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CH504408A - Verfahren zur Herstellung von Alkanolaminderivaten - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Alkanolaminderivaten

Info

Publication number
CH504408A
CH504408A CH764370A CH764370A CH504408A CH 504408 A CH504408 A CH 504408A CH 764370 A CH764370 A CH 764370A CH 764370 A CH764370 A CH 764370A CH 504408 A CH504408 A CH 504408A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
parts
hydrogen
radical
mixture
alkyl
Prior art date
Application number
CH764370A
Other languages
English (en)
Inventor
Howe Ralph
Harold Smith Leslie
Original Assignee
Ici Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from GB49368/66A external-priority patent/GB1185044A/en
Application filed by Ici Ltd filed Critical Ici Ltd
Publication of CH504408A publication Critical patent/CH504408A/de

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D303/00Compounds containing three-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D303/02Compounds containing oxirane rings
    • C07D303/12Compounds containing oxirane rings with hydrocarbon radicals, substituted by singly or doubly bound oxygen atoms
    • C07D303/18Compounds containing oxirane rings with hydrocarbon radicals, substituted by singly or doubly bound oxygen atoms by etherified hydroxyl radicals
    • C07D303/20Ethers with hydroxy compounds containing no oxirane rings
    • C07D303/22Ethers with hydroxy compounds containing no oxirane rings with monohydroxy compounds

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


  Verfahren zur Herstellung von Alkanolaminderivaten         Laie        Erfindung    :betrifft     ein        Verfahren    zur     Herstel-          lung    von neuen Alkanolaminderivaten, die     ss-adrener-          gische    Blockierungswirkung besitzen und sich deshalb  für     :die    Behandlung oder Prophylaxe von     Herzkrank-          heiten,    z. B. Angina pectoris und Herzschlagunregel  mässigkeiten, und für die Behandlung von erhöhtem  Blutdruck und Phäochromocytom bei Menschen eig  nen.  



  Gemäss :der Erfindung werden neue Alkanalamin  derivate der Formel:  
EMI0001.0011     
    und :deren Säureadditionssalze hergestellt, wobei R1 ei  nen Alkylrest mit höchstens 12 C-Atomen, der gege  benenfalls durch eine oder mehrere Hydroxyl- oder  Phenylgruppen substituiert ist, welche Phenylgruppen       ihrerseits    :durch ein     oder    mehrere     Halogenatome    oder  Alkyl- oder Alkoxygruppen substituiert sein können,  oder einen Cycloalkylrest mit höchstens 8 C-Atomen,  R2 Wasserstoff oder einen Hydroxyalkyl-,     Aryloxyal-          kyl-    oder Halogenalkylrest, dessen Alkylteil je höch  stens 6 C-Atome enthält, oder einen Cycloalkylrest mit  höchstens 8 C-Atomen, oder einen heterocyclischen  oder Acylaminophenylrest, :

  oder den Äthyl-,     p-Tolyl-          oder    m-Nitrophenylrest und R3 Wasserstoff oder einen  Alkylrest mit höchstens 6 C-Atomen bedeuten.  



  Die obige Definition der Alkanolaminderivate soll  alle möglichen Stereoisomere davon sowie Mischungen  davon umfassen.  



  Stellt R1 ein Alkylradikal dar, das gegebenenfalls  substituiert ist, so kann :dieses insbesondere ein Alkyl  radikal mit 3, 4 oder 5 C-Atomen, :das vorzugsweise  am α-Kohlenstoffatom verzweigt ist, z.B. dans     Isopro-          pyl-,    sek.-Butyl- oder     tert.-Butylmadika#l,sein,    wobei die  ses Alkylradikal gegebenenfalls mit einem oder zwei  Hydroxy- oder Phenylradikalen substituiert sein kann,    wobei diese Phenylradikale selbst mit :einem oder meh  reren Chlor- oder Bromatomm oder Methyl-, Äthyl-,  Methoxy- oder Äthoxyradikalen substituiert sein kön  nen.

   Wenn R1 also ein :gegebenenfalls substituiertes  Alkylradikal darstellt, so sind Beispiele dafür das  Isopropyl-, sek.-Butyl-, tert.-Butyl-,       2-Hydroxy-1,1-dimethyläthyl-          1-Methyl-3-phenylpropyl-,     2-(4-Methoxyphenyl)-1-methyläthyl- oder  3-(4-Chlorphenyl)-1,1-dimethylpropylradikal.  Stellt R1 oder R2 ein Cycloalkylradikal dar, so  kann dieses z. B. das Cyclopropyl-, Cyelobutyl-,     Cy-          clopentyl-oder    Cyclohexylmadikal sein.  



