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WO2022130834A1 - フラーレンの製造装置及び製造方法 - Google Patents

フラーレンの製造装置及び製造方法 Download PDF

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Publication number
WO2022130834A1
WO2022130834A1 PCT/JP2021/041228 JP2021041228W WO2022130834A1 WO 2022130834 A1 WO2022130834 A1 WO 2022130834A1 JP 2021041228 W JP2021041228 W JP 2021041228W WO 2022130834 A1 WO2022130834 A1 WO 2022130834A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
gas
fullerene
oxygen
injection
raw material
Prior art date
Application number
PCT/JP2021/041228
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
匡 飯野
英二 神原
Original Assignee
昭和電工株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 昭和電工株式会社 filed Critical 昭和電工株式会社
Priority to CN202180084853.6A priority Critical patent/CN116601112A/zh
Priority to US18/266,752 priority patent/US20240043277A1/en
Priority to JP2022569768A priority patent/JP7396516B2/ja
Publication of WO2022130834A1 publication Critical patent/WO2022130834A1/ja

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Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B32/00—Carbon; Compounds thereof
    • C01B32/15—Nano-sized carbon materials
    • C01B32/152—Fullerenes
    • C01B32/154—Preparation
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J4/00—Feed or outlet devices; Feed or outlet control devices
    • B01J4/001—Feed or outlet devices as such, e.g. feeding tubes
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J4/00—Feed or outlet devices; Feed or outlet control devices
    • B01J4/001—Feed or outlet devices as such, e.g. feeding tubes
    • B01J4/002—Nozzle-type elements
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J4/00—Feed or outlet devices; Feed or outlet control devices
    • B01J4/02—Feed or outlet devices; Feed or outlet control devices for feeding measured, i.e. prescribed quantities of reagents
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01J—CHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J6/00—Heat treatments such as Calcining; Fusing ; Pyrolysis

Definitions

  • the present invention relates to a fullerene manufacturing apparatus and a manufacturing method.
  • This application claims priority based on Japanese Patent Application No. 2020-209111 filed in Japan on December 17, 2020, the contents of which are incorporated herein by reference.
  • a combustion method for producing fullerene by incompletely burning a raw material gas containing a hydrocarbon (hereinafter, also referred to as “raw material gas”) in a reaction furnace, or a raw material gas containing a hydrocarbon is used.
  • raw material gas a raw material gas containing a hydrocarbon
  • a thermal decomposition method for producing fullerene by thermal decomposition is known (see, for example, Patent Documents 1 to 4).
  • One aspect of the present invention has been made in view of the above problems, and one of the objects is to provide a fullerene manufacturing apparatus and a manufacturing method capable of improving the yield of fullerene.
  • One aspect of the present invention provides the following means for solving the above problems.
  • a reactor that produces fullerenes by incomplete combustion of a raw material gas containing hydrocarbons A first injection section that forms a first combustion flame by incompletely combusting the raw material gas while injecting the raw material gas and the first oxygen-containing gas into the reaction furnace. A second combustion flame is formed by burning the auxiliary gas while injecting an auxiliary gas containing the same or different hydrocarbon as the raw material gas and the second oxygen-containing gas into the reaction furnace.
  • the ratio A1 of the carbon atom number of the raw material gas to the oxygen atomic number of the first oxygen-containing gas is adjusted to 0.60 to 2.00, and the raw material gas and the first oxygen-containing gas are contained.
  • a first flow rate adjusting unit that supplies gas to the first injection unit, and The ratio A 2 of the number of carbon atoms of the auxiliary gas to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas is adjusted to 0.30 ⁇ A 2 ⁇ A 1 , and the auxiliary gas and the second oxygen-containing gas are adjusted.
  • the fullerene manufacturing apparatus according to (1) above, further comprising a second flow rate adjusting unit for supplying the gas to the second injection unit.
  • the fullerene manufacturing apparatus according to any one of (1) to (6) above, which comprises a decompression mechanism for depressurizing the inside of the reaction furnace while sucking the inside of the reaction furnace. .. (8) Including the step of producing fullerene in the reactor by incomplete combustion of the raw material gas containing hydrocarbons.
  • the step while injecting the raw material gas and the first oxygen-containing gas into the reaction furnace, the raw material gas is incompletely burned to form a first combustion flame, and at the same time, the first combustion flame is formed.
  • an auxiliary gas containing the same or different hydrocarbon as the raw material gas and a second oxygen-containing gas into the reaction furnace, the auxiliary gas is burned to form a second combustion flame.
  • the inside of the reaction furnace is heated to
  • the ratio A1 of the number of carbon atoms of the raw material gas to the number of oxygen atoms of the first oxygen-containing gas is set to 0.60 to 2.00.
  • a method for producing fullerene wherein the ratio A 2 of the number of carbon atoms of the auxiliary gas to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas is 0.30 ⁇ A 2 ⁇ A 1 .
  • FIG. 3 is a plan view illustrating the configuration of the tip surface of the injection portion of the burner 9A and the burner 10A shown in FIG. 2. It is sectional drawing which shows the structure of the reaction furnace which comprises the burner 9B and the burner 10B which concerns on the 2nd Embodiment of this invention. It is a top view which shows the structure of the tip surface of the injection part of the burner 9B and the burner 10B shown in FIG.
  • FIG. 3 is a vertical cross-sectional view illustrating the shape and arrangement of the second injection portion 25d and the second injection port 22a included in the burner 10D shown in FIG. It is sectional drawing which illustrates the arrangement of the 2nd injection port 22a of the 2nd injection part 25d provided in the burner 10D shown in FIG.
  • FIG. 1 is a configuration diagram showing an example of the fullerene manufacturing apparatus 1.
  • the fullerene manufacturing apparatus 1 of the present embodiment is produced in a reaction furnace 2 and a reaction furnace 2 for producing soot-like substances containing fullerene by incomplete combustion of a raw material gas containing a hydrocarbon.
  • the fullerene manufacturing apparatus 1 includes a first pipe 6 that connects the reactor 2 and the recovery mechanism 3, a second pipe 7 that connects the recovery mechanism 3 and the cooling mechanism 4. It has a third pipe 8 connecting between the cooling mechanism 4 and the decompression mechanism 5.
  • the reactor 2 has a cylindrical peripheral wall portion 2a, an upper wall portion 2b that closes the upper end side (one end side) of the peripheral wall portion 2a, and a lower wall portion 2c that closes the lower end side (the other end side) of the peripheral wall portion 2a. And are arranged in an upright position in the vertical direction. Further, the reactor 2 may have a sapphire glass window 2d for measuring the internal temperature.
  • zirconia zirconia (ZrO 2 ), tungsten (W), tantalum (Ta), platinum (Pt), titanium (Ti), titanium nitride (TiN), and alumina (Al 2 O 3 ).
  • Heat-resistant materials such as silicon carbide (SiC).
  • a heat insulating material such as an alumina refractory brick or an alumina amorphous refractory may be lined on a small part of the outside and the inside thereof.
  • the reactor 2 it is preferable to arrange the reactor 2 in the vertical direction because the influence of the retention of soot-like substances is small.
  • the reaction furnace 2 is arranged in the vertical direction, it is preferable to supply the raw material gas from above.
  • the reactor 2 can be arranged in a state of being tilted in a horizontal direction or an oblique direction, for example.
  • the first pipe 6 is connected to an exhaust gas discharge port 30d (hereinafter referred to as “exhaust gas discharge port 30d”) provided on the lower wall portion 2c of the reactor 2 to discharge exhaust gas.
  • exhaust gas discharge port 30d an exhaust gas discharge port provided on the lower wall portion 2c of the reactor 2 to discharge exhaust gas.
  • a burner 9 and a burner 10 are provided on the upper wall portion 2b side of the reactor 2. In the reaction furnace 2, the raw material gas injected from the burner 9 and the first oxygen-containing gas are incompletely combusted to produce a soot-like substance containing fullerene.
  • the inside of the reaction furnace 2 is heated by burning the auxiliary gas injected from the burner 10 into the reaction furnace 2 and the second oxygen-containing gas.
  • high-temperature exhaust gas containing soot-like substances, carbon monoxide, carbon dioxide, water vapor, etc. generated by combustion of the raw material gas and the auxiliary gas passes through the first pipe 6 and reaches the recovery mechanism 3.
  • the collection mechanism 3 includes a collector 12 in which the filter 11 is housed, a tank 14 connected to the upper end (one end) side of the collector 12 via a solenoid valve 13, and a lower end (the other end) of the collector 12. ) It has a discharge valve 15 provided on the side.
  • the first pipe 6 is connected to the upper side surface of the collector 12.
  • the second pipe 7 is connected to the upper part of the collector 12.
  • a sintered metal filter is used for the filter 11, for example, a sintered metal filter is used.
  • the solenoid valve 13 is branched and connected from the second pipe 7.
  • the tank 14 stores, for example, a high-pressure inert gas such as nitrogen gas (N 2 ) or argon gas (Ar).
  • soot-like substances contained in the exhaust gas supplied from the first pipe 6 are collected by the filter 11, and then the solenoid valve 13 is periodically opened to collect the soot from the tank 14.
  • the inert gas is injected toward 12.
  • the soot-like substance adhering to the filter 11 falls off.
  • opening the discharge valve 15 it is possible to collect the soot-like material accumulated in the collector 12.
  • the cooling mechanism 4 has the same or similar structure as a normal heat exchanger, one end (upper end) side thereof is connected to the second pipe 7, and the other end (lower end) side is connected to the third pipe 8. There is.
  • the gas that has passed through the recovery mechanism 3 is cooled. Further, in the cooling mechanism 4, unreacted hydrocarbons and water vapor in the gas can be liquefied and discharged from the drain 16 provided on the lower side.
  • the first pipe 6 may be cooled.
  • the decompression mechanism 5 is composed of a vacuum pump and sucks the gas cooled by the cooling mechanism 4 through the third pipe 8. As a result, it is possible to discharge the soot-like substance generated in the reaction furnace 2 to the recovery mechanism 3 side through the first pipe 6 while generating a negative pressure with the reaction furnace 2.
  • Hydrocarbons contained in the raw material gas include, for example, aromatic hydrocarbons having 6 to 15 carbon atoms such as toluene, benzene, xylene, naphthalene, methylnaphthalene, anthracene and phenanthrene, and coal-based hydrocarbons such as cleosort oil and carboxylic acid oil. Examples thereof include hydrocarbons, ethylene-based unsaturated hydrocarbons, acetylene-based unsaturated hydrocarbons, and aliphatic saturated hydrocarbons such as pentane and hexane. Further, two or more of these hydrocarbons may be mixed and used. Among the above-mentioned hydrocarbons, the raw material gas preferably contains aromatic hydrocarbons.
  • the raw material gas may be diluted with an inert gas such as nitrogen gas or argon, if necessary.
  • the hydrocarbon contained in the auxiliary gas may be the same as or different from the above-mentioned raw material gas.
  • aromatics having 6 to 15 carbon atoms such as alkanes having 1 to 8 carbon atoms, alkenes having 2 to 8 carbon atoms, alkins having 2 to 8 carbon atoms, benzene, toluene, xylene, naphthalene, methylnaphthalene, anthracene, and phenanthrene.
  • Coal hydrocarbons such as hydrocarbons, cleosort oils and carboxylic acid oils, aliphatic saturated hydrocarbons such as pentane and hexane, ethers such as dimethyl ether, diethyl ether and ethyl methyl ether, alcohols such as methanol and ethanol, acetone. , Methyl ethyl ketone, diethyl ketone and other ketones. Further, two or more of these hydrocarbons may be mixed and used.
  • the auxiliary gas preferably contains an alkane having 1 to 8 carbon atoms, an alkene having 2 to 8 carbon atoms, and an alkyne having 2 to 8 carbon atoms.
  • the auxiliary gas may be diluted with an inert gas such as nitrogen gas or argon, if necessary.
  • first oxygen-containing gas and the second oxygen-containing gas are gases containing oxygen molecules, and examples thereof include oxygen gas and air.
