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CN104091921A - 一种多孔硅碳混合阳极极片及含该极片的锂离子二次电池 - Google Patents

一种多孔硅碳混合阳极极片及含该极片的锂离子二次电池 Download PDF

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CN104091921A
CN104091921A CN201410348929.3A CN201410348929A CN104091921A CN 104091921 A CN104091921 A CN 104091921A CN 201410348929 A CN201410348929 A CN 201410348929A CN 104091921 A CN104091921 A CN 104091921A
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胡念
王阿忠
赖彩娥
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Abstract

本发明公开了一种多孔硅碳混合阳极极片及含该极片的锂离子二次电池，所述多孔硅碳混合阳极极片包括多孔阳极集流体，以及涂膜在多孔集流体上的两层涂膜层。靠近多孔阳极集流体的第一层为粘结剂和导电剂的混合物，第二层为硅碳混合物、粘结剂、导电剂的混合物，第二层涂布在第一层之上。所述锂离子二次电池包括阴极极片、多孔硅碳混合阳极极片，及置于两者之间的隔离膜和电解液。本发明提供的多孔硅碳混合阳极极片克服了传统工艺制作的硅碳混合阳极锂离子二次电池循环过程中体积膨胀大的缺点，能提高硅碳混合阳极锂离子二次电池的循环容量保持率，并且降低循环过程中锂离子电池的厚度膨胀率，提高锂离子二次电池的能量密度。

Description

一种多孔硅碳混合阳极极片及含该极片的锂离子二次电池
技术领域
本发明涉及一种锂离子二次电池，尤其是改善电池循环性能的锂离子二次电池及其电解液。
背景技术
锂离子电池是20世纪90年代出现的绿色高能环保电池，由于其具有电压高、体积小、质量轻、比能量高、无记忆效应、无污染、自放电小、寿命长等优点，在移动电话、笔记本电脑、摄像机、数码相机等强调轻薄短小、多功能的便携式电子产品应用上迅速普及。
目前商品化的锂离子电池大多采用钴酸锂和石墨体系，犹豫该体系点击本身已经难以取得突破性进展，一般来说，锂离子电池的总比容量是有正极材料的比容量、负极材料的比容量以及电池的其他组分来决定，其中正负极材料的比容量是提高锂离子电池总比容量的关键，因此，新型高比容量的锂离子电池电极材料的开发极具迫切性。硅基负极材料由于具有理论比容量高的特点，比容量高达4000mAh/g,有望成为替代商业化石墨或碳负极的材料。然而,在充放电循环过程中,硅基材料要经历严重的体积膨胀和收缩(体积变化率在280％-300％)。造成锂离子二次电池循环中体积膨胀大，循环性能降低，降低了电池的体积能量密度。
发明内容
针对现有技术中存在的不足，本发明提供一种多孔硅碳混合阳极极片及含该极片的锂离子二次电池，其克服了硅碳混合阳极锂离子二次电池循环中体积膨胀大的缺点，提高硅碳阳极锂离子电池的循环性能和能量密度。
为实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种多孔硅碳混合阳极极片，所述阳极极片包括一阳极集流体，以及涂布在该阳极集流体上的涂膜层；所述阳极集流体为设有多个通孔的多孔阳极集流体片；所述涂膜层分为两层，第一层涂膜层为粘结剂和导电剂的混合物，第二层涂膜层为硅碳混合物、粘结剂和导电剂的混合物，所述的第二层涂膜层涂布在第一层涂膜层之上；
