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AT204565B - Verfahren zur Herstellung neuer Phosphorsäure- bzw. Thiophosphorsäure-Derivate - Google Patents

Verfahren zur Herstellung neuer Phosphorsäure- bzw. Thiophosphorsäure-Derivate

Info

Publication number
AT204565B
AT204565B AT509658A AT509658A AT204565B AT 204565 B AT204565 B AT 204565B AT 509658 A AT509658 A AT 509658A AT 509658 A AT509658 A AT 509658A AT 204565 B AT204565 B AT 204565B
Authority
AT
Austria
Prior art keywords
phosphoric acid
solution
bis
triethylamine
chloroethyl
Prior art date
Application number
AT509658A
Other languages
English (en)
Inventor
Herbert Dr Arnold
Friedrich Dr Bourseaux
Norbert Dr Brock
Original Assignee
Asta Werke Ag Chem Fab
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Asta Werke Ag Chem Fab filed Critical Asta Werke Ag Chem Fab
Application granted granted Critical
Publication of AT204565B publication Critical patent/AT204565B/de

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  Verfahren zur Herstellung neuer   Phosphorsäure- bzw.   Thiophosphorsäure-Derivate 
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Ver-   fahren zur Herstellung der neuen Verbindungen der nachfolgenden Formel   
 EMI1.1 
 worin R für ein Sauerstoff- oder ein Schwefelatom, X für ein Halogen, vorzugsweise Chlor, Y1 und   Y2   für eine der Gruppen-O-, -NH- oder NZ-, Xi für Wasserstoff oder Halogen,   X2   für Wasserstoff, Halogen, Hydroxyl, die primäre Aminogruppe oder eine durch den Rest Z substituierte Aminogruppe, Z für Wasserstoff oder einen Alkylrest mit einer geraden oder verzweigten, 1-6 C-Atome enthaltenden, gegebenenfalls eine oder mehrere Oxy-, verätherte Oxy- (wie Methoxy- oder Äthoxy-), Carboxy-, Carboxyalkyl- (wie Carboxymethyl oder Carboxyäthyl), Amino- oder substituierte Amino- (z. B.

   Mpnooder   Dimethyl-oder-äthyl-amino) gruppen tra-   genden Kette und   n1   und   n2   für eine Zahl von 1 bis 8 steht. 



   Innerhalb der durch die allgemeine Formel I abgegrenzten Produkte soll X vorzugsweise für Chlor stehen. 



   Gemäss der Erfindung werden bevorzugt die Produkte der allgemeinen Formel II hergestellt 
 EMI1.2 
 worin   R1   für eine 2-4 C-Atome besitzende, gerade oder verzweigte, gegebenenfalls durch Chlor substituierte Alkylkette,   R2   für eine 2-4 C-Atome besitzende, gerade oder verzweigte, gegebenenfalls durch Chlor oder Hydroxyl sub- 
 EMI1.3 
 steht. 



   Die Produkte der allgemeinen Formel I können dadurch hergestellt werden, dass eine Verbindung der allgemeinen Formel 
 EMI1.4 
 worin R, X,   Xi, Yi, Z   und   n1   die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben und Hal für Halogen, vorzugsweise für Chlor steht, mit einer Verbindung der Formel 
 EMI1.5 
 worin   Y 2'Z, n2   und X2 die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben, umgesetzt wird. 



   Die Umsetzung wird in Gegenwart säurebindender Mittel, z. B. Triäthylamin, und vorzugsweise in organischen Lösungsmitteln, wie Benzol oder Dioxan, die gegenüber den Reaktionspartnern indifferent sind, durchgeführt. Die Umsetzung verläuft in der Regel bereits bei Zimmertemperatur. Zweckmässig wird das Reaktionsgemisch während der Umsetzung gerührt und nach erfolgter Umsetzung noch einige Stunden, z. B. über Nacht, bei Zimmertemperatur stehen gelassen oder auf schwach erhöhte Temperaturen, z. B.   40  C,   erwärmt. 



