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WO2004092675A2 - Cartouche de generation d’hydrogene pyrotechnique et procede de gestion de la charge d’un accumulateur d’un appareil portable - Google Patents

Cartouche de generation d’hydrogene pyrotechnique et procede de gestion de la charge d’un accumulateur d’un appareil portable Download PDF

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WO2004092675A2
WO2004092675A2 PCT/FR2004/000867 FR2004000867W WO2004092675A2 WO 2004092675 A2 WO2004092675 A2 WO 2004092675A2 FR 2004000867 W FR2004000867 W FR 2004000867W WO 2004092675 A2 WO2004092675 A2 WO 2004092675A2
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Didier Bloch
Didier Marsacq
Jean-Yves Laurent
Fabien Christoforetti
Christian Perut
Corinne Gauthier
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Commissariat A L'energie Atomique
Snpe Materiaux Energetiques Sme
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the invention relates to a pyrotechnic hydrogen generation cartridge, intended to supply a fuel cell of a portable electronic device, comprising at least one solid hydrogen storage body constituted by a pyrotechnic material releasing hydrogen gas by combustion caused by ignition means.
  • a cartridge 1 for generating pyrotechnic hydrogen (FIG. 1).
  • Document WO 02/090871 describes a cartridge 1 comprising solid bodies 2 for storing hydrogen, constituted by a pyrotechnic active material releasing gaseous hydrogen by combustion caused by ignition means 3 initiated by a management system .
  • Hydrogen is generated by an oxidation-reduction reaction between a reducing product carrying hydrogen and a product of oxidizing nature.
  • the first compound is chosen from products rich in hydrogen.
  • borohydrides are particularly interesting.
  • the oxidant and its rate of incorporation into the mixture are defined so as to have a generally reducing mixture. Under these conditions, the oxidizing elements react preferably with hydrogen-bearing elements. It follows a release of hydrogen.
  • Each solid body 2 leads to the release of a certain quantity of hydrogen, the pressure of which varies according to the volume available for the intermediate storage of the gas before its consumption by the fuel cell and the speed of this consumption.
  • the transitions between the successive combustions of the bodies lead to a discontinuous production of hydrogen. This device therefore does not make it possible to supply the fuel cell in a continuous and stable manner.
  • a reduction in the size of the bodies 2 implies several drawbacks: a deterioration in the ratio between the active material and the inactive support material for the solid bodies, - a multiplication of discontinuities of hydrogen production, a complication of the system of management of successive initiations , an increase in the surface exposed to the surface of the cartridge, liable to be degraded by possible contact with the surrounding atmosphere (for example a humid atmosphere).
  • the object of the invention is to remedy these drawbacks and, more particularly, to make it possible to supply a fuel cell in a continuous and stable manner.
  • this object is achieved by the appended claims and, in particular, by the fact that a solid body is formed by an elongated cord, integrated in a support made of inert material, the ignition means being arranged at near one end of the bead so that a combustion front, corresponding to a section of the bead, propagates along the bead.
  • FIG. 1 represents a pyrotechnic hydrogen cartridge according to the prior art.
  • Figures 2 and 3 illustrate a pyrotechnic hydrogen cartridge according to the invention, respectively in section and in section along the axis AA.
  • Figures 4 to 6 show particular embodiments of the invention.
  • FIG. 7 represents a method according to the invention. Description of particular embodiments.
  • the pyrotechnic hydrogen generation cartridge 1 shown in FIG. 2 comprises a plurality of elongated beads 4, parallel, integrated in a support 5 made of inert material. Firing means 3 are arranged near one end of the elongated bead 4. Thus, after firing, a combustion front propagates along the bead. The combustion front thus moves substantially from one section of the bead to the adjacent section. The dimension of the section of the elongated bead 4 is much less than the length of the bead.
  • the generation of hydrogen by the pyrotechnic material is continuous and also regular, stable and at constant flow over time.
  • the hydrogen produced can thus be consumed as it is produced by the fuel cell.
