Verfahren zur Umwandlung von Th232 in U233 Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Umwandlung von Th232 in U233 durch Bestrahlung von Th232 mit thermischen Neutronen, zur Erzeugung von Th233, welches spontan durch die Aussendung zweier negativer Betapartikel zu Pa233 und anschliessend zu U233 zerfällt.
Der Prozess der Kernspaltung ist allgemein bekannt. Einige Atome, wie beispielsweise U233,<B>U235,</B> Pu23s, zer fallen beim Auftreffen eines Neutrons und bilden zwei oder mehrere Spaltprodukte mit geringerem Moleku- largewicht, wobei eine Zahl von Neutronen frei wird, wobei diese Zahl grösser als 1 ist. Die grosse kinetische Energie der Spaltprodukte wird in unterschiedlichem Ausmass von umgebendem Material aufgenommen und verwandelt sich in Wärme. Die Erzeugung von Neu tronen bei der Spaltung bildet die Voraussetzung für eine sich selbst aufrechterhaltende Kettenreaktion.
Alle Typen von Kernreaktoren besitzen spaltbares Material als Kernbrennstoff, wobei Vorkehrungen getroffen sind, die freiwerdende Wärme durch ein durchfliessendes Kühlmittel abzuführen. Weiterhin sind Vorkehrungen getroffen, um die Kernreaktion und somit die Menge der pro Zeiteinheit freiwerdenden Energie zu steuern. Wenn die Reaktion eine Zeitlang angedauert hat, verbraucht sich das spaltbare Material teilweise und die Spaltprodukte akkumulieren sich. Schliesslich muss neuer Kernbrennstoff zugefügtwerden, oder es muss das spaltbare Material von den Spalt produkten getrennt werden.
Die Zugabe von neuem Kernbrennstoff kann ver mindert und in manchen Fällen weitgehend vermieden werden, wenn die Kernreaktion so angesetzt werden kann, dass aus einem brutfähigen Atom ein neues spaltbares Atom pro Ausgangsatom erzeugt wird. Unter einem brutfähigen Atom soll ein Atom ver standen werden, welches durch Absorption eines Neutrons zu einem spaltbaren Atom wird. Th232 und U238 sind solche brutfähigen Atome. Bei Neutronen einfang wird Th232 unter Abgabe von zwei Beta partikeln in U233 umgewandelt, welches selbst spaltbar ist. Durch den gleichen Spaltmechanismus wird U231 in Pu239 umgewandelt, welches ebenfalls selbst spaltbar ist.
Durch Anwesenheit von diesen brutfähigen Mate rialien in dem Kernbrennstoff wird es möglich, in dem Kernbrennstoff enthaltene, nicht spaltbare Atome in spaltbare Atome umzuwandeln, so dass eine Regene ration von Kernbrennstoff gleichzeitig mit dem Ver brauch des ursprünglichen Kernbrennstoffs auftritt.
Die gewöhnlichen spaltbaren Isotopen U233, U235, Pu239, Pu241 können durch Neutroneneinfang aus den brutfähigen Isotopen Th232, U234, U238 bzw. Pu240 gewonnen werden.<B>U233</B> besitzt hiervon die günstigsten Kerneigenschaften. Die Zahl der schnellen Spaltungs neutronen, die als ein Ergebnis der Neutronenabsorp tion in<B>U233</B> freiwerden, ist grösser als bei allen anderen spaltbaren Isotopen.
Es ist in diesem Zusammenhang von Bedeutung, dass diese Grösse grösser ist bei der Absorption sowohl von thermischen als auch bei Resonanzneutronen, sowie bei Neutronen, die mehr als thermische Energie besitzen. Es gibt somit eine Reihe von Gründen, die es erstrebenswert machen, das Isotop Th232 in das spaltbare Isotop U233 umzuwandeln.
Th232 wird durch Neutroneneinfang zu Th233, welches ein Betapartikel abgibt und zu Pa233 wird. Pa@,13 besitzt eine 27tägige Halbwertzeit und zerfällt entweder zu U233 oder wird während dieser Zeitspanne durch Neutroneneinfang in Pa234 verwandelt. Die Geschwindigkeit, mit welcher Pa233 zerfällt, ist im Vergleich zu der Geschwindigkeit, mit der es Neutro nen absorbiert, derart, dass der Wirkungsgrad der Kernreaktion sehr gut wird.
Wenn Pa233 zu U233 zerfällt, kann das spaltbare Isotop U233 sich auf Absorption eines Neutrons hin spalten oder unter Abgabe eines Gammaquants sich in U234 verwandeln. Wenn ein Atom U233 ein thermi sches Neutron absorbiert, werden im Durchschnitt 2,28 schnelle Spaltneutronen erzeugt. Diese Neutronen können nun in brutfähigen oder spaltbaren Isotopen oder in den umgebenden Materialien des Reaktors absorbiert werden.
Wenn Pa233, statt zu zerfallen, ein Neutron absor biert, verwandelt es sich zu Pa234. Da Pa 234 eine sehr kurze Halbwertzeit besitzt, ist die Wahrscheinlichkeit sehr gering, dass es ein Neutron absorbiert, so dass praktisch alle erzeugten Pa234-Atome schnell zu U234 zerfallen. U234 ist praktisch nicht spaltbar und wird daher auf Neutroneneinfang hin in U235 verwandelt. Das Isotop U235 kann nun gespalten werden, seine nuklearen Eigenschaften sind jedoch nicht so gut wie diejenigen des Isotops U233.