   Die Produkte der allgemeinen Formel III können nach bekannten Verfahren hergestellt werden. Im allgemeinen ist es zweckmässig, dabei von   N, N-Bis- (ss-chloräthyl)-phosphorsäure-amid-   dihalogeniden auszugehen. Ein gute Ausbeuten ergebendes Verfahren dieser Art verläuft im Falle 
 EMI1.6 
 chlorid wie folgt :
Zu einer Lösung von   51,   8 g N, N-Bis- (ss-chlor- äthyl)-phosphorsäureamiddichlorid in 140 cm3 Dioxan abs. tropft man unter gutem Rühren langsam eine Lösung von 9, 2 g Äthylalkohol abs.,   20, 2   g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. Nach einiger Zeit beginnt sich das Triäthylaminhydrochlorid abzuscheiden. Zur Vollendung der Reaktion wird 6-7 Stunden gerührt und über Nacht 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 bei Zimmertemperatur stehengelassen.

   Es wird vom fast quantitativ abgeschiedenen Triäthyl- aminhydrochlorid abgetrennt. Das Filtrat filtriert man über Kohle und dampft es im Wasserstrahl- vakuum bei   35-400 C ein. Zur   Entfernung rest- licher Triäthylaminhydrochlorid-Mengen wird der Rückstand mit viel Äther aufgenommen, erneut über Kohle filtriert und wieder im Wasser- strahlvakuum eingedampft. Anschliessend wird eine Stunde lang zur Entfernung von flüchtigen
Anteilen im Hochvakuum bei 50   C evakuiert. Es resultiert ein bräunliches, leicht bewegliches Öl, das sich beim Destillieren zersetzt. 



   Für die Weiterverarbeitung wird die Substanz roh verwandt. 



   In geeigneten Fällen z. B. wenn beide Halogen- atome des   N, N-Bis- (ss-chloräthyl)-phosphorsäure-   amid-dihalogenides gegen das gleiche Radikal ausgetauscht werden sollen, kann man die Isolie- rung des   N, N-Bis- (ss-chloräthyl)-phosphorsäure-   ester-amid-halogenides unterlassen und ausgehend vom   N-Bis- (ss-chloräthyl)-phosphorsäure-amid-   dihalogenid in einem durchgehenden Verfahren
Endprodukte der allgemeinen Formel I herstellen.
Nähere Einzelheiten hiezu ergeben sich aus den
Beispielen. 



   Die gemäss der Erfindung hergestellten Ver- bindungen der allgemeinen Formel II besitzen einen das Wachstum von verschiedenen Tier- tumoren stark inhibierenden Effekt. Die Be- sonderheit dieser Verbindungen liegt vor allem darin, dass sie eine grosse Breite zwischen toxischer und curativer Dosis besitzen und somit in der
Therapie bösartiger Geschwülste in der Human- medizin Verwendung finden können. 



   Zur Charakterisierung der neuen Verbindungen wurden die vollständigen Dosiswirkungsbezie- hungen für die curativen und für die toxischen
Wirkungen an der gleichen Tierart ermittelt. 



  Aus den Dosiswirkungsbeziehungen können alle für die Beurteilung und Bewertung notwendigen 
 EMI2.1 
 
 EMI2.2 
 
 EMI2.3 
 
SHIDA-Ascites-Sarkom, das WALKER-256-Kar- zinom, das JENSEN-Sarkom und das DS-
Karzinosarkom von DRUCKREY, das chemo- therapeutisch besonders resistent ist, verwendet. 



  Als einzig verlässliches Kriterium der curativen
Wirkung wurde nur die endgültige Heilung tumortragender Tiere betrachtet. Sie gilt mit
Rücksicht auf die Möglichkeit von Spätrezidivem und Metastasen nur dann als gesichert, wenn bei den behandelten Ratten nach wenigstens 90 Tagen keine Rezidive und Metastasen erkennbar sind. 



