℃，压强降至150mbar，再次打开TMGa和TMIn，生长0.2-1.5微米的非故意掺杂InGaN层；
（4）生长n型InGaN层：保持上一步骤中的生长温度和压力不变，通入硅烷，生长厚度为0.3-2.5微米的 Si掺杂的n型InGaN层，载流子浓度量级为1018cm-3，生长结束后关闭硅烷；
（5）生长InyGa1-yN/InxGa1-xN（y>x）多量子阱层：关闭TMGa，打开TEGa，依次生长InxGa1-xN势垒层和InyGa1-yN势阱层，其中y>x，势垒层厚度为10-15nm，生长温度为770℃，阱层厚度为2-5nm，生长温度为690-740℃，生长压强保持在400mbar，量子阱数目为2-20个；
（6）生长p-AlInGaN电子阻挡层：保持上一步骤中的生长温度不变，打开铝源TMAl和镁源-二茂镁，将反应室压强调整至150mbar，以生长p型AlInGaN电子阻挡层，其厚度为20-30nm，以原子数百分比计Al组分为10-30%，In组分为5-8%，空穴浓度量级为1017cm-3；
（7）生长p型InGaN层：关闭TMAl，保持上一步骤中的生长温度和反应室压强不变，生长厚度为100nm，空穴浓度量级为1017cm-3的p型InGaN层；
（8）生长p++型InGaN接触层：将二茂镁的流量增加40-60sccm，保持上一步骤中的生长温度和压强不变，生长厚度为 20nm的p++-InGaN层；
（9） 将温度降至750℃，在纯氮气气氛下进行退火，退火时间为15分钟，然后降至室温，结束生长。
在所述步骤（2）、（3）、（4）、（6）、（7）和（8）中，TMIn、TMGa和NH3分别作为In、Ga和N的源。
在所述步骤（4）中，所述Si掺杂的掺杂剂为硅烷。
在所述步骤（5）中，所述TMIn、TEGa和NH3分别作为In、Ga和N的源。
在所述步骤（6）中，所述Al源为TMAl，所述P型掺杂的掺杂剂为二茂镁。
在所述步骤（7）和（8）中，所述P型掺杂的掺杂剂为二茂镁。
本发明InGaN基蓝绿光LED外延结构和生长方法，与现有技术相比具有以下优点：
由于三族氮化物在c面内晶格常数的大小关系为: InN > GaN > AlN，所以在InGaN基LED有源区中所采用的InyGa1-yN / InxGa1-xN（y>x）多量子阱较之传统GaN基LED有源区所采用的InGaN /GaN多量子阱，其势垒层和势阱层间的晶格失配减小，从而有利于降低压电极化场。因此，本发明InGaN基蓝绿光LED外延结构相比于传统的GaN基LED可显著减小有源区的压电极化场，从而实现LED外延结构发光性能的提高。此外，相对于传统GaN基蓝绿光LED，本发明InGaN基蓝绿光LED中各主要外延层的生长温度降低，InGaN非故意掺杂层和n型InGaN层的厚度有所降低，从而可缩短生长时间，降低成本；而且本发明InGaN基蓝绿光LED外延结构的生长方法和传统的GaN基LED外延生长技术相兼容，不需要大的技术升级和设备改造，有利于大规模生产和应用。
附图说明
图1为InGaN基蓝绿光LED外延结构示意图。
图2为InGaN基蓝绿光LED多量子阱结构示意图。
1-（0001）面蓝宝石衬底，2-低温InGaN成核层，3-高温InGaN非故意掺杂层，4- n型InGaN层，5-InyGa1-yN/InxGa1-xN （y>x）多量子阱层，51- InxGa1-xN 势垒层，52- InyGa1-yN势阱层，6- p-AlInGaN电子阻挡层，7- p型InGaN层，8-p++型InGaN接触层。
具体实施方式
一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构，包括由下而上依次排列的低温InGaN成核层2、高温InGaN非故意掺杂层3、n型InGaN层4、InyGa1-yN/InxGa1-xN（y>x）多量子阱层5、p-AlInGaN电子阻挡层6、p型InGaN层7和p++型InGaN接触层8。
所述外延结构中位于最底层的低温InGaN成核层2生长在（0001）面蓝宝石衬底1上。
一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构的生长方法包括如下步骤：
（1）衬底退火处理：将（0001）面蓝宝石衬底在氢气气氛中进行退火，退火温度为1060℃，然后降温到580℃并通入氨气，对衬底进行氮化处理6分钟；
（2）生长低温InGaN成核层：将氢气气氛转换成氮气气氛，打开镓源TMGa和铟源TMIn，在通入0-200sccm（可选择0、50sccm、100sccm、150sccm、200sccm）氢气条件下，在530-580℃（可选择530℃、540℃、550℃、560℃、570℃、580℃）温度下生长约30nm厚的InGaN成核层，生长压力为600mbar；
（3）生长高温InGaN非故意掺杂层：关闭TMGa和TMIn，将温度升至770℃，压强降至150mbar，再次打开TMGa和TMIn，生长0.2-1.5微米（可选择0.2微米、0.4微米、0.6微米、0.8微米、1.0微米、1.2微米、1.4微米、1.5微米）的非故意掺杂InGaN层；