Wenn Pa233 und anschliessend U235 ein Neutron verbraucht, werden insgesamt zwei Neutronen ver wendet, unabhängig davon, dass die Eigenschaften des U235 weniger gut sind als diejenigen des<B>U233.</B> Wenn die Differenz zwischen den Isotopen<B>U233 und U235</B> in Betracht gezogen wird, ist der Gesamtverlust, wenn Pa233 ein Neutron absorbiert anstatt zu zerfallen, an nähernd 2,2 Neutronen. Wenn U233 durch Neutronen bestrahlung aus Th232 erzeugt werden soll, ist es daher äusserst erstrebenswert, die Neutronenabsorption in dem Isotop Pa233 klein zu halten.
Ein weiteres Problem bei der Verwendung von Th232 in Kernreaktoren als brutfähiges Material ist eine Folge davon, dass anfänglich sehr grosse Mengen von spaltbarem Material erforderlich sind. Der Wir kungsquerschnitt von Th232 bezüglich des Neutronen einfangs beträgt 7 Barn (7 x 10-24 cm2), verglichen mit 2,75 Barn von U231, welches das andere, meist gebäuchliche brutfähige Isotop ist.
U233 steht nicht zur Verfügung, ausser es entsteht als Strahlungsprodukt von Th232. Es wurde daher vorgeschlagen, das<B>U233</B> dadurch zu erzeugen, dass ein mit U235 angereichertes brutfähiges Isotop Th232 verwendet wird. Infolge der hohen Kosten der Erzeugung des<B>U235 In</B> Diffusions anlagen und der langen Zeit, bevor eine hinreichende Menge U233 erzeugt und in den Kreislauf eingeschlossen werden kann, um den Verbrauch von U235 herabzu setzen, besitzt diese Umwandlung von Th232 in U"33 wirtschaftliche und technische Nachteile.
Die vorliegende Erfindung betrifft nun ein Ver fahren zur Umwandlung von Th232 in<B>U233</B> durch Bestrahlung von Th232 mit thermischen Neutronen zur Erzeugung von Th233, welches spontan durch die Aussendung zweier negativer Betapartikel zu Pa233 und anschliessend zu U233 zerfällt.
Die Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, dass die Neutronen durch ein Neutronen abschirmendes Material geschickt werden, welches Plutonium oder eine andere durch Neutronen bestrahlung Plutonium bildende Substanz enthält, um Neutronen in dem Energiebereich zwischen 0,05 eV und 10,0 eV zu absorbieren und dadurch, dass an schliessend das Th233 mit dem resultierenden modifi zierten Neutronenfluss beaufschlagt wird. Das Abschirmmaterial kann eine brutfähige spalt bare oder brennbare Steuersubstanz sein.
In thermi schen Energieerzeugungsreaktoren liegen die thermi schen Neutronenenergien etwa bei 0,05 eV und darunter. Der wichtige Resonanzeinfang der brut fähigen Isotope<B>U231 und</B> Th232 liegt über 10,0 eV. Das Abschirmmaterial mit Resonanzen zwischen 0,05 und 10,0 eV vermindert erheblich den Neutror_eneinfang von Pa233, vermindert jedoch nicht den Resonanz- einfang bei der Umwandlung von brutfähigen zu spalt baren Isotopen, welcher über 10,
0 eV liegt, anderseits beeinflusst es nicht den thermischen Neutronenfluss, welcher die thermische Spaltung des spaltbaren Materials aufrechterhält, da dieser Neutronenfluss in dem Bereich unter 0,05 eV liegt.
Das Abschirmmaterial enthält ein oder eine Mischung von mehreren der Isotope von Plutonium, im einzelnen Pu239, Pu249 und Pu241. Das Material befindet sich dabei zweckmässig in der Nähe der Ober fläche des brutfähigen Materials Th232, entweder in reiner Form oder als Mischung mit anderen Isotopen.
Ein ebenfalls befriedigend arbeitendes Abschirm- material enthält U231. Dieses U231 kann an Gehalt von U235 bereits erschöpft sein, es kann jedoch auch natür lich gemischtes Uran sein mit 99,3 % U231, es kann jedoch auch mit einem spaltbaren Uran- oder Pluto niumisotop angereichert sein.
Das Verhalten des U231 bei Neutronenfluss als Vorläufer von Pu-Isotopen kann wie folgt dargestellt werden:
EMI0002.0066
Obwohl U231 selbst nicht die Abschirmung zur Ver meidung des Neutroneneinfangs durch Pa233 leistet, bewirken die infolge des Neutroneneinfangs durch U231 entstehenden Plutonium-Isotope die erforderliche Abschirmung.
Die Menge des pro Masseneinheit des Thorium232 erforderlichen Abschirmmaterials in dem Kernbrennstoffelement ist variabel. Sie hängt von den brutfähigen und spaltbaren Isotopen ab, welche an wesend sind, von der Grösse der Kernbrennstoffele- mente und von dem Neutronenspektrum. Das Neutro- nensprektrum hängt von den beiden erstangegebenen variablen Grössen ab und von dem zwischen den Brennstoffelementen vorgesehenen Moderatoren, der Grösse des Reaktors, dem Typ der Steuerelemente und von dem konstruktiven Aufbau und den Verunreini gungen des Reaktors.
