CN104178197B

CN104178197B - 煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法

Info

Publication number: CN104178197B
Application number: CN201310192554.1A
Authority: CN
Inventors: 井口宪二; 坂脇弘二
Original assignee: Individual
Current assignee: Individual
Priority date: 2013-05-22
Filing date: 2013-05-22
Publication date: 2016-06-29
Anticipated expiration: 2033-05-22
Also published as: CN104178197A

Abstract

本发明提供一种煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，包括如下步骤：（1）将煤粉、煤焦油、催化剂混合得到油煤浆；（2）将上述油煤浆预热至350～410℃后，依次进行一级和二级加氢反应；（3）经二级加氢反应后的产物在进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质再经二级气液分离得到氢气和轻质油；所述至少一部分液相物质经减压蒸馏得到重油和液化残渣；（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后再经加氢反应，制备得到液体燃料。本发明采用煤焦油代替重油与煤粉进行共炼反应，可以大大提高了液体燃料的收率。

Description

煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法

技术领域

本发明涉及一种煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，属于煤化工领域。

背景技术

液体燃料在各种能源中占有十分重要的地位。各种汽车、船舶、飞机、工程机械等运输工具都大量使用液体燃料。液体燃料主要来源于从地下开采出来的石油。而我国是一个煤炭储量丰富而石油相对贫乏的国家。利用我国丰富的煤炭资源，实施“以煤代油”和“以煤造油”是优化终端能源、实现石油供应多元化和保证能源安全的重大决策。煤液化技术是将煤中的有机质转化为液态产物的过程，其目的是获得碳氢化合物，以替代石油及其制品生产发动机用液体燃料。因此，煤液化技术作为一种煤制油技术，它的研究、开发具有重要意义。

煤液化包括煤直接液化和煤间接液化，其中煤直接液化技术是指在高温、高氢气压力条件下，通过加氢使煤中复杂的有机高分子结构直接转化为较低分子的液体燃料的过程。煤直接液化技术中，为了获得较高的液体燃料产率，提高氢气利用率，除了较高的温度和氢气压力外，还需要使用预加氢的循环溶剂和价格昂贵的催化剂，造成了煤直接液化技术一次投资高、操作费用高的问题。

煤油共炼制油技术是基于石油工业重油加氢裂化工艺发展形成的一种煤制油技术，主要是将石油中的重油、渣油产品作为溶剂，配入煤粉形成油煤浆通过高温高压加氢而生产液体燃料油。由于煤具有“富芳构贫氢”的特点，而重油或渣油具有“贫芳构富氢”的特点，将煤与重油或渣油共炼时，可通过调节共处理过程条件，大大降低煤直接液化过程中存在的的投资高和操作费用高的问题，降低其制油过程的苛刻度。

诸如，中国专利文献CN101649220A公开了一种煤和重油共处理同时生产液体燃料和沥青类铺路材料的方法，包括如下步骤：（1）煤粉、催化剂与重油混合制浆；（2）油煤浆预热后，进入反应器进行反应；（3）反应产物进行分离，分离出气态物质、轻质油、水和重质混合物，分离出的气态物质通过变压吸附提氢，提纯的氢气返回到反应器中循环使用，其余气体经净化后用作燃料；分离出的轻质油和水进行油水分离，得到轻质油和水；（4）重质混合物进入蒸馏塔，经蒸馏分离得到粗油和塔底产物；（5）将粗油和轻质油混合，经提质加工可得汽油、煤油、柴油、燃料油等液体燃料；（6）塔底产物经处理，得沥青类铺路材料。上述技术通过将“富芳构贫氢”的煤和“贫芳构富氢”的重油以及催化剂有机结合，通过调节共处理过程，在大大降低了煤直接液化过程的苛刻度的条件下，制备得到液体燃料和沥青类铺路材料，在一定程度上提高了煤直接液化的经济性。

美国专利文献US4853111也公开了一种两段式煤、油共处理工艺，该工艺是将重油和煤制成浆液，进料中煤和重油的质量比为1：2～11：9，升压后与氢气一起预热，在435～445。C、15～20MPa条件下，进入一段沸腾床反应器，在Co、Mo／A1203催化剂作用下，进行加氢裂化反应，反应后的产物进入第二段沸腾床反应器，在Ni、Mo／A1₂0₃催化剂作用下深度加氢，脱除硫、氮、氧和重金属(Ni、V)等，产物经分离器分离出气体，并回收其中的氨和硫，氢气循环使用；液体产物经常压蒸馏以及减压蒸馏得到目的产品。该工艺具有过程简单，技术可靠，原料适应范围广，油收率高，重油脱金属率高等特点；该技术由于没有脱灰工段，所以其耗氢量少，氢利用率高。