  Stellt R-' ein Hydroxyalkyl-, Aryloxyalkyl- oder  Halogenalkylradikal :dar, so kann dieses z. B. das     Hy-          droxymethyl-,    Phenoxymethyl-, Chformethyl- oder     Tri-          fluormethylradikal    sein.  



  Stellt W ein heterocyclisches Radikal dar, so kann  dieses z. B. ein heterocyelisches Radikal mit 5 oder  6 Ringatomen, von welchen eins oder zwei von Stick  stoff-, Sauerstoff-     und        Schwefelatomen    gewählt     sind,     .sein. So kann man als Beispiel dafür das Furyl-,  Thienyl- oder Pyridylradikal erwähnen.  



  Stellt R2 ein Acyliaminophenylradikal dar, so kann  dieses z. B. ein Phenylradikal sein, das mit einem     Al-          kanoyla:mino-    oder Alk ansulfonylaminoradikal, jeweils  mit höchstens 6 C-Atomen, oder mit einem     Aroyl-          amino-    oder Arensulfonylaminoradikal, jeweils mit  höchstens 10 C-Atomen, substituiert ist, z. B. das  Acetamidophenyl-, MethansuIfonam:idophenyl-,  Benzamidophenyl-oder  Toluol-p-sulfonamidophenylradikal.  Stellt R3 ein Alkylradikal dar, so kann dieses  z. B. das Methyl- od r Äthylradikal sein.  



  Als Beispiele fürgeeignete Säureadditionssalze der  Alkanolaminderivate kann man Salze, :die von anor  ganischen Säuren stammen, z. B. Hydrochloride,     Hy-          drobromide,    Phosphate oder Sulfate, oder Salze, die  von organischen Säuren stammen, z. B. Oxalate,     Lac-          tate,        Tartrate,        Acetate,        Salicylate,        Citrate,        Benzoate,         h-Naphthoate, Adipate oder     1,1-Methylien-bis-(2-hy-          droxy-3-naphthoate),    :oder Salze, die von acidischen syn  thetischen Harzen, z. B. sulfiurierten Polystyrolharzen  wie z. B.

    <  < Zeo-Karb  225 (e. Wz.), stammen, erwäh  nen.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren besteht darin, dass  man eine Verbindung der Formel:  
EMI0002.0002     
    wobei R1, R2 und R- obige Bedeutung haben und  R5 ein hydrogenolysierbares Radikal darstellt, oder  ein Säureadditionssalz davon einer Hydrogenolyse un  terwirft. Darauf kann das Produkt in     Farm    der freien  Base mit einer Säure unter Bildung eines Säureaddi  tionssalzes umgesetzt werden.  



  Das Radikal R5 kann zweckmässig z. B. das Ben  zylradikal sein. Die Hydrogenolyse kann durch kataly  tische     Hydrierung,    z. B. durch     Hydrierung    'm     Gegen-          wart    eines  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators,  in einem inerten Verdünnungs- oder Lösungsmittel,  z. B. Äthanol :oder wässrigem Äthanol, bei Raumtem  peratur und unter     Atmosphärendruck    oder     unter    er  höhtem Druck, z. B. unter 100 Atü, bewirkt werden.  Das Verfahren kann durch Vorhandensein eines     acidi-          schen    Katalysators, z. B. Salzsäure oder Oxalsäure, be  schleunigt oder     zum    Abschluss gebracht werden.

    



  Die Ausgangsstoffe der Formel II können durch  Acylierung der entsprechenden Aminoverbindung mit  einem Acylierungsmittel erzeugt werden, das von einer  Säure der Formel: R2COOH, wobei :R2 :obige     Be-          deutung    hat, stammt.     Als        Beispiel    für     ein        :geeignetes     Acylierungsmittel kann man ein Acylhalogenid oder  Säureanhydrid oder die Säure selbst in Gegenwart ei  nes Kondensationsmittels, z. B. eines Carbodümids; er  wähnen.  



  Wie bereits erwähnt, sind die neuen     Alkanolamin-          derivate    für :die Behandlung oder Prophylaxe von  Herzkrankheiten geeignet. Darüber     hinaus        besitzen    ei  nige Alkanolaminderivate selektive ss-adrenergische     Blok-          kierungseigenschaften.    Die Verbindungen mit :dieser se  lektiven Wirkung zeigen eine grössere Spezifität bei der  Blockierung der ss-Rezeptoren des Herzens gegenüber  der Blockierung der ss-Rezeptoren der peripheren Blut  gefässe sowie der Bronchialmuskeln.

