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WO2024237237A1 - 熱可塑性樹脂組成物及びそれを含む光学レンズ - Google Patents

熱可塑性樹脂組成物及びそれを含む光学レンズ Download PDF

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Publication number
WO2024237237A1
WO2024237237A1 PCT/JP2024/017655 JP2024017655W WO2024237237A1 WO 2024237237 A1 WO2024237237 A1 WO 2024237237A1 JP 2024017655 W JP2024017655 W JP 2024017655W WO 2024237237 A1 WO2024237237 A1 WO 2024237237A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
thermoplastic resin
carbon atoms
substituent
resin composition
structural unit
Prior art date
Application number
PCT/JP2024/017655
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
宣之 加藤
克吏 西森
篤志 茂木
健太朗 石原
紀明 越智
睦 松本
淳広 佐藤
Original Assignee
三菱瓦斯化学株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 三菱瓦斯化学株式会社 filed Critical 三菱瓦斯化学株式会社
Publication of WO2024237237A1 publication Critical patent/WO2024237237A1/ja

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Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G64/00—Macromolecular compounds obtained by reactions forming a carbonic ester link in the main chain of the macromolecule
    • C08G64/04—Aromatic polycarbonates
    • C08G64/06—Aromatic polycarbonates not containing aliphatic unsaturation
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B1/00—Optical elements characterised by the material of which they are made; Optical coatings for optical elements
    • G02B1/04—Optical elements characterised by the material of which they are made; Optical coatings for optical elements made of organic materials, e.g. plastics

Definitions

  • the present invention relates to a composition containing a thermoplastic resin, such as polycarbonate, and in particular to a composition containing a mixture of multiple types of specified thermoplastic resins.
  • thermoplastic resins have been known for use as optical materials (for example, Patent Documents 1 and 2).
  • Optical thermoplastic resins are usually required to have good properties such as refractive index and Abbe number.
  • thermoplastic resins are usually processed into products such as lenses and optical films through molding processes such as injection molding.
  • thermoplastic resins such as those used mainly for optical purposes, do not necessarily have fully satisfactory properties.
  • no thermoplastic resin has been developed that has a good balance of properties in terms of refractive index, Abbe number, birefringence, moldability, thermal stability, etc.
  • thermoplastic resin molding process it is not easy to manufacture only molded products through molding processes such as injection molding of thermoplastic resins, and usually waste materials other than molded products are generated from the thermoplastic resin injected into gaps in the mold such as the sprue, runner, and gate. These waste materials are often discarded as waste because they are not easy to reuse. For this reason, problems can arise with conventional molded thermoplastic resins, such as insufficient yields, and there is a need to reduce the environmental impact of the thermoplastic resin molding process and expand recycling.
  • thermoplastic resin composition obtained by mixing multiple thermoplastic resins of a specific type can achieve excellent properties, primarily for optical applications, and can also facilitate the reuse of the thermoplastic resin, reducing the environmental impact.
  • thermoplastic resin composition comprising a mixture of a first thermoplastic resin containing a monomer-derived structural unit (A) represented by the following general formula (1) and a second thermoplastic resin containing a monomer-derived structural unit (B) represented by any one of the following general formulas (2a) to (2c): At least one of the first thermoplastic resin and the second thermoplastic resin is a copolymer having both the structural unit (A) and the structural unit (B), A thermoplastic resin composition, wherein the content of the structural unit (A) is 5 to 95 mol % and the content of the structural unit (B) is 5 to 95 mol % based on the total number of structural units of the first thermoplastic resin and the second thermoplastic resin.
  • R a and R b are each independently selected from the group consisting of a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, an alkoxyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkoxyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a heteroaryl group having 6 to 20 carbon atoms which contains one or more hetero ring atoms selected from O, N and S and which may have a substituent, an aryloxy group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and -C ⁇ C-R h ; Rh represents an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or a hetero
  • R c and R d are each independently selected from the group consisting of a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, an alkoxyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkoxyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent;
  • Each Y independently represents a fluorene group which may have a substituent
  • a and B each independently represent an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms which may have a substituent
  • p and q each independently represent an integer of 0 to 4
  • a and b each independently represent an integer from 0 to 10.
  • At least one of the first and second thermoplastic resins further has a monomer-derived structural unit (C) represented by the following formula (3).
  • R 1 to R 4 each independently represent a hydrogen atom, an alkyl group, or an aryl group.
  • Z is a single bond or a group represented by the following general formula (4): (In formula (4), R5 and R6 are each a hydrogen atom, an alkyl group, or an aryl group; and c is an integer from 1 to 3.
  • R6 The thermoplastic resin composition according to the above [1], wherein the thermoplastic resin composition contains two or more types of thermoplastic resins containing the structural unit (A).
  • An optical lens comprising the thermoplastic resin composition according to any one of [1] to [10] above.
  • thermoplastic resin composition that contains a mixture of multiple thermoplastic resins of a specific type and has good properties that are particularly useful in optical applications.
  • the thermoplastic resin composition of the present invention has a high refractive index, a low Abbe number, and a low in-plane birefringence, as well as excellent moldability and thermal stability.
  • the thermoplastic resin can be easily reused in forming the thermoplastic resin composition, thereby expanding recycling and reducing the environmental burden.
  • thermoplastic resin composition of the present invention contains, as a mixture, at least a first thermoplastic resin containing a structural unit (A) derived from a monomer represented by the above general formula (1), and a second thermoplastic resin containing a structural unit (B) derived from a monomer represented by any one of the above general formulas (2a) to (2c).
  • the structural unit (A) derived from the monomer of general formula (1) has a binaphthalene ring and is therefore also referred to as a binaphthalene structural unit hereinafter.
  • the structural unit (B) derived from the monomer of general formula (2) has a fluorene ring and is therefore also referred to as a fluorene structural unit hereinafter.
  • the first and second thermoplastic resins will be described in detail later.
  • the content of the binaphthalene structural unit in structural unit (A) is 5 to 95 mol %
  • the content of the fluorene structural unit in structural unit (B) is 5 to 95 mol %, based on the total number of structural units, i.e., the total number of moles, of the first thermoplastic resin and the second thermoplastic resin.
  • the content of the structural unit (A) based on the total number of moles of the first thermoplastic resin and the second thermoplastic resin is preferably 5 to 85 mol% or 10 to 80 mol%, more preferably 15 to 70 mol% or 20 to 65 mol%, even more preferably 30 to 70 mol%, 30 to 65 mol%, 35 to 70 mol% or 35 to 65 mol%, and particularly preferably 40 to 60 mol%, 40 to 55 mol%, 45 to 55 mol%, or 45 to 50 mol%.
  • the content of the structural unit (A) based on the total number of moles of the structural units of the thermoplastic resin composition is preferably 5 to 85 mol% or 10 to 80 mol%, more preferably 15 to 70 mol% or 20 to 65 mol%, even more preferably 30 to 70 mol%, 30 to 65 mol%, 35 to 70 mol% or 35 to 65 mol%, and particularly preferably 40 to 60 mol%, 40 to 55 mol%, 45 to 55 mol%, or 45 to 50 mol%.
  • the content of the structural unit (B) based on the total number of moles of the first thermoplastic resin and the second thermoplastic resin is preferably 10 to 90 mol% or 15 to 85 mol%, more preferably 20 to 75 mol% or 20 to 70 mol%, even more preferably 35 to 75 mol%, 35 to 70 mol%, 40 to 75 mol% or 40 to 70 mol%, and particularly preferably 45 to 65 mol%, 45 to 60 mol%, 50 to 60 mol%, or 50 to 55 mol%.
  • the content of the structural unit (B) based on the total number of moles of the structural units of the thermoplastic resin composition is preferably 10 to 90 mol% or 15 to 85 mol%, more preferably 20 to 75 mol% or 20 to 70 mol%, even more preferably 35 to 75 mol%, 35 to 70 mol%, 40 to 75 mol% or 40 to 70 mol%, and particularly preferably 45 to 65 mol%, 45 to 60 mol%, 50 to 60 mol%, or 50 to 55 mol%.
  • the content of the first thermoplastic resin containing the structural unit (A) is preferably 5 to 95% by weight, 5 to 85% by weight, or 10 to 80% by weight, more preferably 15 to 70% by weight, or 20 to 65% by weight, even more preferably 30 to 70% by weight, 30 to 65% by weight, 35 to 70% by weight, or 35 to 65% by weight, and particularly preferably 40 to 60% by weight, 40 to 55% by weight, 45 to 55% by weight, or 45 to 50% by weight, based on the total weight of all the thermoplastic resins.
  • the content of the second thermoplastic resin containing the structural unit (B) is preferably 5 to 95% by weight, 10 to 90% by weight, or 15 to 85% by weight, more preferably 20 to 75% by weight or 20 to 70% by weight, even more preferably 35 to 75% by weight, 35 to 70% by weight, 40 to 75% by weight, or 40 to 70% by weight, and particularly preferably 45 to 65% by weight, 45 to 60% by weight, 50 to 60% by weight, or 50 to 55% by weight, based on the total weight of all the thermoplastic resins.
  • the total content of the first thermoplastic resin containing the structural unit (A) and the second thermoplastic resin containing the structural unit (B) is preferably 40% by weight or more, more preferably 50% by weight or more or 60% by weight or more, even more preferably 70% by weight or more or 80% by weight or more, and particularly preferably 90% by weight or more or 95% by weight or more, based on the total weight of all the thermoplastic resins. It is also particularly preferred that all the thermoplastic resins contained in the thermoplastic resin composition are substantially the first thermoplastic resin or the second thermoplastic resin.
  • the total content of the first thermoplastic resin containing the structural unit (A) and the second thermoplastic resin containing the structural unit (B) is preferably 40% by weight or more, more preferably 50% by weight or more, even more preferably 70% by weight or more, and particularly preferably 90% by weight or more.
  • the thermoplastic resin composition may contain components other than the first and second thermoplastic resins.
  • the thermoplastic resin composition may contain thermoplastic resins other than the first and second thermoplastic resins, the details of which will be described later, additives, etc.
  • thermoplastic resin contained in the thermoplastic resin composition is not particularly limited, but is preferably a polycarbonate resin, a polyester resin, or a polyester carbonate resin, and more preferably a polycarbonate resin.
  • the thermoplastic resin contained in the thermoplastic resin composition may have a random copolymer, a block copolymer, or an alternating copolymer structure, or may be a homopolymer.
  • the first thermoplastic resin contains at least a structural unit (A) derived from a monomer represented by general formula (1).
  • R a and R b are each independently selected from a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, an alkoxyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkoxyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a heteroaryl group having 6 to 20 carbon atoms which contains one or more hetero ring atoms selected from O, N, and S and which may have a substituent, an aryloxy group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and -C ⁇ C-R h
  • the Rh is an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent, or a heteroaryl group having 6 to 20 carbon atoms which contains one or more hetero ring atoms selected from O, N, and S and which may have a substituent.
  • R a and R b are each preferably selected from a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, an alkoxyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and more preferably selected from a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent.
  • R a and R b are further preferably selected from a hydrogen atom, and an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent.
  • X is a single bond or an alkylene group having 3 or less carbon atoms which may have a substituent, preferably a single bond or an alkylene group having 2 or less carbon atoms which may have a substituent, more preferably a single bond or an alkylene group having 1 carbon atom which may have a substituent, and particularly preferably a single bond.
  • a and B each independently represent an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms which may have a substituent, preferably an alkylene group having 1 to 3 carbon atoms which may have a substituent, and more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms which may have a substituent.
  • the number of carbon atoms of the alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent and the alkoxyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent are preferably 1 to 10, more preferably 1 to 6, and even more preferably 1 to 3, or 1, respectively.
  • the first thermoplastic resin is preferably a copolymer having both the above-mentioned structural unit (A) and the structural unit (B) described in detail below.
  • the content of the structural unit (A) is preferably 5 to 85 mol% or 10 to 80 mol%, more preferably 15 to 70 mol% or 20 to 65 mol%, even more preferably 30 to 70 mol%, 30 to 65 mol%, 35 to 70 mol%, or 35 to 65 mol%, and particularly preferably 40 to 60 mol%, 40 to 55 mol%, 35 to 55 mol%, or 45 to 50 mol%, based on the total number of moles of the binaphthalene structural unit (A) and the fluorene structural unit (B).
  • the thermoplastic resin composition preferably contains a mixture of multiple thermoplastic resins containing the above-mentioned structural unit (A), such as the first thermoplastic resin.
  • Thermoplastic resin compositions containing a mixture of the first thermoplastic resin and the second thermoplastic resin, and more preferably a mixture of multiple types of thermoplastic resins containing the structural unit (A), are expected to have favorable properties, as described below.
  • the second thermoplastic resin contains at least a structural unit (B) derived from a monomer represented by any one of general formulas (2a) to (2c).
  • R c and R d are each independently selected from the group consisting of a hydrogen atom, a halogen atom, an alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, an alkoxyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, a cycloalkoxyl group having 5 to 20 carbon atoms which may have a substituent, and an aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent.
  • each Y is independently a fluorene group which may have a substituent.
  • a and B each independently represent an alkylene group having 1 to 5 carbon atoms which may have a substituent, preferably an alkylene group having 1 to 3 carbon atoms which may have a substituent, and more preferably an alkylene group having 1 or 2 carbon atoms which may have a substituent.