  • the first oxygen-containing gas and the second oxygen-containing gas may be supplied to the reaction furnace 2 separately from the raw material gas and the auxiliary gas, or the raw material gas and the auxiliary gas may be mixed in advance and then the reaction furnace 2 is used. May be supplied to.
  • Examples of the produced fullerene include higher-order fullerenes such as C 60 fullerene (C 60 ), C 70 fullerene (C 70), C 76 , C 78 , C 84 , C 90 , and C 96 .
  • the method for producing fullerene of the present embodiment includes a step of producing fullerene by incompletely burning the raw material gas containing hydrocarbon in the reaction furnace 2, and in this step, the raw material gas and the first oxygen-containing gas are used. Incompletely burns the raw material gas into the reactor 2 to form a first combustion flame, and while injecting the auxiliary gas and the second oxygen-containing gas into the reactor 2, the auxiliary gas It is characterized in that the inside of the reactor 2 is heated by burning the gas to form a second combustion flame.
  • the ratio A1 of the number of carbon atoms of the raw material gas injected into the reaction furnace 2 to the oxygen atom of the first oxygen-containing gas is preferably 0.60 to 2.00, preferably 0.80 to 1. It is more preferably .70, and even more preferably 1.00 to 1.50. This makes it possible to increase the yield of fullerene.
  • the number of carbon atoms supplied in the raw material gas is 20 g / min, that is, 0.217 mol / min.
  • the speed is 7 ⁇ 0.217 ⁇ 6.02 ⁇ 10 23 pieces / min.
  • the supply rate of oxygen molecules is 13 NL / min (0.582 mol / min)
  • the ratio A 2 of the number of carbon atoms of the auxiliary gas injected into the reaction furnace 2 to the oxygen atoms of the second oxygen-containing gas preferably satisfies 0.30 ⁇ A 2 ⁇ A 1 .
  • a 2 is larger than 0.30, there is no or little excess of the second oxygen-containing gas, so that the influence on the incomplete combustion of the raw material gas is small.
  • a 2 is smaller than A 1 , the second combustion flame generated by burning the auxiliary gas has a higher temperature than the first combustion flame (incomplete combustion flame) generated by incomplete combustion of the raw material gas. Therefore, the inside of the reaction furnace 2 can be heated by the second combustion flame.
  • a 2 satisfies 0.30 ⁇ A 2 ⁇ A 1 and is preferably 0.35 to 0.85, more preferably 0.35 to 0.55.
  • a 2 is 0.35 to 0.85, the combustion of the auxiliary gas is close to complete combustion or complete combustion, and the temperature of the generated second combustion flame becomes high, which is preferable.
  • the first combustion flame temperature for producing fullerene is 500 ° C to 2000 ° C.
  • the temperature of the second combustion flame generated by burning the auxiliary gas is preferably 1000 ° C to 2500 ° C, more preferably 1100 ° C to 2200 ° C. This makes it possible to keep the temperature (atmosphere) in the reactor 2 at a high temperature.
  • the soot-like substance is produced by incomplete combustion of the above-mentioned raw material gas. This makes it possible to improve the yield of fullerene contained in the produced soot-like substance.
  • the temperature in the reactor 2 heated by the second combustion flame is preferably 1000 to 2000 ° C, more preferably 1500 to 2000 ° C from the viewpoint of improving the yield of fullerene.
  • the temperature in the reaction furnace 2 is less than 1000 ° C., the effect of improving the yield of fullerene is low.
  • the temperature inside the reactor 2 exceeds 2000 ° C., a large amount of auxiliary gas is required to raise the temperature inside the reactor 2, which is inefficient.
  • the temperature inside the reactor 2 can be measured by an ultrahigh temperature thermocouple or a radiation thermometer.
  • the pressure in the reactor 2 is preferably 1 to 30 kPa, more preferably 1 to 10 kPa.
  • the pressure in the reactor 2 becomes less than 1 kPa, the load of the decompression mechanism 5 becomes large.
  • the pressure in the reactor 2 exceeds 30 kPa, the flame may cause a flashback.
  • the fullerene manufacturing apparatus 1 according to the first embodiment of the present invention has a burner 9 (hereinafter referred to as “burner 9A”) and a burner 10 (hereinafter referred to as “burner 10A”) shown in FIG. 2 (hereinafter referred to as “burner 10A”). It is equipped with.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing the configuration of the reactor 2 including the burner 9A and the burner 10A.
  • 3 (A) and 3 (B) are plan views illustrating the configuration of the tip surface of the first injection unit 23c and the second injection unit 25a, which will be described later.
  • the burner 9A of the present embodiment has a celestial cylindrical burner holder 23 attached so as to penetrate the upper wall portion 2b of the reactor 2, and a first burner holder 23 provided inside the burner holder 23 in order from the upper side. It has a premixing chamber 23a, a pressure accumulating chamber 23b, and a first injection unit 23c. Further, a pipe 24a for introducing the raw material gas and a pipe 24b for introducing the first oxygen-containing gas are connected to the upper part of the burner holder 23.
  • the pipe 24a is provided with a first flow meter 35a that controls the flow rate of the raw material gas (or liquid hydrocarbon).
  • the pipe 24a may be provided with a gasification device such as a heating device for gasifying liquid hydrocarbons, which is located between the first flow meter 35a and the upper part of the burner holder 23.
  • the pipe 24b is provided with a first flow meter 35b that controls the flow rate of the first oxygen-containing gas.
  • the first flow rate adjusting unit uses the first flow meters 35a and 35b to set the ratio A1 of the number of carbon atoms of the raw material gas to the number of oxygen atoms of the first oxygen-containing gas from 0.60 to 2.00.
  • the raw material gas and the first oxygen-containing gas are supplied to the first injection unit 23c.
  • the first flow meters 35a and 35b may be any as long as they can adjust the raw material gas (or liquid hydrocarbon) and the first oxygen-containing gas to a predetermined flow rate, and for example, a commercially available mass flow controller or the like can be used. Can be used.
  • the first premixing chamber 23a uniformly mixes the raw material gas introduced from the pipe 24a and the first oxygen-containing gas introduced from the pipe 24b.
  • the pressure accumulator chamber 23b stores the raw material gas mixed in the first premixing chamber 23a and the first oxygen-containing gas (hereinafter, also referred to as “first mixed gas”) at a predetermined pressure.
  • the first injection unit 23c has a plurality of first injection ports 21a, and the first mixed gas accumulated in the accumulator chamber 23b is downward from the first injection port 21a (direction toward the exhaust gas discharge port 30d). Spray towards.
  • the first injection unit 23c may be made of a porous ceramic sintered body or a metal powder sintered body.
  • the first premixing chamber 23a, the accumulator chamber 23b, and the first injection portion 23c are provided inside the burner holder 23, but the first premixing is performed.
  • the configuration may be such that the chamber 23a is omitted. Further, if necessary, the first premixing chamber 23a and the accumulator chamber 23b may be provided outside the burner holder 23.
  • the burner 10A connects the second injection unit 25a, the second premixing chamber 26 arranged outside the reactor 2, and the second injection unit 25a and the second premixing chamber 26. It has a connection pipe 27.
  • the second injection unit 25a is, for example, a cylinder having a certain thickness, and a second injection port 22a for injecting an auxiliary gas and a second oxygen-containing gas is provided in the reaction furnace 2 on the tip surface. ing. Further, inside the second injection portion 25a, a passage 22b for connecting the second injection port 22a and the connection pipe 27 is provided. The second injection unit 25a is arranged so as to surround the periphery of the first injection unit 23c.
  • the shape and number of the second injection ports 22a are not particularly limited, but as an example, they have a circular shape as shown in FIG. 3A.
  • the tip surface of the second injection portion 25a is linked, and the plurality of second injection ports 22a are evenly arranged on the tip surface of the second injection portion 25a.
  • a link-shaped second injection port 22a may be arranged on the tip surface of the ring-shaped second injection portion 25a.
  • the second premixing chamber 26 is connected to a pipe 28a for introducing an auxiliary gas and a pipe 28b for introducing a second oxygen-containing gas.
  • the pipe 28a is provided with a second flow meter 36a that controls the flow rate of the auxiliary gas (or liquid hydrocarbon). Even if the pipe 28a is provided between the second flow meter 36a and the second premixing chamber 26 and is provided with a gasification device such as a heating device for gasifying liquid hydrocarbons. good.
  • the pipe 28b is provided with a second flow meter 36b that controls the flow rate of the second oxygen-containing gas.
  • the second flow rate adjusting unit uses the second flow meters 36a and 36b to set the ratio A2 of the number of carbon atoms of the auxiliary gas to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas to 0.30 ⁇ A 2 ⁇ . Adjusting to A 1 , the auxiliary gas and the second oxygen-containing gas are supplied to the second injection unit 25a.
  • the second flow meters 36a and 36b may be any as long as they can adjust the auxiliary gas (or liquid hydrocarbon) and the second oxygen-containing gas to a predetermined flow rate, and for example, a commercially available mass flow controller or the like can be used. Can be used.
  • the second premixing chamber 26 uniformly mixes the auxiliary gas introduced from the pipe 28a and the second oxygen-containing gas introduced from the pipe 28b.
  • connection pipe 27 penetrates the upper part of the peripheral wall portion 2a of the reaction furnace 2 and is a state in which the auxiliary gas and the second oxygen-containing gas (hereinafter, “second mixed gas”) mixed in the second premixing chamber 26 are passed through. Also referred to as) is supplied to the second injection unit 25a.
  • the connection pipe 27 may penetrate the upper wall portion 2b of the reactor 2 and supply the second mixed gas to the second injection portion 25a.
  • the second injection unit 25a injects the second mixed gas supplied through the connection pipe 27 downward from the second injection port 22a (in the direction toward the exhaust gas discharge port 30d).
  • a partition portion 29 is provided between the first injection portion 23c and the second injection portion 25a.
  • the partition portion 29 has a first injection port 21a and a first injection port 21a from between the first injection port 21a and the second injection port 22a on the tip surface of the first injection portion 23c and the second injection portion 25a. It has a partition wall 29a projecting downward from the injection port 22a of 2.
  • the partition portion 29 may be integrally configured with the heat insulating member 30 arranged in the reactor 2.
  • the heat insulating member 30 includes a cylindrical peripheral wall 30a arranged along the inner peripheral wall portion 2a of the reactor 2, a bottom wall 30b arranged along the lower wall portion 2c inside the reactor 2, and a peripheral wall 30a. It has a top wall 30c that closes the upper part of the fire.
  • the burner holder 23 and the second injection portion 25a have the first injection port 21a and the second injection port 22a facing the inside of the heat insulating member 30 in a state of penetrating the top wall 30c. Further, the bottom wall 30b is provided with an exhaust gas discharge port 30d that communicates with the first pipe 6.
  • the material of the heat insulating member 30 include alumina-based refractory bricks and alumina-based amorphous refractory materials.
  • an ignition mechanism 31 for igniting the raw material gas and the auxiliary gas is provided in the vicinity of the position where the first pipe 6 of the reactor 2 is connected.
  • the burner 9A and the burner 10A of the present embodiment having the above configuration incompletely burn the raw material gas while injecting the raw material gas and the first oxygen-containing gas from the above-mentioned first injection port 21a.
  • the auxiliary gas and the second oxygen-containing gas are injected from the above-mentioned second injection port 22a.
  • the inside of the reactor 2 is heated by burning this auxiliary gas to form a second combustion flame (preferably a complete combustion flame) having a temperature higher than that of the first combustion flame.
  • the inside of the reaction furnace 2 can be kept at a high temperature, and the yield of fullerene contained in the produced soot-like substance is improved. It is possible to make it.
  • a partition portion is provided between the first injection portion 23c (first injection port 21a) and the second injection portion 25a (second injection port 22a) described above.
  • the fullerene manufacturing apparatus 1 according to the second embodiment of the present invention is distinguished as a burner 9 (hereinafter referred to as “burner 9B”) and a burner 10 (hereinafter referred to as “burner 10B”) shown in FIGS. 4 and 5. It has.).
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing the configuration of the reactor 2 including the burner 9B and the burner 10B.
