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BREVET D'INVENTION " " Méthode et appareil pour réduire les oxydes teîs que les minerais métalliques ".
La présente invention est relative à la réduction di- recte des minerais et, en particulier, à la fabrication de fer spongieux à partir de minerai de fer ou d'autres formes d'oxyde de fer.
Des effe@s et des sommes considérables ont été dépen- sés pendant une longue période, dans des tentatives de ré- duire les minerais métalliques, en particulier le minerai de fer, sous la forme de métal pur directement, mais ces efforts, à la connaissance de l'inventeur, n'ont pas été couronnés de succès au point de vue commercial. Un examen des divers procédés et appareils proposés jusqu'à présent dans ce but, conduit l'inventeur à conclure qu'ils ont été caractérisés par une ou plusieurs de$ différentes conditions qui empêchent pratiquement la mise en oeuvre d'une opération couronnée de succès sur une échelle commerciale.
La première de ces conditions est celle de la tempéra- ture. Des tentatives d'effectuer la réduction directe de
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minerai de fer à des températures inférieures à 2000 F mon- trent qu'à des températures de cet ordre, la réaction est tellement lente que la réduction n'est pas pratique au point de vue commercial. Toutefois, quand on opère au-des- sus de cette température, on rencontre un problème diffé- rent, à savoir : le fait que les oxydes de. fei deviennent tellement collants que leur maniement mécanique est prati- quement impossible.
La seconde condition est le maintien d'une atmosphère réductrice autour de la masse d'oxydes. Il est bien entendu que la réduction d'oxyde de fer, par exemple, est effectuée par l'oxydation de CO en CO2, l'oxygène étant retiré de l'oxyde de fer. Toutefois, le CO2 n'est pas un agent réduc- teur et si l'opération de réduction est continuée pendant très longtemps, l'agent réducteur initial, à savoir : CO ou H2 est transformé en un produit , à savoir : CO2 ou H2O, qui n'a pas d'action réductrice. Par conséquent, l'allure ou vitesse de transformation tombe fortement après très peu de temps, parce que l'agent réducteur n'est plus présent en concentration suffisante pour continuer la réduction à la grande vitesse initiale.
Pour des usages pratiques, il ap- paraît que (rapport de l'agent réducteur, tel que go, au produit final oxydé, tel que CO2, doit être d'au moins 4 à 1.
Une autre condition qui n'a pas été satisfaite avec succès jusqu'à présent est la fourniture d'une chaleur suf- fisante pour amenerla reconversion de CO2 en 00, qui est une réaction endothermique. Afin de continuer la réduction de l'oxyde métallique, la CO2 doit être mis en réaction avec du carbone pour former du CO additionnel, de façon qu'après la réduction initiale de Fe203 en Fe3O4, la réduction puisse continuer plus loin, à savoir de F4en FeO et finalement en Fe.
La présente invention a pour objet un nouveau procédé
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et un nouvel appareil pour la réduction directe d'oxydes tels que les minerais métalliques, qui évitent les condi- tions esquissées plus haut qui ont milité contre le succès de tentatives antérieures pour atteindre ce résultat. Dans une forme de mise en oeuvre préférée de l'invention, on effectue la réduction de l'oxyde sous forme finement divi- sée pendant qu'il est suspensoun dasn un milieu ou aent ré- ducteur. Spécifiquement, l'oxyde est déchargé de haut en bas sous la forme d'une pluie descendant à travers l'atmos- phère réductrice dans unetour de réaction chauffée à une température supérieure à 2000 F, ce qui effectue une réduc- tion pratiquement instantanée de l'oxyde pendant qu'il est en suspension.
Le métal réduit est recueilli au bas de la zone de réaction et est protégé du contact avec l'atmosphè- re jusqu'à ce qu'il se soit refroidi suffisamment pour empê- cher une oxydation atmosphérique rapide. L'atmosphère ré- duotrice peut être fournie d'une manière quelconque choisie parmi un certain nombre. Du gaz naturel brut peut être four- ni à la tour de réaction. De l'huile d'hydrocarbures peut être projetée ou pulvérisée dans la touret @ va- porisée. De la matière solide telle que la houille, le coke, le charbon de bois ou le carbone sous forme finement divi- sée peut être admise dans la tour en mélange avec l'oxyde.
Ceci est la pratique qui va être décrite en particulier ici.
Une forme d'appareil que l'inventeur a employée avec succès comprend une tour à revêtement intérieur réfractaire possédant des moyens pour en chauffer l'intérieur, des moyens pour décharger une pluie d'oxydes et un agent réducteur de haut en bas à travers la tour, et des moyens près du fond pour recevoir la matière après qu'elle est tombée à travers la tour. Dans une forme perfectionnée de l'appareil, on em- ploie des tours de réaction jumelles et on les fait fonc- tionner alternativement, en réchauffant chaque tour entre des opérations successives. La forme perfectionnée de l'ap- pareil comprend aussi des régénérateurs destinés à fournir
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de l'air chaud à la tour que l'on chauffe, pour la combus- tion avec l'excès de gaz combustible formé dans la tour qui est en fonctionnement.
D'autres caractéristiques nouvelles de l'appareil et une explication complète du procédé réalisé avec l'appareil apparaîtront dans la description détaillée qui suit, la- quelle se réfère aux dessins ci-annexés, qui illustrent d'une manière quelque peu schématique l'appareil en ques- tion.
