[go: up one dir, main page]

WO2024123209A1 - Method for fabricating pelleted nuclear fuel - Google Patents

Method for fabricating pelleted nuclear fuel Download PDF

Info

Publication number
WO2024123209A1
WO2024123209A1 PCT/RU2023/000336 RU2023000336W WO2024123209A1 WO 2024123209 A1 WO2024123209 A1 WO 2024123209A1 RU 2023000336 W RU2023000336 W RU 2023000336W WO 2024123209 A1 WO2024123209 A1 WO 2024123209A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
tablets
sintering
powder
vacuum
hours
Prior art date
Application number
PCT/RU2023/000336
Other languages
French (fr)
Russian (ru)
Inventor
Леонид Александрович КАРПЮК
Владимир Владимирович НОВИКОВ
Евгений Николаевич МИХЕЕВ
Роман Борисович СИВОВ
Александр Владимирович ЛЫСИКОВ
Денис Сергеевич МИССОРИН
Никита Михайлович РЫСЕВ
Никита Александрович ДЕГТЯРЕВ
Олег Александрович БАХТЕЕВ
Original Assignee
Акционерное Общество "Твэл"
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from RU2022131940A external-priority patent/RU2803469C1/en
Application filed by Акционерное Общество "Твэл" filed Critical Акционерное Общество "Твэл"
Publication of WO2024123209A1 publication Critical patent/WO2024123209A1/en

Links

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/58—Solid reactor fuel Pellets made of fissile material
    • G21C3/62—Ceramic fuel

Definitions

  • the invention relates to the nuclear industry and can be used in the manufacture of fuel pellets from triuranium disilicide powders enriched with uranium-235 up to 7% for fuel elements (fuel elements) of nuclear reactors.
  • the well-known standard technology for producing fuel pellets in the production of ceramic fuel from uranium dioxide includes: obtaining and preparing press powder (mixed with a liquid or dry binder), pressing pellets in a matrix, sintering pellets in a gaseous environment , dry or wet grinding, drying and control of tablets for compliance with the requirements of technical conditions (specifications) and drawings, packaging of suitable products, transferring them to equip nuclear reactor fuel rods (for example, Development, production and operation of fuel elements for power reactors. Under F.G. Reshetnikova - M.: Energoatomizdat, 1995, book 1, pp. 93-106).
  • the disadvantage of the described method is that with a tablet density of up to 11.5 g/cm 3 there is not a sufficient amount of triuran disilicide.
  • Phase analysis showed the presence of the UsSi2 phase at the level of 84-88%, the USi phase at the level of 8-13% and the UO2 phase at the level of 2-4%. This is due to a fairly large amount of oxygen during the manufacturing stages.
  • This drawback leads to a decrease in the melting point and thermal conductivity of fuel pellets from the declared values for UjSi?.
  • the presence of other phases of uranium silicides increases the radiation swelling of the fuel.
  • the disadvantage of this method is the relatively small volume content of the triuran disilicide phase - the stated content is 51% by volume.
  • the presence of other phases of uranium silicides and a significant amount of uranium dioxide in the tablet leads to an increase in radiation swelling, a decrease in the density and thermal conductivity of the composition.
  • the disadvantages of this method are the use of PEG-3350 as a binder, as well as insufficient removal of oxygen during sintering (the amount of oxygen in the sintering atmosphere is 40 ppm).
  • the presence of oxygen in the sintering medium at a level of 40 ppm leads to the formation of phases different from i81g, such as USi and UO2. All these factors lead to increased radiation swelling of the fuel. The presence of other phases and pores will also lead to a decrease in the thermal conductivity and melting point of the pellets, which reduces the safety of fuel rods.
  • liquid binder mixture of oleic acid with polyethylene glycol in an amount of up to 10 wt.% leads to a change in shape (deviation from cylindricity) of the tablet during sintering (“barrel” or “coil”), which requires greater removal during grinding, and therefore to the appearance of deviations in appearance of the pellets (chips and cracks), which reduce the performance of the fuel due to an increase in internal stresses in the pellet.
  • thermal removal of a large amount (more than 1 wt.%) of the binder leads to the appearance of a significant number of large pores (300-500 ⁇ m) inside the tablet.
  • there is a decrease in the density of the pellet and, consequently, a decrease in the uranium capacity of the fuel element.
  • the objective of the invention is to develop a method for producing pelletized fuel from triuranium disilicide powder, the implementation of which increases the safety of operating conditions of a nuclear reactor.
  • the operating efficiency of a nuclear reactor with triuranium disilicide fuel increases due to its increased thermal conductivity compared to the uranium dioxide fuel used.
  • higher density and uranium capacity disilicide fuel (10-20% higher than that of uranium dioxide) allows you to increase the number of effective days of fuel rod operation.
  • the higher corrosion and radiation resistance of disilicide fuel compared to metal fuel makes it possible to reduce accident risks.
  • the technical result of the proposed invention is aimed at increasing the uranium capacity and thermal conductivity of the fuel obtained by the claimed method by increasing the density of the fuel by increasing the amount of the triuran disilicide phase, which is ensured by sintering the tablets with an oxygen content in the furnace atmosphere of no more than 15 ppm.
  • an increase in thermal conductivity will ensure a decrease in the amount of heat accumulated in the core of a nuclear reactor and a decrease in energy release in the event of a violation of the normal operating conditions of a nuclear reactor, which will increase its safety and emergency stability.
  • Sintering of tablets in an inert atmosphere of argon is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours.
  • the technical result according to the second option is achieved in a method for manufacturing pelletized fuel for fuel elements of nuclear reactors, including preparing the powder, pressing the pellets in a matrix, sintering them in a gaseous environment, wet grinding, drying, rejecting the pellets, while triuran disilicide powder is used as the initial powder with enrichment in uranium-235 to 7%, and after pressing the tablets in the matrix, the tablets are loaded into the furnace and the furnace is evacuated twice, and the tablets are sintered either in an inert gas atmosphere, or in a vacuum, or in two stages, with sintering at the first stage tablets are carried out in a vacuum, and on the second in an inert gas atmosphere.
  • sintering in vacuum is carried out at a temperature of 1175-1225°C for 0.5-1.0 hours, and then in an argon environment at a temperature of 1500-1540°C and holding time
  • DISED dry binder distearylethylenediamide
  • zinc stearate for pressing powder and sintering of tablets either in an inert gas atmosphere, or in a vacuum, or in two stages, first in a vacuum and then in an inert gas atmosphere according to the first embodiment, allows one to avoid a significant change in the shape of the tablets, namely, deviations from cylindricity, a significant number of large pores inside the pellet, as well as deviations in the appearance of the pellets (chips and cracks), which ensures a pellet density of 91-94% and increases the performance of the fuel.
  • Sintering of tablets in two versions is carried out with an oxygen content in the oven of no more than 15 ppm.
  • Sintering of tablets is carried out in crucibles, boats, containers made of BeO or ZrO 2 . It is allowed to sinter tablets in metal (molybdenum, tantalum) containers and boats using substrates made of beryllium, zirconium, aluminum oxides, as well as carbide and nitride ceramics, provided they are stable at the sintering temperature. It is possible to use tantalum grit as a substrate.
  • the figure shows the appearance of sintered UgSiz tablets.
  • a piece of ingot was used to make the tablets.
  • the piece was crushed by hand in an agate mortar to a fine grain with a particle size of 1 mm or less. After grinding the entire piece, the grains were sifted through a sieve with an OSH mesh. The unsifted part was further ground in a mortar mill, successively increasing the pressure force of the mill pestle: 0, 25, 50 N. At each force, the grits were ground for 4 minutes as follows. The abrasion force was set. After abrasion for 1 min the mill was opened, the pestle and the walls of the mortar were cleared of powder and the powder was mixed, after which it was ground for another 1 minute.
  • the powder was sifted through a sieve and the unsifted part was returned to the mill. Next, the above procedures were repeated one more time, after which the force was increased. Thus, the powder was completely ground in a mortar mill at different forces for 12 minutes. The remaining amount of unsifted powder was ground manually in an agate mortar, because with small quantities, the efficiency of abrasion in a mortar mill is very low due to the adhesion of powder to the walls of the mortar. As a result, a powder with a particle size of less than 100 microns was obtained.
  • the resulting powder was mixed manually using the doubling method in an agate mortar with the DISED binder in an amount of 0.2 May. %. After this, using a Retsch PP25 hydraulic press, the tablets were pressed with a force of 2 t/cm 2 . To prevent the destruction of tablets during pressing, the mold matrix and punches were lubricated with oleic acid.
  • “Raw” tablets were stored in tightly closed bottles before being removed from the box. Before loading the tablets into the sintering oven, their geometric dimensions and weight were measured. These operations were performed in air, but the execution time was as short as possible to prevent excessive oxidation of “raw” tablets.
  • the tablets were placed in a BeO crucible on a BeO support. The furnace was evacuated to a residual pressure of 50 Pa, filled with argon and evacuated again to a residual pressure of 0.1 Pa, after which it was filled with argon to an excess pressure of 10-15 kPa.
  • the tablets were sintered according to the following regime.
  • the furnace was heated to 600 °C (to remove the binder) in an argon flow. Then the furnace was heated to a sintering temperature of 1500 °C in an argon flow. The exposure for 4 hours was carried out in a static argon atmosphere, after which the furnace was cooled to room temperature also in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace dropped.
  • Figure 1 shows the appearance of sintered tablets. It can be seen that the tablets have retained their original shape, including the presence of a hole and chamfer at the ends. No traces of melting were found on the tablets.
  • Figure 2 shows a graph: the thermal conductivity coefficient of triuran disilicide compared with the thermal conductivity coefficient of uranium dioxide [1]
  • the density of the sintered tablets was determined by the hydrostatic method. It was found that when producing UsSiz tablets, the density of sintered tablets made both with and without a binder is almost the same and amounts to 91% of the theoretical density.
  • a piece of ingot was used to make the tablets.
  • the piece was ground by hand in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above. No binder was used when preparing the powder.
  • Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press at a force of 2 t/cm 2 .
  • the mold matrix and punches were lubricated with oleic acid.
  • the tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate.
  • the furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce the oxygen content in the initial sintering medium.
  • the tablets were sintered according to the following regime.
  • the furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a static argon atmosphere, releasing excess pressure if necessary.
  • the exposure for 8 hours was carried out in a static argon atmosphere, after which the furnace was cooled to room temperature also in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace dropped.
  • a piece of ingot was used to make the tablets.
  • the piece was crushed manually in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above in example 1.
  • the resulting powder was mixed manually in an agate mortar using the doubling method with the DISED binder in an amount of 0.2 May. %.
  • Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press using a similar procedure described above at a force of 2 t/cm 2 .
  • the tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate.
  • the furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce oxygen content in the initial sintering medium.
  • the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa.
  • the tablets were sintered according to the following regime.
  • the furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a vacuum with a residual pressure of 0.1 Pa.
  • the exposure for 8 hours was carried out in a vacuum, after which the furnace was cooled to room temperature, also in a vacuum.
  • a piece of ingot was used to make the tablets.
  • the piece was ground manually in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above in example 2. No binder was used in preparing the powder.
  • Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press using a similar procedure described above at a force of 2 t/cm 2 .
  • the tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate.
  • the furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce the oxygen content in the initial sintering medium.
  • the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa.
  • the tablets were sintered according to the following regime.
  • the furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a vacuum with residual pressure 0.1 Pa.
  • the exposure for 8 hours was carried out in a vacuum, after which the furnace was cooled to room temperature, also in a vacuum.
  • a piece of ingot was used to make the tablets.
  • the piece was crushed manually in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above in example 1.
  • the resulting powder was mixed manually in an agate mortar using the doubling method with the DISED binder in an amount of 0.15 May. %.
  • Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press using a similar procedure described above at a force of 2.1 t/cm 2 .
  • the tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate.
  • the furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce the oxygen content in the initial sintering medium.
  • the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa.
  • the tablets were sintered according to the following regime.
  • the furnace was heated to a sintering temperature of 1210 °C in a vacuum with a residual pressure of 0.1 Pa.
  • the exposure for 1 hour was carried out in a vacuum, after which the furnace was cooled to room temperature, also in a vacuum.
  • the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa and filled with argon to an excess pressure of 10-15 kPa.
  • the tablets were sintered according to the following regime.
  • the furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a static argon atmosphere, releasing excess pressure if necessary.
  • the exposure for 8 hours was carried out in a static argon atmosphere, after which the furnace was cooled to room temperature also in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace dropped.
  • a piece of ingot was used to make the tablets.
  • the piece was ground manually in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above in example 2. No binder was used in preparing the powder.
  • Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press using a similar procedure described above at a force of 2.1 t/cm 2 .
  • the tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate.
  • the furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce the oxygen content in the initial sintering medium.
  • the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa.
  • the tablets were sintered according to the following regime.
  • the furnace was heated to a sintering temperature of 1210 °C in a vacuum with a residual pressure of 0.1 Pa.
  • the exposure for 1 hour was carried out in a vacuum, after which the furnace was cooled to room temperature, also in a vacuum.
  • the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa and filled with argon to an excess pressure of 10-15 kPa.
  • the tablets were sintered according to the following regime.
  • the furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a static argon atmosphere, releasing excess pressure if necessary.
  • the exposure for 8 hours was carried out in a static argon atmosphere, after which the furnace was cooled to room temperature also in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace dropped.