  • FIG. 5 is a plan view showing the configuration of the tip surfaces of the first injection portion 23c of the burner 9B and the second injection portion 25b of the burner 10B, which will be described later. Further, in the following description, the same parts as those of the burner 9A and the burner 10A will be omitted and the same reference numerals will be given in the drawings.
  • the burner 10B has a tubular second injection portion 25b.
  • the second injection portion 25b is installed in the center inside the burner holder 23, and vertically penetrates the first premixing chamber 23a, the accumulator chamber 23b, and the first injection portion 23c. As a result, the second injection unit 25b is surrounded by the first injection unit 23c.
  • a second injection port 22a is provided on the tip surface of the second injection unit 25b, and is surrounded by the first injection port 21a of the first injection unit 23c. ..
  • the second injection unit 25b is directly connected to the second premixing chamber 26.
  • the burner 9B has the same structure as the burner 9A except that the first premixing chamber 23a, the accumulator chamber 23b, and the first injection portion 23c are vertically penetrated by the second injection portion 25b. have.
  • the tip (lower end) of the second injection portion 25b protrudes downward from the tip (lower end) of the first injection portion 23c.
  • the positions of the first injection port 21a and the second injection port 22a in the injection direction are different. That is, the second injection port 22a is located below the first injection port 21a.
  • the burner 9B and the burner 10B of the present embodiment having the above configuration incompletely burn the raw material gas while injecting the raw material gas and the first oxygen-containing gas from the above-mentioned first injection port 21a.
  • the auxiliary gas and the second oxygen-containing gas are injected from the above-mentioned second injection port 22a.
  • the inside of the reactor 2 is heated by burning this auxiliary gas to form a second combustion flame (preferably a complete combustion flame) having a temperature higher than that of the first combustion flame.
  • the inside of the reaction furnace 2 can be kept at a high temperature, and the yield of fullerene contained in the produced soot-like substance is improved. It is possible to make it.
  • the positions of the first injection port 21a and the second injection port 22a described above are different in the injection direction, so that the first injection port 21a and the second injection port 22a are injected in the same direction. It is possible to prevent the combustion flame of the above and the second combustion flame from being mixed. This makes it possible to prevent the fullerene contained in the generated soot-like substance from being burned by the second combustion flame.
  • the fullerene manufacturing apparatus 1 according to the third embodiment of the present invention is distinguished as a burner 9 (hereinafter referred to as “burner 9C”) and a burner 10 (hereinafter referred to as “burner 10C”) shown in FIGS. 6 and 7. It has.).
  • a burner 9 hereinafter referred to as “burner 9C”
  • a burner 10 hereinafter referred to as “burner 10C”
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing the configuration of the reactor 2 including the burner 9C and the burner 10C.
  • 7 (A) and 7 (B) are plan views illustrating the configuration of the tip surfaces of the first injection portion 23c of the burner 9C and the second injection portion 25c described later of the burner 10B. Further, in the following description, the same parts as those of the burner 9A and the burner 10A will be omitted and the same reference numerals will be given in the drawings.
  • the burner 10C has a second injection portion 25c provided in the burner holder 23.
  • the second injection unit 25c has a plurality of nozzle units 34 branched from the connection pipe 27.
  • the nozzle portion 34 is arranged so as to penetrate the accumulator chamber 23b and the first injection portion 23c in the vertical direction.
  • the connection pipe 27 is connected between the second injection portion 25c and the second premix chamber 26 in a state of penetrating the upper center portion of the burner holder 23.
  • the nozzle portion 34 may be, for example, a tubular shape or a tubular shape having a certain thickness.
  • a second injection port 22a is arranged on the tip surface of the nozzle portion 34.
  • a passage 22c for connecting the connection pipe 27 and the second injection port 22a is provided inside the nozzle portion 34.
  • the second injection portion 25c includes only one of a tubular nozzle portion 34 (hereinafter, also referred to as “nozzle portion 34a”) and a cylindrical nozzle portion 34 (hereinafter, also referred to as “nozzle portion 34b”). It may be equipped or it may be equipped with both.
  • the second injection portion 25c of the burner 10C shown in FIG. 7A includes a plurality of nozzle portions 34a.
  • each nozzle portion 34a On the tip surface of the first injection portion 23c and the second injection portion 25c, each nozzle portion 34a has a second injection port 22a opened in a circular shape.
  • the second injection portion 25c (second injection port 22a) is surrounded by the first injection portion 23c (first injection port 21a).
  • one nozzle portion 34a is arranged in the center portion, and a plurality of nozzle portions 34b are arranged around the nozzle portion 34a.
  • the nozzle portion 34a On the tip surface of the first injection portion 23c and the second injection portion 25c, the nozzle portion 34a has a plurality of second injection ports 22a opened in a circular shape, and the nozzle portion 34b opens in a ring shape. It has a plurality of second injection ports 22a.
  • the nozzle portion 34a (second injection port 22a) is surrounded by the first injection portion 23c (first injection port 21a), and the nozzle portion 34b (second injection port 22a) and the first injection portion A part of 23c (first injection port 21a) is arranged in a concentric manner alternately.
  • the burner 9C is the same as the burner 9A except that the first premixing chamber 23a, the accumulator chamber 23b, and the first injection portion 23c are vertically penetrated by the connecting pipe 27 and the nozzle portion 34. Has a similar structure.
  • the tip (lower end) of the nozzle portion 34 protrudes downward from the tip (lower end) of the first injection portion 23c.
  • the positions of the first injection port 21a and the second injection port 22a in the injection direction are different. That is, the second injection port 22a is located below the first injection port 21a.
  • the raw material gas and the first oxygen-containing gas are injected from the above-mentioned first injection port 21a, and the raw material gas is incompletely burned.
  • a first combustion flame for producing a soot-like substance containing fullerene in the reaction furnace 2 at the same time, while injecting an auxiliary gas and a second oxygen-containing gas from the above-mentioned second injection port 22a.
  • the inside of the reactor 2 is heated by burning this auxiliary gas to form a second combustion flame (preferably a complete combustion flame) having a temperature higher than that of the first combustion flame.
  • the inside of the reaction furnace 2 can be kept at a high temperature, and the yield of fullerene contained in the produced soot-like substance is improved. It is possible to make it.
  • the positions of the first injection port 21a and the second injection port 22a described above are different in the injection direction, so that the first injection port 21a and the second injection port 22a are injected in the same direction. It is possible to prevent the combustion flame of the above and the second combustion flame from being mixed. This makes it possible to prevent the fullerene contained in the generated soot-like substance from being burned by the second combustion flame.
  • the fullerene manufacturing apparatus 1 according to the fourth embodiment of the present invention is distinguished as a burner 9 (hereinafter referred to as “burner 9D”) and a burner 10 (hereinafter referred to as “burner 10D”) shown in FIGS. 8 and 9. It has.).
  • FIG. 8 is a cross-sectional view showing the configuration of the reactor 2 including the burner 9D and the burner 10D.
  • FIG. 9 is a vertical sectional view illustrating the shape and arrangement of the second injection portion 25d and the second injection port 22a included in the burner 10D.
  • FIG. 10 is a cross-sectional view illustrating the arrangement of the second injection port 22a of the second injection unit 25d included in the burner 10D.
  • the burner 9D of the present embodiment has the same configuration as the burner 9A described above.
  • the burner 10D has a second injection unit 25d as shown in FIG.
  • the second injection portion 25d has a cylindrical shape extending downward from a position surrounding the burner holder 23, and has a cylindrical shape extending downward from the position surrounding the burner holder 23, and has one end side (upper wall portion 2b side) and the other end side (lower wall portion 2c side) of the reactor 2. ) And the surrounding area.
  • a plurality of second injection ports 22a are provided side by side on the inner peripheral surface of the second injection unit 25d. Further, inside the second injection portion 25d, a passage 22d for connecting the connection pipe 27 and the second injection port 22a is provided. As a result, the second injection unit 25d can inject the auxiliary gas into the reaction furnace 2 from the second injection port 22a.
  • the second injection port 22a on the inner peripheral surface of the second injection unit 25d has a shape and arrangement as shown in FIGS. 9A, 9B, 9C in the axial direction of the second injection unit 25d. May have.
  • the plurality of second injection ports 22a shown in FIG. 9A are opened in a slit shape in the axial direction in the axial direction of the second injection portion 25d, respectively, in the circumferential direction of the second injection portion 25d. They are arranged side by side.
  • the plurality of second injection ports 22a shown in FIG. 9B are opened in a circular shape, and are arranged side by side in the circumferential direction and the axial direction of the second injection portion 25d.
  • the plurality of second injection ports 22a shown in FIG. 9C are each opened in a slit shape in the circumferential direction of the second injection portion 25d and arranged side by side in the axial direction of the second injection portion 25d. Has been done.
  • the plurality of second injection ports 22a when the second injection portion 25d has a plurality of second injection ports 22a as shown in FIGS. 9A and 9B in the circumferential direction thereof, the plurality of second injection ports 22a , May be formed as shown in FIG.
  • the plurality of second injection ports 22a shown in FIG. 10A are formed by protrusions 33 that are obliquely opened in the same direction as each other on the inner peripheral surface of the second injection portion 25d. As a result, it is possible to form a vortex-like flow of the auxiliary gas injected from each of the second injection ports 22a.
  • the plurality of second injection ports 22a shown in FIG. 10B are open to each other toward the center of the reactor 2 in the circumferential direction of the second injection unit 25d.
  • the auxiliary gas injected from each of the second injection ports 22a can be injected toward the center of the reactor 2.
  • the first injection portion 23c is a raw material gas from the first injection port 21a on one end side (upper wall portion 2b side) of the reaction furnace 2 toward the other end side (lower wall portion 2c side). Can be sprayed.
  • the second injection unit 25d injects auxiliary gas from the second injection port 22a around between one end side (upper wall portion 2b side) and the other end side (lower wall portion 2c side) of the reactor 2. It is possible to do.
  • the raw material gas and the first oxygen-containing gas are injected from the above-mentioned first injection port 21a, and the raw material gas is incompletely burned.
  • a first combustion flame for producing a soot-like substance containing fullerene in the reaction furnace 2 at the same time, while injecting an auxiliary gas and a second oxygen-containing gas from the above-mentioned second injection port 22a.
  • the inside of the reactor 2 is heated by burning this auxiliary gas to form a second combustion flame (preferably a complete combustion flame) having a temperature higher than that of the first combustion flame.
  • the inside of the reaction furnace 2 can be kept at a high temperature, and the yield of fullerene contained in the produced soot-like substance is improved. It is possible to make it.
  • TMB 1,2,3,5-tetramethylbenzene
  • Example 1 Fullerene was manufactured using the fullerene manufacturing apparatus 1 having the reactor 2 shown in FIG. 2.
  • the tip of the second injection portion 25a has the structure shown in FIG. 3A.
  • the reactor 2 is an alumina cylinder arranged in the vertical direction, having a height of 1000 mm and an inner diameter of 200 mm.
  • a burner 9A is provided so as to penetrate the upper wall portion 2b of the reactor 2.
  • a 60 mm ⁇ 60 mm sapphire glass window 2d is installed in the reaction furnace 2, and the upper side of the sapphire glass window 2d is parallel to the tip surface of the first injection portion 23c.
  • the first injection portion 23c is composed of a disk-shaped porous ceramic sintered body having a diameter of 100 mm, and a hole having a diameter of about 0.5 mm to 1.0 mm (first) in the ceramic sintered body. 60 to 80 injection ports 21a) are formed per 1 cm 2 .
  • the second injection portion 25a of the burner 10A is made of stainless steel, has an inner diameter of 160 mm, and has a cooling water channel inside. Forty second injection ports 22a having a diameter of 10 mm are evenly arranged on the tip surface of the second injection portion 25a. In the vertical direction, the tip surface of the second injection portion 25a and the tip surface of the first injection portion 23c are at the same height. Further, an alumina partition wall 29a projecting 40 mm below the tip surface of the first injection portion 23c and the second injection portion 25a from between the first injection portion 23c and the second injection portion 25a. Is provided.