Das Neutronenspektrum ändert sich somit in Abhängigkeit von der Zeit. Ganz allge mein kann jedoch gesagt werden, dass in thermischen Reaktoren, Resonanz- oder überthermischen Brut reaktoren oder Umwandlungsreaktorenmit Plutonium abschirmung die Menge des Plutoniums zwischen 0,5 und 20 Gew. %, bezogen auf das anwesende Th232, betragen soll, wobei der im einzelnen vorzuziehende Betrag von den oben aufgeführten Grössen abhängt und zusätzlich von der Temperatur der in dem Reaktor verwendeten Materialien und deren chemischer Form, d. h. ob diese Materialien elementar oder gebunden sind, wobei sowohl die spaltbaren als auch die brut fähigen Materialien in Betracht fallen.
Es hat sich herausgestellt, dass, obwohl der thermi sche Neutronenwirkungsquerschnitt von Pa233 nur etwa 60 Barn beträgt, der wirksame Wirkungsquer schnitt des Kernreaktors zwischen 130 und 150 Barn liegt, in Abhängigkeit von dem Neutronenenergie spektrum in dem Reaktor. Messungen haben ergeben, dass das Resonanzintegral von P033 etwa 670 Barn beträgt. Die Resonanzen des Pa233 liegen bei sehr niedrigen Neutronenenergien, so dass ein relativ gerin ges Resonanzintegral einen derartig grossen Einfluss auf den wirksamen Neutronengesamtwirkungsquerschnitt des Reaktors ausübt.
Die Energieerzeugungsreaktoren müssen bei hohen Temperaturen arbeiten, so dass auch die Neutronen temperaturen in derartigen Reaktoren grösser sind als in Forschungsreaktoren, was sich in einer grösseren Wirksamkeit des thermischen Absorptionsquerschnit tes von Pa233 äussert. Die Absorption von Neutronen von Pa233 spielt somit bei Energieerzeugungsreaktoren eine grössere Rolle als bei anderen, nur wissenschaft lichen Zwecken dienenden Reaktoren.
Es wird angenommen, dass in Energieerzeugungs- reaktoren mit grossem Neutronenfluss, welche das ungünstige Spektrum bezüglich des Neutroneneinfangs durch Pa233 besitzen, die gesamte freiwerdende Wärmemenge pro Masseneinheit des Kernbrennstoff materials verdreifacht wird, wenn eine vollständige Abschirmung des Isotops Pa233 erreicht wird. Eine vollständige Abschirmung zur Vermeidung des Neu troneneinfangs durch Pa233 ist jedoch nicht erforderlich, da jede Abschirmung gegenüber keiner Abschirmung einen Vorteil bietet.
Wenn spaltbares Plutonium als Abschirmmaterial verwendet wird, ist die maximal erreichbare Abschirmung durch die maximale Aktivi tät begrenzt, die in dem Reaktor zugelassen werden kann.
Bei der bevorzugten Ausführungsform des Ver fahrens nach der Erfindung ist das Pu-Abschirm- material in der Nähe der Oberfläche des Brennstoff elementes angeordnet und umgibt das brutfähige Material Th232. Dadurch absorbiert es wirksam den Neutronenfluss, welcher in dem Energiebereich zwi schen 0,05 und 10,0 eV liegt und welcher sonst in starkem Masse durch das Isotop Pa233 im Inneren des brutfähigen Brennstoffelementes absorbiert würde.
Diese Neutronen werden von dem Abschirmmaterial eingefangen und erzeugen schnelle Spaltneutronen, welche auf das Isotop Pa233 ausser im Resonanzfall nicht einwirken, aber welche die Umwandlung von Th23a zu U233 begünstigen. Das Th233 kann somit über Pa233 zu U233 zerfallen, ohne dass das Pa233 inmerklichem Ausmass Neutronen absorbiert.
Die Umwandlung von Th232 zu einem spaltbaren Uranisotop, d. h. zu U233 und die Neutronenausbeute werden somit erheblich verbessert. Diese Verbesserung ist eine Folge der durch die Abschirmung bewirkten Herabsetzung des Reso- nanzeinfangs von Neutronen durch das Pa233.
Die beiliegenden Zeichnungen zeigen zu Erläute rungszwecken Vorrichtungen zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung; es zeigen: Fig. 1 ein Reaktorgefäss, teilweise im Schnitt, Fig. 2 ein Kernbrennstoffelement mit Abschirmung, teilweise im Schnitt, Fig. 3 einen Querschnitt durch das Element der Fig. 2, entlang der Schnittlinie 3-3, Fig. 4 und 5 einen Längs- und einen Querschnitt durch ein ringförmiges Kernbrennstoffelement mit Abschirmung,
Fig. 6 einen Querschnitt durch ein ringförmiges Kernbrennstoffelement mit einer inneren und einer äusseren Abschirmung, Fig. 7 einen Querschnitt durch ein weiteres Kern brennstoffelement, Fig. 8, 9 und 10 plattenförmige Kernbrennstoff elemente mit Abschirmungen und Fig. 11 einen vertikalen Querschnitt durch eine Anordnung mit Kernbrennstoffelementen und aus Th02-Abschirmungen.