  • p and q each independently represent an integer of 0 to 4, preferably an integer of 0 to 3, and more preferably 0 or 1.
  • a and b each independently represent an integer of 0 to 10, preferably an integer of 0 to 5, more preferably an integer of 0 to 3, and particularly preferably 0 or 1.
  • the number of carbon atoms of the alkyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent and the alkoxyl group having 1 to 20 carbon atoms which may have a substituent is preferably 1 to 10, more preferably 1 to 6, and even more preferably 1 to 3, or 1, respectively.
  • the number of carbon atoms in the cycloalkyl group having 5 to 20 carbon atoms, which may have a substituent, and the cycloalkoxyl group having 5 to 20 carbon atoms, which may have a substituent is preferably 5 to 10, more preferably 6 to 8, and even more preferably 6 or 7, respectively.
  • the number of carbon atoms in the aryl group having 6 to 20 carbon atoms which may have a substituent is preferably 6 to 12, more preferably 6 to 10, and even more preferably 6 to 8, or 6.
  • the second thermoplastic resin is preferably a copolymer having the above-mentioned structural unit (B) as well as the structural unit (A).
  • the content of the structural unit (B) is preferably 5 to 90 mol%, 10 to 90 mol%, or 15 to 85 mol%, more preferably 20 to 75 mol% or 20 to 70 mol%, even more preferably 35 to 75 mol%, 35 to 70 mol%, 40 to 75 mol%, or 40 to 70 mol%, and particularly preferably 45 to 65 mol%, 45 to 60 mol%, 50 to 60 mol%, or 50 to 55 mol%, based on the total number of moles of the fluorene structural unit (B) and the binaphthalene structural unit (A).
  • the content of structural unit (B) in all structural units is preferably 40 mol% or more, more preferably 50 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, even more preferably 70 mol% or more, and particularly preferably 90 mol% or more.
  • the thermoplastic resin composition preferably contains a mixture of multiple thermoplastic resins containing the above-mentioned structural unit (B), such as the second thermoplastic resin.
  • Thermoplastic resin compositions containing a mixture of the second thermoplastic resin and the first thermoplastic resin, and more preferably a mixture of multiple types of thermoplastic resins containing the structural unit (B), are expected to have favorable properties, as described below.
  • thermoplastic resin composition may contain a thermoplastic resin (other thermoplastic resin) other than the first thermoplastic resin and the second thermoplastic resin described above.
  • a specific example of the other thermoplastic resin is a monomer-derived structural unit (C) represented by the following formula (3).
  • R 1 to R 4 are each independently a hydrogen atom, an alkyl group, or an aryl group.
  • R 1 to R 4 are preferably selected from a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, and an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, more preferably selected from a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, and an aryl group having 6 to 12 carbon atoms, and even more preferably selected from a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, and an aryl group having 6 to 8 carbon atoms. All of R 1 to R 4 may be an alkyl group having a substituent or an aryl group having a substituent.
  • R 5 and R 6 are each preferably selected from a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 10 carbon atoms, and an aryl group having 6 to 20 carbon atoms, more preferably selected from a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 6 carbon atoms, and an aryl group having 6 to 12 carbon atoms, and more preferably selected from a hydrogen atom, an alkyl group having 1 to 3 carbon atoms, and an aryl group having 6 to 8 carbon atoms. Both R 5 and R 6 may be an alkyl group having a substituent or an aryl group having a substituent.
  • c in formula (4) i.e., the lower case c which is bonded to R5 and R6 and is not C meaning a carbon atom, represents an integer of 1 to 3.
  • c is preferably 1 or 2, and more preferably 1.
  • Examples of the above-mentioned substituents that can be included in the structural unit (C) of the above formulas (3) and (4) include halogen atoms, hydroxy groups, carboxy groups, cyano groups, amide groups having 1 to 10 carbon atoms, alkyl groups having 1 to 10 carbon atoms, cycloalkyl groups having 5 to 10 carbon atoms, alkoxy groups having 1 to 10 carbon atoms, cycloalkyloxy groups having 5 to 10 carbon atoms, alkyloxycarbonyl groups having 2 to 10 carbon atoms, cycloalkyloxycarbonyl groups having 5 to 10 carbon atoms, aryloxycarbonyl groups having 7 to 15 carbon atoms, alkylcarbonyloxy groups having 2 to 10 carbon atoms, cycloalkylcarbonyloxy groups having 5 to 10 carbon atoms, arylcarbonyloxy groups having 7 to 15 carbon atoms, hydroxyalkylcarbonyl groups having 2 to 10 carbon atoms, and gly
  • the thermoplastic resin composition may contain components other than the thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin composition preferably contains either or both of a release agent and an antioxidant.
  • the content of secondary components such as additives other than the thermoplastic resin is preferably 20% by weight or less, more preferably 15% by weight or less or 10% by weight or less, even more preferably 7% by weight or less or 5% by weight or less, and particularly preferably 3% by weight or less or 2% by weight or less, based on the total weight.
  • additives contained in the thermoplastic resin composition include the following.
  • Releasing Agent examples include carboxylic acid esters, polysiloxane compounds, and paraffin wax (polyolefin-based).
  • the releasing agent include carboxylic acid esters, polysiloxane compounds, and paraffin wax (polyolefin-based).
  • at least one compound selected from the group consisting of aliphatic carboxylic acids, esters of aliphatic carboxylic acids and alcohols, aliphatic hydrocarbon compounds having a number average molecular weight of 200 to 15,000, and polysiloxane-based silicone oils can be mentioned.
  • the aliphatic carboxylic acids include saturated or unsaturated aliphatic mono-, di-, or tri-carboxylic acids.
  • the aliphatic carboxylic acids also include alicyclic carboxylic acids.
  • preferred aliphatic carboxylic acids are mono- or di-carboxylic acids having 6 to 36 carbon atoms, and more preferred are aliphatic saturated mono-carboxylic acids having 6 to 36 carbon atoms.
  • Specific examples of the aliphatic carboxylic acid include palmitic acid, stearic acid, valeric acid, caproic acid, capric acid, lauric acid, arachic acid, behenic acid, lignoceric acid, cerotic acid, melissic acid, tetrameric acid, montanic acid, glutaric acid, adipic acid, and azelaic acid.
  • the aliphatic carboxylic acid in the ester of the aliphatic carboxylic acid and the alcohol can be the same as the aliphatic carboxylic acid.
  • the alcohol can be a saturated or unsaturated monohydric or polyhydric alcohol. These alcohols may have a substituent such as a fluorine atom or an aryl group. Among these, a monohydric or polyhydric saturated alcohol having 30 or less carbon atoms is preferred, and an aliphatic saturated monohydric or polyhydric alcohol having 30 or less carbon atoms is more preferred.
  • the aliphatic also includes an alicyclic compound.
  • alcohols include octanol, decanol, dodecanol, stearyl alcohol, behenyl alcohol, ethylene glycol, diethylene glycol, glycerin, pentaerythritol, 2,2-dihydroxyperfluoropropanol, neopentylene glycol, ditrimethylolpropane, and dipentaerythritol.
  • the above-mentioned ester compound may contain an aliphatic carboxylic acid and/or alcohol as an impurity, or may be a mixture of a plurality of compounds.
  • esters of aliphatic carboxylic acids and alcohols include beeswax (a mixture mainly composed of myricyl palmitate), stearyl stearate, behenyl behenate, stearyl behenate, glycerin monopalmitate, glycerin monostearate, glycerin distearate, glycerin tristearate, pentaerythritol monopalmitate, pentaerythritol monostearate, pentaerythritol distearate, pentaerythritol tristearate, and pentaerythritol tetrastearate.
  • Examples of aliphatic hydrocarbons having a number average molecular weight of 200 to 15,000 include liquid paraffin, paraffin wax, microwax, polyethylene wax, Fischer-Tropsch wax, and ⁇ -olefin oligomers having 3 to 12 carbon atoms.
  • the aliphatic hydrocarbons also include alicyclic hydrocarbons.
  • these hydrocarbon compounds may be partially oxidized.
  • paraffin wax, polyethylene wax or partial oxide of polyethylene wax are preferred, and paraffin wax and polyethylene wax are more preferred.
  • the number average molecular weight is preferably 200 to 5000.
  • aliphatic hydrocarbons may be a single substance or a mixture of substances with various components and molecular weights, as long as the main component is within the above range.
  • polysiloxane-based silicone oils include dimethyl silicone oil, phenyl methyl silicone oil, diphenyl silicone oil, and fluorinated alkyl silicone. Two or more of these may be used in combination.
  • the addition ratio of the release agent is preferably 0.001 parts by mass or more, more preferably 0.01 parts by mass or more, and preferably 2 parts by mass or less, more preferably 1 part by mass or less, based on 100 parts by mass of the thermoplastic resin.
  • the release agent may be used alone or in combination of two or more. When two or more types are used, the total amount is preferably within the above range.
  • antioxidants examples include phenol-based antioxidants, hindered phenol-based antioxidants, bisphenol-based antioxidants, and polyphenol-based antioxidants.
  • phenol-based antioxidant examples include "Irganox 1010” (registered trademark, the same applies below) and “Irganox 1076” manufactured by BASF Corporation, and "Adeka STAB AO-50" and “Adeka STAB AO-60” manufactured by Adeka Corporation.
  • the antioxidant is added in an amount of preferably 0.001 part by mass or more, more preferably 0.01 part by mass or more, and preferably 1 part by mass or less, more preferably 0.5 part by mass or less, per 100 parts by mass of the thermoplastic resin.
  • the antioxidant may be contained alone or in combination with two or more kinds. When two or more kinds are contained, the total amount is preferably within the above range.
  • thermoplastic resin composition a manufacturing method of a thermoplastic resin composition
  • Thermoplastic resins such as the first and second thermoplastic resins can be manufactured by known manufacturing methods.
  • a thermoplastic resin can be manufactured by carrying out a polymerization reaction in a reaction system containing a monomer compound and a catalyst under conditions of a polymerization temperature of 200 to 250°C and a pressure of 760 mmHg to 200 mmHg.
  • thermoplastic resin that is a polycarbonate resin can be manufactured by melt polycondensation using the monomer compounds represented by the above general formulas (1) to (3) and carbonate precursors such as carbonate diesters as raw materials in the presence of a basic compound catalyst, an ester exchange catalyst, or a mixed catalyst containing both, or in the absence of a catalyst.
  • Thermoplastic resin compositions can be produced by melt-kneading the multiple types of thermoplastic resins obtained by polymerization reactions and the secondary components mentioned above, or by dissolving them in a solvent and blending them together, and then volatilizing the solvent.
  • the solvent halogenated organic solvents, THF, etc. are preferably used.
  • thermoplastic resin composition and thermoplastic resin are as follows:
  • Total light transmittance (TT (%)) The total light transmittance (%) of the thermoplastic resin composition, measured by the method described below in accordance with JIS K 7361-1:1997, is preferably 60% or more, and more preferably 70% or more. It is more preferably 80% or more, and particularly preferably 85% or more.
  • TT (%) The total light transmittance (%) of the thermoplastic resin composition, measured by the method described below in accordance with JIS K 7361-1:1997, is preferably 60% or more, and more preferably 70% or more. It is more preferably 80% or more, and particularly preferably 85% or more.
  • YI value The YI value of the thermoplastic resin composition, measured by the method described below in accordance with JIS K 7373:2006, is preferably 20 or less, more preferably 16 or less, and even more preferably It is preferably 14 or less, and more preferably 13.5 or less.
  • thermoplastic resin composition has an MVR value (unit: cm3 /10 min) according to JIS K7210 of preferably 30 or more, more preferably 40 or more, even more preferably 45 or more or 50 or more, and particularly preferably 55 or more or 65 or more. It can be said that a resin or resin composition with a high MVR value has high fluidity. As described below, it has been confirmed that in a thermoplastic resin mixture and a thermoplastic resin copolymer that have roughly the same types and contents of structural units, the MVR value of the thermoplastic resin mixture tends to be higher. Thus, it can be said that the thermoplastic resin composition of the present invention containing a mixture of thermoplastic resins has good fluidity and moldability.
  • In-plane birefringence (average and maximum values)
  • the average value of the in-plane birefringence of the lens in the thermoplastic resin composition, measured by the method described later, is preferably 50 nm or less or 40 nm or less, further preferably 30 nm or less, further preferably 15 nm or less, and particularly preferably 13 nm or less or 11 nm or less.
  • the maximum value of in-plane birefringence of the lens of the thermoplastic resin composition is preferably 90 nm or less or 80 nm or less, further preferably 70 nm or less or 60 nm or less, further preferably 50 nm or less or 35 nm or less, and particularly preferably 30 nm or less or 20 nm or less.
  • the in-plane birefringence value mm
  • the weight average molecular weight of the thermoplastic resin contained in the thermoplastic resin composition is preferably 10,000 to 300,000, more preferably 10,000 to 200,000, and even more preferably 10,000 to 100,000. For example, it is more preferably 20,000 to 80,000, even more preferably 30,000 to 70,000, and particularly preferably 40,000 to 65,000.
  • the weight average molecular weight of the thermoplastic resin is measured, for example, as a polystyrene-equivalent weight average molecular weight (Mw) as follows.