Sur les dessins;
La fig. 1 est une coupe verticale centrale à travers .une forme simple de tour de réaction, des parties étant re- présentées en élévation; la fig. 2 est une coupe transversale à travers la tour suivant le plan de la ligne II-II de la fig. 1; la fig. 3 est une vue en plan d'une forme modifiée d'appareil, comprenant des tours de réaction jumelées, dont des parties ont été omises pour la clarté; la fig. 4 est une vue partiellement en coupe suivant le plan de la ligne IV-IV de la fig. 3 ; avec des parties en élévation; la fig. 5 est une coupe verticale à travers un des régénérateurs, le long du plan de la ligne V-V de la fige 3; la fig. 6 est une coupe horizontale le long du.plan de la ligne VI-VI de la fige 4 ;
la fig. 7 est une coupe similaire le long du plan de la ligne VII-VII de la fig. 5 ; la fig. 8 est une vue partiellement en coupe et partiel- lement en plan, après brisure et enlèvement de certaines parties, d'une forme de dispositif d'alimentation pour dé- charger le mélange d'oxyde et d'agent réducteur dans la partie supérieure des tours de réaction; la fig. 9 est une vue en coupe le long de la ligne IX-IX de la fig. 8 avec des parties en élévation; et
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et la fig. 10 est une vue partiellement en coupe et partiellement en élévation d'une variante d'une partie de l'appareil représenté sur la fig. 4.
En se référant maintenant en détail aux dessins et, pour le présent, aux fig. 1 et 2 en particulier, on voit qu'une tour de réaction 10 est construite sur n'importe quelle fondation convenable 11 et est bâtie jusqu'à une hauteur convenable, par exemple 25 pieds. La tour estre- vêtue intérieurement de briques réfractaires. Des blocs à brûleur sont maçonnés dans la paroi de la façon indi- quée et des brûleurs indiqués schématiquement'en 13 sont installés en combinaison avec les blocs. Les brûleurs sont connectés par une tuyauterie convenable à n'importe quelle source convenable de combustible et peuvent être pourvus de soupapes de contrôle appropriées 14. Un canal d'échappe- ment 15 partant de l'extrémité supérieure de la tour conduit les gaz de combustion brûlés à une cheminée 16.
Un registre 17 est prévu pour fermer partiellement ou complètement le canal d'échappement 15. Un dispositif de chargement 18 est monté à la partie supérieure de la tour.
Les détails du dispositif chargeur sont représentés sur la fig. 8 et 9. Comme cela apparaît sur celles-ci, le dispositif chargeur comprend une trémie ou entonnoir de décharge 19 dont le canal eu tuyau traverse le toit de la toux indiqué en 20. Un couvercle 21 monté sur l'entonnoir pré- sente une lumière de décharge 22. Une bague annulaire 23 et un disque 24 porté par elle forment un logement pour un rotor d'alimentation 25 présentant des saillies radiales 25a.
Le rotor est monté sur un arbre 26 tourillonné dans des pa- liers portés par le couvercle 21 et le disque 24. L'arbre 26 porte une poulie motrice 27, par laquelle le rotor 25 peut être actionné par un moteur convenable (non représen- té).
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Le disque 24 présente une ouverture 28 en un point es- pacé circonférentiellement de l'ouverture 22 du couvercle 21. Un conduit d'alimentation 29 se termine à l'ouverture 28. Grâce à cette construction, de la matière fournie par le conduit 29 s'éboule par l'ouverture 28 dans les espaces com- pris entre les saillies 25a du rotor 25 et est entraînée dans un mouvement tournant avec celui-ci et tombe finale- ment par l'ouverture 22 dans l'entonnoir 19. La partie su- périeure du dispositif de chargement est de préférence en- fermée dans un logement convenable 30.
En se référant de nouveau aux fig. 1 et 2, on voit qu'une sole basculante 31 est montée près du fond de la tour. La sole porte une couche réfractaire 32 et est fixée à un arbre 33 passant à travers les parois du four et tou- rillonné dans des paliers 34 fixés à celles-ci. Un levier 35 partant d'une extrémité de l'arbre 33 permet de faire tourner la sole à la main.
Une trémie 36 à la partie inférieure de la tour présen- te un conduit de décharge 37 muni d'une soupape 38, avanta- geusement du type à fermeture coulissante.
Une boîte amovible 39 est placée sous le conduit de décharge 37 sur une table de levage 40. La boîte possède un goulot 41 propre à établir un raccordement étanche au gaz avec le conduit de décharge 37 lorsqu'il est levé et amené en prise avec lui. Le goulot 41 contient une soupape 42.
Lorsqu'on emploie l'appareil décrit jusqu'ici, pour mettre en oeuvre le procédé selon l'invention, on chauffe d'abord l'intérieur de la tour 10 en allumant les bûleurs 13 et en les laissant brûler pendant un temps suffisant pour élever la température de la tour sensiblement au-dessus de 2000 F., et de préférence au voisinage de 2300 F. Pendant la phase de fonctionnement des brûleurs du cycle opératoire complet, le registre 17 est ouvert dans la mesure nécessaire
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pour permettre aux gaz de combustion brûlés de s'échapper.
On tourne la sole 31 de façon que sa surface réfractaire soit placée au-dessus comme cela se trouve représenté sur la f ig. 1. La soupape 38 dans le conduit de décharge 37 de la trémie 36 est fermée. Quand l'intérieur de la tour a été chauffé à la température convenable, les brûleurs 13 sont éteints et le registre 17 est fermé. Le dispositif char- geur 18 est alors actionné pour délivrer un mélange d'oxy- des broyés finement, comme les oxydes du fer, et d'un agent réducteur tel que le oharbon dans un état de fine division.