Der in Fig. 1 in vereinfachter Form dargestellte Kernreaktor besteht aus einem Reaktorgefäss 10, an dessen oberem Ende ein Abschluss 12 vorgesehen ist, welcher mit dem Gefäss über Flansche 14 und 16 ver bunden ist. Der Reaktor besitzt weiterhin Zu- und Abflussstutzen 20 und 18 für das Kühlmittel.
An der Innenfläche des Reaktorgefässes 10 sind durch nichtgezeigte Mittel Trägerkörper 22 und 24 befestigt, zwischen welchen sich die bei dem Beispiel zylinderförmigen Kernbrennstoffelemente befinden. Die Kernbrennstoffelemente sind in einem gewissen Abstand voneinander angeordnet, so dass das Kühl mittel zwischen ihnen hindurchfliessen kann. An dem Gefäss 10 ist ferner ein Gehäuse 28 zur Steuerung der Bewegung der Steuerstangen 30 vorgesehen, so dass diese in den Zwischenraum zwischen den Elementen eingeschoben und wieder entfernt werden können.
Fig. 2 zeigt eine Längsansicht und einen Querschnitt eines zylindrischen Kernbrennelementes, beispiels weise eines der in Fig. 1 mit 26 bezeichneten Elemente. Der innere Teil 34 enthält das brutfähige Material Th232. Die nächstäussere Schicht 36 ist die Neutronen abschirmung, z. B. Plutonium oder Uran233, welches auf Bestrahlung mit Neutronen hin Plutonium bildet. Die Abschirmung ist von einem Mantel 38 umgeben, welcher die Elemente gegen nachteilige Einflüsse von seiten des Kühlmittels schützt.
Der Mantel kann beispielsweise aus Zirkonium, Zirkoniumlegierungen, nichtrostendem Stahl oder Aluminium bestehen. Die Fig. 4 und 5 zeigen eine Seitenansicht und einen Querschnitt eines ring- bzw. rohrförmigen Kernbrenn- stoffelementes mit der Abschirmung. Dieses Element weist einen röhrenförmigen Th232 enthaltenden Körper 39 auf, wobei die zentrale Bohrung 40 dazu dient, die thermische Beanspruchung herabzusetzen; durch die Öffnung bzw. Bohrung fliesst ein nicht moderierendes Kühlmittel wie beispielsweise Natrium. An der äusseren und an der inneren Oberfläche sind Mäntel 44 bzw. 42 vorgesehen.
Unmittelbar innerhalb des äusseren Man tels 42 ist die Neutronenabschirmung 46 vorgesehen, welche einen erheblichen Anteil von Abschirmmaterial enthält.
Fig. 6 zeigt einen Querschnitt durch ein rohrförmi- ges Kernstoffelement, wobei durch die zentrale Öffnung ein moderierendes Kühlmittel wie beispielsweise Wasser fliessen kann. Der einzige Unterschied gegen über der Ausführungsform gemäss Fig.5 ist, dass innerhalb der Mantelschicht 44 eine zusätzliche Lage 46a von Abschirmmaterial vorgesehen ist.
Fig. 7 zeigt einen Querschnitt eines ringförmigen Kernbrennstoffelementes in Kombination mit einem zylindrischen bzw. stangenförmigen Kernbrennstoff element. Die innere Stange 41 besteht aus Th232 und ist mit einem Mantel 43 versehen. Der Zwischenraum zwischen dem stangenförmigen und dem röhrenförmi gen Teil dient als Kanal für ein nichtmoderierendes Kühlmittel, beispielsweise Natrium. Die röhrenförmige Abschirmungsschicht 47 mit Plutonium oder U231 liegt koaxial, bezüglich der Innenstange 41, und besitzt innen und aussen je einen Mantel 49 bzw. 51.
Das Kühlmittel kann entlang der Aussenseite des Mantels 51 geleitet werden. Dieses Element ist insbesondere dann günstig, wenn das Abschirmmaterial von dem brutfähigen Th232 getrennt gehalten werden soll, beispielsweise bei einer einfachen Herstellung von Kernbrennstoffelementen. Es können jedoch auch andere mechanische Anord nungen getroffen werden, um diesen Effekt zu erreichen, beispielsweise die abwechslungsweise Anordnung von Platten von brutfähigem und spaltbarem Material.
In den Fig. 8 und 9 ist ein aus Platten bestehendes Brennstoffelement in Seitenansicht und im Querschnitt gezeigt. Die Brennstoffplatten 48 sind an ihren Kanten zwischen Platten 50 und 52 angeordnet, wobei zwischen den Platten Kanäle 54 vorgesehen sind, durch welche ein Kühlmittel oder gegebenenfalls ein Moderator hindurchgeleitet werden kann. Die Platten verlaufen parallel zueinander. Wenngleich die in Fig. 9 gezeigten Platten eben sind, können auch anders geformte Kör per verwendet werden. Ein schleifenförmiger Griff 56 dient zum Einführen und zum Entfernen des Kern brennstoffelementes in den bzw. aus dem Reaktor.