  • the glass transition temperature (Tg) of the thermoplastic resin composition according to JIS K7121-1987 is preferably 100 to 200°C, more preferably 110 to 180°C, even more preferably 120 to 160°C, and particularly preferably 130 to 150°C.
  • thermoplastic resin composition of the present invention can be used for extrusion molding, blow molding, injection molding, etc.
  • Products (molded articles) as molded articles obtained from the thermoplastic resin composition include extrusion molded articles, hollow molded articles, precision parts, thin injection molded articles, etc.
  • Specific examples of molded articles using the thermoplastic resin of the present invention as an optical material include optical parts such as optical lenses, optical films, liquid crystal displays, light guide plates, various films such as optical disk substrates, and housings for electronic devices such as smartphones.
  • thermoplastic resins or thermoplastic resin compositions obtained in the examples and comparative examples described below are as follows.
  • the obtained resin or resin composition was injection molded to obtain a concave lens test piece having a diameter of 4.5 mm and a center thickness of 0.2 mm.
  • Molding machine SUMITOMO SHI DEMAG SE50EV Molding conditions: cylinder temperature 260°C, mold temperature: glass transition temperature (Tg) -15°C, injection speed 30mm/s, VP pressure 65MPa (position 2.3mm), holding pressure 65MPa for 1 second + 55MPa for 1.5 seconds.
  • Measurement of lens in-plane birefringence The retardation of the concave lens test piece obtained by the above-mentioned method was measured.
  • Measurement device Photonic Lattice Co., Ltd.
  • WPA-100 Data processing method: Using the software "PA/WPA View” manufactured by Photonic Lattice Co., Ltd., the average retardation value was calculated and used as the in-plane birefringence of the lens (average value).
  • the total light transmittance (TT) was measured according to JIS K 7361-1:1997, the YI value was measured according to JIS K 7373:2006, and the haze was measured according to JIS K-7136:2000.
  • Refractive index (nD) Based on JIS B 7071-2: 2018, the obtained resin or resin composition was molded to obtain a V-block of a predetermined shape as a test piece.
  • the refractive index was measured at 23 ° C. using a refractometer (Shimadzu Corporation KPR-3000).
  • Abbe ( ⁇ d) Using the same test piece (V block) as that used in the refractive index measurement, the refractive indexes at wavelengths of 486 nm, 589 nm, and 656 nm at 23° C. were measured using a refractometer, and the Abbe number was calculated using the following formula.
  • MVR (unit: cm 3 /10 min) was calculated from the amount of resin extruded per 10 minutes from a standard die installed at the bottom of the cylinder.
  • MVR is an index showing the fluidity of a resin, and a larger value indicates higher fluidity in the resin or resin composition.
  • the raw materials were then melted while reducing the pressure to 700 Torr over 10 minutes.
  • the mixture was held as it was for 10 minutes, stirred, and then held for another 100 minutes, after which the pressure in the reaction system was reduced to 205 Torr over 20 minutes.
  • the pressure in the reaction system was adjusted to 180 Torr over 10 minutes, and kept under the conditions of 215 ° C. and 180 Torr for 20 minutes.
  • the pressure in the reaction system was further adjusted to 150 Torr over 10 minutes, and kept under the conditions of 230 ° C. and 150 Torr for 30 minutes, and then reduced to 120 Torr and 235 ° C., and the temperature was raised. Thereafter, the pressure in the reaction system was reduced to 100 Torr over 10 minutes, and kept for 10 minutes.
  • the pressure in the reaction system was further reduced to 1 Torr or less over 50 minutes, and kept under the conditions of 235 ° C. and 1 Torr or less for 40 minutes. After the reaction was completed, nitrogen was blown into the reactor to pressurize, and the produced polycarbonate resin was extracted while being pelletized.
  • 100 parts by weight of the extracted polycarbonate resin pellets were compounded with 0.2 parts by weight of glycerin monostearate (Rikemal S-100A, manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd.), 0.1 parts by weight of pentaerythritol tetrakis[3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate] (ADK STAB AO-60, manufactured by ADEKA Corporation), and 0.03 parts by weight of 3,9-bis(2,6-di-tert-butyl-4-methylphenoxy)-2,4,8,10-tetraoxa-3,9-diphosphaspiro[5.5]undecane (ADK STAB PEP-36, manufactured by ADEKA Corporation) using a vented twin-screw extruder (TEM-26SX, manufactured by Shibaura Machine Co., Ltd., rotating in the same direction) to obtain a polycarbonate resin mixed with the additives.
  • the extrusion conditions were a discharge rate of 15 kg/h, a screw rotation speed of 300 rpm, and a vent vacuum of 3 kPa.
  • the extrusion temperatures from the first supply port to the die portion were 200, 220, 240, 260, 260, 260, 260, 260, 255, and 255°C, respectively.
  • the polycarbonate resin obtained in Polymerization Example 1 was used to mold optical lenses, and a recycled product (recycled product 1) including a spool and a runner of the obtained molded product was collected.
  • the degree of vacuum in the reaction system was adjusted to 200 mmHg, and at the same time, the temperature was raised to 200 ° C. at a rate of 60 ° C. / hr. At this time, the start of distillation of by-produced phenol was confirmed. After that, the reaction system was held at 200 ° C. for 40 minutes to carry out the reaction. The temperature was then increased to 230°C at a rate of 75°C/hr, and 10 minutes after the temperature increase, the pressure was reduced to 1 mmHg or less over 2 hours while maintaining the temperature. The reaction system was then increased to 245°C at a rate of 60°C/hr, and stirred for another 50 minutes. After the reaction was completed, nitrogen was introduced into the reactor to return to normal pressure, and the polycarbonate resin produced was pelletized and withdrawn. The extracted polycarbonate resin was mixed with additives in the same manner as in Polymerization Example 1 to obtain a polycarbonate resin.
  • the extruder used for melt mixing was a vented twin-screw extruder (TEM-26SX manufactured by Shibaura Machine Co., Ltd.; same direction rotation), and the extrusion conditions were a discharge rate of 15 kg/h, a screw rotation speed of 300 rpm, and a vent vacuum of 3 kPa.
  • the extrusion temperatures from the first supply port to the die portion were 200, 220, 240, 260, 260, 260, 260, 260, 260, 255, and 255°C, respectively.
  • the physical properties of the resulting composition are shown in Table 1 below.
  • Examples 2 to 3 Comparative Examples 1 and 2
  • a resin composition was obtained in the same manner as in Example 1, except that the components were melt-mixed in the ratio shown in Table 1.
  • the physical properties of the resulting composition are shown in Table 1 below.
  • the mixture was held as it was for 10 minutes, stirred, and then held for another 100 minutes, after which the pressure was reduced to 205 Torr over 20 minutes.
  • the pressure in the reaction system was then adjusted to 180 Torr over 10 minutes, and the mixture was held for 20 minutes under the conditions of 215° C. and 180 Torr.
  • the pressure in the reaction system was adjusted to 150 Torr over a further 10 minutes, and after maintaining the conditions of 230°C and 150 Torr for 30 minutes, the pressure was reduced to 120 Torr and the temperature was raised to 235°C. Thereafter, the pressure in the reaction system was reduced to 100 Torr over a 10 minute period, and maintained for 10 minutes.
  • the pressure in the reaction system was further reduced to 1 Torr or less over a 50 minute period, and maintained for 40 minutes under conditions of 235°C and 1 Torr or less. After the reaction was completed, nitrogen was blown into the reactor to apply pressure, and the polycarbonate resin produced was extracted while being pelletized.
  • 100 parts by weight of the extracted polycarbonate resin pellets were compounded with 0.2 parts by weight of glycerin monostearate (Rikemal S-100A, manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd.) and 0.1 parts by weight of pentaerythritol tetrakis[3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate] (ADEKA Corporation; Adekastab AO-60) as additives using a vented twin-screw extruder (TEM-26SX, manufactured by Shibaura Machine Co., Ltd.; same direction rotation) to obtain a polycarbonate resin mixed with the additives.
  • glycerin monostearate Rostarate
  • pentaerythritol tetrakis[3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate] ADKA Corporation; Adekastab AO-60
  • TEM-26SX vented twin-screw
  • the extrusion conditions were a discharge rate of 15 kg/h, a screw rotation speed of 300 rpm, and a vent vacuum of 3 kPa.
  • the extrusion temperatures from the first supply port to the die portion were 200, 220, 240, 260, 260, 260, 260, 260, 255, and 255°C, respectively.
  • the pressure in the reaction system was reduced to 100 Torr over 10 minutes, and held for 10 minutes.
  • the pressure in the reaction system was reduced to 1 Torr or less over another 50 minutes, and held for 40 minutes under conditions of 235°C and 1 Torr or less.
  • 100 parts by weight of the extracted polycarbonate resin pellets were compounded with 0.2 parts by weight of glycerin monostearate (Rikemal S-100A, manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd.), 0.1 parts by weight of pentaerythritol tetrakis[3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate] (ADK STAB AO-60, manufactured by ADEKA Corporation), and 0.03 parts by weight of 3,9-bis(2,6-di-tert-butyl-4-methylphenoxy)-2,4,8,10-tetraoxa-3,9-diphosphaspiro[5.5]undecane (ADK STAB PEP-36, manufactured by ADEKA Corporation) using a vented twin-screw extruder (TEM-26SX, manufactured by Shibaura Machine Co., Ltd., rotating in the same direction) to obtain a polycarbonate resin mixed with the additives.
  • the extrusion conditions were a discharge rate of 15 kg/h, a screw rotation speed of 300 rpm, and a vent vacuum of 3 kPa.
  • the extrusion temperatures from the first supply port to the die portion were 200, 220, 240, 260, 260, 260, 260, 260, 255, and 255°C, respectively.
  • Example 4 A resin composition was obtained by melt mixing 100 parts by weight of a thermoplastic resin consisting of 90% by weight of the above-mentioned recycled product 3 and 10% by weight of the above-mentioned recycled product 2, 0.2 parts by weight of glycerin monostearate (manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd.; Rikemal S-100A) as an additive, and 0.1 parts by weight of pentaerythritol tetrakis [3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate] (manufactured by ADEKA Corporation; Adekastab AO-60) in an extruder.
  • a thermoplastic resin consisting of 90% by weight of the above-mentioned recycled product 3 and 10% by weight of the above-mentioned recycled product 2
  • glycerin monostearate manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd.; Rikemal S-100A
  • the extruder used for melt mixing was a vented twin-screw extruder (TEM-26SX manufactured by Shibaura Machine Co., Ltd.; same direction rotation), and the extrusion conditions were a discharge rate of 15 kg/h, a screw rotation speed of 300 rpm, and a vent vacuum of 3 kPa.
  • the extrusion temperatures from the first supply port to the die portion were 200, 220, 240, 260, 260, 260, 260, 260, 260, 255, and 255°C, respectively.
  • the physical properties of the resulting composition are shown in Table 1. (Examples 5 and 6)
  • a resin composition was obtained in the same manner as in Example 4, except that the components were melt-mixed in the ratio shown in Table 2.
  • the physical properties of the resulting composition are shown in Table 2.
  • Example 7 A resin composition was obtained by melt mixing 100 parts by weight of a thermoplastic resin consisting of 70% by weight of the above-mentioned recycled product 2 and 30% by weight of the above-mentioned recycled product 4 in an extruder, and 0.2 parts by weight of glycerin monostearate (manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd.; Rikemal S-100A) and 0.1 parts by weight of pentaerythritol tetrakis[3-(3,5-di-tert-butyl-4-hydroxyphenyl)propionate] (manufactured by ADEKA Corporation; Adekastab AO-60) as additives.
  • a thermoplastic resin consisting of 70% by weight of the above-mentioned recycled product 2 and 30% by weight of the above-mentioned recycled product 4 in an extruder
  • glycerin monostearate manufactured by Riken Vitamin Co., Ltd.; Rikemal S-100A
  • the extruder used for melt mixing was a vented twin-screw extruder (TEM-26SX manufactured by Shibaura Machine Co., Ltd.; same direction rotation), and the extrusion conditions were a discharge rate of 15 kg/h, a screw rotation speed of 300 rpm, and a vent vacuum of 3 kPa.
  • the extrusion temperatures from the first supply port to the die portion were 200, 220, 240, 260, 260, 260, 260, 260, 260, 255, and 255°C, respectively.
  • the physical properties of the resulting composition are shown in Table 3.
  • Example 8 A resin composition was obtained in the same manner as in Example 7, except that the components were melt-mixed in the ratio shown in Table 2. The physical properties of the resulting composition are shown in Table 3.
  • thermoplastic resin of the mixture tends to have a lower in-plane birefringence value (mm) compared to the thermoplastic resin of the copolymer having roughly the same type and content of the structural units (particularly, Examples 1 to 3 and Comparative Examples 1 and 2; Examples 4 to 6 and Comparative Examples 3 and 2; Examples 7 to 9 and Comparative Example 4, etc.).
  • thermoplastic resin composition of the present invention containing the mixture of thermoplastic resins has excellent birefringence.
  • thermoplastic resin of the mixture tends to have a larger MVR value and higher fluidity than a thermoplastic resin of a copolymer having roughly the same type and content of structural units (particularly, Examples 7 to 9 and Comparative Example 4, etc.).