   So kann bei der  Verabreichung     :einer    solchen Verbindung eine     Dosis     gewählt werden, welche die inotrope und chronotrope  kardiale Wirkung eines Katecholamins  (wie z. B. Isoprenalin, d. h.     1-(3,4-Dihydroxy-          phenyl)-2-isopropylaminoäthanol]     bereits blockiert, ohne jedoch die durch Isoprenalin  hervorgerufene Erschlaffung von trachealen Glattmus  keln oder periphere Vasodflation zu blockieren. Wegen  dieser selektiven Wirkung kann eine solche Verbin  dung vorteilhaft gleichzeitig mit einem     sympathomime-          tischen    Bronchodilatator, z. B.

   Isoprenalin,     Orcipren-          alin,    Adrenalin oder Ephedrin, bei der Behandlung von       Asthma    und anderen die Luftwege     verstopfenden     Krankheiten verwendet werden,     weil    die     Verbindung     die erwünschten Reizwirkungen des Bronchodilatators  auf das Herz hemmt,     -ohne    die     vorteilhafte        therapeuti-          sche    Wirkung des Bronchodilatators zu hemmen.  



  Vermutlich werden die bevorzugten     Verbindungen     mit einer oralen     Dosis    von 20 bis 400 mg     pro    Tag         in    4-     biss        6stündlichen    Dosen oder mit einer intravenösen  Dosis von 1 bis 20 mg pro Tag verabreicht. Die be  vorzugten Formen für orale Dosen sind Tabletten oder  Kapseln mit 10 oder 40 mg     Wirkstoff.    Die hervor  zugten Formen für intravenöse Dosen sind sterile wäss  rige Lösungen von nichtgiftigen Säureadditionssalzen  der Alkanolaminderivate, wobei die Lösungen 0,05  bis 1 Gew./Vol%, insbesondere 0,1 Gew./Vol.% Wirk  stoff, enthalten.  



  Die     Erfindung        ist    im folgenden an Hand von     Aus-          führungsbeispielen    näher     erläutert,    wobei die     Teile    auf  das Gewicht bezogen sind.

      <I>Beispiel l</I>  Eine Mischung aus 0,5 Teilen Propionylchlorid in  25 Teilen     Äther    wird einer auf 15  C gehaltenen     :ge-          rührten    Lösung von 1,55     Teilen          1-(4-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopropyl-          amino)

  -2-propanol          in    50     Teilen        Äther        zugegeben.    Die     Mischung        wird    2       Stundengerührt    und dann     unter        vermindertem        Druck     zur     Trockne    eingedampft.

   Der     Rückstand        wird        in    50  Teilen Äthanol gelöst, und 0,4 Teile eines 5 % igen  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators werden hinzuge  geben, worauf die Mischung     unter    einem Druck von  100 Atü mit     Wasserstoff        geschüttelt    wird,     bis    kein Was  serstoff mehr aufgenommen     wird,    wobei die     Mischung     auf Umgebungstemperatur gehalten wird.

   Die     Mischung          wird        gefiltert,    und das     Filtrat        wird    unter     vermindertem     Druck zur Trockne     eingedampft.    Der Rückstand wird  in 50 Teilen einer wässrigen 2n Salzsäurelösung gelöst,  mit Kahle     behandelt    und     gefiltert.    Das Filtrat     wird        in     50 Teile einer wässrigen 2n-Natriumhydroxydlösung ein  gegossen und die Mischung     wird    gefiltert.

   Der feste  Rückstand     wird    :mit Wasser gewaschen, getrocknet und  ,aus Äthylacetat umkristallisiert. Somit erhält man       3-Isopropylamino-1-(4-propionamidophenoxy)-          2-propanal,     Smp. 135 bis 137  C.  



  <I>Beispiel 2</I>  Eine Lösung von 0,4 Teilen Acetylchlorid in 25       Teilen    Äther wird zu     einer    auf<B><I>15'</I></B> C gehaltenen     ge-          rührten    Lösung von 1,6 Teilen       1-(4-Amino-3-methylphenoxy)-3-(N-benzyl-N-          isopropylamino)-2-propanol     in 50     Teilen    Äther zugegeben. Die     Mischung    wird 2       Stunden        gerührt,    worauf die     ätherische        Schichtabge-          gossen    wird.