  • Slow combustion allows thermal energy to be evacuated as and when, by simple heat dissipation in the materials surrounding the cartridge.
  • a protective film 6 can cover the ends of the cords. Thus any contact of the active material with the atmosphere is avoided before firing. Connection means of the ignition means 3, shown in FIG. 2, pass through the protective film 6.
  • the section of an elongated bead 4 can be constituted by a quadrilateral, for example by a rectangle, represented in FIG. 3, by a parallelogram, a trapezoid or a square.
  • the support may include channels in which the elongated cords are arranged.
  • Figures 2 and 3 illustrate, for example, elongated channels, each having a rectangular section and being filled with the active material of the bead.
  • the channels have outlets arranged on the side of the cartridge which is oriented towards the fuel cell. This ensures a directional release of the gas towards the fuel cell, during operation, and guarantees the gas tightness of the system. Before firing a cord, these outputs are protected by the protective film 6.
  • the section of the channels is preferably rectangular or trapezoidal in order to optimize the constructive index of the cartridge, that is to say -to say the ratio between the active mass and the inert mass.
  • this type of geometry facilitates the filling of the channels with powdery material over a long length.
  • the elongated cords 4 can be U-shaped.
  • the length of a cord can be greater than the length of the cartridge 1.
  • the ignition being carried out at only one of the ends and the combustion front propagating along the bead, the combustion time can thus be doubled.
  • the ignition means 3 extend over the entire section of an elongated cord 4.
  • the surface of the section of a bead makes it possible to control the pressure and the temperature generated by combustion.
  • the area of the section of the elongated cords 4 shown in FIG. 5 is variable, from a first value close to the ignition means 3, to a second value, less than the first.
  • the section is variable, decreasing, from the firing end of the cord to an intermediate zone close to the middle of the cord and remains constant thereafter.
  • the hydrogen flow rate is greater in the first moments of combustion and makes it possible to fill dead volumes with hydrogen and a rapid rise in operating pressure.
  • the pyrotechnic reaction can release hydrogen under a pressure of a few bars and at a relatively high temperature, of a few hundred degrees Celsius.
  • the cartridge can be constituted by several superimposed supports in order to optimize the filling of the cartridge.
  • the support 5 is cylindrical and each bead is formed by a circular sector.
  • the elongated cords integrated into the mass of the cartridge make it possible to improve the ratio between the active material and the inert material compared to the prior art.
  • the risk of contact of the active material with the surrounding atmosphere is limited, because the major part of a bead is protected by the inert material of the cartridge.
  • a concrete example can be dimensioned as follows:
  • a portable device consumes on average 2 W during operation. Given the efficiency of the fuel cell, it is necessary to supply the cell with approximately 0.2 grams of gaseous hydrogen (0.1 mole of hydrogen) per hour. At atmospheric pressure and ambient temperature, this quantity corresponds to 2.24 liters of gas per hour, or 0.62 cr ⁇ Vs.
  • the active material can be a pulverulent material compacted or disposed with a solvent in the cartridge. After removal of solvent, the material has an induced porosity which is reflected in the combustion and makes it possible to evacuate hydrogen. As combustion takes place in parallel layers, the cross-sectional area of the bead multiplied by the rate of combustion of the material directly gives the flow of hydrogen. The combustion speed being dependent on the characteristics of the material and increasing with the surrounding pressure, the pressure must be kept as low as possible in order to extend the operating time.
  • the fuel cell 7 can be connected to an accumulator 8, which supplies the portable device 9.
  • a management system 10 includes means for detecting the level of discharge of the accumulator.
  • the management of the charge of the accumulator consists in comparing the voltage across the terminals of the accumulator 8 to a predetermined threshold and in causing the ignition of a cord 4 when said voltage is below the threshold.
  • the total combustion of a cord 4 can, preferably, correspond to a full recharge of the accumulator 8.