Landscapes

  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Ceramic Engineering (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)

Abstract

The invention relates to the nuclear industry and can be used for fabricating fuel pellets for nuclear reactor fuel elements. A method for fabricating fuel pellets from triuranium disilicide powder consists in preparing a moulding powder by enrichment to 7% uranium 235, and compression moulding pellets in a die. After the compression moulding of the pellets in the die, the pellets are loaded into a furnace, the furnace is evacuated twice, and the pellets are sintered in an inert atmosphere of argon or in a vacuum. The pellets are then subjected to wet grinding and drying and are inspected for flaws. In the preparation of the moulding powder, 0.1-0.2 wt% ethylene bis stearamide or zinc stearate is used as a binder. The moulding powder can be prepared without a binder. The invention makes it possible to increase the uranium intensity and thermal conductivity of the fuel by increasing the density thereof.

Description

СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ ТАБЛЕТИРОВАННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА METHOD FOR MANUFACTURING TABLETED NUCLEAR FUEL
Изобретение относится к атомной промышленности и может быть использовано при изготовлении топливных таблеток из порошков дисилицида триурана обогащенных ураном-235 до 7 % для тепловыделяющих элементов (твэл) ядерных реакторов. The invention relates to the nuclear industry and can be used in the manufacture of fuel pellets from triuranium disilicide powders enriched with uranium-235 up to 7% for fuel elements (fuel elements) of nuclear reactors.
Известная стандартная технология получения топливных таблеток при производстве керамического топлива из диоксида урана (обогащенного по урану-235 до 5 % включительно) включает: получение и подготовку пресспорошка (в смеси с жидким или сухим связующим), прессование таблеток в матрице, спекание таблеток в газообразной среде, сухое или мокрое шлифование, сушку и контроль таблеток на соответствие требованиям технических условий (спецификаций) и чертежа, упаковку годной продукции, передачу ее на снаряжение твэлов ядерных реакторов (например, Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. Под Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат, 1995 г., книга 1, с.93-106). The well-known standard technology for producing fuel pellets in the production of ceramic fuel from uranium dioxide (enriched in uranium-235 up to 5% inclusive) includes: obtaining and preparing press powder (mixed with a liquid or dry binder), pressing pellets in a matrix, sintering pellets in a gaseous environment , dry or wet grinding, drying and control of tablets for compliance with the requirements of technical conditions (specifications) and drawings, packaging of suitable products, transferring them to equip nuclear reactor fuel rods (for example, Development, production and operation of fuel elements for power reactors. Under F.G. Reshetnikova - M.: Energoatomizdat, 1995, book 1, pp. 93-106).
Известен способ получения таблеток дисилицида триурана по стандартной схеме, аналогичной используемой при изготовлении таблеток из диоксида урана, включающей размол в молотковой мельнице раздробленных вручную кусков слитка дисилицида триурана, дробление в шаровой планетарной мельнице полученного порошка дисилицида триурана для получения частиц заданного размера, смешивание порошка дисилицида триурана с пластификатором типа полиэтиленгликоль (ПЭГ) или олеиновой кислотой, прессование в матрице диаметром 9,525 мм при усилии до 248 МПа, спекание в среде аргона с 40 ppm кислорода в течение от 2 до 8 часов, шлифование на бесцентровом станке до размера 8,19 мм (Harp J.M., Lessing P.A., Hoggan R.E. Uranium silicide pellet fabrication by powder metallurgy for accident tolerant fuel evaluation and irradiation // Journal of Nuclear Materials, 2015 - v.46, p.p. 728-738). There is a known method for producing triuran disilicide tablets according to a standard scheme similar to that used in the manufacture of uranium dioxide tablets, including grinding manually crushed pieces of triuran disilicide ingot in a hammer mill, crushing the resulting triuran disilicide powder in a planetary ball mill to obtain particles of a given size, mixing triuran disilicide powder with a plasticizer such as polyethylene glycol (PEG) or oleic acid, pressing in a matrix with a diameter of 9.525 mm at a force of up to 248 MPa, sintering in an argon environment with 40 ppm oxygen for 2 to 8 hours, grinding on a centerless machine to a size of 8.19 mm (Harp JM, Lessing PA, Hoggan RE Uranium silicide pellet fabrication by powder metallurgy for accident tolerant fuel evaluation and irradiation // Journal of Nuclear Materials, 2015 - v.46, pp 728-738).
Недостатком описанного метода является то, что при плотности таблеток до 11,5 г/см3 нет достаточного количества дисилицида триурана. Фазовый анализ показал наличие фазы UsSi2 на уровне 84-88 %, фазы USi в количестве 8-13 % и фазы UO2 на уровне 2-4 %. Это связано с достаточно большим количеством кислорода на этапах изготовления. Указанный недостаток приводит к снижению температуры плавления и теплопроводности топливных таблеток от заявленных величин для UjSi?. Также наличие других фаз силицидов урана увеличивает радиационное распухание топлива. The disadvantage of the described method is that with a tablet density of up to 11.5 g/cm 3 there is not a sufficient amount of triuran disilicide. Phase analysis showed the presence of the UsSi2 phase at the level of 84-88%, the USi phase at the level of 8-13% and the UO2 phase at the level of 2-4%. This is due to a fairly large amount of oxygen during the manufacturing stages. This drawback leads to a decrease in the melting point and thermal conductivity of fuel pellets from the declared values for UjSi?. Also, the presence of other phases of uranium silicides increases the radiation swelling of the fuel.
Известен патент США US2021319919 МПК С04В 35/51; С04В 35/515; G21C 3/62. В данном патенте описывается способ получения композитного уран-силицидного топлива, у которого матрица содержит хотя бы один силицид урана с высокой теплопроводностью, а смесь силицидов урана окружена диоксидом урана. Known US patent US2021319919 MPK C04B 35/51; С04В 35/515; G21C 3/62. This patent describes a method for producing composite uranium-silicide fuel, in which the matrix contains at least one uranium silicide with high thermal conductivity, and a mixture of uranium silicides is surrounded by uranium dioxide.
Недостатком данного способа является относительно небольшое объемное содержание фазы дисилицида триурана - заявлено содержание от 51 % по объему. Наличие других фаз силицидов урана и значительного количества диоксида урана в таблетке, приводит к увеличению радиационного распухания, снижению плотности и теплопроводности композиции. The disadvantage of this method is the relatively small volume content of the triuran disilicide phase - the stated content is 51% by volume. The presence of other phases of uranium silicides and a significant amount of uranium dioxide in the tablet leads to an increase in radiation swelling, a decrease in the density and thermal conductivity of the composition.
Наиболее близким является способ изготовления керамических топливных таблеток из порошка дисилицида триурана (патент США US2016372221 А1 МПК С04В 35/515; G21C 21/02; G21C 3/04). В данном патенте описан способ формирования структуры дисилицида триурана включающий формирование смеси, содержащей частицы урана и частицы кремния, уплотнение смеси и дуговую плавку брикета, дробление сплава, процесс подготовки и изготовления пресспорошка с сухим связующим - полиэтиленгликолем ПЭГ-3350, прессование, спекание в вакууме или инертной среде при температуре 1200-1550 °C и шлифование. The closest is the method for producing ceramic fuel pellets from triuranium disilicide powder (US patent US2016372221 A1 MPK C04B 35/515; G21C 21/02; G21C 3/04). This patent describes a method for forming the structure of triuranium disilicide, including the formation of a mixture containing uranium particles and silicon particles, compaction of the mixture and arc melting of the briquette, crushing of the alloy, the process of preparing and manufacturing press powder with a dry binder - polyethylene glycol PEG-3350, pressing, sintering in a vacuum or inert environment at a temperature of 1200-1550 °C and grinding.
Недостатками указанного способа являются применение в качестве связующего ПЭГ-3350, а также недостаточное удаление кислорода при спекании (количество кислорода в атмосфере спекания - 40 ppm). Наличие кислорода в среде спекания на уровне 40 ppm приводит к образованию отличных от из81г фаз, таких как USi и UO2. Все эти факторы приводят к увеличению радиационного распухания топлива. Наличие других фаз и пор также приведут к снижению теплопроводности и температуры плавления таблеток, что снижает безопасность работы твэлов. The disadvantages of this method are the use of PEG-3350 as a binder, as well as insufficient removal of oxygen during sintering (the amount of oxygen in the sintering atmosphere is 40 ppm). The presence of oxygen in the sintering medium at a level of 40 ppm leads to the formation of phases different from i81g, such as USi and UO2. All these factors lead to increased radiation swelling of the fuel. The presence of other phases and pores will also lead to a decrease in the thermal conductivity and melting point of the pellets, which reduces the safety of fuel rods.