2.根据权利要求1所述的一种多孔硅碳混合阳极极片，多孔阳极集流体片的通孔的孔径d1为5μm～10μm；相邻通孔的圆心之间的间距d2为5mm～15mm；邻近该集流体片边缘设置的通孔，其圆心距离该集流体片边缘的间距d3为5mm～10mm。
如前所述的一种多孔硅碳混合阳极极片，第一层涂膜层的粘接剂选自聚四氟乙烯PTFE、聚丙烯酸PAA、丁苯橡胶SBR、聚偏氟乙烯PVDF、羧甲基纤维素钠CMC中的至少一种，且该第一层涂膜层的导电剂选自气相生成碳纤维VGCF、碳纳米管CNT、导电碳黑SuperP中的至少一种；所述粘结剂在第一层涂膜层的混合物中的质量百分比为70％～90％，所述导电剂在第一层涂膜层的混合物中的质量百分比为10％～30％；且所述第一层涂膜层在多孔阳极集流体片上涂布后的烘烤温度为60℃～90℃，及第一层涂膜层在多孔阳极集流体片上的涂布量密度为0.0005g/cm2～0.0020g/cm2。
如前所述的一种多孔硅碳混合阳极极片，第二层涂膜层的硅碳混合物中，硅的含量为3％～15％；且该第二层涂膜层的所述粘接剂选自聚酰亚胺PI、聚四氟乙烯PTFE、聚丙烯酸PAA、丁苯橡胶SBR、聚偏氟乙烯PVDF、羧甲基纤维素钠CMC中的至少一种，及该第二层涂膜层的所述导电剂选自气相生成碳纤维VGCF、碳纳米管CNT、导电碳黑SuperP中的至少一种。
如前所述的一种多孔硅碳混合阳极极片，第二层涂膜层的硅碳混合物中，硅的含量为3％～15％；且该第二层涂膜层的所述粘接剂选自聚酰亚胺、聚四氟乙烯、聚丙烯酸、丁苯橡胶、聚偏氟乙烯、羧甲基纤维素钠中的至少一种，及该第二层涂膜层的所述导电剂选自气相生成碳纤维、碳纳米管、导电碳黑中的至少一种。
一种锂离子二次电池，其包括阴极极片、阳极极片，还包括间隔于相邻阴、阳极极片之间的隔离膜和电解液，所述阳极极片为硅碳混合阳极极片，所述的硅碳混合阳极极片为如前所述的硅碳混合阳极极片。
上述技术方案的有益之处在于：
本发明多孔硅碳混合阳极极片在充电时，由于硅颗粒碳颗粒都会吸收大量的锂离子引起体积的大量膨胀，集流体会随着硅碳颗粒的膨胀发生膨胀，同时硅碳颗粒会沿着垂直集流体的方向发生大量膨胀，引起电池体积的膨胀。采用多孔硅碳混合阳极极片工艺提供的多孔结构能够吸收硅碳颗粒沿集流体平行方向的张力，同时降低了垂直于集流体方向张力的强度，降低了充电过程中锂离子二次电池的体积膨胀。同时，由于铜质集流体在膨胀过程中与涂膜层会发生错位，降低涂膜层与集流体的粘接效果。因此，本发明除第二涂膜层外，还增设有第一涂膜层，可以起到缓冲作用，避免涂膜层与铜质集流体的分离。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本发明的进一步理解，构成本发明的一部分，本发明的示意性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。在附图中：
图1是本发明多孔阳极集流体的结构示意图。
具体实施方式
为了使本发明所要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚、明白，以下结合附图和实施例，对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。
实施例1
本发明锂离子二次电池阴极的制备：