  • thermoplastic resin composition of the present invention containing a mixture of thermoplastic resins can be said to have good fluidity and moldability.
  • thermoplastic resin composition of the present invention contains the essential thermoplastic resins as a mixture, it can easily and effectively utilize, for example, while reusing the waste material of the thermoplastic resin generated by injection into gaps in the sprue, runner, gate, etc. of a mold. Therefore, the thermoplastic resin composition of the present invention can be produced by a simple manufacturing method including recycling, and can easily achieve excellent properties, particularly in optical applications.

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Abstract

良好な性状を有するとともに、熱可塑性樹脂の再利用が容易になって環境負荷を低減できる熱可塑性樹脂組成物などを提供する。　上述の課題は、以下の熱可塑性樹脂組成物により解決された。すなわち、下記一般式（１）で表されるモノマー由来の構成単位（Ａ）を含む第１の熱可塑性樹脂、及び、下記一般式（２ａ）～（２ｃ）のいずれかで表されるモノマー由来の構成単位（Ｂ）を含む第２の熱可塑性樹脂を混合物として含む熱可塑性樹脂組成物であって、　前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂の少なくともいずれかが、前記構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）をいずれも有する共重合体であり、　前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂の合計の構成単位数を基準として、前記構成単位（Ａ）の含有量が５～９５モル％であり、前記構成単位（Ｂ）の含有量が５～９５モル％である、熱可塑性樹脂組成物である。

Description

熱可塑性樹脂組成物及びそれを含む光学レンズ
　本発明は、例えばポリカーボネートなどの熱可塑性樹脂を含む組成物に関するものであり、特に、複数の種類の所定の熱可塑性樹脂を混合物として含む組成物などに関する。
　従来、光学材料として用いられる熱可塑性樹脂が知られている（例えば、特許文献１及び２）。光学用の熱可塑性樹脂においては、通常、屈折率、アッベ数などの性状が良好であることが必要とされる。
　また、熱可塑性樹脂は、通常、射出成形などの成形工程を経て、レンズ、光学フィルムなどの製品に成形加工されている。
国際公開第２０１４／０７３４９６号 国際公開第２０１５／１６６９５１号
　従来の熱可塑性樹脂、例えば、主に光学用に用いられる熱可塑性樹脂が、必ずしも十分に満足される性状を有しているとはいえない。例えば、屈折率、アッベ数、複屈折率に加え、成形性、熱安定性などがいずれも良好でバランスのとれた性状を有する熱可塑性樹脂が、実現されてはいない。
　また、熱可塑性樹脂の射出成形などの成形加工によって、成形品のみを製造することは容易ではなく、通常、スプルー、ランナー、ゲートなどの金型の隙間に注入された熱可塑性樹脂による、成形品以外の端材も生じてしまう。これらの端材は、再利用が容易ではないために廃棄物とされることも多い。このため、従来の熱可塑性樹脂の成形品においては、歩留まりが十分なレベルに達しないという問題が生じ得るといえ、また、熱可塑性樹脂の成形の工程における環境負荷の低減、リサイクルの拡充が必要とされている。
　本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、所定の種類の熱可塑性樹脂を複数、混合させて得られる熱可塑性樹脂組成物において、主に光学用途における良好な性状を実現できるとともに、熱可塑性樹脂の再利用が容易になって環境負荷を低減できることを見出した。
　本発明は、以下のものを含む。
［１］下記一般式（１）で表されるモノマー由来の構成単位（Ａ）を含む第１の熱可塑性樹脂、及び、下記一般式（２ａ）～（２ｃ）のいずれかで表されるモノマー由来の構成単位（Ｂ）を含む第２の熱可塑性樹脂を混合物として含む熱可塑性樹脂組成物であって、
　前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂の少なくともいずれかが、前記構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）をいずれも有する共重合体であり、
　前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂の合計の構成単位数を基準として、前記構成単位（Ａ）の含有量が５～９５モル％であり、前記構成単位（Ｂ）の含有量が５～９５モル％である、熱可塑性樹脂組成物。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
 （一般式（１）中、
　Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基、Ｏ、Ｎ及びＳから選択される１つ以上のヘテロ環原子を含む、置換基を有してもよい炭素数６～２０のヘテロアリール基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリールオキシ基、及び、－Ｃ≡Ｃ－Ｒｈからなる群より選択され、
　Ｒｈは置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基、又は、Ｏ、Ｎ及びＳから選択される１つ以上のヘテロ環原子を含む、置換基を有してもよい炭素数６～２０のヘテロアリール基を表し、
　Ｘは、単結合であるか、又は置換基を有してもよい炭素数３以下のアルキレン基を表し、
　Ａ及びＢは、それぞれ独立に、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基を表し、
　ｍ及びｎは、それぞれ独立に、０～６の整数を表し、
　ａ及びｂは、それぞれ独立に、０～１０の整数を表す。）
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000006
 （一般式（２ａ）～（２ｃ）中、
　Ｒｃ及びＲｄは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルコキシル基、及び、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基からなる群より選択され、
　Ｙは、それぞれ独立に、置換基を有してもよいフルオレン基を表し、
　Ａ及びＢは、それぞれ独立に、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基を表し、
　ｐ及びｑは、それぞれ独立に、０～４の整数を表し、
　ａ及びｂは、それぞれ独立に、０～１０の整数を表す。）
［２］前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂が、いずれも、前記構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）を有する共重合体である、上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［３］前記第２の熱可塑性樹脂が、前記構成単位（Ｂ）のみを有する、上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［４］前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂の合計の構成単位数を基準として、前記構成単位（Ａ）の含有量が３０～６５モル％であり、前記構成単位（Ｂ）の含有量が３５～７０モル％である、上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［５］前記第１及び第２の熱可塑性樹脂の少なくともいずれかが、下記式（３）で表されるモノマー由来の構成単位（Ｃ）をさらに有する、上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000007
 （式（３）中、Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に水素原子、アルキル基、またはアリール基であり、
　Ｚは、単結合または下記一般式（４）で表される基であり、
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000008
 （式（４）中、
　Ｒ５およびＲ６は、それぞれ、水素原子、アルキル基、またはアリール基であり、
　ｃは、１～３の整数である)。
［６］前記熱可塑性樹脂組成物が、前記構成単位（Ａ）を含む熱可塑性樹脂を２種類以上含む、上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［７］前記熱可塑性樹脂組成物が、前記構成単位（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂を２種類以上含む、上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［８］前記熱可塑性樹脂中に、離型剤、及び／又は酸化防止剤を含む、上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［９］前記熱可塑性樹脂組成物のレンズ面内複屈折の平均値が、５０ｎｍ以下である、上記［１］～［８］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［１０］前記熱可塑性樹脂組成物のレンズ面内複屈折の最大値が、６０ｎｍ以下である、上記［１］～［８］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［１１］上記［１］～［１０］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物を含む、光学レンズ。
　本発明によれば、所定の種類の熱可塑性樹脂を複数、混合物として含み、特に光学用途において有用な良好な性状を有する熱可塑性樹脂組成物を実現できる。本発明の熱可塑性樹脂組成物は、高い屈折率、低いアッベ数、低い面内複屈折率などを有するとともに、優れた成形性、熱安定性などをも有する。さらに、本発明によれば、熱可塑性樹脂組成物の形成において熱可塑性樹脂の再利用が容易であり、リサイクルの拡充、環境負荷の低減が実現される。
１．熱可塑性樹脂組成物の成分
１－１．熱可塑性樹脂組成物
　本発明の熱可塑性樹脂組成物は、少なくとも、上記一般式（１）のモノマー由来の構成単位（Ａ）を含む第１の熱可塑性樹脂、及び、上記一般式（２ａ）～（２ｃ）のいずれかで表されるモノマー由来の構成単位（Ｂ）を含む第２の熱可塑性樹脂を混合物として含む。
　一般式（１）のモノマー由来の構成単位（Ａ）は、ビナフタレン環を有するため、以下、ビナフタレン構成単位ともいう。また、一般式（２）のモノマー由来の構成単位（Ｂ）は、フルオレン環を有するため、以下、フルオレン構成単位ともいう。
　なお、第１及び第２の熱可塑性樹脂の詳細については後述する。
　熱可塑性樹脂組成物においては、第１の熱可塑性樹脂および第２の熱可塑性樹脂の合計の構成単位数すなわち合計モル数を基準として、構成単位（Ａ）のビナフタレン構成単位の含有量が５～９５モル％であり、構成単位（Ｂ）のフルオレン構成単位の含有量が５～９５モル％である。
　第１の熱可塑性樹脂および第２の熱可塑性樹脂の合計モル数を基準とする構成単位（Ａ）の含有量は、好ましくは５～８５モル％あるいは１０～８０モル％であり、より好ましくは１５～７０モル％あるいは２０～６５モル％であり、さらに好ましくは３０～７０モル％、３０～６５モル％、３５～７０モル％あるいは３５～６５モル％であり、特に好ましくは、４０～６０モル％、４０～５５モル％、４５～５５モル％あるいは４５～５０モル％である。
　また、熱可塑性樹脂組成物の構成単位の合計モル数を基準とする構成単位（Ａ）の含有量は、好ましくは５～８５モル％あるいは１０～８０モル％であり、より好ましくは１５～７０モル％あるいは２０～６５モル％であり、さらに好ましくは３０～７０モル％、３０～６５モル％、３５～７０モル％あるいは３５～６５モル％であり、特に好ましくは、４０～６０モル％、４０～５５モル％、４５～５５モル％あるいは４５～５０モル％である。
　第１の熱可塑性樹脂および第２の熱可塑性樹脂の合計モル数を基準とする構成単位（Ｂ）の含有量は、好ましくは１０～９０モル％あるいは１５～８５モル％であり、より好ましくは２０～７５モル％あるいは２０～７０モル％であり、さらに好ましくは３５～７５モル％、３５～７０モル％、４０～７５モル％あるいは４０～７０モル％であり、特に好ましくは、４５～６５モル％、４５～６０モル％、５０～６０モル％あるいは５０～５５モル％である。
　また、熱可塑性樹脂組成物の構成単位の合計モル数を基準とする構成単位（Ｂ）の含有量は、好ましくは１０～９０モル％あるいは１５～８５モル％であり、より好ましくは２０～７５モル％あるいは２０～７０モル％であり、さらに好ましくは３５～７５モル％、３５～７０モル％、４０～７５モル％あるいは４０～７０モル％であり、特に好ましくは、４５～６５モル％、４５～６０モル％、５０～６０モル％あるいは５０～５５モル％である。
　熱可塑性樹脂組成物においては、全ての熱可塑性樹脂の合計重量を基準として、構成単位（Ａ）を含む第１の熱可塑性樹脂の含有量が５～９５重量％、５～８５重量％あるいは１０～８０重量％であることが好ましく、より好ましくは１５～７０重量％あるいは２０～６５重量％であり、さらに好ましくは３０～７０重量％、３０～６５重量％、３５～７０重量％あるいは３５～６５重量％であり、特に好ましくは、４０～６０重量％、４０～５５重量％、４５～５５重量％あるいは４５～５０重量％である。
　また、熱可塑性樹脂組成物においては、全ての熱可塑性樹脂の合計重量を基準として、構成単位（Ｂ）を含む第２の熱可塑性樹脂の含有量が５～９５重量％、１０～９０重量％あるいは１５～８５重量％であることが好ましく、より好ましくは２０～７５重量％あるいは２０～７０重量％であり、さらに好ましくは３５～７５重量％、３５～７０重量％、４０～７５重量％あるいは４０～７０重量％であり、特に好ましくは、４５～６５重量％、４５～６０重量％、５０～６０重量％あるいは５０～５５重量％である。