   Der     Rückstand    wird in 50     Teilen        Äthanol     gelöst; 0,3     Teile        eines    5 Eigen  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators       wird        hinzugegeben,    und die Mischung wird unter     Atmo-          sphärendruck    und bei Umgebungstemperatur geschüt  telt, bis kein Wasserstoff mehr aufgenommen wird. Die       Mischung        wird    gefiltert, und das Filtrat     wird    unter       vermindertem        Druck    zur Trockne eingedampft.

   Der  Rückstand wird     in    10 Teilen Wasser gelöst,     und    die  Lösung wird mit Kohle     behandelt        :und    gefiltert. Das  Filtrat wird in 25 Teile einer wässrigen     1n-Natrium-          hydroxydlösung    :eingegossen, und die Mischung wird  mit 50     Teilen    Äther verrührt. Die Mischung wird     dann          gefiltert,    und :der feste Rückstand wird mit Äther ge  waschen und aus Äthylmethylketon umkristallisiert.

   So  mit     erhält    man       1-(4-Acetamido-3-methylphenoxy)-3-is-opropyl-          -amino-2-propanol,          Smp.   <B>165'C.</B>      Das     als    Ausgangsstoff verwendete       1-(4-Amina-3-methylphenoxy)-3-(N-benzyl-N-          isopropylamino)-2-propanal     kann wie folgt     hergestellt    werden:

    Es werden 15,6 Teile Epichlorhydrin zu einer Lö  sung von 4,5 Teilen 3-Methyl-4-nitrophenol und 1,32  Teilen Natriumhydroxyd in 50 Teilen Wasser mit 15  C       zugegeben.    Die     Mischung        wird    16     Stunden    bei     Um-          gebungstemperatur    gerührt     und    dann     mit    50 Teilen  Chloroform extrahiert.

   Der Chloroformextrakt wird an  wasserfreiem Magnesiumsulfat getrocknet, und die Mi  schung     wird        gefiltert,        worauf        das    Filtrat     unter        vermin-          dertem    Druck zur     Trockne        eingedampft    wird. Der  Rückstand besteht     aus     1-(3-Methyl-4-nitrophenoxy)-2,3-epoxypropan.       Eine:    Mischung     aus    6     Teilen    dieser Verbindung     und     4,5 Teilen N-Benzyl-N-isopmopylamin wird 2 Stunden  auf 100  C erhitzt.

   Die     Mischung    wird dann     4mal    mit  Petrolläther (Sdp. 80 bis 100  C) extrahiert, und die       zusammengebrachten    Extrakte werden     unter    verminder  tem     Druck    zur Trockne     eingedampft.    Somit erhält man       1-(3-Methyl-4-Jnitraphenoxy)-3-(N-benzyl-N-          isapropylamino)-2-propanol.     Eine Lösung von 5,6 Teilen dieser     Verbindung    in  50 Teilen     Äthanol    wird tropfenweise zu     einer    kräftig  gerührten Mischung aus 16 Teilen Eisenpulver, 63 Tei  len Äthanol und 0,26 Teilen konzentrierter Salzsäure  zugegeben,

   während die Mischung unter Rückfluss er  hitzt     wird.    Die     Mischung    wird 1     Stunde        gerührt    und un  ter Rückfluss erhitzt, worauf 0,26 Teile konzentrierter  Salzsäure hinzugegeben werden,     worauf    die Mischung  noch 2 Stunden gerührt und unter Rückfluss erhitzt  wird. Dann werden 4 Teile einer wässrigen     lOn-Na-          triumhydroxydlösunig    hinzugegeben, und die heisse Mi  schung wird gefiltert.

   Das Filtrat wird unter     vemminder-          tem    Druck zur Trockne eingedampft, und der Rück  stand wird mit 50 Teilen einer wässrigen     1n-Salzsäure-          lösung    und 50 Teilen Äther verrührt. Die saure wässrige  Phase wird     -abgetrennt,    mit Kohle     behandelt    und ge  filtert, und das Filtrat wird zu 50 Teilen einer wässri  gen 2n-Natriumhydraxydlösung zugegeben. Die Mi  schung     wird!        2mal    mit je 50 Teilen     Äther        extrahiert,     und die zusammengebrachten     Extrakte    werden an was  serfreiem Magnesiumsulfat getrocknet.

   Die Mischung  wird     gefiltert,    und das     Filtrat        wird    unter     vermindertem     Druck zur Trockne eingedampft. Der Rückstand be  steht aus       1-(4-Amino-3-methylphenoxy)-3-(N-Benzyl-N-          isapropylamino)-2-propanol.       <I>Beispiel 3</I>  Das     Verfahren    nach Beispiel 1 wird     wiederholt     mit ;der Abweichung, dass anstatt 0,5 Teile     Propionyl-          chlorid    0,9 Teile Phenoxyacetylchlorid verwendet wer  den.