将钴酸锂、导电剂SuperP、粘接剂PVDF按质量百分比96：2.0：2.0混合均匀制成一定粘度的锂离子二次电池正极浆料，涂布在集流体铝箔上，其涂布量密度为0.0194g/cm2，在85℃下烘干后进行冷压；然后进行切边、裁片、分条后，分条后在真空条件下85℃烘干4小时，焊接极耳，制成满足要求的锂离子二次电池阴极。
锂离子二次电池阳极极片的制备，分为三个步骤：
第一步：打孔集流体
如图1所示，选择厚度为8μm的铜质集流体，打孔集流体。多孔阳极集流体片的通孔的形状为圆形，通孔的孔径d1为5μm，相邻通孔的圆心之间的间距d2为5mm，邻近该集流体片边缘设置的通孔，其圆心距离该集流体片边缘的间距d3为5mm。
第二步：涂第一涂膜层
将导电剂SuperP、粘接剂SBR按质量百分比90：10制成浆料，涂布在铜质集流体上并在85℃下烘干，涂布量密度为0.0008g/cm2。第三步：涂第二涂膜层
将硅碳混合物与导电剂SuperP、粘接剂CMC、粘接剂SBR按质量百分比90：2.0：2.0：6.0制成浆料，硅碳混合物中硅的质量百分比是3％，涂布在铜质集流体上并在85℃下烘干，涂布量密度为0.0089g/cm2；进行切边、裁片、分条后，分条后在真空条件下110℃烘干4小时，焊接极耳，制成满足要求的锂离子二次电池阳极。
锂离子二次电池电解液的制备：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二乙酯(DEC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸亚乙烯酯(VC)按照表30:20:45:3:2的质量百分比混合得到电解液溶剂，在溶剂中溶入1mol/L的LiPF6即得到非水电解液。
[0017]锂离子二次电池的制备：将根据前述工艺制备的锂离子二次电池阳极、阴极极片和隔离膜经过叠片工艺制作成厚度为4.2mm，宽度为34mm，长度为82mm的锂离子二次电池，在75℃下真空烘烤10小时，注入电解液、静置24小时后，用0.1C(160mA)的恒定电流充电至4.2V，然后以4.2V恒压充电至电流下降到0.05C(80mA)；然后以0.1C(160mA)放电至3.0V，重复2次充放电，最后再以0.1C(160mA)将电池充电至3.8V，完成电池制作。
实施例2
参照实施例1的方法制备锂离子二次电池，只是在制备锂离子二次电池阳极极片时，打孔集流体时，如图1所示，选择厚度为8μm的铜质集流体，打孔集流体。多孔阳极集流体片的通孔的形状为圆形，通孔的孔径d1为10μm，相邻通孔的圆心之间的间距d2为15mm，邻近该集流体片边缘设置的通孔，其圆心距离该集流体片边缘的间距d3为10mm。涂第一涂膜层时，将导电剂SuperP、粘接剂SBR按质量百分比85:15制成浆料，涂布在铜质集流体上并在60℃下烘干，涂布量密度为0.0015g/cm2。涂第二涂膜层时，将硅碳混合物与导电剂SuperP、粘接剂CMC、粘接剂PI按质量百分比88：2.0：2.0：8.0制成浆料，硅碳混合物中硅的质量百分比是10％。
实施例3
参照实施例1的方法制备锂离子二次电池，只是在制备锂离子二次电池阳极极片时，打孔集流体时，选择厚度为10μm的铜质集流体，打孔集流体。如图1所示，多孔阳极集流体片的通孔的形状为圆形，通孔的孔径d1为8μm，相邻通孔的圆心之间的间距d2为10mm，邻近该集流体片边缘设置的通孔，其圆心距离该集流体片边缘的间距d3为8mm。涂第一涂膜层时，将导电剂SuperP、粘接剂SBR按质量百分比90:10制成浆料，涂布在铜质集流体上并在90℃下烘干，涂布量密度为0.0010g/cm2。涂第二涂膜层时，将硅碳混合物与导电剂SuperP、粘接剂CMC、粘接剂PAA按质量百分比88：2.0：2.0：8.0制成浆料，硅碳混合物中硅的质量百分比是15％。
