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CH440251A - Verfahren zur Herstellung von Benzolsulfonyl-cyclohexylharnstoffen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Benzolsulfonyl-cyclohexylharnstoffen

Info

Publication number
CH440251A
CH440251A CH1123063A CH1123063A CH440251A CH 440251 A CH440251 A CH 440251A CH 1123063 A CH1123063 A CH 1123063A CH 1123063 A CH1123063 A CH 1123063A CH 440251 A CH440251 A CH 440251A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
benzenesulfonyl
urea
cyclohexyl
sep
isopropyl
Prior art date
Application number
CH1123063A
Other languages
English (en)
Inventor
Weyer Rudi
Aumueller Walter
Weber Helmut
Korger Gerhard
Original Assignee
Hoechst Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from DEF38828A external-priority patent/DE1185606B/de
Application filed by Hoechst Ag filed Critical Hoechst Ag
Publication of CH440251A publication Critical patent/CH440251A/de

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C311/00Amides of sulfonic acids, i.e. compounds having singly-bound oxygen atoms of sulfo groups replaced by nitrogen atoms, not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C311/50Compounds containing any of the groups, X being a hetero atom, Y being any atom
    • C07C311/52Y being a hetero atom
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    • C07C311/57Y being a hetero atom either X or Y, but not both, being nitrogen atoms, e.g. N-sulfonylurea having sulfur atoms of the sulfonylurea groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings
    • C07C311/59Y being a hetero atom either X or Y, but not both, being nitrogen atoms, e.g. N-sulfonylurea having sulfur atoms of the sulfonylurea groups bound to carbon atoms of six-membered aromatic rings having nitrogen atoms of the sulfonylurea groups bound to carbon atoms of rings other than six-membered aromatic rings
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Indole Compounds (AREA)

Description


  Verfahren zur Herstellung von Benzolsulfonyl-cyclohexylharnstoffen    Es ist bekannt, dass Benzolsulfonylharnstoff-Derivate  b1utzuckersenkende Eigenschaften aufweisen und somit  als per os verabreichbare Antidiabetika geeignet sind.  Insbesondere der     N-(4-Methyll-benzolsulfonyl)-N'-n-          butyl-harnstoff    halt aufgrund seiner guten blutzucker  senkenden Eigenschaften und seiner guten Verträglich  keit in der Diabetestherapie grosse Bedeutung erlangt.  



  Es wurde nun gefunden, dass auch Verbindungen der  Formel  
EMI0001.0002     
    in der R und RÚ Wasserstoff, Halogen, eine niedrigmole  kulare Alkyl- bzw. Alkoxygruppe, R - falls RÚ für  Wasserstoff steht - auch die Azidogruppe, die     Trifluor-          methylgruppe    oder eine niedrigmolekulare Acrylgruppe  bedeutet und Rê für eine Alkylgruppe mit 2-4 Kohlen  stoffatomen steht, und deren Salze wertvolle Arzneimit  tel darstellen und sieh durch eine starke und insbeson  dere langanhaltende Senkung des Blutzuckerspiegels aus  zeichnen.  



  Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist die Her  stellung derartiger Benzolsulfonylharnstoffe, wobei al's  Herstellungsverfahren solche in Betracht kommen, die  allgemein zur Gewinnung von Sulfonylharnstoffen her  angezogen werden können.  



  Man kann beispielsweise R,RÚ-substituierte     Benzol-          sulfonylisocyanate    mit einem Rê-substituierten     Cyclo-          hexylamin    umsetzen; anstelle von Rê-substituierten  Cyclohexylaminen kann man auch Derivate dieser Ver  bindungen, beispielsweise entsprechend acylierte     Cyclo-          hexylamine,    einsetzen und den in den Reaktionsproduk  ten enthaltenen Acylrest anschliessend in üblicher Weise  wieder abspalten.

   Man kann aber auch in umgekehrter  Reaktion die gewünschten Benzalsulfonylharnstoffe da-    durch gewinnen, dass man ein Rê-substituiertes     Cyclo-          hexylisocyanat    mit R,RÚ-substituierten     Benzolsulfon-          säureamiden,    zweckmässig in Form ihrer Salze, zur Re  aktion bringt.