Использование жидкого связующего смеси олеиновой кислоты с полиэтиленгликолем в количестве до 10 мас.% приводит к формоизменению (отклонению от цилиндричности) таблетки во время спекания («бочка» или «катушка»), что требует большего съема при шлифовании, а значит к появлению отклонений по внешнему виду таблеток (сколы и трещины), снижающих работоспособность топлива за счёт увеличения внутренних напряжений в таблетке. Помимо этого, термическое удаление большого количества (более 1 мас.%) связующего приводит к появлению значительного количества крупных пор (300-500 мкм) внутри таблетки. Тем самым, происходит снижение плотности таблетки, а, следовательно, и снижение ураноемкости твэла. The use of a liquid binder mixture of oleic acid with polyethylene glycol in an amount of up to 10 wt.% leads to a change in shape (deviation from cylindricity) of the tablet during sintering (“barrel” or “coil”), which requires greater removal during grinding, and therefore to the appearance of deviations in appearance of the pellets (chips and cracks), which reduce the performance of the fuel due to an increase in internal stresses in the pellet. In addition, thermal removal of a large amount (more than 1 wt.%) of the binder leads to the appearance of a significant number of large pores (300-500 μm) inside the tablet. Thus, there is a decrease in the density of the pellet, and, consequently, a decrease in the uranium capacity of the fuel element.
Задачей изобретения является разработка способа изготовления таблетированного топлива из порошка дисилицида триурана, при осуществлении которого повышается безопасность условий эксплуатации ядерного реактора. Эффективность работы ядерного реактора с топливом из дисилицида триурана увеличивается вследствие его повышенной теплопроводности по сравнению с применяемым топливом из диоксида урана. Кроме этого, более высокая плотность и ураноемкость дисилицидного топлива (на 10-20 % выше, чем у диоксида урана) позволяет увеличить количество эффективных суток эксплуатации твэлов. Более высокая по сравнению с металлическим топливом коррозионная и радиационная стойкость дисилицидного топлива позволяет снизить аварийные риски. The objective of the invention is to develop a method for producing pelletized fuel from triuranium disilicide powder, the implementation of which increases the safety of operating conditions of a nuclear reactor. The operating efficiency of a nuclear reactor with triuranium disilicide fuel increases due to its increased thermal conductivity compared to the uranium dioxide fuel used. In addition, higher density and uranium capacity disilicide fuel (10-20% higher than that of uranium dioxide) allows you to increase the number of effective days of fuel rod operation. The higher corrosion and radiation resistance of disilicide fuel compared to metal fuel makes it possible to reduce accident risks.
Технический результат предлагаемого изобретения направлен на повышение ураноемкости и теплопроводности топлива, полученного заявляемым способом, путем увеличения плотности топлива за счёт увеличения количества фазы дисилицида триурана, что обеспечивается спеканием таблеток при содержании кислорода в атмосфере печи не более 15 ррш. В свою очередь увеличение теплопроводности обеспечит уменьшение количества тепла, накопленного в активной зоне ядерного реактора и снижение энерговыделения в случае нарушения нормальных условий эксплуатации ядерного реактора, что позволит повысить его безопасность и аварийную устойчивость. The technical result of the proposed invention is aimed at increasing the uranium capacity and thermal conductivity of the fuel obtained by the claimed method by increasing the density of the fuel by increasing the amount of the triuran disilicide phase, which is ensured by sintering the tablets with an oxygen content in the furnace atmosphere of no more than 15 ppm. In turn, an increase in thermal conductivity will ensure a decrease in the amount of heat accumulated in the core of a nuclear reactor and a decrease in energy release in the event of a violation of the normal operating conditions of a nuclear reactor, which will increase its safety and emergency stability.
Технический результат по первому варианту достигается в способе изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов, включающем подготовку порошка, смешение со связующим с получением пресспорошка, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток, мокрое шлифование, сушку, отбраковку таблеток, при этом в качестве исходного порошка используют порошок дисилицида триурана с обогащением по урану-235 до 7 %, а в качестве связующего для пресспорошка используют дистеарилэтилендиамид (ДИСЭД) или стеарат цинка, причём после прессования таблеток в матрице таблетки загружают в печь и проводят двухкратное вакуумирование печи, а спекание таблеток осуществляют или в инертной газовой атмосфере, или в вакууме, или в две стадии, причем на первой стадии спекание таблеток проводят в вакууме, а на второй в инертной газовой атмосфере. Связующее берут в количестве 0,1 -0,2 мас.% The technical result according to the first option is achieved in a method for manufacturing pelletized fuel for fuel elements of nuclear reactors, including preparing the powder, mixing with a binder to produce press powder, pressing pellets in a matrix, thermal removal of the binder, sintering of pellets, wet grinding, drying, rejecting pellets, while triuran disilicide powder enriched in uranium-235 to 7% is used as the starting powder, and distearylethylenediamide (DISED) or zinc stearate is used as a binder for the press powder, and after pressing the tablets in the matrix, the tablets are loaded into the oven and the oven is evacuated twice, and sintering of tablets is carried out either in an inert gas atmosphere, or in a vacuum, or in two stages, and at the first stage sintering of tablets is carried out in a vacuum, and at the second in an inert gas atmosphere. The binder is taken in an amount of 0.1 -0.2 wt.%
Спекание таблеток в инертной атмосфере аргона осуществляют при температуре 1500-1540°С в течение 4-12 ч. Sintering of tablets in an inert atmosphere of argon is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours.
Спекание таблеток в вакууме проводят при температуре 1500-1540°С в течение 4-12 ч. и остаточном давлении не более 0,1 Па. Sintering of tablets in vacuum is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours and a residual pressure of no more than 0.1 Pa.
При спекании таблеток в две стадии спекание в вакууме осуществляют при температуре 1175-1225°С в течение 0, 5-1,0 ч, а затем в среде аргона при температуре 1500-1540°С и продолжительности выдержки 4-12 ч. When sintering tablets in two stages, sintering in vacuum is carried out at a temperature of 1175-1225°C for 0.5-1.0 hours, and then in an argon environment at a temperature of 1500-1540°C and a holding time of 4-12 hours.
Технический результат по второму варианту достигается в способе изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов, включающем подготовку порошка, прессование таблеток в матрице, спекание их в газообразной среде, мокрое шлифование, сушку, отбраковку таблеток, при этом в качестве исходного порошка используют порошок дисилицида триурана с обогащением по урану-235 до 7 %, причём после прессования таблеток в матрице таблетки загружают в печь и проводят двухкратное вакуумирование печи, а спекание таблеток осуществляют или в инертной газовой атмосфере, или в вакууме, или в две стадии, причем на первой стадии спекание таблеток проводят в вакууме, а на второй в инертной газовой атмосфере. The technical result according to the second option is achieved in a method for manufacturing pelletized fuel for fuel elements of nuclear reactors, including preparing the powder, pressing the pellets in a matrix, sintering them in a gaseous environment, wet grinding, drying, rejecting the pellets, while triuran disilicide powder is used as the initial powder with enrichment in uranium-235 to 7%, and after pressing the tablets in the matrix, the tablets are loaded into the furnace and the furnace is evacuated twice, and the tablets are sintered either in an inert gas atmosphere, or in a vacuum, or in two stages, with sintering at the first stage tablets are carried out in a vacuum, and on the second in an inert gas atmosphere.
Спекание таблеток в инертной атмосфере аргона осуществляют при температуре 1500-1540°С в течение 4-12 ч. Sintering of tablets in an inert atmosphere of argon is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours.
Спекание таблеток в вакууме проводят при температуре 1500-1540°С в течение 4- 12 ч. и остаточном давлении не более 0,1 Па. Sintering of tablets in vacuum is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours and a residual pressure of no more than 0.1 Pa.
При спекании таблеток в две стадии спекание в вакууме осуществляют при температуре 1175-1225°С в течение 0, 5-1,0 ч, а затем в среде аргона при температуре 1500-1540°С и продолжительности выдержки Использование сухого связующего дистеарилэтилендиамида (ДИСЭД) или стеарата цинка для пресспорошка и спекание таблеток или в инертной газовой атмосфере, или в вакууме, или в две стадии сначала в вакууме, а затем в инертной газовой атмосфере по первому варианту исполнения позволяет избежать значительного изменения формы таблеток, а именно отклонения от цилиндричности, значительного количества крупных пор внутри таблетки, а также отклонений по внешнему виду таблеток (сколы и трещины), что обеспечивает плотность таблеток 91-94 % и повышает работоспособность топлива. When sintering tablets in two stages, sintering in vacuum is carried out at a temperature of 1175-1225°C for 0.5-1.0 hours, and then in an argon environment at a temperature of 1500-1540°C and holding time The use of a dry binder distearylethylenediamide (DISED) or zinc stearate for pressing powder and sintering of tablets either in an inert gas atmosphere, or in a vacuum, or in two stages, first in a vacuum and then in an inert gas atmosphere according to the first embodiment, allows one to avoid a significant change in the shape of the tablets, namely, deviations from cylindricity, a significant number of large pores inside the pellet, as well as deviations in the appearance of the pellets (chips and cracks), which ensures a pellet density of 91-94% and increases the performance of the fuel.
По второму варианту исполнения без связующего плотность таблеток увеличивается до значений 92-95 %. According to the second version without a binder, the density of the tablets increases to 92-95%.
Использование в качестве исходного порошка дисилицида триурана с обогащением по урану-235 до 7 % позволяет изготавливать топливные таблетки по заявленным способам для всех типов легководных реакторов. The use of triuran disilicide enriched in uranium-235 to 7% as a starting powder makes it possible to produce fuel pellets according to the stated methods for all types of light water reactors.