Am unteren Ende ist ein Führungskörper 58 mit einem Kühlmittelanschluss 59 vorgesehen, welcher dazu dient, das Brennstoffelement in dem Reaktor zu halten.
Fig. 10 zeigt mehr im einzelnen ein plattenförmiges Kernbrennstoffelement mit Abschirmungen. Die inner ste Schicht 60 enthält ThIs2 und liegt zwischen den die Abschirmung darstellenden Schichten 62 und 64. An die Schichten 62 und 64 schliessen sich aussen die Mantelflächen 66 und 68 an.
Die Kante 70 umgibt die Schichten 62 und 64 rahmenförmig und ist mit den Mantelschichten 66 und 68 durch Heisswalzen flüssig keitsdicht verbunden, so dass keine Flüssigkeit mit dem Th232 und dem Abschirmungsmaterial in Kontakt kommen kann. Die Brennstoffplatte ist ferner mit der Halteplatte 52, beispielsweise durch eine Lötnaht 72, verbunden.
Es gibt eine Reihe von Verfahren zur Herstellung der mit Plutonium abgeschirmten Th212 Brennstoff elemente, welche von Kernstoffmaterial zu Kernstoff- material verschieden sind.
Die stangenförmigen Kernbrennstoffelemente der Fig. 2 und 3 können beispielsweise durch metallurgische Verfahrensschritte aus pulverförmigem Material her gestellt werden oder durch Verbinden eines ring förmigen Zylinders aus dem Abschirmmaterial mit einer inneren Stange aus Th232; oder durch keramische Verfahrensschritte, wobei sowohl das Th232 als auch das Abschirmmaterial in keramischer Form beispielsweise als ein Oxyd oder als eine Kohlenstoffverbindung verwendet werden. Verfahren dieser Art sind allgemein bekannt. Abschliessend wird die Mantelschicht aufge bracht und durch bekannte Verfahren an den Kanten abgeschlossen.
Die rohrförmigen Brennstoffelemente gemäss den Fig. 4 bis 7 können nach ähnlichen Verfahren herge stellt werden, wobei entsprechende Änderungen erfor derlich sind, um die zentrale Öffnung herzustellen. Es können beispielsweise ring- oder röhrenförmige For men verwendet werden, bestehend aus einer Form für den Kern und für die Aussenform, wobei die entspre chenden Schichten vor einer abschliessenden Wärme behandlung entstehen. Anschliessend werden die äusse ren Mantelschichten und die Kantenabschlüsse nach bekannten Verfahren hergestellt.
Die plattenförmigen Kernbrennstoffelemente der Fig. 8, 9 und 10 können durch Heisswalzen der drei Schichten erzeugt werden, wobei die beiden äusseren aus dem Abschirmmaterial bestehen und die inneren aus dem brutfähigen Th212, beispielsweise durch pulververarbeitende metallurgische Prozesse oder durch keramische Fabrikationsprozesse. Die innere Schicht aus Th232 mit den seitlichen Schichten aus Plutonium oder mit Plutonium angereichertem U231 oder natür lichem oder erschöpftem U231 kann dann in den Rahmen aus dem Mantelmaterial eingefügt werden.
Anschliessend werden an beiden Seiten die Schichten aus dem Mantelmaterial aufgebracht und die gesamte Anordnung heiss gewalzt, um die Mantelschichten fest mit dem Rahmen zu verbinden, so dass eine flüssigkeits dichte Verbindung entsteht.
Die Anordnung der Abschirmung kann selbst verständlich auf anders geformte Kernbrennstoff elemente mit unterschiedlichem Querschnitt angewen det werden, beispielsweise mit elliptischem, ovalem prismatischem oder polygonalem Querschnitt.
Fig. 11 zeigt einen Vertikalschnitt durch eine An ordnung von Kernbrennstoffelementen. Die gezeigte Brennstoffelementenanordnung ist für Betrieb bei hoher Temperatur geeignet, beispielsweise in dem Temperaturbereich von 538 C bis 593 C, wobei ein metallisches Kühlmittel verwendet wird, beispielsweise Natrium oder eutektisches Natriumkalium (NaK). Als Moderator wird Graphit oder Beryllium verwen det. Die obere und die untere Tragplatte zur Auflage der Kernbrennstoffanordnung sind mit 80 und 82 bezeichnet.
Der Graphitmoderator 84 besitzt eine zentrale Bohrung 86, deren Innenfläche mit einem Mantel 88 ausgekleidet ist. In dieser Bohrung befindet sich die Kernbrennstoffanordnung. Die Kernbrennstoff anordnung besitzt am unteren Ende einen Anschluss stutzen 90 für das Kühlmittel, welcher sich in einer Öffnung 92 der unteren Auflage 82 befindet. Der Anschlussstutzen 90 ist an einem Rohr 94 befestigt, welches die Kernbrennstoffanordnung umgibt und das Kühlmittel leitet. Am oberen Ende der Anordnung ist ein Träger 96 vorgesehen, welcher mittels eines Bolzens 98 angehoben werden kann.