   Anstelle von entsprechenden     Benzolsulfo-          nylisocyanaten    können allgemein solche Verbindungen  Verwendung finden, die im Verlauf der Reaktion der  artige Benzolsulfonylisocyanate bilden oder wie der  artige Benzolsulfonylisocyanate, reagieren, abgesehen  von später noch aufgeführten Verbindungen, beispiels  weise Umsetzungsprodukte von     Benzolsulfonylisocyana-          ten    mit Säureamiden, wie Caprolactam, Butyrolactam  usw., ferner mit schwach basischen Aminen, wie     Carb-          azolen    usw.

   Auch anstelle eines Rê-substituierten     Cyclo-          hexylisocyanats    können solche Verbindungen als     Aus-          ganigsstoffe    eingesetzt werden, die im Verlauf der Re  aktion derartige Isocyanate bilden oder wie derartige  Isocyanate reagieren.

   Man kann auch R, RÚ-substituierte  Benzolsulfonylcarbaminsäureester, die in der Esterkom  ponente einen niedrigmolekularen Alkylrest oder einen  Phenylrest aufweisen bzw. auch entsprechende     Benzol-          sulfonylmonothiocarbaminsäureester    mit     Rê-substituier-          ten    Cyclohexylaminen oder in umgekehrter Weise     Carb-          aminsäureester    der Formel  
EMI0001.0031     
    worin R  einen niedrigmolekularen Alkylrest oder einen  Phenylrest bedeutet, bzw. entsprechende     Monothiocarb-          aminsäureester    mit Benzolsulfonamiden zur Umsetzung  bringen. Auch Carbaminsäurehalogenide lassen sich mit  Erfolg verwenden.

   So kann man die gewünschten Ver  bindungen aus R,RÚ-substituierten     Benzolsulfonylcarb-          aminsäurehalogeniden    und einem Rê-substituierten     Cy-          clohexylamin    bzw. auch umgekehrt aus einem     Rê-sub-          stituierten    Cyclohexylcarbaminsäurehalogenid und ent  sprechenden     Benzolsulfönamiden    erhalten.

       Weiterhin.         lassen sich auch entsprechende, an der der     Sulfonyl-          gruppe    abgewandten Seite des Harnstoffmoleküls     un-          subsituierte    oder durch andere Alkylreste oder     Ary1-          reste    ein- oder zweifach substituierte     Benzolsulfonylharn-          stoffe    durch Umsetzung mit Rê-substituierten     Cyclo-          hexylaminen,    gegebenenfalls in Form von deren Salzen,  in die gewünschten Verbindungen überführen.

   Anstelle  in solcher Weise substituierter Benzolsulfonylharnstoffe  sind auch entsprechende N-Benzolsulfonyl-N'-acyl-     harn-          stoffe    bzw. auch Bis-(benzolsulfonyl)-harnstoffe zu ver  wenden. Man kann beispielsweise derartige     Bis-(benzol-          sulfonyl)-    harnstoffe oder N - Benzolsulfonyl - N' -     acyl-          harnstoffe    mit Rê substituierten Cyclohexylaminen be  handeln und die erhaltenen Salze auf Temperaturen  oberhalb 100  C erhitzen.

   Weiterhin ist es möglich, von  Harnstoffen der Formel  
EMI0002.0016     
    oder acylierten Harnstoffen der Formel  
EMI0002.0017     
    worin Acyl einen vorzugsweise niedrigmolekularen ali  phatischen oder aromatischen Säurerest oder die     Nitro-          gruppe    bedeutet, bzw. von Diphenylharnstoffen der  Formel  
EMI0002.0020     
    wobei die Phenylreste substituiert sowie direkt oder auch  über eine Alkylen- oder Heteroatombrücke verbunden  sein können, oder von Dicyclohexylharnstoffen der  Formel  
EMI0002.0021     
    auszugehen und diese mit R,RÚ-substituierten Benzoll  sulfonamiden umzusetzen.  



  Die Ausführungsformen des Verfahrens gemäss der  Erfindung können im allgemeinen hinsichtlich der Reak  tionsbedingungen weitgehend variiert und den jeweiligen  Verhältnissen angepasst werden. Beispielsweise können  die Umsetzungen unter Verwendung von Lösungsmit  teln bei Zimmertemperatur oder bei erhöhter Tempera  tur durchgeführt werden.  