  • Toluene was used as the raw material gas, and pure oxygen gas (purity 99.9% by volume) was used as the first oxygen-containing gas.
  • toluene was heated by a vaporizer installed in the pipe 24a to form a gas, and then supplied to the burner 9A.
  • the flow rate of toluene was controlled by a mass controller (AeraSFC168, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.), which is the first flow meter 35a.
  • the flow rate of pure oxygen gas was controlled by a mass flow meter (mass controller Aera, FC-7810CD, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.), which is the first flow meter 35b.
  • the flow rate of toluene was 20 g / min, and the flow rate of pure oxygen gas was 13 NL / min. Further, the ratio of the number of carbon atoms of the raw material gas supplied to the reactor 2 to the number of oxygen atoms of the first oxygen-containing gas: A 1 was 1.31.
  • Toluene was used as the auxiliary gas, and pure oxygen gas (purity 99.9% by volume) was used as the second oxygen-containing gas.
  • toluene was heated by a vaporizer installed in the pipe 28a to form a gas, and then supplied to the burner 10A.
  • the flow rate of toluene was controlled by a mass controller (AeraSFC168, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.), which is a second flow meter 36a.
  • the flow rate of pure oxygen gas was controlled by a mass flow meter (mass controller Aera, FC-7810CD, manufactured by Hitachi Metals, Ltd.), which is a second flow meter 36b.
  • the flow rate of toluene was 20 g / min, and the flow rate of pure oxygen gas was 18 NL / min. Further, when producing fullerene, the pressure inside the reactor 2 was set to 5.33 kPa. Further, the ratio of the number of carbon atoms of the auxiliary gas supplied to the reactor 2 to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas: A 2 is 0.95, and 0.30 ⁇ A 2 (0.95). ) ⁇ A 1 (1.31).
  • the temperature inside the reactor 2 when producing fullerene was 1120 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 1.2%.
  • Example 2 Fullerenes were produced in the same manner as in Example 1 except that the flow rate of toluene as an auxiliary gas was 20 g / min and the flow rate of pure oxygen as a second oxygen-containing gas was 21 NL / min. Further, the ratio of the number of carbon atoms of the auxiliary gas supplied to the reactor 2 to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas: A 2 is 0.81, and 0.30 ⁇ A 2 (0.81). ) ⁇ A 1 (1.31).
  • the temperature of the reactor 2 when producing fullerene was 1680 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 1.5%.
  • Example 3 Fullerenes were produced in the same manner as in Example 1 except that the flow rate of toluene as an auxiliary gas was 20 g / min and the flow rate of pure oxygen as a second oxygen-containing gas was 25 NL / min. Further, the ratio A 2 of the number of carbon atoms of the auxiliary gas supplied to the reactor 2 to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas is 0.68, and 0.30 ⁇ A 2 (0.68). ⁇ A 1 (1.31).
  • the temperature of the reactor 2 when producing fullerene was 1870 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 2.1%.
  • Example 4 Fullerene was produced in the same manner as in Example 5 except that 1-hexene was used as an auxiliary gas, the flow rate of 1-hexene was 13 g / min, and the flow rate of pure oxygen was 25 NL / min as the second oxygen-containing gas. ..
  • the ratio of the carbon atom number of the auxiliary gas supplied to the reaction furnace 2 to the oxygen atom number of the second oxygen-containing gas: A 2 is 0.42, and 0.30 ⁇ A 2 (0.42) ⁇ . It was A 1 (1.31).
  • the temperature of the reactor 2 when producing fullerene was 1810 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 1.9%.
  • Example 5 Fullerene was manufactured using the fullerene manufacturing apparatus 1 having the reaction furnace 2 shown in FIG.
  • the second injection portion 25b of the burner 10B is a tube made of zirconia.
  • a circular second injection port 22a having a diameter of 20 mm is provided at the tip of the second injection portion 25b.
  • the tip surface of the second injection portion 25b is 40 mm lower than the tip surface of the first injection portion 23c.
  • Fullerenes were produced in the same manner as in Example 1 except that the flow rate of toluene as an auxiliary gas was 20 g / min and the flow rate of pure oxygen as a second oxygen-containing gas was 21 NL / min. Further, the ratio of the number of carbon atoms of the auxiliary gas supplied to the reactor 2 to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas: A 2 is 0.81, and 0.30 ⁇ A 2 (0.81). ) ⁇ A 1 (1.31).
  • the temperature of the reactor 2 when producing fullerene was 1300 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 1.1%.
  • Example 6 Fullerenes were produced in the same manner as in Example 4 except that the flow rate of toluene as an auxiliary gas was 20 g / min and the flow rate of pure oxygen as a second oxygen-containing gas was 25 NL / min. Further, the ratio of the number of carbon atoms of the auxiliary gas supplied to the reactor 2 to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas: A 2 is 0.68, and 0.30 ⁇ A 2 (0.68). ) ⁇ A 1 (1.31).
  • the temperature of the reactor 2 when producing fullerene was 1500 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 1.4%.
  • Example 7 Fullerene was manufactured using the fullerene manufacturing apparatus 1 having the reactor 2 shown in FIG.
  • the tip of the second injection portion 25c has a structure as shown in FIG. 7 (A).
  • the nozzle portion 34a of the second injection portion 25c of the burner 10C is made of zirconia.
  • a circular second injection port 22a having a diameter of 8 mm is arranged at the tip of the nozzle portion 34a.
  • Fullerenes were produced in the same manner as in Example 1 except that the flow rate of toluene as an auxiliary gas was 20 g / min and the flow rate of pure oxygen as a second oxygen-containing gas was 25 NL / min. Further, the ratio of the number of carbon atoms of the auxiliary gas supplied to the reactor 2 to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas: A 2 is 0.68, and 0.30 ⁇ A 2 (0.68). ) ⁇ A 1 (1.31).
  • the temperature of the reactor 2 when producing fullerene was 1830 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 1.9%.
  • Example 8 Fullerene was manufactured using the fullerene manufacturing apparatus 1 having the reaction furnace 2 shown in FIG.
  • the burner 10D has a second injection port 22a shown in FIG. 9A. Further, the second injection port 22a is open as shown in FIG. 10 (B).
  • the second injection portion 25d of the burner 10D is a cylinder made of zirconia, and the inner diameter of the cylinder is 160 mm and the height is 400 mm.