   Prüft man nun die bisher bekannten Krebs- chemotherapeutica unter den geschilderten Ver- suchsbedingungen, so kommt man zu dem 
 EMI2.4 
 fast aller bekannten Cytostatica mehr oder weniger unter 1 liegt. Die therapeutische Breite dieser Substanzen ist demnach sehr gering. Nur das N-Oxyd-Lost besitzt einen Index von 4 und übertrifft damit alle bisher bekannten Cytostatica. 



   Die gemäss der Erfindung erhältlichen Sub-   stanzen zeichnen sich nun unter analogen Versuchsbedingungen ebenfalls durch einen positiven   
 EMI2.5 
 
 EMI2.6 
 Realisiertes. Als Beispiel sei der therapeutische Index für folgende Substanzen tabellarisch zusammengefasst unter Verwendung des YOSHIDAAscites-Sarkoms der Ratte. Analoge und quantitativ nur wenig abgewandelte Daten wurden auch unter Verwendung der anderen Tumorarten erhalten. 



   Die nachfolgende Tabelle zeigt die Werte, die für einige der gemäss der Erfindung hergestellten neuen Stoffe erhalten wurden. 



   Tabelle : 
 EMI2.7 
 
<tb> 
<tb> Produkt <SEP> : <SEP> Therapeutischer <SEP> Index <SEP> : <SEP> 
<tb> Beispiel <SEP> 4 <SEP> zirka <SEP> 4
<tb> Beispiel <SEP> 6 <SEP> zirka <SEP> 4
<tb> Beispiel <SEP> 7 <SEP> zirka <SEP> 8
<tb> Beispiel <SEP> 8 <SEP> zirka <SEP> 3
<tb> Beispiel <SEP> 9 <SEP> zirka <SEP> 3
<tb> Beispiel <SEP> 12 <SEP> zirka <SEP> 30
<tb> Beispiel <SEP> 17 <SEP> zirka <SEP> 3
<tb> 
 
Beispiel 1   : N, N-Bis- (ss-ch ! oräthyl)-0, 0'-di-   äthyl-phosphorsäure-diester-amid. 
 EMI2.8 
 



   Eine Lösung von   25,   9 g N, N-Bis- (ss-chlor-   äthyl)-phosphorsäure-amiddichlorid, 20, 2   g Tri- äthylamin in 200 cm3 Äthanol abs. wird 3 Stunden lang zum Sieden erhitzt. Anschliessend wird das überschüssige Äthanol im Wasserstrahlvakuum abgezogen und der Rückstand mehrmals mit Dioxan abs. extrahiert. Die Dioxan-Lösung wird im Wasserstrahlvakuum eingedampft, der ölige Rückstand mit Äther abs. aufgenommen, über Kohle filtriert und erneut im Wasserstrahlvakuum eingedampft. Den Rest der flüchtigen Anteile entfernt man durch Evakuieren im Hochvakuum bei zirka   50  C.   Es resultiert ein farbloses, dünnflüssiges, wasserunlösliches Öl. 



   Beispiel 2   : N, N-Bis- (ss-chIoräthyI)-0-äthyl-     0'- (#-chlorbutyl)-phosphorsäure-diester-amid:   
 EMI2.9 
 
Eine Lösung von 20 g N, N-Bis- (ss-chloräthyl)- 0-äthylphosphorsäureamidchlorid,   8, 1   g Tetramethylenchlorhydrin,   7, 5   g Triäthylamin in 

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 100 cm3 Benzol abs. wird 5-6 Stunden lang zum Sieden erhitzt. Nach der fast quantitativen Abscheidung des Triäthylaminhydrochlorids wird von diesem abgetrennt. Das Filtrat engt man im Wasserstrahlvakuum ein und nimmt den öligen Rückstand mit Äther auf, filtriert über Kohle und engt nach einigem Stehen im Kühlschrank erneut ein. Anschliessend wird zur Entfernung von flüchtigen Anteilen im Hochvakuum bei   600 C     1- 2   Stunden lang evakuiert.