实施例4
参照实施例1的方法制备锂离子二次电池，只是在制备锂离子二次电池阳极极片时，打孔集流体时，选择厚度为12μm的铜质集流体，打孔集流体。如图1所示，多孔阳极集流体片的通孔的形状为圆形，通孔的孔径d1为8μm，相邻通孔的圆心之间的间距d2为5mm，邻近该集流体片边缘设置的通孔，其圆心距离该集流体片边缘的间距d3为10mm。涂第一涂膜层时，将导电剂SuperP、粘接剂SBR按质量百分比85:15涂布在铜质集流体上并在75℃下烘干，涂布量密度为0.0005g/cm2；涂第二涂膜层时，将硅碳混合物与导电剂SuperP、粘接剂CMC、粘接剂SBR按质量百分比90：2.0：2.0：6.0制成浆料，硅碳混合物中硅的质量百分比是8％。
实施例5
参照实施例1的方法制备锂离子二次电池，只是在制备锂离子二次电池阳极极片时，打孔集流体时，如图1所示，选择厚度为8μm的铜质集流体，打孔集流体。多孔阳极集流体片的通孔的形状为圆形，通孔的孔径d1为7μm，相邻通孔的圆心之间的间距d2为9mm，邻近该集流体片边缘设置的通孔，其圆心距离该集流体片边缘的间距d3为6mm。涂第一涂膜层时，将导电剂SuperP、粘接剂SBR按质量百分比70:30铜质集流体上并在85℃下烘干，涂布量密度为0.0005g/cm2；涂第二涂膜层时，将硅碳混合物与导电剂SuperP、粘接剂CMC、粘接剂PI按质量百分比90：2.0：2.0：6.0制成浆料，硅碳混合物中硅的质量百分比是5％。
实施例6
参照实施例1的方法制备锂离子二次电池，只是在制备锂离子二次电池阳极极片时，打孔集流体时，如图1所示，选择厚度为10μm质集流体，打孔集流体。多孔阳极集流体片的通孔的形状为圆形，通孔的孔径d1为9μm，相邻通孔的圆心之间的间距d2为7mm，邻近该集流体片边缘设置的通孔，其圆心距离该集流体片边缘的间距d3为8mm。涂第一涂膜层时，将导电剂SuperP、粘接剂SBR按质量百分比80：20上并在65℃下烘干，涂布量密度为0.0020g/cm2；涂第二涂膜层时，将硅碳混合物与导电剂SuperP、粘接剂CMC、粘接剂PAA按质量百分比90：2.0：2.0：6.0制成浆料，硅碳混合物中硅的质量百分比是12％。
比较例1
[0022]参照实施例1的方法制备锂离子二次电池，只是在制备锂离子二次电池阳极极片时，与实施例1不同的是，未采用打孔集流体。
比较例2
[0022]参照实施例1的方法制备锂离子二次电池，只是在制备锂离子二次电池阳极极片时，与实施例1不同的是，没有涂第一涂膜层。
比较例3
[0022]参照实施例1的方法制备锂离子二次电池，只是在制备锂离子二次电池阳极极片时，与实施例1不同的是，未采用打孔集流体，并且没有涂第一涂膜层。
高温循环性能试验
针对实施例1～6和比较例1～3的锂离子二次电池，测试电池在循环前3.85V的厚度，然后在45℃条件下先以0.7C(1120mA)的恒定电流对锂离子二次电池充电至4.2V，进一步在4.2V恒定电压充电至电流小于0.05C(80mA)，然后以0.5C(800mA)的恒定电流对锂离子二次电池放电至3.0V。这次的放电容量为第一次循环放电容量。电池按上述方式进行500次充放电循环测试，取第500次循环的放电容量和第500次充满电的电池厚度。
[0028]由锂离子二次电池的容量保持率来平价高温循环性能，容量保持率按下式计算，所得的结果列入表1。
循环容量保持率(％)＝[第500次循环的放电容量/第一次循环的放电容量]*100％
循环厚度膨胀率(％)＝[第500次循环的满充厚度/循环前3.85V的厚度]*100％