L'oxyde à réduire et le oharbon sont broyés dans un broyeur à boulets, par exemple, à un degré de finesse tel qu'ils passent à travers un tamis de 45 mailles par pouce linéaire (soit environ 18 mailles par cm) ou davantage. Le mélange d'oxyde et d'agent réducteur est composé d'environ 600 livres anglaises de charbon pour une tonne d'oxyde.
Le mélange peut être délivré au dispositif chargeur de n'im- porte quelle manière @ commode, par exemple d'une trémied'entreposage surélevée (non représentée).
Pendant la phase de réaction du cycle, le mélange d'oxy- de et d'agent réducteur est déchargé par le dispositif char- geur 18 dans l'extrémité supérieure de la tour. De préfé- rence, une petite quantité de oharbon broyé finement est fournie à la tour d'abordafin que les matières volatiles qu'elle contient, en se vaporisant, éliminent toutes tra- ces d'oxygène atmosphérique et établissent une atmosphère hautement réductrice . La matière déchargée dans la tour par le dispositif chargeur tombe sous:¯la forme d'une pluie descendante, à cause de son fin état de division, en flot- tant lentement vers le bas.
Comme cela a été exposé, la vo- latilisation du charbon produit une atmosphère hautement réductrice et il en résulte que les particules d'oxyde, quand elles sont chauffées suffisamment par rayonnement à partir des parois intérieures de la tour sont réduites d'une
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manière pratiquement instantanée en suspension. Au moment ou les particules métalliques atteignent la sole 31, elles ont été réduites dans une large mesure à l'état de métal pur sous la forme de fer spongieux.
Dans une installation particulière, on a opéré en un cy- cle d'environ 20 minutes pour les phases de chauffage et de réaction, et on a déchargé environ 400 livres anglaises d'un mélange d'oxyde et de charbon pendant la phase de réac- tion.
Quand la quantité désirée de la matière a été traitée, on fait basculer la sole 31 pour laisser tomber le métal et le charbon en excès accumulés sur elle, dans la trémie 36.
La sole est ensuite retournée , le registre 17 est ouvert et les brûleurs 13 sont de nouveau allumés pour amener l'in- térieur de la tour de nouveau à la température désirée. Le passage des oxydes et du charbon à travers le.tour produit un léger refroidissement de celle-ci,mais une période de chauffage relativement courte est suffisante pour ramener la température à la valeur opératoire précédente, soit envi- ron 2300 F.
La matière recueillie dans la trémie 36 est déchargée dans la boîte 39 par ouverture des soupapes 38 et 42 après que le goulot 41 ait été mis en prise étanche aux gaz avec le conduit de décharge 37. Après que la matière a été en- voyée dans la boîte, les soupapes sont refermées, la boîte est abaissée et enlevée pour permettre son refroidissement.
L'oxydation atmosphérique du métal réduit est ainsi empê- chée. Il est possible facilement de purger d'air la boîte 39 avant l'admission du métal réduit, pour limiter encore la réoxydation de celui-ci. Ceci est accompli par des raccor- dements de tuyauterie convenables (non représentés), par lesquels les gaz réducteurs formés à l'intérieur àe la tour sont envoyés à l'intérieur de la boite.
Sur les fig. 3 à 7, on a représenté une forme perfection-
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née d'appareil par loquel un procédé sensiblement continu peut être réalisé. Dans cette forme d'appareil , il est prévu des tours jumelles 45 et 46 , similaires en général à la tour 10 déjà décrite. Chaque tour possède-un dispositif de chargement 18 et sa sole à bascule 31. Le charbon et le minerai de fer sont emmagasinés dans des trémies 47 et 48, respectivement, et sont broyés au degré de finesse requis dans des broyeurs à boulets 49 et 50. La matière est élevée des broyeurs dans un conduit 51 par un courant d'air créé par un ventilateur ou soufflerie 52.
Un tuyau à air 53 con- nectant le ventilateur aux broyeurs passe à travers une cheminée 54 par laquelle les gaz de combustion brûlés ve- nant des tours sont évacués, de sorte que l'air fourni aux broyeurs est chauffé et tend à sécher le minerai et le charbon.
Le conduit 51 débouche dans un séparateur 55 du type cyclone qui fournit le mélange de charbon et d'oxydes aux dispositifs chargeurs 18. Le ventilateur 52 retire de l'air du séparateur 55 au moyen d'un conduit de raccorde- ment 56.
Des trémies 36 au bas des tours 45 et 46 délivrent du métal réduit à un transporteur à vis fermé 57 étanche à l'air , qui est de préférence pourvu de moyens de refroidis- sement artificiels tels qu'une chemise d'eau (non représen- tée). Le métal réduit fourni au transporteur 57 par les trémies 36 sous le contrôle des soupapes 38, est délivré à un transporteur élévateur 58 qui le décharge dans une trémie 59. Le transporteur 57 et ses moyens de refroidisse- ment et le transporteur 58 sont organisés de façon qu'au mo- @ .ment où le métal réduit atteint la trémie 59, il sou sous la température à laquelle il s'oxyde rapidement dans l'at- mosphère.
La vis du transporteur 58 est actionnée par un moteur
60 par l'intermédiaire d'un engrenage réducteur convenable
61. La vis du transporteur 57 est actionnée par une comman-
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de par chaîne et roue à chaîne 62 tirant son mouvement de l'arbre moteur du transporteur 58. La trémie 59 débouche dans un séparateur magnétique 63 qui agit pour séparer les particules de métal réduit et de minerai non réduit de toutes particules de charbon non consumées, et délvre les différentes matières à des réceptacles séparés, de la manière connue.