   Es resultiert ein bräunliches, dünnflüssiges Öl, das nicht destillierbar und wasserunlöslich ist. 



   Beispiel3 :N,N,0-Tris-(ss-chloräthyl)-0'-(ssoxyäthyl)-phosphorsäure-diester-amid. 
 EMI3.1 
 



   Eine Lösung von 25 g N, N, 0-Tris- (ss-chlor- äthyl)-phosphorsäure-amidchlorid, 5,1 g Äthylenglykol abs., 9 g Triäthylamin in 100   cm   Dioxan abs. wird 5-6 Stunden lang im Wasserbad erwärmt. Nach der fast quantitativen Abscheidung des Triäthylaminhydrochlorids wird, wie im Beispiel 2 angegeben, aufgearbeitet. Es resultiert ein farbloses, dünnflüssiges Öl, das wasserunlöslich ist. 



   Beispiel 4   : N, N-Bis- (ss-chloräthyl)-0, 0'-bis-     (#-chlorbutyl)-phosphorsäure-diester-amid.   
 EMI3.2 
 



   Zu einer Lösung von 51, 8   g N, N-Bis- (ss-chlor-     äthyl)-phosphorsäure-amiddichlorid   in 70 cm3 Dioxan abs. tropft man bei einer Temperatur bis   300 C   unter gutem Rühren eine Lösung von 43, 4 g Tetramethylenchlorhydrin,   40, 4   g Tri- äthylamin in 100 cm3 Dioxan abs. Nach der fast quantitativen Abscheidung des Triäthylaminhydrochlorids wird das Lösungsmittel im Wasserstrahlvakuum abgezogen und das zurückbleibende Öl mehrmals mit reichlich Äther durchgeschüttelt. 



  Der Ätherauszug wird über Kohle filtriert und im Wasserstrahlvakuum verdampft. Es resultiert ein gelbliches Öl, das wasserunlöslich ist. 



   Beispiel 5 : N,N-Bis-(ss-chloräthyl)-N'-(ssoxyäthyl)-0-methyl-phosphorsäureester-diamid. 
 EMI3.3 
 



   Zu einer Lösung von   22,   5 g N, N-Bis- (ss-chlor- äthyl)-0-methyl-phosphorsäureamidchlorid in 100 cm3 Dioxan abs. lässt man langsam unter gutem Rühren bei einer Temperatur von 25 bis 30   C eine Lösung von 5, 2 g Aminoäthanol,   10, 2   g Triäthylamin in 50   cm3   Dioxan abs. zutropfen. Anschliessend rührt man noch einige Stunden und saugt dann vom ausgeschiedenen Triäthylaminhydrochlorid ab. Das Filtrat wird über Kohle filtriert, im Wasserstrahlvakuum bei 40   C eingedampft und der Rückstand in wenig Alkohol gelöst. Man versetzt mit reichlich Äther und lässt über Nacht im Kühlschrank stehen.

   Dann wird wieder über Kohle filtriert, der Äther verdampft und die restlichen flüchtigen Anteile im Hochvakuum bei   550 C entfernt.   Es resultiert ein oranges, ziemlich zähes Öl, das wasserlöslich ist. 



   Beispiel 6 : N,N-Bis-(ss-chloräthyl)-0-äthylN'- (ss-oxyäthyl)-phosphorsäureesterdiamid. 
 EMI3.4 
 
Zu einer Lösung von 26, 7   g N, N-Bis- (ss-   chloräthyl) -0- äthyl- phosphorsäureesteramidchlorid in 100 cm3 Dioxan abs., lässt man langsam unter gutem Rühren bei einer Temperatur von 25 bis 30   C eine Lösung von   6, 1 g Aminoäthanol,     10, 2   g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. zutropfen. Anschliessend rührt man noch einige Stunden. Die weitere Aufarbeitung geschieht wie im Beispiel 5 angegeben ist. 