   Die Hydrierungsmischung wird gefiltert, und das  Filtrat wird unter vermindertem     Druck    zur     Trockne     eingedampft. Der Rückstand wird aus Isopropanal um  kristallisiert. Somit erhält man       3-Isopropylamino-1-(4-phenoxyacetamidaphenoxy)-          2-propanol-hydrochlorid,     Smp. 168 bis 170  C.  



  <I>Beispiel 4</I>  Eine Mischung aus 0,35 Teilen Acetylchlerid in  25     Teilen    Äther wird     zu        einer    auf<B>15'</B> C gehaltenen       gerührten    Mischung aus 0,75     Teilen          1-(2-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopropyl-          amino)-2-propanal       in 50     Teilen    Äther     zugegeben.    Die Mischung wird 1       Stunde        ;

  gerührt    und dann     unter        vermindertem        Druck     zur Trockne     eingedampft.    Der Rückstand     wird    in 50  Teilen Äthanol gelöst, und 0,5 Teile des 5 %igen Pal  ladium-auf-Holzkahle-Katalysators wird hinzugegeben,  worauf die     Mischung    bei Umgebungstemperatur     unter          Atmosphärendruck    mit     Wasserstoff    geschüttelt wird,     bis     kein Wasserstoff mehr aufgenommen wird. Die Mi  schung wird gefiltert und das Filtrat     wird    unter ver  mindertem     Druck    zur Trockne eingedampft.

   Der Rück  stand     wird    in 10     Teilen    Wasser gelöst,     und        die    Lö  sung wird mit einer 11n-Natriumhydroxydlösung in  Wasser alkalisiert und dann mit 50 Teilen Äther ex  trahiert. Der ätherische Extrakt wird an wasserfreiem  Magnesiumsulfat getrocknet und gefiltert, und das Fil  trat     wird    unter     vermindertem        Druck        eingedampft.    Der  Rückstand wird aus Äthylmethylketon umkristallisiert.  Somit erhält man       1-(2-Acetamidbphenoxy)-3-isopropylamino-          2-propanol,     Smp. 98 bis 100  C.  



  <I>Beispiel S</I>  Eine Lösung von 0,8 Teilen Chloracetylchlorid in  25     Teilen    Äther     wird    zu einer auf<B>15'</B> C     gehaltenen     gerührten Lösung von 1,5 Teilen  1-(4-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N     isopropyl-          amino)-2-propanol     in 50 Teilen Äther zugegeben. Die Mischung wird 2  Stunden -gerührt und dann unter vermindertem Druck  zur     Trockne    eingedampft. Der     Rückstand    wird     in    50  Teilen Äthanol gelöst und 0,5 Teile eines 5 %igen  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators werden hinzuge  geben.

   Die     Mischung    wird unter     Atmosphärendruck    und       hei        Umgebungstemperatur    mit Wasserstoff geschüttelt,       kein,    Wasserstoff mehr aufgenommen wird. Die Mi  schung     wird        gefiltert    und das Filtrat     wird    unter ver  mindertem Druck zur Trockne     eingedampft.    Der Rück  stand wird aus Isopropanol umkristallisiert. Somit er  hälf man       1-(4-Chloracetamidophenoxy)-3-isopropylamino-          2-propanol,     Smp. 146 bis 148  C.  



  <I>Beispiel 6</I>       Eine        Mischung,aus    3,4     Teilen          1-(4-Cyclohexancarbanamidophenoxy)-3-(N-          benzyl,N-isopropylamino)-2-propanal,     100 Teilen Äthanol und 1,5 Teilen eines 5 % igen Pal  ladium-auf-Holzkohle-Katalysators wird bei Umgebungs  temperatur und unter Atmosphärendruck 1,6 Stun  den mit     Wasserstoff        geschüttelt,    bis die     theoretische     Menge von     Wasserstoff        aufgenommen    ist. Die Mischung  wird dann gefiltert, und das Filtrat wird     zur    Trockne  eingedampft.

   Der Rückstand wird 3mal ,aus Äthylacetat       umkristallisiert.        Somit        erhält    man       1-(4-Cyclohexancarbanamidophenoxy)-3-isa-          propylamin    o-2-propanal,  Smp. 159 bis 161' C.  