　熱可塑性樹脂組成物においては、全ての熱可塑性樹脂の合計重量を基準として、構成単位（Ａ）を含む第１の熱可塑性樹脂と構成単位（Ｂ）を含む第２の熱可塑性樹脂との合計の含有量が４０重量％以上であることが好ましく、５０重量％以上あるいは６０重量％以上であることがより好ましく、７０重量％以上あるいは８０重量％以上であることがさらに好ましく、９０重量％以上あるいは９５重量％以上であることが特に好ましい。また、熱可塑性樹脂組成物に含まれる全ての熱可塑性樹脂が、実質的に第１の熱可塑性樹脂または第２の熱可塑性樹脂であることが特に好ましい。
　熱可塑性樹脂組成物においては、その全重量を基準として、構成単位（Ａ）を含む第１の熱可塑性樹脂と構成単位（Ｂ）を含む第２の熱可塑性樹脂との合計の含有量が４０重量％以上であることが好ましく、５０重量あるいは６０重量％以上であることがより好ましく、７０重量あるいは８０重量％以上であることがさらに好ましく、９０重量あるいは９５重量％以上であることが特に好ましい。
　このように、熱可塑性樹脂組成物においては、第１および第２の熱可塑性樹脂以外の成分が含まれていてもよい。例えば、熱可塑性樹脂組成物は、第１および第２の熱可塑性樹脂以外の詳細を後述する熱可塑性樹脂、添加剤などを含んでいてもよい。
　熱可塑性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂の種類は特に限定されないが、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂、又はポリエステルカーボネート樹脂であることが好ましく、ポリカーボネート樹脂がより好ましい。熱可塑性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂は、ランダム共重合体、ブロック共重合体、および交互のコポリマー構造を有していてもよく、ホモポリマーであってもよい。
１－２．第１の熱可塑性樹脂
　第１の熱可塑性樹脂は、少なくとも、一般式（１）で表されるモノマー由来の構成単位（Ａ）を含む
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000009
 　一般式（１）において、Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基、Ｏ、Ｎ及びＳから選択される１つ以上のヘテロ環原子を含む、置換基を有してもよい炭素数６～２０のヘテロアリール基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリールオキシ基、及び、－Ｃ≡Ｃ－Ｒｈから選択される。
　そして上記Ｒｈは、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基、又は、Ｏ、Ｎ及びＳから選択される１つ以上のヘテロ環原子を含む、置換基を有してもよい炭素数６～２０のヘテロアリール基である。
　一般式（１）におけるＲａ及びＲｂは、好ましくは、水素原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基からそれぞれ選択され、より好ましくは、水素原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基からそれぞれ選択される。Ｒａ及びＲｂは、さらに好ましくは、水素原子、及び、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基から選択される。
　一般式（１）において、Ｘは、単結合であるか、又は置換基を有してもよい炭素数３以下のアルキレン基であり、好ましくは、単結合、又は置換基を有してもよい炭素数２以下のアルキレン基であり、さらに、好ましくは、単結合、又は置換基を有してもよい炭素数１のアルキレン基であり、特に好ましくは単結合である。
　一般式（１）において、Ａ及びＢは、それぞれ独立に、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基を表し、好ましくは、置換基を有してもよい炭素数１～３のアルキレン基であり、さらに好ましくは、置換基を有してもよい炭素数１又は２のアルキレン基である。
　一般式（１）において、ｍ及びｎは、それぞれ独立に、０～６の整数を表し、好ましくは、０～３の整数であり、さらに好ましくは、０又は１である。
　一般式（１）において、ａ及びｂは、それぞれ独立に、０～１０の整数を表し、好ましくは０～５の整数であり、さらに好ましくは０～３の整数であり、特に好ましくは０又は１である。
　一般式（１）におけるＲａ及びＲｂの選択肢のうち、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、及び、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基の炭素数は、それぞれ、好ましくは１～１０であり、より好ましくは１～６であり、さらに好ましくは１～３、あるいは１である。
　一般式（１）におけるＲａ及びＲｂの選択肢のうち、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、及び、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルコキシル基の炭素数は、それぞれ、好ましくは５～１０であり、より好ましくは６～８であり、さらに好ましくは６又は７である。
　一般式（１）におけるＲａ及びＲｂの選択肢のうち、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基、Ｏ、Ｎ及びＳから選択される１つ以上のヘテロ環原子を含む、置換基を有してもよい炭素数６～２０のヘテロアリール基、及び、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリールオキシ基の炭素数は、それぞれ、好ましくは６～１２であり、より好ましくは６～１０であり、さらに好ましくは６～８、あるいは６である。
　なお、上記式（１）の構成単位（Ａ）に含まれ得る上述の置換基としては、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、カルボキシ基、シアノ基、炭素数１～１０のアミド基、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数５～１０のシクロアルキル基、炭素数１～１０のアルコキシ基、炭素数５～１０のシクロアルキルオキシ基、炭素数２～１０のアルキルオキシカルボニル基、炭素数５～１０のシクロアルキルオキシカルボニル基、炭素数７～１５のアリールオキシカルボニル基、炭素数２～１０のアルキルカルボニルオキシ基、炭素数５～１０のシクロアルキルカルボニルオキシ基、炭素数７～１５のアリールカルボニルオキシ基、炭素数２～１０のヒドロキシアルキルカルボニル基、グリシジルオキシカルボニル基などが挙げられる。なお、一般式（１）に関する炭素数には、置換基の炭素の数も含まれる。
　上述の構成単位（Ａ）を形成するモノマーの好ましい具体例として、例えば、２，２’－ビス（ヒドロキシ（ポリ）アルコキシ）－ジアリール－１，１’－ビナフタレン類、２，２’－ビス（ヒドロキシ（ポリ）アルコキシ）－ジナフチル－１，１’－ビナフタレン類などが挙げられる。これらのモノマー化合物のうち、２，２’－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）－６，６’－ジフェニル－１，１’－ビナフタレン、２，２’－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）－６，６’－ジ(ナフタレン－１－イル)－１，１’－ビナフタレン、２，２’－ビス（２－ヒドロキシメトキシ）－６，６’－ジフェニル－１，１’－ビナフタレン、２，２’－ビス（２－ヒドロキシメトキシ）－６，６’－ジ(ナフタレン－１－イル)－１，１’－ビナフタレン、２，２’－ビス（２－ヒドロキシプロポキシ）－６，６’－ジフェニル－１，１’－ビナフタレン、２，２’－ビス（２－ヒドロキシプロポキシ）－６，６’－ジ(ナフタレン－１－イル)－１，１’－ビナフタレンが好ましい。上述のモノマー化合物は、単独で使用されてもよく、又は二種以上組み合わせて用いられて構成単位（Ａ）を形成してもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000010
　第１の熱可塑性樹脂は、上述の構成単位（Ａ）と、詳細を後述する構成単位（Ｂ）をいずれも有する共重合体であることが好ましい。このような共重合体である第１の熱可塑性樹脂においては、ビナフタレン構成単位（Ａ）およびフルオレン構成単位（Ｂ）の合計モル数を基準として、構成単位（Ａ）の含有量が、好ましくは５～８５モル％あるいは１０～８０モル％であり、より好ましくは１５～７０モル％あるいは２０～６５モル％であり、さらに好ましくは３０～７０モル％、３０～６５モル％、３５～７０モル％あるいは３５～６５モル％であり、特に好ましくは、４０～６０モル％、４０～５５モル％、３５～５５モル％あるいは４５～５０モル％である。
　第１の熱可塑性樹脂においては、全ての構成単位における構成単位（Ａ）の含有量が４０モル％以上であることが好ましく、５０モルあるいは６０モル％以上であることがより好ましく、７０モルあるいは８０モル％以上であることがさらに好ましく、９０モルあるいは９５モル％以上であることが特に好ましい。
　また、第１の熱可塑性樹脂においては、構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）以外の構成単位が含まれていてもよいものの、全ての構成単位における構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）の含有量が４０モル％以上であることが好ましく、５０モルあるいは６０モル％以上であることがより好ましく、７０モルあるいは８０モル％以上であることがさらに好ましく、９０モルあるいは９５モル％以上であることが特に好ましい。
　熱可塑性樹脂組成物は、例えば第１の熱可塑性樹脂のように、上述の構成単位（Ａ）を含む熱可塑性樹脂を複数、混合物として含むことが好ましい。第１の熱可塑性樹脂と第２の熱可塑性樹脂とを混合物として含み、さらに好ましくは、構成単位（Ａ）を含む複数の種類の熱可塑性樹脂を混合物として含む熱可塑性樹脂組成物においては、後述するように、好ましい性状を有することが期待される。
１－３．第２の熱可塑性樹脂
　第２の熱可塑性樹脂は、少なくとも、一般式（２ａ）～（２ｃ）のいずれかで表されるモノマー由来の構成単位（Ｂ）を含む。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000011
 　一般式（２ａ）～（２ｃ）において、Ｒｃ及びＲｄは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルコキシル基、及び、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基からなる群より選択される。
　一般式（２ａ）～（２ｃ）におけるＲｃ及びＲｄは、好ましくは、それぞれ独立に、水素原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、及び、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基からそれぞれ選択され、より好ましくは、水素原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基からそれぞれ選択される。Ｒｃ及びＲｄは、さらに好ましくは、水素原子、及び、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基から選択される。
　一般式（２ａ）～（２ｃ）において、Ｙは、それぞれ独立に、置換基を有してもよいフルオレン基である。
　一般式（２ａ）～（２ｃ）において、Ａ及びＢは、それぞれ独立に、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基を表し、好ましくは、置換基を有してもよい炭素数１～３のアルキレン基であり、さらに好ましくは、置換基を有してもよい炭素数１又は２のアルキレン基である。
　一般式（２ａ）～（２ｃ）において、ｐ及びｑは、それぞれ独立に、０～４の整数を表し、好ましくは０～３の整数であり、さらに好ましくは、０又は１である。
　また、一般式（２ａ）～（２ｃ）において、ａ及びｂは、それぞれ独立に、０～１０の整数を表し、好ましくは０～５の整数であり、さらに好ましくは０～３の整数であり、特に好ましくは０又は１である。
　一般式（２ａ）～（２ｃ）におけるＲｃ及びＲｄの選択肢のうち、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、及び、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基の炭素数は、それぞれ、好ましくは１～１０であり、より好ましくは１～６であり、さらに好ましくは１～３、あるいは１である。
　一般式（２ａ）～（２ｃ）におけるＲｃ及びＲｄの選択肢のうち、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、及び、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルコキシル基の炭素数は、それぞれ、好ましくは５～１０であり、より好ましくは６～８であり、さらに好ましくは６又は７である。
　一般式（２ａ）～（２ｃ）におけるＲｃ及びＲｄの選択肢のうち、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基の炭素数は、好ましくは６～１２であり、より好ましくは６～１０であり、さらに好ましくは６～８、あるいは６である。
　なお、上記式（２ａ）～（２ｃ）の構成単位（Ｂ）に含まれ得る上述の置換基としては、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、カルボキシ基、シアノ基、炭素数１～１０のアミド基、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数５～１０のシクロアルキル基、炭素数１～１０のアルコキシ基、炭素数５～１０のシクロアルキルオキシ基、炭素数２～１０のアルキルオキシカルボニル基、炭素数５～１０のシクロアルキルオキシカルボニル基、炭素数７～１５のアリールオキシカルボニル基、炭素数２～１０のアルキルカルボニルオキシ基、炭素数５～１０のシクロアルキルカルボニルオキシ基、炭素数７～１５のアリールカルボニルオキシ基、炭素数２～１０のヒドロキシアルキルカルボニル基、グリシジルオキシカルボニル基などが挙げられる。なお、一般式（２ａ）～（２ｃ）に関する炭素数には、置換基の炭素の数も含まれる。
　上述の構成単位（Ｂ）を形成するモノマーの好ましい具体例として、ＢＮＥＦ（９，９－ビス（６－（２－ヒドロキシエトキシ）ナフタレン－２－イル）フルオレン）、ＢＰＥＦ（９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル）フルオレン）、ＢＰＰＥＦ（９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－フェニルフェニル）フルオレン）などが挙げられる。上述のモノマー化合物は、単独で使用されてもよく、又は二種以上組み合わせて用いられて構成単位（Ｂ）を形成してもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000012
