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CN100359649C - 在基板上形成绝缘膜的方法、半导体装置的制造方法和基板处理装置 - Google Patents

在基板上形成绝缘膜的方法、半导体装置的制造方法和基板处理装置 Download PDF

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CN100359649C CNB038162083A CN03816208A CN100359649C CN 100359649 C CN100359649 C CN 100359649C CN B038162083 A CNB038162083 A CN B038162083A CN 03816208 A CN03816208 A CN 03816208A CN 100359649 C CN100359649 C CN 100359649C
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Abstract

基板处理装置(100、40)备有由高频等离子体形成氮自由基和氧自由基的自由基形成部(26)、保持被处理基板(W)的处理容器(21)、和与自由基形成部连接并控制包含氮的第一原料气体和包含氧的第二原料气体的混合比，将所要混合比的混合气体供给自由基形成部的气体供给部(30)。通过向被处理基板表面供给混合比受到控制的氮自由基和氧自由基，在被处理基板表面上形成具有所要氮浓度的绝缘膜。

Description

在基板上形成绝缘膜的方法、半导体装置的制造方法和基板处理装置
技术领域
本发明广泛地涉及半导体装置的制造，特别是涉及将高电介质膜用于栅极绝缘膜的超微细化半导体装置的基板处理技术。
背景技术
在今日的超高速半导体装置中，随着微细化工艺的进步，制造0.1微米以下的栅极长度正在成为可能。一般地随着微细化，半导体装置的工作速度提高，但是在这种非常微细化的半导体装置中，随着由微细化产生的栅极长度的缩短，按照定标规则必须减少栅极绝缘膜的膜厚。
可是，当栅极长度为0.1微米以下时，也需要将栅极绝缘膜的厚度，在已有的使用热氧化膜的情形中，设定在1～2nm或以下，但是在这种非常薄的栅极绝缘膜中，隧道电流增大，结果不能避免栅极漏电流增大那样的问题。
从这种事实出发，提出了将比介电常数远比热氧化膜大的高电介质材料用作栅极绝缘膜的方案。特别是，正在进行用即便实际的膜厚大但是换算成SiO2膜时的膜厚小的Ta2O5、Al2O3、ZrO2、HfO2、ZrSiO4、HfSiO4等的试验。通过使用这种高电介质材料，即便在栅极长度为0.1微米以下，非常短的超高速半导体装置中，也能够使用约10nm的物理膜厚的栅极绝缘膜，能够抑制由隧道效应产生的栅极漏电流。
我们知道Ta2O5膜能够用将Ta(OC2H5)5和O2作为气相原料的CVD法形成。在典型的情形中，CVD工艺是在减压环境下，在约480℃或以上的温度中实施的。进一步在氧气氛中对这样形成的Ta2O5膜进行热处理。结果能够消除膜中的氧缺损，又使膜自身结晶化。结晶化了的Ta2O5膜表示出大的比介电常数。
从提高沟道区域中的载流子迁移率的观点来看，在高电介质栅极氧化膜和硅基板之间，插入1nm以下，优选0.8nm以下厚度的极薄的基底氧化膜是令人满意的。当基底氧化膜的膜厚变厚时，因为与将高电介质膜用作栅极绝缘膜的效果相互抵消，所以必须使基底氧化膜非常薄。要求将非常薄的基底氧化膜均匀地覆盖在硅基板表面上，并且在基底氧化膜中不形成界面能级等的缺陷。
图1表示具有高电介质栅极绝缘膜的高速半导体装置10的概略构成。
参照图1，在硅基板11上形成半导体装置10，在硅基板11上经过薄的基底氧化膜12，形成Ta2O5、Al2O3、ZrO2、HfO2、ZrSiO4、HfSiO4等的高电介质栅极绝缘膜13。在高电介质栅极绝缘膜13上形成栅极14。