Спекание таблеток по двум вариантам исполнения осуществляют при содержании кислорода в печи не более 15 ppm. Sintering of tablets in two versions is carried out with an oxygen content in the oven of no more than 15 ppm.
Снижение (или минимизация) содержания кислорода в атмосфере печи обеспечивается тем, что после загрузки таблеток, печь вакуумируют до остаточного давления не более 50 Па и заполняют аргоном не менее двух раз. Reducing (or minimizing) the oxygen content in the furnace atmosphere is ensured by the fact that after loading the tablets, the furnace is evacuated to a residual pressure of no more than 50 Pa and filled with argon at least twice.
Снижение (или минимизация) содержания кислорода в атмосфере печи необходимо для обеспечения получения дисилицида триурана (теоретическая плотность 12,2 г/см3) требуемой чистоты. Это обусловлено тем, что наличие кислорода при спекании приводит к образованию фазы диоксида урана (теоретическая плотность 10,96 г/см3), а значит и к избытку кремния, что приводит к образованию фазы силицид урана (теоретическая плотность 10,4 г/см3). В результате полученная таблетка будет состоять из нескольких фаз, что снижает ураноемкость, плотность и теплопроводность таблетки. Все работы по изготовлению порошка и «сырых» таблеток необходимо проводить в герметичном перчаточном боксе в очищенной инертной среде аргона при значении влажности 1 ррш и содержании кислорода не более 15 ррш. Допускается не проводить дополнительную очистку среды и контроль содержания влаги и кислорода в инертной атмосфере бокса, при этом необходимо поддерживать проток аргона через бокс во время проведения работ с 11з812. Reducing (or minimizing) the oxygen content in the furnace atmosphere is necessary to ensure that triuranium disilicide (theoretical density 12.2 g/cm 3 ) of the required purity is obtained. This is due to the fact that the presence of oxygen during sintering leads to the formation of a uranium dioxide phase (theoretical density 10.96 g/cm 3 ), and therefore to an excess of silicon, which leads to the formation of a uranium silicide phase (theoretical density 10.4 g/cm 3 ). As a result, the resulting tablet will consist of several phases, which reduces the uranium capacity, density and thermal conductivity of the tablet. All work on the production of powder and “raw” tablets must be carried out in a sealed glove box in a purified inert argon environment with a humidity value of 1 ppm and an oxygen content of no more than 15 ppm. It is allowed not to carry out additional cleaning of the environment and control of the moisture and oxygen content in the inert atmosphere of the box; in this case, it is necessary to maintain the flow of argon through the box during work with 113812.
Исходный порошок дисилицида триурана получают дроблением слитков UaSi2 до состояния крупки с размером частиц ~1 мм вручную в агатовой ступке или с использованием любого молоткового устройства, например, мельница «Pulverisette 2» фирмы «Fritsch». The initial triuran disilicide powder is obtained by crushing UaSi2 ingots to grit with a particle size of ~1 mm manually in an agate mortar or using any hammer device, for example, a Pulverisette 2 mill from Fritsch.
Помол крупки и порошка осуществляют в мельнице-ступке, последовательно увеличивая усилие истирания от 0 до 50 Н. Суммарное время истирания - не менее 12 мин. Для получения фракции с размером частиц менее 100 мкм просеивать порошок через сито 01Н. Grinding of grits and powder is carried out in a mortar mill, successively increasing the abrasion force from 0 to 50 N. The total abrasion time is at least 12 minutes. To obtain a fraction with a particle size of less than 100 microns, sift the powder through a 01H sieve.
Во избежание окисления не рекомендуется хранение порошка LhSii, в том числе в инертной среде бокса. В случае использования связки (связующего ДИСЭД или другого сухого связующего в том же количестве, например, стеарата цинка) ее количество составляет до 0,2 мае. %. Допускается прессование без связующего, т.к. плотность «сырых» таблеток как со связкой, так и без связки практически одинакова и составляет 67-71 % ТП (теоретической плотности) и зависит только от усилия прессования. To avoid oxidation, it is not recommended to store LhSii powder, including in the inert environment of a box. In the case of using a binder (DISED binder or another dry binder in the same amount, for example, zinc stearate), its amount is up to 0.2 May. %. Pressing without a binder is allowed, because the density of “raw” tablets, both with and without a binder, is almost the same and amounts to 67-71% of the TD (theoretical density) and depends only on the pressing force.
Прессование таблеток производят при усилии (2,5±0,5) т/см2 с использованием гидравлического пресса, например, пресс Retsch РР25. Для предотвращения разрушения таблеток при выпрессовке матрицу прессформы и пуансоны смазывают олеиновой кислотой. The tablets are pressed at a force of (2.5±0.5) t/cm 2 using a hydraulic press, for example a Retsch PP25 press. To prevent the destruction of tablets during pressing, the mold matrix and punches are lubricated with oleic acid.
Для изготовления таблеток с отверстием возможно применение пресс- инструмента, позволяющего сформировать отверстие. Также допускается высверливание отверстий в спеченных таблетках. «Сырые» таблетки рекомендуется хранить в плотно закрытых бюксах либо другой аналогичной таре в боксе в инертной среде не более 3 дней. To produce tablets with a hole, it is possible to use a pressing tool that allows you to form a hole. It is also possible to drill holes in sintered tablets. It is recommended to store “raw” tablets in tightly closed bottles or other similar containers in a box in an inert environment for no more than 3 days.
Спекание таблеток осуществляют в тиглях, лодочках, контейнерах из ВеО или ZrO2. Допускается спекание таблеток в металлических (молибден, тантал) контейнерах и лодочках с использованием подложек из оксидов бериллия, циркония, алюминия, а также карбидной и нитридной керамики при условии ее стабильности при температуре спекания. Возможно использование в качестве подложки танталовой крупки. Sintering of tablets is carried out in crucibles, boats, containers made of BeO or ZrO 2 . It is allowed to sinter tablets in metal (molybdenum, tantalum) containers and boats using substrates made of beryllium, zirconium, aluminum oxides, as well as carbide and nitride ceramics, provided they are stable at the sintering temperature. It is possible to use tantalum grit as a substrate.
После загрузки таблеток необходимо вакуумировать печь до остаточного давления не более 50 Па и заполнить аргоном печь не менее двух раз для уменьшения содержания кислорода в исходной среде спекания. After loading the tablets, it is necessary to evacuate the furnace to a residual pressure of no more than 50 Pa and fill the furnace with argon at least twice to reduce the oxygen content in the initial sintering medium.
Спекание таблеток проводят в инертной атмосфере аргона марки 6.0 или в вакууме, или в две стадии, причем на первой стадии спекание таблеток проводят в вакууме, а на второй в инертной газовой атмосфере аргона марки 6.0. Sintering of tablets is carried out in an inert atmosphere of argon grade 6.0 or in vacuum, or in two stages, and at the first stage sintering of tablets is carried out in vacuum, and in the second in an inert gas atmosphere of argon grade 6.0.
При спекании в вакууме вакуумируют печь до остаточного давления не более 0,1 Па. When sintering in a vacuum, the furnace is evacuated to a residual pressure of no more than 0.1 Pa.
При спекании в атмосфере аргона заполняют печь аргоном до избыточного давления 10-15 кПа и выдерживают избыточное давление газа в печи в течение всего режима термообработки на указанном уровне 10-15 кПа. When sintering in an argon atmosphere, fill the furnace with argon to an excess pressure of 10-15 kPa and maintain the excess gas pressure in the furnace during the entire heat treatment mode at the specified level of 10-15 kPa.
Режимы спекания таблеток при использовании связующего: Tablet sintering modes when using a binder:
- Медленный разогрев печи до 600 °C (для удаления связующего) в потоке аргона. Затем разогревать печь до температуры спекания (1500-1540) °C с большей скоростью нагрева в потоке аргона. Выдержку в течение (4- 12) ч осуществлять в статической атмосфере аргона, после чего охлаждать печь до комнатной температуры в статической атмосфере аргона, по мере необходимости добавляя аргон при падении давления в печи. - Медленный разогрев печи до 600 °C (для удаления связующего) в вакууме. Затем разогревать печь до температуры спекания (1500-1540) °C с большей скоростью нагрева в вакууме. Выдержку в течение (4-12) ч осуществлять в вакууме, после чего охлаждать печь до комнатной температуры в вакууме. - Slowly heat the oven to 600 °C (to remove the binder) in a stream of argon. Then heat the furnace to the sintering temperature (1500-1540) °C with a higher heating rate in an argon flow. Hold for (4-12) hours in a static argon atmosphere, then cool the furnace to room temperature in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace drops. - Slowly heat the oven to 600 °C (to remove the binder) in a vacuum. Then heat the furnace to the sintering temperature (1500-1540) °C with a higher heating rate in a vacuum. Hold for (4-12) hours in a vacuum, then cool the oven to room temperature in a vacuum.
- Медленный разогрев печи (для удаления связующего) до (1175- 1225) °C с выдержкой при данной температуре в течение 0,5- 1,0 ч в вакууме, после чего охлаждать печь до комнатной температуры в вакууме. Затем разогревать печь до температуры спекания (1500-1540) °C с большей скоростью нагрева в потоке аргона. Выдержку в течение (4-12) ч осуществлять в статической атмосфере аргона, после чего охлаждать печь до комнатной температуры в статической атмосфере аргона, по мере необходимости добавляя аргон при падении давления в печи. - Slowly warm up the oven (to remove the binder) to (1175-1225) °C with holding at this temperature for 0.5-1.0 hours in a vacuum, then cool the oven to room temperature in a vacuum. Then heat the furnace to the sintering temperature (1500-1540) °C with a higher heating rate in an argon flow. Hold for (4-12) hours in a static argon atmosphere, then cool the furnace to room temperature in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace drops.