  Als Ausgangsstoffe verwendet man einerseits solche  Verbindungen, die einen R,RÚ-substituierten Benzalrest  enthalten. Als Reste R und RÚ, die untereinander gleich  oder voneinander verschieden sein können, kommen in  Frage: Wasserstoff, Halogene, wie Fluor, Chlor, Brom,  Jod, insbesondere Chlor und Brom; niedrigmolekulare  Alkyl- und Alkoxygruppen, insbesondere Methyl-,  Äthyl-, n-Propyl-, Isopropyl-, n-Butyl-, Isobutyl-,     sec.-          Butyl-    und tert-Butyl-, Methoxy-, Äthoxy-, n-Propoxy-,  Isopropoxy- und Butyloxy-gruppen. Falls RÚ für Was  serstoff steht, kann R ausser der für R und RÚ oben  angegebenen Bedeutung auch noch für die Azido-, die  Trifluormethyl oder eine niedrigmolekulare Acylgruppe,  wie beispielsweise die Acetyl-, Propionyl-, Butyryl- oder    Benzoylgruppe stehen.

   Anderseits werden als Ausgangs  verbindungen solche verwendet, die in 2,3- oder     4-Stel-          1ung    durch Rê-substituierte Cyclohexylreste enthalten.  Als Reste Rê kommen in Frage: Äthyl, n-Propyl,     Iso-          propyl,    n-Butyl, Isobutyl, sek.-Butyl, tert.-Butyll. Dabei  kann der Cyclohexylrest in verschiedenen Stellungen  durch die Alkylgruppe substituiert sein, so dass auch  cis-trans-Isomere entstehen können. Diese Amine kön  nen sowohl als cis-trans-Gemisch als auch in Gestalt der  angereicherten oder einer cis- oder trans-Form eingesetzt  werden.  



  Die nach dem Verfahren gemäss der Erfindung er  hältlichen Sulfonylharnstoff-Derivate stellen wertvolle  Arzneimittel dar, die sich vor allem durch eine starke  und vor allem lang anhaltende, blutzuckersenkende  Wirkung auszeichnen. Ihre blutzuckersenkende Wirkung  konnte z.B. am Kaninchen dadurch festgestellt werden,  dass man die Verfahrensprodukte in den üblichen Dosen  von 400 mg/kg verfütterte und den Blutzuckerwert nach  der bekannten Methode von Hagedorn-Jensen über eine  längere Zeitdauer hinaus bestimmte. So wurde z. B. er  mittelt, dass der     N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-iso-          propyl    - cyclohexyl) - harnstoff eine Blutzuckersenkung  von 45% bewirkt, die nach 24 Stunden immer noch 26  beträgt.

   Durch Verabreichung von     N-(4-Methoxy-ben-          zolsulfonyl)-    N' -(4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff wird  der Blutzuckerspiege1 maximal sogar um 50% erniedrigt,  und nach 24 Stunden beträgt die Senkung immer noch  40%. Eine ausgeprägte Langzeitwirkung zergt z. B. auch  der     N-(4-Isopropyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-    harnstoff, nach dessen Applikation unter  den gleichen Versuchsbedingungen eine Blutzuckersen  kung von 28% nach 6 Stunden, von 35% nach 24 Stun  den und von 25% nach 48 Stunden beobachtet werden  kann.  



  Demgegenüber bewirkte beim Vergleichsversuch der  als orales Antidiabetikum bekannte und weltweit als  Arzneimittel verwendete     N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-          N'-n-butyl-harnstoff    in der oben angegebenen Dosie  rung eine Blutzuckersenkung von etwa 40%, die nach  24 Stunden wieder auf 0 zurückgegangen ist.

   Nach Ver  abreichung der wesentlich niedrigeren Dosis von  50 mg/kg an Kaninchen, welche eine differenziertere Be  stimmung der blutzuckersenkenden Wirksamkeit erlaubt,  und der therapeutischen Dosierung näherkommt, wurde  gefunden, dass der neue     N-(4-Methoxy-benzolsulfonyl)-          N'-(4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff    nach 6 Stunden  eine Blutzuckersenkung von 38% und der neue       N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff     nach der gleichen Zeit eine solche von sogar 47% be  wirken. Die sehr starke Langzeitwirkung z.

   B. des       N-(4-Isopropyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropy1-          cyclohexyl)-harnstoffes     kommt auch bei einer Dosierung von 50 mg/kg am  Kaninchen in einer Blutzuckersenkung von 36% nach  6 Stunden, 23% ,nach 24 Stunden, 10% nach 48 Stünden  und 4% ,nach 72 Stunden zum Ausdruck. Die     blützuk-          kersenkende    Wirksamkeit des bekannten     N-(4-Methyl-          benzolsulfonyl)-N'-n-butyl-harnstoffs    beträgt in diesem  Falle 32% nach 6 Stunden.  