但是，在半导体装置10中，为了实现在基底氧化膜12上形成的高电介质栅极绝缘膜13的功能，需要通过对堆积的高电介质膜13进行热处理使它结晶化，并补偿氧缺损。存在着当对高电介质膜13进行这种热处理时，使基底氧化膜12的膜厚增大那样的问题。
作为一个伴随着热处理使基底氧化膜12的膜厚增大的原因，我们推测是当进行热处理时，基底氧化膜层12的硅和上述高电介质膜13的金属相互扩散形成硅酸盐层的缘故。特别是在必须将基底氧化膜12的膜厚减少到作为基底氧化膜所希望的数原子层以下的膜厚的情形中，伴随着基底氧化膜12的热处理使膜厚增大的问题成为一个非常深刻的问题。
作为抑制基底氧化膜的膜厚增大的对策，已经提出了使基底氧化膜层的表面氮化形成氧氮化膜的方案。图2表示对基底氧化膜的表面进行氮化的半导体装置20的概略构成。在图中，与图1的半导体装置10相同的部分上附加相同的参照标号，并省略对它们的说明。
在图2中，在基底氧化膜12的表面部分上，在能够保持硅基板11和基底氧化膜12之间的界面的平坦性的范围内掺杂氮(N)，形成氧氮化膜12A。由于该氧氮化膜12A，能够防止生成硅酸盐层，从而防止增大基底氧化膜12的膜厚。
但是，在这种方法中，需要新追加用于对基底氧化膜12进行氮化生成氧氮化膜12A的氮化步骤，使生产性降低。进一步，在基底氧化膜12的深度方向中的氮浓度控制是非常困难的。特别是在硅基板11和基底氧化膜12的界面近旁发生氮的聚集形成界面能级，产生捕获载流子或形成漏电流路径等的问题，这是众所周知的。
发明内容
因此，本发明提供解决上述课题的新的有用的半导体装置的基板处理技术。
更具体地说，本发明的目的是提供能够用单一的步骤在硅基板表面上形成非常薄的、典型地1～3原子层的氧氮化膜的基板处理技术。
又，本发明的目的是提供能够在深度方向适当地控制硅基板表面的非常薄的、典型地1～3原子层的氧氮化膜的氮浓度的基板处理技术。
为了达到上述目的，在本发明的第一侧面中，提供在基板上形成绝缘膜的方法。该方法包含由高频等离子体形成氮自由基和氧自由基的步骤、和通过将上述氮自由基和上述氧自由基供给被处理基板表面在上述被处理基板表面上形成绝缘膜的步骤。
作为更具体的样态，在基板上形成绝缘膜的方法包含
(a)将氮气或氮化物气体和氧气或氧化物气体混合起来生成混合气体的步骤、
(b)通过由高频等离子体激励上述混合气体，形成氮自由基和氧自由基的步骤、
(c)将上述氮自由基和上述氧自由基供给包含硅的被处理基板表面的步骤、和
(d)由上述氮自由基和上述氧自由基，在上述被处理基板表面上形成包含氮的绝缘膜的步骤。
被处理基板例如是硅基板，绝缘膜例如是氧氮化膜。
生成混合气体的步骤包含随着时间改变混合气体中氧气或氧化物气体对氮气或氮化物气体的比例的步骤。
使氮自由基和氧自由基附着以沿被处理基板的表面流动的方式形成的气体流，供给被处理基板。
希望上述气体流从被处理基板的第一侧流动到在直径方向上对置的第二侧。
高频等离子体是通过以400～500kHz的频率激励氮气和氧气形成的。
在本发明的第二侧面中，提供使用了上述基板处理的半导体装置的制造方法。半导体装置的制造方法包含由高频等离子体形成氮自由基和氧自由基的步骤；将上述氮自由基和上述氧自由基供给半导体表面对基板表面进行处理的步骤；和在上述经过表面处理的基板上形成活性元件的步骤。
在更具体的方式中，半导体装置的制造方法包含：
(a)将氮气或氮化物气体和氧气或氧化物气体混合起来形成混合气体的步骤、
(b)通过由高频等离子体激励上述混合气体，形成氮自由基和氧自由基的步骤、
(c)将上述氮自由基和上述氧自由基供给包含硅的被处理基板表面的步骤、
(d)由上述氮自由基和上述氧自由基，在上述被处理基板表面上形成包含氮的绝缘膜的步骤、和
(e)在具有上述绝缘膜的被处理基板上形成半导体元件的步骤。
本发明的第三侧面中，提供能够进行上述基板处理的基板处理装置。该基板处理装置备有由高频等离子体形成氮自由基和氧自由基的自由基形成部、和保持被处理基板的处理容器，上述自由基形成部具有将形成的氮自由基和氧自由基供给上述处理容器的供给通道，通过将上述氮自由基和上述氧自由基供给保持在上述处理容器内的被处理基板表面，在上述被处理基板表面上形成绝缘膜。