   Es resultiert ein leicht bewegliches, gelbliches Öl, das schwer wasserlöslich ist. 
 EMI3.5 
 
 EMI3.6 
 
 EMI3.7 
    N, N-Bis- (ss-chloräthyl)-0-propyl-äthyl)-0-propyl-phosphorsäureesteramidchlorid   in 100 cm3 Dioxan abs., lässt man langsam unter gutem Rühren bei einer Temperatur von 25 bis   300 C 5, 2   g Aminoäthanol, 10 g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. zutropfen. Anschliessend rührt man noch einige Stunden. Die weitere Aufarbeitung geschieht wie im Beispiel 5 angegeben ist. 



   Es resultiert ein gelbes, dickflüssiges Öl, das nicht wasserlöslich ist. 



   Beispiel 8   : N, N-Bis- (ss-chloräthyl)-0, 0'-bis-   (ss-chloräthyl)-phosphorsäurediesteramid. 
 EMI3.8 
 



   Eine Lösung von   25,   9 g N, N-Bis- (ss-chlor- äthyl)-phosphorsäureamiddichlorid, 16 g Äthylenchlorhydrin,   20, 2   g Triäthylamin in 150 cm3 Dioxan abs. wird bis zur fast quantitativen Abscheidung von Triäthylaminhydrochlorid im Wasserbad erwärmt. Die weitere Aufarbeitung geschieht wie im Beispiel 4 angegeben ist. Es resultiert ein bräunliches Öl, das nicht wasserlöslich ist. 



   Beispiel 9 : N,N-Bis-(ss-chloräthyl)-0-äthyl-   N'- (S-oxybutyl)-phosphorsäureesterdiamid.    

 <Desc/Clms Page number 4> 

 
 EMI4.1 
 
 EMI4.2 
 man langsam unter gutem Rühren eine Lösung von   8,   1 1,4-Aminobutanol, 10 g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. zutropfen. Anschliessend rührt man noch einige Stunden. Die weitere Aufarbeitung geschieht wie im Beispiel 5 angegeben ist. 



   Es resultiert ein orange gefärbtes, dickflüssiges, wasserunlösliches Öl. 



   Beispiel 10   : N,N-Bis-(ss-chloräthyl)-N'-(&gamma;-   oxypropyl)-0-äthyl-phosphorsäure-ester-diamid. 
 EMI4.3 
 



   Zu einer Lösung von 24 g N, N-Bis- (ss-chlor- äthyl)-0-äthylphosphorsäureamidchlorid in   100 cm 3   Dioxan abs. lässt man langsam unter gutem Rühren bei einer Temperatur bis 35   C eine Lösung von   6,   2   g 1, 3-Aminopropanol,   10 g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. zutropfen. Nach der fast quantitativen Abscheidung des Triäthylaminhydrochlorids wird, wie im Beispiel 5 angegeben, aufgearbeitet. Es resultiert ein gelbes, etwa dickflüssiges Öl, das wasserunlöslich ist. 



   Beispiel 11 : N,N-Bis-(ss-chloräthyl)-0-(npropyl)   (&gamma;-oxypropyl)-phosphorsäure-ester-di-   amid. 
 EMI4.4 
 



   Zu einer Lösung von 24 g   N, N-Bis- (ss-ch ! or-   äthyl)-0-n-propyl-phosphorsäureamidchlorid in 100 cm3 Dioxan abs. tropft man langsam unter gutem Rühren bei einer Temperatur von30 Ceine Lösung von   6,   4   g 1, 3-Aminopropanol,   10 g Tri- äthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. Nach der Abscheidung des Triäthylaminhydrochlorids wird, wie im Beispiel 5 angegeben, aufgearbeitet. Es resultiert ein gelbes, zähes Öl. 