Режимы спекания таблеток без использования связующего: Modes for sintering tablets without using a binder:
- Разогрев печи до температуры спекания (1500-1540) °C в статической атмосфере аргона, стравливая при необходимости избыточное давление. Выдержку в течение (4-12) ч осуществлять в статической атмосфере аргона, после чего охлаждать печь до комнатной температуры в статической атмосфере аргона, по мере необходимости добавляя аргон при падении давления в печи. - Heating the furnace to the sintering temperature (1500-1540) °C in a static argon atmosphere, releasing excess pressure if necessary. Hold for (4-12) hours in a static argon atmosphere, then cool the furnace to room temperature in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace drops.
- Разогрев печи до температуры спекания (1500-1540) °C в вакууме. Выдержку в течение (4-12) ч осуществлять в вакууме, после чего охлаждать печь до комнатной температуры в вакууме. - Heating the furnace to the sintering temperature (1500-1540) °C in a vacuum. Hold for (4-12) hours in a vacuum, then cool the oven to room temperature in a vacuum.
- Разогрев печи до (1175-1225) °C в течение 0,5 - 1,0 ч в вакууме, после чего охлаждать печь до комнатной температуры в вакууме. Затем разогревать печь до температуры спекания (1500-1540) °C в потоке аргона. Выдержку в течение (4-12) ч осуществлять в статической атмосфере аргона, после чего охлаждать печь до комнатной температуры в статической атмосфере аргона, по мере необходимости добавляя аргон при падении давления в печи. - Heat the oven to (1175-1225) °C for 0.5 - 1.0 hours in a vacuum, then cool the oven to room temperature in a vacuum. Then heat the furnace to the sintering temperature (1500-1540) °C in an argon flow. Hold for (4-12) hours in a static argon atmosphere, then cool the furnace to room temperature in a static atmosphere. argon atmosphere, adding argon as necessary as the pressure in the furnace drops.
Ввиду того, что в качестве примеси (не более 10 мае. %) в таблетках может присутствовать фаза USi, имеющая температуру плавления 1580 °C, а также температуру эвтектики с фазой UsSi 1540°С, спекание необходимо проводить при температуре не выше 1500-1540 °C из-за наличия градиента температурного поля в печи, что может привести к частичному или полному плавлению таблеток. Due to the fact that the USi phase, which has a melting point of 1580 °C, as well as the eutectic temperature with the UsSi phase of 1540 °C, may be present in the tablets as an impurity (no more than 10 wt.%), sintering must be carried out at a temperature no higher than 1500-1540 °C due to the presence of a temperature field gradient in the oven, which can lead to partial or complete melting of the tablets.
Спекание таблеток осуществлять в тиглях, лодочках, контейнерах из ВеО или ZrO2. Допускается спекание таблеток в металлических (молибден, тантал) контейнерах и лодочках с использованием подложек из оксидов бериллия, циркония, алюминия, а также карбидной и нитридной керамики при условии ее стабильности при температуре спекания. Возможно использование в качестве подложки танталовой крупки. Sintering of tablets is carried out in crucibles, boats, containers made of BeO or ZrO 2 . It is allowed to sinter tablets in metal (molybdenum, tantalum) containers and boats using substrates made of beryllium, zirconium, aluminum oxides, as well as carbide and nitride ceramics, provided they are stable at the sintering temperature. It is possible to use tantalum grit as a substrate.
Мокрое шлифование таблеток осуществлять в боксе с инертной атмосферой, не допуская разогрев таблеток выше 50°С. Сушку таблеток после мокрого шлифования осуществлять в сушильном шкафу под вакуумом. Wet grinding of tablets should be carried out in a box with an inert atmosphere, avoiding heating the tablets above 50°C. Drying of tablets after wet grinding is carried out in a drying oven under vacuum.
Для создания инертной атмосферы в боксе и печи спекания допускается использование аргона марки 4.8 и выше. To create an inert atmosphere in the box and sintering furnace, it is allowed to use argon grade 4.8 and higher.
На фигуре представлен внешний вид спеченных таблеток UgSiz. The figure shows the appearance of sintered UgSiz tablets.
Пример 1. Example 1.
Для изготовления таблеток был использован кусок слитка. Кусок измельчали вручную в агатовой ступке до состояния крупки с размером частиц 1 мм и менее. После измельчения всего куска крупку просеивали через сито с сеткой ОШ. Непросеянную часть далее измельчали в мельнице- ступке, последовательно увеличивая усилие нажима песта мельницы: 0, 25, 50 Н. При каждом усилии измельчали крупку в течение 4 мин следующим образом. Устанавливали усилие истирания. После истирания в течение 1 мин мельницу открывали, очищали пест и стенки ступки от порошка и перемешивали порошок, после чего истирали его еще 1 мин. После истирания в течение 2 мин суммарно порошок просеивали через сито и возвращали непросеянную часть в мельницу. Далее повторяли перечисленные процедуры еще один раз, после чего повышали усилие. Таким образом, порошок суммарно истирался в мельнице-ступке при разных усилиях в течение 12 мин. Оставшееся количество непросеянного порошка истирали вручную в агатовой ступке, т.к. при малом количестве эффективность истирания в мельнице-ступке очень низкая из-за налипания порошка на стенки ступки. В итоге был получен порошок с размером частиц менее 100 мкм. A piece of ingot was used to make the tablets. The piece was crushed by hand in an agate mortar to a fine grain with a particle size of 1 mm or less. After grinding the entire piece, the grains were sifted through a sieve with an OSH mesh. The unsifted part was further ground in a mortar mill, successively increasing the pressure force of the mill pestle: 0, 25, 50 N. At each force, the grits were ground for 4 minutes as follows. The abrasion force was set. After abrasion for 1 min the mill was opened, the pestle and the walls of the mortar were cleared of powder and the powder was mixed, after which it was ground for another 1 minute. After grinding for a total of 2 minutes, the powder was sifted through a sieve and the unsifted part was returned to the mill. Next, the above procedures were repeated one more time, after which the force was increased. Thus, the powder was completely ground in a mortar mill at different forces for 12 minutes. The remaining amount of unsifted powder was ground manually in an agate mortar, because with small quantities, the efficiency of abrasion in a mortar mill is very low due to the adhesion of powder to the walls of the mortar. As a result, a powder with a particle size of less than 100 microns was obtained.
Полученный порошок методом удвоения смешали вручную в агатовой ступке со связующим ДИСЭД в количестве 0,2 мае. %. После этого с использованием гидравлического пресса Retsch РР25 были спрессованы таблетки при усилии 2 т/см2. Для предотвращения разрушения таблеток при выпрессовке матрицу пресс-формы и пуансоны смазывали олеиновой кислотой. The resulting powder was mixed manually using the doubling method in an agate mortar with the DISED binder in an amount of 0.2 May. %. After this, using a Retsch PP25 hydraulic press, the tablets were pressed with a force of 2 t/cm 2 . To prevent the destruction of tablets during pressing, the mold matrix and punches were lubricated with oleic acid.
«Сырые» таблетки до извлечения из бокса хранили в плотно закрытых бюксах. Перед загрузкой таблеток в печь для спекания измеряли их геометрические размеры и массу. Данные операции выполнялись на воздухе, однако время выполнения было минимально возможным для предотвращения излишнего окисления «сырых» таблеток. Таблетки помещали в тигель из ВеО на подложку из ВеО. Печь вакуумировали до остаточного давления 50 Па, заполняли аргоном и вакуумировали еще раз до остаточного давления 0,1 Па, после чего заполняли аргоном до избыточного давления 10-15 кПа. “Raw” tablets were stored in tightly closed bottles before being removed from the box. Before loading the tablets into the sintering oven, their geometric dimensions and weight were measured. These operations were performed in air, but the execution time was as short as possible to prevent excessive oxidation of “raw” tablets. The tablets were placed in a BeO crucible on a BeO support. The furnace was evacuated to a residual pressure of 50 Pa, filled with argon and evacuated again to a residual pressure of 0.1 Pa, after which it was filled with argon to an excess pressure of 10-15 kPa.
Спекание таблеток проводили по следующему режиму. Разогрев печи до 600 °C проводили (для удаления связующего) в потоке аргона. Затем разогревали печь до температуры спекания 1500 °C в потоке аргона. Выдержку в течение 4 ч осуществляли в статической атмосфере аргона, после чего печь охлаждали до комнатной температуры также в статической атмосфере аргона, по мере необходимости добавляя аргон при падении давления в печи. The tablets were sintered according to the following regime. The furnace was heated to 600 °C (to remove the binder) in an argon flow. Then the furnace was heated to a sintering temperature of 1500 °C in an argon flow. The exposure for 4 hours was carried out in a static argon atmosphere, after which the furnace was cooled to room temperature also in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace dropped.
На фигуре 1 представлен внешний вид спеченных таблеток. Видно, что таблетки сохранили исходную форму, включая наличие лунки и фаски на торцах. Следов плавления на таблетках обнаружено не было. Figure 1 shows the appearance of sintered tablets. It can be seen that the tablets have retained their original shape, including the presence of a hole and chamfer at the ends. No traces of melting were found on the tablets.
На фигуре 2 - график: коэффициент теплопроводности дисилицида триурана в сравнении с коэффициентом теплопроводности диоксида урана [1] Figure 2 shows a graph: the thermal conductivity coefficient of triuran disilicide compared with the thermal conductivity coefficient of uranium dioxide [1]