基板处理装置进一步备有控制包含氮的第一原料气体和包含氧的第二原料气体的混合比，将所要混合比的混合气体供给上述自由基形成部的气体供给部，通过控制上述第一原料气体和上述第二原料气体的混合比，对在上述自由基形成部中生成的、供给上述处理容器的上述氮自由基和上述氧自由基的供给比进行控制。
自由基形成部，位于处理容器的侧面，形成沿上述被处理基板的表面流动的气体流，使上述氮自由基和上述氧自由基附随着沿上述被处理基板表面的气体流供给上述被处理基板的表面。
处理容器在与自由基形成部的供给通道的相反一侧具有排出氮自由基和氧自由基的排气口。因此，在处理容器内，形成从自由基形成部一侧沿被处理基板流到相反一侧的气体流。
自由基形成部进一步具有在混合气体上加上400kHz～500kHz的频率进行激励的频率施加部件。
如果用根据上述基板处理技术的绝缘膜形成方法、半导体装置的制造方法和基板处理装置，则可以使用由高频等离子体激励的氮自由基和氧自由基，用单一步骤形成非常薄的氧氮化膜。与对氧化膜进行氮化形成氧氮化膜的情形比较可以减少步骤数，提高生产性。
又，在氧氮化膜形成步骤中，可以在形成氧氮化膜的过程中对添加在供给的氮自由基中的氧自由基的量进行控制。结果，可以在膜厚方向将形成的氧氮化膜中的氮浓度控制成所要的分布。
又，这时，因为氧氮化膜的介电常数比至今正在使用的硅氧化膜大，所以可以减少热氧化膜换算膜厚。
附图说明
通过参照附图进行的下述详细说明可以更清楚地了解到本发明的其它目的、特征和优点。
图1是表示具有高电介质栅极绝缘膜和基底氧化膜的半导体装置的构成的图。
图2是表示在高电介质栅极绝缘膜和基底氧化膜之间具有氧氮化膜的半导体装置的构成的图。
图3是表示与本发明的一个实施方式有关的基板处理装置的构成的图。
图4是表示在图3的基板处理装置中使用的远距离等离子体源的构成的图。
图5是比较由图4的远距离等离子体源生成的RF远距离等离子体的特性和微波等离子体的特性的图。
图6是比较关于RF远距离等离子体和微波等离子体的放电的特性的图。
图7是比较由微波激励起等离子体的情形和由高频波激励起等离子体的情形的图。
图8(A)和8(B)是表示用图3的基板处理装置形成氧氮化膜时的自由基的流动的侧面图和上面图。
图9(A)和9(B)是表示图8(A)和8(B)所示的基板处理装置的变形例的侧面图和上面图。
图10是表示在基板处理装置中使用的气体供给装置的构成的图。
图11是表示本发明的一个实施方式中的氮和氧的混合比控制的第一例的图。
图12是表示氮和氧的混合比控制的第二例的图。
图13是表示氮和氧的混合比控制的第三例的图。
图14是表示氮和氧的混合比控制的第四例的图。
图15是表示氮和氧的混合比控制的第五例的图。
具体实施方式
下面，我们根据附图说明本发明的实施例。
图3是与本发明的一个实施方式有关的基板处理装置100的概略构成图。用基板处理装置100，在图2所示的硅基板11上形成氧氮化膜。
基板处理装置100包含处理容器21、由高频等离子体形成氮自由基和氧自由基的远距离等离子体源26和向远距离等离子体源26供给原料气体的供给装置30。
处理容器21收容附有可以上下自由移动地设置在处理位置和基板送入·取出位置之间的加热器22A的基板保持台22。在处理容器21和基板保持台22之间形成处理空间21B。由驱动机构22C使基板保持台22转动。处理容器21的内壁面被石英玻璃制的内部衬垫21G所覆盖，因此，能够将来自露出金属面的被处理基板W的金属污染抑制到1×1010原子/cm2以下的水平。
在基板保持台22与驱动机构22C的结合部配置磁密封体28。磁密封体28分离保持在真空环境中的磁密封室22B和在大气环境中形成的驱动机构22C。因为磁密封体28是液体，所以可以自由转动地保持基板保持台22。
在图3的状态中，基板保持台22处于处理位置，在处理位置的下方，形成用于运入·运出被处理基板W的运入·运出室21C。处理容器21通过闸门阀27A与基板运送单元27结合。在基板保持台22下降到运入·运出室21C内的运入·运出位置的状态中，通过闸门阀27A，从基板运送单元27将被处理基板W运送到基板保持台22上。又，将完成处理的基板W从基板保持台22运送到基板运送单元27。