  • 16 slit-shaped second injection ports 22a having a width of 8 mm and a height of 45 mm are arranged at equal distances from each other. In the vertical direction, the upper side of the slit-shaped second injection port 22a is at the same height as the tip surface of the burner 9D.
  • the flow rate of toluene as an auxiliary gas was set to 20 g / min, and the flow rate of pure oxygen as a second oxygen-containing gas was set to 25 NL / min. Except for the above, fullerenes were produced in the same manner as in Example 1. Further, the ratio of the number of carbon atoms of the auxiliary gas supplied to the reactor 2 to the number of oxygen atoms of the second oxygen-containing gas: A 2 is 0.68, and 0.30 ⁇ A 2 (0.68). ) ⁇ A 1 (1.31).
  • the temperature of the reactor 2 when producing fullerene was 1960 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 2.2%.
  • the temperature of the reactor 2 when producing fullerene was 500 ° C. Further, under the above conditions, the fullerene manufacturing apparatus 1 was operated for 3 hours, and the produced soot-like substance was recovered from the recovery mechanism 3. In addition, the yield of fullerene was calculated after measuring the content of fullerene contained in the recovered soot-like substance by the method described in the above [Calculation of fullerene]. As a result, the yield of fullerene was 0.6%.

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Abstract

本発明により、フラーレンの収率を向上させることを可能としたフラーレンの製造装置が提供される。このフラーレンの製造装置は、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成する反応炉（２）と、原料ガスを反応炉（２）内に噴射しながら、原料ガスを不完全燃焼させて、第１の燃焼炎を形成する第１の噴射部（２３ｃ）と、原料ガスと同じ又は異なる炭化水素を含む補助ガスを反応炉（２）内に噴射しながら、補助ガスを燃焼させて、第２の燃焼炎を形成する第２の噴射部（２５ａ）と、を備える。

Description

フラーレンの製造装置及び製造方法
　本発明は、フラーレンの製造装置及び製造方法に関する。
　本願は、２０２０年１２月１７日に、日本に出願された特願２０２０－２０９１１１号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　フラーレンの製造方法として、反応炉内で炭化水素を含む原料ガス（以下、「原料ガス」ともいう。）を不完全燃焼させることによって、フラーレンを生成する燃焼法や、炭化水素を含む原料ガスを熱分解させることによって、フラーレンを生成する熱分解法が知られている（例えば、特許文献１～４を参照。）。
特開２００３－１６０３１６号公報 特開２００３－１７１１０６号公報 特開２００３－２２１２１６号公報 中国特許第１０２７５７０３２号明細書
　ところで、フラーレンの収率を高めるためには、製造装置内の温度を高温にすることが好ましい。しかしながら、上記特許文献１～４に記載のフラーレン製造装置及び製造方法では、反応装置内を高温状態にすることや高温状態を保持することが難しいため、フラーレンの収率が高くない。したがって、フラーレンの収率を高めて、フラーレンの製造コストを更に低減することが望まれている。
　本発明の一つの態様は、上記問題に鑑みてなされたものであり、フラーレンの収率を向上させることを可能としたフラーレンの製造装置及び製造方法を提供することを目的の一つとする。
　本発明の一つの態様は、上記課題を解決するため、以下の手段を提供する。
（１）　炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成する反応炉と、
　前記原料ガスと第１の酸素含有ガスとを前記反応炉内に噴射しながら、前記原料ガスを不完全燃焼させて、第１の燃焼炎を形成する第１の噴射部と、
　前記原料ガスと同じ又は異なる炭化水素を含む補助ガスと第２の酸素含有ガスとを前記反応炉内に噴射しながら、前記補助ガスを燃焼させて、第２の燃焼炎を形成する第２の噴射部と、を備えるフラーレンの製造装置。
（２）　前記原料ガスの炭素原子数と前記第１の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ１を０．６０～２．００に調整して、前記原料ガスと前記第１の酸素含有ガスとを前記第１の噴射部に供給する第１の流量調整部と、
　前記補助ガスの炭素原子数と前記第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ２を０．３０＜Ａ２＜Ａ１に調整して、前記補助ガスと前記第２の酸素含有ガスとを前記第２の噴射部に供給する第２の流量調整部と、を備えることを特徴とする前項（１）に記載のフラーレンの製造装置。
（３）　前記第１の噴射部と前記第２の噴射部との何れか一方を囲むように何れか他方が配置されていることを特徴とする前項（１）又は（２）に記載のフラーレンの製造装置。
（４）　前記第１の噴射部の少なくとも一部と前記第２の噴射部の少なくとも一部とが同心円状に交互に並んで配置されていることを特徴とする前項（１）又は（２）に記載のフラーレンの製造装置。
（５）　前記第１の噴射部と前記第２の噴射部との間に仕切り部が設けられていることを特徴とする前項（１）～（３）の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
（６）　前記第１の噴射部は、前記反応炉の一端側から他端側に向けて前記原料ガスを噴射し、
　前記第２の噴射部は、前記反応炉の一端側と他端側との間の周囲から前記補助ガスを噴射することを特徴とする前項（１）又は（２）に記載のフラーレンの製造装置。
（７）　前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とする減圧機構を備えることを特徴とする前項（１）～（６）の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
（８）　炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する工程を含み、
　前記工程において、前記原料ガスと第１の酸素含有ガスとを前記反応炉内に噴射しながら、前記原料ガスを不完全燃焼させて、第１の燃焼炎を形成すると共に、
　前記原料ガスと同じ又は異なる炭化水素を含む補助ガスと第２の酸素含有ガスとを前記反応炉内に噴射しながら、前記補助ガスを燃焼させて、第２の燃焼炎を形成することによって、前記反応炉内を加熱し、
　前記原料ガスの炭素原子数と前記第１の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ１を０．６０～２．００とし、
　前記補助ガスの炭素原子数と前記第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ２を０．３０＜Ａ２＜Ａ１とすることを特徴とするフラーレンの製造方法。
（９）　前記反応炉内の温度を１０００～２０００℃とすることを特徴とする前項（８）に記載のフラーレンの製造方法。
（１０）　前記工程において、前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とすることを特徴とする前項（８）又は（９）に記載のフラーレンの製造方法。
（１１）　前記反応炉内の圧力を１～３０ｋＰａとすることを特徴とする前項（１０）に記載のフラーレンの製造方法。
　本発明の一態様によれば、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
本発明の一実施形態に係るフラーレンの製造装置の一例を示す構成図である。 本発明の第１の実施形態に係るバーナ９Ａ及びバーナ１０Ａを備える反応炉の構成を示す断面図である。 図２に示すバーナ９Ａ及びバーナ１０Ａの噴射部の先端面の構成を例示した平面図である。 本発明の第２の実施形態に係るバーナ９Ｂ及びバーナ１０Ｂを備える反応炉の構成を示す断面図である。 図４に示すバーナ９Ｂ及びバーナ１０Ｂの噴射部の先端面の構成を示す平面図である。 本発明の第３の実施形態に係るバーナ９Ｃ及びバーナ１０Ｃを備える反応炉の構成を示す断面図である。 図６に示すバーナ９Ｃ及びバーナ１０Ｃの噴射部の先端面の構成を例示した平面図である。 本発明の第４の実施形態に係るバーナ９Ｄ及びバーナ１０Ｄを備える反応炉の構成を示す断面図である。 図８に示すバーナ１０Ｄが備える第２の噴射部２５ｄ及び第２の噴射口２２ａの形状及び配置を例示する縦断面図である。 図８に示すバーナ１０Ｄが備える第２の噴射部２５ｄの第２の噴射口２２ａの配置を例示する横断面図である。
　以下、本発明を適用したフラーレンの製造装置及び製造方法について、図面を参照して詳細に説明する。
　なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を模式的に示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
（フラーレンの製造装置）
　先ず、本発明の一実施形態として、例えば図１に示すフラーレンの製造装置１について説明する。
　なお、図１は、フラーレンの製造装置１の一例を示す構成図である。
　本実施形態のフラーレンの製造装置１は、図１に示すように、炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを含む煤状物を生成する反応炉２と、反応炉２内で生成された煤状物を回収する回収機構３と、回収機構３を通過したガスを冷却する冷却機構４と、冷却機構４で冷却されたガスを吸引しながら、反応炉２内を減圧状態とする減圧機構５とを備えている。
　また、このフラーレンの製造装置１は、反応炉２と回収機構３との間を接続する第１の配管６と、回収機構３と冷却機構４との間を接続する第２の配管７と、冷却機構４と減圧機構５との間を接続する第３の配管８とを有している。
　反応炉２は、円筒状の周壁部２ａと、周壁部２ａの上端側（一端側）を閉塞する上壁部２ｂと、周壁部２ａの下端側（他端側）を閉塞する下壁部２ｃとを有して、鉛直方向に起立した状態で配置されている。また、反応炉２は、内部温度を測定するためのサファイアガラス窓２ｄを有していてもよい。
　なお、反応炉２の材質については、例えば、ジルコニア（ＺｒＯ２）やタングステン（Ｗ）、タンタル（Ｔａ）、白金（Ｐｔ）、チタン（Ｔｉ）、窒化チタン（ＴｉＮ）、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）、炭化ケイ素（ＳｉＣ）などの耐熱材料が挙げられる。また、その外側及び内側の少なく一部には、例えばアルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材等の断熱材がライニングされていてもよい。
　なお、反応炉２の配置については、上述した鉛直方向に配置することが、煤状物の滞留の影響が少ないことから好ましい。また、反応炉２の配置方向が鉛直方向である場合、原料ガスは上方から供給することが好ましい。一方、反応炉２については、例えば、水平方向や斜め方向に傾けた状態で配置することも可能である。
　第１の配管６は、反応炉２の下壁部２ｃに設けられた排ガスを排出する排出口３０ｄ（以下、「排ガス排出口３０ｄ」という。）と接続されている。一方、反応炉２の上壁部２ｂ側には、バーナ９及びバーナ１０が設けられている。反応炉２では、バーナ９から噴射された原料ガスと第１の酸素含有ガスとを不完全燃焼させることによりフラーレンを含む煤状物を生成する。
　また、バーナ１０から反応炉２内に噴射された補助ガスと第２の酸素含有ガスとを燃焼させることにより反応炉２内を加熱する。これにより、原料ガス及び補助ガスの燃焼により生成した煤状物や一酸化炭素、二酸化炭素、水蒸気等を含む高温の排ガスが第１の配管６を通過して回収機構３に到達する。
　回収機構３は、フィルタ１１が収容された捕集器１２と、捕集器１２の上端（一端）側に電磁弁１３を介して接続されたタンク１４と、捕集器１２の下端（他端）側に設けられた排出弁１５とを有している。
　第１の配管６は、捕集器１２の上部側の側面に接続されている。第２の配管７は、捕集器１２の上部に接続されている。フィルタ１１には、例えば、焼結金属フィルタが用いられている。電磁弁１３は、第２の配管７から分岐して接続されている。タンク１４には、例えば、窒素ガス（Ｎ２）やアルゴンガス（Ａｒ）などの高圧の不活性ガスが貯留されている。
　回収機構３では、第１の配管６から供給される排ガスの中に含まれる煤状物をフィルタ１１により捕集した後、電磁弁１３を定期的に開放することで、タンク１４から捕集器１２に向けて不活性ガスを噴射する。これにより、フィルタ１１に付着された煤状物が脱落する。その後、排出弁１５を開放することで、捕集器１２内に溜まった煤状物を回収することが可能となっている。
　冷却機構４は、通常の熱交換器と同一又は近似した構造を有し、その一端（上端）側が第２の配管７と接続され、その他端（下端）側が第３の配管８と接続されている。
　冷却機構４では、回収機構３を通過したガスが冷却される。また、冷却機構４では、ガス中の未反応の炭化水素や、水蒸気を液化させ、下部側に設けられたドレーン１６から排出することが可能となっている。
　なお、このような冷却機構４とは別に、第１の配管６を通過する排ガスが高温であることから、この第１の配管６が冷却される構成としてもよい。
　減圧機構５は、真空ポンプからなり、第３の配管８を通して冷却機構４で冷却されたガスを吸引する。これにより、反応炉２との間で負圧を発生させながら、反応炉２内で生成された煤状物を第１の配管６を通して回収機構３側へと排出することが可能である。