（4）生长n型InGaN层：保持上一步骤中的生长温度和压力不变，通入硅烷，生长厚度为0.3-2.5微米（可选择0.3微米、0.5微米、0.7微米、0.9微米、1.1微米、1.3微米、1.5微米、1.7微米、1.9微米、2.1微米、2.3微米、2.5微米）的 Si掺杂的n型InGaN层，载流子浓度量级为1018cm-3，生长结束后关闭硅烷；
（5）生长InyGa1-yN/InxGa1-xN（y>x）多量子阱层：关闭TMGa，打开TEGa，依次生长InxGa1-xN势垒层51和InyGa1-yN势阱层52，其中y>x，势垒层厚度为10-15nm，生长温度为770℃，阱层厚度为2-5nm，生长温度为690-740℃，生长压强保持在400mbar，量子阱数目为2-20个（可选择2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20）；
（6）生长p-AlInGaN电子阻挡层：保持上一步骤中的生长温度不变，打开铝源TMAl和镁源-二茂镁，将反应室压强调整至150mbar，以生长p型AlInGaN电子阻挡层，其厚度为20-30nm，以原子数百分比计Al组分为10-30%（可选择30%、25%、20%、15%、10%），In组分约为5-8%（可选择5%、6%、7%、8%），空穴浓度量级为1017cm-3；
（7）生长p型InGaN层：关闭TMAl，保持上一步骤中的生长温度和反应室压强不变，生长厚度为100nm，空穴浓度量级为1017cm-3的p型InGaN层；
（8）生长p++型InGaN接触层：将二茂镁的流量增加40-60sccm（可选择40sccm、45sccm、50sccm、55sccm、60sccm），保持上一步骤中的生长温度和压强不变，生长厚度为20nm的p++-InGaN层；
(9) 将温度降至750℃，在纯氮气气氛下进行退火，退火时间为15分钟，然后降至室温，结束生长。
实施例1一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构的生长方法，包括如下步骤：
（1）衬底退火处理：将（0001）面蓝宝石衬底在氢气气氛中进行退火，退火温度为1060℃，然后降温到580℃并通入氨气，对衬底进行氮化处理6分钟；
（2）生长低温InGaN成核层：将氢气气氛转换成氮气气氛，打开镓源TMGa和铟源TMIn，在通入50sccm氢气条件下，在580℃温度下生长30nm厚的InGaN成核层，生长压力为600mbar；
（3）生长高温InGaN非故意掺杂层：关闭TMGa和TMIn，将温度升至770℃，压强降至150mbar，再次打开TMGa和TMIn，生长1微米的非故意掺杂InGaN层；
（4）生长n型InGaN层：保持上一步骤中的生长温度和压力不变，通入硅烷，生长厚度为1.5um的 Si掺杂的n型InGaN层，载流子浓度达到7×1018cm-3，生长结束后关闭硅烷；
（5）生长InyGa1-yN/InxGa1-xN多量子阱层：关闭TMGa，打开TEGa，依次生长InxGa1-xN势垒层和InyGa1-yN势阱层，其中y>x，势垒层厚度为12nm，生长温度为770℃，阱层厚度为3nm，生长温度为690℃，生长压强保持在400mbar，量子阱数目为6个；
（6）生长p-AlInGaN电子阻挡层：保持上一步骤中的生长温度不变，打开铝源TMAl和镁源-二茂镁，将反应室压强调整至150mbar，以生长p型AlInGaN电子阻挡层，其厚度为25nm，以原子数目百分比计Al组分为17%，In组分为5%，空穴浓度量级为1017cm-3；
（7）生长p型InGaN层：关闭TMAl，保持上一步骤中的生长温度和反应室压强不变，生长厚度为100nm，空穴浓度量级为1017cm-3的p型InGaN层；
（8）生长p++型InGaN接触层：将二茂镁的流量增加50sccm，保持上一步骤中的生长温度和压强不变，生长厚度为 20nm的p++-InGaN层；
（9）将温度降至750℃，在纯氮气气氛下进行退火，退火时间为15分钟，然后降至室温，结束生长。
实施例2 一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构的生长方法，包括如下步骤：
（1）衬底退火处理：将（0001）面蓝宝石衬底在氢气气氛中进行退火，退火温度为1060℃，然后降温到580℃并通入氨气，对衬底进行氮化处理6分钟；
（2）生长低温InGaN成核层：将氢气气氛转换成氮气气氛，打开镓源TMGa和铟源TMIn，在通入50sccm氢气条件下，在580℃温度下生长30nm厚的低温InGaN成核层，生长压力为600mbar。
（3）生长高温InGaN非故意掺杂层：关闭TMGa和TMIn，将温度升至770℃，压强降至150mbar，再次打开TMGa和TMIn，生长1微米的非故意掺杂InGaN层；
（4）生长n型InGaN层：保持上一步骤中的生长温度和压力不变，通入硅烷，生长厚度为1.5um的n型InGaN层，载流子浓度达到7×1018cm-3，生长结束后关闭硅烷；