  Das     als        Ausgangsstoff        verwendete          1-(4-Cyolohexancarbanamidophenoxy)-3-(N-          benzyl-N-isopropylamino)-2-propanol          kann,    wie folgt     hergestellt        werden:

       Eine Lösung von 1,27 Teilen     Cyclohexancarbon-          säure    und 3,14 Teilen       1-(4-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopmopyl-          .amino)-2-propanal     in 40     Teilen        Äthylacetat    wird bei 0  C     gerührt,        und     eine     Lösung    von 2,3 Teilen N,N'-Dicyclohexylcarbodi-      imid in 10 Teilen Äthylacetat wird rasch hinzugegeben.  Die Mischung wird 2     Stunden    bei     Umgebungstempera-          tur    gerührt und dann gefiltert.

   Das Filtrat wird 3mal  mit 80 Teilen einer wässrigen 2n-Salzsäurelösung ex  trahiert, worauf die     zusammengebrachten        sauren    Ex  trakte mit einer wässrigen Kaliumhydroxydlösung     al-          kalisiert    werden.

   Die basische Mischung wird mit  Äthylacetat extrahiert, und der Extrakt wird getrock  net     und    zur Trockne eingedampft.     Somit    erhält man  als     Rückstand          1-(4-Cyclohexancarbonamidophenoxy)-3-(N-          benzyl-N-isopropylamino)-2-propanol.     <I>Beispiel 7</I>  Das     Verfahren        gemäss    dem ersten Teil des Bei  spiels 6 wird wiederholt, mit     oder    Abweichung, dass an  statt       1-(4-Cyclehexancarbonamidophenoxy)-3-(N-          benzyl    N-isopropylamino)-2-propanal  der entsprechende     Ausgangsstoff    verwendet wird.  



  Somit erhält     man    die     in    der Tabelle     angeführten          Produkte:     
EMI0004.0022     
  
EMI0004.0023     
  
    RE <SEP> smp. <SEP> (6 <SEP> C <SEP> Umkristallisiert <SEP> aus
<tb>  Hydroxyacetyl <SEP> 125-128 <SEP> Essigester
<tb>  2-Furoyl <SEP> 138-141 <SEP> Benzol
<tb>  Cyclopropancarbonyl <SEP> 159-160 <SEP> Essigester
<tb>  m-Nitrobenzoyl <SEP> 162-164 <SEP> Isopropanol
<tb>  Acryl <SEP> 127-132 <SEP> Essigester       Die dabei verwendeten     Ausgangsstoffe        können        nach     der im zweiten     Teil    des     Beispiels    8     beschriebenen    Ver  fahrensweise 

  hergestellt werden, mit ,der     Abweichung,     dass anstatt Cyclohexancarbonsäure jeweils die entspre  chende Carbonsäure verwendet wird.  



  <I>Beispiel 8</I>  Eine Mischung aus 4,75     Teilen          1-(4-[p-Acetamidobenzamido]-phenoxy)-3-          (N-benzyl-N-isopropylamino)-2        propanol-          hydrochlorid,     0,27 Teilen eines 5 % igen Palladium-auf-Holzkohle  Katalysators und 50 Teilen Äthanol wird unter Atmo  sphärendruck bei     Umgebungstemperatur    mit     Wasserstoff     geschüttelt, bis kein     Wasserstoff    mehr -aufgenommen  wird.

   Die Mischung wird gefiltert, und das Fifrat wird  unter vermindertem Druck zur Trockne     eingedampft.     Der     Rückstand.    wird     in    25 Teilen Wasser gelöst,     und     die Lösung wird mit einer wässrigen     11n-Natriumhy-          droxydlösung    alkalisiert und mit 25 Teilen Äthylacetat       verrührt.    Die Mischung wird     gefiltert,

          und    der     feste          Rückstand.    wird aus     Methanol        umkristallisiert.        Somit     erhält man       1-(4-[p-Acetamidobenzamido]-phenoxy)-3-          isopropylamino-2-propanol,     Smp. 210 bis 212  C.  



  Das als     Ausgangsstoff        verwendete          1-(4-[p-Acetamidobenzamido]-phenoxy)-3-          (N-benzyl-N-isopropylamino)-2-propanol     hydrochlorid  kann wie     folgt    hergestellt werden:

      Eine Lösung von 3,7 Teilen p-Nitrobenzoylchlorid  in 50 Teilen Äther und 30 Teilen Äthylacetat wird zu       einer    auf 15 C gehaltenen gerührten Mischung aus 6  Teilen  1-(4     Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopropyl-          amino)-2-propanol     in 200     Teilen    Äther     zugegeben.    Die Mischung wird  2 Stunden     gerührt    und     dann        gefiltert,

          und    der     feste     Rückstand     wird    aus     Methanol        umkristallisiert.        Somit     erhält man  1-(4-[p-Nitrobenzamida]-phenoxy)-3-(N       benzyl-N-isopropylamno)-2-propanol-          hydrochlorid,     Smp. 230 bis 232  C.  