Weiterhin sind Platten 100 und 102 vorgesehen, durch welche die Brennstoffelemente ragen und welche gewährleisten, dass sie den vorgegebenen Abstand voneinander ein halten, sowie sieben Brennstoffelemente, welche so angeordnet sind, dass sechs Elemente ein zentral ange ordnetes siebtes Element umgeben. Das Kühlmittel gelangt durch die Öffnung 104 des Stutzens 90 in die Anordnung hinein, fliesst durch die Öffnungen<B>106</B> der unteren Abstandsplatte 100, strömt nach oben, wobei es die Brennstoffelemente umspült, gelangt durch nicht dargestellte Öffnungen der Abstandsplatte 102, welche Öffnungen ähnlich ausgebildet sein können wie die Öffnungen in der Platte 100, und durch Öffnungen 108 in dem Rohr 94 und durch Öffnungen 110 in dem An schlussstück 96 aus der Anordnung heraus.
Die Brennstoffelemente sind beispielsweise 455 cm lang und erstrecken sich zwischen den unteren Ab schlussstücken 112 und den oberen Abschlussstücken 114. Das untere, aktive Kernbrennstoffelement besteht aus einer Stange aus festem Material, die beispiels weise 305 cm lang ist. Die äussere, wärmeübertragende Fläche besteht aus einem Mantel 120 aus nichtrosten dem Stahl, welcher sich zwischen den unteren und oberen Abschlussstücken 112 und 114 erstreckt.
Der innere Teil 122 jedes Kernbrennstoffelementes besteht aus brutfähigem Material. Der Durchmesser der Stange beträgt etwa 10 mm. Das Material ist beispielsweise bis zu einer hohen Dichte gesintertes Thls202. Nach aussen schliesst sich eine beispielsweise 2,9 mm starke Abschirmschicht 124 an, sie besteht aus U238 02 mit 4 Gew. % Pu233 02. Diese Abschirm- schicht ist von einem Mantel 120 umgeben, welcher aus nichtrostendem Stahl besteht und 0,35 mm stark ist.
Der Aussendurchmesser eines Kernbrennstoffelementes beträgt somit 16,5 mm. Der Abstand zwischen zwei Kernbrennstoffelementen von Achse zu Achse beträgt 19,5 mm. Der Aussendurchmesser des Rohrs 94, welcher jeweils sieben Elemente umgibt, beträgt etwa 60 mm.
Diese Anordnung ist typisch für Reaktorkerne, wobei diese z. B. 510 solcher Anordnungen in hexago- naler Form aufweisen. Der Abstand zwischen zwei einander gegenüberliegenden Flächen beträgt 24 cm, während der Abstand von Achse zu Achse jeder Anordnung 14 cm beträgt. Der Moderator und Reflektor besteht aus 270 sechseckigen Graphitblöcken mit Kantenlängen von 25,4 cm und halbkreisförmigen Ausbuchtungen entlang der Kanten zur Aufnahme der die Kernstoffelemente enthaltenden Anordnungen. Der mittlere Durchmesser des Reaktorkerns beträgt 4,60 m, seine Höhe 4,27 m.
Die Dicke des Reflektors beträgt 61 cm und der mittlere äussere Durchmesser der Reflektoranordnung 5,65 m. Das Gesamtgewicht des Kernbrennstoffs beträgt 20 500 kg, wobei in jeder Kernbrennstoff anordnung 40 kg, verteilt auf sieben Elemente, unter gebracht sind. Jedes Element enthält somit 5,7 kg Kernbrennstoff. Das Kühlmittel, Natrium, wird durch diesen Reaktor geleitet mit etwa 19,7 x 104 Liter/min., welches mit einer Temperatur von 370 C eintritt und es bei einer Temperatur von 560 C verlässt. Die Leistung beträgt 200 Megawatt.
Die folgenden Angaben sollen den Effekt illustrie ren, der durch die Abschirmung bei einem Reaktor erreicht wird, welcher in den Elementen Th232 als brutbares Material enthält. Der Reaktor, welcher zu Vergleichszwecken herangezogen wird, ist ein mit Natrium gekühlter und mit Graphit moderierter Energieerzeugungsreaktor, bei welchem die brutbaren und spaltbaren Materialien in Oxydform verwendet werden. Er wird mit einer Neutronenenergie von 0,084 eV betrieben. Das brutfähige Material in den Elementen ist Th232 02, das spaltbare Material U233 02.
Die Kernbrennstoffelemente sind stangenförmig, mit einem Durchmesser von etwa 15,2 mm und einer Länge von 304 cm, wobei die Stangen mit einer Mantel schicht aus nichtrostendem Material bedeckt sind. Das anfängliche Verhältnis von Kernbrennstoffatomen zu den gemischten Oxydatomen beträgt 0,04 und das Ver hältnis von der Zahl der Moderatoratomen zu der Zahl der gemischten Oxydatomen beträgt 20. Das Abschirmmaterial besteht aus einer Mischung von natürlichem Uranoxyd, welches 0,72 % U236 und Plutoniumoxyde enthält.
Die sich zusätzlich infolge von Zerstrahlung aufbauenden Plutoniumisotope rei chen aus, den wirksamen Neutroneneinfangsquer- schnitt von PO38 von etwa<B>190</B> Barn auf ein Äquivalent von etwa 46 Barn herabzusetzen. Der Einfluss der Neutronenabschirmung des Pa2aa enthaltenden brut fähigen Materials auf den gesamten Neutronenmulti plikationsfaktor bei verschiedenen Neutronenflüssen und bei verschiedenen Strahlungen ist aus der nach folgenden Tabelle I zu ersehen.