[1] J.K. Fink Thermophysical properties of uranium dioxide / J. Nucl. Mater. 279 (2000) 1-18. [1] J.K. Fink Thermophysical properties of uranium dioxide / J. Nucl. Mater. 279 (2000) 1-18.
После спекания определяли гидростатическим методом плотность спеченных таблеток. Получено, что при изготовлении таблеток UsSiz плотность спеченных таблеток, изготовленных как со связующим, так и без него практически одинакова и составляет 91 % от теоретической плотности. After sintering, the density of the sintered tablets was determined by the hydrostatic method. It was found that when producing UsSiz tablets, the density of sintered tablets made both with and without a binder is almost the same and amounts to 91% of the theoretical density.
Пример 2. Example 2.
Для изготовления таблеток был использован кусок слитка. Кусок измельчали вручную в агатовой ступке и с использованием мельницы- ступки аналогично процедуре, описанной выше. При приготовлении порошка связующее не использовали. A piece of ingot was used to make the tablets. The piece was ground by hand in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above. No binder was used when preparing the powder.
Из полученного порошка с использованием гидравлического пресса Retsch РР25 были спрессованы таблетки при усилии 2 т/см2. Для предотвращения разрушения таблеток при выпрессовке матрицу пресс- формы и пуансоны смазывали олеиновой кислотой. Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press at a force of 2 t/cm 2 . To prevent the destruction of tablets during pressing, the mold matrix and punches were lubricated with oleic acid.
Таблетки помещали в молибденовый контейнер с перфорацией на подложку из ВеО. Печь дважды «промывали» (вакуумировали до остаточного давления 50 Па и заполняли аргоном) для уменьшения содержания кислорода в исходной среде спекания. Далее печь вакууумировали до остаточного давления 0,1 Па, после чего заполняли аргоном до избыточного давления 10-15 кПа. The tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate. The furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce the oxygen content in the initial sintering medium. Next oven evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa, after which it was filled with argon to an excess pressure of 10-15 kPa.
Спекание таблеток проводили по следующему режиму. Разогрев печи до температуры спекания 1525 °C проводили в статической атмосфере аргона, стравливая при необходимости избыточное давление. Выдержку в течение 8 ч осуществляли в статической атмосфере аргона, после чего печь охлаждали до комнатной температуры также в статической атмосфере аргона, по мере необходимости добавляя аргон при падении давления в печи. The tablets were sintered according to the following regime. The furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a static argon atmosphere, releasing excess pressure if necessary. The exposure for 8 hours was carried out in a static argon atmosphere, after which the furnace was cooled to room temperature also in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace dropped.
Анализ внешнего вида спеченных таблеток показал, что, как и в предыдущем примере, таблетки в целом сохранили исходную форму, включая наличие лунки и фаски на торцах. Analysis of the appearance of the sintered tablets showed that, as in the previous example, the tablets generally retained their original shape, including the presence of a dimple and chamfer at the ends.
Исследования плотности спеченных таблеток показали, что температура спекания 1525 °C и продолжительность выдержки 8 ч позволяют достичь значений плотности 91-94 % от теоретической плотности. Studies of the density of sintered tablets have shown that a sintering temperature of 1525 °C and a holding time of 8 hours make it possible to achieve density values of 91-94% of the theoretical density.
Пример 3. Example 3.
Для изготовления таблеток был использован кусок слитка. Кусок измельчали вручную в агатовой ступке и с использованием мельницы- ступки аналогично процедуре, описанной выше в примере 1. Полученный порошок методом удвоения смешали вручную в агатовой ступке со связующим ДИСЭД в количестве 0,2 мае. %. A piece of ingot was used to make the tablets. The piece was crushed manually in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above in example 1. The resulting powder was mixed manually in an agate mortar using the doubling method with the DISED binder in an amount of 0.2 May. %.
Из полученного порошка с использованием гидравлического пресса Retsch РР25 по аналогичной процедуре, описанной выше, были спрессованы таблетки при усилии 2 т/см2. Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press using a similar procedure described above at a force of 2 t/cm 2 .
Таблетки помещали в молибденовый контейнер с перфорацией на подложку из ВеО. Печь дважды «промывали» (вакуумировали до остаточного давления 50 Па и заполняли аргоном) для уменьшения содержания кислорода в исходной среде спекания. Далее печь вакуумировали до остаточного давления 0,1 Па. The tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate. The furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce oxygen content in the initial sintering medium. Next, the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa.
Спекание таблеток проводили по следующему режиму. Разогрев печи до температуры спекания 1525 °C проводили в вакууме с остаточным давлением 0,1 Па. Выдержку в течение 8 ч осуществляли в вакууме, после чего печь охлаждали до комнатной температуры также в вакууме. The tablets were sintered according to the following regime. The furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a vacuum with a residual pressure of 0.1 Pa. The exposure for 8 hours was carried out in a vacuum, after which the furnace was cooled to room temperature, also in a vacuum.
Анализ внешнего вида спеченных таблеток показал, что, как и в предыдущих примерах, таблетки в целом сохранили исходную форму, включая наличие лунки и фаски на торцах. Analysis of the appearance of the sintered tablets showed that, as in previous examples, the tablets generally retained their original shape, including the presence of a dimple and chamfer at the ends.
Исследования плотности спеченных таблеток показали, что температура спекания 1525 °C и продолжительность выдержки 8 ч позволяют достичь значений плотности 91-92 % от теоретической плотности. Studies of the density of sintered tablets have shown that a sintering temperature of 1525 °C and a holding time of 8 hours make it possible to achieve density values of 91-92% of the theoretical density.
Пример 4. Example 4.
Для изготовления таблеток был использован кусок слитка. Кусок измельчали вручную в агатовой ступке и с использованием мельницы- ступки аналогично процедуре, описанной выше в примере 2. При приготовлении порошка связующее не использовали. A piece of ingot was used to make the tablets. The piece was ground manually in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above in example 2. No binder was used in preparing the powder.
Из полученного порошка с использованием гидравлического пресса Retsch РР25 по аналогичной процедуре, описанной выше, были спрессованы таблетки при усилии 2 т/см2. Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press using a similar procedure described above at a force of 2 t/cm 2 .
Таблетки помещали в молибденовый контейнер с перфорацией на подложку из ВеО. Печь дважды «промывали» (вакуумировали до остаточного давления 50 Па и заполняли аргоном) для уменьшения содержания кислорода в исходной среде спекания. Далее печь вакуумировали до остаточного давления 0,1 Па. The tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate. The furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce the oxygen content in the initial sintering medium. Next, the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa.
Спекание таблеток проводили по следующему режиму. Разогрев печи до температуры спекания 1525 °C проводили в вакууме с остаточным давлением 0, 1 Па. Выдержку в течение 8 ч осуществляли в вакууме, после чего печь охлаждали до комнатной температуры также в вакууме. The tablets were sintered according to the following regime. The furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a vacuum with residual pressure 0.1 Pa. The exposure for 8 hours was carried out in a vacuum, after which the furnace was cooled to room temperature, also in a vacuum.
Анализ внешнего вида спеченных таблеток показал, что, как и в предыдущих примерах, таблетки в целом сохранили исходную форму, включая наличие лунки и фаски на торцах. Analysis of the appearance of the sintered tablets showed that, as in previous examples, the tablets generally retained their original shape, including the presence of a dimple and chamfer at the ends.
Исследования плотности спеченных таблеток показали, что температура спекания 1525 °C и продолжительность выдержки 8 ч позволяют достичь значений плотности 91-95 % от теоретической плотности. Studies of the density of sintered tablets have shown that a sintering temperature of 1525 °C and a holding time of 8 hours make it possible to achieve density values of 91-95% of the theoretical density.
Пример 5. Example 5.
Для изготовления таблеток был использован кусок слитка. Кусок измельчали вручную в агатовой ступке и с использованием мельницы- ступки аналогично процедуре, описанной выше в примере 1. Полученный порошок методом удвоения смешали вручную в агатовой ступке со связующим ДИСЭД в количестве 0,15 мае. %. A piece of ingot was used to make the tablets. The piece was crushed manually in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above in example 1. The resulting powder was mixed manually in an agate mortar using the doubling method with the DISED binder in an amount of 0.15 May. %.
Из полученного порошка с использованием гидравлического пресса Retsch РР25 по аналогичной процедуре, описанной выше, были спрессованы таблетки при усилии 2,1 т/см2. Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press using a similar procedure described above at a force of 2.1 t/cm 2 .