Les gaz réducteurs formés par la volatilisation du char- bon, dans le procédé déjà décrit, sont combustibles et ont une teneur calorifique d'environ 300 unités thermiques anglai- ses par pied cube. L'excès de ces gaz que, suivant l'inven- tion, on a trouvé désirable d'engendrer, doit fournir théori- quement assez de chaleur pour ramener l'intérieur de la tour a la température de réaction convenable, s'ils y sont brûlés.
L'appareil à fonctionnement continu représenté sur les fig. 4 à 7 rend cela possible. Une lumière 64 met les tours 45 et 46 en communication à une courte distance au-dessus du fond de celles-ci, de sorte que l'excès de gaz réducteurs, prin- cipalement CO et H2, formés dans une tour, peut s'écouler dans l'autre pour y brûler. Afin de soutenir cette combustion, de l'air chaud est fourni à la tour que l'on chauffe. Cet air chaud est obtenu par l'emploi de régénérateurs 65 et 66 as- sociés aux tours 45 et 46. Les régénérateurs sont aussi chauf- fés par les gaz de combustion brûlés avant qu'ils ne passe vers le haut par la cheminée 54. Des conduits 67 et 68 pour les gaz d'échappement s'étendent du pied des régénérateurs 54 jusqu'à la cheminée 54 et présentent des embranchements d'admission d'air 69 et 70.
Le courant de gaz brûlés ou d'air à travers les régénérateurs est réglé par des soupapes de renversement 71 et 72.
Pour expliquer le fonctionnement de l'appareil de traite- ment continu, on supposera d'abord que le trou 45 fonctionne au stade de réaction du cycle et que la tour 46 est en phase de chauffage ou échauffement. On supposera aussi que le régê- nérateur 66 a été chauffé préalablement. L'excès de CO formé
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dans la tour 45 s'éooule par la lumière 64 dans la tour 46.
De l'air chaud est aussi fourni à la tour 46 par une lumière 73 oonduisant hors du régénérateur 66 et influencée par un registre 74. Cet air est fourni par n'importe quelle source convenable, telle qu'un ventilateur, et est délivré au régéné- rateur 66 par l'embranchement 70, la soupape 72 étant dans sa position supérieure comme cela se trouve représenté sur la fig. 4. L'air, en traversant les différents passages du ré- générateur 66 (similaire5à ceux du régénérateur 65 représenté sur la fig. 5 mais disposés en sens inverse), est réchauffé et déchargé finalement par la lumière 73 dans la tour 46.
Après la combustion dans la tour 46, les gaz s'écoulent, par une lumière 75 située près du sommet de la tour et influen- cée par un registre 76, dans le régénérateur 65. La soupape 77 de la lumière à air 78, correspondant à la lumière 73 du régénérateur 55 est fermée et lorsque les gaz de combus- tion s'écoulent par les différents passages du régénérateur 65 et de là à l'extérieur par le conduit 67 menant à la che- minée 54, le registre 71 étant dans sa position inférieure.
Naturellement, le régénérateur 66 présente une lumière cor- respondant à celle représentée en 75 et un registre de régla- ge qui est fermé quand le régénérateur 66 fournit de l'air chaud.
On comprendra que quand la tour 46 fonctionne au stade de réaction, l'inverse des opérations décrites plus haut peut être effectué par déplacement des registres ou clapets de renversement 70 et 71, du registre 76 et de la soupape 77. De l'air sera alors fourni par le régénérateur 65 et sera dé- livré par la lumière 78 à la tour 45 pour soutenir la com- bustion de l'excès de gaz combustibles qui s'y écoulent par la lumière 64. Les gaz de combustion passeront alors par les lumières 75 dans le régénérateur 66 et, après en avoir tra- versé les différents passages, s'écouleront par le conduit 68 jusqu'à la cheminée 54. Le trajet de l'air à travers les
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régénérateurs est indiqué sur la fig. 5 par des flèches on trait interrompu et le trajet des gaz brûlés par des flèches en trait plein.
Il ressort clairement de ce qui précède, que l'appareil représenté sur les fig. 3 à 7 est propre à fourlir un traite- ment pratiquement continu, puisqu'une tour est réchauffée pen- dant que la réaction de réduction a lieu dans l'autre.
Ordinairement, la phase de réchauffage ou échauffement du cycle est à peu près de la même longueur que la phase de réaction, de sorte que la seule perte de temps qui se pro duit entre cycles est celle du temps nécessaire pour actionner les soupapes et registres de renversement. Dans la description du fonctionnement, de l'appareil représenté sur les fig. 3 à
7, on a supposé qu'un des régénérateurs était initialement chaud. Il est évident que certains moyens doivent être prévus pour chauffer les tours de réaction 45 et 46 et les régénéra- teurs 65 et 66 quand on commence les opérations. N'importe quels moyens convenables peuvent être employés à cette fin, par exemple des brûleurs tels que ceux représentés en 13 à la fig. 1.
Bien que des brûleurs semblables n'aient pas été re- présentés sur les fig. 4,6 et 7, il est évident que ces brù- leurs ou un équivalent quelconque seront installés dans le but indiqué,
La fig. 10 illustre une modification partielle de l'ap- pareil représenté à la fig. 4. Selon cette variante, le con- duit 51 délivré des oxydes et l'agent réducteur au séparateur , 55, comme à la fig. 4. Toutefois, le séparateurrdélivre les matières à des trémies 80 et 81 par des tuyaux de raccorde- ments 82 sous le contrôle de soupapes 83 et 84. Les trémies
80 et 81 délivrent des matières alternativement aux tours
45 et 46 par les tuyaux 85 et 86 sous le contrôle de soupapes
87 et d'une soupape de détournement 88.