在上述煤油共炼技术中，均采用重油与煤共炼制备液体燃料，而经发明人研究发现，由于重油中芳烃含量较低，其再与芳烃含量高的煤粉混合加氢时，虽然在一定程度上提高了煤粉的加氢反应效果，但是重油本身的加氢反而降低，这样导致煤粉与重油共炼时综合反应的结果却使得液体燃料的总收率降低。

发明内容

本发明所要解决的技术问题是解决现有技术中由于煤粉与重油共炼时存在液体燃料的总收率降低的问题，进而提供一种能够提高液体燃料总收率的煤焦油与煤共反应的方法。

为了解决上述技术问题，本发明提供了一种煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，包括如下步骤：

（1）将煤粉、煤焦油、加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至350～410℃后，依次进行一级加氢和二级加氢反应；

（3）经二级加氢反应后的产物进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质再经二级气液分离得到氢气和轻质油；所述至少一部分液相物质经减压蒸馏得到重油和液化残渣；

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后再经加氢反应，制备得到液体燃料。

以干煤基质量计，所述煤粉、煤焦油和加氢催化剂添加量的比值为(40～50):(50～60):(0.2～0.5)。

所述步骤（2）中的一级加氢反应条件为：温度为420～470℃、压力为10～17MPa；二级加氢反应条件为:温度为430～475℃、压力为12～20MPa。

所述步骤（3）中在温度为340～380℃、压力为15～20MPa条件下进行一级气液分离，在温度为25～55℃、压力为15～20MPa条件下进行二级气液分离；在温度为150～240℃、压力为1.0～1.5KPa的条件下进行减压蒸馏。

所述步骤（3）中将部分液相物质循环至所述步骤（1）中用于调制油煤浆。

所述循环至步骤（1）的液相物质与经减压蒸馏的液相物质的体积比为(0.3～0.5):(0.5～0.7)。

所述步骤（4）中，加氢反应的条件为：反应温度为400～455℃、反应压力为15～20MPa。

所述步骤（3）中，分离得到的所述氢气返回至步骤（1）循环使用。

考虑到煤受热裂解成小分子过程中，不同煤粒子反应速度的不同，为了给慢反应的煤粒子有更充分的加氢环境，所以二级加氢反应时向所述二级加氢反应过程中补充新鲜氢气或催化剂或同时补充新鲜空气和催化剂，补充的时间可以是开始进行二级加氢反应时即补充上述物质，也可以是二级加氢反应进行一段时间后再开始补充。

所述煤焦油为脱酚后的全馏分煤焦油。

所述煤焦油为低温煤焦油、中温煤焦油或高温煤焦油中一种或几种。

本发明与现有技术相比具有如下优点：

（1）本发明所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，采用煤焦油代替重油与煤粉、催化剂混合制备油煤浆，再将上述油煤浆预热至350～410℃，在该温度条件下更便于油煤浆中各物质在加氢反应前混合的更加均匀，然后将其进行一级加氢和二级加氢，经过两级加氢反应，可以保证油煤浆中煤粉和煤焦油加氢反应进行地更完全；加氢反应后的产物首先进行一次气液分离，得到的气相物质再进行二次气液分离，采用两次分离，便于加氢反应后的产物中轻质油与重油尽可能多地从反应产物中分离，将分离后的轻质油和重油混合后继续进行加氢反应，可以得到高收率的液体燃料。本发明采用煤焦油代替重油与煤粉进行共炼反应，是因为煤焦油中的芳烃含量高于重油中的芳烃含量，通过调节煤焦油与煤粉共处理的工艺流程及工艺条件，可以大大提高煤焦油与煤粉加氢处理的相互作用效果，进而大大提高了液体燃料的收率。

（2）本发明所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，进一步限制了所述煤粉、煤焦油和催化剂添加量的比值为(40～50):(50～60):(0.2～0.5)，在该特定比例条件下可以大大提高煤粉、煤焦油加氢反应的产品收率，使液体燃料的收率达到___%。

（3）本发明所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，进一步选择将部分液相物质循环至所述步骤（1）中用于调制油煤浆，这样可以保证煤焦油中轻质组分较多时，煤焦油与煤粉混合制备得到的油煤浆中煤粉等固体粒子不会发生沉积，从而保证了油煤浆浓度满足流动要求。

（4）本发明所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，进一步地，向第二反应器内通入新鲜氢气，强化了难反应煤的轻浓度环境，从而提高了煤的转化率；更进一步地，向第二反应器所述内分多次补充催化剂，这样一方面进一步保证催化剂的催化活性，从而提高油煤浆的加氢反应效果，提高液体燃料的产率。