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Abstract

Une cartouche (1) de génération d'hydrogène pyrotechnique, destinée à alimenter une pile à combustible d'un appareil électronique portable, comporte des corps solides de stockage d'hydrogène formés par des cordons allongés (4), en matériau pyrotechnique, libérant de l'hydrogène gazeux par combustion. Les cordons sont intégrés dans un support (5) en matériau inerte. Des moyens de mise à feu (3) sont disposés à proximité d'une extrémité du cordon (4) de manière à ce qu'un front de combustion correspondant à une section du cordon se propage le long du cordon. Le support (5) peut comporter des canaux dans lesquels sont disposés des cordons (4).

Description

Cartouche de génération d'hydrogène pyrotechnique et procédé de gestion de la charge d'un accumulateur d'un appareil portable
Domaine technique de l'invention
L'invention concerne une cartouche de génération d'hydrogène pyrotechnique, destinée à alimenter une pile à combustible d'un appareil électronique portable, comportant au moins un corps solide de stockage d'hydrogène constitué par un matériau pyrotechnique libérant de l'hydrogène gazeux par combustion provoquée par des moyens de mise à feu.
Etat de la technique
L'alimentation en hydrogène d'une pile à combustible d'un appareil électronique portable peut être assuré par une cartouche 1 de génération d'hydrogène pyrotechnique (figure 1). Le document WO 02/090871 décrit une cartouche 1 comportant des corps solides 2 de stockage d'hydrogène, constitues par un matériau actif pyrotechnique libérant de l'hydrogène gazeux par combustion provoquée par des moyens de mise à feu 3 initiés par un système de gestion.
L'hydrogène est généré par une réaction d'oxydoréduction entre un produit réducteur porteur d'hydrogène et un produit à caractère oxydant. Le premier composé est choisi parmi les produits riches en hydrogène. A cet égard, les borohydrures sont particulièrement intéressants. L'oxydant et son taux d'incorporation dans le mélange sont définis de façon à avoir un mélange globalement réducteur. Dans ces conditions, les éléments oxydants réagissent préférentiellement avec les éléments porteurs d'hydrogène. Il s'ensuit un dégagement d'hydrogène.
Chaque corps solide 2 conduit à la libération d'une certaine quantité d'hydrogène, dont la pression varie en fonction du volume disponible pour le stockage intermédiaire du gaz avant sa consommation par la pile à combustible et la vitesse de cette consommation. De plus, les transitions entre les combustions successives des corps conduisent à une production d'hydrogène discontinue. Ce dispositif ne permet donc pas d'approvisionner la pile à combustible de manière continue et stable.
Une réduction de la taille des corps 2 implique plusieurs inconvénients : une détérioration du rapport entre le matériau actif et la matière inactive de support des corps solides, - une multiplication des discontinuités de production d'hydrogène, une complication du système de gestion des initiations successives, une augmentation de la surface exposée à la surface de la cartouche, susceptible d'être dégradée par un éventuel contact avec l'atmosphère environnante (par exemple une atmosphère humide).
Cependant, une augmentation de la taille des corps 2 présente d'autres inconvénients : une libération d'une quantité d'hydrogène trop importante à une pression trop élevée, nécessitant des moyens de stockage intermédiaire d'hydrogène (avant consommation dans la pile à combustible) coûteux et volumineux. Ces moyens sont d'autant plus difficiles à mettre en œuvre que la cartouche doit être amovible. une dégradation des matériaux de la pile à combustible due à une quantité de chaleur d'hydrogène trop élevée. Objet de l'invention
L'invention a pour but de remédier à ces inconvénients et, plus particulièrement, de permettre d'approvisionner une pile à combustible de manière continue et stable.
Selon l'invention, ce but est atteint par les revendications annexées et, en particulier, par le fait qu'un corps solide est formé par un cordon allongé, intégré dans un support en matériau inerte, les moyens de mise à feu étant disposés à proximité d'une extrémité du cordon de manière à ce qu'un front de combustion, correspondant à une section du cordon, se propage le long du cordon.
Description sommaire des dessins
D'autres avantages et caractéristiques ressortiront plus clairement de la description qui va suivre de modes particuliers de réalisation de l'invention donnés à titre d'exemples non' limitatifs et représentés aux dessins annexés, dans lesquels :
La figure 1 représente une cartouche d'hydrogène pyrotechnique selon l'art antérieur. Les figures 2 et 3 illustrent une cartouche d'hydrogène pyrotechnique selon l'invention, respectivement en coupe et en coupe selon l'axe A-A. Les figures 4 à 6 montrent des modes de réalisation particuliers de l'invention. La figure 7 représente un procédé selon l'invention. Description de modes particuliers de réalisation.
La cartouche 1 de génération d'hydrogène pyrotechnique, représentée à la figure 2, comporte une pluralité de cordons allongés 4, parallèles, intégrés dans un support 5 en matériau inerte. Des moyens de mise à feu 3 sont disposés à proximité d'une extrémité du cordon allongé 4. Ainsi, après la mise à feu, un front de combustion se propage le long du cordon. Le front de combustion se déplace ainsi sensiblement d'une section du cordon à la section adjacente. La dimension de la section du cordon 4 allongé est nettement inférieure à la longueur du cordon. La génération d'hydrogène par le matériau pyrotechnique est continue et également régulière, stable et à débit constant dans le temps.