EMI0006.0001
<I>Tabelle <SEP> I</I>
<tb> <I>Veränderung <SEP> des <SEP> Multiplikationsfaktors <SEP> k</I>
<tb> Ausmass <SEP> Neutronenfluss <SEP> Neutronenfluss <SEP> Neutronenfluss
<tb> der <SEP> Zerstrahlung <SEP> 1 <SEP> X <SEP> <B>1013</B> <SEP> 1 <SEP> X <SEP> 1014 <SEP> 4 <SEP> X <SEP> 1014
<tb> in <SEP> mwd/t'# <SEP> mit <SEP> - <SEP> ohne <SEP> mit <SEP> - <SEP> ohne <SEP> mit <SEP> - <SEP> ohne
<tb> Abschirmung <SEP> Abschirmung <SEP> Abschirmung
<tb> 0 <SEP> 1,128 <SEP> 1,128 <SEP> 1,128 <SEP> 1,128 <SEP> 1,128 <SEP> 1,128
<tb> 2000 <SEP> 1,123 <SEP> 1,120 <SEP> 1,118 <SEP> 1,118 <SEP> 1,116 <SEP> 1,110
<tb> 4000 <SEP> 1,121 <SEP> 1,116 <SEP> 1,109 <SEP> 1,100 <SEP> 1,105 <SEP> 1,095
<tb> 6000 <SEP> 1,119 <SEP> 1,114 <SEP> 1,103 <SEP> 1,092 <SEP> 1,094 <SEP> 1,080
<tb> <B>8000</B> <SEP> 1,117 <SEP> 1,112 <SEP> 1,098 <SEP> 1,085 <SEP> 1,
083 <SEP> 1,066
<tb> 10000 <SEP> 1,115 <SEP> 1,110 <SEP> 1,093 <SEP> 1,080 <SEP> <B>1</B>,073 <SEP> 1,051
<tb> \ <SEP> Reaktorbetriebszeit <SEP> in <SEP> Einheiten <SEP> von <SEP> Megawatt-Tagen <SEP> pro <SEP> Tonne <SEP> Uran <SEP> im <SEP> Brennstoff. Bei einem Fluss von 1013 übt das Pa213 nur einen relativ geringen Einfluss auf den Multiplikationsfaktor k aus. Bei hohen Neutronenflüssen wird die Absorption von Neutronen in dem Pa213 zunehmend von grösserer Bedeutung. Der Unterschied zwischen den k-Werten bei Flüssen von 1 X 1013 und 4 X 1014 ist auf den nachteiligen Effekt des Isotops Pa233 zurückzuführen.
Ein Vergleich der k-Werte bei nichtabgeschirmten Kernbrennstoffelementen mit denjenigen bei abge schirmten Kernbrennstoffelementen zeigt, dass der Abschirmeffekt relativklein bei geringem thermischen Neutronenfluss ist, jedoch bei höheren Flüssen ins Gewicht fällt.
Bei Neutronenflüssen von 4 X 1014 besitzt der Reaktor mit den abgeschirmten Kernbrennstoff elementen bei 10 000 mwd/t eine etwa um 2 % höher liegende Aktivität gegenüber dem gleichen Reaktor mit nichtabgeschirmten Elementen. Diese erhöhte Aktivität ist insbesondere deswegen bedeutungsvoll, weil die Lebenszeit des Reaktors erhöht ist. Die erhöhte Aktivität durch die Neutronenabschirmung des Isotops Th232 <B>ist</B> somit ohne weiteres zu ersehen.
Die folgende Tabelle zeigt den Gewinn bezüglich des Umwandlungsfaktors in D.C.R.-Einheiten, welche die Zahl der spaltbaren Atome angeben, die pro Zerstörung eines spaltbaren Atoms bei 10 000 mwd/t in Abhängigkeit von dem Neutronenfluss erzeugt werden.
AuchhierkannderVorteil ersehenwerden,der mit der Abschirmung erreicht wird. Ebenfalls ist zu ersehen, dass die durch die Abschirmung erreichten Vorteile mit erhöhtem Elektronenfluss vermehrt ins Gewicht fallen.
EMI0006.0030
<I>Tabelle <SEP> Il</I>
<tb> <I>Änderung <SEP> des <SEP> Umivandlungsfaktors <SEP> in <SEP> C.R.R.-Einheiten</I>
<tb> Neutronenfluss <SEP> Abschirmung <SEP> keine <SEP> Abschirmung
<tb> 1 <SEP> X <SEP> 1013 <SEP> 0,705 <SEP> 0,700
<tb> 4 <SEP> X <SEP> 1013 <SEP> 0,715 <SEP> 0,697
<tb> 1 <SEP> X <SEP> 1014 <SEP> 0,723 <SEP> 0,695
<tb> 4 <SEP> X <SEP> 1014 <SEP> 0,734 <SEP> 0,688 Die Verbesserung des Umwandlungsfaktors beim durchschnittlichen Neutronenfluss von 4 X 1014 beträgt bei 10 000 mwd/t <B>5%.</B> Obwohl die oben gegebenen Daten sich auf Elemente beziehen, die eine Schirm schicht aus natürlichem Uran, angereichert mit Plutonium, erhielten, wird eine Verbesserung in gleicher Weise erzielt,
wenn als Abschirmungsmaterial erschöpftes Uran und Plutonium, erschöpftes Uran und Uran233, oder natürliches Uran, etwas angereichert mit U235, verwendet wird. Die Brennstoffelemente mit abgeschirmtem Th232 zeigen einen weiteren Vorteil gegenüber nichtabgeschirmten Kernbrennstoffelemen- ten aus Th232. Dieser Vorteil besteht in der Änderung der Aktivität in Abhängigkeit von der Zeit.