L'air venant du séparateur 55 est transporté par un con- duit 89 jusqu'à un second séparateur 90 ; ce dernier s'évacue sélectivement dans les trémies 80 et 81 par des tuyaux 91
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sous le contrôle de soupapes 92. Avec cette construction, l'air par lequel les matières sont élevées jusqu'au sommet de l'appareil n'est pas réemployé, comme c'est le cas dans la fig. 4.
Il ressort de la description et de l'explication de l'invention qui préoèdent, que celle-ci est caractérisée par de nombreux avantages par rapport à l'appareil et aux métho- des par lesquelles on a essayé jusqu'ici d'effectuer la réduc- tion directe d'oxydes métalliques tels que l'oxyde de fer. En premier lieu, le maintien de la haute température désirée dans les tours de réaction peut être accompli très aisément. Les matières subissant la réaction n'ont que peu ou n'ont point de contact avec les parois des tours et tout au plus un con- tact superficiel. En effectuant la réduction pendant que les matières sont en suspension, comme elles tombent en une pluie descendant lentement, on obvie à la difficulté de mani- pulation mécanique de la matière à des températures élevées., due au caractère oollant qu'elle présente .
En fournissant un excès par rapport à la quantité de charbon requise théoriquement pour effectuer la réduction, on assure que le rapport du gaz réducteur au gaz non oxydant ou oxydant n'est jamais moindre que 4 à 1. La présence de l'excès de carbone amène la reconversion du CO2 en CO pour une nouvelle action réductrice sur l'oxyder Cette réaction est facilitée paroe qu'une ample quantité de chaleur est dis- ponible pour fournir la quantité absorbée par la réaction.
D'autres avantages résident dans le fait que l'opération peut être réalisée d'une manière pratiquement continue, de sor- te qu'elle peut être contrôlée ou réglée avec un minimum d'ef- fort manuel.
Le rendement thermique de l'appareil est élevé, en parti- culier quand les gaz réducteurs combustibles formés dans la tour de réaction sont brûlés pour chauffer une tour adjacente pour la phase de réaction subséquente.
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Bien que l'on n'ait représenté et décrit plus haut qu'un mode opératoire adopté de préférence et quelques formes ty- piques de l'appareil, on comprendra que de nombreux change- ments dans la manière de procéder et la construction révélées peuvent être apportés sans qu'on se départisse par cela des principes de l'invention ou de la portée des revendications ci-annexées. En particulier, l'invention n'est pas limitée à la génération d'une atmosphère réductrice par l'admission ou de solides volatilisables/de carbone, mais envisage aussi l'introduction de gaz réducteursdirectement ou de liquides qui, en étant volatilisés, produisent une atmosphère réductri- oe.
REVENDICATIONS.
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1. Un procédé de réduction d'oxydes telsue les minerais métalliques, caractérisé en ce qu'un mélange des oxydes et d'un agent réducteur à l'état finement divisé est déchargé vers le bas en une pluie descendante à travers une zone chauffée à une température supérieure à oelle à laquelle la réduction de l'oxyde se produit promptement, de sorte qu'il se produit une réduction/pratiquement instantanée des oxydes en suspension, et en ce que le métal réduit est recueil- li à la partie inférieure de la zone de réaction ou près de cette partie inférieure.
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PATENT OF INVENTION "" Method and apparatus for reducing oxides such as metal ores ".
The present invention relates to the direct reduction of ores and, in particular, to the manufacture of spongy iron from iron ore or other forms of iron oxide.
Considerable effe @ s and sums have been expended for a long time, in attempts to reduce metallic ores, especially iron ore, to the form of pure metal directly, but these efforts, at the knowledge of the inventor, have not been commercially successful. An examination of the various methods and apparatus proposed heretofore for this purpose leads the inventor to conclude that they have been characterized by one or more of different conditions which practically prevent the carrying out of a successful operation. on a commercial scale.
The first of these conditions is that of temperature. Attempts to effect direct reduction of
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iron ore at temperatures below 2000 F show that at temperatures of this order the reaction is so slow that reduction is not commercially practical. However, when operating above this temperature, a different problem arises, namely the fact that the oxides of. fei become so sticky that their mechanical handling is practically impossible.
The second condition is the maintenance of a reducing atmosphere around the mass of oxides. It is understood that the reduction of iron oxide, for example, is effected by the oxidation of CO to CO 2, the oxygen being removed from the iron oxide. However, CO2 is not a reducing agent and if the reduction operation is continued for a very long time, the initial reducing agent, namely: CO or H2 is transformed into a product, namely: CO2 or H2O , which has no reducing action. Consequently, the transformation rate or rate drops sharply after a very short time, because the reducing agent is no longer present in sufficient concentration to continue the reduction at the high initial rate.
For practical purposes it appears that (ratio of reducing agent, such as go, to oxidized end product, such as CO2, should be at least 4 to 1.
Another condition which has not been successfully satisfied heretofore is the provision of sufficient heat to cause the conversion of CO 2 to O 2, which is an endothermic reaction. In order to continue the reduction of the metal oxide, the CO2 must be reacted with carbon to form additional CO, so that after the initial reduction of Fe203 to Fe3O4, the reduction can continue further, i.e. F4 in FeO and finally in Fe.