  Die orale Verabreichung von 5 mg/kg       N-(4aMethyl=benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl=          cyclöhexyl)=harustoff         führt am Hund zu folgenden Werten für die blutzucker  senkende Wirksamkeit  
EMI0003.0000     
  
    nach <SEP> 6 <SEP> h <SEP> 24 <SEP> h <SEP> 48 <SEP> h <SEP> 72 <SEP> h <SEP> 96 <SEP> h
<tb>  15% <SEP> 15% <SEP> 20% <SEP> 25% <SEP> -       Demgegenüber beträgt die Blutzuckersenkung am  Hund mit 5 mg/kg nach Verabreichung des bekannten  N-(4-Methyl-benzol-sulfonyl)-N'-n-butyl-harnstoffs  
EMI0003.0001     
  
    nach <SEP> 6 <SEP> h <SEP> 24 <SEP> h <SEP> 48 <SEP> h
<tb>  24% <SEP> 7% <SEP> -       Auch aus dieser Gegenüberstellung ist ersichtlich,  dass die Verfahrenserzeugnisse eine besonders lang an  haltende blutzuckersenkende Wirksamkeit entfalten.  



  Infolge des Fehlens einer p-ständigen Aminogruppe  weisen die Verfahrensprodukte keine chemotherapeuti  sche Wirksamkeit auf, so dass bei ihrem Einsatz in der  Humanmedizin nicht die Gefahr einer Schädigung der  Darmflora bzw. einer Resistenzentwicklung pathogener  Keime usw. besteht. Infolge dieser Eigenschaften unter  scheiden sie sich vorteilhaft von dem ebenfalls als orales  Antidiabetikum in der Praxis verwendeten     N-(4-Amino-          benzolsulfonyl)-N'-n-butyl-harnstoff.     



  Die Verfahrenserzeugnisse sollen vorzugsweise zur  Herstellung von oral verabreich baren Präparaten mit  blutzuckersenkender Wirksamkeit zur Behandlung des  Diabetes mellitus dienen und können als solche oder in  Form ihrer Salze bzw. in Gegenwart von Stoffen, die  zu einer Salzbildung führen, appliziert werden. Zur  Salzbildung können beispielsweise herangezogen werden:  Alkalische Mittel, wie Alkali- oder Erdalkalihydroxyde,  -carbonate oder -bicarbonate. Die Dosierungsmengen  können vorzugsweise zwischen 0,1 und 1,0 g liegen. Als  medizinische Präparate kommen vorzugsweise Tabletten  in Betracht, die neben den Verfahrenserzeugnissen die  üblichen Hilfs- und Trägerstoffe wie Talkum, Stärke,  Milchzucker, Tragant, Magnesiumstearat usw. ent  halten.

      Beispiel 1       N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-äthyl-cyclohexyl)-          harnstäff     12,7 g 4-Äthylcyclohexylamin werden in etwa 50 ml  Äther gelöst und unter Kühlung und Schütteln tropfen  weise mit 19,7 g p-Toluolsulfonylisocyanat, das mit  etwas Äther verdünnt ist, versetzt. Man lässt das Reak  tionsgemisch nach Beendigung des Zutropfens noch  etwas bei Zimmertemperatur stehen, saugt das auskri  stallisierte Produkt ab, fällt dieses aus viel 1% igem  Ammoniak um und kristallisiert es aus Athanol-Wasser  um. Der     N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-äthyl-cyclo-          hexyl)-harnstoff    schmilzt bei 181-183  C.  



  Beispiel 2       N-(4-MethyI-benzolsulfonyl)-N'-(4-äthyl-cyclohexyl)-          harnstoff     23 g p-Toluolsulfonylurethan werden mit 12,7 g  4-Äthylcyclohexylamin im Ölbad eine Stunde auf 130  C  erhitzt. Es entsteht eine klare Schmelze, aus der Me  thanol entweicht. Man lässt die Schmelze erkalten und  kristallisiert das Reaktionsprodukt aus Äthanol-Wasser  um. Der erhaltene     N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-          äthyl-cyclohexyl)-harnstoff    schmilzt bei 181-183  C.  