　原料ガスに含まれる炭化水素としては、例えば、トルエン、ベンゼン、キシレン、ナフタレン、メチルナフタレン、アントラセン、フェナントレン等の炭素数６～１５の芳香族炭化水素、クレオソート油、カルボン酸油等の石炭系炭化水素、エチレン系不飽和炭化水素、アセチレン系不飽和炭化水素、ペンタン、ヘキサン等の脂肪族飽和炭化水素等が挙げられる。また、これらの炭化水素を２種以上混合して用いてもよい。原料ガスには、上述した炭化水素の中でも、芳香族炭化水素を含むことが好ましい。なお、原料ガスは、必要に応じて、窒素ガスやアルゴンなどの不活性ガスで希釈されていてもよい。
　補助ガスに含まれる炭化水素は、上述した原料ガスと同じものであってもよく、異なるものであってもよい。例えば、炭素数１～８のアルカン、炭素数２～８のアルケン、炭素数２～８のアルキン、ベンゼン、トルエン、キシレン、ナフタレン、メチルナフタレン、アントラセン、フェナントレン等の炭素数６～１５の芳香族炭化水素、クレオソート油、カルボン酸油等の石炭系炭化水素、ペンタン、ヘキサン等の脂肪族飽和炭化水素、ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、エチルメチルエーテル等のエーテル類、メタノール、エタノール等のアルコール類、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン等のケトン類が挙げられる。また、これらの炭化水素を２種以上混合して用いてもよい。補助ガスには、上述した炭化水素の中でも、炭素数１～８のアルカン、炭素数２～８のアルケン、炭素数２～８のアルキンを含むことが好ましい。なお、補助ガスは、必要に応じて、窒素ガスやアルゴンなどの不活性ガスで希釈されていてもよい。
　また、第１の酸素含有ガス及び第２の酸素含有ガスは、酸素分子を含むガスであり、例えば、酸素ガスや空気などが挙げられる。第１の酸素含有ガス及び第２の酸素含有ガスは、原料ガスと補助ガスとは別に反応炉２に供給してもよく、若しくは、予め原料ガス及び補助ガスをそれぞれ混合してから反応炉２に供給してもよい。
　生成されるフラーレンについては、例えば、Ｃ６０フラーレン（Ｃ６０）、Ｃ７０フラーレン（Ｃ７０）、Ｃ７６、Ｃ７８、Ｃ８４、Ｃ９０、Ｃ９６等の高次フラーレンが挙げられる。
（フラーレンの製造方法）
　次に、上記フラーレンの製造装置１を用いたフラーレンの製造方法について説明する。
　本実施形態のフラーレンの製造方法は、炭化水素を含む原料ガスを反応炉２内で不完全燃焼させることによりフラーレンを生成する工程を含み、この工程において、原料ガスと第１の酸素含有ガスとを反応炉２内に噴射しながら、原料ガスを不完全燃焼させ、第１の燃焼炎を形成すると共に、補助ガスと第２の酸素含有ガスとを反応炉２内に噴射しながら、補助ガスを燃焼させ、第２の燃焼炎を形成することによって、反応炉２内を加熱することを特徴とする。
　反応炉２内に噴射される原料ガスの炭素原子数と第１の酸素含有ガスとの酸素原子との比Ａ１は、０．６０～２．００であることが好ましく、０．８０～１．７０であることがより好ましく、１．００～１．５０であることが更に好ましい。これにより、フラーレンの収率を高めることが可能である。
　例えば、原料ガスが気化されたトルエン（炭素原子数：７）の場合、原料ガスの供給速度が２０ｇ／ｍｉｎであるとき、すなわち０．２１７ｍｏｌ／ｍｉｎのときの、原料ガス中の炭素原子数供給速度は、７×０．２１７×６．０２×１０２３個／ｍｉｎとなる。酸素分子の供給速度が、１３ＮＬ／ｍｉｎ（０．５８２ｍｏｌ／ｍｉｎ）のとき、酸素原子の供給速度は、２×０．５８２×６．０２×１０２３個／ｍｉｎとなる。したがって、Ａ１は、（７×０．２１７）／（２×０．５８２）＝１．３１と計算される。Ａ２についても同様である。
　また、反応炉２内に噴射された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子との比Ａ２は、０．３０＜Ａ２＜Ａ１を満たすことが好ましい。Ａ２が０．３０により大きいと、第２の酸素含有ガスの過剰がなく又は少ないため、原料ガスの不完全燃焼への影響が少ない。一方、Ａ２がＡ１より小さいと、補助ガスを燃焼させて生成した第２の燃焼炎は、原料ガスを不完全燃焼させて生成した第１の燃焼炎（不完全燃焼炎）よりも高温であるため、第２の燃焼炎により反応炉２内を加熱することができる。
　なお、Ａ２は、０．３０＜Ａ２＜Ａ１を満たすと共に、０．３５～０．８５であることが好ましく、０．３５～０．５５であることがより好ましい。Ａ２が０．３５～０．８５であれば、補助ガスの燃焼は完全燃焼又は完全燃焼に近く、生成した第２の燃焼炎の温度が高くなるため、好ましい。
　通常、フラーレンを生成するための第１の燃焼炎温度は、５００℃～２０００℃である。一方、補助ガスを燃焼させて生成した第２の燃焼炎の温度は好ましく１０００℃～２５００℃であり、より好ましくは１１００℃～２２００℃である。これにより、反応炉２内の温度（雰囲気）を高温に保つことが可能である。
　そして、この高温の反応炉２内で、上述した原料ガスを不完全燃焼させることにより煤状物を生成する。これにより、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
　ここで、第２の燃焼炎により加熱された反応炉２内の温度は、フラーレンの収率を向上させる観点から、１０００～２０００℃とすることが好ましく、より好ましくは１５００～２０００℃である。反応炉２内の温度が１０００℃未満であると、フラーレンの収率を向上させる効果が低い。一方、反応炉２内の温度が２０００℃を超えると、反応炉２内の温度を高めるための補助ガスが大量に必要となるため、非効率である。反応炉２内の温度は、超高温熱電対又は放射温度計によって測定できる。
　また、反応炉２内の圧力は、１～３０ｋＰａとすることが好ましく、より好ましくは１～１０ｋＰａである。反応炉２内の圧力が１ｋＰａ未満になると、減圧機構５の負荷が大きくなる。一方、反応炉２内の圧力が３０ｋＰａを超えると、火炎が逆火を起こす可能性がある。
（第１の実施形態）
　次に、本発明の第１の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
　本発明の第１の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図２に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ａ」として区別する。）及びバーナ１０（以下、「バーナ１０Ａ」として区別する。）を備えている。
　なお、図２は、バーナ９Ａ及びバーナ１０Ａを備える反応炉２の構成を示す断面図である。図３（Ａ），（Ｂ）は、後述する第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ａとの先端面の構成を例示した平面図である。
　本実施形態のバーナ９Ａは、反応炉２の上壁部２ｂを貫通した状態で取り付けられた有天円筒状のバーナホルダ２３と、バーナホルダ２３の内側には、上側から順に設けられている第１の予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとを有している。また、バーナホルダ２３の上部には、原料ガスを導入する配管２４ａと、第１の酸素含有ガスを導入する配管２４ｂとが接続されている。
　配管２４ａには、原料ガス（又は液体の炭化水素）の流量を制御する第１の流量計３５ａが設けられている。なお、配管２４ａには、第１の流量計３５ａとバーナホルダ２３の上部との間に位置して、液体の炭化水素をガス化する加熱装置等のガス化装置が設けられていてもよい。
　配管２４ｂには、第１の酸素含有ガスの流量を制御する第１の流量計３５ｂが設けられている。第１の流量調整部は、第１の流量計３５ａ，３５ｂを用いて、原料ガスの炭素原子数と第１の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ１を０．６０～２．００に調整して、原料ガスと第１の酸素含有ガスとを第１の噴射部２３ｃに供給する。
　なお、第１の流量計３５ａ，３５ｂは、原料ガス（又は液体の炭化水素）と第１の酸素含有ガスとを所定の流量に調整できるものであればよく、例えば、市販のマスフローコントローラーなどを用いることができる。
　第１の予混合室２３ａは、配管２４ａから導入される原料ガスと、配管２４ｂから導入された第１の酸素含有ガスとを均一に混合する。蓄圧室２３ｂは、第１の予混合室２３ａで混合された原料ガスと第１の酸素含有ガス（以下、「第１の混合ガス」ともいう。）を所定の圧力で蓄圧する。第１の噴射部２３ｃは、複数の第１の噴射口２１ａを有し、蓄圧室２３ｂで蓄圧された第１の混合ガスを第１の噴射口２１ａから下方（排ガス排出口３０ｄに向かう方向）に向けて噴射する。第１の噴射部２３ｃは、多孔質のセラミック焼結体や金属粉末の焼結体で構成されていてもよい。
　また、本実施形態では、バーナホルダ２３の内側に、第１の予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとが設けられた構成となっているが、第１の予混合室２３ａを省略した構成としてもよい。さらに、必要に応じて、第１の予混合室２３ａ及び蓄圧室２３ｂをバーナホルダ２３の外部に設けた構成としもよい。
　バーナ１０Ａは、第２の噴射部２５ａと、反応炉２の外部に配置された第２の予混合室２６と、第２の噴射部２５ａと第２の予混合室２６との間を接続する接続配管２７とを有している。
　第２の噴射部２５ａは、例えば、一定の厚みを有する筒であり、先端面において、反応炉２内に補助ガスと第２の酸素含有ガスとを噴射する第２の噴射口２２ａが設けられている。また、第２の噴射部２５ａの内部には、第２の噴射口２２ａと接続配管２７とを接続する通路２２ｂが設けられている。第２の噴射部２５ａは、第１の噴射部２３ｃの周囲を囲むように配置されている。
　第２の噴射口２２ａの形状及び数については、特に限定していないが、一例として、図３（Ａ）に示すように、円形状である。図３（Ａ）において、第２の噴射部２５ａの先端面がリンク状であり、複数の第２の噴射口２２ａが第２の噴射部２５ａの先端面に均等に配置されている。
　また、図３（Ｂ）に示すように、リング状の第２の噴射部２５ａの先端面にリンク状の第２の噴射口２２ａが配置されていてもよい。
　第２の予混合室２６には、補助ガスを導入する配管２８ａと、第２の酸素含有ガスを導入する配管２８ｂとが接続されている。
　配管２８ａには、補助ガス（又は液体の炭化水素）の流量を制御する第２の流量計３６ａが設けられている。なお、配管２８ａには、第２の流量計３６ａと第２の予混合室２６との間に位置して、液体の炭化水素をガス化する加熱装置等のガス化装置が設けられていてもよい。
　配管２８ｂには、第２の酸素含有ガスの流量を制御する第２の流量計３６ｂが設けられている。第２の流量調整部は、第２の流量計３６ａ，３６ｂを用いて、補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ２を０．３０＜Ａ２＜Ａ１に調整して、補助ガスと第２の酸素含有ガスとを第２の噴射部２５ａに供給する。
　なお、第２の流量計３６ａ，３６ｂは、補助ガス（又は液体の炭化水素）と第２の酸素含有ガスとを所定の流量に調整できるものであればよく、例えば、市販のマスフローコントローラーなどを用いることができる。
　第２の予混合室２６は、配管２８ａから導入される補助ガスと、配管２８ｂから導入された第２の酸素含有ガスとを均一に混合する。
　接続配管２７は、反応炉２の周壁部２ａにおける上部を貫通した状態で、第２の予混合室２６で混合された補助ガスと第２の酸素含有ガス（以下、「第２の混合ガス」ともいう。）を第２の噴射部２５ａに供給する。接続配管２７は、反応炉２の上壁部２ｂを貫通して、第２混合ガスを第２の噴射部２５ａに供給してもよい。第２の噴射部２５ａは、この接続配管２７を介して供給された第２の混合ガスを第２の噴射口２２ａから下方（排ガス排出口３０ｄに向かう方向）に向けて噴射する。
　また、第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ａとの間に仕切り部２９を備えている。仕切り部２９は、第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ａとの先端面において、第１の噴射口２１ａと第２の噴射口２２ａとの間から、第１の噴射口２１ａ及び第２の噴射口２２ａよりも下方に突出した仕切り壁２９ａを有している。
　仕切り部２９は、反応炉２内に配置された断熱部材３０と一体に構成されていてもよい。断熱部材３０は、反応炉２の内側の周壁部２ａに沿って配置された円筒状の周壁３０ａと、反応炉２の内側の下壁部２ｃに沿って配置された底壁３０ｂと、周壁３０ａの上部を閉塞する天壁３０ｃとを有している。
　バーナホルダ２３及び第２の噴射部２５ａは、天壁３０ｃを貫通した状態で、第１の噴射口２１ａ及び第２の噴射口２２ａを断熱部材３０の内側に臨ませている。また、底壁３０ｂには、第１の配管６と連通される排ガス排出口３０ｄが設けられている。なお、断熱部材３０の材質には、例えば、アルミナ質の耐火煉瓦やアルミナ質の不定形耐火材などが挙げられる。
　また、反応炉２の第１の配管６が接続される位置の近傍には、原料ガス及び補助ガスを着火するための着火機構３１が設けられている。
　以上のような構成を有する本実施形態のバーナ９Ａ及びバーナ１０Ａは、上述した第１の噴射口２１ａから原料ガスと第１の酸素含有ガスとを噴射しながら、この原料ガスを不完全燃焼させて反応炉２内でフラーレンを含む煤状物を生成するための第１燃焼炎を形成すると同時に、上述した第２の噴射口２２ａから補助ガスと第２の酸素含有ガスとを噴射しながら、この補助ガスを燃焼させて第１の燃焼炎より高温な第２の燃焼炎（好ましく完全燃焼炎）を形成することによって、反応炉２内を加熱する。
　これにより、本実施形態のバーナ９Ａ及びバーナ１０Ａを備えるフラーレンの製造装置１では、反応炉２内を高温に保つことができ、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
　また、本実施形態のバーナ９Ａ及びバーナ１０Ａでは、上述した第１の噴射部２３ｃ（第１の噴射口２１ａ）と第２の噴射部２５ａ（第２の噴射口２２ａ）との間に仕切り部２９を設けることで、互いに同一方向に向けて噴射される第１の燃焼炎と第２の燃焼炎とが混じり合うことを防ぐことが可能である。これにより、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンが第２の燃焼炎により燃焼されてしまうことを防ぐことが可能である。
（第２の実施形態）
　次に、本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
　本発明の第２の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図４及び図５に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｂ」として区別する。）及びバーナ１０（以下、「バーナ１０Ｂ」として区別する。）を備えている。
　なお、図４は、バーナ９Ｂ及びバーナ１０Ｂを備える反応炉２の構成を示す断面図である。図５は、バーナ９Ｂの第１の噴射部２３ｃとバーナ１０Ｂの後述する第２の噴射部２５ｂの先端面の構成を示す平面図である。また、以下の説明では、上記バーナ９Ａ及びバーナ１０Ａと同等の部位については、説明を省略すると共に、図面において同じ符号を付すものとする。