The present invention relates to a new process
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and a new apparatus for the direct reduction of oxides such as metallic ores, which circumvents the conditions outlined above which have militated against the success of previous attempts to achieve this result. In a preferred embodiment of the invention, the reduction of the oxide in finely divided form is carried out while it is suspended in a reducing medium or medium. Specifically, the oxide is discharged from top to bottom as rain falling through the reducing atmosphere in a reaction tower heated to a temperature above 2000 F, resulting in a virtually instantaneous reduction in temperature. oxide while it is in suspension.
The reduced metal is collected at the bottom of the reaction zone and is protected from contact with the atmosphere until it has cooled sufficiently to prevent rapid atmospheric oxidation. The reducing atmosphere can be provided in any way selected from a number of. Raw natural gas can be supplied to the reaction tower. Hydrocarbon oil can be sprayed or sprayed into the vaporized drum. Solid material such as coal, coke, charcoal or carbon in finely divided form may be admitted into the tower mixed with the oxide.
This is the practice which will be specifically described here.
One form of apparatus which the inventor has employed with success comprises a refractory lined tower having means for heating the interior thereof, means for discharging a shower of oxides and a reducing agent from top to bottom through the chamber. tower, and means near the bottom to receive the material after it has fallen through the tower. In an improved form of the apparatus, twin reaction towers are employed and operated alternately, heating each tower between successive operations. The improved form of the apparatus also includes regenerators intended to provide
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hot air to the tower being heated, for combustion with the excess fuel gas formed in the tower which is in operation.
Other novel features of the apparatus and a full explanation of the process carried out with the apparatus will emerge from the following detailed description, which refers to the accompanying drawings, which illustrate in a somewhat schematic manner the following. apparatus in question.
On the drawings;
Fig. 1 is a central vertical section through a simple form of reaction tower, parts being shown in elevation; fig. 2 is a cross section through the tower taken on the plane of line II-II of FIG. 1; fig. 3 is a plan view of a modified form of apparatus, comprising twin reaction towers, parts of which have been omitted for clarity; fig. 4 is a partially sectional view taken along the plane of line IV-IV of FIG. 3; with parts in elevation; fig. 5 is a vertical section through one of the regenerators, along the plane of the V-V line of fig 3; fig. 6 is a horizontal section along the plane of line VI-VI of fig 4;
fig. 7 is a similar section taken along the plane of line VII-VII of FIG. 5; fig. 8 is a partially sectional and partially plan view, after breaking up and removing parts, of one form of feed device for discharging the mixture of oxide and reducing agent into the upper part of the tubes. reaction towers; fig. 9 is a sectional view along line IX-IX of FIG. 8 with parts in elevation; and
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and fig. 10 is a view partially in section and partially in elevation of a variant of a part of the apparatus shown in FIG. 4.
Referring now in detail to the drawings and, for the present, to Figs. 1 and 2 in particular, it is seen that a reaction tower 10 is built on any suitable foundation 11 and is built to a suitable height, for example 25 feet. The tower is internally clad in refractory bricks. Burner blocks are built into the wall as shown and burners shown schematically at 13 are installed in combination with the blocks. The burners are connected by suitable piping to any suitable source of fuel and may be provided with suitable control valves 14. An exhaust channel 15 extending from the upper end of the tower conducts the combustion gases. burnt to a chimney 16.
A register 17 is provided to partially or completely close the exhaust channel 15. A loading device 18 is mounted at the top of the tower.
The details of the charging device are shown in fig. 8 and 9. As can be seen therein, the loading device comprises a discharge hopper or funnel 19, the pipe channel of which passes through the cough roof indicated at 20. A cover 21 mounted on the funnel has a discharge lumen 22. An annular ring 23 and a disc 24 carried by it form a housing for a feed rotor 25 having radial projections 25a.
The rotor is mounted on a shaft 26 journalled in bearings carried by the cover 21 and the disc 24. The shaft 26 carries a driving pulley 27, by which the rotor 25 can be actuated by a suitable motor (not shown). you).
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The disc 24 has an opening 28 at a point spaced circumferentially from the opening 22 of the cover 21. A supply duct 29 terminates at the opening 28. By virtue of this construction, material supplied by the duct 29 flows through the opening 28 into the spaces between the protrusions 25a of the rotor 25 and is entrained in a rotating movement with the latter and finally falls through the opening 22 into the funnel 19. The part The top of the loading device is preferably enclosed in a suitable housing 30.
Referring again to Figs. 1 and 2, we see that a tilting hearth 31 is mounted near the bottom of the tower. The hearth carries a refractory layer 32 and is attached to a shaft 33 passing through the walls of the furnace and twirled into bearings 34 attached thereto. A lever 35 starting from one end of the shaft 33 allows the sole to be turned by hand.
A hopper 36 at the bottom of the tower has a discharge duct 37 provided with a valve 38, preferably of the sliding closure type.
A removable box 39 is placed under the discharge duct 37 on a lifting table 40. The box has a neck 41 suitable for establishing a gas-tight connection with the discharge duct 37 when it is lifted and brought into engagement with it. . The neck 41 contains a valve 42.
When the apparatus described so far is used, in order to carry out the method according to the invention, the inside of the tower 10 is first heated by igniting the burners 13 and leaving them to burn for a time sufficient to raise the temperature of the tower substantially above 2000 F., and preferably in the vicinity of 2300 F. During the burner operating phase of the complete operating cycle, register 17 is opened to the extent necessary
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to allow the burnt combustion gases to escape.