  In analoger Weise erhält man den  
EMI0003.0012     
  
    Schmp.
<tb>  oC
<tb>  N-(4-Chlor-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 158-160
<tb>  N-(4-Äthyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 170-l72
<tb>  N-(4-Methoxy-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 191-193
<tb>  N-(4-Acetyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 199-201
<tb>  N-(4-Azido-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 164-165
<tb>  N-(4-Isopropyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 148-150
<tb>  N-Benzolsulfonyl-N'-(4-äthyl <SEP> -cyclohexyl)  harnstoff <SEP> 149-15l
<tb>  N-(4-Methyl-benzolsulfony1)-N'-(2-äthyl  cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 160-162
<tb>  N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 185-186
<tb>  N-(4-Methoxy-benzolsulfonyl)

  -N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 195-196
<tb>  N-(4-Acetyl-benzolsulfonyl)-N'  4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 205-207
<tb>  N-(Benzolsulfonyl-N'-(4=isopropyl
<tb>  cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 151-153
<tb>  N-(4-Äthyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 164-166
<tb>  N-(4-Azido-benzolsulfonyl)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 163-165
<tb>  N-(4-Isopropyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 173
<tb>  N-(4-Methoxy-benzolsulfonyl)-N'  (4-tert.-butys-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 145-147
<tb>  N-(4-Äthoxy-benzolsulfonyl) <SEP> N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 187-188
<tb>  N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-n-butyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 174-176
<tb>  N-(3-Methyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 171-173
<tb>  N-(2-Methyl-benzolsulfonyl)

  -N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 199-201
<tb>  N-(4-Chlor <SEP> benzolsulfonyl)-N'  (2-äthylcyclohexyl)-harnstoff <SEP> 162-164
<tb>  N-(3,4-Dimethoxy-benzolsulfonyl)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 202-204
<tb>  N-(3-Chlor-4-methoxy-benzolsulfonyl  N'-(4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 210-211
<tb>  N-(3-Chlor-4-methyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 178-180
<tb>  N-(3,4-Dimethyl-benzolsulfony1)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 193-195
<tb>  N-(4-Propionyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 173-175
<tb>  N-(4-Prapibnyl-benzolsufonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 144-146
<tb>  N-(3-Methyl-4-methoxy-benzolsulfonyl)  N'-(2-äthyl-cyclbhexyl)-hamsto!ff <SEP> 175177       
EMI0004.0000     
  
    Schmp.
<tb>   C
<tb>  N-(3-Methyl-4-methoxybenzolsulfonyl)

    N'-(4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 202-204
<tb>  N-(4-tert.-Butyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 179-18l
<tb>  N-(3,4-Dimethyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 188-189
<tb>  N-(3,4-Dimethyl-benzolsulfonyl)-N'  (4-sek.-Butyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 161-l63
<tb>  N'-(3,4-Dimethoxy-benzolsulfonyl)-N'  (4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff <SEP> 203-204       Beispiel 3       N-(4-Isopropyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff     20 g 4-Isopropyl-benzolsulfonamid werden in 200 ml  Aceton gelöst und mit der Lösung von 4 g Natrium  hydroxyd in 25 ml Wasser versetzt.

   Dann tropft man  bei 5-10 C unter Rühren 18 g     4-Isopropyl-cyclohexyl-          isocyanat(Kp.4,5    89-90 C, hergestellt aus     4-Isopropyl-          cyclohexyl-aminhydrochlorid    und Phosgen) zu, rührt  zwei Stunden nach,filtriert,versetzt das Filtrat mit Was  ser und säuert an. Das Reaktionsprodukt wird abgesaugt  und aus Äthanol/Wasser umkristallisiert. Der       N-(4-Isopropyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff       schmilzt bei l73 C.  



  In analoger Weise erhält man aus     3-Trifluormethyl-          benzolsulfonamid    und 4-Isopropyl-cyclohexyl-isocyanat  den     N-(3-Trifluormethylbenzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff    vom Schmelzpunkt 182-183 C.  Beispiel 4  N-(4-Isopropoxy-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl  cyclohexyl)-harnstoff  36,6 g 4-Isopropoxy-benzolsulfonyl-harnstoff wer  den in 300 ml Toluol mit 9,9 g Eisessig und 23,2 g  4-Isopropylcyclohexylamin zwei Stunden unter Rühren  am Rückflusskühler zum Sieden erhitzt. Man lässt das  Reaktionsgemisch erkalten, saugt das ausgefallene Pro  dukt ab, engt das Filtrat unter vermindertem Druck ein  und kristallisiert den Rückstand zusammen mit dem ab  gesaugten Material aus Äthanol um.