　また、第２の熱可塑性樹脂は、上述の構成単位（Ｂ）とともに構成単位（Ａ）を有する共重合体であることが好ましい。このような共重合体である第２の熱可塑性樹脂においては、フルオレン構成単位（Ｂ）及びビナフタレン構成単位（Ａ）の合計モル数を基準として、構成単位（Ｂ）の含有量が、好ましくは５～９０モル％、１０～９０モル％あるいは１５～８５モル％であり、より好ましくは２０～７５モル％あるいは２０～７０モル％であり、さらに好ましくは３５～７５モル％、３５～７０モル％、４０～７５モル％あるいは４０～７０モル％であり、特に好ましくは、４５～６５モル％、４５～６０モル％、５０～６０モル％あるいは５０～５５モル％である。
　第２の熱可塑性樹脂においては、全ての構成単位における構成単位（Ｂ）の含有量が４０モル％以上であることが好ましく、５０モルあるいは６０モル％以上であることがより好ましく、７０モルあるいは８０モル％以上であることがさらに好ましく、９０モルあるいは９５モル％以上であることが特に好ましい。
　熱可塑性樹脂組成物においては、第２の熱可塑性樹脂および第１の熱可塑性樹脂の少なくともいずれかが、構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）の両方を含む共重合体であることが好ましい。さらに、熱可塑性樹脂組成物においては、第２の熱可塑性樹脂および第１の熱可塑性樹脂のいずれもが、構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）の両方を含む共重合体であってもよい。
　熱可塑性樹脂組成物は、例えば第２の熱可塑性樹脂のように、上述の構成単位（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂を複数、混合物として含むことが好ましい。第２の熱可塑性樹脂と第１の熱可塑性樹脂とを混合物として含み、さらに好ましくは、構成単位（Ｂ）を含む複数の種類の熱可塑性樹脂を混合物として含む熱可塑性樹脂組成物においては、後述するように、好ましい性状を有することが期待される。
１－４．その他の熱可塑性樹脂
　熱可塑性樹脂組成物においては、上述の第１の熱可塑性樹脂及び第２の熱可塑性樹脂以外の熱可塑性樹脂（その他の熱可塑性樹脂）が含まれていてもよい。例えば、その他の熱可塑性樹脂の具体例として、以下の式（３）で表されるモノマー由来の構成単位（Ｃ）が挙げられる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000013
 　式（３）において、Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に、水素原子、アルキル基、またはアリール基である。Ｒ１～Ｒ４は、好ましくは、水素原子、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数６～２０のアリール基から選択され、さらに好ましくは、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数６～１２のアリール基から選択され、より好ましくは、水素原子、炭素数１～３のアルキル基、炭素数６～８のアリール基から選択される。Ｒ１～Ｒ４は、いずれも、置換基を有するアルキル基または置換基を有するアリール基であってもよい。
　式（３）において、Ｚは、単結合または下記一般式（４）で表される基であり、好ましくは、下記一般式（４）で表される基である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000014
 　式（４）において、Ｒ５およびＲ６は、それぞれ、水素原子、アルキル基、またはアリール基である。Ｒ５およびＲ６は、それぞれ、好ましくは、水素原子、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数６～２０のアリール基から選択され、さらに好ましくは、水素原子、炭素数１～６のアルキル基、炭素数６～１２のアリール基から選択され、より好ましくは、水素原子、炭素数１～３のアルキル基、炭素数６～８のアリール基から選択される。Ｒ５およびＲ６は、いずれも、置換基を有するアルキル基または置換基を有するアリール基であってもよい。
　また、式（４）における添え字のｃ、すなわち、Ｒ５およびＲ６に結合されていて炭素原子を意味するＣではない小文字のｃは１～３の整数を表す。ｃは、好ましくは１又は２であり、より好ましくは１である。　
　なお、上記式（３）及び（４）の構成単位（Ｃ）に含まれ得る上述の置換基としては、ハロゲン原子、ヒドロキシ基、カルボキシ基、シアノ基、炭素数１～１０のアミド基、炭素数１～１０のアルキル基、炭素数５～１０のシクロアルキル基、炭素数１～１０のアルコキシ基、炭素数５～１０のシクロアルキルオキシ基、炭素数２～１０のアルキルオキシカルボニル基、炭素数５～１０のシクロアルキルオキシカルボニル基、炭素数７～１５のアリールオキシカルボニル基、炭素数２～１０のアルキルカルボニルオキシ基、炭素数５～１０のシクロアルキルカルボニルオキシ基、炭素数７～１５のアリールカルボニルオキシ基、炭素数２～１０のヒドロキシアルキルカルボニル基、グリシジルオキシカルボニル基などが挙げられる。なお、一般式（３）及び（４）に関する炭素数には、置換基の炭素の数も含まれる。
１－５．二次的な成分
　熱可塑性樹脂組成物は、熱可塑性樹脂以外の成分を含んでいてもよい。例えば、離型剤、酸化防止剤などから選択された少なくとも１種類の添加剤などである。熱可塑性樹脂組成物は、離型剤及び酸化防止剤のいずれか、あるいは両方を含むことが好ましい。
　熱可塑性樹脂組成物においては、全重量を基準として、熱可塑性樹脂以外の添加剤などの二次的な成分の含有量が２０重量％以下であることが好ましく、１５重量％以下あるいは１０重量％以下であることがより好ましく、７重量％以下あるいは５重量％以下であることがさらに好ましく、３重量％以下あるいは２重量％以下であることが特に好ましい。
　熱可塑性樹脂組成物に含まれる添加剤の具体例として、以下のものが挙げられる。
　離型剤
　離型剤として、カルボン酸エステル、ポリシロキサン化合物、パラフィンワックス（ポリオレフィン系）等の離型剤を挙げることができる。具体的には、脂肪族カルボン酸、脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステル、数平均分子量２００～１５０００の脂肪族炭化水素化合物、ポリシロキサン系シリコーンオイルの群から選ばれる少なくとも１種の化合物を挙げることができる。脂肪族カルボン酸として、飽和または不飽和の脂肪族１価、２価または３価カルボン酸を挙げることができる。ここで、脂肪族カルボン酸とは、脂環式のカルボン酸も包含する。これらの中でも、好ましい脂肪族カルボン酸は、炭素数６～３６の１価または２価カルボン酸であり、炭素数６～３６の脂肪族飽和１価カルボン酸がさらに好ましい。脂肪族カルボン酸の具体例として、パルミチン酸、ステアリン酸、吉草酸、カプロン酸、カプリン酸、ラウリン酸、アラキン酸、ベヘン酸、リグノセリン酸、セロチン酸、メリシン酸、テトラリアコンタン酸、モンタン酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸等を挙げることができる。脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルにおける脂肪族カルボン酸として、前記脂肪族カルボン酸と同じものが使用できる。一方、アルコールとして、飽和または不飽和の１価または多価アルコールを挙げることができる。これらのアルコールは、フッ素原子、アリール基等の置換基を有していてもよい。これらの中では、炭素数３０以下の１価または多価の飽和アルコールが好ましく、炭素数３０以下の脂肪族飽和１価アルコールまたは多価アルコールがさらに好ましい。ここで、脂肪族には脂環式化合物も包含される。アルコールの具体例として、オクタノール、デカノール、ドデカノール、ステアリルアルコール、ベヘニルアルコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール、２，２－ジヒドロキシペルフルオロプロパノール、ネオペンチレングリコール、ジトリメチロールプロパン、ジペンタエリスリトール等を挙げることができる。
　上述のエステル化合物は、不純物として脂肪族カルボン酸および／またはアルコールを含有していてもよく、複数の化合物の混合物であってもよい。脂肪族カルボン酸とアルコールとのエステルの具体例として、蜜ロウ（ミリシルパルミテートを主成分とする混合物）、ステアリン酸ステアリル、ベヘン酸ベヘニル、ベヘン酸ステアリル、グリセリンモノパルミテート、グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、グリセリントリステアレート、ペンタエリスリトールモノパルミテート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート、ペンタエリスリトールテトラステアレート等を挙げることができる。数平均分子量２００～１５０００の脂肪族炭化水素として、流動パラフィン、パラフィンワックス、マイクロワックス、ポリエチレンワックス、フィッシャートロプシュワックス、炭素数３～１２のα－オレフィンオリゴマー等を挙げることができる。ここで、脂肪族炭化水素には脂環式炭化水素も含まれる。また、これらの炭化水素化合物は部分酸化されていてもよい。これらの中では、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスまたはポリエチレンワックスの部分酸化物が好ましく、パラフィンワックス、ポリエチレンワックスがさらに好ましい。数平均分子量は、好ましくは２００～５０００である。これらの脂肪族炭化水素は単一物質であっても、構成成分や分子量が様々なものの混合物であってもよく、主成分が上記の範囲内であればよい。ポリシロキサン系シリコーンオイルとして、例えば、ジメチルシリコーンオイル、フェニルメチルシリコーンオイル、ジフェニルシリコーンオイル、フッ素化アルキルシリコーン等を挙げることができる。これらの２種以上を併用してもよい。
　離型剤の添加割合は、熱可塑性樹脂物１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、また、好ましくは２質量部以下、より好ましくは１質量部以下である。
　離型剤は、１種のみ用いてもよいし、２種以上用いてもよい。２種以上用いる場合は、合計量が上記範囲となることが好ましい。
　酸化防止剤
　酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、ビスフェノール系酸化防止剤、および、ポリフェノール系酸化防止剤等を挙げることができる。
　具体的には、２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノール、トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、ｎ－オクタデシル－３－（３’，５’－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、テトラキス［メチレン－３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、４，４’－ブチリデンビス－（３－メチル－６－ｔｅｒｔ－ブチルフェノール）、トリエチレングリコール－ビス［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオネート］、３，９－ビス｛２－［３－（３－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオニルオキシ］－１，１－ジメチルエチル｝－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン、ペンタエリスリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、チオジエチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、Ｎ，Ｎ'－ヘキサン－１，６－ジイルビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニルプロピオナミド）］、２，４－ジメチル－６－（１－メチルペンタデシル）フェノール、ジエチル［［３，５－ビス（１，１－ジメチルエチル）－４－ヒドロキシフェニル］メチル］ホスフォエート、３，３’，３”，５，５’，５”－ヘキサ－ｔｅｒｔ－ブチル－ａ，ａ’，ａ”－（メシチレン－２，４，６－トリイル）トリ－ｐ－クレゾール、４，６－ビス（オクチルチオメチル）－ｏ－クレゾール、エチレンビス（オキシエチレン）ビス［３－（５－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－ｍ－トリル）プロピオネート］、ヘキサメチレンビス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］、１，３，５－トリス（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン，２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－（４，６－ビス（オクチルチオ）－１，３，５－トリアジン－２－イルアミノ）フェノール等を挙げることができる。
　フェノール系酸化防止剤として、例えば、ＢＡＳＦ社製「イルガノックス１０１０」（登録商標、以下同じ）、「イルガノックス１０７６」、アデカ社製「アデカスタブＡＯ－５０」、「アデカスタブＡＯ－６０」等を挙げることができる。
　酸化防止剤の添加割合は、熱可塑性樹脂物１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、また、好ましくは１質量部以下、より好ましくは０．５質量部以下である。
　酸化防止剤は、１種のみ含んでいてもよいし、２種以上含んでいてもよい。２種以上含む場合、合計量が上記範囲となることが好ましい。
２．熱可塑性樹脂組成物の製造方法
　以下、熱可塑性樹脂組成物の製造方法について説明する。第１及び第２の熱可塑性樹脂などの熱可塑性樹脂は、公知の製法によって製造可能である。例えば、２００～２５０℃の重合温度、７６０ｍｍＨｇ～２００ｍｍＨｇの圧力の条件下にて、モノマー化合物と触媒とを含む反応系で重合反応を進行させることにより、熱可塑性樹脂を製造できる。例えば、ポリカーボネート樹脂である熱可塑性樹脂は、上記一般式（１）～（３）で表されるモノマー化合物、炭酸ジエステル等のカーボネート前駆体を原料として用い、塩基性化合物触媒、エステル交換触媒、またはその両方を含む混合触媒の存在下、または触媒の非存在下での溶融重縮合により製造できる。
　重合反応によって得られた複数の種類の熱可塑性樹脂、上述の二次的な成分などを溶融混練させ、あるいは、溶媒にそれぞれ溶解させてブレンドした後に溶媒を揮発させることによって、熱可塑性樹脂組成物が製造できる。溶媒を意図しては、ハロゲン系有機溶剤、THFなどが好適に用いられる。