The sole 31 is rotated so that its refractory surface is placed above as is shown in f ig. 1. The valve 38 in the discharge duct 37 of the hopper 36 is closed. When the interior of the tower has been heated to the correct temperature, the burners 13 are turned off and the damper 17 is closed. Charging device 18 is then actuated to deliver a mixture of finely ground oxides, such as iron oxides, and a reducing agent such as coal in a finely divided state.
The oxide to be reduced and the carbon are ground in a ball mill, for example, to a degree of fineness such that they pass through a screen of 45 meshes per linear inch (or about 18 meshes per cm) or more. The mixture of oxide and reducing agent is made up of about 600 English pounds of coal to one ton of oxide.
The mixture can be delivered to the loading device in any convenient manner, for example from an elevated storage hopper (not shown).
During the reaction phase of the cycle, the mixture of oxide and reducing agent is discharged from the loader 18 into the upper end of the tower. Preferably, a small amount of finely ground coal is supplied to the tower first so that the volatiles therein, on vaporization, remove all traces of atmospheric oxygen and establish a highly reducing atmosphere. The material discharged into the tower by the loader device falls as: ¯ in the form of falling rain, due to its fine state of division, floating slowly downwards.
As has been stated, the volatilization of the coal produces a highly reducing atmosphere and as a result the oxide particles, when sufficiently heated by radiation from the inner walls of the tower, are reduced by a sufficient amount.
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almost instantaneously in suspension. By the time the metal particles reach hearth 31, they have been reduced to a large extent to a pure metal state in the form of spongy iron.
In a particular plant, a cycle of about 20 minutes was carried out for the heating and reaction phases, and about 400 lbs. Of a mixture of oxide and carbon were discharged during the reaction phase. - tion.
When the desired amount of material has been processed, the hearth 31 is tilted to drop the excess metal and coal accumulated on it, into the hopper 36.
The hearth is then turned over, damper 17 is opened and burners 13 are again ignited to bring the interior of the tower back to the desired temperature. The passage of the oxides and the carbon through the tower produces a slight cooling of the latter, but a relatively short heating period is sufficient to bring the temperature back to the previous operating value, i.e. about 2300 F.
The material collected in the hopper 36 is discharged into the box 39 by opening the valves 38 and 42 after the neck 41 has been brought into gas-tight engagement with the discharge conduit 37. After the material has been sent into the box, the valves are closed, the box is lowered and removed to allow it to cool.
Atmospheric oxidation of the reduced metal is thus prevented. It is easily possible to purge the air from the box 39 before the admission of the reduced metal, to further limit the reoxidation of the latter. This is accomplished by suitable piping connections (not shown), by which reducing gases formed inside the tower are sent inside the box.
In fig. 3 to 7, there is a perfect form
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Born of apparatus by which a substantially continuous process can be carried out. In this form of apparatus, twin towers 45 and 46 are provided, generally similar to tower 10 already described. Each tower has a loading device 18 and its rocking bed 31. Coal and iron ore are stored in hoppers 47 and 48, respectively, and are ground to the required degree of fineness in ball mills 49 and 50. The material is lifted from the crushers into a duct 51 by an air current created by a fan or blower 52.
An air pipe 53 connecting the blower to the crushers passes through a chimney 54 through which the burnt combustion gases coming from the towers are discharged, so that the air supplied to the crushers is heated and tends to dry the ore. and coal.
The duct 51 opens into a separator 55 of the cyclone type which supplies the mixture of carbon and oxides to the charging devices 18. The fan 52 withdraws air from the separator 55 by means of a connection duct 56.
Hoppers 36 at the bottom of towers 45 and 46 deliver reduced metal to an airtight closed screw conveyor 57, which is preferably provided with artificial cooling means such as a water jacket (not shown). - tee). The reduced metal supplied to the conveyor 57 by the hoppers 36 under the control of the valves 38 is delivered to an elevating conveyor 58 which discharges it into a hopper 59. The conveyor 57 and its cooling means and the conveyor 58 are arranged in a similar fashion. so that when the reduced metal reaches hopper 59, it is below the temperature at which it oxidizes rapidly in the atmosphere.
Conveyor screw 58 is powered by a motor
60 via a suitable reduction gear
61. The conveyor screw 57 is actuated by a control.
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chain and chain wheel 62 pulling its movement from the drive shaft of the conveyor 58. Hopper 59 opens into a magnetic separator 63 which acts to separate the particles of reduced metal and unreduced ore from any unburned coal particles. , and delivers the different materials to separate receptacles, in the known manner.
The reducing gases formed by the volatilization of the coal, in the process already described, are combustible and have a calorific content of about 300 imperial heat units per cubic foot. The excess of these gases which, according to the invention, it has been found desirable to generate, should theoretically provide enough heat to bring the interior of the tower to the proper reaction temperature, if there is are burnt.
The continuously operating apparatus shown in FIGS. 4 to 7 makes this possible. A light 64 puts towers 45 and 46 in communication a short distance above the bottom of them, so that the excess reducing gases, mainly CO and H2, formed in a tower, may leak out. flow into the other to burn there. In order to support this combustion, hot air is supplied to the tower which is heated. This hot air is obtained by the use of regenerators 65 and 66 associated with turns 45 and 46. The regenerators are also heated by the combustion gases burnt before they pass upwards through the chimney 54. Ducts 67 and 68 for the exhaust gases extend from the foot of the regenerators 54 to the chimney 54 and have air intake branches 69 and 70.