在图3的基板处理装置100中，在处理容器21的接近闸门阀27A的部分形成排气口21A，通过阀门23A涡轮分子泵23B与排气口21A结合。进一步经过阀门23C将通过干燥泵和机械升压泵结合起来构成的泵24与涡轮分子泵23B结合起来。通过驱动涡轮分子泵23B和干燥泵，可以使处理空间21B的压力降低到1.33×10-1～1.33×10-4Pa(10-3～10-6Torr)。
另一方面，排气口21A通过阀门24A和APC24B直接与泵24结合，通过打开阀门24A，由泵24使处理空间的压力降低到1.33Pa～13.3kPa(0.01～100Torr)。
将远距离等离子体源26设置在处理容器21的与排气口21A对置的一侧，使用于供给氮和氧的气体供给装置30与远距离等离子体源26连接。在气体供给装置30中，在供给的氮中混合微量的氧，生成规定混合比(氧浓度约为10ppm～600ppm)的混合气体。我们将在后面参照图9～图13述说混合比的控制方法。将生成的氮/氧混合气体，与氩(Ar)等的非活性气体一起供给远距离等离子体源26。通过由等离子体激活氮/氧混合气体，能够以规定的混合比生成氮自由基和氧自由基。换句话说，通过调整供给远距离等离子体源26的氮与氧的混合比，能够调整由远距离等离子体源26生成的氮自由基与氧自由基的比。结果，可以在被处理基板W上形成调整到所要氮浓度的氧氮化膜。
在图3的基板处理装置100中，设置用氮气清洗运入·运出室21C的清洗通道21c、用氮气清洗磁密封室22B的清洗通道22b及其排气通道22c。更详细地说，通过阀门29A使涡轮分子泵29B与排气通道22c结合，涡轮分子泵29B通过阀门29C与泵24结合。又排气通道22c也通过阀门29D与泵24直接结合，因此可以将磁密封室22B保持在各种不同的压力上。
由泵24经过阀门24C对运入·运出室21C内的气体进行排气。或者，由涡轮分子泵23B经过阀门23D进行排气。为了避免在处理空间21B中产生污染，使运入·运出室21C维持在比处理空间21B低的压力上。进一步通过差动排气使磁密封室22B维持在比运入·运出室21C低的压力上。
图4表示在图3的基板处理装置100中使用的远距离等离子体源26的构成。远距离等离子体源26，一般包含由铝构成的块26A，在块26A的一部分中形成铁氧体磁心26B。在块26A的内部，形成气体循环通路26a和与其连通的气体入口26b和气体出口26c。
在气体循环通路26a、气体入口26b和气体出口26c的内面施加氟树脂涂层26d。通过向卷绕在铁氧体磁心26B上的线圈供给频率为400kHz的高频波，在上述气体循环通路26a内形成等离子体26C。
伴随着等离子体26C的激励，在上述气体循环通路26a中形成氮自由基、氧自由基和氮离子、氧离子。当在循环通路26a中循环时氮离子和氧离子被消灭，从气体出口26c主要释放出氮自由基N2*和氧自由基O2*。进一步在图4的构成中，在气体出口26c上设置接地的离子过滤器26e。因此，除去以氮离子为首的带电粒子，只将氮自由基和氧自由基供给处理空间21B。即便当离子过滤器26e不接地时，因为离子过滤器26e起着扩散板的作用，所以也能够充分除去以氮离子为首的带电粒子。
图5是由图4的远距离等离子体源26形成的离子数量和电子能量的关系，并与微波离子体源的情形比较的曲线图。当由微波激励起等离子体时，促进氮分子和氧分子的离子化，形成大量的氮离子和氧离子。与此相对，由500kHz以下的高频波激励起等离子体时，形成的氮离子和氧离子的数量大幅度地减少。当由微波进行等离子体处理时，如图6所示，需要1.33×10-3～1.33×10-6pa(10-1～10-4Torr)的高真空，但是高频波等离子体处理可以在13.3～13.3kPa(0.1～100Torr)的比较高的压力下进行。