   Beispiel 12   : N, N, 0-Tris- (ss-chloräthyl)-N'-     (&gamma;-oxy-n-propyl)-phosphorsäure-ester-diamid.   
 EMI4.5 
 



   Zu einer Lösung von   25,   9   g N, N-Bis- (ss-chlor-   äthyl)-phosphorsäureamiddichlorid in 100 cm3 Dioxan abs. tropft man langsam eine Lösung von 8 g Äthylenchlorhydrin,   10, 2   g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. Anschliessend erwärmt man noch 2 Stunden   auf 60 0 C. Nach   dem Erkalten lässt man bei gutem Rühren und einer Temperatur bis 30 C eine Lösung von 7,5 g   1, 3-Propanolamin,   10, 2 g Triäthylamin in 50   cm : 3 Dioxan   abs. zutropfen. Man lässt noch 12 Stunden stehen und arbeitet dann, wie im Beispiel 5 angegeben ist, auf. Es resultiert ein gelbliches, dickflüssiges Öl, das wasserunlöslich ist. 



   Beispiel 13 : N,N,O-Tris-(ss-chloräthyl)-N'-   (#-oxybutyl)-phosphorsäure-ester-diamid.   
 EMI4.6 
 



   Zu einer Lösung von 25 g N, N, 0-Tris- (ss-   chloräthyl)-phosphorsäureamidcMorid   in 80   cm3   Dioxan abs., lässt man unter gutem Rühren eine Lösung von   7,   3 1,4-Aminobutanol, 9 g Tri- äthylamin in 40 cm3 Dioxan abs. zutropfen. Anschliessend erwärmt man noch 2-3 Stunden auf   50 0 C.   Die Aufarbeitung geschieht wie im Beispiel 5 angegeben. Es resultiert ein gelbes Öl. 



   Beispiel 14 : N,N,O-Tris-(ss-chloräthyl)-N'- (ss-Aminoäthyl)-phosphorsäure-ester-diamid. 
 EMI4.7 
 



   Zu einer Lösung von   24,   3   g N, N, 0-Tris- (ss-   chloräthyl)-phosphorsäureamid in 80 cm3 Dioxan abs. tropft man langsam und unter gutem Rühren bei einer Temperatur von    27" C   eine Lösung von 6, 3 g Äthylendiamin-Hydrat, 9 g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. Die Aufarbeitung geschieht wie im Beispiel 5 angegeben. Es resultiert ein ziemlich zähes Öl. 



   Beispiel 15 : N,N,N'-Tris-(ss-chloräthyl)-0   (S-chlorbutyl)-phosphorsäure-ester-diamid.   
 EMI4.8 
 



   Zu einer Lösung von 5, 7 g   ss-CMoräthylamin-   hydrochlorid,   10, 1   g Triäthylamin in 50   cm3 Di-   methylformamid lässt man unter gutem Rühren bei einer Temperatur bis 30 - C eine Lösung von   16,   5   g N,N-Bis-(ss-chloräthyl)-0-(#-chlorbutyl)-     phosphorsäureamidchlorid   in 100 cm3 Benzol abs. zutropfen. Nach 24stündigem Stehen wird vom abgeschiedenen Triäthylaminhydrochlorid abgetrennt und im Wasserstrahlvakuum eingedampft. Die Aufarbeitung ergibt ein dickflüssiges, wasserunlösliches Öl. 



   Beispiel 16   : N,N-Bis-(ss-chloräthyl)-N'-(#-     oxybutyl)-0- (#-chlorbutyl)-phosphorsäure-ester-   diamid. 
 EMI4.9 
 



   Zu einer Lösung von   16,   5   g N, N-Bis- (ss-chlor-     äthyl)-0- (#-chlorbutyl)-phosphorsäureamidchlo-   rid in 100 cm3 Benzol abs. lässt man unter gutem 

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   Rühren   eine Lösung von   4,   5 1,4-Aminobutanol,   5, 5   g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. zutropfen. Die in Beispiel 5 angegebene Aufarbeitung ergibt ein gelbes, dickflüssiges Öl. 