Ein U238- Konverter-Reaktor zeigt eine anfängliche Zunahme der Aktivität infolge der relativ schnellen Erzeugung von PU239, welches einen grossen Spaltungswirkungs- querschnitt besitzt. Dieser Periode folgt jedoch ein Absinken der Aktivität infolge der Sättigung der Plutoniumproduktion, dem Aufbrauchen des Brenn stoffes und der Erzeugung von Spaltprodukten.
Der Th231-Konverter, welcher mit U235 gestartet wird, zeigt eine anfängliche Abnahme der Aktivität infolge des Verbrauchs des Brennstoffes und der Erzeugung von Spaltprodukten während der Zeit, in der sich Pa213 langsam bildet. Dieser Periode folgt ein erster leichter Reaktionsanstieg infolge der Erzeugung von U233 und dann ein leichter Abfall infolge der Sättigung der U213-Produktion und der Erzeugung von Spaltproduk ten.
Die Umwandlung von U238 und Thorium212 als brutfähige Materialien der anfänglichen Beschickung gleicht diese Aktivitätsschwankungen aus und gestattet eine längere Betriebszeit. Diese Umwandlung ver mindert die erforderliche Menge an Startbrennstoff infolge des geringen thermischen Neutronenwirkungs- querschnittes von U238. Anschliessende Brennstoff beschickungen enthalten höhere Th232-Konzentratio- nen, so dass Th232 das primäre brutfähige Material wird.
Während des Fortführens des Kernbrennstoff kreislaufs verbraucht sich das anfängliche U235 während das U233 sowie das Plutonium, welche wäh- rend des Prozesses erzeugt werden, getrennt werden und das erforderliche spaltbare Material liefern. Es werden somit zwei zusätzliche Vorteile erzielt. Die anfängliche Beigabe von spaltbarem Material, welches erforderlich ist, um den Gleichgewichtszustand herbei zuführen, ist vermindert und die Kosten des U235 sind herabgesetzt, da es nicht von dem U233 in einer Diffu sionsanlage getrennt werden muss.
Die abgeschirmten Kernbrennstoffelemente erzeugen analoge Verbesse rungen bezüglich der Aktivität und des durchschnitt lichen Umwandlungsfaktors bei gemischten Th232- U233-Kernbrennstoffen, in gleicher Weise wie bei den besprochenen Th232.
Zusätzlich zu den Plutonium-Isotopen, welche oben erläutert wurden, zeigen andere spaltbare oder brut fähige Isotope einschliesslich Np23', Np233 und Am241 ähnliche Effekte.
Andere, teilweise befriedigende Abschirmmateria- lien können neben Plutonium brennbare, Kontroll- zwecken dienende Verunreinigungen sein. Diese Ver unreinigungen brennen mit dem Verbrauch des Reak tors aus und erlauben dadurch eine Kontrolle der Reaktoraktivität, die Abschirmwirkung nimmt aller dings mit zunehmenden Abbrand entsprechend ab. Die meisten für diesen Zweck geeigneten Stoffe be sitzen Neutronenabsorptionsresonanzen oberhalb der thermischen Neutronenenergien, wobei diese Resonanz absorption gross ist gegenüber der Absorption thermi scher Neutronen.
Anwendbare Stoffe, welche diese Voraussetzungen erfüllen, sind In, Th, Ru, Ag, Cd, Cs, Sm, Eu, Dy, Ho, Er, Tm, Hf, Ta, Re, Ir und Au.
Es sei jedoch darauf hingewiesen, dass diese Abschirm- materialien nicht äquivalent den spaltbaren und brut- fähigen U- und Pu-Isotopen sind, weil der Abschirm- effekt mit zunehmender Zerstrahlung des Kraftstoffes abnimmt und weil die Th232_Umwandlung abnimmt. Trotzdem kann bei einigen Anwendungen dieser Typ von kombinierter anfänglicher Aktivitätskontrolle und brutfähigen Abschirmungen erforderlich sein.
Es sei noch erwähnt, däss entweder das Abschir- mungselement oder das brutfähige Element auch eine Aufschwemmung sein kann, wie beispielsweise eine Mischung aus Natrium und einem metallischen, spaltbaren oder brutfähigen Oxyd, oder eine Flüssig keit, beispielsweise eine geschmolzene Legierung, ein Salz oder eine Lösung aus spaltbarem oder brutfähigem Material. Beide Elemente können solche nicht feste Materialien sein, wenn eine entsprechende Konstruk tion gewählt wird, die diese Materialien in einem vor gegebenen Abstand hält. Die Zeichnungen zeigen ge eignete Anordnungen und Grenzen.