L'hydrogène produit peut ainsi être consommé au fur et à mesure de sa production par la pile à combustible. La combustion lente permet en effet à l'énergie thermique d'être évacuée au fur et à mesure, par simple dissipation thermique dans les matériaux environnants la cartouche.
Afin d'éviter la dégradation des cordons à leur extrémité proche des moyens de mise à feu 3, dégradation éventuelle due à un contact avec l'atmosphère, un film de protection 6 peut couvrir les extrémités des cordons. Ainsi tout contact du matériau actif avec l'atmosphère est évité avant la mise à feu. Des moyens de connexion des moyens de mise à feu 3, représentés sur la figure 2, traversent le film de protection 6.
La section d'un cordon 4 allongé peut être constitué par un quadrilatère, par exemple par un rectangle, représenté à la figure 3, par un parallélogramme, un trapèze ou un carré. Le support peut comporter des canaux dans lesquels sont disposés les cordons allongés. Les figures 2 et 3 illustrent, par exemple, des canaux allongés, chacun ayant une section rectangulaire et étant rempli par le matériau actif du cordon. Les canaux comportent des sorties disposées du côté de la cartouche qui est orienté vers la pile à combustible. Ceci assure une libération directionnelle du gaz vers la pile à combustible, lors du fonctionnement, et garantit l'étanchéité au gaz du système. Avant la mise à feu d'un cordon, ces sorties sont protégées par le film de protection 6. La section des canaux est, de préférence, rectangulaire ou trapézoïdale afin d'optimiser l'indice constructif de la cartouche, c'est-à-dire le rapport entre la masse active et la masse inerte. De plus, ce type de géométrie facilite le remplissage des canaux avec un matériau pulvérulent sur une grande longueur.
Comme représenté à la figure 4, les cordons allongés 4 peuvent être en forme de U. Ainsi, la longueur d'un cordon peut être supérieure à la longueur de la cartouche 1. La mise à feu étant effectuée à une seule des extrémités et le front de combustion se propageant le long du cordon, la durée de combustion peut ainsi être doublée. Sur la figure 4, les moyens de mise à feu 3 s'étendent sur toute la section d'un cordon 4 allongé.
La surface de la section d'un cordon permet de contrôler la pression et la température générées par la combustion. La surface de la section des cordons allongés 4 représentés à la figure 5 est variable, d'une première valeur à proximité des moyens de mise à feu 3, à une seconde valeur, inférieure à la première. Dans le mode de réalisation particulier représenté, la section est variable, décroissante, depuis l'extrémité de mise à feu du cordon jusqu'à une zone intermédiaire proche du milieu du cordon et reste constante par la suite. Ainsi, le débit d'hydrogène est plus important dans les premiers instants de la combustion et permet de remplir des volumes morts avec de l'hydrogène et une montée rapide à la pression de fonctionnement. Par exemple, la réaction pyrotechnique peut libérer de l'hydrogène sous une pression de quelques bars et à une température relativement élevée, de quelques centaines de degrés Celsius.
Dans un mode de réalisation non-représenté, la cartouche peut être constituée par plusieurs supports superposés afin d'optimiser le remplissage de la cartouche.
Dans un autre mode de réalisation particulier, représenté à la figure 6, le support 5 est cylindrique et chaque cordon est constitué par un secteur circulaire.
Les cordons allongés intégrés dans la masse de la cartouche permettent d'améliorer le rapport entre le matériau actif et le matériau inerte par rapport à l'état de la technique connu. Le risque de contact du matériau actif avec l'atmosphère environnante est limité, parce que la majeure partie d'un cordon est protégée par le matériau inerte de la cartouche.
Un exemple concret peut être dimensionné de la manière suivante :
Un appareil portable consomme en moyenne 2 W pendant le fonctionnement. Compte-tenu du rendement de la pile à combustible, il est nécessaire d'alimenter la pile avec environ 0,2 grammes d'hydrogène gazeux (0,1 mole d'hydrogène) par heure. A pression atmosphérique et température ambiante, cette quantité correspond à 2,24 litres de gaz par heure, soit 0,62 crτ Vs.
Le matériau actif peut être un matériau pulvérulent compacté ou disposé à l'aide d'un solvant dans la cartouche. Après retrait de solvant, le matériau a une porosité induite se répercutant dans la combustion et permettant d'évacuer l'hydrogène. La combustion s'effectuant en couches parallèles, la surface de section du cordon multipliée par la vitesse de combustion du matériau donne directement le débit d'hydrogène. La vitesse de combustion étant dépendante des caractéristiques du matériau et croissante avec la pression environnante, la pression doit être maintenue la plus faible possible afin d'allonger la durée de fonctionnement.
Comme représenté à la figure 7, la pile à combustible 7 peut être connectée à un accumulateur 8, qui alimente l'appareil portable 9. Un système de gestion 10 comporte des moyens pour détecter le niveau de décharge de l'accumulateur.
Ainsi, la gestion de la charge de l'accumulateur consiste à comparer la tension aux bornes de l'accumulateur 8 à un seuil prédéterminé et à provoquer la mise à feu d'un cordon 4 lorsque ladite tension est inférieure au seuil. La combustion totale d'un cordon 4 peut, préférentiellement, correspondre à une recharge complète de l'accumulateur 8.