Таблетки помещали в молибденовый контейнер с перфорацией на подложку из ВеО. Печь дважды «промывали» (вакуумировали до остаточного давления 50 Па и заполняли аргоном) для уменьшения содержания кислорода в исходной среде спекания. Далее печь вакуумировали до остаточного давления 0,1 Па. The tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate. The furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce the oxygen content in the initial sintering medium. Next, the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa.
Спекание таблеток проводили по следующему режиму. Разогрев печи до температуры спекания 1210 °C проводили в вакууме с остаточным давлением 0, 1 Па. Выдержку в течение 1 ч осуществляли в вакууме, после чего печь охлаждали до комнатной температуры также в вакууме. Затем печь вакуумировали до остаточного давления 0,1 Па и заполняли аргоном до избыточного давления 10-15 кПа. Спекание таблеток проводили по следующему режиму. Разогрев печи до температуры спекания 1525 °C проводили в статической атмосфере аргона, стравливая при необходимости избыточное давление. Выдержку в течение 8 ч осуществляли в статической атмосфере аргона, после чего печь охлаждали до комнатной температуры также в статической атмосфере аргона, по мере необходимости добавляя аргон при падении давления в печи. The tablets were sintered according to the following regime. The furnace was heated to a sintering temperature of 1210 °C in a vacuum with a residual pressure of 0.1 Pa. The exposure for 1 hour was carried out in a vacuum, after which the furnace was cooled to room temperature, also in a vacuum. Then the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa and filled with argon to an excess pressure of 10-15 kPa. The tablets were sintered according to the following regime. The furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a static argon atmosphere, releasing excess pressure if necessary. The exposure for 8 hours was carried out in a static argon atmosphere, after which the furnace was cooled to room temperature also in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace dropped.
Анализ внешнего вида спеченных таблеток показал, что, как и в предыдущих примерах, таблетки в целом сохранили исходную форму, включая наличие лунки и фаски на торцах. Analysis of the appearance of the sintered tablets showed that, as in previous examples, the tablets generally retained their original shape, including the presence of a dimple and chamfer at the ends.
Исследования плотности спеченных таблеток показали, что при комбинированном спекании с дополнительной стадией предварительного спекания таблеток при температуре 1210 °C в течение 1,0 ч в вакууме и последующим спекании в аргоне при температуре спекания 1525 °C и продолжительности выдержки 8 ч позволяют достичь значений плотности 91-94 % от теоретической плотности. Studies of the density of sintered tablets have shown that combined sintering with an additional stage of preliminary sintering of tablets at a temperature of 1210 °C for 1.0 hours in a vacuum and subsequent sintering in argon at a sintering temperature of 1525 °C and a holding time of 8 hours makes it possible to achieve density values of 91 -94% of theoretical density.
Пример 6. Example 6.
Для изготовления таблеток был использован кусок слитка. Кусок измельчали вручную в агатовой ступке и с использованием мельницы- ступки аналогично процедуре, описанной выше в примере 2. При приготовлении порошка связующее не использовали. A piece of ingot was used to make the tablets. The piece was ground manually in an agate mortar and using a mortar mill similar to the procedure described above in example 2. No binder was used in preparing the powder.
Из полученного порошка с использованием гидравлического пресса Retsch РР25 по аналогичной процедуре, описанной выше, были спрессованы таблетки при усилии 2,1 т/см2. Tablets were pressed from the resulting powder using a Retsch PP25 hydraulic press using a similar procedure described above at a force of 2.1 t/cm 2 .
Таблетки помещали в молибденовый контейнер с перфорацией на подложку из ВеО. Печь дважды «промывали» (вакуумировали до остаточного давления 50 Па и заполняли аргоном) для уменьшения содержания кислорода в исходной среде спекания. Далее печь вакуумировали до остаточного давления 0,1 Па. Спекание таблеток проводили по следующему режиму. Разогрев печи до температуры спекания 1210 °C проводили в вакууме с остаточным давлением 0, 1 Па. Выдержку в течение 1 ч осуществляли в вакууме, после чего печь охлаждали до комнатной температуры также в вакууме. Затем печь вакуумировали до остаточного давления 0,1 Па и заполняли аргоном до избыточного давления 10-15 кПа. The tablets were placed in a perforated molybdenum container on a BeO substrate. The furnace was “washed” twice (evacuated to a residual pressure of 50 Pa and filled with argon) to reduce the oxygen content in the initial sintering medium. Next, the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa. The tablets were sintered according to the following regime. The furnace was heated to a sintering temperature of 1210 °C in a vacuum with a residual pressure of 0.1 Pa. The exposure for 1 hour was carried out in a vacuum, after which the furnace was cooled to room temperature, also in a vacuum. Then the furnace was evacuated to a residual pressure of 0.1 Pa and filled with argon to an excess pressure of 10-15 kPa.
Спекание таблеток проводили по следующему режиму. Разогрев печи до температуры спекания 1525 °C проводили в статической атмосфере аргона, стравливая при необходимости избыточное давление. Выдержку в течение 8 ч осуществляли в статической атмосфере аргона, после чего печь охлаждали до комнатной температуры также в статической атмосфере аргона, по мере необходимости добавляя аргон при падении давления в печи. The tablets were sintered according to the following regime. The furnace was heated to a sintering temperature of 1525 °C in a static argon atmosphere, releasing excess pressure if necessary. The exposure for 8 hours was carried out in a static argon atmosphere, after which the furnace was cooled to room temperature also in a static argon atmosphere, adding argon as necessary when the pressure in the furnace dropped.
Анализ внешнего вида спеченных таблеток показал, что, как и в предыдущих примерах, таблетки в целом сохранили исходную форму, включая наличие лунки и фаски на торцах. Analysis of the appearance of the sintered tablets showed that, as in previous examples, the tablets generally retained their original shape, including the presence of a dimple and chamfer at the ends.
Исследования плотности спеченных таблеток показали, что при комбинированном спекании с дополнительной стадией предварительного спекания таблеток при температуре 1210 °C в течение 1,0 ч в вакууме и последующим спекании в аргоне при температуре спекания 1525 °C и продолжительности выдержки 8 ч позволяют достичь значений плотности 92-95 % от теоретической плотности. Studies of the density of sintered tablets have shown that combined sintering with an additional stage of preliminary sintering of tablets at a temperature of 1210 °C for 1.0 hours in a vacuum and subsequent sintering in argon at a sintering temperature of 1525 °C and a holding time of 8 hours makes it possible to achieve density values of 92 -95% of theoretical density.
Экспериментально показано, что осуществление способа изготовления таблетированного топлива из порошка дисилицида триурана для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов по двум вариантам исполнения при прессовании как со связующим, так и без связующего, прессованные таблетки сохраняют целостность при их выпрессовке из прессформы и транспортировки до этапа спекания и обеспечивается заданная плотность таблеток 91-95 %. Проведены исследования коррозионной стойкости дисилицида триурана в виде таблеток в условиях близких к режимам ВВЭР. Показано, что в дистиллированной (деоинизированной) воде при давлении 150-162 бар при температурах 330-340 °C и изотермической выдержке в течение 4 и 10 ч происходит незначительное поверхностное окисление таблеток, что свидетельствует об удовлетворительной коррозионной стойкости. It has been experimentally shown that the implementation of a method for producing tableted fuel from triuranium disilicide powder for fuel elements of nuclear reactors according to two embodiments when pressing both with and without a binder, the pressed tablets retain their integrity when they are pressed out of the mold and transported to the sintering stage and the specified tablet density 91-95%. Studies have been carried out on the corrosion resistance of triuran disilicide in the form of tablets under conditions close to VVER regimes. It has been shown that in distilled (deionized) water at a pressure of 150-162 bar at temperatures of 330-340 °C and isothermal exposure for 4 and 10 hours, slight surface oxidation of the tablets occurs, which indicates satisfactory corrosion resistance.
Исследования теплопроводности изготовленных топливных таблеток из дисилицида триурана показали, что теплопроводность дисилицида триурана (8,0-23,3 Вт/(м-°С) при температурах от 100 до 1400 °C) заметно выше теплопроводности урана ((7, 3-2, 4 Вт/(м-°С) при температурах от 100 до 1400 °C). Кроме этого, теплопроводность дисилицида триурана увеличивается с ростом температуры, в то время как, теплопроводность диоксида урана уменьшается с ростом температуры (фигура 2). Таким образом, подтверждается, что использование топливных таблеток из дисилицида триурана, изготовленных предложенным способом, позволяет обеспечить заявленный технический результат. Studies of the thermal conductivity of manufactured fuel pellets from triuran disilicide have shown that the thermal conductivity of triuran disilicide (8.0-23.3 W/(m-°C) at temperatures from 100 to 1400 °C) is noticeably higher than the thermal conductivity of uranium ((7, 3-2 , 4 W/(m-°C) at temperatures from 100 to 1400 °C). In addition, the thermal conductivity of triuran disilicide increases with increasing temperature, while the thermal conductivity of uranium dioxide decreases with increasing temperature (Figure 2). , it is confirmed that the use of fuel pellets from triuran disilicide, manufactured by the proposed method, makes it possible to achieve the stated technical result.