具体实施方式

以下结合实施例，对本发明作进一步具体描述，但不局限于此。

实施例1

本实施例所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，包括如下步骤：

（1）将35kg的褐煤煤粉、65kg的煤焦油、0.15kg的加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至340℃后，进入一级加氢反应器，在温度为380℃、压力为19MPa条件下进行一级加氢，一级加氢完成后的物流再进入二级加氢反应器，在温度为400℃、压力为20MPa条件下进行二级加氢反应；

（3）经二级加氢反应后的产物在一级气液分离器内，在温度为335℃、压力为19MPa下进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质再进入二级气液分离器，在温度为60℃、压力为10MPa下进行二级气液分离得到氢气和轻质油；所述液相物质在温度为130℃、压力为1.7KPa下经减压蒸馏得到重油和液化残渣；

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后再在加氢催化剂的存在下，在温度为390℃、压力为19MPa的条件下进行加氢反应，制备得到液体燃料A;

本实施例中所述的加氢催化剂为Ni-W系催化剂。

实施例2

（1）将40kg的褐煤煤粉、60kg的低温煤焦油、0.2kg的加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至350℃后，进入一级加氢反应器，在温度为420℃、压力为17MPa条件下进行一级加氢；一级加氢完成后的物流进入二级加氢反应器，在温度为430℃、压力为20MPa条件下进行二级加氢反应；

（3）经二级加氢反应后的产物在一级气液分离器内，在温度为340℃、压力为20MPa下进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质进入二级气液分离器内，在温度为25℃、压力为20MPa下进行二级气液分离得到氢气和轻质油；所述液相物质进入减压蒸馏塔，在温度为150℃、压力为1.5KPa下经减压蒸馏得到重油和液化残渣；

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后进入加氢反应器，在加氢催化剂的存在下，在温度为400℃、压力为20MPa的条件下进行加氢反应，制备得到液体燃料B;

本实施例中所述的加氢催化剂为Ni-Mo系催化剂。

实施例3

（1）将42kg的褐煤煤粉、58kg的中温煤焦油、0.3kg的加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至370℃后，进入一级加氢反应器，在温度为430℃、压力为16MPa条件下进行一级加氢；一级加氢完成后的物流进入二级加氢反应器，在温度为440℃、压力为19MPa条件下进行二级加氢反应；

（3）经二级加氢反应后的产物在一级气液分离器内，在温度为350℃、压力为19MPa下进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质进入二级气液分离器内，在温度为30℃、压力为19MPa下进行二级气液分离得到氢气和轻质油，其中所述氢气返回至所述步骤（1）；所述部分液相物质进入减压蒸馏塔，在温度为170℃、压力为1.4KPa下经减压蒸馏得到重油和液化残渣，剩余所述液相物质循环至步骤（1）用于调制油煤浆，其中用于减压蒸馏的液相物质与用于返回步骤（1）的液相物质的体积比为0.3:0.7；

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后进入加氢反应器，在加氢催化剂的存在下，在温度为410℃、压力为19MPa的条件下进行加氢反应，制备得到液体燃料C;

本实施例中所述的加氢催化剂为Ni-Mo系催化剂。

实施例4

（1）将44kg的褐煤煤粉、56kg的高温煤焦油、0.35kg的加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至380℃后，进入一级加氢反应器，在温度为440℃、压力为15MPa条件下进行一级加氢；一级加氢完成后的物流进入二级加氢反应器，同时向二级加氢反应器内补充新鲜氢气，在温度为450℃、压力为18MPa条件下进行二级加氢反应；

（3）经二级加氢反应后的产物在一级气液分离器内，在温度为360℃、压力为18MPa下进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质进入二级气液分离器内，在温度为35℃、压力为18MPa下进行二级气液分离得到氢气和轻质油，其中所述氢气返回至所述步骤（1）；所述部分液相物质进入减压蒸馏塔，在温度为190℃、压力为1.3KPa下经减压蒸馏得到重油和液化残渣，剩余所述液相物质循环至步骤（1）用于调制油煤浆，其中用于减压蒸馏的液相物质与用于返回步骤（1）的液相物质的体积比为0.4:0.6；

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后进入加氢反应器，在加氢催化剂的存在下，在温度为420℃、压力为18MPa的条件下进行加氢反应，制备得到液体燃料D；