３．熱可塑性樹脂組成物および熱可塑性樹脂の性状
　熱可塑性樹脂組成物および熱可塑性樹脂の好ましい性状は、以下の通りである
３－１．全光線透過率（ＴＴ（％））
　熱可塑性樹脂組成物における後述する方法で測定される、ＪＩＳ Ｋ ７３６１－１：１９９７に準拠した全光線透過率（％）は、好ましくは６０％以上であり、さらに好ましくは７０％以上であり、より好ましくは８０％以上であり、特に好ましくは８５％以上である。
３－２．ＹＩ値
　熱可塑性樹脂組成物における後述する方法で測定される、ＪＩＳ Ｋ ７３７３：２００６に準拠したＹＩ値は、好ましくは２０以下であり、さらに好ましくは１６以下であり、より好ましくは１４以下であり、特に好ましくは１３．５以下である。
３－３．ヘーズ
　熱可塑性樹脂組成物における後述する方法で測定される、ＪＩＳ Ｋ－７１３６：２０００に準拠したヘーズの値は、好ましくは２．０以下であり、さらに好ましくは１．０以下であり、より好ましくは０．８以下であり、特に好ましくは０．６以下である。
３－４．屈折率
　熱可塑性樹脂組成物におけるＪＩＳ Ｂ ７０７１－２：２０１８に準拠した屈折率（ｎＤ）の値は、好ましくは１．６３０以上であり、さらに好ましくは１．６４０以上であり、より好ましくは１．６５０以上であり、特に好ましくは１．６６０以上あるいは１．６７０以上である。
３－５．アッベ数（νｄ）
　熱可塑性樹脂組成物における後述する方法で測定されるアッベ数（νｄ）の値は、好ましくは２４以下であり、さらに好ましくは２２以下であり、より好ましくは２１以下であり、特に好ましくは２０以下あるいは１９以下である。
３－６．メルトボリュームレート(ＭＶＲ）
　熱可塑性樹脂組成物におけるＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠したＭＶＲの値（単位：ｃｍ３／１０ｍｉｎ）は、好ましくは３０以上であり、さらに好ましくは４０以上であり、より好ましくは４５以上あるいは５０以上であり、特に好ましくは５５以上あるいは６５以上である。
　ＭＶＲの値が大きい樹脂又は樹脂組成物は流動性が高いことといえる。後述するように、構成単位の種類と含有量が概ね共通する混合物の熱可塑性樹脂と共重合体の熱可塑性樹脂において、ＭＶＲの値が、混合物の熱可塑性樹脂においてより高い傾向にあることが確認された。
　このように、熱可塑性樹脂の混合物を含む本発明の熱可塑性樹脂組成物は、良好な流動性、成形性を有するといえる。
３－７．面内複屈折（平均値および最大値）
　熱可塑性樹脂組成物における後述する方法で測定されるレンズ面内複屈折の平均値は、好ましくは５０ｎｍ以下あるいは４０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは３０ｎｍ以下であり、より好ましくは１５ｎｍ以下であり、特に好ましくは１３ｎｍ以下であるいは１１ｎｍ以下である。
　また、後述する方法で測定される熱可塑性樹脂組成物のレンズ面内複屈折の最大値は、好ましくは９０ｎｍ以下あるいは８０ｎｍ以下であり、さらに好ましくは７０ｎｍ以下あるいは６０ｎｍ以下であり、より好ましくは５０ｎｍ以下あるいは３５ｎｍ以下であり、特に好ましくは３０ｎｍ以下あるいは２０ｎｍ以下である。
　後述する実施例及び比較例の結果から明らかであるように、構成単位の種類と含有量が概ね共通する混合物の熱可塑性樹脂と共重合体の熱可塑性樹脂において、面内複屈折の値（ｍｍ）が、混合物の熱可塑性樹脂においてより低い傾向にあることが確認された。
　このように、熱可塑性樹脂の混合物を含む本発明の熱可塑性樹脂組成物は、優れた複屈折性を有するといえる。
３－８．重量平均分子量
　熱可塑性樹脂組成物に含まれる熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、１０，０００～３００，０００であることが好ましく、１０，０００～２００，０００であることがより好ましく、１０，０００～１００，０００であることがさらに好ましく、例えば、２０，０００～８０，０００であることがより好ましく、さらに好ましくは３０，０００～７０，０００であり、特に好ましくは４０，０００～６５，０００である。
　熱可塑性樹脂の重量平均分子量は、例えば、ポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）として以下のように測定される。
　ＧＰＣ（ゲル浸透クロマトグラフィー）を用い、クロロホルムを展開溶媒として、既知の分子量（分子量分布＝１）の標準ポリスチレン（Ｓｈｏｄｅｘ　ＳＴＡＮＤＡＲＤ、ＳＭ－１０５）を用いて検量線を作成する。測定した標準ポリスチレンから各ピークの溶出時間と分子量値をプロットし、３次式による近似を行い、較正曲線とする。
　そして、得られた較正曲線を基に、下記式から、重量平均分子量（Ｍｗ）をポリスチレン換算値として求めることができる。
［計算式］
　Ｍｗ＝Σ（Ｗｉ×Ｍｉ）／Σ（Ｗｉ）
（上記式中、ｉは、分子量Ｍを分割した際のｉ番目の分割点、Ｗｉはｉ番目の重量、Ｍｉはｉ番目の分子量を表す。また、分子量Ｍは、較正曲線の同溶出時間でのポリスチレン換算での分子量を表す。）
３－９．ガラス転移温度（Ｔｇ）
　熱可塑性樹脂組成物におけるＪＩＳ　Ｋ７１２１－１９８７に準じたガラス転移温度（Ｔｇ）の値は、好ましくは１００～２００℃であり、さらに好ましくは１１０～１８０℃であり、より好ましくは１２０～１６０℃であり、特に好ましくは１３０～１５０℃である。
４．熱可塑性樹脂組成物を含む成形体
　本発明の熱可塑性樹脂組成物は、押出成形、ブロー成形、射出成形等に用いられ得る。熱可塑性樹脂組成物によって得られる成形体としての製品（成形品）には、押出成形品、中空成形品、精密部品や薄物の射出成形品などが含まれる。
　光学材料として本発明の熱可塑性樹脂を用いた成形品の具体例としては、光学レンズなどの光学部品、光学フィルム、液晶ディスプレイ、導光板、光ディスク基板などの各種フィルム、スマートフォンなど電子機器の筐体などが挙げられる。
　以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
　後述する実施例及び比較例で得られた熱可塑性樹脂又は熱可塑性樹脂組成物における各性状の測定方法は、以下の通りである。
（１）レンズ面内複屈折（平均値）
　・試験片の成形
　得られた樹脂又は樹脂組成物を射出成形して、直径4.5mm、中心厚0.2mmの凹型レンズ試験片を得た。
　　成形機：SUMITOMO SHI DEMAG SE50EV
　　成形条件：シリンダー温度 260℃、金型温度：ガラス転移温度（Tg）-15 ℃、射出速度30mm/s、VP圧65MPa(位置2.3mm), 保圧65MPaで１秒間+55MPaで１．５秒間
　・レンズ面内復屈折の測定
　上述の方法により得られた凹型レンズ試験片のレタデーションを測定した。
　　測定装置：株式会社フォトニックラティス　ＷＰＡ－１００
　　データ処理方法：株式会社フォトニックラティス製ソフトウェア「PA/WPA View」を用い、レタデーション平均値を求め、レンズ面内複屈折（平均値）とした。
（２）レンズ面内複屈折（最大値）
　上記（１）に記載の方法と同様にして、試験片のレタデーションの値を測定し、得られた測定値の最大値をレンズ面内複屈折（最大値）とした。
（３）全光線透過率（ＴＴ）、ＹＩ及びヘーズ
　得られた樹脂を３ｍｍ厚に成形し、分光ヘーズメーターにより全光線透過率（ＴＴ）、ＹＩ及びヘーズを測定した。全光線透過率（ＴＴ）はＪＩＳ Ｋ ７３６１－１：１９９７に、ＹＩ値はＪＩＳ Ｋ ７３７３：２００６に、ヘーズはＪＩＳ Ｋ－７１３６：２０００に、それぞれ準拠して得られた値である。
　測定機器：日本電色工業株式会社製「ＳＨ ７０００」
（４）屈折率（ｎＤ）
　ＪＩＳ Ｂ ７０７１－２：２０１８に基づき、得られた樹脂又は樹脂組成物を成形して所定の形状のＶブロックを得て試験片とした。２３℃にて、屈折率計（島津製作所製ＫＰＲ－３０００）を用いて屈折率を測定した。
（５）アッベ（νｄ）
　屈折率測定で用いたものと同様の試験片（Ｖブロック）を用い、屈折率計を用い、２３℃下での波長４８６ｎｍ、５８９ｎｍ、６５６ｎｍの屈折率を測定し、下記式を用いてアッベ数を算出した。
　　　屈折率計：島津製作所製ＫＰＲ－３０００
　　　ν＝（ｎＤ－１）／（ｎＦ－ｎＣ）
　　　ｎＤ：波長５８９ｎｍでの屈折率
　　　ｎＣ：波長６５６ｎｍでの屈折率
　　　ｎＦ：波長４８６ｎｍでの屈折率
　屈折率計：島津製作所製ＫＰＲ－３０００
（６）ガラス転移温度（Ｔｇ）
　ＪＩＳ　Ｋ７１２１－１９８７に基づき、示差熱走査熱量分析計を用いて、１０℃／分の昇温プログラムにて測定した。
　示差熱走査熱量分析計：株式会社日立ハイテクサイエンス製　Ｘ－ＤＳＣ７０００
（７）メルトボリュームレート（ＭＶＲ）
　得られた樹脂又は樹脂組成物を１２０℃で４時間真空乾燥し、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して測定した。
　　測定装置：株式会社東洋精機製作所製　メルトインデクサーＴ－１１１
　　測定条件：温度２６０℃、荷重２１６０ｇにて測定した。
　　操作：シリンダー底部に設置された標準ダイから１０分間あたり押し出される樹脂量からＭＶＲ（単位：ｃｍ３／１０ｍｉｎ）を算出した。
　尚、ＭＶＲは、樹脂の流動性を示す指標であり、当該値が大きいほど、樹脂又は樹脂組成物における流動性が高いことを示す。
（重合例１）
　２，２’－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）－１，１’－ビナフタレン（ＢＮＥ） ７．６７ｋｇ（２０．４８モル）、９，９－ビス（４－（２－ヒドロキシエトキシ）－３－フェニルフェニル）フルオレン（ＢＰＰＥＦ） １４．８０ｋｇ（２５．０５モル）、ＤＰＣ １０．２８ｋｇ（４８．００モル）、および炭酸水素ナトリウム ２．４１×１０－２ｇ（２．８６×１０－４モル）を攪拌器および留出装置付きの５０リットル反応器に入れた。反応系内の窒素置換を行った後、窒素雰囲気７６０Ｔｏｒｒの下、２０分間かけて２０５℃まで反応系を昇温した。その後、１０分間かけて７００Ｔｏｒｒまで減圧しながら原料を溶融した。そのまま１０分間、保持してから攪拌し、さらに１００分間、保持した後、２０分間かけて反応系内を２０５Ｔｏｒｒに減圧した。そのまま６０分間、保持してから、１０分間かけて反応系内の圧力を１８０Ｔｏｒｒに調整し、２１５℃、１８０Ｔｏｒｒの条件下で２０分間、保持した。更に１０分間かけて反応系内の圧力を１５０Ｔｏｒｒに調整し、２３０℃、１５０Ｔｏｒｒの条件下で３０分間、保持したのち、１２０Ｔｏｒｒ、２３５℃に減圧、昇温した。その後、反応系内の圧力を１０分間かけて１００Ｔｏｒｒに減圧し、１０分間、保持した。さらに５０分間かけて反応系内の圧力を１Ｔｏｒｒ以下とし、２３５℃、１Ｔｏｒｒ以下の条件で４０分間、保持した。反応終了後、反応器内に窒素を吹き込んで加圧し、生成したポリカーボネート樹脂をペレタイズしながら抜き出した。
　抜き出したポリカーボネート樹脂ペレット１００重量部に対して、添加剤として、グリセリンモノステアレート（理研ビタミン（株）製；リケマール Ｓ‐１００Ａ）０．２重量部、ペンタエリトリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］（（株）ＡＤＥＫＡ製；アデカスタブ ＡＯ‐６０）０．１重量部、３，９－ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノキシ）－２，４，８，１０－テトラオキサ－３，９－ジホスファスピロ［５．５］ウンデカン（（株）ＡＤＥＫＡ製；アデカスタブ ＰＥＰ－３６）０．０３重量部を、ベント式二軸押出機（芝浦機械株式会社製ＴＥＭ－２６ＳＸ；同方向回転）によりコンパウンドし、添加剤が混合されたポリカーボネート樹脂を得た。
　押出条件は、吐出量１５ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、ベントの真空度３ｋＰａであり、また押出温度は第１供給口からダイス部分まで順に２００、２２０、２４０、２６０、２６０、２６０、２６０、２６０、２５５、２５５℃とした。
（廃樹脂の回収１）
　重合例１で得られたポリカーボネート樹脂を用いた光学レンズ成形を行ない、得られた成形体のスプールとランナーを含むリサイクル品（リサイクル品１）を回収した。
（重合例２）
　原料として、ＢＮＥＦを５．５６ｋｇ（１０．３２モル）、ＢＮＥを７．４５ｋｇ（１９．９０モル）、ＢＰＰＥＦを４．７６ｋｇ（８．０６モル）、ＤＰＣを８．４４９ｋｇ（３９．４４モル）、及び炭酸水素ナトリウム０．０３４ｇ（４．０×１０－４モル）を攪拌機及び留出装置付きの５０Ｌ反応器に入れ、反応系内の窒素置換を行った後、窒素雰囲気７６０ｍｍＨｇの下、１８０℃に加熱した。加熱開始３０分後に原料の完全溶解を確認し、その後、同条件で１２０分間、攪拌を行った。その後、反応系内の減圧度を２００ｍｍＨｇに調整すると同時に、６０℃／ｈｒの速度で２００℃まで昇温を行った。この際、副生したフェノールの留出開始を確認した。その後、４０分間、反応系を２００℃に保持して反応を行った。さらに、７５℃／ｈｒの速度で２３０℃まで昇温し、昇温終了１０分後、その温度で保持しながら、２時間かけて減圧度を１ｍｍＨｇ以下とした。その後、６０℃／ｈｒの速度で２４５℃まで反応系を昇温し、さらに５０分間、攪拌を行った。反応終了後、反応器内に窒素を導入して常圧に戻し、生成したポリカーボネート樹脂をペレタイズしながら抜き出した。
　抜き出したポリカーボネート樹脂に、重合例１と同様にして添加剤が混合されたポリカーボネート樹脂を得た。
（廃樹脂の回収２）
　重合例２で得られたポリカーボネート樹脂から、上述の（廃樹脂の回収１）の欄と同様にして、スプールとランナーを含むリサイクル品（リサイクル品２）を回収した。
（実施例１）
　前述のリサイクル品１を８５質量％、前述のリサイクル品２を１５質量％からなる熱可塑性樹脂１００重量部、添加剤としてのグリセリンモノステアレート（理研ビタミン（株）製；リケマール Ｓ‐１００Ａ）０．２重量部、ペンタエリトリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］（（株）ＡＤＥＫＡ製；アデカスタブ ＡＯ‐６０）０．１重量部を押出機にて溶融混合して、樹脂組成物を得た。尚、溶融混合に用いた押出機は、ベント式二軸押出機（芝浦機械株式会社製ＴＥＭ－２６ＳＸ；同方向回転）であり、押出条件は、吐出量１５ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、ベントの真空度３ｋＰａであり、また押出温度は第１供給口からダイス部分まで順に２００、２２０、２４０，２６０、２６０、２６０、２６０、２６０、２５５、２５５℃であった。
　得られた組成物の物性を下記表１に示す。
（実施例２～３、比較例１，２）
　表１に示す割合で溶融混合する以外は、実施例１と同様にして樹脂組成物を得た。
　得られた組成物の物性を下記表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
　（重合例３）