  Eine     Lösung    von 5 Teilen dieser Verbindung     in     60 Teilen Äthanol     und    10     Teilen    Wasser     wind    trop  fenweise zu einer unter Rückfluss erhitzten gerührten  Mischung -aus 375     Teilen        Äthanol,    93,6     Teilen    Eisen  pulver und 1,56 Teilen einer wässrigen     11n-Salzsäure-          lösung    zugegeben.

   Die Mischung wird gerührt und un  ter Rückfluss erhitzt, und zwar 3 Stunden lang, worauf  12,6 Teile einer wässrigen 11n-Natriumhydroxydlösung       hinzugegeben    werden und die heisse Mischung     gefiltert          wird.    Das     Filtrat        wird    unter     vermindertem    Druck     zur     Trockne     eingedampft,    und oder Rückstand wird mit  50 Teilen Äthylacetat extrahiert.

   Die Äthylacetatphase  wird abgetrennt, an wasserfreiem Magnesiumsulfat ge  trocknet     und        gefiltert,        und    das Filtrat     wird        unter    ver  mindertem. Druck zur Trockne eingedampft.

   Somit er  hält man  1-(4-[p     Aminobenzamido]phenoxy)-3-(N-benzyl-          N-sopropylamino)-2-propanol.       Eine Lösung von 1 Teil Acetylchlorid in 25 Teilten  Äther     wird    zu     einer    -auf<B><I>151</I></B> C gehaltenen     gerührten          Lösung    von 4,32     Teilen    der obigen     Verbindung        in     100 Teilen Benzol zugegeben. Die     Mischung        wird    2       Stunden        gerührt    und dann gefiltert.

   Der     feste    Rück  stand wird     mit    Äthergewaschen. Somit     erhält    man       1-(4-[p-Acetamidobenzamido]phenoxy)-3-(N-benzyl-          (N-isopropylamino)-2-propanol-hydrochlorid.     <I>Beispiel 9</I>  Eine Lösung von 1,6 Teilen p-Toluoylchlorid in  25     Teilen    Äther wird zu einer auf 15   C gehaltenen  gerührten Lösung von 1,5 Teilen       1-(4-Aminophenoxy)-3-(N-benzyl-N-isopropyl-          N-isopropylamino)-2-propanol-hydrochlorid.     in 50     Teilen    Äther zugegeben.

   Die     Mischung        wird     2     Stunden        gerührt        und    dann unter     vermindertem    Duck  zur Trockne     eingedampft.    Der     Rückstand    wird in 50  Teilen Äthanol gelöst, und 0,5 Teile eines 5 % igen  Palladium-auf-Holzkohle-Katalysators wird hinzugege  ben,     worauf    die     Mischung    bei     Umgebungstemperatur     unter Atmosphärendruck mit Wasserstoff geschüttelt  wird, ,

  bis kein Wasserstoff mehr aufgenommen     wird.     Die     Mischung        wird    gefiltert, und das Filtrat     wird    un  ter     vermindertem    Druck zur Trockne     eingedampft.    Der  Rückstand wird mit 25 Teilen Wasser, 5     Teilen    einer  wässrigen 2n-Salzäurelösung und 25 Teilen Äthylacetat       geschüttelt.    Die     Mischung        wird    gefiltert, und die saure  Phase wird -abgetrennt und     zu    25 Teilen einer     wässrigen          2n-Natriumhydroxydlösung    zugegeben.

   Die     Mischung     wird     gefiltert,    und der feste     Rückstand        wird    mit     Was-          ser    gewaschen, getrocknet     und    aus     Isopropanol        um-          kristallisiert.    Somit     erhält    man           3-Isopropylamino-1-(4-p-tollüamidophenaxy)-2-          propanol,     Smp. 176  C.  