　本実施形態において、図４に示すように、バーナ１０Ｂが管状の第２の噴射部２５ｂを有している。第２の噴射部２５ｂは、バーナホルダ２３の内側中央に設置され、第１の予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとを鉛直方向に貫通している。これにより、第２の噴射部２５ｂは、第１の噴射部２３ｃにより囲まれる。また、図５に示すように、第２の噴射部２５ｂの先端面に、第２の噴射口２２ａが設けられていて、第１の噴射部２３ｃの第１の噴射口２１ａにより囲まれている。なお、第２の噴射部２５ｂは、第２の予混合室２６に直接に接続している。
　バーナ９Ｂは、第１の予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとが第２の噴射部２５ｂにより鉛直方向に貫通されている以外は、上記バーナ９Ａと同様な構造を有している。
　また、第２の噴射部２５ｂの先端（下端）は、第１の噴射部２３ｃの先端（下端）よりも下方に突出している。これにより、第１の噴射口２１ａと第２の噴射口２２ａとの噴射方向（排ガス排出口３０ｄに向かう方向）における位置が異なっている。すなわち、第２の噴射口２２ａは、第１の噴射口２１ａよりも下方に位置している。
　以上のような構成を有する本実施形態のバーナ９Ｂ及びバーナ１０Ｂは、上述した第１の噴射口２１ａから原料ガスと第１の酸素含有ガスとを噴射しながら、この原料ガスを不完全燃焼させて反応炉２内でフラーレンを含む煤状物を生成するための第１燃焼炎を形成すると同時に、上述した第２の噴射口２２ａから補助ガスと第２の酸素含有ガスとを噴射しながら、この補助ガスを燃焼させて第１の燃焼炎より高温な第２の燃焼炎（好ましく完全燃焼炎）を形成することによって、反応炉２内を加熱する。
　これにより、本実施形態のバーナ９Ｂ及びバーナ１０Ｂを備えるフラーレンの製造装置１では、反応炉２内を高温に保つことができ、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
　また、本実施形態のバーナ９Ｂ及びバーナ１０Ｂでは、上述した第１の噴射口２１ａと第２の噴射口２２ａとの噴射方向における位置が異なることで、互いに同一方向に向けて噴射される第１の燃焼炎と第２の燃焼炎とが混じり合うことを防ぐことが可能である。これにより、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンが第２の燃焼炎により燃焼されてしまうことを防ぐことが可能である。
（第３の実施形態）
　次に、本発明の第３の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
　本発明の第３の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図６及び図７に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｃ」として区別する。）及びバーナ１０（以下、「バーナ１０Ｃ」として区別する。）を備えている。
　なお、図６は、バーナ９Ｃ及びバーナ１０Ｃを備える反応炉２の構成を示す断面図である。図７（Ａ），（Ｂ）は、バーナ９Ｃの第１の噴射部２３ｃとバーナ１０Ｂの後述する第２の噴射部２５ｃの先端面の構成を例示した平面図である。また、以下の説明では、上記バーナ９Ａ及びバーナ１０Ａと同等の部位については、説明を省略すると共に、図面において同じ符号を付すものとする。
　本実施形態において、バーナ１０Ｃは、図６に示すように、バーナホルダ２３内に設けられる第２の噴射部２５ｃを有している。第２の噴射部２５ｃは、接続配管２７から分岐した複数のノズル部３４を有している。ノズル部３４は、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとを鉛直方向に貫通した状態で配置されている。また、接続配管２７は、バーナホルダ２３の上側中央部を貫通した状態で、第２の噴射部２５ｃと第２の予混合室２６との間を接続している。
　具体的に、ノズル部３４は、例えば、管状であってもよく、一定の厚みを有する筒状であってもよい。ノズル部３４の先端面に、第２の噴射口２２ａが配置されている。また、ノズル部３４が筒状である場合、ノズル部３４の内部には、接続配管２７と第２の噴射口２２ａとを接続する通路２２ｃが設けられている。第２の噴射部２５ｃは、管状のノズル部３４（以下、「ノズル部３４ａ」ともいう。）と、筒状のノズル部３４（以下、「ノズル部３４ｂ」ともいう。）との一方のみを備えていてもよく、両方を備えていてもよい。
　例えば、図７（Ａ）に示すバーナ１０Ｃの第２の噴射部２５ｃは、ノズル部３４ａを複数備えている。第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ｃとの先端面において、各ノズル部３４ａは、円形状に開口した第２の噴射口２２ａを有している。これにより、第２の噴射部２５ｃ（第２の噴射口２２ａ）が第１の噴射部２３ｃ（第１の噴射口２１ａ）により囲まれている。
　一方、図７（Ｂ）に示すバーナ１０Ｃの第２の噴射部２５ｃは、中心部にノズル部３４ａが一つ配置され、ノズル部３４ａを中心にノズル部３４ｂが複数配置されている。第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ｃとの先端面において、ノズル部３４ａは、円形状に開口した複数の第２の噴射口２２ａを有し、ノズル部３４ｂがリング状に開口した複数の第２の噴射口２２ａを有している。
　そして、ノズル部３４ａ（第２の噴射口２２ａ）は、第１の噴射部２３ｃ（第１の噴射口２１ａ）により囲まれ、ノズル部３４ｂ（第２の噴射口２２ａ）と第１の噴射部２３ｃ（第１の噴射口２１ａ）の一部とが同心円状に交互に並んで配置されている。
　バーナ９Ｃは、第１の予混合室２３ａと、蓄圧室２３ｂと、第１の噴射部２３ｃとが接続配管２７とノズル部３４とにより鉛直方向に貫通されている以外は、上記バーナ９Ａと同様な構造を有している。
　また、ノズル部３４の先端（下端）は、第１の噴射部２３ｃの先端（下端）よりも下方に突出している。これにより、第１の噴射口２１ａと第２の噴射口２２ａとの噴射方向（排ガス排出口３０ｄに向かう方向）における位置が異なっている。すなわち、第２の噴射口２２ａは、第１の噴射口２１ａよりも下方に位置している。
　以上のような構成を有する本実施形態のバーナ９Ｃ及びバーナ１０Ｃでは、上述した第１の噴射口２１ａから原料ガスと第１の酸素含有ガスとを噴射しながら、この原料ガスを不完全燃焼させて反応炉２内でフラーレンを含む煤状物を生成するための第１の燃焼炎を形成すると同時に、上述した第２の噴射口２２ａから補助ガスと第２の酸素含有ガスとを噴射しながら、この補助ガスを燃焼させて第１の燃焼炎より高温な第２の燃焼炎（好ましく完全燃焼炎）を形成することによって、反応炉２内を加熱する。
　これにより、本実施形態のバーナ９Ｃ及びバーナ１０Ｃを備えるフラーレンの製造装置１では、反応炉２内を高温に保つことができ、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
　また、本実施形態のバーナ９Ｃ及びバーナ１０Ｃでは、上述した第１の噴射口２１ａと第２の噴射口２２ａとの噴射方向における位置が異なることで、互いに同一方向に向けて噴射される第１の燃焼炎と第２の燃焼炎とが混じり合うことを防ぐことが可能である。これにより、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンが第２の燃焼炎により燃焼されてしまうことを防ぐことが可能である。
（第４の実施形態）
　次に、本発明の第４の実施形態に係るフラーレンの製造装置１について説明する。
　本発明の第４の実施形態に係るフラーレンの製造装置１は、図８及び図９に示すバーナ９（以下、「バーナ９Ｄ」として区別する。）及びバーナ１０（以下、「バーナ１０Ｄ」として区別する。）を備えている。
　なお、図８は、バーナ９Ｄ及びバーナ１０Ｄを備える反応炉２の構成を示す断面図である。図９は、バーナ１０Ｄが備える第２の噴射部２５ｄ及び第２の噴射口２２ａの形状及び配置を例示する縦断面図である。図１０は、バーナ１０Ｄが備える第２の噴射部２５ｄの第２の噴射口２２ａの配置を例示する横断面図である。また、以下の説明では、上記バーナ９Ａ及びバーナ１０Ａと同等の部位については、説明を省略すると共に、図面において同じ符号を付すものとする。
　本実施形態のバーナ９Ｄは、上記バーナ９Ａと同じ構成を有している。
　バーナ１０Ｄは、図８に示しているような第２の噴射部２５ｄを有している。第２の噴射部２５ｄは、バーナホルダ２３の周囲を囲む位置から下方に延在する円筒形状を有し、反応炉２の一端側（上壁部２ｂ側）と他端側（下壁部２ｃ側）との間の周囲に設けられている。
　第２の噴射部２５ｄの内周面には、複数の第２の噴射口２２ａが並んで設けられている。また、第２の噴射部２５ｄの内部には、接続配管２７と第２の噴射口２２ａとを接続する通路２２ｄが設けられている。これにより、第２の噴射部２５ｄは、第２の噴射口２２ａから反応炉２内に補助ガスを噴射することができる。
　第２の噴射部２５ｄの内周面における第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部２５ｄの軸線方向において、図９（Ａ），（Ｂ），（Ｃ）に示すような形状及び配置を有してもよい。例えば、図９（Ａ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部２５ｄの軸線方向において、それぞれ軸線方向にスリット状に開口されて、第２の噴射部２５ｄの周方向に並んで配置されている。
　一方、図９（Ｂ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、それぞれ円形状に開口されて、第２の噴射部２５ｄの周方向及び軸線方向に並んで配置されている。
　一方、図９（Ｃ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、それぞれ第２の噴射部２５ｄの周方向にスリット状に開口されて、第２の噴射部２５ｄの軸線方向に並んで配置されている。
　また、第２の噴射部２５ｄは、その周方向において、図９（Ａ），（Ｂ）に示すような複数の第２の噴射口２２ａを有する場合に、複数の第２の噴射口２２ａは、図１０に示すように形成されていてもよい。例えば、図１０（Ａ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部２５ｄの内周面の互いに同じ方向に斜めに開口している突起部３３により形成されている。これにより、各第２の噴射口２２ａから噴射される補助ガスの渦状の流れを形成することが可能である。
　一方、図１０（Ｂ）に示す複数の第２の噴射口２２ａは、第２の噴射部２５ｄの周方向において、互いに反応炉２の中心方向に向かって開口している。これにより、各第２の噴射口２２ａから噴射される補助ガスを反応炉２の中心に向かって噴射することが可能である。
　本実施形態において、第１の噴射部２３ｃは、反応炉２の一端側（上壁部２ｂ側）にある第１の噴射口２１ａから他端側（下壁部２ｃ側）に向けて原料ガスを噴射することが可能である。第２の噴射部２５ｄは、反応炉２の一端側（上壁部２ｂ側）と他端側（下壁部２ｃ側）との間の周囲にある第２の噴射口２２ａから補助ガスを噴射することが可能である。
　以上のような構成を有する本実施形態のバーナ９Ｄ及びバーナ１０Ｄでは、上述した第１の噴射口２１ａから原料ガスと第１の酸素含有ガスとを噴射しながら、この原料ガスを不完全燃焼させて反応炉２内でフラーレンを含む煤状物を生成するための第１の燃焼炎を形成すると同時に、上述した第２の噴射口２２ａから補助ガスと第２の酸素含有ガスとを噴射しながら、この補助ガスを燃焼させて第１の燃焼炎より高温な第２の燃焼炎（好ましく完全燃焼炎）を形成することによって、反応炉２内を加熱する。
　これにより、本実施形態のバーナ９Ｄ及びバーナ１０Ｄを備えるフラーレンの製造装置１では、反応炉２内を高温に保つことができ、生成された煤状物の中に含まれるフラーレンの収率を向上させることが可能である。
　なお、本発明は、上記実施形態のものに必ずしも限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
　以下、実施例により本発明の効果をより明らかなものとする。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
［フラーレンの算出］
　下記の実施例１～７及び比較例１では、Ｃ６０及びＣ７０の収率の合計をフラーレンの収率として算出した。
　また、「ＪＩＳ　Ｚ　８９８１」に準拠して、回収した煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率を、以下のように測定した。
　具体的には、回収した煤状物０．０５ｇに対して、１５ｇの１,２,３,５－テトラメチルベンゼン（ＴＭＢ）を添加した後、１５分間超音波処理し、懸濁液を得た。得られた懸濁液を孔径０．５μｍメンブランフイルターで濾過した後、高速液体クロマトグラフ（ＨＰＬＣ）で濾液（試料液）を分析してＣ６０及びＣ７０を定量し、煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率［質量％］を算出した。
　ここで、煤状物に含まれるＣ６０及びＣ７０の含有率を算出する際には、事前に複数の既知濃度のＣ６０及びＣ７０のＴＭＢ溶液により作成した検量線を用いた。
　ＨＰＬＣの測定条件は、以下の通りである。
　装置：Ｉｎｆｉｎｉｔｙ１２６０（Ａｇｉｌｅｎｔ製）
　試料液の注入量：５μＬ
　溶離液：トルエン（４７体積％）／メタノール（５３体積％）混合溶媒
　溶離液の流速：１ｍｌ／分
　カラム：ＹＭＣ－Ｐａｃｋ　ＯＤＳ－ＡＭ　１００＊４．６ｍｍＩＤ　Ｓ－３μｍ，１２ｎｍ
　測定温度：４０℃
　検出器：ＵＶ　３２５ｎｍ（ＪＩＳ）
　次に、煤状物に含まれるフラーレンの含有率（Ｃ６０及びＣ７０の含有率の合計）から、式{（煤状物の回収量［ｇ］）／（原料ガスの消費量［ｇ］）}×（フラーレンの含有率［質量％］）により、フラーレン収率［質量％］を算出した。
「反応炉の炉内温度測定」
　下記の実施例１～７及び比較例１の反応炉２内の温度は、サファイアガラス窓２ｄを利用して、高性能単色温度計マラソンＭＭ（レイテック社製）によって測定した。
（実施例１）
　図２に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。第２の噴射部２５ａの先端部は、図３（Ａ）に示す構造を有している。
　ここで、反応炉２は、鉛直方向に配置されるアルミナ製の円筒で、高さは１０００ｍｍ、内径は２００ｍｍである。反応炉２の上壁部２ｂを貫通するように、バーナ９Ａが設けられている。反応炉２に６０ｍｍ×６０ｍｍのサファイアガラス窓２ｄが設置され、サファイアガラス窓２ｄの上の辺は第１の噴射部２３ｃの先端面と平行する。第１の噴射部２３ｃは、直径が１００ｍｍの円板状の多孔質のセラミックス焼結体で構成されており、このセラミックス焼結体に直径０．５ｍｍ～１．０ｍｍ程度の孔（第１の噴射口２１ａ）が、１ｃｍ２当たりに６０～８０個形成されている。
　バーナ１０Ａの第２の噴射部２５ａは、ステンレス製で内径が１６０ｍｍ円筒で内部に冷却水路がある。第２の噴射部２５ａの先端面には、直径１０ｍｍの第２の噴射口２２ａが４０個均等に配置されている。鉛直方向において、第２の噴射部２５ａの先端面と第１の噴射部２３ｃの先端面とが同じ高さにある。また、第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ａとの間から、第１の噴射部２３ｃと第２の噴射部２５ａとの先端面よりも下方に４０ｍｍ突出したアルミナ製の仕切り壁２９ａが設けられている。