图7表示由微波激励起等离子体的情形和由高频波激励起等离子体的情形之间的离子化能量变换效率、可放电压力范围、等离子体消耗电力、和处理气体流量的比较。我们看到离子化能量变换效率，相对于微波激励情形中的约1×10-2，在RF激励的情形中，减少到约1×10-7，另外，可放电压力，相对于微波激励情形中的约0.1mTorr～0.1Torr(133mPa～13.3Pa)左右，在RF激励的情形中，约为0.1～100Torr(13.3Pa～13.3kPa)左右。与此相伴，等离子体消耗电力是RF激励的情形比微波激励情形大，处理气体流量是RF激励的情形远比微波激励情形大。
在图3所示的基板处理装置100中，不是用氮离子和氧离子而是用氮自由基和氧自由基形成氧氮化膜，为此优选激励起的氮离子和氧离子的数量要少。又从使加在被处理基板上的损伤最小化的观点出发，也要使激励起的氮离子和氧离子的数量少。进一步，在图3所示的基板处理装置100中，激励起的氮自由基和氧自由基的数量也少，适合于在高电介质栅极绝缘膜下形成非常薄的氧氮化膜。
图8(A)和8(B)是分别表示使用图3的基板处理装置100在被处理基板W上形成氧氮化膜时的自由基的流动的侧面图和平面图。在图8中，在与前面说明的构成要素相同的部分上附加相同的参照标号，并省略对它们的说明。
实际上在上述被处理基板W上形成氧氮化膜的顺序如下所示。首先，将氩(Ar)气和从气体供给装置30送过来的调整到规定混合比的氮气和氧气供给远距离等离子体源26。通过在数百kHz的频率高频波激励起等离子体，形成规定混合比的氮自由基和氧自由基。形成的氮自由基和氧自由基沿被处理基板W的表面流动，经过排气口21A和泵24排出。结果，将上述处理空间21B设定在对于基板W的自由基氧氮化适当的6.65Pa～1.33kPa(0.05～10Torr)范围的处理压力中。这样一来，当氮自由基和氧自由基沿被处理基板W的表面流动时，在旋转的被处理基板W的表面上形成非常薄的典型的1～3原子层的氧氮化膜。
在图8(A)、8(B)所示的氧氮化膜形成中，在形成氧氮化膜前，也可以进行下面所示的清洗步骤。在清洗步骤中，打开阀门23A和23C，关闭阀门24A，使处理空间21B的压力降低到1.33×10-1～1.33×10-4Pa。在此后的氧氮化膜形成步骤中，关闭阀门23A和23C。涡轮分子泵23B不包含在处理空间21B的排气路径中。
通过附加上述的清洗步骤，可以清除残留在处理空间21B中的氧和水分。
又，如从图8(B)的平面图可以看到的那样，涡轮分子泵23B避开基板运送单元27，以向处理容器21的横侧突出的形式进行配置。
图9(A)、9(B)是表示图8(A)、8(B)所示的基板处理装置的变形例40的配置构成的侧面图和平面图。在与变形例有关的基板处理装置40中，变更涡轮分子泵23B的配置。图9中，在与前面说明的构成要素相同的部分上附加相同的参照标号，并省略对它们的说明。
如图9(A)和9(B)所示，在基板处理装置40中，将涡轮分子泵23B在与基板运送单元27相反一侧配置在处理容器21的外侧。通过这样做，在处理容器21上，在与基板运送单元27相反一侧形成与涡轮分子泵23B协同工作的排气口21E。
在与处理容器21的下部垂直的方向，即在上下配列吸气口和排气口的方向上，通过阀门23A与涡轮分子泵23B结合。涡轮分子泵23B的排气口，在阀门24A的下游侧与从处理容器21的排气口21A经过阀门24A到泵24的排气通道结合。
因为在基板处理装置40中，将涡轮分子泵23B配置在处理容器21的下侧，所以与图8(A)、8(B)所示的基板处理装置100的配置构成比较，能够减少基板处理装置的占有空间。
在图9(A)、9(B)的配置构成的基板处理装置40中，实际上在被处理基板W上形成氧氮化膜的顺序如下所示。
首先，将氩(Ar)气和从气体供给装置30送过来的调整到规定混合比的氮气和氧气供给远距离等离子体源26。通过在数百kHz的频率高频波激励起等离子体，形成规定混合比的氮自由基和氧自由基。形成的氮自由基和氧自由基沿被处理基板W的表面流动，经过排气口21A和泵24排出。结果，将处理空间21B设定在对于基板W的自由基氧氮化适当的6.65Pa～1.33kPa(0.05～10Torr)范围的处理压力中。当氮自由基和氧自由基沿上述被处理基板W的表面流动时，在旋转的被处理基板W的表面上形成非常薄的典型的1～3原子层的氧氮化膜。