Claims

Формула изобретения Claim
1. Способ изготовления таблетированного топлива из порошка дисилицида триурана для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов, включающий подготовку порошка, смешение со связующим с получением пресспорошка, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток, мокрое шлифование, сушку, отбраковку таблеток, отличающийся тем, что в качестве исходного порошка используют порошок дисилицида триурана с обогащением по урану-235 до 7 %, а в качестве связующего для пресспорошка используют дистеарилэтилендиамид (ДИСЭД) или стеарат цинка, причём после прессования таблеток в матрице таблетки загружают в печь и проводят двухкратное вакуумирование печи , а спекание таблеток осуществляют или в инертной газовой атмосфере, или в вакууме, или в две стадии, причем на первой стадии спекание таблеток проводят в вакууме, а на второй в инертной газовой атмосфере,. 1. A method for producing pelletized fuel from triuranium disilicide powder for fuel elements of nuclear reactors, including preparing the powder, mixing with a binder to produce press powder, pressing the pellets in a matrix, thermal removal of the binder, sintering the pellets, wet grinding, drying, rejecting the pellets, characterized in that that triuran disilicide powder enriched in uranium-235 to 7% is used as the starting powder, and distearylethylenediamide (DISED) or zinc stearate is used as a binder for the press powder, and after pressing the tablets in the matrix, the tablets are loaded into the oven and the oven is evacuated twice, and the sintering of the tablets is carried out either in an inert gas atmosphere, or in a vacuum, or in two stages, and at the first stage the sintering of the tablets is carried out in a vacuum, and at the second in an inert gas atmosphere.
2. Способ по п.1, отличающийся тем, что связующее берут в количестве 0,1 -0,2 мас.% 2. Method according to claim 1, characterized in that the binder is taken in an amount of 0.1 -0.2 wt.%
3. Способ по п.1, отличающийся тем, что спекание таблеток в инертной атмосфере аргона осуществляют при температуре 1500-1540°С в течение 4-12 ч. 3. The method according to claim 1, characterized in that sintering of tablets in an inert atmosphere of argon is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours.
4. Способ по п.1, отличающийся тем, что спекание таблеток в вакууме проводят при температуре 1500-1540°С в течение 4-12 ч. и остаточном давлении не более 0, 1 Па. 4. The method according to claim 1, characterized in that sintering of tablets in vacuum is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours and a residual pressure of no more than 0.1 Pa.
5. Способ по п.1, отличающийся тем, что при спекании таблеток в две стадии спекание в вакууме осуществляют при температуре 1175-1225°С в течение 0, 5-1,0 ч, а затем в среде аргона при температуре 1500-1540°С и продолжительности выдержки 4-12 ч. 5. The method according to claim 1, characterized in that when sintering tablets in two stages, sintering in vacuum is carried out at a temperature of 1175-1225°C for 0.5-1.0 hours, and then in an argon environment at a temperature of 1500-1540 °C and holding time 4-12 hours.
6. Способ изготовления таблетированного топлива из порошка дисилицида триурана для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов, включающий подготовку порошка, прессование таблеток в матрице, спекание их в газообразной среде, мокрое шлифование, сушку, отбраковку таблеток, отличающийся тем, в качестве исходного порошка используют порошок дисилицида триурана с обогащением по урану-235 до 7 %, причём после прессования таблеток в матрице таблетки загружают в печь и проводят двухкратное вакуумирование печи , а спекание таблеток осуществляют или в инертной газовой атмосфере, или в вакууме, или в две стадии, причем на первой стадии спекание таблеток проводят в вакууме, а на второй в инертной газовой атмосфере. 6. Method for producing pelletized fuel from triuranium disilicide powder for fuel elements of nuclear reactors, including preparing the powder, pressing tablets in a matrix, sintering them in a gaseous environment, wet grinding, drying, rejecting tablets, characterized in that triuran disilicide powder with enrichment of uranium-235 to 7% is used as the initial powder, and after pressing the tablets in the matrix The tablets are loaded into the oven and the oven is evacuated twice, and the tablets are sintered either in an inert gas atmosphere, or in a vacuum, or in two stages, and at the first stage the tablets are sintered in a vacuum, and at the second in an inert gas atmosphere.
7. Способ по п.6, отличающийся тем, что спекание таблеток в инертной атмосфере аргона осуществляют при температуре 1500-1540°С в течение 4-12 ч. 7. The method according to claim 6, characterized in that sintering of tablets in an inert atmosphere of argon is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours.
8. Способ по п.6, отличающийся тем, что спекание таблеток в вакууме проводят при температуре 1500-1540°С в течение 4- 12 ч. и остаточном давлении не более 0,1 Па. 8. The method according to claim 6, characterized in that sintering of tablets in vacuum is carried out at a temperature of 1500-1540°C for 4-12 hours and a residual pressure of no more than 0.1 Pa.
9. Способ по п.6, отличающийся тем, что при спекании таблеток в две стадии спекание в вакууме осуществляют при температуре 1175-1225°С в течение 0,5 -1,0 ч, а затем в среде аргона при температуре 1500-1540°С и продолжительности выдержки 4-12 ч. 9. The method according to claim 6, characterized in that when sintering tablets in two stages, sintering in vacuum is carried out at a temperature of 1175-1225°C for 0.5-1.0 hours, and then in an argon environment at a temperature of 1500-1540 °C and holding time 4-12 hours.
PCT/RU2023/000336 2022-12-06 2023-11-01 Method for fabricating pelleted nuclear fuel WO2024123209A1 (en)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2022131940A RU2803469C1 (en) 2022-12-06 Method for manufacturing pelletized fuel from triuranium disilicide powder for fuel elements of nuclear reactors (variants)
RU2022131940 2022-12-06

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2024123209A1 true WO2024123209A1 (en) 2024-06-13

Family

ID=91379889

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/RU2023/000336 WO2024123209A1 (en) 2022-12-06 2023-11-01 Method for fabricating pelleted nuclear fuel

Country Status (1)

Country Link
WO (1) WO2024123209A1 (en)

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2275700C2 (en) * 2004-05-25 2006-04-27 Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" Method for producing pelletized nuclear fuel
WO2012012071A1 (en) * 2010-06-30 2012-01-26 Westinghouse Electric Company Llc Triuranium disilicide nuclear fuel composition for use in light water reactors
US8293151B2 (en) * 2010-06-30 2012-10-23 Westinghouse Electric Company Llc Triuranium disilicide nuclear fuel composition for use in light water reactors
RU2569928C2 (en) * 2013-02-25 2015-12-10 Акционерное общество "Ульбинский металлургический завод" Method of producing pelleted fuel for fuel elements
US10109381B2 (en) * 2015-06-22 2018-10-23 Battelle Energy Alliance, Llc Methods of forming triuranium disilicide structures, and related fuel rods for light water reactors
RU2713619C1 (en) * 2016-12-29 2020-02-05 Акционерное Общество "Твэл" Nuclear fuel pellet and method of its production
US20220246315A1 (en) * 2019-07-25 2022-08-04 Rensselaer Polytechnic Institute Oxidation and corrosion resistant nuclear fuel

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2275700C2 (en) * 2004-05-25 2006-04-27 Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" Method for producing pelletized nuclear fuel
WO2012012071A1 (en) * 2010-06-30 2012-01-26 Westinghouse Electric Company Llc Triuranium disilicide nuclear fuel composition for use in light water reactors
US8293151B2 (en) * 2010-06-30 2012-10-23 Westinghouse Electric Company Llc Triuranium disilicide nuclear fuel composition for use in light water reactors
RU2569928C2 (en) * 2013-02-25 2015-12-10 Акционерное общество "Ульбинский металлургический завод" Method of producing pelleted fuel for fuel elements
US10109381B2 (en) * 2015-06-22 2018-10-23 Battelle Energy Alliance, Llc Methods of forming triuranium disilicide structures, and related fuel rods for light water reactors
RU2713619C1 (en) * 2016-12-29 2020-02-05 Акционерное Общество "Твэл" Nuclear fuel pellet and method of its production
US20220246315A1 (en) * 2019-07-25 2022-08-04 Rensselaer Polytechnic Institute Oxidation and corrosion resistant nuclear fuel

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP2645463B2 (en) Nuclear fuel body
US10790065B2 (en) High density UO2 and high thermal conductivity UO2 composites by spark plasma sintering (SPS)
KR101622569B1 (en) Nuclear fuel composite pellets and its fabrication method
KR101638351B1 (en) Preparation method of nuclear fuel pellet including thermal conductive metal, and the nuclear fuel pellet thereby
EP0087927B1 (en) Method of making annular pellets for use as burnable neutron absorbers
CN110157934B (en) Manufacturing method of tungsten or molybdenum-based uranium dioxide fuel pellet
CN106756164A (en) A kind of thermal structure function integration B4The preparation method of C/Al neutron absorber materials
JP7469227B2 (en) Grain boundary strengthened UN and U3Si2 pellets with excellent oxidation resistance
JPH0631759B2 (en) Nuclear fuel
CN110818414A (en) Europium hafnate neutron absorbing material and application thereof
RU2803469C1 (en) Method for manufacturing pelletized fuel from triuranium disilicide powder for fuel elements of nuclear reactors (variants)
JPH01201190A (en) Nuclear fuel
WO2024123209A1 (en) Method for fabricating pelleted nuclear fuel
CN108417278B (en) Preparation method of metal type fuel pellet with high irradiation stability
Horlait et al. U1-xAmxO2±δ MABB fabrication in the frame of the DIAMINO irradiation experiment
KR102595082B1 (en) Irradiation target for producing radioactive isotopes, method of manufacturing the irradiation target, and use of this irradiation target
KR101574224B1 (en) oxide nuclear fuel pellet and the method for manufacturing thereof
KR101546037B1 (en) Magnesium based hydrogen storage material and the fabrication method thereof
KR101195448B1 (en) Preparation method of sintered porous plate using spent nuclear fuel, and the sintered porous plate thereby
US7070717B2 (en) MOX fuel fabrication process from weapon plutonium feed
US3172196A (en) Sintered intermetallic compoundcomposition bodies
CN115004453A (en) Ceramic matrix composites by metal halide assisted sintering
EP4145469B1 (en) Method for producing pelletized fuel from uranium-molybdenum powders
RU2813642C1 (en) Method for manufacturing pelletized fuel from uranium-molybdenum powders
US3463679A (en) Process for producing dispersion strengthened nickel with aluminum

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 23901196

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1