  <I>Beispiel 10</I>  Es werden 0,4 Teile eines 5%igen Palladium-auf  Holzkohle-Katalysators zu einer Lösung von 1,1 Tei  len       1-(4Formamidophenoxy)-3-N-benzyl-N-iso-          Propylamino-2-Propanol          in    30     Teilen        Äthanol        zugegeben,    und die     Mischung          wird    bei     Umgebungstemperatur        unter        Atmosphären-          druck    mit Wasserstoff geschüttelt,

   bis     kein        Wasserstoff          mehr    aufgenommen     wird.    Die     Mischung        wird        gefiltert     und das Filtrat     wird    zur     Trockne    eingedampft. Der  Rückstand wird aus     Äthanol        umkristallisiert.        Somit    er  hält man       1-(4-Formamidophenoxy)-3-isopropylamino-2-          propanol-dihydrat,     Smp. 189 bis 192 'C.  



       Das,als    Ausgangsstoff     verwendete          1-(4-Formamidophenoxy)-3-N-benzyl-N-iso-          propylamino-2-propanol          kann    wie folgt     hergestellt    werden:  Es werden 21,6 Teile Essigsäureanhydrid tropfen  weise während 1     Stunde    zu     einer    auf 5 bis 10  C ge  haltenen gerührten     Lösung    von 4 Teilen  1-(4-Aminop     enoxy)-3-N-benzyl-N-isopropyl-          amino-2-propanol     in, 57,3 Teilen 98 % iger Ameisensäure zugegeben.

   Die       Mischung        wird    6     Stunden        frei        Umgebungstemperatur     gerührt. Dann werden 20 Teile Eiswasser hinzugege  ben, worauf so viel wässrige Natriumhydroxydlösung       hinzugegeben    wird, bis die Mischung     alkalisch        wird.     Die Mischung     wird        2mal    mit je 300 Teilen     Chloroform          extrahiert,    und die zusammengefassten     Extrakte    werden  zur Trockne eingedampft.

   Somit erhält man       1-(4-Formamidophenoxy)-3-N-benzyl-N-iso-          propylamino-2-propanol.  

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Alkanolanminderiva- ten der Formel EMI0005.0056 wobei R1 einen Alcylrest mit höchstens 12 C-Ato- men, der gegebenenfalls durch eine oder mehrere Hy- droxyl- oder Phenylgruppen substituiert ist, welche Phenylgruppen ihrerseits durch ein oder mehrere Halo genatome oder Alkyl- oder Alkoxygruppen substituiert sein können, oder einen Cycloalkylrest mit höchstens 8 C-Atomen, R2 Wasserstoff oder einen Hydroxyal- kyl-, Aryloxyalkyl- oder Halogenalkylrest, dessen Al kylteil je höchstens 6 C-Atome enthält, oder einen Cyeloalkylrest mit höchstens 8 C-Atomen,
    oder einen heterocyclischen oder Acylaminophenylrest, oder den Äthyl-, p-Tolyl- oder m-Nitrophenylrest und R3 Was serstoff oder einen Alkylrest mit höchstens 6 C-Atomen bedeuten, und ihren Säureadditionssalzen, dadurch ge kennzeichnet, dass man eine Verbindung der Formel EMI0005.0063 wobei R1, R2 und R3 obige Bedeutung :besitzen und R5 einen durch Hydrogenolyse abspaltbaren Rest be deutet, oder ein Säureadditionssalz :derselben der Hy- drogenolyse unterwirft.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass die erhaltene freie Base mit einer Säure umgesetzt wird, um ein Säureadditionssalz herzustel len. 2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass R5 den Benzylrest darstellt und das Verfahren ,durch Hydrierung in Gegenwart eines Pal- Ladium-auf-Kohle-Katalysators in einem Verdünnungs- oder Lösungsmittel .ausgeführt wird.
    3. Verfahren nach Patentanspruch oder Unteran spruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass im Ausgangs produkt R1 die Isopropyl- oder tert.Butylgruppe, R2 Wasserstoff oder die Äthyl-, p-Tolyl-, m-Nitrophenyl-, p-Acetaminophenyl-, Chlormethyl-, Hydroxymethyl-, Phenoxymethyl-, Cyclbpropyl-, Cyclohexyl- oder 2- Furylgruppe und R3 -Wasserstoff bedeuten. 4.
    Verfahren mach Unteranspruch 2, dadurch ge kennzeichnet, d@ass die katalytische Hydrierung bei Raumtemperatur und unter Atmosphärendruckoder er höhtem Druck durchgeführt wird.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0192829A1 (de) * 1984-12-01 1986-09-03 Roche Diagnostics GmbH Amino-propanol-Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel sowie Zwischenprodukte

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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EP0192829A1 (de) * 1984-12-01 1986-09-03 Roche Diagnostics GmbH Amino-propanol-Derivate, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel sowie Zwischenprodukte

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