在图9(A)、图9(B)所示的氧氮化膜形成中，在形成氧氮化膜前，也可以进行上述的清洗步骤。即，打开阀门23A和23C，关闭阀门24A，使处理空间21B的压力降低到1.33×10-1～1.33×10-4Pa。在此后的氧氮化处理中，关闭阀门23A和23C。涡轮分子泵23B不包含在处理空间21B的排气路径中。通过附加这样的清洗步骤，能够清除残留在处理空间21B中的氧和水分。
图10表示在远距离等离子体源26中供给氮气和氧气的气体供给装置30的构成。气体供给装置30由包含氮导入阀门31A的氮导入通道31、包含氧导入阀门32A的氧导入通道32、混合箱30A、和包含混合气体供给阀门33A的混合气体供给通道33构成。通过打开在氮导入通道31上的氮导入阀门31A，将氮导入混合箱30A。在混合箱30A中混合氧时，在供给氮期间，只短时间地打开氧导入阀门32A，从氧导入通道32将微量的氧导入混合箱内。可以通过氧导入阀门32A的打开时间调整混合的氧浓度。通过打开混合气体供给阀门33A从混合气体供给通道33向远距离等离子体源26供给在混合箱30A中混合的氮和氧。
通过调整在供给等离子体源26的混合气体中的氧对氮的浓度，能够调整形成的氮自由基和氧自由基的比。所以，可以在处理容器2 1内以所要的氮浓度，形成非常薄的、典型地1～3原子层的氧氮化膜。
又，与在形成氧化膜后使表面氮化形成氧氮化膜的情形比较，可以在一个连续的步骤中形成氧氮化膜，能够减少步骤数。结果，能够提高生产性。
下面，我们具体地说明控制形成的氧氮化膜的氮浓度的方法。
图11是取横轴为时间经过，表示上述氮供给阀门31A和氧供给阀门32A的开关定时的第一例的时序图。在供给氮和氧的混合气体期间打开氮供给阀门31A。氧供给阀门32A重复进行短时间打开关闭，经过一定时间后再次短时间打开关闭的动作，在氮中混入规定量的氧，调整到所要的氧浓度。当令这时的氧供给阀门32A的打开时间为t1，在打开氧供给阀门32A后到再打开的时间为S1时，通过调整t1和S1的值，能够调整混合在氮中的氧浓度。结果，能够调整在远距离等离子体源26中生成的氮自由基和氧自由基的比，可以将在被处理基板W上形成的氧氮化膜的氮浓度调整到所要的值。
这时，为了与氮化比较加速氧化的反应速度，能够将添加在氮中的氧浓度控制在约10ppm～600ppm，将氧氮化膜的氮浓度控制在10～40％。
氧氮化膜的形成条件，例如，当处理容器21的压力为6.65Pa～1.33kPa(0.05～10Torr)、Ar气流量为0.7～2slm、氮流量为0.05～0.9slm、氧流量为0～0.1slm、氮和氧的混合气体中的氧浓度为10ppm～600ppm、或氮、Ar和氧的混合气体中的氧浓度为10ppm～300ppm、被处理基板的温度为400～700℃时，形成的氧氮化膜中的氮浓度约为10～40％。
下面，在图12中，表示控制氮和氧的混合比的第二例。图12也表示取横轴为氮供给阀门31A和氧供给阀门32A的时间经过的时序图。
在图12的例子中，与图11的第一例比较，S1(在打开氧供给阀门32A后到再打开的时间)是相同的，但是打开氧供给阀门32A的时间t2比第一例中的时间t1短。因此混合的氧量减少。结果，在远距离等离子体源26中生成的氧自由基的量减少，能够抑制在被处理基板W上形成氧氮化膜时氧化反应。换句话说，在氧氮化膜形成步骤中，与第一例比较成为促进氮化的状态，能够增加形成的氧氮化膜中的氮浓度。
下面，在图13中，表示控制氮和氧的混合比的第3例，图13表示取横轴为氮供给阀门31A和氧供给阀门32A的时间经过的时序图。在图13的例子中，与图11所示的第一例比较，氧供给阀门32A的打开时间t1是相同的，但是在打开氧供给阀门32A后到再打开的时间S2比第一例中的S1长。因此混合的氧量减少。结果，在远距离等离子体源26中生成的氧自由基的量减少，能够抑制在被处理基板W上形成氧氮化膜时的氧化反应。换句话说，在氧氮化膜形成步骤中，与第一例比较成为促进氮化的状态，可以增加形成的氧氮化膜中的氮浓度。