表1 硅碳多孔阳极极片制备以及高温循环测试性能(％)
表1所示为本发明锂离子二次电池实施例1～6锂离子二次电池和比较例1～3锂离子二次电池在45℃、0.7C充电/0.5C放电、3.0-4.2V条件下循环容量保持率以及厚度膨胀率。从实施例1～6和比较例1～3可以看出：采用本发明的锂离子二次电池电解液可以明显提高锂离子二次电池的循环容量保持率以及厚度膨胀率。而且从实施例1～6的锂离子电池的各项性能测试结果与对比例1～3的锂离子电池的各项测试结果的比较中可以看出：为了保证锂离子电池具有以上所述的良好的循环容量保持率以及厚度膨胀率，多孔集流体和第一涂层二者缺一不可，二者的协同作用才能达到以上目的。
上述说明示出并描述了本发明的优选实施例，如前所述，应当理解本发明并非局限于本文所披露的形式，不应看作是对其他实施例的排除，而可用于各种其他组合、修改和环境，并能够在本文所述发明构想范围内，通过上述教导或相关领域的技术或知识进行改动。而本领域人员所进行的改动和变化不脱离本发明的精神和范围，则都应在本发明所附权利要求的保护范围内。

Claims (6)

1.一种多孔硅碳混合阳极极片，其特征在于：所述阳极极片包括一阳极集流体，以及涂布在该阳极集流体上的涂膜层；所述阳极集流体为设有多个通孔的多孔阳极集流体片；所述涂膜层分为两层，第一层涂膜层为粘结剂和导电剂的混合物，第二层涂膜层为硅碳混合物、粘结剂和导电剂的混合物，所述的第二层涂膜层涂布在第一层涂膜层之上。
2.根据权利要求1所述的一种多孔硅碳混合阳极极片，其特征在于：多孔阳极集流体片的通孔的孔径d1为5μm～10μm；相邻通孔的圆心之间的间距d2为5mm～15mm；邻近该集流体片边缘设置的通孔，其圆心距离该集流体片边缘的间距d3为5mm～10mm。
3.根据权利要求1或2所述的一种多孔硅碳混合阳极极片，其特征在于：第一层涂膜层的粘接剂选自聚四氟乙烯PTFE、聚丙烯酸PAA、丁苯橡胶SBR、聚偏氟乙烯PVDF、羧甲基纤维素钠CMC中的至少一种，且该第一层涂膜层的导电剂选自气相生成碳纤维VGCF、碳纳米管CNT、导电碳黑SuperP中的至少一种；所述粘结剂在第一层涂膜层的混合物中的质量百分比为70％～90％，所述导电剂在第一层涂膜层的混合物中的质量百分比为10％～30％；且所述第一层涂膜层在多孔阳极集流体片上涂布后的烘烤温度为60℃～90℃，及第一层涂膜层在多孔阳极集流体片上的涂布量密度为0.0005g/cm2～0.0020g/cm2。
4.根据权利要求1或2所述的一种多孔硅碳混合阳极极片，其特征在于：第二层涂膜层的硅碳混合物中，硅的含量为3％～15％；且该第二层涂膜层的所述粘接剂选自聚酰亚胺PI、聚四氟乙烯PTFE、聚丙烯酸PAA、丁苯橡胶SBR、聚偏氟乙烯PVDF、羧甲基纤维素钠CMC中的至少一种，及该第二层涂膜层的所述导电剂选自气相生成碳纤维VGCF、碳纳米管CNT、导电碳黑SuperP中的至少一种。
5.根据权利要求3所述的一种多孔硅碳混合阳极极片，其特征在于：第二层涂膜层的硅碳混合物中，硅的含量为3％～15％；且该第二层涂膜层的所述粘接剂选自聚酰亚胺、聚四氟乙烯、聚丙烯酸、丁苯橡胶、聚偏氟乙烯、羧甲基纤维素钠中的至少一种，及该第二层涂膜层的所述导电剂选自气相生成碳纤维、碳纳米管、导电碳黑中的至少一种。
6.一种锂离子二次电池，其包括阴极极片、阳极极片，还包括间隔于相邻阴、阳极极片之间的隔离膜和电解液，其特征在于：所述阳极极片为硅碳混合阳极极片，所述的硅碳混合阳极极片为权利要求1至5中任一项所述的硅碳混合阳极极片。
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