本实施例中所述的加氢催化剂为硫酸亚铁催化剂。

实施例5

（1）将46kg的褐煤煤粉、54kg的高温煤焦油、0.4kg的加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至390℃后，进入一级加氢反应器，在温度为450℃、压力为13MPa条件下进行一级加氢；一级加氢完成后的物流进入二级加氢反应器，同时向二级加氢反应器内补充新鲜氢气和0.15kg的加氢催化剂，在温度为460℃、压力为16MPa条件下进行二级加氢反应；

（3）经二级加氢反应后的产物在一级气液分离器内，在温度为370℃、压力为17MPa下进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质进入二级气液分离器内，在温度为40℃、压力为17MPa下进行二级气液分离得到氢气和轻质油，其中所述氢气返回至所述步骤（1）；所述部分液相物质进入减压蒸馏塔，在温度为210℃、压力为1.2KPa下经减压蒸馏得到重油和液化残渣，剩余所述液相物质循环至步骤（1）用于调制油煤浆，其中用于减压蒸馏的液相物质与用于返回步骤（1）的液相物质的体积比为0.5:0.5；

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后进入加氢反应器，在加氢催化剂的存在下，在温度为430℃、压力为17MPa的条件下进行加氢反应，制备得到液体燃料E；

本实施例中所述的加氢催化剂为赤泥。

实施例6

（1）将48kg的褐煤煤粉、52kg的脱酚后的全馏分低温煤焦油、0.45kg的加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至400℃后，进入一级加氢反应器，在温度为460℃、压力为12MPa条件下进行一级加氢；一级加氢完成后的物流进入二级加氢反应器，在温度为470℃、压力为14MPa条件下进行二级加氢反应；

（3）经二级加氢反应后的产物在一级气液分离器内，在温度为380℃、压力为16MPa下进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质进入二级气液分离器内，在温度为50℃、压力为16MPa下进行二级气液分离得到氢气和轻质油，其中所述氢气返回至所述步骤（1）；所述液相物质进入减压蒸馏塔，在温度为225℃、压力为1.1KPa下经减压蒸馏得到重油和液化残渣；

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后进入加氢反应器，在加氢催化剂的存在下，在温度为440℃、压力为16MPa的条件下进行加氢反应，制备得到液体燃料F；

本实施例中所述的加氢催化剂为硫化钼。

实施例7

（1）将50kg的褐煤煤粉、50kg的脱酚后的全馏分高温煤焦油、0.5kg的加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至410℃后，进入一级加氢反应器，在温度为470℃、压力为10MPa条件下进行一级加氢；一级加氢完成后的物流进入二级加氢反应器，在温度为475℃、压力为12MPa条件下进行二级加氢反应；

（3）经二级加氢反应后的产物在一级气液分离器内，在温度为380℃、压力为15MPa下进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质进入二级气液分离器内，在温度为55℃、压力为15MPa下进行二级气液分离得到氢气和轻质油，其中所述氢气返回至所述步骤（1）；所述液相物质进入减压蒸馏塔，在温度为240℃、压力为1.0KPa下经减压蒸馏得到重油和液化残渣；

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后进入加氢反应器，在加氢催化剂的存在下，在温度为455℃、压力为15MPa的条件下进行加氢反应，制备得到液体燃料G；

本实施例中所述的加氢催化剂为Ni-W系催化剂。

需要说明的是，上述所有实施例中的一级加氢反应器和二级加氢反应器为现有技术中任意形式的可进行加氢反应的装置，如流通式鼓泡反应塔等，作为优选的实施方式，所述一级加氢反应器和二级加氢反应器可以是固定床加氢反应器，从而避免了得到的制备针状焦的原料中存在催化剂沉淀的现象。

此外，上述实施例中，所述硫酸亚铁催化剂、硫化钼催化剂和赤泥催化剂为本领域常用的现有技术，均为市售任意产品；实施例中所述的Ni-Mo系催化剂和所述Ni-W系催化剂可以是Ni和Mo或者是Ni和W的金属微粒，也可以是将所述活性组分Ni和Mo或者Ni和W负载在催化剂载体上制备而成，所述载体可以是Al2O3载体，本发明中所述加氢催化剂的选择均为本领域常用的现有技术，因此在本发明中不再赘述。此外，本发明中所述的Ni-Mo系催化剂和所述Ni-W系催化剂为市售的任意产品。

对比例1：

对比例中所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，包括如下步骤：

（1）将40kg的褐煤煤粉、60kg的催化裂化渣油、0.2kg的加氢催化剂混合得到油煤浆；

（2）将上述油煤浆预热至350℃后，进入加氢反应器，在温度为420℃、压力为17MPa条件下进行加氢反应；

（3）加氢完成后的物流在温度为320℃、压力为10MPa下进行气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质进入在温度为25℃、压力为14MPa下进行二级气液分离得到氢气和轻质油；所述液相物质进入减压蒸馏塔，在360℃、0.009MPa下得到粗油；