（5）生长InyGa1-yN/InxGa1-xN多量子阱层：关闭TMGa，打开TEGa，依次生长InxGa1-xN势垒层和InyGa1-yN势阱层，其中y>x，势垒层厚度为12nm，生长温度为770℃，阱层厚度为3nm，生长温度为740℃，生长压强保持在400mbar，量子阱数目为6个；
（6）生长p-AlInGaN电子阻挡层：保持上一步骤中的生长温度不变，打开铝源TMAl和镁源-二茂镁，将反应室压强调整至150mbar，以生长p型AlInGaN电子阻挡层，其厚度为25nm，以原子数百分比计Al组分为17%，In组分为5%，空穴浓度量级为1017cm-3；
（7）生长p型InGaN层：关闭TMAl，保持上一步骤中的生长温度和反应室压强不变，生长厚度为100nm，空穴浓度量级为1017cm-3的p型InGaN层；
（8）生长p++型InGaN接触层：将二茂镁的流量增加50sccm，保持上一步骤中的生长温度和压强不变，生长厚度为 20nm的p++-InGaN层；
（9）将温度降至750℃，在纯氮气气氛下进行退火，退火时间为15分钟，然后降至室温，结束生长。
通过综合平衡源的通入量、生长温度、压强和通入的氢气流量来控制In组分，其中低温InGaN成核层2、高温InGaN非故意掺杂层3、n型InGaN层4、p型AlInGaN层6、p型InGaN层7和p++型InGaN层8中In原子数目比含量均控制在5-8%之间。
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引申出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造的保护范围之中。
Claims (2)
1.一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构的生长方法，所述InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构包括由下而上依次排列的低温InGaN成核层（2）、高温InGaN非故意掺杂层（3）、n型InGaN层（4）、InyGa1-yN/InxGa1-xN（y>x）多量子阱层（5）、p-AlInGaN电子阻挡层（6）、p型InGaN层（7）和p++型InGaN接触层（8）；位于最底层的低温InGaN成核层（2）生长在（0001）面蓝宝石衬底（1）上；
其特征在于，所述方法包括如下步骤：
（1）衬底退火处理：将（0001）面蓝宝石衬底在氢气气氛中进行退火，退火温度为1060℃，然后降温到580℃并通入氨气，对衬底进行氮化处理6分钟；
（2）生长低温InGaN成核层：将氢气气氛转换成氮气气氛，打开镓源TMGa和铟源TMIn，在通入0-200sccm氢气条件下，在530-580℃温度下生长30nm厚的低温InGaN成核层，生长压力为600mbar；
（3）生长高温InGaN非故意掺杂层：关闭TMGa和TMIn，将温度升至770℃，压强降至150mbar，再次打开TMGa和TMIn，生长0.2-1.5微米的非故意掺杂InGaN层；
（4）生长n型InGaN层：保持上一步骤中的生长温度和压力不变，通入硅烷，生长厚度为0.3-2.5微米的 Si掺杂的n型InGaN层，载流子浓度量级为1018cm-3，生长结束后关闭硅烷；
（5）生长InyGa1-yN/InxGa1-xN（y>x）多量子阱层：关闭TMGa，打开TEGa，依次生长InxGa1-xN势垒层和InyGa1-yN势阱层，其中y>x，势垒层厚度为10-15nm，生长温度为770℃，阱层厚度为2-5nm，生长温度为690-740℃，生长压强保持在400mbar，量子阱数目为2-20个；
（6）生长p-AlInGaN电子阻挡层：保持上一步骤中的生长温度不变，打开铝源TMAl和镁源-二茂镁，将反应室压强调整至150mbar，以生长p型AlInGaN电子阻挡层，其厚度为20-30nm，以原子数百分比计Al组分为10-30%，In组分为5-8%，空穴浓度量级为1017cm-3；
（7）生长p型InGaN层：关闭TMAl，保持上一步骤中的生长温度和反应室压强不变，生长厚度为100nm，空穴浓度量级为1017cm-3的p型InGaN层；
（8）生长p++型InGaN接触层：将二茂镁的流量增加40-60sccm，保持上一步骤中的生长温度和压强不变，生长厚度为 20nm的p++-InGaN层；
（9） 将温度降至750℃，在纯氮气气氛下进行退火，退火时间为15分钟，然后降至室温，结束生长。
2.根据权利要求1所述的一种InGaN基蓝绿光发光二极管外延结构的生长方法，其特征在于：通过综合平衡源的通入量、生长温度、压强和通入的氢气流量来控制In组分，其中低温InGaN成核层（2）、高温InGaN非故意掺杂层（3）、n型InGaN层（4）、p型AlInGaN层（6）、p型InGaN层（7）和p++型InGaN层（8）中In原子数目比含量均控制在5-8%之间。
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