   Beispiel 17 : N,N',O-Penta-(ss-chloräthyl)phosphorsäure-ester-diamid. 
 EMI5.1 
 



   200 g   Bis- (ss-chloräthyl)-amin-hydrochlorid   werden in Wasser gelöst, mit Eis versetzt und mit Äther überschichtet. Darauf wird mit verdünnter Natronlauge deutlich alkalisiert. Nach mehr- 
 EMI5.2 
 zu einer Lösung von 100 g Phosphorsäure- (ss-   chloräthylester)-dichlorid,   80 g Triäthylamin in 100 cm3 Chloroform tropfen. Nach der Aufarbeitung und Reinigung erhält man ein schwach gelb gefärbtes Öl, das sich nicht destillieren lässt. 



   Beispiel 18   : N, N, 0-Tris- (ss-chloräthyl)-0'-   (d-sorbit)-phosphorsäure-diester-amid. 



   Eine Lösung von 25 g   N, N-Tris- (ss-chloräthyl)-   phosphorsäureamidchlorid in 50 cm3 Benzol abs. wird mit einer Lösung von 15, 3 g d-Sorbit,   8, 4   g Triäthylamin in 80 cm3 Dimethylformamid   versetzt und 5-6 Stunden lang   auf   50'erwärmt.   Nach der fast quantitativen Abscheidung und Abtrennung des Triäthylaminhydrochlorids wird das Filtrat im Wasserstrahlvakuum eingeengt. Der Rückstand wird mehrmals mit Aceton und Äther extrahiert und die vereinigten Lösungen über Kohle filtriert, im Wasserstrahlvakuum eingedampft und anschliessend noch 1 Stunde lang im Hochvakuum bei 80   C evakuiert. Es resultiert ein gelblicher, zäher Syrup. 



   Beispiel 19   : N, N-Bis- (ss-chloräthyl)-0, 0'-   bis   (8-chlorbutyl)-thiophosphorsäure-diester-   amid. 
 EMI5.3 
 
 EMI5.4 
 
N-Bis- (ss-chloräthyl)-methylenchlorhydrin, 11 g Triäthylamin wird in 150 cm3 Dioxan abs. bis zur quantitativen Abscheidung von Triäthylaminhydrochlorid zum Sieden erhitzt. Nach der Aufarbeitung und Reinigung erhält man eine leicht gefärbte, bewegliche Flüssigkeit. 



   Beispiel 20 : N,N,O-Tris-(ss-chloräthyl)-N'-   (&gamma;-oxy-&gamma;-methyl)-propyl-phosphorsäure-ester-di-   amid. 
 EMI5.5 
 
Zu einer Lösung von   25,   9 g N, N-Bis- (ss-chlor- äthyl)-phosphorsäureamiddichlorid in 100 cm3 Dioxan abs. lässt man eine Lösung von 8 g Äthylenchlorhydrin,   10, 2   g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. zutropfen. Nachdem alles eingetragen ist, erwärmt man   noch 2 Stunden auf 500 C.   Nach dem Erkalten lässt man bei einer Temperatur von 30 bis   35 oc eine Lösung von 8, 9   g l-Aminobutanol- 3 unter gutem Rühren zutropfen, und rührt noch einige Stunden. Man trennt vom Triäthylaminhydrochlorid ab, filtriert über Kohle und dampft im Vakuum ein. Der Rückstand wird mit wenig Alkohol abs. aufgenommen und mit reichlich Äther versetzt.

   Nach 12stündigem Stehen im Kühlschrank filtriert man erneut über Kohle und dampft im Wasserstrahlvakuum ein. Die flüchtigen Anteile entfernt man anschliessend durch 2stündiges Evakuieren im Hochvakuum bei 50   C. 



  Es resultiert ein farbloses, ziemlich leicht bewegliches Öl. 