Claims

Revendications
1. Cartouche (1) de génération d'hydrogène pyrotechnique, destinée à alimenter une pile à combustible (7) d'un appareil électronique portable (9), comportant au moins un corps solide de stockage d'hydrogène constitué par un matériau pyrotechnique libérant de l'hydrogène gazeux par combustion provoquée par des moyens de mise à feu (3), cartouche caractérisée en ce que le corps solide est formé par un cordon allongé (4), intégré dans un support (5) en matériau inerte, les moyens de mise à feu (3) étant disposés à proximité d'une extrémité du cordon (4) de manière à ce qu'un front de combustion, correspondant à une section du cordon (4), se propage le long du cordon (4).
2. Cartouche selon la revendication 1 , caractérisé en ce qu'il comporte une pluralité de cordons (4) parallèles.
3. Cartouche selon la revendication 1 , caractérisé en ce qu'un cordon (4) est en forme de U.
4. Cartouche selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que le support (5) comporte au moins un canal dans lequel est disposé un cordon allongé (4).
5. Cartouche selon l'une quelconque des revendications 1 à 4, caractérisé en ce que la section du cordon (4) a une surface variable, d'une première valeur à proximité des moyens de mise à feu (3), à une seconde valeur, inférieure à la première.
6. Cartouche selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que la section du cordon (4) est constitué par un quadrilatère.
7. Cartouche selon l'une quelconque des revendications 1 à 5, caractérisé en ce que, le support (5) étant cylindrique, chaque cordon (4) a une section constitué par un secteur circulaire.
8. Cartouche selon l'une quelconque des revendications 1 à 7, caractérisé en ce qu'il comporte plusieurs supports (5) superposés.
9. Procédé de gestion de la charge d'un accumulateur (8) d'un appareil électronique portable (9), comportant une pile à combustible (7) connectée à l'accumulateur (8) et une cartouche (1) d'alimentation de la pile (7) selon l'une quelconque des revendications 1 à 8, procédé caractérisé en ce qu'il consiste à comparer la tension aux bornes de l'accumulateur (8) à un seuil prédéterminé, provoquer la mise à feu d'un cordon (4) lorsque ladite tension est inférieure au seuil.
10. Procédé selon la revendication 9, caractérisé en ce que la combustion totale d'un cordon (4) provoque la recharge complète de l'accumulateur (8).
PCT/FR2004/000867 2003-04-15 2004-04-08 Cartouche de generation d’hydrogene pyrotechnique et procede de gestion de la charge d’un accumulateur d’un appareil portable WO2004092675A2 (fr)

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