下面，在图14中，表示控制氮和氧的混合比的第四例，图14表示取横轴为氮供给阀门31A和氧供给阀门32A的时间经过的时序图。在图14的例子中，在同一个氧氮化步骤内，将图11所示的第一例和图12所示的第二例组合起来。
立即接在供给开始后的期间A是氧氮化步骤的前半部分，与第一例相同，氧阀门打开时间和氧供给周期分别设定为t1、S1。此后，在是氧氮化步骤的后半部分的期间B中，在将氧供给周期维持在S1的状态中，使氧阀门打开时间从t1变更到t2(t1＞t2)。在氧氮化步骤的后半部分，通过缩短氧供给阀门32A的打开时间，减少氧的混合量。所以，在氧氮化膜形成步骤中，与前半部分(期间A)比较成为促进氮化的状态，可以在氧氮化膜形成步骤的后半部分增加形成的氧氮化膜中的氮浓度。即，能够以在氧氮化膜的厚度方向提高氮浓度的方式调整氮浓度。
在实际的半导体装置中，当考虑器件特性时，在接近硅(Si)基板的部分，即氧氮化步骤的前半部分中，为了容易平坦地形成硅和氧氮化膜的界面，要求氮浓度低。又，在氧氮化膜上形成的高电介质膜附近的部分，即在氧氮化步骤的后半部分中形成的部分中，为了防止金属与硅相互扩散，氮浓度要高。在本实施例中，在氧氮化膜的厚度方向，可以形成满足调整到上述那样的器件特性要求的氮浓度的氧氮化膜。
下面，在图15中，表示控制氮和氧的混合比的第五例，图15表示取横轴为氮供给阀门31A和氧供给阀门32A的时间经过的时序图。在图15的例子中，在同一个氧氮化步骤内，将图11所示的第一例和图13所示的第三例组合起来。
在紧接在供给开始后的期间A中表示的氧氮化步骤的前半部分中，与第一例相同，氧阀门打开时间和氧供给周期S1分别设定为t1、S1。此后，在期间B表示的氧氮化步骤的后半部分中，使氧阀门打开时间维持t1不变，将氧供给周期S1变更到S2(S1＜S2)。所以，相对于氮供给的氧的混合量减少，在形成氧氮化膜的后半部分，与前半部分比较成为促进氮化的状态，可以在膜厚方向增加氧氮化膜中的氮浓度。
这样，通过调整氧供给阀门32A的打开时间t和氧供给周期(氧供给阀门32A的打开周期)S中的至少一方，可以一面适当地控制在氧氮化膜的厚度方向上的氮浓度，一面能够用单一的步骤形成非常薄的基底氧化膜和氧氮化膜。
又，作为在氮自由基中添加氧自由基的方法，不限定于在氮气中添加氧气的方法，包含氮和氧的任意气体组合都是可以的。例如，在氮气中添加NO气，在NO气中添加氧气等的方法都是可以的。
根据本发明，能够用单一的步骤在硅基板表面上形成非常薄的、典型地1～3原子层的氧氮化膜。
又，可以在形成上述氧氮化膜的深度方向上将上述氧氮化膜控制成所要的氮浓度。
以上，我们用优选实施例说明了本发明，但是本发明不限定于上述的特定实施例，在权利要求书所述的要旨内可以进行种种变形·变更。

Claims (18)

1.一种在基板上形成绝缘膜的方法，其特征在于：该方法包含，
由高频等离子体形成氮自由基和氧自由基的步骤；和
通过将所述氮自由基和所述氧自由基供给被处理基板表面在所述被处理基板表面上形成绝缘膜的步骤，
被供给到被处理基板的表面的氧自由基相对于氮自由基的比例随着时间而变化。
2.一种在基板上形成绝缘膜的方法，其特征在于，该方法包含：
将氮气和氮化物气体之一以及氧气和氧化物气体之一混合起来生成混合气体的步骤；
通过由高频等离子体激励所述混合气体，形成氮自由基和氧自由基的步骤；
将所述氮自由基和所述氧自由基供给包含硅的被处理基板表面的步骤；和
由所述氮自由基和所述氧自由基，在所述被处理基板表面上形成包含氮的绝缘膜的步骤，
所述生成混合气体的步骤包含随着时间改变在所述混合气体中包含的所述氧气或氧化物气体对所述氮气或氮化物气体的比例的步骤。
3.根据权利要求2所述的方法，其特征在于：
所述被处理基板是硅基板，所述包含氮的绝缘膜是氧氮化膜。
4.根据权利要求2所述的方法，其特征在于：