（4）粗油和轻质油混合，在温度为450℃下，压力为16MPa下加氢重整得到液体燃料H；

本对比例中所述的加氢催化剂为硫酸亚铁催化剂。

对比例2：

（4）将所述步骤（3）中的所述重油和所述轻质油混合后进入加氢反应器，在加氢催化剂的存在下，在温度为400℃、压力为20MPa的条件下进行加氢反应，制备得到液体燃料I;

本实施例中所述的加氢催化剂为Ni-Mo系催化剂。

实验例

在本发明实验例中首先对上述所有实施例和对比例中用到的原料褐煤、低温煤焦油、中温煤焦油、高温煤焦油以及催化裂化渣油进行分析，结果如表1和表2所示，其中表1中M_ad是含水量，V_ad是挥发分：

表1褐煤的性能分析结果

项目	M_ad	V_ad	C	H	S	N	O
								褐煤	16.32	48.07	73.25	5.24	1.47	2.41	17.63

表2煤焦油和催化裂化渣油的性能分析结果

表3实施例1～7和对比例中原料的转化率及油产率的测试结果

由表3中实施例1～7和对比例1相比可知，以煤焦油和煤粉为原料进行共炼时，转化率可以高达98.29%，油收率高达81.27，与对比例1中以催化裂化渣油和煤粉为原料共炼制备液体燃料相比，转化率高1.31～5.91%，油收率高1.16～13.19wt%。

进一步地，本发明还设置了对比例2，对比例2是在实施例2的基础上进行设置，其与实施例2的区别仅在于，对比例2采用的是重油即催化裂化渣油代替实施例2中的煤焦油与煤粉，在相同的工艺条件下共炼制备得到燃料油I，由分析结果可知，以煤焦油和煤粉为原料进行共炼时，转化率可以达94.94%，油收率达75.21，与对比例2相比，转化率高2.18%，油收率高7.73wt%。由上述分析结果可知，本发明采用煤焦油代替重油与煤粉共炼制备液体燃料具有积极的有益效果。

显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举，而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明创造权利要求的保护范围之中。

Claims

1.一种煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，包括如下步骤：

(1)将煤粉、煤焦油、加氢催化剂混合得到油煤浆；

(2)将上述油煤浆预热至350～410℃后，依次进行一级加氢和二级加氢反应；

(3)经二级加氢反应后的产物进行一级气液分离，得到气相物质和液相物质，所述气相物质再经二级气液分离得到氢气和轻质油；所述至少一部分液相物质经减压蒸馏得到重油和液化残渣；

(4)将所述步骤(3)中的所述重油和所述轻质油混合后再经加氢反应，制备得到液体燃料。

2.根据权利要求1所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，以干煤基质量计，所述煤粉、煤焦油和催化剂添加量的比值为(40～50):(50～60):(0.2～0.5)。

3.根据权利要求1或2所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，所述步骤(2)中，在温度为420～470℃、压力为10～17MPa条件下进行一级加氢反应；在温度为430～475℃、压力为12～20MPa条件下进行二级加氢反应。

4.根据权利要求3所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，所述步骤(3)中在温度为340～380℃、压力为15～20MPa条件下进行一级气液分离，在温度为25～55℃、压力为15～20MPa条件下进行二级气液分离；在温度为150～240℃、压力为1.0～1.5KPa的条件下进行减压蒸馏。

5.根据权利要求1或2或4所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，所述步骤(3)中将部分液相物质循环至所述步骤(1)中用于调制油煤浆。

6.根据权利要求5所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，所述循环至步骤(1)的液相物质与经减压蒸馏的液相物质的体积比为(0.3～0.5):(0.5～0.7)。

7.根据权利要求6所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，所述步骤(4)中，在加氢催化剂存在下，在温度为400～455℃、压力为15～20MPa条件下进行加氢反应。

8.根据权利要求6或7所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，所述步骤(3)中，分离得到的所述氢气返回至步骤(1)循环使用。

9.根据权利要求8所述煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，向所述二级加氢反应过程中补充新鲜氢气或补充加氢催化剂或同时补充新鲜氢气和加氢催化剂。

10.根据权利要求9所述的煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，所述煤焦油为脱酚后的全馏分煤焦油。

11.根据权利要求1或2或4或6或7或9或10所述的煤焦油与煤共反应制备液体燃料的方法，其特征在于，所述煤焦油为低温煤焦油、中温煤焦油或高温煤焦油中一种或几种。