　原料ガスとして、トルエンを使用し、第１の酸素含有ガスとして、純酸素ガス（純度９９．９体積％）を使用した。ここで、トルエンを、配管２４ａに設置された気化装置で加熱してガス状とした後に、バーナ９Ａに供給した。
　トルエンの流量は、第１の流量計３５ａであるマスコントローラー（ＡｅｒａＳＦＣ１６８、日立金属社製）により制御した。純酸素ガスの流量は、第１の流量計３５ｂであるマスフローメーター（マスコントローラーＡｅｒａ、ＦＣ－７８１０ＣＤ、日立金属社製）により制御した。
　トルエンの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、純酸素ガスの流量を１３ＮＬ／ｍｉｎとした。また、反応炉２に供給された原料ガスの炭素原子数と第１の酸素含有ガスの酸素原子数との比：Ａ１は、１．３１であった。
　補助ガスとして、トルエンを使用し、第２の酸素含有ガスとして、純酸素ガス（純度９９．９体積％）を使用した。ここで、トルエンを、配管２８ａに設置された気化装置で加熱してガス状とした後に、バーナ１０Ａに供給した。
　トルエンの流量は、第２の流量計３６ａであるマスコントローラー（ＡｅｒａＳＦＣ１６８、日立金属社製）により制御した。純酸素ガスの流量は、第２の流量計３６ｂであるマスフローメーター（マスコントローラーＡｅｒａ、ＦＣ－７８１０ＣＤ、日立金属社製）により制御した。
　トルエンの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、純酸素ガスの流量を１８ＮＬ／ｍｉｎとした。また、フラーレンを生成させる際に、反応炉２の内部の圧力を５．３３ｋＰａとした。また、反応炉２に供給された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比：Ａ２は、０．９５であり、０．３０＜Ａ２（０．９５）＜Ａ１（１．３１）であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の炉内温度は１１２０℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．２％であった。
（実施例２）
　補助ガスとしてトルエンの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、第２の酸素含有ガスとして純酸素の流量を２１ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。また、反応炉２に供給された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比：Ａ２は、０．８１であり、０．３０＜Ａ２（０．８１）＜Ａ１（１．３１）であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の温度は１６８０℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．５％であった。
（実施例３）
　補助ガスとしてトルエンの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、第２の酸素含有ガスとして純酸素の流量を２５ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。また、反応炉２に供給された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ２は、０．６８であり、０．３０＜Ａ２（０．６８）＜Ａ１（１．３１）であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の温度は１８７０℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は２．１％であった。
（実施例４）
　補助ガスとして１－ヘキセンを用い、１－ヘキセンの流量を１３ｇ／ｍｉｎとし、第２の酸素含有ガスとして純酸素の流量を２５ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例５と同様にフラーレンを生成した。反応炉２に供給された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比：Ａ２は、０．４２であり、０．３０＜Ａ２（０．４２）＜Ａ１（１．３１）であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の温度は１８１０℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．９％であった。
（実施例５）
　図４に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
　バーナ１０Ｂの第２の噴射部２５ｂは、ジルコニア製の管である。第２の噴射部２５ｂの先端部には、直径２０ｍｍの円形状な第２の噴射口２２ａが設けられている。鉛直方向において、第２の噴射部２５ｂの先端面は、第１の噴射部２３ｃの先端面より４０ｍｍ低くなっている。
　補助ガスとしてトルエンの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、第２の酸素含有ガスとして純酸素の流量を２１ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。また、反応炉２に供給された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比：Ａ２は、０．８１であり、０．３０＜Ａ２（０．８１）＜Ａ１（１．３１）であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の温度は１３００℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．１％であった。
（実施例６）
　補助ガスとしてトルエンの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、第２の酸素含有ガスとして純酸素の流量を２５ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例４と同様にフラーレンを生成した。また、反応炉２に供給された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比：Ａ２は、０．６８であり、０．３０＜Ａ２（０．６８）＜Ａ１（１．３１）であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の温度は１５００℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．４％であった。
（実施例７）
　図６に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
　第２の噴射部２５ｃの先端部は、図７（Ａ）のような構造を有している。バーナ１０Ｃの第２の噴射部２５ｃのノズル部３４ａは、ジルコニア製である。ノズル部３４ａの先端部には、直径８ｍｍの円形状の第２の噴射口２２ａが配置されている。また、第２の噴射部２５ｃのノズル部３４ａが１６個であり、互いに均等な距離で配置されている。鉛直方向において、第２の噴射部２５ｃの先端面は、第１の噴射部２３ｃの先端面より４０ｍｍ低くなっている。
　補助ガスとしてトルエンの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、第２の酸素含有ガスとして純酸素の流量を２５ＮＬ／ｍｉｎとした以外は、実施例１と同様にフラーレンを生成した。また、反応炉２に供給された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比：Ａ２は、０．６８であり、０．３０＜Ａ２（０．６８）＜Ａ１（１．３１）であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の温度は１８３０℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は１．９％であった。
（実施例８）
　図８に示す反応炉２を有するフラーレンの製造装置１を用いて、フラーレンを製造した。
　バーナ１０Ｄは、図９（Ａ）に示す第２の噴射口２２ａを有している。また、第２の噴射口２２ａは、図１０（Ｂ）のように開口している。バーナ１０Ｄの第２の噴射部２５ｄは、ジルコニア製の円筒であり、円筒の内径は１６０ｍｍ、高さは４００ｍｍである。第２の噴射部２５ｄの内周面には、幅が８ｍｍ、高さが４５ｍｍのスリット状の第２の噴射口２２ａが１６個であり、互いに均等な距離で配置されている。鉛直方向において、スリット状の第２の噴射口２２ａの上側は、バーナ９Ｄの先端面と同じ高さである。
　補助ガスとしてトルエンの流量を２０ｇ／ｍｉｎとし、第２の酸素含有ガスとして純酸素の流量を２５ＮＬ／ｍｉｎとした。前記以外は実施例１と同様にフラーレンを生成した。また、反応炉２に供給された補助ガスの炭素原子数と第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比：Ａ２は、０．６８であり、０．３０＜Ａ２（０．６８）＜Ａ１（１．３１）であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の温度は１９６０℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は２．２％であった。
　（比較例１）
　バーナ１０Ａを有しないフラーレンの製造装置１を用いてフラーレンを製造した以外は実施例１と同様にフラーレンを生成した。反応炉２に供給された原料ガスの炭素原子数と第１の酸素含有ガスの酸素原子との比：Ａ１は、１．３１であった。
　フラーレンを生成させる際の反応炉２の温度は５００℃であった。また、上記の条件で、フラーレンの製造装置１を３時間稼働させて、生成した煤状物を回収機構３から回収した。また、上記［フラーレンの算出］に記載した方法で、回収した煤状物中に含まれるフラーレンの含有率を測定した後、フラーレンの収率を算出した。その結果、フラーレンの収率は０．６％であった。
　以上のことから、実施例１～７は、比較例１と比べて、フラーレンの収率が向上していることがわかる。すなわち、第２の燃焼炎により反応炉２内を高温に保つことで、フラーレンの収率を向上させることが可能である。
　１…フラーレンの製造装置　２…反応炉　３…回収機構　４…冷却機構　５…減圧機構（真空ポンプ）　６…第１の配管　７…第２の配管　８…第３の配管　９，９Ａ～９Ｄ…バーナ　１０，１０Ａ～１０Ｄ…バーナ　１１…フィルタ　１２…捕集器　１３…電磁弁　１４…タンク　１５…排出弁　１６…ドレーン　２１ａ…第１の噴射口　２２ａ…第２の噴射口　２３…バーナホルダ　２３ａ…第１の予混合室　２３ｂ…蓄圧室　２３ｃ…第１の噴射部　２４ａ…配管　２４ｂ…配管　２５ａ～２５ｄ…第２の噴射部　２６…第２の予混合室　２７…接続配管　２８ａ…配管　２８ｂ…配管　２９…仕切り部　３０…断熱部材　３１…着火機構　３４，３４ａ，３４ｂ…ノズル部　３５ａ，３５ｂ…第１の流量計（第１の流量調整部）　３６ａ，３６ｂ…第２の流量計（第２の流量調整部）

Claims (11)

  1. 　炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを生成する反応炉と、
    　前記原料ガスと第１の酸素含有ガスとを前記反応炉内に噴射しながら、前記原料ガスを不完全燃焼させて、第１の燃焼炎を形成する第１の噴射部と、
    　前記原料ガスと同じ又は異なる炭化水素を含む補助ガスと第２の酸素含有ガスとを前記反応炉内に噴射しながら、前記補助ガスを燃焼させて、第２の燃焼炎を形成する第２の噴射部と、を備えるフラーレンの製造装置。
  2. 　前記原料ガスの炭素原子数と前記第１の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ１を０．６０～２．００に調整して、前記原料ガスと前記第１の酸素含有ガスとを前記第１の噴射部に供給する第１の流量調整部と、
    　前記補助ガスの炭素原子数と前記第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ２を０．３０＜Ａ２＜Ａ１に調整して、前記補助ガスと前記第２の酸素含有ガスとを前記第２の噴射部に供給する第２の流量調整部と、を備えることを特徴とする請求項１に記載のフラーレンの製造装置。
  3. 　前記第１の噴射部と前記第２の噴射部との何れか一方を囲むように何れか他方が配置されていることを特徴とする請求項１又は２に記載のフラーレンの製造装置。
  4. 　前記第１の噴射部の少なくとも一部と前記第２の噴射部の少なくとも一部とが同心円状に交互に並んで配置されていることを特徴とする請求項１又は２に記載のフラーレンの製造装置。
  5. 　前記第１の噴射部と前記第２の噴射部との間に仕切り部が設けられていることを特徴とする請求項１～３の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
  6. 　前記第１の噴射部は、前記反応炉の一端側から他端側に向けて前記原料ガスを噴射し、
    　前記第２の噴射部は、前記反応炉の一端側と他端側との間の周囲から前記補助ガスを噴射することを特徴とする請求項１又は２に記載のフラーレンの製造装置。
  7. 　前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とする減圧機構を備えることを特徴とする請求項１～６の何れか一項に記載のフラーレンの製造装置。
  8. 　炭化水素を含む原料ガスの不完全燃焼によりフラーレンを反応炉内で生成する工程を含み、
    　前記工程において、前記原料ガスと第１の酸素含有ガスとを前記反応炉内に噴射しながら、前記原料ガスを不完全燃焼させて、第１の燃焼炎を形成すると共に、
    　前記原料ガスと同じ又は異なる炭化水素を含む補助ガスと第２の酸素含有ガスとを前記反応炉内に噴射しながら、前記補助ガスを燃焼させて、第２の燃焼炎を形成することによって、前記反応炉内を加熱し、
    　前記原料ガスの炭素原子数と前記第１の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ１を０．６０～２．００とし、
    　前記補助ガスの炭素原子数と前記第２の酸素含有ガスの酸素原子数との比Ａ２を０．３０＜Ａ２＜Ａ１とすることを特徴とするフラーレンの製造方法。
  9. 　前記反応炉内の温度を１０００～２０００℃とすることを特徴とする請求項８に記載のフラーレンの製造方法。
  10. 　前記工程において、前記反応炉内を吸引しながら、前記反応炉内を減圧状態とすることを特徴とする請求項８又は９に記載のフラーレンの製造方法。
  11. 　前記反応炉内の圧力を１～３０ｋＰａとすることを特徴とする請求項１０に記載のフラーレンの製造方法。
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