　９，９－ビス[４－（２－ヒドロキシエトキシ）フェニル]フルオレン（ＢＰＥＦ） ２０．４３ｋｇ、（４６．００モル）、ＤＰＣ １０．２８ｋｇ（４８．００モル）、および炭酸水素ナトリウム ２．４１×１０－２ｇ（２．８６×１０－４モル）を攪拌器および留出装置付きの５０リットル反応器に入れた。反応系内の窒素置換を行った後、窒素雰囲気７６０Ｔｏｒｒの下、２０分間かけて２０５℃まで反応系を昇温した。その後、１０分間かけて７００Ｔｏｒｒまで減圧しながら原料を溶融した。そのまま１０分間、保持してから攪拌し、さらに１００分間、保持した後、２０分間かけて２０５Ｔｏｒｒに減圧した。その後１０分間かけて反応系内の圧力を１８０Ｔｏｒｒに調整し、２１５℃、１８０Ｔｏｒｒの条件下で２０分間、保持した。更に１０分間かけて反応系内の圧力を１５０Ｔｏｒｒに調整し、２３０℃、１５０Ｔｏｒｒの条件下で３０分間、保持したのち、１２０Ｔｏｒｒ、２３５℃に減圧、昇温した。その後、反応系内の圧力を１０分間かけて１００Ｔｏｒｒに減圧し、１０分間、保持した。さらに５０分間かけて反応系内の圧力を１Ｔｏｒｒ以下とし、２３５℃、１Ｔｏｒｒ以下の条件で４０分間、保持した。反応終了後、反応器内に窒素を吹き込んで加圧し、生成したポリカーボネート樹脂をペレタイズしながら抜き出した。
　抜き出したポリカーボネート樹脂ペレット１００重量部に対して、添加剤として、グリセリンモノステアレート（理研ビタミン（株）製；リケマール Ｓ‐１００Ａ）０．２重量部、ペンタエリトリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］（（株）ＡＤＥＫＡ製；アデカスタブ ＡＯ‐６０）０．１重量部を、ベント式二軸押出機（芝浦機械株式会社製ＴＥＭ－２６ＳＸ；同方向回転）によりコンパウンドし、添加剤が混合されたポリカーボネート樹脂を得た。
　押出条件は、吐出量１５ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、ベントの真空度３ｋＰａであり、また押出温度は第１供給口からダイス部分まで順に２００、２２０、２４０、２６０、２６０、２６０、２６０、２６０、２５５、２５５℃とした。
（廃樹脂の回収３）
　重合例３で得られたポリカーボネート樹脂を用いた光学レンズ成形を行ない、得られた成形体のスプールとランナー（リサイクル品３）を回収した。
　（重合例４）
　２，２’－ビス（２－ヒドロキシエトキシ）－１，１’－ビナフタレン（ＢＮＥ） ７．８４ｋｇ（２０．９６モル）、９，９－ビス［６－（２－ヒドロキシエトキシ）－２－ナフチル］フルオレン（ＢＮＥＦ） １０．０３ｋｇ（１８．６３モル）、ＤＰＢＨＢＮＡ ３．６８ｋｇ（６．９９モル）、ＤＰＣ １０．２８ｋｇ（４８．００モル）、および炭酸水素ナトリウム ２．４１×１０－２ｇ（２．８６×１０－４モル）を攪拌器および留出装置付きの５０リットル反応器に入れた。反応系内の窒素置換を行った後、窒素雰囲気７６０Ｔｏｒｒの下、２０分間かけて２０５℃まで反応系を昇温した。その後、１０分間かけて７００Ｔｏｒｒまで減圧しながら原料を溶融した。そのまま１０分間、保持してから攪拌し、さらに１００分間、保持した後、２０分間かけて反応系内を２０５Ｔｏｒｒに減圧した。そのまま６０分間、保持してから、１０分間かけて反応系内の圧力を１８０Ｔｏｒｒに調整し、２１５℃、１８０Ｔｏｒｒの条件下で２０分間、保持した。更に１０分間かけて反応系内の圧力を１５０Ｔｏｒｒに調整し、２３０℃、１５０Ｔｏｒｒの条件下で３０分間、保持したのち、１２０Ｔｏｒｒ、２３５℃に減圧、昇温した。その後、反応系内の圧力を１０分間かけて１００Ｔｏｒｒに減圧し、１０分間、保持した。さらに５０分間かけて反応系内の圧力を１Ｔｏｒｒ以下とし、２３５℃、１Ｔｏｒｒ以下の条件で４０分間、保持した。反応終了後、反応器内に窒素を吹き込んで加圧し、生成したポリカーボネート樹脂をペレタイズしながら抜き出した。
　抜き出したポリカーボネート樹脂ペレット１００重量部に対して、添加剤として、グリセリンモノステアレート（理研ビタミン（株）製；リケマール Ｓ‐１００Ａ）０．２重量部、ペンタエリトリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］（（株）ＡＤＥＫＡ製；アデカスタブ ＡＯ‐６０）０．１重量部、３，９－ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノキシ）－２，４，８，１０－テトラオキサ－３，９－ジホスファスピロ［５．５］ウンデカン（（株）ＡＤＥＫＡ製；アデカスタブ ＰＥＰ－３６）０．０３重量部を、ベント式二軸押出機（芝浦機械株式会社製ＴＥＭ－２６ＳＸ；同方向回転）によりコンパウンドし、添加剤が混合されたポリカーボネート樹脂を得た。
　押出条件は、吐出量１５ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、ベントの真空度３ｋＰａであり、また押出温度は第１供給口からダイス部分まで順に２００、２２０、２４０、２６０、２６０、２６０、２６０、２６０、２５５、２５５℃とした。
（実施例４） 
　前述のリサイクル品３を９０質量％、前述のリサイクル品２を１０質量％からなる熱可塑性樹脂１００重量部、添加剤としてのグリセリンモノステアレート（理研ビタミン（株）製；リケマール　Ｓ‐１００Ａ）０．２重量部、ペンタエリトリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］（（株）ＡＤＥＫＡ製；アデカスタブ　ＡＯ‐６０）０．１重量部を押出機にて溶融混合して、樹脂組成物を得た。尚、溶融混合に用いた押出機は、ベント式二軸押出機（芝浦機械株式会社製ＴＥＭ－２６ＳＸ；同方向回転）であり、押出条件は、吐出量１５ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、ベントの真空度３ｋＰａであり、また押出温度は第１供給口からダイス部分まで順に２００、２２０、２４０，２６０、２６０、２６０、２６０、２６０、２５５、２５５℃であった。
　得られた組成物の物性を表１に示す。
（実施例５，６）
　表２に示す割合で溶融混合する以外は、実施例４と同様にして樹脂組成物を得た。
　得られた組成物の物性を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000016
（実施例７） 
　前述のリサイクル品２を７０質量％、前述のリサイクル品４を３０質量％からなる熱可塑性樹脂１００重量部、添加剤として、グリセリンモノステアレート（理研ビタミン（株）製；リケマール　Ｓ‐１００Ａ）０．２重量部、ペンタエリトリトールテトラキス［３－（３，５－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオナート］（（株）ＡＤＥＫＡ製；アデカスタブ　ＡＯ‐６０）０．１重量部を押出機にて溶融混合して、樹脂組成物を得た。尚、溶融混合に用いた押出機は、ベント式二軸押出機（芝浦機械株式会社製ＴＥＭ－２６ＳＸ；同方向回転）であり、押出条件は、吐出量１５ｋｇ／ｈ、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、ベントの真空度３ｋＰａであり、また押出温度は第１供給口からダイス部分まで順に２００、２２０、２４０，２６０、２６０、２６０、２６０、２６０、２５５、２５５℃であった。
　得られた組成物の物性を表３に示す。
（実施例８，９）
　表２に示す割合で溶融混合する以外は、実施例７と同様にして樹脂組成物を得た。
　得られた組成物の物性を表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000017
　上述の重合例にて用いたモノマー化合物の分子構造と略語は、以下の通りである。
　上述の実施例及び比較例の結果から明らかであるように、混合物の熱可塑性樹脂は、構成単位の種類と含有量が概ね共通する共重合体の熱可塑性樹脂と比較して、より低い面内複屈折の値（ｍｍ）を有する傾向が確認された（特に、実施例１～３と比較例１及び２；実施例４～６と比較例３及び２；実施例７～９と比較例４など）。このように、熱可塑性樹脂の混合物を含む本発明の熱可塑性樹脂組成物は、優れた複屈折性を有するといえる。
　また、混合物の熱可塑性樹脂は、構成単位の種類と含有量が概ね共通する共重合体の熱可塑性樹脂に比べ、ＭＶＲの値が大きく、流動性が高い傾向にあるといえる（特に、実施例７～９と比較例４など）。このように、熱可塑性樹脂の混合物を含む本発明の熱可塑性樹脂組成物は、良好な流動性、成形性を有するといえる。
　また、参考例ともいえる重合例、すなわち、再利用されたものではない製造直後の熱可塑性樹脂又は樹脂組成物と、組成の類似する再利用後の実施例の熱可塑性樹脂組成物とを比較すると、面内複屈折の値の低下、あるいは、ＭＶＲの値の増加すなわち流動性の向上が認められる。
　そして本発明の熱可塑性樹脂組成物は、必須の熱可塑性樹脂を混合物として含むものであるため、例えば、金型のスプルー、ランナー、ゲートなどの隙間に注入されて生じる熱可塑性樹脂の端材を再利用しつつ、容易にかつ有効に活用できる。よって、本発明の熱可塑性樹脂組成物は、再利用を含めた簡易な製法によって製造可能であり、なおかつ、特に光学用途における優れた性状を容易に実現できる。

Claims (11)

  1. 　下記一般式（１）で表されるモノマー由来の構成単位（Ａ）を含む第１の熱可塑性樹脂、及び、下記一般式（２ａ）～（２ｃ）のいずれかで表されるモノマー由来の構成単位（Ｂ）を含む第２の熱可塑性樹脂を混合物として含む熱可塑性樹脂組成物であって、
    　前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂の少なくともいずれかが、前記構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）をいずれも有する共重合体であり、
    　前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂の合計の構成単位数を基準として、前記構成単位（Ａ）の含有量が５～９５モル％であり、前記構成単位（Ｂ）の含有量が５～９５モル％である、熱可塑性樹脂組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     （一般式（１）中、
    　Ｒａ及びＲｂは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基、Ｏ、Ｎ及びＳから選択される１つ以上のヘテロ環原子を含む、置換基を有してもよい炭素数６～２０のヘテロアリール基、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリールオキシ基、及び、－Ｃ≡Ｃ－Ｒｈからなる群より選択され、
    　Ｒｈは置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基、又は、Ｏ、Ｎ及びＳから選択される１つ以上のヘテロ環原子を含む、置換基を有してもよい炭素数６～２０のヘテロアリール基を表し、
    　Ｘは、単結合であるか、又は置換基を有してもよい炭素数３以下のアルキレン基を表し、
    　Ａ及びＢは、それぞれ独立に、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基を表し、
    　ｍ及びｎは、それぞれ独立に、０～６の整数を表し、
    　ａ及びｂは、それぞれ独立に、０～１０の整数を表す。）
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     （一般式（２ａ）～（２ｃ）中、
    　Ｒｃ及びＲｄは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原子、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルキル基、置換基を有してもよい炭素数１～２０のアルコキシル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルキル基、置換基を有してもよい炭素数５～２０のシクロアルコキシル基、及び、置換基を有してもよい炭素数６～２０のアリール基からなる群より選択され、
    　Ｙは、それぞれ独立に、置換基を有してもよいフルオレン基を表し、
    　Ａ及びＢは、それぞれ独立に、置換基を有してもよい炭素数１～５のアルキレン基を表し、
    　ｐ及びｑは、それぞれ独立に、０～４の整数を表し、
    　ａ及びｂは、それぞれ独立に、０～１０の整数を表す。）
  2. 　前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂が、いずれも、前記構成単位（Ａ）及び構成単位（Ｂ）を有する共重合体である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
  3. 　前記第２の熱可塑性樹脂が、前記構成単位（Ｂ）のみを有する、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
  4. 　前記第１の熱可塑性樹脂および前記第２の熱可塑性樹脂の合計の構成単位数を基準として、前記構成単位（Ａ）の含有量が３０～６５モル％であり、前記構成単位（Ｂ）の含有量が３５～７０モル％である、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
  5. 　前記第１及び第２の熱可塑性樹脂の少なくともいずれかが、下記式（３）で表されるモノマー由来の構成単位（Ｃ）をさらに有する、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
     （式（３）中、Ｒ１～Ｒ４は、各々独立に水素原子、アルキル基、またはアリール基であり、
    　Ｚは、単結合または下記一般式（４）で表される基であり、
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
     （式（４）中、
    　Ｒ５およびＲ６は、それぞれ、水素原子、アルキル基、またはアリール基であり、
    　ｃは、１～３の整数である)。
  6. 　前記熱可塑性樹脂組成物が、前記構成単位（Ａ）を含む熱可塑性樹脂を２種類以上含む、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
  7. 　前記熱可塑性樹脂組成物が、前記構成単位（Ｂ）を含む熱可塑性樹脂を２種類以上含む、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
  8. 　前記熱可塑性樹脂中に、離型剤、及び／又は酸化防止剤を含む、請求項１に記載の熱可塑性樹脂組成物。
  9. 　前記熱可塑性樹脂組成物のレンズ面内複屈折の平均値が、５０ｎｍ以下である、請求項１～８のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
  10. 　前記熱可塑性樹脂組成物のレンズ面内複屈折の最大値が、６０ｎｍ以下である、請求項１～８のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
  11. 　請求項１～１０のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物を含む、光学レンズ。 
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