   Beispiel 21 : N,N,O-Tris-(ss-chloräthyl)-N'- (y-oxypropyl)-thiophosphorsäure-ester-diamid. 
 EMI5.6 
 



   Eine Lösung von   27,   5 g N, N-Bis- (ss-chlor- äthyl)-thiophosphorsäureamiddichlorid, 8 g Äthylenchlorhydrin,   10, 2   g Triäthylamin in 70 cm3 Dioxan abs. wird 5-6 Stunden lang im Ölbad auf   80-900 C erhitzt. Nach   dem Erkalten lässt man bei einer Temperatur von 25   C und unter gutem Rühren eine Lösung von   7,   5 1,3-Propanolamin,   10, 2   g Triäthylamin in 50   cm3   Dioxan abs. zutropfen. Man rührt noch einige Zeit und trennt vom ausgeschiedenen Triäthylaminhydrochlorid ab. Das Filtrat wird über Kohle filtriert, im Wasserstrahlvakuum eingedampft und der Rückstand in reichlich Äther eingetragen.

   Nach 12stündigem Stehen im Kühlschrank wird über Kohle filtriert, im Vakuum eingedampft und anschliessend 2 Stunden im Hochvakuum bei   50-55  C evakuiert. Es resultiert ein   gelbes, ziemlich dünnflüssiges Öl. 



   Beispiel 22 : N,N,O-Tris-(ss-chloräthyl)-N'-   (y-oxy-y-methyl)-propyl-thiophosphorsäure-ester-   diamid. 
 EMI5.7 
 



   Eine Lösung von   27,   5   g N, N-Bis- (ss-chlor-   äthyl)-thiophosphorsäureamiddichlorid, 8 g Äthylenchlorhydrin,   10, 2   g Triäthylamin in 70   cm3   Dioxan abs. wird 5-6 Stunden lang im Ölbad auf 80-90 C erhitzt. Nach dem Erkalten lässt man bei einer Temperatur von 25   C und unter gutem Rühren eine Lösung von 8, 9 g l-Aminobutanol-3,   10, 2   g Triäthylamin in 50 cm3 Dioxan abs. zutropfen. Die Aufarbeitung geschieht in der gleichen Weise wie im Beispiel 20 angegeben ist. 



  Es resultiert ein gelbes, dickflüssiges Öl.

Claims (1)

  1. 1. Verfahren zur Herstellung neuer Phosphor- säure- bzw. Thiophosphorsäure-Derivate der nachfolgenden Formel EMI6.1 worin R für ein Sauerstoff- oder ein Schwefelatom, X für Halogen, vorzugsweise Chlor, Y1 und Y 2 für eine der Gruppen-0-,-NH-oder - NZ-, Xi für Wasserstoff oder Halogen, X2 für Wasserstoff, Halogen, Hydroxyl, die primäre Aminogruppe oder eine durch den Rest Z substituierte Aminogruppe, Z für Wasserstoff oder einen Alkylrest mit einer geraden oder verzweigten, 1-6 C-Atome enthaltenden, gegebenenfalls eine oder mehrere Oxy-, verätherte Oxy-, Carboxy-, Carboxyalkyl-, Amino- oder substituierte Aminogruppen tragenden Kette und n1 und n2 für eine Zahl von 1 bis 8 steht, dadurch gekennzeichnet,
    dass eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI6.2 worin R, X, Yj, Z, ni und Xi die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben und Hal für Halogen, vorzugsweise Chlor steht, mit einer Verbindung der Formel EMI6.3 worin Yg, Z, n2 und X2 die gleiche Bedeutung wie in Formel I haben, umgesetzt wird.
    2. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass solche Verbindungen der allgemeinen Formel III als Ausgangsstoffe verwendet werden, in denen X für Chlor steht.
    3. Verfahren gemäss Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass eine Verbindung der allgemeinen Formel EMI6.4 worin R1 für eine 2-4 C-Atome besitzende, gerade oder verzweigte, gegebenenfalls durch Chlor substituierte Alkylkette steht, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel H-Y3-R., 3 worin R2 für eine 2-4 C-Atome besitzende, gerade oder verzweigte, gegebenenfalls durch Chlor oder Hydroxyl substituierte Alkylkette und Yg für eine der zweiwertigen Gruppen-0-, - oder-NR.-steht, umgesetzt wird.
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