   Der       N-(4-Isopropoxy-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff     schmilzt bei 193-195  C.    In analoger Weise erhält man den       N-(4-Benzoyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff     vom Schmelzpunkt l64-166  C und den       N-(4-Benzoyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-äthyl-          cyclohexyl)-harnstoff     vom Schmelzpunkt 169-171 C.  



  Beispiel 5       N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropy-          cyclohexyl)-harnstoff     12,8 g N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-acetyl     harn-          stoff    werden mit 7,1 g 4-Isopropyl-cyclohexylamin im    Ölbad eine Stunde auf 130-140 C erhitzt. Man lässt  das Reaktionsgemisch erkalten, behandelt das Reak  tionsprodukt mit etwas verdünntem Ammoniak unter  Erwärmen, saugt die ungelöste Substanz nach Kühlung  ab und kristallisiert sie aus Äthanol um. Der       N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff     schmilzt bei 185-186 C.

      Beispiel 6         N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff       18,4 g Bis-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-harnstoff wer  den mit 7,1 g 4-Isopropyl-cyclohexylamin gut gemischt  und das entstehende Salz im Ölbad eine Stunde auf  130 C erhitzt. Nach dem Erkalten wird das Reak  tionsgemisch aus Äthanol umkristallisiert, und man er  hält den     N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff    vom Schmelzpunkt 185-186 C.

      Beispiel 7         N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-äthyl-cyclohexyl)-          harnstoff     12g 4-Methyl-benzolsulfonyl-carbaminsäurechlorid  werden unter Kühlung in überschüssiges 4     Äthyl-cyclo-          hexylamin    eingetragen. Nach Beendigung der Reaktion  gibt man das Gemisch in Wasser und säuert mit ver  dünnter Salzsäure an. Die Fällung wird abgesaugt, aus  viel 1% igem Ammoniak umgefällt und aus Äthanol/  Wasser umkristallisiert. Der     N-(4-Methyl-benzolsulfo-          nyl)-N'-(4-äthyl-cyclohexyl)-harnstoff    schmilzt bei 181  bis 183 C.

      Beispiel 8       N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-isopropyl-          cyclohexyl)-harnstoff       9,6 g p-Toluolsulfonamid-Natrium und 33,6g     N,N-          Diphenyl-N'-(4-isopropyl-cyclohexyl)-harnstoff    (herge  stellt aus Diphenyl-carbaminsäurechlorid und     4-Iso-          propyl-cyclohexylamin    in Benzol) werden in 200 ml  Dimethylformamid unter Rühren sechs Stunden auf  100 C erhitzt. Man lässt abkühlen, giesst in 2 1 Wasser,  äthert die milchige Lösung aus und säuert an. Das Re  aktionsprodukt wird abgesaugt und aus Äthanol umkri  stallisiert.

   Der     N-(4-Methyl-benzolsulfonyl)-N'-(4-iso-          propyl-cyclohexyl)-harnstoff    schmilzt bei 185-186 C.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von Benzolsulfonyl-cyclo hexyl-harnstoffen der Formel EMI0004.0043 worin R und R1 Wasserstoff, Halogen, eine niedrigmole kulare Alkyl- oder Alkoxygruppe, R weiterhin auch falls R1 für Wasserstoff steht - die Azido-, Trifluor- methyl- oder eine niedrigmolekulare Acylgruppe bedeu tet und R2 für eine Alkylgruppe mit 2 bis 4 Kohlen- stoffatomen steht, dadurch gekennzeichnet, dass man Verbindungen der Formel EMI0005.0000 mit Verbindungen der Formel EMI0005.0001 Anmerkung des Eidg.
    Amtes für geistiges Eigentum: Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentanspruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklang stehen, so sei darin erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungsbereich des Patentes massgebend ist. umsetzt, in welchen Formeln X und Y Reste bedeuten, die durch Anlagerung oder Kondensation die, Harnstoff brücke ergeben. UNTERANSPRUCH Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekenn zeichnet, dass man die Verfahrenserzeugnisse mit alkali schen Mitteln in ihre nicht toxischen Salze überführt.
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