向所述被处理基板供给自由基的步骤使所述氮自由基和氧自由基附随着以沿被处理基板的表面流动的方式形成的气体流，供给所述被处理基板。
5.根据权利要求4所述的方法，其特征在于：
所述气体流是以从所述被处理基板的第一侧流动到在直径方向上对置的第二侧的方式形成的。
6.根据权利要求2所述的方法，其特征在于：
所述高频等离子体是通过以400kHz～500kHz的频率激励氮气和氧气形成的。
7.一种绝缘膜的形成方法，其特征在于，包括：
向混合单元供给氮气和氮化物气体之一以及氧气和氧化物气体之一，生成规定的混合比率的混合气体的混合气体生成工序；
从所述混合单元向等离子体激励单元供给所述混合气体形成氮自由基和氧自由基的工序；和
向所述被处理基板供给所述氮自由基和所述氧自由基，在所述被处理基板表面形成包含氮的绝缘膜的工序，
所述混合气体生成工序是，在向所述混合单元断续地供给所述氮气和氮化物气体之一以及所述氧气和氧化物气体之一中的至少一个的同时，利用供给时间和停止时间的比率，控制所述规定的混合比率。
8.一种半导体装置的制造方法，其特征在于，它包含：
由高频等离子体形成氮自由基和氧自由基的步骤；
将所述氮自由基和氧自由基供给半导体基板表面对基板表面进行处理的步骤；和
在所述经过表面处理的基板上形成活性元件的步骤，
被供给到被处理基板的表面的氧自由基相对于氮自由基的比例随着时间而变化。
9.一种半导体装置的制造方法，其特征在于，它包含：
将氮气和氮化物气体之一以及氧气和氧化物气体之一混合起来形成混合气体的步骤；
通过由高频等离子体激励所述混合气体，形成氮自由基和氧自由基的步骤；
将所述氮自由基和所述氧自由基供给包含硅的被处理基板表面的步骤；
由所述氮自由基和所述氧自由基，在所述被处理基板表面上形成包含氮的绝缘膜的步骤；和
在具有所述绝缘膜的被处理基板上形成半导体元件的步骤，
所述生成混合气体的步骤包含随着时间改变在所述混合气体中包含的所述氧气或氧化物气体对所述氮气或氮化物气体的比例的步骤。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于：
所述被处理基板是硅基板，所述包含氮的绝缘膜是氧氮化膜。
11.根据权利要求9所述的方法，其特征在于：
向所述被处理基板供给自由基的步骤使所述氮自由基和氧自由基附随着以沿被处理基板的表面流动的方式形成的气体流，供给所述被处理基板。
12.根据权利要求11所述的方法，其特征在于：
所述气体流是以从所述被处理基板的第一侧流动到在直径方向上对置的第二侧的方式形成的。
13.根据权利要求9所述的方法，其特征在于：
所述高频等离子体是通过以400kHz～500kHz的频率激励氮气和氧气形成的。
14.根据权利要求9所述的方法，其特征在于：
它进一步包含在所述绝缘膜上形成高电介质材料的栅极绝缘膜的步骤。
15.一种基板处理装置，其特征在于，它备有：
由高频等离子体形成氮自由基和氧自由基的自由基形成部；
保持被处理基板的处理容器；
将所述氮自由基和所述氧自由基供给所述处理容器的供给通道；
与所述自由基形成部连接的、以规定的混合比例混合包含氮的第一原料气体和包含氧的第二原料气体的气体混合部；和
与所述气体混合部连接、开闭所述第一原料气体或所述第二原料气体的供给的开闭阀，
通过控制所述开闭阀的开闭的时间比率控制所述规定的混合比率。
16.根据权利要求15所述的基板处理装置，其特征在于：
所述自由基形成部，位于处理容器的侧面，形成沿所述被处理基板的表面流动的气体流，使所述氮自由基和所述氧自由基附随着沿所述被处理基板表面的气体流供给所述被处理基板的表面。
17.根据权利要求15或16所述的基板处理装置，其特征在于：
所述处理容器在与所述自由基形成部的供给通道的相反一侧具有排出所述氮自由基和氧自由基的排气口。
18.根据权利要求15所述的基板处理装置，其特征在于：
所述自由基形成部进一步具有在所述混合气体上加上400kHz～500kHz的频率进行激励的频率施加部件。
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