The flow of flue gas or air through the regenerators is regulated by reversing valves 71 and 72.
In order to explain the operation of the continuous processor, it will first be assumed that hole 45 is operating at the reaction stage of the cycle and that tower 46 is in the heating or heating phase. It will also be assumed that the regenerator 66 has been preheated. The excess CO formed
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in tower 45 flows through light 64 in tower 46.
Hot air is also supplied to tower 46 by a light 73 leading out of regenerator 66 and influenced by damper 74. This air is supplied by any suitable source, such as a fan, and is delivered to the air heater. regenerator 66 through branch 70, valve 72 being in its upper position as shown in FIG. 4. The air, passing through the various passages of the regenerator 66 (similar to those of the regenerator 65 shown in Fig. 5 but arranged in reverse), is reheated and finally discharged through the port 73 in the tower 46.
After combustion in tower 46, the gases flow, through a lumen 75 located near the top of the tower and influenced by a register 76, into regenerator 65. Valve 77 of the corresponding air lumen 78. the lumen 73 of the regenerator 55 is closed and when the combustion gases flow through the various passages of the regenerator 65 and from there outside through the conduit 67 leading to the chimney 54, the register 71 being in its lower position.
Of course, regenerator 66 has a lumen corresponding to that shown at 75 and a control damper which is closed when regenerator 66 supplies hot air.
It will be understood that when the tower 46 is operating in the reaction stage, the reverse of the operations described above can be carried out by moving the registers or reversing valves 70 and 71, the register 76 and the valve 77. Air will be provided. then supplied by regenerator 65 and will be delivered by lumen 78 to tower 45 to support the combustion of the excess combustible gases which flow therein through lumen 64. The combustion gases will then pass through the lights 75 in the regenerator 66 and, after having passed through the various passages, will flow through the duct 68 to the chimney 54. The path of the air through the
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regenerators is shown in fig. 5 by arrows are broken lines and the path of the burnt gases by solid arrows.
It is clear from the above that the apparatus shown in FIGS. 3-7 is suitable for providing substantially continuous processing, since one tower is heated while the reduction reaction is taking place in the other.
Usually, the warm-up or warm-up phase of the cycle is roughly the same length as the reaction phase, so the only time lost between cycles is that of the time needed to operate the valves and dampers. reversal. In the description of the operation of the apparatus shown in FIGS. 3 to
7, it was assumed that one of the regenerators was initially hot. Obviously, some means must be provided to heat reaction towers 45 and 46 and regenerators 65 and 66 when operations are started. Any suitable means can be employed for this purpose, for example burners such as those shown at 13 in FIG. 1.
Although similar burners have not been shown in figs. 4,6 and 7, it is obvious that these burners or some equivalent will be installed for the stated purpose,
Fig. 10 illustrates a partial modification of the apparatus shown in FIG. 4. According to this variant, the line 51 delivers the oxides and the reducing agent to the separator, 55, as in FIG. 4. However, the separator delivers the material to hoppers 80 and 81 through connecting pipes 82 under the control of valves 83 and 84. The hoppers
80 and 81 deliver materials alternately to the towers
45 and 46 by pipes 85 and 86 under valve control
87 and a bypass valve 88.
The air coming from the separator 55 is transported by a line 89 to a second separator 90; the latter is selectively discharged into hoppers 80 and 81 through pipes 91
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under the control of valves 92. With this construction, the air by which the material is raised to the top of the apparatus is not reused, as is the case in fig. 4.
It emerges from the foregoing description and explanation of the invention that it is characterized by numerous advantages over the apparatus and the methods by which it has hitherto been attempted to carry out the invention. direct reduction of metal oxides such as iron oxide. First, maintaining the desired high temperature in the reaction towers can be accomplished very easily. The materials undergoing the reaction have little or no contact with the tower walls and at most surface contact. By carrying out the reduction while the material is in suspension, as it is falling in a slowly descending rain, the difficulty in mechanical handling of the material at high temperatures, due to its stickiness, is obviated.
By providing an excess with respect to the quantity of carbon theoretically required to effect the reduction, it is ensured that the ratio of the reducing gas to the non-oxidizing or oxidizing gas is never less than 4 to 1. The presence of the excess carbon causes the reconversion of CO 2 to CO for a further reducing action on the oxidizer. This reaction is facilitated by the fact that an ample amount of heat is available to provide the amount absorbed by the reaction.
Further advantages are that the operation can be carried out in a substantially continuous fashion, so that it can be controlled or regulated with a minimum of manual effort.
The thermal efficiency of the apparatus is high, particularly when the combustible reducing gases formed in the reaction tower are burnt to heat an adjacent tower for the subsequent reaction phase.
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Although only one preferred procedure and some typical forms of the apparatus have been shown and described above, it will be understood that many changes in the procedure and construction disclosed may be made. be made without thereby departing from the principles of the invention or the scope of the appended claims. In particular, the invention is not limited to the generation of a reducing atmosphere by the admission or volatilizable solids / carbon, but also contemplates the introduction of reducing gases directly or liquids which, on being volatilized, produce a reduced atmosphere.
CLAIMS.
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1. A method of reducing oxides such as metal ores, characterized in that a mixture of the oxides and a reducing agent in a finely divided state is discharged downward in downpour through a heated zone. a temperature above that at which reduction of the oxide occurs promptly, so that there is a substantially instantaneous reduction of the oxides in suspension, and in that the reduced metal is collected at the lower part of the reaction zone or near this lower part.